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COMMISSARIAT A L'ÉNERGIE ATOMIQU E DETECTION DE NEUTRONS 'PAR SCINTILLATION S J . GIRAUDON Rapport C .E .A . ° 37 8 195 5 Centre d " Etudes nucléaires de Sacla y Service de Documentation Boite postale n°2 Cdr sur Yvette (S et 0 )

COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

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Page 1: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

COMMISSARIAT A L'ÉNERGIE ATOMIQU E

DETECTION DE NEUTRONS 'PAR SCINTILLATION S

J . GIRAUDON

Rapport C.E.A. ° 378

1955

Centre d"Etudes nucléaires de SaclayService de Documentation

Boite postale n°2

Cdr sur Yvette (S et 0 )

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Page 3: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- RAPPORT C .E .A . n o 378 -

M E M O I R E

présent é

A L A

F A C U L T E

D E S

S C I E N C E S

D E

L ' U N I V E R S I T E

D E

P A R I S

Pour l'obtention du Diplóme d'Etudes supérieure s

par

Jacques GIRAUDON

Elève de l'Ecole normale supérieure de Saint-Cloud

ler SUJET - DETECTION DE NEUTRONS PAR SCINTILLATION S

2ème SUJET - Propositions données par la Facult é

Soutenus le 14 Janvier 1955

devant la Commission d'Exame n

- Présiden t

: M . F . PERRI N

- Examinateur s

: MM . BERTHELOT

KASTLER

Page 4: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

.

Page 5: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- IN T R O D U C T I ON -

L'absence de charge du neutron et son pouvoir de pénétration élevé rendent diffi -

cile sa détection . Les techniques varient avec l'énergie de cette particule . Il existe

des détecteurs à grande efficacité et facilement reproductibles pour les neutrons ther-

miques et pour les neutrons rapides .C'est dans le domaine des énergies intermédiaires, d e

1 à 105 eV environ, que le problème de la détection est le plus mal résolu : l'énergie

est trop faible pour envisager la détection par protons de recul, et trop élevée pou r

que la plupart des méthodes utilisées pour les neutrons thermiques donnent une efficacit é

convenable .

La réalisation d'un détecteur à scintillations comprenant un grand volume d e

scintillateur liquide et contenant un élément très absorbant pour le neutron ( bore )

peut résoudre ce problème . Cependant, la construction d'un tel détecteur semble délicat e

et son utilisation limitée du fait de son efficacité aux gamma . Elle a cependant ét é

réussie par MUEHLHAUSE [3, .

Après avoir rappelé le mécanisme du compteur à scintillations, d'après BIRKSO ,

nous étudierons les possibilités de construction du détecteur à scintillations pour le s

neutrons d'énergie intermédiaire,

Page 6: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …
Page 7: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 3 -

- C H A P I T R E I -

PRINCIPE DUCOMPTEURA SCINTILLATION S

Après avoir joué un rôle essentiel sous sa forme visuelle,le compteur à scintil-

lations est demeuré stationnaire dans ses progrès jusqu'à ce que la découverte du photo-

multiplicateur en fasse de nouveau un instrument de premier plan dans les recherche s

nucléaires .

Le fonctionnement d'un compteur à scintillations comporte cinq phases :

- absorption de la radiation incidente par le scintillateur ;

- conversion de l'énergie incidente E l en énergie lumineuse, émission de

photons ;

- transport des photons émis à la photocathode ;

- absorption des photons par la photocathode et émission des photoélectrons ;

- multiplication des électrons produits .

I - 1 . ABSORPTION DE LA RADIATIONINCIDENTE .

Dans le cas d'une particule chargée, E l est dissipée de façon continue pa r

le passage dans la substance scintillante . E 1 est dissipée totalement ou en partie A .

Si le libre parcours r est inférieur à l'épaisseur d du scintillateur, A = 1 . C'est l e

cas des particules alpha dans un scintillant liquide .

Dans le cas d'une particule non chargée , gamma ou neutron , l'ionisatio n

n'est pas directe . Une fraction f des gamma ou neutrons produit des particules ionisante s

secondaires, L'efficacité de la détection est réduite .

Pour un scintillateur d'épaisseur d on a

f = 1 - e-kd

(1 )

k étant le coefficient d'absorption du scintillateur pour la radiation .

Dans le cas d'une radiation gamma trois processus sont possibles pour l e

transfert de l'énergie aux électrons du scintillateur :

— absorption photoélectrique kph

Page 8: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

-4

— dispersion Compto n

— production de paire s

Le coefficient k est alors

kC

kpPla somme : k = k ph+k c+kpp

L'importance relative de ces coefficients dépend de l'énergie de la radiatio n

incidente, de la densité du scintillateur, du nombre atomique et de la masse de se s

constituants .

Dans le cas des neutrons rapides, on utilise un scintillateur hydrogéné et le s

particules ionisantes secondaires sont alors des protons de recul .

Pour les neutrons de plus faible énergie, on fait appel à une réaction nucléaire ,

(n, a) ou (n,1 ) par exemple, k est alors proportionnel á la section efficace cr' d e

la réaction . Il dépend donc, dans une large mesure, de l'énergie du neutron .

. EMISSION DE PHOTONS PAR LESCINTILLATEUR .

L'énergie E 1A est dissipée par ionisation, excitation et dissociation possibl e

des molécules du scintillateur . Elle est convertie avec une efficacité C u en p photon sC A . 0

d'énergie moyenne Ep , d'où :

P = 1 1 PE p

L'émission photonique n'est pas instantanée . Le taux des photons émis détroi t

exponentiellement avec une période t o à partir de son intensité maximum I o . L'inten-

sité au temps t est I = Io e—t/to . Le nombre des photons émis dans l'intervalle d e

I — 3 . TRANSPORT A LA PHOTOCATHODE .

Le scintillateur doit avoir une haute transparence Tp à sa propre radiation d e

fluorescence . Pour un coefficient d'absorption optique p et un trajet de longueur x

on a Tp = e µx ; µ varie avec la longueur d'onde, x peut être grand à cause des réflexion s

possibles sur le réflecteur . Même en supposant Tp = 1, une seule fraction G des photon s

émis arrive sur la photocathode . G est déterminé par la géométrie du système .

Le nombre des photons arrivant sur la photocathode est finalemen t

P ,

Tp G p

Ces considérations sont particulièrement importantes pour la construction des cellules

destinées aux liquides scintillants .

temps t est donc p t = p (1— e—t/to ) .

Les périodes t o sont comprises entre 10—5 et 10—9 s dans le cas de la fluorescence .

Page 9: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

_ 5 -

I - 4 . EMISSION DES PHOTOELECTRONS ET MULTIPLICATION .

Ces processus ont lieu dans le photomultiplicateur .

La conversion des photons en photoélectrons a une efficacité CPE (Y), nombre de s

électrons émis par photon incident, qui dépend du matériau de la photocathode et de l a

longueur d'onde de la lumière incidente .

L'émission thermique d'électrons constitue la cause principale du bruit de fon d

du photomultiplicateur ; le nombre d'électrons thermoioniques N e est donné par l a

-b

formule Ne= a T2 e

T , où a est la surface de la photocathode, b une constante et T

la température absolue .

Cette formule montre l'intérêt qu'il y a à refroidir pour diminuer le bruit d e

fond .

REMARQUE : en présence de radiations pénétrantes (gamma ou neutrons) qui arrivent jus -

qu'à la photocathode, celle-ci peut émettre directement des électrons . Cette cause de

bruit de fond peut-être éliminée par une géométrie convenable et l'usage d'écran .s

La multiplication des électrons est assurée par un système de m dynodes . Si R

est le facteur de multiplication de chaque dynode, le gain total du tube est M = CRm ,

où C est un coefficient peu différent de 1 qui tient compte de la collection des élec-

trons par les dynodes .

La charge finale de l'impulsion arrivant sur le collecteur est Q = neM où e

est la charge de l'électron .

Combinant les résultats partiels obtenus précédemment, on voit que le nombr e

d'électrons produits à la photocathode par une particule ionisante d'énergie E1est :

n = El A C I P TP GCP E (Y )

E p

Dans le cas des particules non chargées, une fraction f donne lieu à des scin-

tillations, et E 1 A correspond à l'énergie de la particule secondaire ionisante absorbé e

dans le scintillant .

(2)

Page 10: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …
Page 11: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 7 -

- C H A P I T R E II -

DETECTION DE NEUTRONS PARSCINTILLATION S

Rappelons que la détection des neutrons rapides est réalisée dans un scintil-

lant organique hydrogéné . Si le neutron a une énergie El , les énergies des protons de

recul sont distribuées uniformément de 0 à E l (figure 1) .

Pour les neutrons lents, on fait appel á une réaction nucléaire . On peut utili-

3er le bore ou le lithium, à cause des valeurs élevées des sections efficaces des réac -

tions correspondantes :

7Li + a

Q = 2,8 MeV

(7 pour cent )

10B + n

7Li* + a Q = 2,3 MeV

(93 pour cent )

suivie de 7Li* 7Li + Y (480 keV )

6Li + n..a +3H Q = 4,79 MeV .

Les sections efficaces de ces réactions sont, pou r

2 200 m/s [14] :

des neutrons de vitesse

6Li (n , a) l3H

10

7B (n, a) Li

930 barns

3 990 barns

Composition isotopique des produits naturels : Li contient 7,5 pour cent de

6Li et B contient 18,8 pour cent de 1 0B . Le bore ou le lithium seront mélangés à u n

scintillateur solide ou liquide, à l'aide d'un composé ne supprimant pas la fluores-

cence .

Distribution en énergie des particules ionisantes secondaires (figure 2) . Pour

la réaction 6Li (n,a) iH l'énergie combinée de (a + 1H) vaut 4,79 MeV . On pourra né-

gliger devant cette valeur l'énergie du neutron incident, tant qu'elle ne dépasse pa s

105 eV environ .

Page 12: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 8 —

REMARQUE — pour la détection des neutrons thermiques, on peut faire appel á

la réaction (n,y ) avec le cadmium, mais'non pour les neutrons en ralentissement .

Nous étudierons successivementles i

scintillateurs liquides borés et les scin-

tillateurs au lithium, solides ou liquides .

II — 1 . SCINTILLANTS LIQUIDESBORES —

Le choix du liquide est détermin é

par la possibilité d'obtenir de grands vo—

lumes de scintillant, possédant une grand e

efficacité ,

D'autre part, on ne connait pas d e

composé boré solide qui soit fluorescent .

Mentionnons cependant la possibilité d'u-

tiliser des mélanges homogènes d'acide borique et de sulfure de zinc [131 .

Il — 1 .1 . GENERALITES SUR LES SCINTILLANTS LIQUIDES —

Les propriétés des scintillants li-

quides se rapprochent de celles des cristau x

organiques (type anthracène) avec toutefoi s

une efficacité plus faible .

Un scintillant organique liquide com—

prend un solvant usuel (xylène, benzène, phé -

nylcyclohexane) et un soluté, á la concentra—

tion de quelques grammes par litre (terphé-

nyl, diphénylhexatriène) . Pour tous les scin-

tillants, l'efficacité est une fonction sim-

ple de la concentration c . KALLMANN et FURS T

ont donné la formule suivante :

L _ Pc(Q + c)

(R + c )

dans laquelle c est la concentration en g/1 ,

L l'intensité de scintillation ; P, Q, R sor t

des constantes dépendant de la nature de s

solvant et soluté, et de la particule ionisante .

La période t o des solutions organiques est toujours très courte, de l'ordr e

n (E)

Fig. 1Distribution en énergie

des protons de recul .

n (E)

4.79

(3)Fig. 2

Distribution en 4p~eer e de (a + 3H)dans la réaction "Li(n, a)3H

mev

Page 13: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

– 9 –

de 10–9

s .

Le spectre d'émission d'une solution est caractéristique du soluté et non d u

solvant . Il est souvent assez large pour avoir une grande partie commune avec le spec-

tre de sensibilité de la photocathode du photomultiplicateur . Le liquide doit évidem-

ment avoir une grande transparence à sa lumière de fluorescence .

Notion de fluorescence spécifique . La réponse de scintillation S (mesurée e n

unités arbitraires de hauteur d'impulsion) a été étudiée en fonction de l'énergie E de

la particule incidente . Dans le cas des liquides, S ne croit pas linéairement avec E .

A énergie égale, S est plus faible pour les particules chargées lourdes (alpha pa r

exemple) que pour les électrons .

trajet, et par dr la perte d'énergie spécifique . Dans le cadre d'une théorie d'exciton -

migration, le nombre de photons émis est proportionnel au nombre d'excitons capturés par

le scintillant . Le nombre d'excitons produits par cm de trajet de la particule ionisan-

te est proportionnel à dT, soit A ár . La concentration locale de molécules endomma -

gées ou ionisées le long du parcours est aussi proportionnelle à dE , soit Bd rdE . Ce s

drmolécules se comportent comme des impuretés et capturent des excitons sans donner lieu

à la scintillation . Si la probabilité de capture d'un exciton par une-molécule ionisé e

est k fois celle du scintillant, la fluorescence spécifique est :

Parmi les interprétations proposées, citons celle de BIRKS [23

désignons par

dr la fluorescence spécifique, proportionnelle au nombre de photons émis pour un cm de

dSdr –

A d Edr

1 + k B dr(4 )

Dans le cas des particules alpha,dE est grand ; (4) s'écrit dS = kB = C te .

De toutes les particules ionisantes, c'est la particule alpha qui donne la plus fai-

ble scintillation .

Réponse aux gamma . La densité d'un scintillant organique étant faible, le s

coefficients d'absorption photoélectrique kph et de production de paires kpp sont très

réduits . Les pics correspondants dans la distribution en amplitude ne peuvent être nor -

malement résolus . Seul l'effet Compton subsiste .

Scintillateurs utilisés . Deux formules de scintillateur ont été utilisée s

pour nos expériences :

– la première a été indiquée dès 1950 par REYNOLDS ; elle consiste en une solu-

tion à 6 g/l de terphényl dans le xylène

Page 14: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 10 -

- la seconde est indiquée par MUEHLHAUSE f3, ; sa composition est la suivante :

solvan t

soluté

phénylcyclohexane

2,5—diphényloxazole 4 g/l

diphénylhexatriène 16 mg/1

Le phénylcyclohexane est commercial et d'origine anglaise (Light and C°) . Le s

produits composant le soluté ont été préparés au Service de Chimie physique de Châtillo n

par Monsieur PICHAT .

II — 1 .2 . INTRODUCTION DU BOREDANSLESCINTILLATEUR .

Le bore est introduit au moyen d'un de ses esters : borates de triméthyle ,

éthyle, propyle, butyle . Ces esters fournissent, avec le scintillateur utilisé, un e

solution incolore ayant une transmission élevée pour les lumières visible et ultra —

violette . Les esters boriques sont inertes vis—à—vis de la fluorescence du scintilla-

teur et ne réduisent la hauteur des impulsions que par la dilution du milieu fluores-

cent initial .

Les formules et densités de ces esters sont les suivantes :

borate de

méthyle

éthyle

propyle

butyl e

formule

B(OCH3 ) 3

B(0 C 2H5 ) 3

B(OC 3 H 7 ) 3

B(0C 4

densité

0,915

0,864

0,867

0,740

Le borate de butyle est facile à préparer et à conserver, mais il contien t

moins de bore que les autres esters et sa densité est plus faible . C'est le borate d e

méthyle qui a été utilisé . C'est un composé très hydrolysable qui doit être conserv é

en flacon scellé . Cette propriété impose une grande étanchéité aux cellules contenan t

le scintillateur .

Dilution du milieu fluorescent :

La formule de KALLMANN et FURST peut être généralisée sous la forme suivante [11, :

N Pch =

(Q + c) (R + Nc )

Dans cette formule, h est proportionnel à la hauteur d'impulsion ; N est l e

facteur de dilution du matériau ajouté ( 0 ‘N

1 ) ; P,Q,R sont les paramètres d e

Page 15: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 11 -

KALLMANN pour N = 1 (scintillant non dilué), c'est la concentration de soluté dan s

le scintillateur .

Les tables de KALLMANN montrent que l'on peut généralement négliger Nc devan t

R ; h est alors proportionnel à N .

L'introduction de 50 pour cent de borate de méthyle, par exemple, dans u n

scintillant organique, réduit de moitié la hauteur des impulsions .

Libre parcours moyen d'un neutron dans le scintillateur :

Le scintillateur utilisé principalement est composé de volumes égaux de phényl -

cyclohexane et de borate de triméthyle, de masse moléculaire M = 104, de densit é

e = 0,9 . Soient n la concentration en borate de la solution, NO le nombre d'Avogadro,

eto~abs

la section efficace de la réaction 1OB (n,a) 7Li pour des neutrons thermiques .

Nous négligerons la section efficace de capture du solvant, qui est négligeable devant

abs'

Le libre parcours moyen de capture du neutron thermique est : X =n NOcrabs e

M

Avec M = 104, n = 0,5, NO = 0,6 .1024 ,

cr' abs = 3990 .0,188 .10-24 cm2 ,

= 0,9

on a

Xth= 0,51 cm .

Il est facile dans ce cas de réaliser des cellules de dimensions très supérieu -

res 'a X , donc à efficacité 100 pour cent . Mais X est proportionnel 'a =j"--c'est-à-

dire dire à la vitesse v des neutrons .

Pour des neutrons de 40 eV, le libre parcours moyen de capture est déjà de l'or=

dre de 20 cm . Dans la région d'utilisation souhaitée, région des neutrons en ralentisse -

ment, les cellules auront,en général,des dimensions inférieures 'X, mais non négligea-

bles devant

. L'efficacité ne sera pas tout à fait proportionnelle à o' abs.

II - 1 .3 . CONSTRUCTION DESCELLULES.IMPORTANCE DE LA COLLECTIONOPTIQUE .

Plusieurs problèmes se posent relativement à la construction des cellules des -

tinées à contenir le scintillateur ,

- le matériau choisi doit être insoluble dans le solvant du scintillateur .

- la fermeture doit être assez étanche pour que le scintillateur se conserve ,

l'hydrolyse de l'ester borique ne pouvant avoir lie u

- la collection optique doit être la meilleure possible .

Page 16: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 12 —

Un certain nombre de cellules ont été réalisées d'après ces considérations .

Matériau utilisé : Avec le xylène comme solvant, les cellules ont été réali-

sées en plexiglass . Avec le phénylcyclohexane, nous avons utilisé successivement:l'aral-

dite, le plexiglass et le verre . Le plexiglass montre une très faible solubilité dans

le phénylcyclohexane mais la solution reste transparente et les propriétés du scintil-

lateur ne sont pas affectées .

Le plexiglass et l'araldite se travaillent facilement au tour . Les cellule s

réalisées ainsi ont une forme cylindrique (figures 3 et 4) .

8

_ Joint

Joint

65

plexiy/asss

f

Joint

verre

63r a

60

Fig. 3

Fig. 4Cellule cylindrique en araldite

Cellule cylindrique en plexiglass

Le plexiglass possède en outre l'avantage de pouvoir être rendu transparent, pa r

polissage, sous une épaisseur de quelques mm, ce qui permet de réaliser, du même coup, l e

corps de la cellule et la fenêtre posée sur la photocathode du photomultiplicateur . Ave c

l'araldite, la transmission optique est assurée par une plaque de verre maintenue par

un collier en araldite . Les deux cellules peuvent être montées soit directement sur u n

photomultiplicateur du type EMI 62—60, soit par l'intermédiaire d'une lentille de ple-

xiglass sur un photomultiplicateur du type RCA 5819 (figures 5 et 6) .

Les dernières cellules utilisées sont en verre ; elles ont la forme d'une demi —

sphère (figure 7) de 10 cm de diamètre, munie d'un tube pour le remplissage . Ces cellule s

sont destinées à être posées sur un photomultiplicateur à large photocathode du typ e

EMI 60—99 .

Page 17: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 13 —

Les premiers modèles ont été réalisés h l'atelier du Service de Physique Nu-

cléaire ; les modèles en verre, par soufflage, au Service de Technologie .

Etanchéité .

Pour les premières cellules, ce problème a été

résolu par des joints convenables . Un premier essai a

été fait avec le perbunan, mais il contient des impure—

tés solubles qui donnent rapidement une teinte verte a u

scintillateur et provoquent l'arrêt de la fluorescence

et la destruction des joints . Le téflon apporte un e

solution satisfaisante h ce problème .

Le remplissage des cellules cylindriques s e

fait par un petit orifice latéral (figure 4—a),ferm é

par une vis métallique et pourvu d'un joint en téflon .

Dans le cas de la cellule en verre, on scell e

au chalumeau le tuyau latéral après remplissage .

Collection optique . La formule (2) montre que la hauteur d'impulsion est pro-

portionnelleh la transparence TP du scintillateur pour sa radiation de fluorescence et

h un coefficient G de collection optiqu e

déterminé par la géométrie du système .

TP dépend de la nature du scintil-

lateur . On .cherchera donc h rendre G auss i

grand que possible .

Calcul approché de G : G est la frac—

SleDD/lftion de lumière qui pénètre la fenêtre su— p/exI/d33périeur@

phq omultiplicateur . Poson s

ê = 1ft ; Fg DDDFt g@ tê 9EEF `êP@ @uDOF4@ &F@ d!1

Ohet8 tttpltPêt@i F

tê @uFfg e@ tutOFt@}F@

MA 5H19t8tê)@ d@ tê @ @Ilul @ ; F Pe@ `ftet@8t d@ FO =

fl@*Ioê du FOfl @et @uF ; D fêet@uF $@ tFêê§=

§

Rt gslen Iuftu@u* p913F I@ 4im@n gt®u menue

0441@a

Oa@@

4e tê P @Ilul @ :

@t

tiplt@&#sip s

Soit I l'intensité lumineuse pro

duite au sein du scintillateur . Une partie ab de la lumière va directement sur la pho-

tocathode . L'autre partie (I—ab) subit la diffusion sur le réflecteur . Il arrive fina—

EMI 62 .60

Fig. 5Cellules en place surle photomultiplicateur .

Page 18: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 14 —

lement sur la photocathode la fraction G (I—ab) rb . D'après la définition de G, on a

G = ab + G (I — ab) rb

(soit G =

ab

5 )

Une valeur certainement très optimiste de G peut être' déduite de la formul e

(5) dans laquelle on fait b = 1 . Ceci revient à négliger l'absorption de la lumièr e

ou à prendre T p = 1 dans la formule (2) .

Calculons ainsi G en fonction de r pour les différentes cellules construites :

a) — Cellule cylindrique :

Avec un photomultiplicateur du type EMI 62—60 on a Sf = 12,6 cm2 . Les dimension s

intérieures du réflecteur sont : rayon 2,8 cm ; hauteur 5 cm .

St = 137 cm2 . D'où a ^+ 0,1 .

La formule 05) s'écrit : G =

0, 11—0,9 r

Il est possible de calculer G pour différentes valeurs de r :

0,74

0,89

0,92

0,95

0,97

0,9 9

1 — rb (I — ab )

G

0,3

0, 5

Ce tableau montre l'importance d e

la qualité du réflecteur .

Les réflecteurs utilisés ont été d e

deux sortes :

— feuille réflectrice en alliag e

spécial d'aluminium—magnésium (Brillalu -

mag 3) . Un polissage mécanique soigné donn e

au maximum un facteur r de 0,90, c'est—à —

dire G de l'ordre de 0,5 ou 0,6 . Le polis —

sage électrolytique utilise des bains à l'a-

cide perchlorique, dangereux, et n'a pas ét é

réalisé . Un essai de polissage chimique n' a

pas donné de meilleurs résultats que le po —

lissage mécanique .

0,6

0,7

0,8

0, 9

Tube de remplissage

Fig. 7

Cellule semi—sphérique en verre

— Couche mince d'aluminium appliquée sur la surface de la cellule, par projec-

tion thermique sous vide . On obtient ainsi un miroir d'aluminium pour lequel r peut

Page 19: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 15 —

atteindre 0,97 ; G vaut alors 0,8 et le résultat est satisfaisant . Pour la cellule 2 ,

le miroir a été projeté sur la face interne de la cellule . Après remplissage, ce miroir

a été détérioré au bout de quelques jours, ceci étant peut être de à la faible solubi-

lité du plexiglass dans le scintillateur .

b) — Cellule demi—sphérique :

Le rayon est environ 5 cm . La face plate repose entièrement sur le photomulti-

plicateur h large photocathode EMI 60—99 .

nR2

1On a alors : a =

= — ,

nR2 + 2nR2

3

Prenant a ad 0,3 la formule (5) devient G =

0 . 31—0,7r

Avec un mauvais réflecteur pour lequel r = 0,90, G vaut déjà 0,81 . Avec r = 0,95 on

arrive h G = 0,91 .

Le réflecteur est constitué ici par une couche mince d'aluminium projeté ther-

miquement sous vide aur la surface extérieure . Cette couche ne se détériore pas et as

sure pour G une valeu! voisine de 0,9 ,

REMARQUE : Le calcul fait précédemment néglige l'absorption de la lumière .

HARRISON donne pour longueurs d'absorption dans les xylènes ortho, méta et para respec-

tivement 27,4 cm, 18,5 cm et 11,4 cm (1) ; ces distances peuvent atre parcourues dan s

les cellules h la suite de réflexions multiples .

Si le réflecteur est une surface réfléchissante (c'est le cas pour un miroi r

d'aluminium), on pourra tenir compte de l'absorption dans le liquide en éliminant le s

directions qui donnent lieu è un grand nombre de réflexions avant d'arriver sur la pho-

tocathode . Ceci revient à multiplier la fraction de lumière réfléchie G(1—ab) rb par u n

facteur ¿ inférieur h l'unité . La formule (5) s'écrit alors :

A e eh/l

Lrè (l ah)

g dépend d@e dtm@eetene d@ le @ @UUule ; 4@ am 'e@m@ et neeet 4@ 1 1 @e4@e4t 4e ec4nttUUe

teen eh mont émie lee photons de m@tnttll@ttm@ ,

On veil eleément qe@ eel velete d@ 1 deme le ces de le demt=sph0re §4ere .

qu'il peut devenir inférieur à 0,3 dans le cas du cylindre et pour les points situé s

k l'opposé de la photocathode .

( 5 )

Page 20: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 16 —

II — 1 .4 . RESULTATSEXPERIMENTAUX :

Le dispositif général des expériences est indiqué sur la figure 8 .

Sélecteur d ámplítodea IO canaux

R

M.

ám fi1& ='%1--

Mainede VP.

Ampli2 Mc/4 .

AlimentH .T.

ILoupe I

Fig. 8

Schéma général du montage électronique

Nous indiquons sur les figures 9 et 10 le schéma de câblage du photomultipli-

cateur EMI 62—60 et le schéma du préamplificateur (type cathode—follower) .

. . . . . . . . . . . .

D3 Dm

R

D u

Fig . 9

Schéma du câblage du photomultiplicateur EMI 62-60

Les constantes de temps utilisées á l'amplificateur sont : I = D = 3 .10—6 s .

Les sources de neutrons utilisées ont été : sources Ra — Be et Po — Be avec modérateur

de paraffine et la pile de Saclay fonctionnant á diverses puissances . L'étalonnag e

en énergie des scintillateurs est fait au moyen de sources gamma d'or (411 KeV), d e

césium (661 KeV) et de cobalt (1,17 et 1,33 MeV) . Le pourcentage de gamma émis es t

plus faible pour la source Po — Be que pour la source Ra — Be .

t

Page 21: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 17 --

Cellule cylindrique :

— Scintillant 1 . ( terphényl dans xylène . Concentration 6 g/ l

( 60 cm3

( borate de tributyle 40 cm 3

L'efficacité aux neutrons est mise en évidence en interposant entre la sourc e

et le scintillateur un écran de carbure de bore . Le bruit de fond dú aux gamma es t

réduit par des écrans de plomb . Le rapport des taux de comptage avec et sans écran d e

1M n

1MS2

150 S2

50 KA1,20 KSI

V/;///,

_ 5000 pF Amph.Mc/4s .0 2 M

iso%à4ou5KV I M SL Coax I50 S L

+ 250 V.

/EF 42/

Fig. 1 0

Schéma du préamplificateur type cathode—follower .

bore atteint la valeur 2 . Aucun pic n'est mis en évidence .

Un essai a été réalisé en suspendant au—dessus du liquide une source alph a

de polonium . Dans ces conditions, un pic a été observé (courbe 11) malgré la mauvaise

qualité du réflecteur .

REMARQUE : Dans ce cas, la scintillation se produit seulement au voisinag e

de la source alpha et le coefficient .de(5') est constant ; il en est de même pou r

G : le nombre de photons arrivant sur la photocathode est proportionnel au nombre d e

ceux émis dans le liquide .

— Scintillant 2 . ( Solvant phénylcyclohexane (cité plus haut )

( 70 cm3

( Borate de triméthyle 70 cm3

Expériences faites devant le canal central de la colonne thermique : l'impor-

tance du bruit de fond gamma dans l'axe du faisceau oblige soit à interposer un écran

Page 22: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 18 -

de trois épaisseurs de briques de plomb, soit à utiliser un diffuseur (paraffine pa r

exemple) et s'éloigner de l'axe du faisceau .

750

300

250

Le dispositif expérimenta l

est indiqué sur la figure 12 .

L'efficacité aux neutron s

a été mise en évidence en plaçan t

ou non des écrans de cadmium ou de

bore à la sortie du canal .

L'efficacité aux gamma du

cadmium a été aussi montrée en pla-

çant une feuille de cadmium autou r

du scintillateur .

La réponse aux neutron s

thermiques ne présente pas de pic .

On n'observe pas non plus de pi c

Compton dans la réponse aux gamm a

d'une source de cobalt . On peut at-

tribuer ces mauvais résultats au x

défauts optiques de la cellule . G

y est faible et variable à caus e

de E .

cps/5. rnn

1c~

oa) oc dub)13ru,O

Poloniumoe f?nor

\a). (b)

8v 14

20

26 haut. dimpulsion

Pig. 1 1Réponse d'un scintillateur liquide

Celluledemi-sphérique :

aux alpha d'une source de Po .

On sait que E reste voisin de 1 et que G atteint facilement 0,9 avec le réflec -

teur utilisé .

Dans une première expérience, a été étudiée la réponse aux gamma de source s

de césium et de cobalt . Il a été mis en évidence des pics que l'on peut attribuer à

l'effet Compton, puisque, avec un scintillateur liquide, les coefficients kph et kpp

sont négligeables devant kc . Le graphique 13 montre l'allure de ces pics ; chaqu e

point a pour ordonnée le nombre d'impulsions dont la hauteur est comprise entre V e t

V + OV, V étant son abscisse et AV la largeur d'un canal du sélecteur en amplitude .

Les deux pics du cobalt à 1,17 et 1,33 MeV ne sont pas séparés . La hauteur d'impulsion

au pic est sensiblement proportionnelle à l'énergie incidente . On sait que cette pro -

priété n'est plus vraie pour les liquides quand l'énergie incidente dépasse quelque s

MeV . Quoiqu'il en soit, l'existence de ces deux pics permet un étalonnage approché e n

énergie jusqu'à 2 MeV qui correspond au Q de la réaction 10 B (n,a) 7Li .

Page 23: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

La réponse aux neutrons rapides d'une source Po-Be sans ralentisseur a ét é

ensuite étudiée . Le graphique 14 montre la courbe correspondante .

La distribution en hauteur

des impulsions est continue, comme

l'indique la répartition en énergi e

des protons de recul correspondants .

(voir généralités) .

au-dessus du bruit de fond du photo-

multiplicateur, un pic faible et ma l

résolu ( figure 15) . Malgré l'incer-

Plombl.titude sur l'amplitude de l'impulsion f

"

au pic, la comparaison avec les ré-

ponses au césium et au cobalt mon-

tre que l'énergie correspondant e

est comprise entre 450 et 500 KeV, On

peut donc admettre que ce pic es t

dú aux gamma de la réaction 7Li*_w

7Li + y (480 KeV) . On peut aussi con -

clure que la réponse aux neutron s

par ( 7 Li + a ) est au-dessous de 480 KeV , et, dans les conditions expérimentales pré -

sentes, dans le bruit de fond du photomultiplicateur . Ceci a été confirmé par la com-

munication privée [12] .

Devant la colonne thermique de la pile de Saclay : on utilise les neutrons dif -

fusés par de la paraffine . Le détecteur a une efficacité aux neutrons thermiques gai s

la distribution des impulsions ne présente aucun maximum (figure 16 b) . On a rappel é

sur le graphique les hauteurs correspondant aux pics de 60 Co et137Cs . Dans une se -

conde expérience utilisant la sensibilité aux gamr.,a,on a placé une feuille de cadmiu m

sur le détecteur,. Les gamma de capture du cadmium donnent des impulsions d'une hau-

teur très supérieure à celles produites par la réaction 10B (n,a ) 7Li (graphique 16 c) .

Dans tous les cas,le pic du aux neutrons n'a pu être mis en évidence . Le s

raisons de cet échec peuvent être trouvées dans l'énoncé des conditions . de fonctionne -

ment d'un détecteur à scintillant liquide utilisé à Argonne (Communication privée L12]

reçue après les divers essais précédents, au moment de la rédaction)

Paraffine

Quand on place la paraffin e

autour de la source Po-Be, on n'ob-

nserve pas de pic correspondant à la

Ó

détection des neutrons lents . Cepen-

dant un comptage long (de l'ordre de

15 minutes) a mis en évidence, juste

Pile

Fig. 1 2

Dispositif expérimental devant la co-lonne thermique de la pile de Saclay .

Page 24: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 20 -

- La cellule en quartz est recouverte d'une couche diffusante de MgO .

- Le montage comporte deux photomultiplicateurs, montés en coïncidence afi n

de recueillir toute l'énergie lu-

mineuse .

- Ces 2 photomultiplicateur s

ont été choisis, après un grand nom-

bre d'essais (parmi plus de 100 pho-

tomultiplicateurs),pour leur faibl e

bruit de fond et leur grande sta-

/200bilité .

- Le détecteur est utilis é

derrière un spectromètre à temps d e

vol . Dans une expérience citée, l a

base est de 40 m. A cette distance,

le bruit de fond gamma est très di-

minué .

- La réponse aux neutron s

lents montre deux pics : le premie r

dû á la réaction lOB (n,a) 7Li es t

bien résolu . Le second, moins net ,

correspond à 7Li* 7Li + y . Le s

hauteurs d'impulsion aux pics indi-

quent que le premier pic correspon d

seulement à des y de 70 KeV environ .

Le résultat confirme la mauvaise ré -

ponse des scintillants liquides au x

particules ionisantes lourdes ,

On pourrait utiliser les gamma du cadmium pour la détection des neutron s

thermiques ; mais ce n'est pas le problème . Les caractéristiques ci-dessus montren t

que le détecteur à scintillant liquide pour les neutrons en ralentissement n'est pa s

d'un emploi universel ( nécessité d'avoir un bruit de fond gamma assez faible ) e t

n'est pas rapidement reproductible : (choix des photomultiplicateurs) . Pour augmenter

l'efficacité, on est conduit à augmenter les dimensions des cellules, mais, dans c e

cas, le problème de collection optique se pose . Il faut aussi des quantités importan -

tes de produits très purs , la fluorescence décroissant très vite quand on ajout e

quelques impuretés .

REMARQUE . :

Les y de 480 KeV de 7Li*

7Li + y sont utilisés pour la détection des neu-

trons lents, en plaçant un échantillon de bore sur un cristal d'iodure de sodium qu i

COUÇ/5/77717 . CO s°

ox 1rutdefond

800

400 .

10

30

50

Vhauteur dimpu/iion

Fig. 1 3Réponse d'un scintillateur liquideaux gamma de sources de Cs et de Co

Page 25: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 21 -

détecte les gamma produits(HARWELL) ~9) . Le problème, dans ce cas, est d'assurer un e

bonne protection contre les gamma qui ne viennent pas du bore et qui sont nombreu x

dans une utilisation au voi -

sinage d'une pile atomique

coups/mnII - 2 . SCINTILLATEURSAU

LITHIUM

On peut aussi utili-

ser la réaction 6Li (n,a) 3H

pour la détection des neu-

trons de faible énergie .Le s

caractéristiques de cett e

réaction ont été données plus ieohaut . Rappelons :Q = 4,78 MeV ,

= 930 barns pour des neu-

trons de 2 200 m/s ; concen-

tration isotopique :7,5 pour

cent de 6Li dans le lithium doonaturel .

L'inconvénient prin-

cipal d'un détecteur au li -

thium réside dans la faible

Qvaleur de la section effica-

ce ;par contre l'énergie libé-

rée est élevée, et on tonnai t

des composés solides du li-

thium qui sont fluorescents ,

en particulier l'iodure de lithium .

o ,5,oul rce Po. ¿3ex Bru>tde /orad

hauteur d impulsion

Fig . 1 4Réponse d'un scintillateur liquide auxneutrons rapides d'une source Po-Be .

Un essai a été tenté,en vue d'introduire le lithium dans un scintillateur li-

quide au moyen d'un organolithien .

II - 2 .1 . CRISTAUX D'IODUREDE LITHIUM .

- GENERALITES .

Les cristaux d'iodure de lithium sont commerciaux et leur utilisation es t

devenue classique dans de nombreux laboratoires . Le but de cette étude est de montrer

les possibilités de quelques cristaux commerciaux .

Rappelons quelques propriétés des cristaux fluorescents :

Les cristaux non organiques du type iodure de sodium donnent des impulsions

Page 26: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 22 -

dont la hauteur est proportionnelle à l'énergie des particules ionisantes et prati-

quement indépendante de la nature de ces particules . Il en résulte que les impulsion s

does aux neutrons (4,78 MeV) peuvent être ai-

sément distinguées des impulsions dites aux gam-

ma, dont l'énergie est en général inférieure à

2 MeV .

Activation ducristal :

730

Cpo /i5 mn

1

-

O

I`

o

On ne connaît pas le mécanisme suivant

lequel la lumière est produite dans un crista l

scintillant . Une description en a été donné e

par PRINGSHEIM : l'ionisation se produit dan s

le cristal et la particule ionisante abandonn e

son énergie . Une partie de cette énergie es t

transformée en lumière, le coefficient de con-

version ou d'efficacité lumineuse

étant l e

coefficient Cu de la formule (2) Le rest e

de l'énergie augmente l'énergie de vibratio n

du réseau cristallin, c'est-à-dire apparaî t

finalement sous forme de chaleur . Quand on in-

troduit un activateur, le coefficient C IP aug-

mente d'abord avec la concentration, puis un e

saturation se produit . Malheureusement,la plu -

part des activateurs sont absorbants dans l a

bande d'émission du scintillant et la lumièr e

émise décroît si une trop grande quantité d'ac -

tivateur est ajoutée . On ne peut pas prévoir, a priori, si un corps étranger ajouté e n

petite quantité se comporte comme une impureté ou un activateur .

Les activateurs des cristaux commerciaux sont l'étain et l'europium . Les ban -

des d'émission des cristaux diffèrent selon les activateurs ; la réponse spectrale d u

photomultiplicateur étant déterminée, il en résulte des variations de la réponse fi-

nale du détecteur .

II - 2 .2 EXPERIENCES .

Les expériences ont été réalisées avec des cristaux commerciaux de deux ori -

gines différentes :

- cristaux Harshaw, activés à l'étai n

- cristaux Larco, activés à l'europium

300

250

48o keV

Fig. 1 5Réponse d'un scintillateurliquide aux gamm$ de laréaction 7L1* . Li + y

Les cristaux étant de dimensions différentes, on pourra adopter la notatio n

Page 27: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 23 -

abrégée ci-dessous :

Origine Larco Harshaw

Diamètre 2,5 3,75 2,5 3,75 3,75

Hauteur 1,25 0,67 0,67 1,25 1, 7Notation L 1 L2 L 3 H1 H 2

a) - Chaque cristal est étalonné en énergie à l'aide de- sources gamma connues :

or, césium et cobalt . Exemple : L 1 donne les pics de l'or, du césium, tracés sur le gra -

phique 16 . Le rapport des énergies des gamma de l'or et du césium 461 = 1,62 . Le rap-

f0 4

At° 3

port des hauteurs d'impul-

sion aux pics comporte une

erreur sur chacune de ce s

hauteurs . On peut admettr e

2 pour cent d'erreur rela-

tive sur chaque hauteur de

pic, soit environ 5 pou r

cent sur le rapport a S a

valeur mesurée est 1,58 ;on

prendra donc 1,58 ± 0,08 ;

ce qui montre qu'à la pré-

cision des mesures près la

proportionnalité de la ré-

ponse à l'énergie est véri-

fiée . Ce cristal permet d e

séparer les deux pics d u

cobalt à 1,17 et 1,33 MeV .

H1 et H2 ne permettent pa s

l'étalonnage en énergie .

b) - Réponse au x

neutronsd'unesource Po-Be .

Cot'as/mn

coao Bru&Io) RePon5e

Ç/ I~eponse

b

de fondnYole Cd

25V

30 VFig. 1 6

Réponse d'un scintillateur bord aux neutrons d ela colonne thermique de la pile de Saclay.

20V 35V hauteurd impul&ion

La source utilisée est une source Po-Be de 20 mC,Les neutrons rapides sont ralen-

tis et diffusés par de la paraffine ou du bois entourant la source . Les neutrons rendus

thermiques peuvent être arrêtés par une feuille de cadmium ou un écran de bore . La dis-

tance approximative de la source au cristal est de 20 cm .

Critique dudispositif :

- Impossibilité de définir la géométrie d'un tel système .

- La feuille de cadmium n'est pas un écran parfait :elle donne des gamma de cap-

ture et laisse passer les neutrons en ralentissement .

- Un certain nombre de neutrons sont diffusés par les murs de la pièce et le s

pièces en bois du dispositif et arrivent au cristal quand l'écran est en place . Ce s

défauts rendent impossible la mesure de l'efficacité d'un cristal donné .

RESULTAT : Le pic dû aux neutrons est tracé sur le graphique 18 a, ainsi qu e

Page 28: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 24 —

les déformations de ce pic quand on interpose entre la source et le cristal un écra n

de plomb de 5 cm d'épaisseur (18 b) ou une feuille de cadmium (18 c) .

Normalisation des résultats : On peut cal —

culer pour les cristaux L, qui ont été étalonnés e n

énergie, à quelle énergie incidente correspond l a

hauteur des impulsions dues aux neutrons, en admet —

tant toujours la proportionnalité de la réponse à

l'énergie . Selon les cristaux, cette énergie vari e

entre 4,25 et 4,50 MeV . Le graphique 19 a été trac é

avec L3 .

Comparaison des coefficients de conversio n

optiqueCu entre les divers cristaux et avec u n

cristal d'iodure de sodium .

On prend comme référence le pic photoélec -

trique du césium donné par un cristal d'iodure d e

sodium activé au thallium, dans des conditions élec -

troniques fixées ; on attribue à la hauteur d'impul -

sion correspondante Vo la valeur 661KeV . Dans le s

mêmes conditions électroniques, on réalise les pic s

de hauteur V correspondant aux neutrons,avec le s

différents cristaux d'iodure de lithium . L'énergie

correspondante (avec le cristal INa) es t

x = 661V

Ke V .Vo

On a ainsi les résultats suivants :

L 1

L2

L3

H l

x

550

500

750

13 0

L'erreur relative, provenant des erreurs sur la détermination de V et Voest de

l'ordre de 6 pour cent .

Les coefficients C u sont proportionnels à x : le coefficient de conversio n

optique est environ 5 fois plus élevé pour les cristaux activés à l'europium (L) qu e

pour ceux activés à l'étain (H) .

Rapport de la largeur à mi—hauteur du pic à l'amplitude des impulsions a u

pic : Les valeurs les meilleures ont été obtenues en plaçant un écran de plomb d e

I

Taux de compt e

a/biC/

Au orCo cœsiumDrurlde {ond

II ,,

a

,, b

10,7

17

h volts

Fig. 1 7Réponse d'un cistal ILi(Eu)

aux gamma de Cs et Co .

140

Page 29: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 25 -

1 cm d'épaisseur entre la source et le cristal .

Taux de corn'NA6 cps/ 10 mn

CZ

•b

~\•¿vJ\

30,5

„ haururd'impulsion

Fig. 1 8Réponse d'un cristal ILi(Eu) aux neu-

trons d'une source Po-Be + paraffine .

Elles sont respectivement de 16 pour cent pour les cristaux activés à l'étain

et de 12,5 pour cent pour les cris-

taux activés à l'europium .

c) - Réponse aux neutrons

de la colonne thermique deP2 . Le

cristal utilisé est L avec un pho-

tomultiplicateur du type RCA 5819 .

Il n'est pas possible de travailler

directement dans le faisceau,' cau-

se des nombreux gamma qui condui-

sent à des empilements et masquent

le pic dû aux neutrons . On utilise

les neutrons diffusés par de la paraffine et on se protège contre les gamma venant de

013

SeuilVa

coups/minut e

Efficacité . La mesure abso -

lue de l'efficacité n'est pas pos-

sible,' cause de l'imperfection d e

la géométrie du dispositif . On peut

cependant comparer les efficacités ,

en comparant les taux de comptage

dans des conditions analogues .

L 1

L 2

L 3

1200 800

500

25

Le taux de comptage vari e

avec l'absorption propre du cris-

tal . Ces considérations seront dé -

veloppées plus loin (d) .

- la pile par une épaisseur de 15 cm de plomb .

Si le canal est en partie ouvert (ouverture de 20 cm 2 environ) on a un pi c

simple d'allure habituelle (figure 20 a) . Si on ouvre davantage le canal, les taux d e

comptage au pic deviennent trop forts et on observe des impulsions jusqu'à une hau-

teur double de celle du pic . Ces impulsions sont dues h l'empilement de deux impulsion s

trop rapprochées (figure 20 b) .

Ceci montre que le cristal ne peut être utilisé dans un flux très intense d e

neutrons,

Page 30: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- 26 -

d) - Utilisation d'un cristal comme détecteur de neutrons dans le dispositif du ,

spectromètre á temps de vol . Dans cette expérience, la distance au mur de la pile est d e

hauteur d impu~ bn

n

Co"

4

4,45 Energie

Fig. 19 - Etalccmage en énergie d'un cristal ILi(Eu )

l'ordre de 6 m et le bruit de fond gamma assez faible pour que le pic dû aux neutron p

soit bien résolu . Un discriminateur ne laisse passer que les impulsions dont la hauteur

est supérieure au seuil V o ; on élimine ainsi le bruit de fond gamma dans sa presqu e

totalité,

L'expérience a été faite avec une base B = 5,30 m . Le graphique 21 montre l e

spectre obtenu : la courbe tracée représenten, taux de comptage en unité arbitrair e

dans un canal de largeur 200 ps/B, en fonction du temps de parcours en µs/m .

( e l (t) efficacité du détecteu rj l s'écrit Hy l = e l (t) cp (t )

U

( T (t) flux neutronique .

Détermination de la fonction e t (t) :

On dispose d'un spectre tracé avec un compteur á 10BF3 ; on a comme précédem-

tJ 2 = e2 (t) . T

60

45

30

'5fr )

Vot

ment .

02i MeV

Page 31: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 27 —

e 2 (t) a été déterminé et vaut e 2 (t) = a

-0,1S tD'ou r¡2 = a ( 1—e 0'18t )

(1)

t ) .

A partir des valeurs expérimentales de r 2 , la courbe représentant les varia —

tions de (T t) en fonc-

tion de t a été tracée .

On en déduit la valeur de

e l ( t ) = v t )

Cette formule don—

ne les variations de e t en

fonction de t, représen-

tées par la courbe 2 2

Pour avoir la valeur ab-

solue de e l , il suffit de

remarquer que et = 1 quand

le détecteur devient"noir' :

Un calcul simpl e

montre que plus de 80 pour

cent des neutrons de vi-

tesse 2 200 m/s sont ab-

sorbés .

REMARQUE : L'ef-

ficacité totale du compteur est e t = e n .e', e' étant une efficacité- qui dépend de l a

répartition en amplitude des impulsiõns lumineuses, de leur collection optique et d e

l'électronique .

Pour chaque neutron absorbé, il y a libération d'une énergie constante (4,78 MeV )

et production d'une impulsion lumineuse d'intensité constante . La collection optiqu e

dans le cristal est telle qu'après le photomultiplicateur la distribution des impul-

sions présente l'aspect d'un pic (figure 17) ; on peut admettre qu'en discriminant a u

seuil Vo on collecte toutes les impulsions de neutrons, avec une bonne approximation .

On a donc :

é EL/ 1 et e l oL e n .

II — 2 .3 . INTRODUCTION DU LITHIUMDANSUNSCINTILLANT LIQUIDE .

L'organolithien a été préparé par Monsieur PICHAT, au Service de Chimie Physi-

que de Châtillon Ce composé, très instable, a été préparé directement dans le solvan t

1—e —O' 18t)

2V hauteur

d'impulsion

/o 4

kb)

V

Fig. 20

Réponme d'un cristal ni(S) aux

neutrons de . la colonas thermique

cows/mn

18/

Page 32: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

0

- Fig . 21 -

Spectre de neutrons obtenu dans le-dispositif duspectromètre à temps de vol avec un cristal ILi(Sn) .

— f

D

290 4Q0 690 800(,4/m

IOC

- Fig . 22 -

Efficacité du cristal ILi(Sn )en fonction du temps de vol des neutrons .

100 200 300 400 500

600

700 800 pym

2000

'soc

1000

300

Page 33: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— 29 —

du scintillant . Il s'agit de 1'éthyl—lithium C2 H 5Li obtenu par action du lithium sur l e

chlorure d'éthyle . Il a été ainsi fabriqué une solution d'éthyl—lithium dans le scin-

tillateur (xylène + terphényl) contenant environ 9 g/l de lithium . La cellule est e n

verre et scellée après remplissage . Avec une telle concentration, le libre parcour s

moyen de capture d'un neutron de 0,025 eV est 18 cm, supérieur á la dimension moyenn ede la cellule .

L'éthyl—lithium ne se comporte pas comme un poison pour le scintillant ; l a

réponse aux neutrons rapides d'une source Po—Be a la même allure que dans le cas d u

scintillant boré . Une efficacité aux neutrons de la colonne thermique de la pile d e

Saclay a été observée .

Il semble que le coefficient de conversion optique soit très faible ; d'autre

part le produit lithié se décompose au bout de quelques semaines et la fluorescenc e

cesse .

Page 34: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …
Page 35: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

— C O N C LU SI O N

Alors que la détection des neutrons thermiques peut être faite par les cris —

taux d'iodure de lithium , et envisagée par un scintillateur liquide contenant d u

cadmium, la détection des neutrons en ralentissement est plus délicate . Elle peu t

faire appel à un scintillateur liquide boré, á grande concentration de bore et sou s

un large volume, mais les conditions d'utilisation sont alors assez strictes (brui t

de fond gamma faible ) : spectromètre à temps de vol , avec base assez longue . L a

collection optique devient délicate pour de grands volumes ; la mauvaise réponse de s

liquides aux particules alpha impose un choix rigoureux des photomultiplicateurs e t

des montages électroniques appropriés . Dans ces conditions précises, on peut alor s

espérer une détection à grande efficacité des neutrons en ralentissement .

Page 36: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

Je remercie vivement Monsieur BERTHELOT sous la directi-on de qui ce travai l

a été effectué dans les laboratoires du Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay .

J'exprime également ma reconnaissance à Messieurs JACROT et NETTER, à Mademoi -

selle GALULA,pour leurs conseils quotidiens et leurs suggestions .

J'assure de ma gratitude Monsieur PICHAT, du Service de Chimie Physique d e

Chátillon, pour la préparation rapide des produits chimiques qui m'ont été néces-

saires .

Je remercie les membres de divers laboratoires du Commissariat à l'Energi e

atomique ; en particulier Monsieur FIEHRER et ses collaborateurs pour la mise au poin t

de l'appareillage électronique .

Je remercie enfin les membres du Service de Documentation qui ont assuré l a

présentation rapide de ce rapport .

Page 37: COMMISSARIAT A DETECTION DE NEUTRONS 'PAR …

- BI B L I O G R A P H IE -

- CURRAN S .C . Luminescence and the scintillation counter . Butterworths scienti-

fic publications, 1953 .

- BIRKS J .B ._Scintillation counters . Pergamon Press Ltd, 1953 .

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