Generateur de vapeur d'uranium: la lampea cathode creuse pulsee

J.-M. Gagn6, M. Carleer, B. Leblanc, Y. Demers, et B. Mongeau

The production of uranium vapors has been studied in the 5L0 ground state using a pulsed hollow cathodelamp. The evolution of the 23

8U (5L0) concentration with time has been studied with Xe and Ar as buffergases. A density of 2.7 X 1013 atoms cm- 3 was obtained with Xe as a buffer gas. In addition, those measure-ments, obtained from the absorption of a laser beam tuned to the 5758.143 A (5 L6-17,3617L6 ) transition, al-lowed the determination of the transition probability A = 2.1 X 105 sec- 1 and of the branching ratio BR0.08 for this transition.

1. Introduction

Au cours de travaux ant6rieurs, 1' 2 une etude a effectuee d'une lampe A cathode creuse operant en r-gime continu comme dispositif permettant de produirede l'uranium en phase vapeur dans son tat fondam-ental 5L°. Outre les avantages inh6rents A la pulv6ri-sation cathodique par rapport A une mthode dechauffage pour la production d'une vapeur d'U (5L'),'nous nous attendons A ce qu'un r6gime impulsionnel defonctionnement de la lampe conduise aux am6liorationssuivantes en postdecharge:

(1) Nous 6liminons l'excitation des atomes d'uran-ium par la decharge 6lectrique.

(2) Nous 6liminons aussi l'interaction entre la vapeurd'uranium produite et la lumiere mise par la d6-charge.

(3) Aux conditions de pression de gaz porteur de ladecharge rgnant dans la lampe, la remise A l'equilibrethermique a temperature ambiante apres la fin d'uneimpulsion de courant devrait tre rapide.

Les deux premiers points indiquent que nous dev-rions observer en postd6charge une vapeur d'uraniumdans laquelle la majorit6 des atomes serait dans 1'etatfondamental 5L°. D'autre part, le troisieme pointmontre que les raies d'absorption devraient avoir unelargeur Doppler plus faible que dans le cas d'une lampeA cathode creuse fonctionnant en regime continu. Ceci

M. Carleer is with Universit6 Libre de Bruxelles, Laboratoire deChimie Physique et Moleculaire; the other authors are with EcolePolytechnique de Montreal, Dpartement de Gnie Physique,Montr6al, Quebec H3C 3A7.

Received 3 January 1979.0003-6935/79/132107- 00$00.50/0.© 1979 Optical Society of America.

signifie que, pour la lampe pulse, A concentration 6galeen atomes d'uranium en phase vapeur, le coefficientd'absorption k au centre de la raie serait plusgrand.

Nous devrions donc obtenir un meilleur couplageentre un faisceau laser accord6 sur une raie d'absorptionimpliquant l'etat fondamental 5L0 et la vapeur d'u-ranium produite. Nous avons entrepris ces travaux afinde vrifier ces differentes hypotheses et d'en preciserl'importance.

L'6volution de la concentration d'U (5L0) pour l'iso-tope 238U en phase vapeur pendant et apres l'impulsionde courant a et 6tudiee avec le Xe et l'Ar comme gazporteurs. La concentration d'atomes 238U (5L0) a d6terminee pour diff6rentes conditions d'impulsion decourant avec le Xe comme gaz porteur, puisque ce gazest le plus efficace pour la pulv6risation cathodique del'uranium. 2 Une pression de 2.1 Torr du Xe s'est av6reoptimale pour la production de vapeur d'U (5L0) dansles conditions d'op6ration de la lampe. Toutes nosmesures ont et ralis6es A cette pression. Le rende-ment energ6tique et les avantages de la lampe A cathodecreuse pulse sur une lampe op6rant en regime continuet sur un four sont discutes.

Contrairement aux travaux anterieurs, il s'est avereimpossible en utilisant le Xe comme gaz porteur decalculer la concentration de la vapeur d'U (5L6) A partirdes mesures du coefficient d'absorption de la raie5915.385 A (5 L°-16,9007M 7), les concentrations ob-tenues etant suffisamment importantes pour avoir presde 100% d'absorption sur cette transition. Nous avonsdonc mesure, dans ce travail, le coefficient d'absorptionde la raie 5758.143 A (5LO-17,3617L6 ) pour laquelle ilnous a fallu determiner la probabilite de transition, quin'6tait pas connue auparavant. Cette derniere mesurenous a en outre permis de determiner le rapport debranchement pour cette transition A 5758 A.

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11. Montage experimental

La fig. 1 est un schema du montage experimental.C'est un spectrometre laser dont les principaux 616-ments ont ete d6crits ant6rieurement.' 2 Cependantl'alimentation continue est remplac6e par une sourced'impulsion de courant de type classique qui a eteconstruite dans nos laboratoires. Cette source fournitdes impulsions de courant dont l'intensit6 peut 8trer6gl6e entre 0 et 1.5 A et dont la dur6e est ajustable de30 sec a 1.1 msec, avec des flancs montants et descen-dants inf6rieurs a 5 ,usec. La fr6quence de r6p6titiondes impulsions est fix6e a 100 Hz. Lorsque le Xe estutilis6, des precautions ont 6te prises pour qu'entre lesimpulsions aucun courant ne circule dans la lampe,tandis qu'avec 'Ar on a un courant de base de 30 mA.

La cathode est un cylindre d'uranium naturel de 3 cmde longueur dans lequel a 6te perc6 un trou de 7 mm dediametre selon l'axe principal. D'autre part, le faisceaulaser est divis6 en deux a l'aide d'une lame s6paratriceM1 dont le pourcentage de transmission a ete choisi demaniere a obtenir dans la lampe a cathode creuse un6clairement maximum de 6 pW/cm 2 . Une valeur aussifaible de l'eclairement s'est av6r6e n6cessaire pour avoirune absorption ind6pendante de l'intensit6 lumineuseincidente. L'utilisation de deux photodiodes P1 et P2permet de disposer a la fois de signaux proportionnelsa l'intensit6 lumineuse incidente Io et a l'intensit6transmise It. Les signaux obtenus alimentent deuxtetes d'6chantillonnage modele 164 d'un boxcar modele162 de Princeton Applied Research. La sortie duboxcar, reli6e un enregistreur X - Y, fournit unetension proportionnelle a log (It/Io). La gAchette duboxcar est d6clench6e par le flanc montant de l'impul-sion de courant passant au travers de la lampe.

Nous avons effectu6 deux types d'enregistrements:d'une part, une 6tude de 'absorption du faisceau lasera fr6quence fixe w, en fonction du temps, d'autre part,des enregistrements de profils de raies d'absorption adiff6rents temps pendant ou apres l'impulsion decourant.

La calibration de l'axe Y [log (It/1b)] des enregistre-ments a ete effectu6e au moyen de filtres neutres dedensit6s optiques connues. Une conversion en logar-ithme n6p6rien, suivie d'une division par la longueur duchemin d'absorption (estim6e, dans notre cas, 6gale ala longueur 1 = 3 cm du pot cathodique 2 ), permet en-suite de convertir cette 6chelle en cm-', unite du coef-ficient d'absorption kwo.

Ill. Resultats experimentaux

A. Evolution de la concentration d'U (5 L0) en phasevapeur au cours du temps

1. Xe, raie 5758 A de l'uraniumAfin de suivrei '6volution de la phase vapeur d'U

5L'), nous avons choisi d'enregistrer '6volution ducoefficient d'absorption kwo au centre de la raie d'ab-sorption 5758 A lorsque le gaz porteur est le Xe. Unexemple d'enregistrement est pr6sent6 sur la fig. 2.Pour cet enregistrement, l'impulsion de courant avait

Fig. 1. Vue sch6matique de montage experimental. A: modulateurelectrooptique; M1 , M2 : lames separatrices; PI, P2 : photodiodes.

0.5

,0

1,5

2.5

TEMPS (ms)

K'(L mp.W.o d -.- rot (250 .1)

Fig. 2. Evolution du coefficient d'absorption k,,, (5758 A) en fonc-tion du temps. L'origine des temps est prise au d6but de l'impulsionde courant; intensite de courant: 1.5 A; dur6e de l'impulsion: 250

,usec; gaz porteur de la decharge: Xe a 2.1 Torr.

70A

uO,5

Oo - 3,5 00. --- -H - - 3,5 GH,

05

o lS

Fig. 3. Profils de la raie d'absorption 5758.143 A (5 L0-17,3617L6 ). Lesconditions d'operation de la lampe sont les memes que pour la fig. 2.Profils pris a: A, 200 ,usec; B, 300 ,sec; C, 340 ,usec; D, 510 ,usec; E,

690 Msec; F, 2 msec.

une intensit6 de 1.5 A et une dur6e de 250 sec. Pourv6rifier que '6volution dans le temps de k 0o est di-rectement proportionnelle a '6volution de la concen-tration d'U (5L0) en phase vapeur, nous avons aussienregistr6, dans les m6mes conditions d'op6ration dela lampe, les profils de la raie d'absorption a diff6rentstemps pendant et apres l'impulsion de courant. Cesprofils sont pr6sent6s sur la fig. 3. Nous voyons que laraie d'absorption subit une deformation et un 6larg-issement importants pendant et juste apres l'impulsion.Ce ph6nomene qui, dans certaines conditions d'op6ra-tion de la lampe, peut aller jusqu'a un d6doublementcomplet de la raie d'absorption fait l'objet d'une 6tuded6taill6e qui sera pr6sent6e dans une autre publica-tion.

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7.5 Ir

TEMPS (s)

impuluion d 1cu-n.0 (500 s)

Fig. 4. Evolution du coefficient d'absorption k~,0 (5915 A) en fonc-tion du temps. Intensit6 de courant: 350 mA; duree d'impulsion:

500 ,usec; gaz porteur de la d6charge: Ar a 0.95 Torr.

Tableau I. Rapport des coefficients d'absorption k~, des rales 5915 A et5758 A avec le Xe comme gaz porteur

t k,,, (5915 A) kh0 (5758 A) k, 0 (5915 )(msec) (cm-1) (cm-1) kh0 (5758 A)

4.20 1.31 0.070 18.74.73 1.21 0.060 20.25.27 1.13 0.060 18.85.80 1.06 0.056 18.96.34 1.01 0.056 18.06.87 0.97 0.051 19.07.41 0.92 0.051 18.07.94 0.89 0.049 18.28.48 0.86 0.044 19.59.01 0.83 0.044 18.99.55 0.80 0.044 18.2

10.08 0.77 0.044 17.5

Cependant on peut v6rifier que, A partir de 690,usec,le profil d'absorption est un profil gaussien dont la lar-geur A mi-hauteur AVD = 500 + 50 MHz ne varie plus demaniere significative. Nous pouvons donc admettreque, A partir de 690 sec, la phase vapeur n'est plus in-fluencee par les perturbations mecaniques ou ther-miques generees par l'impulsion de courant. Ce tempscorrespond, comme nous pouvons le voir sur la fig. 2, aumoment ou le coefficient d'absorption kw,, est maxi-mum. La decroissance de kwo qui suit est donc di-rectement proportionnelle A la remise en phase solidede la vapeur d'uranium. Celle-ci s'effectue, dans notrelampe, de deux magnieres differentes: d'une part, unedeposition au niveau des parois de la lampe, qui semarque par 'apparition d'un film m6tallique d'uraniumsur ces parois, d'autre part, une cristallisation dans laphase vapeur, qui conduit A la formation d'une finepoudre d'uranium se d6posant dans la lampe.

2. Ar, raie 5915 A de l'uraniumLa fig. 4 presente 'evolution du coefficient d'ab-

sorption kwo pour la raie 5915 A pour une impulsion decourant de 350 mA et une duree de 500 Asec. La pres-sion de 'Ar est 0.95 Torr.

Nous remarquons qu'A la fin de l'impulsion, la valeurdu coefficient d'absorption double par rapport A savaleur pendant l'impulsion. Dans les conditions d'o-p6ration utilises, la largeur Doppler AVD de la raie ne

varie pas beaucoup A la fin de l'impulsion, et l'aug-mentation de kwo correspond donc A une augmentationdu nombre d'atomes dans '6tat fondamental. Cetteaugmentation r6sulte de la retombee A l'6tat fondam-ental des atomes d'uranium qui, pendant l'impulsionde courant, sont excit6s par bombardement 6lectroniqueou ionique ou par pompage optique. Si nous pouvonsadmettre que, apres l'impulsion de courant, la majorit6des atomes d'uranium sont dans l'6tat 5L0, par contre,en r6gime de fonctionnement continu A 350 mA de lalampe, il y aurait A peu pres la moiti6 des atomes d'u-ranium qui se trouvent dans des etats excites.

B. Probabilite de transition et rapport de branchementde la transition 5758.145 A (5 L°-17,361 7 L 6 )

Les valeurs experimentales de kwo peuvent etre util-is6es pour calculer les concentrations d'U (5LO) en phasevapeur A l'aide de la relation 3

N =0 18rg (A2 , r (1/ 2AVD 'HX0 g, n 2 (1)

ou g et g' sont les poids statistiques des niveaux infer-ieurs et superieurs de la transition associee A la longueurd'onde Xo, AVD est la largeur A mi-hauteur du profilgaussien d'absorption et Two est la constante de tempsde cette transition, reliee A la probabilite de transitionA et au temps de vie -rr de 'etat sup6rieur par les rela-tions

1 BRTWO =- et A =-,

A -r(2)

ou BR est le rapport de branchement de la transition.Pour la raie d'absorption 5758 A, g = g' = 13 et AVD

= 5 X 108 sec-1 . I nous reste A determiner la constantede temps Two.

Dans certaines conditions d'operation de la lampeavec le Xe comme gaz porteur (2.1 Torr), il est possibled'enregistrer A la fois l'evolution de kwo pour la raie 5758A et pour la raie 5915 A. Ces enregistrements per-mettent de calculer le rapport des coefficients d'ab-sorption de ces deux raies. A titre d'exemple, nouspresentons dans le tableau I des mesures, prises A dif-ferents temps apres l'impulsion, des coefficients d'ab-sorption kwo et leurs rapports. L'impulsion de courantavait une intensit6 de 0.75 A et une dur6e de 150 sec.Comme attendu, puisque les deux transitions font in-tervenir le meme 6tat inf6rieur 5L6, il n'y a pas de vari-ation syst6matique du rapport des kwo en fonction dutemps. La moyenne de toutes les mesures effectueesdu rapport [kwo (5915 A)]/[kwo (5758 A)] est 18.5 + 1.

En utilisant l'eq. (1), on montre que

TIV , (5758 A) kx, (5915 A) (5758.14313khw (5758 A) 5915.385

X XT 0, (5915 A), (3)

ou g' = 13 et g" = 15 sont les poids statistiques des ni-veaux sup6rieurs des transitions 5758 A et 5915 A, res-pectivement.

A l'aide des eqs. (2) et en utilisant la valeur moyenne-rr = 231 25 nsec des mesures 4 -6 du temps de vie duniveau sup6rieur 7M 7 de la transition 5915 A et la valeur

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I

IL

BR = 0.73 + 0.04 du rapport de branchement, 7 noustrouvons A (5915 A) = (3.2 + 0.6) X 106 sec-' corres-pondant a

,r,0 (5915 A) = 312 + 60 nsec.

En reportant cette valeur dans l'6q. (3), on calcule

Ti- (5758 A) = 4.7 ± 1 sec

correspondant a A (5758 A) = (2.1 + 0.4) X 105 sec-1.Puisque la dur6e de vie radiative de l'etat sup6rieur

7 L6 de la transition 5758 A vaut Tr = 390 nsec,5 nouspouvons calculer par les eqs. (2) le rapport debranchement pour cette transition: BR = 0.08. L'er-reur estimee sur cette derniere valeur est de 30%.

En reportant dans l'eq. (1) la valeur trouv6e ci-dessusde la constante de temps r,,, (5758 A), nous trouvonsfinalement

N _ 2.0 X 1013 X k2,0 atomes cm- 3 . (4)

C. Production de vapeur d'uranium dans l'etatfondamental 5 L0 avec le Xe

Les courbes d'evolution du coefficient d'absorptionkllo en fonction du temps ont ete enregistr6es pour dif-f6rentes valeurs du courant et diff6rentes durees del'impulsion. Puisque le laser a une largeur de bandetres inferieure a la largeur Doppler des raies d'absorp-tion de l'U (5L0) et puisque nous nous int6ressons aumeilleur couplage possible entre la lumiere laser et lavapeur d'uranium, nous avons mesur6, pour chaqueenregistrement, la valeur maximale du coefficientd'absorption k~(. L'ensemble des r6sultats obtenus estpresent6 dans la colonne 3 du tableau II. Les colonnes

1 et 2 de ce tableau donnent les differentes conditionsd'impulsion 6tudiees.

En appliquant l'eq. (4), nous pouvons calculer lesvaleurs de la concentration d'2 38U (5L8) corres-pondantes. Ces valeurs sont reportees dans la colonne4 du tableau II. Nous voyons que, pour chaque valeurde courant 6tudi6, il existe une valeur optimale de laduree d'impulsion, valeur qui passe de 300 sec a 250,sec lorsque le courant passe de 750 mA a 1500 mA. Lavaleur maximale de k, 0 (1.34 cm-') a ete obtenue pourun courant de 1500 mA et une duree d'impulsion de 250,usec. La concentration de vapeur d'U (5L0) corres-pondante est N = 2.7 X 1013 atomes/cm 3 .

D. Rendement energetique

En supposant que la vapeur d'uranium est uni-form6ment repartie dans le pot cathodique, nous pou-vons calculer le nombre N' d'atomes d'23 8U (5 L) enphase vapeur en multipliant la concentration par levolume du trou cathodique ( = 3 cm, diametre q = 0.7cm). Nous d6finissons le rendement energ6tique Rcomme le rapport de ce nombre d'atomes divis6 par'6nergie electrique E(J) dissipee par impulsion dans la

lampe. Les resultats obtenus sont presentes dans lescolonnes 5 et 6 du tableau II. Lorsque ko est maxi-mum, nous avons

N' = 3.1 X 1013 atomes/impulsion,

R = N'/E = 2.1 X 1014 atomes/J,

tandis que dans les conditions de rendement 6nerg6ti-que optimal,

N' = 2.1 X 1013 atomes/impulsion,

R = N'/E = 2.9 X 1014 atomes/J.

Tableau II. Concentration de vapeur d'U (5L°) et rendement energetique dans une lampe a cathode creuse pulsee avec le Xe

Duree k,, (5758 A)Courant, mA d'impulsion (cm-') N N' R(Tension, V) (psec) Valeur maximale (X 1013 atomes/cm 3) (X 1013 atomes/impulsion) (X 101' atomes/J)

100 0.19 0.4 0.5 2.3150 0.35 0.7 0.8 2.5200 0.51 1.0 1.2 2.8

750 250 0.58 1.2 1.4 2.6(285) 300 0.61 1.2 1.4 2.2

350 0.59 1.2 1.4 1.9400 0.57 1.1 1.3 1.5

100 0.29 0.6 0.7 1.9150 0.63 1.3 1.5 2.7200 0.88 1.8 2.1 2.9

1125 250 1.02 2.0 2.3 2.5(325) 300 1.00 2.0 2.3 2.1

350 0.96 1.9 2.2 1.7400 0.93 1.8 2.1 1.4

100 0.41 0.8 0.9 1.6150 0.87 1.7 2.0 2.3200 1.21 2.4 2.8 2.4

1500 250 1.34 2.7 3.1 2.1(385) 300 1.27 2.5 2.9 1.7

350 1.20 2.4 2.8 1.4400 1.22 2.4 2.8 1.2

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IV. Discussion et conclusion

Les 6tudes d'une lampe a cathode creuse d'uraniumfonctionnant en regime continu et en regime pulse ontete entreprises dans le but d'utiliser cette lampe commedispositif, permettant d'obtenir de l'uranium en phasevapeur dans '6tat fondamental 5L0. Au cours de ces6tudes, l'accent a te mis sur le meilleur couplage pos-sible entre la vapeur d'uranium et un faisceau laser delumiere excitatrice. Nous avons recherch6 les condi-tions dans lesquelles nous avons a la fois une productionmaximale de vapeur, un nombre maximum des atomesconstituant cette vapeur dans '6tat fondamental 5L0 etune largeur Doppler des raies d'absorption minimale,c'est-a-dire une valeur maximale du coefficient d'ab-sorption kw0.

Nous pouvons formuler les remarques suivantes quidecoulent de nos 6tudes:

(1) Nous avons mentionne dans la sec. II que le fluxlumineux utilise pour enregistrer l'absorption 6tait de6 yuW/cm 2, valeur au-dela de laquelle le coefficientd'absorption n'est plus independant de '6clairementincident. Une 6tude des raisons obligeant a travailleravec des intensit6s lumineuses aussi faibles est en courspresentement au laboratoire. Cependant, des experi-ences pr6liminaires montrent que la variation du coef-ficient d'absorption avec 'eclairement incident est duea une depopulation de l'etat fondamental par pompageoptique vers l'etat superieur de la transition 6tudiee.Cet 6tat se desexcite ensuite vers des etats m6tastablesdont les durees de vie sont tres longues. A titre d'ex-emple, un flux lumineux de 7.5 mW/cm

2 sur la raie 5915A provoque une depopulation a plus de 80% de l'6tatfondamental 5L8 en faveur des 6tats metastables.

Ceci nous conduit a penser que, dans le cadre d'ex-p6riences faisant appel a une double excitation par deuxfaisceaux lasers, il est probablement plus rentable d'u-tiliser des lasers pulses. Dans ces conditions, rien nes'oppose a l'emploi d'une lampe a cathode creuse puls6ecomme source de vapeur d'U (5L0).

(2) En multipliant la valeur maximale obtenue ducoefficient d'absorption pour la raie 5758 A (1.34 cm-')par la valeur du rapport

kW° (5915 , = 18.5, nous obtenons k, 0, (5915 A) = 24.6 cm-'.k,,(5758 A)

Cette valeur est a comparer a 1.53 cm-', meilleure val-eur obtenue en regime continu,2 et ce pour une puis-sance 6lectrique dissip6e dans la lampe 2.75 fois plusfaible en regime puls6 (14.4 W contre 40 W). De plus,la largeur Doppler est plus faible en r6gime pulse.

Afin de montrer 'efficacite de pulv6risation catho-dique de notre lampe, nous pr6sentons dans la fig. 5 leprofil du coefficient d'absorption de la transition5915.385 A (5L°-16,900 7 M7 ) de l'235U. Ce spectre a eenregistre pour une impulsion de 1.5 A d'une duree de250 ,sec avec le Xe (2.1 Torr). Rappelons que lacathode de notre lampe est constitu6 d'uranium naturelavec une proportion de 0.7% d'2 3 5U. Remarquons laresolution des diff6rentes composantes de la structurehyperfine et 'excellente separation entre l'absorptionde 1'238U et. de 1'235U.

BALAYAGE EN FREQUENCE (GHz)

0,0!

Fig. 5. Profil du coefficient d'absorption de la raie 5915.385 A(5 L°-16,9007 M 7 ) de l'235U; gaz porteur de la decharge: Xe a 2.1

Torr.

(3) Dans les conditions oc ko est maximum, nousobtenons une concentration d'2 3 8U (5L0) de 2.7 X 1013atomes/cm 3 . Cette concentration est 6quivalente a celleobtenue dans un four chauff6 a 2500 K. Cependant,dans un four a cette temperature, une proportion nonn6gligeable (50%)8 des atomes ne se trouvent pas dans1'etat fondamental. De plus, a cette temperature, lalargeur Doppler des raies d'absorption vaut AVD 1100MHz, a comparer a AVD = 500 MHz dans la lampe acathode creuse. Nous pouvons donc dire que, a con-centration egale, le coefficient d'absorption kw0 est aumoins trois a quatre fois plus grand dans la cathodecreuse.

En conclusion, nous avons montr6 que la lampe acathode creuse puls6e offre sur une lampe fonctionnanten regime continu l'avantage de produire plus d'uran-ium en phase vapeur. De plus, en regime puls6, lamajorit6 des atomes d'uranium se trouvent dans 'etatfondamental 5Lo, et les raies d'absorption ont une lar-geur Doppler plus faible. Enfin, nous obtenons desconcentrations de vapeur d'uranium comparables acelles obtenues dans un four chauff6 a 2500 K et ceci enevitant les problemes caus6s par une phase liquide del'uranium et la radiation 6mise par le four.

Nous remercions P.-A. Dion et Y. Lemire pour leurcontribution au montage experimental. Les travauxont e subventionnes par le Conseil National desRecherches du Canada, le Ministbre de l'Energie, Mineset Ressources Canada et le Ministere de l'Education duQuebec.

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