Processus électroniques d'excitation et de relaxation

1

Processus électroniques d'excitation et de relaxation

dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes.

THÈSE soutenue à

L'UNIVERSITÉ BORDEAUX IÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR

par Jérôme GAUDINPOUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR

SPÉCIALITÉ : Laser & Matière Dense

M. Gérald DUJARDIN RapporteurM. Gérard JAMELOT RapporteurM. Patrick MARTIN Directeur de ThèseM. Stéphane GUIZARD Responsable CEAM. Alexandre N. BOUZDINEM. Éric FREYSZM. Sergey M. KLIMENTOV Membre InvitéM. Andrei N. VASIL'EV Membre Invité

Membres du Jury:

2

800800 400400

énergie énergie de de

photonphotonlongueulongueur d’onder d’onde

IRIR visiblvisiblee

UV XUVUV XUV XX

1,551,55eVeV

nmnm

3,13,1 100100

éclairement (W/cm²) éclairement (W/cm²) nbre nbre de photons / unité de surfacede photons / unité de surface

LumièreLumière & Diélectrique

diélectriquediélectrique

Bande interdite Eg=largeur

Interaction à faible Interaction à faible éclairementéclairement

Bande de valence

Bande de conduction

hv

hv

3

3,57.103,57.10 -10

-10 mm

Diélectriques

Largeur bande interdite - Eg

SiO2 9 eV

Al2O3 8,8 eV

CsI 6 eV

CeF3 10 eV (2p F->5d Ce)4,7 eV (4f Ce->5d Ce)

Diamant C 5,5 eV (indirect)7,7 eV (direct)

Maille cubique face Maille cubique face centrée du diamantcentrée du diamant

énergie

k

bande de conduction

bande de valence

Bande interdite

Eg

Réseau = N mailles Réseau = N mailles primitivesprimitives

Densité 10Densité 102121 atomes/cm atomes/cm33

4

E

time

FWHM= 30.10-15 s = 30 fs

Puissance crète1012 W

50.10-15s50.10-15s

Impulsions

•ultra-courtes:

quelques dizaines de fs

•intenses:

jusqu’à 10OO TW/cm²

(1 Terra=1012)

Caractéristiques :

Technologie Ti:Sa – Amplification à dérive de fréquence (C.P.A.)

λ émission : 800 nm (1,55 eV photons)

énergie: qques mJ/impulsion

Laser Femtoseconde

5

Interaction à fort éclairement

ee--

Bande de valence

Bande de conduction

A éclairement intense > 1 TW/cm²

interaction non linéaire menant à la création d’électrons chauds

(plusieurs eV -> qques 10aines d’eV)

défauts

Plasma

ablation

6

interaction électron-phonon – recombinaison

Transfert d’énergie

au réseau

Processus électroniques dans les solidesProcessus électroniques dans les solides

Excitation et Relaxation Excitation et Relaxation

absorption

1fs

Absorption de l’énergie: excitation des électrons

Relaxation rapide

1ps

Collisions inélastiques électron/électron => excitation d’électrons secondaires

temps

7

CONDUCTION BAND

Bande de conduction

             ph

h h

 e e

               ph

Thermalisationpar les phonons

h Vk + ph

10–16 s 10–14 s 10–12 s 10–10 s 10–8 s temps

e–e inelastique

Eg

2Eg

0

Ev

Recombination

En

ergie d’électron

En

ergie de

trouDynamique de relaxation dans les isolantsDynamique de relaxation dans les isolants

Processus atomiques

désorption, localisation, défauts

Ionisation

e ee

h

e

h

h h

100 as 1 fs 1 ps 1 ns

piégeage

“Diagram of Vasil’ev”

8

éléments mesurables

- électrons

- photons

- atomes

Techniques

- photoémission (simple et résolue en temps)

- photoconductivité

- luminescence (résolue en temps)

- spectroscopie de masse

Moyens expérimentaux mis en oeuvre

9

PLAN

Introduction

I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense

II/ Processus de relaxationa/ Photoémission résolue en tempsb/ Photoconductivité

Conclusion et Perspectives

10

Excitation électronique par une impulsion laser fs IR Excitation électronique par une impulsion laser fs IR

Etude des processus d’excitation:

comment est absorbée l’énergie laser?

chauffages des électrons: collision électron-photon-phonon

Montage expérimental:

Laser kHz CELIA focalisé 45° d’incidence

0,1 à 10 TW/cm² << seuil claquage

Spectromètre de photoémission

hémisphérique CLAM.

phononphonon

ph

oto

np

hoto

n

Photoémission = répartition en énergie des électrons excités = trace directe des processus d’excitation

11

Spectres mesurés*Spectres mesurés*

*Belsky et al. , Europhys. Let. 67, 301 (2004)

** Paulus et al, PRL 72, 2851 (1994)

10 20 30 40

Signa

l Ph

otoé

mission

(u.

a.)

1 1.

5 2

2.5

3 3.

5

Eclaireme

nt (T

W/cm2 )

E (eV)

SiOSiO22

Pour tous les matériaux:

- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV

soit 20 photons (hv =1,55 eV)

- population d’électrons chauds croit linéairement

Atomes (Ar)**: 66 -> 440 TW/cm2

Pour tous les matériaux:

- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV

soit 20 photons (hv =1,55 eV)

Pour tous les matériaux:

- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV

soit 20 photons (hv =1,55 eV)

- population d’électrons chauds croit linéairement

- spécifique aux solides

Pour tous les matériaux:

10 20 30 40

Signa

l Ph

otoé

mission

(u.

a.)

1 1.

5 2

2.5

3 3.

5

Eclaireme

nt (T

W/cm2 )

E (eV)

0 5 10 15 201E-4

1E-3

0,01

0,1

1

Sig

nal P

hoto

émis

sion

(u.

a.)

E (eV)60 μJ -> 2 TW/cm²

12

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

*Arnold and Cartier, PRB 46, 15102 (1992)

Monte-Carlo: évolution spatiale et en énergie d’un électron pendant et après l’impulsion laser

Prise en compte:

- des collisions e-/phonons (acoustiques et optiques)

- ionisation par impact

- e-/photons/phonons.

Conditions initiales: 0< E < 1 eV, 0 < z < 50 nm

Structure électronique: 1 bande de conduction parabolique isotrope

Calcul sur 104 électrons

13

1 2 3 4 5 6 71

10

100

1000 3 TW/cm²

PE

(c

ou

ps

)

E (eV)

1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,01

10

100

10001 TW/cm²

PE

(co

ups)

E (eV)

3 eV 5,5 eV

SiOSiO22

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

Conclusion: impossible de reproduire Conclusion: impossible de reproduire les spectres avec comme seul les spectres avec comme seul

mécanisme le chauffage mécanisme le chauffage électron/photon/phononélectron/photon/phonon

14

Modèle multi-branches paraboliquesModèle multi-branches paraboliques

*Vasil’ev et al., PRB 60(8), 5340 (1999)

-4x1010 -3x1010 -2x1010 -1x1010 0 1x1010 2x1010 3x1010 4x1010

0

2

4

6

8

10

E (

eV)

k (m-1)

-4x1010 -3x1010 -2x1010 -1x1010 0 1x1010 2x1010 3x1010 4x1010

0

2

4

6

8

10

E (

eV)

k (m-1)

0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,50

2

4

6

8

10

12

E (

eV)

k (2/a)

3

2

1

On considère une structure électronique périodique* telle que:

B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasil’ev

Les transitions directes interbranches multiphotoniques peuvent être prises en compte.

1ère approche: ionisation multiphotonique de Keldysh

3 T

w / cm

²

3 T

w / cm

²

2.5

2.5221

.51.5110.5

0.5

15

Equation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du temps

*Yatsenko et al., Phys. Stat. Sol. (c) 2, 240 (2005)

Résolution de l’équation de Schrödinger dépendante du temps pour un électron dans le potentiel MPBB: prise en compte des « effets dynamiques »

B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasil’ev

1D1D

Pro

babili

té d

e t

ransi

tion

E

(eV

)

1 TW/cm²

2 TW/cm²

5 TW/cm²

3D3D

Pro

babili

té d

e t

ransi

tion

Élargissement des bandes

Apparition de nouvelles transitions

Structure 3D: possibilités de transitions plus nombreuses*

1 photon

2 photons3 photons

1,3 et 10 TW/cm²

16

Conclusion Conclusion Conclusion Conclusion

Transitions directes interbranches multiphotoniques

processus MAJORITAIRE pour le processus MAJORITAIRE pour le chauffage des électronschauffage des électrons

Mise en évidence expérimentale et théorique

Influence sur les modèles de claquage optique

17

Limites du modèleLimites du modèleLimites du modèleLimites du modèle

Importance du processus initial d’ionisation: change l’efficacité du chauffage

Compétition avec les processus de relaxation entraine une saturation pour les éclairements les plus forts

0,125 -> 1 TW/cm²

1,5 TW/cm²

0,6 TW/cm²CeF3

18

PLANIntroduction

I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense

II/ Processus de relaxation

a/ Photoémission résolue en temps

b/ Photoconductivité

Conclusion et Perspectives

19

Etude des processus de relaxationEtude des processus de relaxation

Utilisation des Harmoniques d’ordres élevés = excitation directe des électrons = contrôle de

l’énergie d’excitationB.V.

B.C.

Photoémission résolue en tempsexpériences « pompe/sonde » 2

couleurs=

mesure des temps de vie pour 1 énergie

20

Expériences pompe/sonde à 2 couleursExpériences pompe/sonde à 2 couleurs

temps

V.B.

C.B.

pom

pe

t0

EK

EMEASURE

t2

EK

< < t1

EK

hv=30 to 50 eV

hv=1.5 eV

Population d’électrons excités

Spectre de photoémission mesuré

21

Montage expérimentalMontage expérimental

ligne IR (sonde) déplacement 0,1 µmligne IR (sonde) déplacement 0,1 µm

délai délai ττ

+ spectromètre de photoélectron CLAM+ spectromètre de photoélectron CLAM

Ligne Ligne harmoniqueharmonique

Résolution temporelle: 600 fsRésolution temporelle: 600 fs

22

Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées CeF3

E (eV)

25 30 35 40 45

(ps)

-10 0 10 20 30 40 50

Sig

nal PE (

u.a

.)

23

Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées SiO2

(ps)

E (eV)0 20 40 60 80 100

Sig

nal PE (

u.a

.)

Sig

nal PE (

u.a

.)

P

24

Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées CsI

(ps)E (eV)

-10 0 10 20 30 40

Sig

nal PE (

u.a

.)

Sig

nal PE (

u.a

.)

25

Temps de décroissance Temps de décroissance

* Keldysh, Sov.Phys.JETP 37,509 (1960)** Gaudin et al., Las.Phys.Lett. 1–5 (2005) in press

30 32 34 36 38 40 42 44 460

5

10

15

20

25

30

35

40

Te

mp

s (

ps

)

E (eV)

SiO2 CsI CeF3 Al2O3

E (eV)

τ (

fs)

0.1

1diamond

10 20 30 40 50

- A partir de Keldysh* on estime le taux de collision @ 10 eV est de 6 fs-1 -> 0,15 fs

- Calcul temps de vie** pour E > ES

(V. Olevano, Théorie LSI)

26

ConclusionConclusion

• sonde non linéaire: sonde non linéaire:

•état de basse état de basse énergieénergie

Ec

0 fs ps

10 eV

20 eV

30 eV

0 eV

émission

BC

40 eV

temps

BIrecombinaison

hv p

om

pe

N h

v s

on

de

Eg

Relaxation rapide par ionisation par impact sub fs

Relaxation lente par phonon

BV

BC

25 30 35 40 45

P+S à différents délais S seule P seule P+S délai 0

+ 10 ps

sign

al P

E (

u.a.

)

E (eV)

+ 7 ps

+ 3 ps

27

PLANIntroduction

I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense

II/ Processus de relaxation

a/ Photoémission résolue en temps

b/ Photoconductivité: collision inélastique électron/électron

Conclusion et Perspectives

28

Collision inélastique électron/électron Collision inélastique électron/électron

V.B.

C.B.

2 électrons

V.B.

C.B.

4 électrons

Nombre d’électrons excités dans le matériau permet d’évaluer l’efficacité de la relaxation induit par les

collisions inélastiques

V.B.

C.B.

3 électrons

ESEUIL

1

2

29

Photoconductivité Photoconductivité

INTERETS:

- observation directe du nombre d’électrons excités (1aires et 2aires)- sensibilité jusqu’à 107 e-/cm3

General Physics Institut

NRL

UeU pc

2

0

: mobilité: facteur géométriqueL: distance interélectrodesUo: amplitude du créneau HTN: nombre de porteurs

S.M. Klimentov

B. Carré

+ gpe Attoélectrodesélectrodes

CristalCristal

S.V.GARNOV et al., JETP 67(3),600 (1988)

30

Montage expérimental Montage expérimental

50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150-0,005

0,000

0,005

0,010

0,015

0,020

0,025

0,030

PC

(V

olt)

time (ns)

Laser LUCA:50 fs – 50 mJ – 20 Hz – Ti:Sa

Harmoniques « grand volume »:Jet pulsé - Xénon Harmoniques 9->19, hv=14 ->30 eV

Echantillons:diamant naturel II a diamant synthétique CVD

échantillon

Électrode HT

signal

Temps (ns)

31

Dépendance PC nombre de photons Dépendance PC nombre de photons

PMphotons UR

RN

)1(

1E-3 0.01 0.1 1

1E-3

0.01

PC

sig

na

l (V

)

PM signal (V)

PM

Normalisation des dépendances en fonction de la réflectivité de l’échantillon

5 10 15 20 25 300

10

20

30

40

50

60

70

0

5

10

15

20

R (

%)

heV

CVD DN

R (

%)

R = coef. de réflexion

= sensibilité PM

1e-3 0,01 0,1 1

PC

1e-3

0,01

PM

32

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

CVD

Observations:

- croissance du signal pour les harmoniques 9 (hv=13.95 eV) à 13 (hv=20.15 eV)- saturation ou diminution pour les harmoniques plus hautes hv > 20 eV

II a

33

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0

1

2

3

4

5

E (eV)

Ele

ctro

n 2

aire /

ele

ctro

n 1

aire

Ordre Harmonique

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

Es=5,5 eV

B.V.

B.C.

1

2

1

32

Es2=11 eV

Es3=16,5 eV

Es4=21 eV

1Excitation à partir du haut de la

bande de valence

34

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

9 11 13 15 17

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35

0,005

0,010

0,015

0,020

1

2

3

E (eV)si

gn

al P

C (

V)

ordre harmonique

R Pace R mesuré

35

nmnm

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

Plusieurs hypothèses:- augmentation du rendement de la photoémission

- mécanisme de relaxation plus efficace à partir de 20 eV: plasmon, création de défaut (lacune) = pas avant E>30 eV

- effet de la structure électronique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0

1

2

3

4

5

E (eV)

Ele

ctro

n 2ai

re /

elec

tron

1ai

re

Ordre Harmonique

36

Modélisation Monte-Carlo Modélisation Monte-Carlo

évolution d’1 électron et comptabilisation du nombre d’électrons secondaires induits = reproduction des courbes de PC.

Prise en compte des conditions initiales : densité d’état bande de valence et « trou » dans la bande de conduction

densité d’état

-25 -20-15-10 -5 0 5 10 15 20 25 30 35 400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

bande de conduction

DO

S (

u.a

.)

E (eV)

bande de valence

1 1 = largeur 1ère

bande de conduction

2 2 = largeur 2nde bande

interdite

37

Résultats Monte-Carlo Résultats Monte-Carlo

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

gap =0 eV (s = 10 eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

gap =0 eV (s = 10 eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

gap =0 eV (s = 10 eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

Largeur de la 2nde bande:

0246 eV

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 11 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV) gap = 5 eV (s = 15 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV) gap = 5 eV (s = 15 eV) gap = 5 eV (s = 17 eV)

Ordre Harmonique

-25 -20-15-10 -5 0 5 10 15 20 25 30 35 400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

bande de conduction

DO

S (

u.a

.)

E (eV)

bande de valence

22==

22

11

Largeur de la 1ère bande de conduction :

1191

3eV

11== 1517

38

Conclusion Conclusion

Les simulations montrent un effet sur le nombre d’électrons 2aires produits

Prise en compte de la conservation en k

Présence d’une seconde bande interdite dans la BC

Les conditions de relaxation pour une excitation XUV directe dépendent donc des conditions initiales d’excitation (E photon)

39

CONCLUSION

- Nouveaux mécanismes de chauffage des électrons par laser fs intense: transitions directes interbranches

- relaxation ps des électrons pour E<Es: domaine extrèmement complexe et encore peu exploré

- mise en évidence expérimentale d’une 2nde bande interdite dans la structure électronique du diamant.

40

PERSPECTIVES

PC avec des photons de plus hautes énergies (2nd gap et effet plasmon)

Source XUV

E (eV)τ (

fs)

0.1

1diamond

10 20 30 40 50

PLASMON

41

PERSPECTIVES

Expériences de photoémission résolues en temps avec 100 fs de résolution

Source VUV proche fs

Ec

0 fs ps

10 eV

20 eV

30 eV

0 eV

émission

BC

40 eV

temps

BIrecombinaison

hv p

om

pe

N h

v s

on

de

Eg

BV

BC

0 eV

Ec

0 fs ps

5 eV

10 eV

15 eV

émission

BC

20 eV

temps

BIrecombinaisonh

v p

om

pe

N h

v s

on

de

Eg

BV

BC

42

PERSPECTIVES

luminescence résolue en temps = effet de densité

nouvelles sources ultrabrèves > 1019 e-/cm-3

1ers résultats sur LEL : accélérations des cinétiques de relaxation avec l’augmentation de la densité

Test avec le rayonnement HOH

43

FIN

44

Publications:Publications:

•““Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap dielectrics” dielectrics” Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005)Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005)

•““PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-order harmonics femtosecond irradiation” order harmonics femtosecond irradiation” Laser Phys. Lett. 1-5, DOI Laser Phys. Lett. 1-5, DOI 10.1002 (2005)10.1002 (2005) •““Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by intense femtosecond laser pulses” intense femtosecond laser pulses” Phys. Stat. Sol. (c), in pressPhys. Stat. Sol. (c), in press

•““Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate laser intensity”laser intensity” Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004) Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004)

•““Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by ultrashort VUV pulses”ultrashort VUV pulses” Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004) Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004)

““Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement and modelisation of crater profiles”and modelisation of crater profiles” Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001). Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001).

45

Problèmes ExpérimentauxProblèmes ExpérimentauxProblèmes ExpérimentauxProblèmes Expérimentaux

2 main problems:

1. Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum

2. Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening)

2 main problems:

1. Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum

2. Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening)

Solutions:Solutions:- Sample heating (ionic enhanced conductivity + - Sample heating (ionic enhanced conductivity +

detrapping of electrons)detrapping of electrons)- Electron gun to compensate the emitted electrons if - Electron gun to compensate the emitted electrons if

heating is not enough efficientheating is not enough efficient- Lower as far as possible the number of emitted electrons- Lower as far as possible the number of emitted electrons

Solutions:Solutions:- Sample heating (ionic enhanced conductivity + - Sample heating (ionic enhanced conductivity +

detrapping of electrons)detrapping of electrons)- Electron gun to compensate the emitted electrons if - Electron gun to compensate the emitted electrons if

heating is not enough efficientheating is not enough efficient- Lower as far as possible the number of emitted electrons- Lower as far as possible the number of emitted electrons

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

15 20 25 30 35 40

Harmonique seuleHarm. + canon électrons

sig

nal photoéle

ctrons (

com

ptes/sec.)

énergie cinétique (eV.)

Al2O3Spe+-Canon.QPC080302(4/8)

Emax = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eVEmax = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eV

46

600 fs

-1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5

-SiO2

Ph

oto

em

issi

on

sig

nal

pump- probe delay (ps)

résolution temporelle = 600 fs limitation due à l’utilisation d’un réseau de diffraction

Artefact expérimental ?Artefact expérimental ?

600fs600fs

Problème de charge d’espace et de surface:

- chauffage de l’échantillon

-utilisation d’un canon à électron pour compenser la charge émise