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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées
Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées
Le 17 juin 2005
Vincent Renard
Sous la direction de : Bruno LavorelOlivier Faucher
Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
Introductioncontexte
Introductioncontexte
•Alignement moléculaire par impulsions laser
régime adiabatique
régime soudain
•Mesure de l’alignement: technique d’imagerie
technique optique
+
+P()
Introductionobjectifs
Introductionobjectifs
•Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain
•Molécules linéaires
•Techniques optiques résolues en temps
•Fournissent une information directement liée à <cos²>p o
mp e
Ep
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
Modèle Hamiltonien d’interaction
Modèle Hamiltonien d’interaction
Hamiltonien
////
Polarisabilité moyenne
Anisotropie de polarisabilité
32//
//
Solutions de l’équation de Schrödinger:
0, ,)()(00
MJtctJ
fJfMJ
Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement
22 cos)(21 t4
02
0 JDJB
Base des états propres: Harmoniques sphériques MJ,
J=0, 2, 4…M=0
0H
Transitions Raman
J0+2
J0-2
e
J0
Modèle simulations
Modèle simulations
Évolution en champ libre
tiEMJtct J
JfJMJ exp,)()( 0, 00
Rephasage du paquet d’ondes
Alignement et délocalisationpériodique
J=0, M=0
J=2,
M=
0
J=4,
M=
0
J=6,
M=
0
J=4, M=4
J=6,
M=
3
2,, MJMJ
I= 13 TW/cm2
Modèle description de l’alignement
Modèle description de l’alignement
2cos
000000
0
00
0
000000
,,
2
,
,
2,
.
,2
,,
2
cos2
)(cos)()(cos
MJ
JJJ
MJ
J
MJ
JMJ
J
MJ
JMJ
MJMJMJ
tcc
c
ttt
02
0 ,cos, MJMJ
02
0 ,2cos, MJMJ
Fréquences Raman:
Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques
322 0 JBJ
Grandeur usuelle pour l’alignement
Modèle évolution temporelle
Modèle évolution temporelle
I=75 TW/cm²T=300 K
alignementalignement
Délocalisationplanaire
Délocalisationplanaire
31
20 21 22 23 24
0,30
0,33
0,36
<co
s²
>
délai (ps)
CO2
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
Méthodes « tout optique »
Méthodes « tout optique »
• L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité
Biréfringence n=nz-nydépolarisation
Variation spatiale
nz=nz(r=0)-nz(r)
défocalisation
Modulation spatiale
Réseau d’indice
diffraction
•Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à cos2
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
Dépolarisationsignal
Dépolarisationsignal
Molécules alignées: Milieu anisotrope
31)(cos)( 2 tnntn yz
nz
ny
asignal etiEnitE
)exp(2
)( 0
Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal
Détection
2/
2/
2Tdt
Tdtsignalsignal dtEI
2
2
3
1cos
pe
se
ae
Cellule statique ou jet moléculaireCO2 ou N2
P < 1 bar
Dépolarisationdispositif expérimentalDépolarisationdispositif expérimental
boxcar
CC
M ML
L BS
A P2P1
polarisations
M
MP2
PM
M
MA
P1
/2
Sép. Source laser
M
M=800nm=100fsf=20 HzE5mJ
Dépolarisationmolécules
Dépolarisationmolécules
CO2
B0=0,3902 cm-1
Tr=42,7 ps
Seuls les états J pairs sont peuplés
N2
B0=1,989 cm-1
Tr=8,38 ps
Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs
=2,5210-40 C².m².J-1
=0,75410-40 C².m².J-1
Dépolarisationévolution et alignementDépolarisationévolution et alignement
sig
na
l (u
.arb
.)
délai pompe-sonde (ps)
délai pompe-sonde (ps)
sig
na
l (u
.arb
.)
délai pompe-sonde (ps)
sig
na
l (u
.arb
.)
Imoy=140 TW/cm²
Imoy=74 TW/cm²
Imoy=13 TW/cm²
- Lignes de base:Alignement permanent
- Transformation des transitoires
Dépolarisationévolution et alignementDépolarisationévolution et alignement
Ajustement avec la théorie
I=60TW/cm²
Ajustement avec la théorie
I=60TW/cm²
Extraction de la valeur <cos2>Extraction de la valeur <cos2>
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45
0,0
0,5
1,0
1,5
sig
nal (u
.arb
.)
délai pompe-sonde (ps)
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
<co
s2
>Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire)
Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Ieff/Imoy =0,7
Imoy=74TW/cm²
PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)
Dépolarisationsaturation
Dépolarisationsaturation
cos2=0,64
Alignement sur le troisième transitoire
Causes de la saturation:
- saturation de l’alignement
- ionisation des molécules
moyenne
50 100 150 200 250 300 350 400
20
40
60
80
100
120
140
160
180
200
I Th (T
W/c
m²)
Iexp
(TW/cm²)
Dépolarisationeffet de volume
Dépolarisationeffet de volume
20 40 60 80 100 120 140 160 180 2000,5
0,6
0,7
<co
s²>
intensité ITh
(TW/cm²)
Prise en compte du volume d’interaction dans le calculBut: améliorer l’ajustement de l’intensité
dttzrEdzrdrI
r tz sdszr
2
)(2
3
1cos),,(2)(
,
Journal of Physics B, accepté
-Prise compte de la saturation de l’alignement
-Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique
DépolarisationDépolarisation
Avantages- efficace sur une large plage d’intensité
Inconvénients- sensible à la biréfringence des optiques
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
Défocalisationgradient d’indice
Défocalisationgradient d’indice
•Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume
Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien
dtnwn
fR
nl )(4 0
2
00
),(),0()(0 trntntn zzr
Lien avec l’alignement
31),0(cos2 t
n
r
Gradient d’indice positif
1
nr0(t)w0
n0
r
Gradient d’indice négatif
1
nr0(t)
Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance
Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance
Focalisation ou défocalisation
2
22
3
1cos
w
4
0
2
0
2
0
2
0
2
22 161)()(
wn
ndzwzw R
L
Modification du profil de la sonde
z petit
Défocalisation
z grand
nr00
nr00
Défocalisationdispositif
Défocalisationdispositif
L3L2L1 d
Impulsion sonde Ipr(t-)
Impulsion pompe Ipu(t)
Milieu moléculaire Beam
stop
masque
Caméra CCD ou PM
CC
2
220 3
1cosn
RS
0 5 10 15 20
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
sig
nal
(u
.arb
.)
délai pompe sonde (ps)
Défocalisationrésultats
Défocalisationrésultats
Défocalisationrésultats
Défocalisationrésultats
0 5 10 15 20 25 30 35 40
0,0
0,2
0,4
0,6
délai pompe sonde (ps)
sig
na
l(u
. a
.)
9 10 11 12 13
0,0
0,2
0,4
sig
nal
(u. a
.)
31 32 33 34
Iexp=54 TW/cm²
Isim=46 TW/cm²
20 21 22 23
délai pompe sonde (ps)
0,2
0,3
0,4
0,5
<co
s2
>
Alignement au centre du faisceau
Optics Letters, 30, 70 (2005)
DéfocalisationDéfocalisation
Avantages- simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe
Inconvénients- limité à des intensités moyennes
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
Réseaux transitoiresles types de réseaux
Réseaux transitoiresles types de réseaux
x
y
z
ykAEI y222
cos4
y
Ici2Ici
i
yxtot
e
ykxktiAE 1
0
exp
w0 pompe
Stokes
pk
Stok
Réseaux transitoiresdispositif
Réseaux transitoiresdispositif
PM
M
M
Stokespom
pe
sonde
cc
cc
P3P2
P1
/2
/2
S/J
L
L
boxcar
BF
Esonde
EStokes
Epompe
EStokes
Epompe
EsondeEsignal
d
Sp
Sép.
Source laser
Configuration folded boxcar
Réseaux transitoiresréseau d’intensité
Réseaux transitoiresréseau d’intensité
Intensité crête Ic= 4Iimp
Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp
0 10 20 30 40 50 60
0,0
0,7
1,4
délai pompes sonde (ps)
Sig
na
l (U
. A
rb.)
Iimp=19 TW/cm²Ithé=20TW/cm²
-2 0 2 4 6 8 10 12
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
délai pompes sonde (ps)
sign
al (U
. Arb
.)
Iimp=38TW/cm²
-2 0 2 4 6 8 10 12
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
délai pompes sonde (ps)
sig
na
l (U
. A
rb.)
Iimp=75 TW/cm² Ic=300 TW/cm²
Réseaux transitoiresréseau de polarisation
Réseaux transitoiresréseau de polarisation
Ici2Ici
2222220 cossin)(
4)( bbatHtHeff
Hamiltonien en polarisation elliptique
Dipôle induit
1)(sin2)(sin.)( 22 ttetE ARPsig
Polarisation elliptique: nouvelles transitions possiblesm=0, ±2
z’
y’x’
Stokes, signal
Pompe,sonde
xy
z
Ic= 2Iimp
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température
ambiante
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température
ambiante
0 10 20 30 40 500,0
0,4
0,8
1,2
sig
na
l (U
. A
rb)
délai pompes sonde (ps)
0 10 20 30 40 50
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
sig
na
l (U
. A
rb)
délai pompes sonde (ps)
0 10 20 30 40 500,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
sig
na
l (U
. A
rb)
délai pompes sonde (ps)
très bien simulé
par2
2
3
1cos
quelque soit l’intensité
Ieff/Iimp < 1/2
Observable confirmée par des simulations numériques
Ieff= 15 TW/cm2
Ieff= 30 TW/cm2
Ieff= 55 TW/cm2
Iimp= 37 TW/cm²
Iimp= 78 TW/cm²
Iimp=135 TW/cm²
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température
0 10 20 30 40
0,0
0,3
0,6
sig
na
l (U
.arb
)
délai pompes sonde (ps)
0,2
0,3
0,4
0,5
<c
os
2 >
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
<c
os
2 >
0 10 20 30 400,0
0,4
0,8
sig
na
l (U
.arb
)
délai pompes sonde (ps)
cos2=0,52
cos2=0,59
T=70K
Iimp=42 TW/cm²Ieff=20 TW/cm²
Iimp=55 TW/cm²Ieff=30 TW/cm²
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température
0 10 20 30 40
0,0
0,2
0,4
délai pompes sonde (ps)
sig
na
l (U
.arb
)
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
<c
os
2 >
cos2=0,65T=30K
0 10 20 30
0,00
0,05
0,10
0,15
0,20
0,25
après la pompeI=25TW/cm²
po
pu
lati
on
Etats rotationnels J
T=30Kavant la pompe
Décalage des populations important et création d’une large cohérence
Iimp=47 TW/cm²Ieff=25TW/cm²
Réseaux transitoiresRéseaux transitoires
Avantages-Sensibilité-Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace
Inconvénients-Trois faisceaux: mise en œuvre délicate
Plan de l’exposéPlan de l’exposé
Introduction
Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires
Méthodes « tout optique »
•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires
Conclusions, perspectives
ConclusionConclusion
Trois méthodes non intrusives
•Défocalisation
-Simple-Utilisable quelque soit la polarisation
- Efficace sur une plage d’intensité restreinte
•Réseaux transitoires
-sensibilité très importante
-difficulté de mise en oeuvre
•Dépolarisation
-Efficace jusqu’à des intensité très importantes
-Biréfringence des optiques
Perspectives Perspectives
- Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques
- Étude de l’ionisation des molécules
- Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire
et les applications…
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