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Impulsions attosecondes: un aperçu de leur première décennie. E. Constant Centre Lasers Intenses et Applications Bordeaux JPU, 17/10/11, Rouen

Impulsions attosecondes: un aperçu de leur première décennie.reseau-femto.cnrs.fr/IMG/pdf/atto_jpu_E_constant_final... · 2016. 3. 29. · au profil temporel des impulsions S q+1=C

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Lasers à CEP stabilisée pour la génération d’impulsions attosecondesE. Constant
JPU, 17/10/11, Rouen
• Le laser permet – de concentrer la lumière spatialement:
– Très fortes densités de photons. – Excitation / Sonde localisée spatialement.
– de concentrer la lumière temporellement: – Très forts éclairements accessibles (« perturbation » ~
cohésion de la matière). – Excitation / sonde localisée temporellement
(Expériences pompe-sonde pour suivi de dynamiques).
JPU, 17/10/11, Rouen
Principe des expériences pompe-sonde
F. Krausz and M. Ivanov, Review Mod. Phys. 81, 000163 (2009)JPU, 17/10/11, Rouen
Résolution accessible ~ durée des flash lumineux
Temps caractéristiques et dynamiques
Impulsions les plus courtes: 83 as Goulielmakis et al, Science 320, 1614 (2008)
JPU, 17/10/11, Rouen
• Harmoniques d’ordres élevés dans les gaz et impulsions attosecondes (trains et isolées).
• Techniques de caractérisation et premières mises en évidence expérimentale.
• Quelques expériences d’applications. • Évolutions actuelles et perspectives. • Conclusion
JPU, 17/10/11, Rouen
I ≈ qq 1014 W/cm² Polarisation linéaire
Impulsions XUV
Sous vide
Absorption de q photons et émission de 1 photon q fois plus énergétiques
λ(nm)JPU, 17/10/11, Rouen
Génération d’harmoniques dans les gaz: Modèle semi classique en trois étapes
1: Ionisation 2: Oscillation 3: Recombinaison radiative émission de photons XUV
hν = Ip + Ec
Laser intense = champ électrique quasi statique Atome = puit de potentiel + électron
P. B. Corkum, PRL 71, 1993 (1994)
JPU, 17/10/11, Rouen
Électron: objet quantique
From P.B. Corkum and F. Krausz, Nature physics 3, 381 (2007)
JPU, 17/10/11, Rouen
Mouvement classique de l’électron: m dv/dt = qE Un électron, libéré dans un champ
E(t) = E0(t) cos (ω0 t +)
acquiert une vitesse
V(t) = q/m ω0 {E0(t) sin (ω0 t + ) - E0(t0) sin (ω0 ti + ) }
Qui définit son énergie cinétique, Ec, à la recollision et hν = Ip + Ec
Note : <Ec> = Up (~ I) (Up : énergie pondéromotrice) Et hνc = Ip + 3.2 Up
JPU, 17/10/11, Rouen
émis dans un intervalle: δt << T0
HHG + filtrage spectral = Impulsions attosecondes
(ok pour coupure et plateau)
Périodicité: train d’impulsions as
+ Instants d’émission fixes dans le champ
T0 = 2.66 fs
L’amplitude du sideband q+1 dépend de τ (oscillations)
La position de ces oscillations dépend de la différence de phase entre deux harmoniques consécutives: → Mesure de q-q+2.qui permet de remonter au profil temporel des impulsions
Sq+1=Cq0 + Sq0cos(2ωΟτ + Δat + q - q+2)
V. Véniard et al., Phys. Rev. A 54, 721 (1996)
Mise en évidence expérimentale de train d’impulsions attosecondes: Rabbitt
Ionisation d’atomes avec IR + XUV Détection photo e-
Sidebands: Pics de photoélectrons caractéristiques de l’absorption simultanée d’un photon XUV et l’absorption ou émission stimulée d’un photon IR
Spectre de photoélectrons
ωq ωq+2
Mise en évidence expérimentale: Rabbitt
+ Extension: Frog crab: F. Quéré et Y. Mairesse avec mesure de l’enveloppe du train d’impulsion
13- 11
250 as FWHM
≈ T0/2N
15- 13
17- 15
19- 17
P. M. Paul et al., Science 292, 1689 (2001)JPU, 17/10/11, Rouen
Spectre de photoélectrons
Processus périodique ↔ Train d’impulsions attosecondes.
Briser la périodicité du processus pour isoler une impulsion attoseconde.
Possible en contrôlant un paramètre critique de l’HHG: intensité, polarisation, ionisation, accord de phase, etc.
JPU, 17/10/11, Rouen
Confinement de l’émission XUV par variation rapide de l’intensité
Impulsion laser ultracourte : 5 fs
Sélection spectrale: coupure
-10 -5 0 5 10 t (fs)
EUVXUV Hentschel et al., Nature 414, 509 (2001) Christov et al, PRL 78, 1251 1997JPU, 17/10/11, Rouen
φ = 0
φ = π/2
Profil d’intensité et phase de porteuse
A. Baltuska et al. Nature 421, 611 (2003) R. Kienberger et al, Nature 427, 817 (2004) A. de Bohan et al., PRL 81, 1837 (1998)
2 as pulses
single as pulse
Contrôle nécessaire de la phase absolue pour extraire une impulsion as isolée
JPU, 17/10/11, Rouen
Confinement de l’émission xuv par modulation (temporelle) de polarisation
HHG efficace en polarisation linéaire
Nécessité de créer une impulsion dont la polarisation varie pendant sa durée
- P.B. Corkum et al., Opt. Lett. 19, 1870 (1994)
JPU, 17/10/11, Rouen
Contrôle nécessaire de la polarisation et de la
phase de porteuse
Sola I. J. et al, Nat. phys. 2, 319 (2006)
3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 0 , 0
0 , 1
0 , 2
0 , 3
0 , 4
0 , 5 C o n f i n e d X U V e m i s s i o n i n N e o n ( 3 1 7 8 8 ) ( δ = 5 . 0 4 f s , τ = 5 f s , β = 4 5 ° )
XU V
si gn
al (a
rb . U
ni ts
)
H a r m o n i c o r d e r
- Impulsion as isolée - Deux impulsions as
JPU, 17/10/11, Rouen
Caractérisation des impulsions attosecondes Principe de la caméra à balayage de fente
Résolution limitée par la rapidité de variation du champ électrique: Laser intense = champ variant rapidement (et synchronisé)JPU, 17/10/11, Rouen
Électron accéléré dans un champ
V1
V1
MCP
XUV + champ laser IR, ti = T0/4
OK pour caractérisation de durées ~ T0/4
Un électron de vitesse initiale V1 et libéré à ti dans un champ E(t) suit la loi :
m dV/dt = q E0 cos(ω0t) qui fixe V(t) à tout instant:
V (t) = V(ti) + q/m A(t) A(t) : potentiel vecteur
Après l’impulsion, sa vitesse dépend de ti :
V(t) = V1 + V2 sin (ω0 ti)
Eq dt Vdm
Intensité ~170 as, 90 eV & 80 as Krausz MPQ
Polarisation 130 as, 36 eV Nisoli, Milano
+ Autocorrélation xuv : Sekikawa et al, Nature 432, 605 (2004).
JPU, 17/10/11, Rouen
JPU, 17/10/11, Rouen
Application des impulsions attosecondes: étude de l’effet Auger dans le Krypton
Drescher et al, Nature 419, 803 (2002)
hνxuv ~ 100 eV
JPU, 17/10/11, Rouen
JPU, 17/10/11, Rouen
Électrons Auger dans Kr Suivi de la dynamique du processus initiée par une impulsion attoseconde 900 as Isolée (hν ~ 100 eV):
Auger life time 7.9 fs
Drescher et al, Nature 419, 803 (2002)
JPU, 17/10/11, Rouen
Autre application: caractérisation de l’impulsion fondamentale (T0 = 2.66 fs)
Goulielmakis et al, Science 305, 1267 (2004)JPU, 17/10/11, Rouen
Autre type d’application: génération des harmoniques dans le milieu à étudier
XUV
26 Harmoniques = signature de l’interaction entre un électron accéléré et lui-même au repos.
JPU, 17/10/11, Rouen
Émission d’harmoniques dans une molécule alignée N2 (H15, 0 °) (cf E. Hertz)
N2 alignée suivant la polarisation laser (θ = 0°)
//
ψ0 HOM0 3σg
Dipôle: <ψ|r|ψ> <ψ0|r|ψc>
HHG = interférence d’une fonction d’onde électronique avec elle même
Polarisation laser
//
Polarisation laser
JPU, 17/10/11, Rouen
H15
N2 alignée à 45° de la polarisation du laser (θ = 45°)
//

H15
30
N2 alignée à 45° de la polarisation du laser (θ = 45°)
Signal Harmonique plus faible + rotation de la polarisation XUV : HHG dépend de la structure microscopique du milieu
JPU, 17/10/11, Rouen
N2 aligned at 45° from the laser polarization
H35
Polarisation dépend de l’ordre harmonique Déphasage de π entre H15 et H35
Seule la longueur d’onde de De Broglie change
//

H35
//

Évolution du signal dépend de l’ordre harmonique (λq >> Å) Décalage de π entre H15 et H35 : zéro entre
Longueur d’onde de l’électron (de De broglie (p = k) / taille molec. Energie des photons XUV ≈ énergie des électrons = échelle de longueur
32JPU, 17/10/11, Rouen
Reconstruction d’orbitales moléculaires Accès aux dynamiques ? JPU, 17/10/11, Rouen
Etude de dynamique dans des molécules complexes: NO2
Pble: Excitation ultracourte = faible probabilité d’excitation JPU, 17/10/11, Rouen
Étude de dynamiques dans NO2 : par réseau transitoire d’excitation
JPU, 17/10/11, Rouen
Spectres harmonique résolus spatialement
800 nm seul 800 nm + 400 nm à t = 0.
800 nm + 400 nm t > 0.
JPU, 17/10/11, Rouen
JPU, 17/10/11, Rouen
Étude aux temps courts
Signatures de dynamiques autour de l’intersection conique (géométrie + caractère électronique)
Woerner et al, Science 334, 208 14 octobre 2011.JPU, 17/10/11, Rouen
Perspectives et évolutions actuelles • Aller vers les plus…
– Plus haut taux de répétition – Améliorer la statistique, nouvelles approches (coïncidences)
– Plus grande fiabilité, compacité et versatilité – λ accordable, impulsions mises en forme, CEP
– Plus grande énergie des impulsions XUV – Transitions non linéaires xuv-xuv & régime perturbatif.
– Injection pour des sources secondaires – HHG assistée par HHG, FEL injectés par harmoniques etc
– HHG dans des matériaux plus complexes – Solides, clusters, plasmas et études de leur propriétés
JPU, 17/10/11, Rouen
compacte, cohérente, focalisable, large bande, ultracourte.
• Physique sous jacente bien comprise. • Impulsions attosecondes utilisables.
• génération, caractérisation, contrôle et attotechno
• Ouverture de nouveaux domaines de la physique • Résolution temporelle attoseconde • Contrôle de fonction d’onde électroniques
• Méthodes de génération, caractérisation et applications restent encore en pleine évolution.
JPU, 17/10/11, Rouen
Remerciements
• Membres du groupe au Celia – Y. Mairesse, B. Fabre, E. Mével. (HHG & physique
moléculaire) – P. Martin, G. Geoffroy (HHG & solides) – A. Cabasse, A. Dubrouil, O. Hort (Nouvelles sources
atto)
• Collaborateurs réguliers • CEA Saclay (P. Salières, B. Carré) • NRC Canada (P. B. Corkum and D. Villeneuve)
• Financeurs: Région Aquitaine, ANR, CNRS, Europe (laserlab), Réseau techno femto.
JPU, 17/10/11, Rouen
JPU, 17/10/11, Rouen
Les lasers : 50 ans en 2010
Principe des expériences pompe-sonde
Temps caractéristiques et dynamiques
Génération d’harmoniques d’ordres élevés : setup typique
Génération d’harmoniques dans les gaz: Modèle semi classique en trois étapes
Électron: objet quantique
Mise en évidence expérimentale: Rabbitt
Génération d’impulsions attosecondes isolées.
Confinement de l’émission XUV par variation rapide de l’intensité
Profil d’intensité et phase de porteuse
Confinement de l’émission xuv par modulation (temporelle) de polarisation
Confinement par modulation de polarisation
Caractérisation des impulsions attosecondes
Setup pour pompe sonde XUV atto - IR
Application des impulsions attosecondes:étude de l’effet Auger dans le Krypton
Spectres électroniques
Autre application: caractérisation de l’impulsion fondamentale (T0 = 2.66 fs)
Autre type d’application: génération des harmoniques dans le milieu à étudier
Émission d’harmoniques dans une molécule alignée N2 (H15, 0 °) (cf E. Hertz)
Émission d’harmoniques dans N2
Émission d’harmoniques dans N2 (H15 45°)
Émission d’harmoniques H15 dans N2 (45°)
Émission d’harmoniques H35 dans N2 (45 °)
Émission d’harmoniques dans N2 : H35, 45 °
Tomographie moléculaire
Étude de dynamiques dans NO2 :par réseau transitoire d’excitation
Spectres harmonique résolus spatialement
Étude aux temps courts
Perspectives et évolutions actuelles