Comparaison entre différentes techniques de mesure de n2

Georges Boudebs

Laboratoire des Propriétés Optiques des Matériaux et Applications, FRE CNRS 2988, Université d’Angers, 49045 Angers Cedex 01, France

Plan

1. Introduction générale

2. Mesures des non-linéarités par Zscan.

3. Mesures des non-linéarités par interférométrie Mach-Zehnder

4. Mesure des non-linéarités par imagerie non linéaire

5. Conclusion

Approximations

LNL

( )t,z,y,xE ( )t,z,y,xEL

• La diffusion stimulée (Raman, Brillouin et Rayleigh) n'est pas prise en compte

• Les effets thermiques peuvent être négligés (30 ps; 1 Hz)

• On suppose que le milieu non linéaire (NL) est “mince” (pas d’auto-focalisation dans le milieu).

• On adopte l’approximation de l’enveloppe lentement variable (SVEA)

• On néglige la dispersion chromatique.

• On suppose une réponse en χ(3) ultra-rapide de type électronique (réponse instantanée vu par l’impulsion dans le domaine de la picoseconde)

3

On suppose le milieu NL défini par :i) une absorption linéaire notée α (m-1) ; ii) une absorption non linéaire à deux photons (2PA) notée β (m/W) ; iii) un coefficient d’indice non linéaire noté n2 (m2/W).

L est l’épaisseur de l’échantillon, I(r) est l’intensité à l’intérieur de l’échantillon

La réponse non linéaire des matériaux [*]

( ) ( )rILrq effβ=( )α

α−−=

Lexp1Leff

[*] J. A. Hermann, “Beam propagation and optical power limiting with nonlinear media”, JOSA. B, 1, 729-736, (1984).

LNL

( )rE ( )rEL

( ) ( ) ( )[ ] )21 jkn( 2L

L2

rq1erErE −β

α− +=

EL et E : amplitudes des champs électriques à l’entrée et la sortie

4

( )[ ]{ } 21

rq1Le )r(T−

+α=

( ) ( )[ ]rq1Lnknr 2NL +

β=ϕ

( ) ( ) [ ]LNL

ET r T r exp j (r)E

= = ϕ

Cas particulier et ordre de grandeur

T(r) 1=

( ) ( ) ( ) ( )NL 22r n r L avec n r n I rπ

ϕ = Δ Δ =λ

On suppose le milieu NL défini par une pure réfraction non linéaire (n2) :i) α = 0 ; ii) β = 0 ;

Avec les interféromètres classiques (λ~0.5 µm et L~1 mm): φNL ~ 100 mrad

Δn ~ 10-5

Destruction matériau I(0) > 1013 W/m2 (1 GW/cm2)(Eclairement en été ~ 102- 103 W/m2)

n2 ~ 10-18 m2/WC’est le n2 du CS2

Plan

1. Introduction générale

2. Mesures des non-linéarités par Zscan

3. Mesures des non-linéarités par interférométrie Mach-Zehnder

4. Mesure des non-linéarités par imagerie non linéaire

5. Conclusion

(*) M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. H. Wei, D. Hagan, E. W. Stryland, "Sensitive measurement of optical nonlinearities using a single beam", IEEE J. Quantum Electron. 26, 4, 760-769, (1990).

Principle of Z-scan (*)

NL: Nonlinear Material; L: lens; BS: Beamsplitter; D1,2: photodiode. The ratio ID2/ID1 is recorded versus z, the position of the NL.

D1

D2

-z +z0

BS

L

Cas où n2 > 0 et z > 0Case where n2 > 0 et z < 0β ≠ 0

Aperture

Case where n2 ≠ 0

NL NL

7

NL

zNor

mal

ized

trans

mitt

ance

zNor

mal

ized

trans

mitt

ance

CS2

λ = 532 nm

S = 0.4Nor

mal

ized

Tra

nsm

ittan

ce

z/z0

n2 = 3.2 x 10-18 m2/W. I0 = 1.5 GW/cm2. L =1 mm

Cas particulier : β = 0

ΔT

p-v

= T

p-T

v

( )2a

2a wr2exp1S −−=

Caractérise la transmission linéaire du

diaphragme

Relation simple pour le calcul du n2

( ) LIkn 0,0 02NL =ϕΔ )ZS(2n( ) ( )0,0S1406.0T NL

25.0vp ϕΔ−≈Δ −

Etude numérique

⇒

The general case (β and n2 ≠ 0) : ZnSe at λ = 532 nm The nonlinear parameters : n2 = -6.8 x 10-18 m2/W and β = 5.8 cm/GW.

I0 = 0.21 GW/cm2.

ZnSeλ = 532 nm

S = 0.4Nor

mal

ized

Tra

nsm

ittan

ce

z/z0

40% aperture

ZnSeλ = 532 nm

S = 1

Nor

mal

ized

Tra

nsm

ittan

ce

z/z0

No aperture

Le minimum ici provient essentiellement de l’absorption non linéaire; la mesure de ΔTp-v sur cette courbe ne peut plus permettre la mesure de n2

En faisant le rapport de ces 2 courbes , on fait apparaître l’effet dû au déphasage non linéaire pur

Nor

mal

ized

Tra

nsm

ittan

ce

z/z0

Result of the division

For and ⏐q0⏐≤ 1, a simple relation allowsn2 measurements.

12kn2

≤β

Conclusion :

Nor

mal

ized

Tra

nsm

ittan

ce

z/z0

The calculated result assuming β = 0

ΔT

p-v

ΔT

p-v

23.0)0,0(ILq

0.352kn2

eff0 =β=

=βI0 = 0.21 GW/cm2

%3n

nnnn

)ZSexact(2

.)s.ZSf(2)ZSexact(2

2

2 =−

=Δ

Avantages inconvénients

Avantages

Signe de n2 et β

Montage optique et formules simples

Bonne sensibilité de la mesure : ΔϕNL ≈ 25 mrad (≈ λ/300)

Inconvénients

Méthode à plusieurs tirs lasers dans NL (risque non négligeable de détérioration du milieu)

Mesures non résolues spatialement

11

Plan

1. Introduction générale

2. Mesures des non-linéarités par Zscan

3. Mesures des non-linéarités par interférométrie Mach-Zehnder

4. Mesure des non-linéarités par imagerie non linéaire

5. Conclusion

Interférométrie Mach-Zehnder.

Montage expérimental

NL : milieu non linéaire; Li : lentilles; M : miroirs; BS: lame semi-transparente.

NL

Pompe

I2(r) = Sonde

M

M

M

M

BS

BS

BS

L

L1

L2

I1(r) = Référence

θ≈4°

M

C.C

.D.

Ic= contrôle

13

P + P.T. : ligne à retard

Principe physique de la mesure

Champ des franges avec la pompe

Le déplacement des franges nous renseigne sur le déphasage

et la diminution de la visibilité nous informe sur l’absorption

0.72 mm

14

Principe théorique de la mesure

Réglage en coin d’air ⇒ franges rectilignes ⇒ l’image est donnée par :

( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )⎥⎦⎤

⎢⎣⎡ ϕ+

π++= rNLi

x2cosr2Ir1IrT2r2Tr2Ir1I)r(imI

r(x,y): position dans le plan de la caméra CCD; i: interfrange; ϕNL(r): déphasage non linéaire; T(r) : transmission non linéaire.

( ) ( ) [ ])y,x(jexpy,xTy,xTSoit NLϕ=

Transformée de Fourier 2D

[ ]

( ) ( )[ ]

( ) ( ) )v,uu()y,xIy,xI(TF)v,u(T

)v,uu()y,xIy,xI(TF)v,u(T

)v,u(I)v,u(T)v,u(T)v,u(I)v,u(I

021*

021

21im

+δ⊗⎥⎦⎤

⎢⎣⎡ ⊗+

−δ⊗⊗+

⊗⊗+=

(u,v) : variable réciproque; ^ : TF; ⊗ : produit de convolution;

u0 = 1/i

0imI ≠)

u0 ≈ ± 1/i (fréquence de l’interfrange).

Autour de l’origine (fond

continu).

TF inverse

15

( ) ( )y,xIy,xI)y,x(T 21

En normalisant par ( ) ( )y,xIy,xI 21 , on obtient

( ) ( )]rNLjexp[.rT)y,x(T ϕ=

En résumé:

T et ϕNL fonctions des coordonnées spatiales sont extraites du champ des franges.

G. Boudebs, M. Chis, X. Nguyen Phu, “Third-order susceptibility measurement by a new Mach-Zehnder interferometry technique”, J. Opt. Soc. Am. B, Vol.18, No 5, pp. 623-627, (2001).

G. Boudebs, F. Sanchez, C. Duverger, B. Boulard, ”Improvement of Mach-Zehnder interferometry technique for third-order susceptibility measurement”, Optics Communication Vol 199/1-4, pp 257-265, (2001).

16

Acquisition expérimentale et TF

x

yDéformation locale du

champ de franges

Inte

nsité

(u.a

.)

Le faisceau pompe induisant la déformation

Transformée de Fourier 2D

Inte

nsité

(u.a

.)

Ici, nous avons induit une déformation importante pour l’exemple. Lors de la mesure

à I0=2,5 GW/cm2, celle ci est difficilement visible à l’oeil nu à l’échelle de la figure.

TF in

vers

e

Centrage + ‘Zero-padding’ dans une matrice de même

dimension

Paramètres expérimentaux:

NL : CS2 ; I0 = 2.5 GW/cm2; L = 1 mm ; λ = 0.532 µm; τ = 30 ps

17

I(r)

: W

/m2

Image de la pompe

n2 = 3.1 x10 - 18 m2/WΔ

n

I (W/m2)

Δn en fonction de l’intensité incidente

4050 points

Résultat du traitement numérique

Δn(

r)

Image de la variation d’indice non linéaire

60 μm

60 μ

m

Δn(x,y) = n2 I(x,y)

18

M. NL : CS2

I0 = 2.5 GW/cm2

Champ des franges sans la pompe

( )( )

eff

L

L

y,xTe1

y,xy ⎥⎥⎦

⎤

⎢⎢⎣

⎡+−

=

α−

I(x,y)

Exemple du traitement numérique en présence d’une absorption à 2 photons

T(x,y)

0.3 mmChamp des franges avec

la pompe

0.72 mm

GeSe6

β (cm/GW) = 1,7

Avantages, inconvénients

Avantages

Signe de n2

Milieu NL de qualité optique médiocre

Mesures séparées de n2 et β

Méthode à 1 ou 2 tirs lasers dans NL (risque de détérioration faible)

Mesures résolues spatialement : 32 x 32 μm2

Mesures résolues temporellement

Sensibilité sur la mesure : ΔϕNL = 20 mrad (≈ λ/350)

Inconvénients

Montage optique compliqué

Traitement numérique très lourd

Sensible à l’instabilité du faisceau

20

Plan

1. Introduction générale

2. Mesures des non-linéarités par Zscan

3. Mesures des non-linéarités par interférométrie Mach-Zehnder

4. Mesure des non-linéarités par imagerie non linéaire

5. Conclusion

Principe de l’imagerie non linéaire 22

C.C

.D.

f1 = 30 cm f1 f2

L1 L2

L3M1 M2

NL

BS1 BS2

f2

1.

2.Objet

Objet = diaphragme + O.P.

1. Acquisition en régime linéaire ⇒ IimL(x,y) ⇒ définition de l’objet optique ⇒ calcul du spectre

2. Acquisition en régime non linéaire ⇒ IimNL(x,y)

3. Ajustement (Fit) de l’image à l’aide du modèle théorique ⇒ n2

Théorie23

f f

1 1

x ywhere u ; vf f

= =λ λ

( )[ ]yx,OFTf

1v)S(u,λ

=

H u v circ u v G NA( , ) = + ⋅⎛⎝⎜

⎞⎠⎟

2 2 λNA: numerical aperture

G = f2/f1 : magnification

[ ]21

imLI (x, y) FT S(u, v)H(u, v)−=

régime linéaire : [J. W. Goodman, Introduction to Fourier optics, 2d edition, Mc Graw Hill, (1996).]

• G. Boudebs, M. Chis, J. P. Bourdin, "Third order susceptibility measurement by non linear image processing", JOSA B.,13,1450-1456 (1996).• G. Boudebs, M. Chis, A. Monteil, " Contrast increasing by third order nonlinear image processing: a numerical study for microscopic rectangular objects ", Optics Communications, vol. 150/1-6, p.p. 287 - 296. (1998). • S. Cherukulappurath, G. Boudebs and A. Monteil, “4-f Coherent system imager and application to nonlinear optical measurements”, JOSA B, Vol. 21, 2, pp 273-279, (2004).

[ ]21

imNLI (x, y) FT S(u, v) H(u, v) T(u, v)−= × ×

régime non linéaire :

1 mm

NL : CS2L = 1 mm;

λ= 1.064 µm;τ = 15 ps;

G = 1;ON = 0.1;

IimL(x,y) IimNL(x,y)(experimental)

IimNL(x,y)(theoretical)

Top hat beam + PO (ϕL = π/2)G. Boudebs and S. Cherukulappurath, “ Nonlinear optical measurements using a 4f coherent imaging system with phase objects”, Phys. Rev. A,

69, (2004).

24

n2 = 3.3x10-18 m2/W

I0 = 3.9 GW/cm2;

Profils des images expérimentales en régime non linéaire en présence de ZnSe. (rouge avec OP ; bleu sans OP). Les profils simulés correspondants (noir sans OP, vert avec OP). I0 = 0.5 GW/cm2.

a)

ZnSe @ 532 nm = n2 < 0 et 2PA

Le signal obtenu est seulement dû à la réfraction non linéaire débarrassé de l’absorption à 2 photons

18 22n 7 10 m / W−= − ×

β = 5.8 cm/GW

b)

La différence des profils des images montrées en a) et

obtenues avec et sans OP (en noire). La différence calculée par simulation numérique en

considérant β = 0 cm/GW (en rouge).

β = 0 cm/GW

25

Experimental and simulated (solid lines) normalized Z-scan transmittance with PO (dots) and without PO (stars) for 2 mm thick ZnSe

The simulated incident intensity at the focus versus z, the sample position. I0 = 0.8 GW/cm2

without PO (stars) and I0 = 0.35 GW/cm2 with PO (dots).

18 22n 6.8 10 m / W−= − ×

β = 5.8 cm/GW

ϕL = 120°z0 = 3.7 mm

S = 0.21

Z-scan with ZnSe@ 532 nm (15 ps)

NIT-PO sensitivity compared to Z-scan

G. Boudebs and S. Cherukulappurath, Opt. Commun. 250, (2005) 416.

Avantages et inconvénients

Avantages

Méthode à 1 ou 2 tirs lasers (risque de détérioration très faible(*))

Montage optique simple

Signe de n2 (indice non linéaire)

Méthode plus adaptée aux fluctuations spatiales de l’intensité laser (OPG)

Traitement numérique plus simple que le MZ

Pas de déplacement sur z

Inconvénients

Mesures moyennes non résolues spatialement

Qualité optique de l’échantillon

27

(*) G. Boudebs, Cid B. de Araújo, "Characterization of light induced modification of the nonlinear refractive index using a one-laser-shot nonlinear imaging technique”, Applied Physics Letters, 85, 17, pp 3740-3742, (2004)

Résumé

28

NoYesNoSpatially resolved measurement

NoYesNoTemporal response of the material

YesYesYesSeparate measurement of the nonlinear refraction and absorption coefficients

NoYesYesPoor optical quality (material)

YesYesNoNo scanning of the material

YesNoYesSimplicity in the numerical processing

YesNoNoCorrection for spatial beam distribution fluctuation

YesYesYesSign of n2

YesNoYesSimplicity of the optical setup

YesYesNoLimited-number of laser shots

NIT-POMZIZ-scan

Conclusion

•. Principe de la mesure utilisant z-scan

•Principe de la mesure utilisant le Mach-Zehnder résolu spatialement

•Imagerie non linéaire : principe et validation (mesures à 1,5 µm).

•Il n’existe pas une méthode de mesure ‘miracle’ valable pour tous les échantillons, tous les types de non linéarités et tous les types de lasers utilisés…

Nécessité d’adapter la méthode en fonction de...

29

C.C

.D.

L1 L2

NL

z

I(x,y)

Degenerate Multi-wave mixing experiments using eclipsed Z-scan(*)

(*) G. Boudebs, K. Fedus, C. Cassagne, H. Leblond, “Degenerate multi-wave mixing using Z-scan technique”, 93, 1, Applied Physics Letters, (2008)

O(x,y) Optimized spatial filter

Shape of the image in the N.L.R. (ϕNL0 = 0.34) with eclipsing experiment

In the NLR ⇒ Diffracted orders

(*) G. Boudebs, K. Fedus, C. Cassagne, H. Leblond, “Degenerate multi-wave mixing using Z-scan technique”, 93, 1, Applied Physics Letters, (2008)

Numerical simulation Experimental acquisition

Diffracted energy in NLR - diffracted energy in LR η = Total incident energy

z (mm)

η

One diffracted order

Nine diffracted orders

By using all the diffracted waves, the sensitivity is enhanced by a factor 5 compared to the classical 4WM (one diffracted order)

Diffracted efficiency versus z, the sample position

we found a simple quadratic relationship relating η, the efficiency of all the diffracted waves to ϕNL0, the maximum of the nonlinear dephasing

η

20

21041.2 NLϕη −×=

0NLϕ

Variation of the diffraction efficiency versus the nonlinear phase shift

( ) ( )2Lt r exp ikr 2f=

2 phase transformations due to lenses : f = f1; f = f2

( ) ( ) ( )2 2

L1 00

k ikr ' ikr krr 'U r ' exp ikd exp rdrO r exp Jid 2d 2d d

+∞⎛ ⎞ ⎛ ⎞ ⎛ ⎞= ⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎜ ⎟⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎝ ⎠⎝ ⎠ ⎝ ⎠∫

4 Fresnel diffraction integrals : d = f1; d = f1 + z; d = f2 - z; d = f2 .

J0 is the Bessel function of the first kind of zero order; k=2π/λ

C.C

.D.

f1 f1 f2

L1 L2

NL

f2

z

O(r)

r

Numerical simulation with circular symmetrical object

Cas des objets quelconquesLe phénomène de propagation considéré comme une fonction de transfert (*)

(*) J. W. Goodman, Introduction to Fourier optics, 2d edition, Mc Graw Hill, (1996).

Onde optique monochromatique qui se propage dans un espace libre ⇒ Eq. d’Helmoltz

Z = z

U(x,y,z)

A(fx,fy,z)

Z = 0

U(x,y,0)

A0(fx,fy)

TF TF

Propagation

Propagation

( ) ( ) ( ) ( )2yf2xf1z2j

e yf,xf0Az,yf,xfAλ−λ−

λπ

=

( )2k U 0Δ + =