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Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie.
- Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique.
- Spectroscopie par frustration de photoassociation.
Nicolas Vanhaecke
Laboratoire Aimé Cotton
Plan de l'exposé
• Des atomes froids aux molecules froides– L'obtention de molécules froides– La source d'atomes froids
• La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux
• Le piégeage des molécules froides– Piège mixte atomes-molécules– Caractérisation du nuage de molécules froides piégées
• Des atomes froids aux molecules froides– L'obtention de molécules froides– La source d'atomes froids
– Etude de la spectroscopie à deux photons– Spectroscopie de photoassociation frustrée– Détermination des potentiels moléculaires à grande distance
niveaux de vibration/rotation
éne
rgie
L'obtention de molécules froidesExtension des techniques de refroidissement adaptées aux atomes?
Très difficile à cause du grand nombre d'états internes des molécules.
Techniques existantes:
Cryogénie (J. Doyle, 400mK, 1998)
Ralentissement par effet Stark (G. Meijer, 2000, 350mK)
A partir d'atomes froids (P. Pillet, 1997, 20K)
Des atomes froids aux molecules froides
distance internucléaire
Le principe de la photoassociation
Photoassociation
Aborption résonante d'un photon par deux atomes froids (T~100K)
(1)
Désexcitation
(2'')
(2')
molecules froides
pertes d'atomes
rare
Des atomes froids aux molecules froides
R
(1)
6s+6p3/2
1/R3
1/R6 kBT
25 50 75 100 125
Energie
6s1/2+6s1/2
distance internucléaire
(2')(2'')(2'')
Lasers du piège:injection maître-esclave
Lasers de photoassociation:
Laser Ti:Sa: 1.5W 1kW/cm2
balayage sur 30GHz
Le piège magnéto-optique:
5 107 atomes
densité centrale: 1011 atomes/cm3
température ~ 20-200µK
Laser d'ionisation:
laser à colorant, pompé par un YAG pulsé doublé en fréquence
Des atomes froids aux molecules froides
La source d'atomes froids
Plan de l'exposé
• Des atomes froids aux molecules froides– L'obtention de molécules froides– La source d'atomes froids
• La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux
• Le piégeage des molécules froides– Piège mixte atomes-molécules– Caractérisation du nuage de molécules froides piégées
– Etude de la spectroscopie à deux photons– Spectroscopie de photoassociation frustrée– Détermination des potentiels moléculaires à grande distance
• Le piégeage des molécules froides– Piège mixte atomes-molécules– Caractérisation du nuage de molécules froides piégées
Les molécules froides quittent la zone de détection 20 millisecondes apres leur formation:
Le piégeage des molécules froides
Le piégeage des molécules froides
altitude du piège magnéto-optique d'atomes
0 5 10 15 20 25 30 35
temps [ms]
sig
nal
d’io
ns
Cs 2+
-1mm
-2mm
-3mm
• Piège quadrupolaire magnétique:
Le piégeage des molécules froides
– Utilise l'effet Zeeman: - .B, avec un gradient de champ,
– Piégeage de l'état triplet (spin 1) de plus basse énergie,– Seules les molécules correctement polarisées sont piégées.
• Piège mixte atomes-molécules:
Si l'on ne les accumule pas, les molécules piégées restent en nombre faible!
– Piège magnéto-optique d'atomes,– Gradient de champ magnétique piégeant les molécules
(15 G/cm 60 G/cm)
Le piégeage des molécules froides
Piège mixte atomes-moléculesEtude du temps de piégeage
MOTMOT
temps de vie ~ 150 mstemps de vie ~ 600 ms
tPA ~ 150ms
Réabsorption de photons par les molécules piégées
séquence temporelle
PRL, 89 063001 (2002)
Le piégeage des molécules froides
0 50 1000
delai avant ionisation tion (ms)
150 200
200
ion
s C
s2+
tPA tion
L'accumulation des molécules
MOT
tPA ~ 150ms
L'accumulation des molécules sature en 100 ms.
séquence temporelle
Le piégeage des molécules froides
tPA tion
0 50 1000
40
durée de la photoassociation (tPA ms)
ion
s C
s2+
tion ~ 60 ms
Il y a compétition entre la formation et la perte des molécules
0 200 400 600 800
0
3
sig
na
l d’io
ns
Cs
[u
. arb
.]2+
temps de piégeage [ms]
Le temps de vie du piège de molécules
Qu'est ce qui limite le temps de vie du piège?
Le piégeage des molécules froides
Le temps de vie du piège de molécules• Piège magnéto-optique en cellule:
Le temps de vie est limité par les collisions chaudes
molécules/atomes chauds ~ 4 10-17 m2
0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,00
50
100
150
200250
300
350
400
450
500
550
600650
700
T [s]chargement MOT
T[m
s]vie
piège
moléc
uaire
pression de gaz résiduel de césium temps de chargement
Le piégeage des molécules froides
• Collisions entre molécules froides piégées et gaz résiduel:
pression de gaz résiduel de césium taux de pertes
Le nuage de molécules froides piégées
• Quels états moléculaires a-t-on piégés?
molécule ~ 2atome
B’molécules~ B’
atomes ~2.5 mT/cm
le plus faible gradient capable de piéger les molécules: Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés!
Comme si l'on piégeait deux atomes séparés!
Cas bS de Hund:faiblement couplésS - N
fortement couplésS - I
Batomeatome
Le piégeage des molécules froides
Le nuage de molécules froides piégées
Etude du profil spatial du piège de molécules froides:
2 105 molécules
densité: 107-108 cm-3
~30 K
~température atomique
Le piégeage des molécules froides
temps de vie: 600 ms
limité par le gaz résiduel
Plan de l'exposé
• Des atomes froids aux molecules froides– L'obtention de molécules froides– La source d'atomes froids
• La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux
• Le piégeage des molécules froides– Piège mixte atomes-molécules– Caractérisation du nuage de molécules froides piégées
• La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux
– Etude du processus à deux photons– Spectroscopie de photoassociation frustrée– Détermination des potentiels moléculaires à grande distance
– Présentation générale
La spectroscopie des états fondamentaux de Cs2
La spectroscopie de photoassociation d'atomes froids• Très bonne résolution
• Utilisée surtout pour les états électroniques excités
• Sonde des niveaux difficilement accessibles en spectroscopie moléculaire
-2 -1 00
100
200
-10 -9 -8 -7 -6 -5 -4 -3
200400
020406080100
v=120v=110v=100
v=901u(v=7)1u(v=1)v=80v=70
-80 -70 -60 -50 -40 -30 -20
200
400
v=50
v=40v=10
v=0
Fluore
scen
ce %
From6s1/2(f=4) 3/2(f'=5) (cm-1)
-20 -18 -16 -14 -12 -100
100200
0u+1g
0g-
90
100
Cs2+ion
s
80
90
100
0204060
6p0
0
-2 -1 00
100
200
-10 -9 -8 -7 -6 -5 -4 -3
200400
020406080100
v=120v=110v=100
v=901u(v=7)1u(v=1)v=80v=70
-80 -70 -60 -50 -40 -30 -20
200
400
v=50
v=40v=10
v=0
Fluore
scen
ce %
From6s1/2(f=4) 3/2(f'=5) (cm-1)
-20 -18 -16 -14 -12 -100
100200
0u+1g
0g-
90
100
Cs2+ion
s
80
90
100
0204060
6p0
0
% f
luor
esc
en
ce
signa
l Cs 2+
décalage (cm-1)
Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons.
0 20 40 60 80
-1000
-500
0
500
1000
11720
11725
11730
Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons.
• Détection des niveaux vibrationnels très excités
• Il faut un niveau relais dans un état électronique excité.
niveau relais
+
u3
g
1
u
distance internucléaire [u.a.]
éner
gie
[cm
-1]
La spectroscopie des états fondamentaux de Cs2
niveau relais
3 + 44 + 4
3 + 3
ioni
satio
n
+
u
3
Ene
rgie
Distance internucléaire
progressions rotationnelles
niveaux excités
g
1
fréquence relative L2 [MHz]
Cs
[arb
. uni
ts]
2+-200 0 200 400 600
0
20
40
60
80
100
120
2 4= 0
La spectroscopie à deux photonsI. Photoassociation frustrée: 1~0
La spectroscopie à deux photons de Cs2
niveau relais
3 + 44 + 4
3 + 3
ioni
satio
n
+
u
3
Ene
rgie
Distance internucléaire
progressions rotationnelles
niveaux excités
g
1
Cs
[arb
. uni
ts]
2+
fréquence relative L2 [MHz]
-200 0 200 400 6000
20
40
60
80
2 4= 0
La spectroscopie à deux photonsII. Régime très décalé: 1 grand
La spectroscopie à deux photons de Cs2
La spectroscopie à deux photonsInterprétation
moléculehabillée
par L2
Phénomène d'interférence:mélange de l'état relais dans les niveaux habillés,photoassociation par L1, qui couple l'état initial et l'état relais.
Détection: par l'émission spontanée depuis le niveau relais.
niveau relais
niveau moléculaire
état de collision état de collision
continuum
continuum
La spectroscopie à deux photons de Cs2
Analyse du processus à deux photons
En fonction du décalage de L1
EPJD, 21 299 (2002)
En fonction de la puissance de L2
Théorie de la photoassociationà plusieurs photons
Spectroscopie à deux photons précisément calibrée en fréquence
Etude des raies
Quel est le protocole le plus fiable et le plus rapide?
La spectroscopie à deux photons de Cs2
Mesure des fréquences L1-L2
Spectroscopie précise (~10 MHz) sur 3 cm-1
La spectroscopie à deux photons de Cs2
Analyse du processus à deux photons
-400 -200 0 200 400 6000
10000
1 = 26 MHz 1 = -29 MHz
1 = 2.5 MHz 1 = 9 MHz
Cs 2+ [a
rb. u
nits
]
f requency [MHz]
-400 -200 0 200 400 6000
10000
Cs 2+ [a
rb. u
nits
]
f requency [MHz]
-400 -200 0 200 400 6000
10000
Cs 2+ [a
rb. u
nits
]
f requency [MHz]
-400 -200 0 200 400 6000
10000
Cs 2+ [a
rb. u
nits
]
f requency [MHz]
En fonction du décalage de L1
La position des extrema depend du décalage de L1
EPJD, 21 299 (2002)
-40 -30 -20 -10 0 10 20-40
-30
-20
-10
0
10
20
30
= 0 = 2 = 4
dép
lace
men
t [M
Hz]
décalage L1 [MHz]
En fonction de la puissance de L2
0 5 10 15 20 25 30 35 40
-5
0
5
10
15
20
= 0 = 2 = 4
1~35 MHz
intensité de L2 [W/cm2] d
épla
cem
ent
[MH
z]
La spectroscopie à deux photons de Cs2
Analyse du processus à deux photonsEn fonction du décalage de L1
La position des extrema dépend du décalage de L1
EPJD, 21 299 (2002)
En fonction de la puissance de L2
-400 -200 0 200 400 6000
8000
Cs 2+ [a
rb. u
n its
]
frequency [MHz]-400 -200 0 200 400 600
0
8000
L2 power = 19 mW
Cs 2
+ [arb
. un i
ts]
frequency [MHz]
-400 -200 0 200 400 6000
8000
Cs 2
+ [arb
. un i
ts]
frequency [MHz]-400 -200 0 200 400 600
8000
Cs 2
+ [arb
. un i
ts]
frequency [MHz]
L2 power = 3 mWL2 power = 10 mW
L2 power = 27 mW
=0 2 4
1=0
-40 -30 -20 -10 0 10 20-40
-30
-20
-10
0
10
20
30
= 0 = 2 = 4
dép
lace
men
t [M
Hz]
décalage L1 [MHz]
En photoassociation frustrée, la position des minima est indépendante de la puissance de L2
La spectroscopie à deux photons de Cs2
Analyse du processus à deux photonsConclusions
• La méthode la plus rapide et précise: la frustration de
photoassociationprécision ~10MHz
• Existence d'un décalage systématique: conséquence de la température non nulle des atomes froids (~200K)~3,5 MHz
• Une transition Raman à deux photons?
La spectroscopie à deux photons de Cs2
niveau relais
niveau moléculaire
état de collision
continuum
Analyse du processus à deux photonsConclusions
• Une transition Raman à deux photons?
La spectroscopie à deux photons de Cs2
presque tout est "perdu" par émission spontanée
Spectroscopie à deux photons
(v = 78)
(v = 79) (v = 80)
décalage L - L (cm-1) 1 2
0g-
0g-
0g-
1 (v = 0)u1 (v = 1)u
3 + 43 + 3
-0.8 -0.7 -0.6 -0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5
Iodine L2
Cs2
Progressions rotationelles
+
En photoassociation frustrée
– Mesure de l'énergie de plus de 100 niveaux liés ou quasi-liés
– 34 progressions rotationnelles attribuées
La spectroscopie à deux photons de Cs2
• Le cas du césium: aucune spectroscopie de l'état triplet métastable
modèle théorique asymptotique
• Le cas du césium: très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u
calcul d'équations couplées
Analyse de la spectroscopie
• Résoudre l'équation de Schrödinger dans les potentiels fondamentaux
• Comparer les énergies calculées et observées dans une procédure de moindres carrés
• Déterminer les paramètres des potentiels moléculaires à grande distance
La spectroscopie à deux photons de Cs2
+u
3
10 20 30 40
-200
-100
0
distance internucléaire [u.a.]
éner
gie
[cm
-1]
Le modèle asymptotique utiliséL'idée générale: traduire tout l'effet des potentiels internes par des conditions sur les fonctions d'onde
15.3 15.4 15.5 15.6 15.7 15.8 15.9
-1.6
-1.4
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
0.2
0.4
distance internucléaire [u.a.]
éner
gie
[cm
-1]
Effet des potentiels centrifuges linéaire
Effet des potentiels internes linéaire en énergie
Petite zone d'énergie
3 paramètres pour chaque ligne de noeuds
calcul d'équations couplées
Le cas du césium: la brisure de la symétrie g/u
10 20 30 40-700
-600
-500
-400
-300
-200
-100
0
+
u3
g
1
Energ
ie [cm
]-1
• très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u
avec le Hamiltonien
HH(R) = Vmultipolaire (R) + Héchange (R) + Hhyperfin
distance internucléaire R [a0]
C6 C8 C10R6 R8 R10+ +
-2RD R e+_
La spectroscopie à deux photons de Cs2
La détermination des paramètres
• Ajustement non-linéaire, chahuté, couteux en temps
algorithmes génétique et déterministe
Pour les fonctions d'onde internes: 6 paramètres (lignes de noeuds) Pour le Hamiltonien: C6, C8 et C10 / amplitude de l'échange D
• Les paramètres:
10 paramètres
• Les coefficients C8 et C10 sont cruciaux, mais restent peu contraints
C8 et C10 donnés par la spectroscopie moléculairede l'état singulet ( 2% )+_
+ Etude statistique précise Ca
converge !!
La spectroscopie à deux photons de Cs2
• Excellente détermination du coefficient de van der Waals:
La détermination des paramètres
6600 6700 6800 6900 7000 7100
[Amiot and Dulieu, 2002]
[Kotochigova et al., 2000]
[Derevianko et al., 1999]
[Leo et al., 2000]
[Weickenmeier et al., 1985]
[Leo et al., unpublished]
[Amiot et al., 2002]
6843 200+-6851 74+-6890 35+-6859 25+-6860 60+-6836 100+-6828 19+-
(exp.)
(th.)
(th.)
(exp.)
(exp.)
(exp.)
6846.2 15.6 u.a. ( 0.2% )+_
• Détermination robuste:aucune donnée ab initio
aucun potentiel moléculaire excité
première détermination expérimentale de l'interaction d'échange:
• Première spectroscopie mélangeant singulet et triplet
7%+_
La spectroscopie à deux photons de Cs2
Conclusion et perspectivesLe piégeage magnétique
Avec un meilleur vide: améliorer le temps de vie
la densité restera limitée
Piégeage dipolaire de molécules (laser CO2)Etude des collisions froides: atome/molécule - molécule/molécule
La spectroscopie des états fondamentauxLe coefficient de van der Waals: encore meilleur avec des données de collisions froides?
Utilisation du schéma à deux photons pour modifier la longueur de diffusion.
En régime continu: pas de transition Raman vers la photoassociation pulsée.
Quelles sont les molécules piégées?
Quels états moléculaires a-t-on piégés?
Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés!
molécule ~ 2atome
B’molécules~ B’
atomes ~2.5 mT/cm
le plus faible gradient capable de piéger les molécules:
Comme si l'on piégeait deux atomes séparés!
Bs s
Cas bS de Hund:faiblement couplésS - N
fortement couplésS - I
Le piégeage des molécules froides
0 1
0
20
40
432
5
432
J'=0
0 2
0
50
100+
ions
Cs 2
65
1
J'=0
1
Fréquence relative (GHz)
=6
=55
0g-
tion=0 mstion=60 ms
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