Étude expérimentale des processus Étude expérimentale des processus multi-électroniques lors de collisions multi-électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une d'ions en incidence rasante sur une
surface de LiF(001)surface de LiF(001)
Anouchah MomeniAnouchah Momeni
Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires
Orsay
PlanPlan
• Dispositif expérimentalDispositif expérimental
• Résultats sur la formation des ions négatifs (FRésultats sur la formation des ions négatifs (Foo F F
--) )
et émission électronique lors de la simple captureet émission électronique lors de la simple capture
• Double capture simultanée ( FDouble capture simultanée ( F++ F F
- - ))
• Neutralisation Auger ( NeNeutralisation Auger ( Ne++ Ne Ne00 +e +e-- ?) ?)
MotivationsMotivations
• Étude des interactions ions multichargés – surfaces:Étude des interactions ions multichargés – surfaces:
XXq+q+
ou X ou X++ X X
00 et X et X--
• Nécessité de comprendre les interactions élémentairesNécessité de comprendre les interactions élémentaires
– Comprendre les processus électroniques de base Comprendre les processus électroniques de base
– En particulier sur les isolantsEn particulier sur les isolants
• Utilisation de la spectroscopie de translation et de la Utilisation de la spectroscopie de translation et de la
technique des coïncidencestechnique des coïncidences
Principe de mesurePrincipe de mesure
Conservation de l'énergieConservation de l'énergie
• On connaît l'énergie initialeOn connaît l'énergie initiale
• On mesure l'énergie finale On mesure l'énergie finale
et l'angle de diffusionet l'angle de diffusion
La Perte d'énergie La Perte d'énergie
électronique du projectile.électronique du projectile.
Collisions en incidence rasanteCollisions en incidence rasante
• EErecul recul négligeable (négligeable (E=E=EEscsc/N)/N)
• Toute l'énergie perdue par le Toute l'énergie perdue par le
projectile sert aux transitions projectile sert aux transitions
électroniques du projectileélectroniques du projectile
• Collisions multiples sur les Collisions multiples sur les
surfacessurfaces
• Collision uniqueCollision unique
Einitiale
Efinale
diff
ERecul
Efinale
Einitiale
Collisions rasantesCollisions rasantes
• 10 à 20 sites actifs10 à 20 sites actifs
• Distance d'approche < paramètre de mailleDistance d'approche < paramètre de maille
Une succession de collisions atomiques Une succession de collisions atomiques
indépendantes ou non?indépendantes ou non?
Einitiale E
finale
EE eV et E eV et E//// keVkeV
Dispositif Dispositif expérimentalexpérimental Aimant
Lentilles
Collimateurs
Collimateurs
Chopper
Chambred'interaction
Source
Déviateur
Déviateur
Chambre depréparation
DétecteursDétecteurs
Electrons
CIBLE Séparateurèlectrostatique
Dete
cte
ur
à l
ocali
sati
on
Unité de détection
Faisceau incident pulsé
Faisceau direct
Faisceau diffusé
CIBLE
t Et
X X
TOF électron E
Quelques questions…Quelques questions…
• Comment former des ions HComment former des ions H-- et F et F--
par simple par simple
capture sur LiF ?capture sur LiF ?
• D'où proviennent les électrons, des défauts de D'où proviennent les électrons, des défauts de
surfaces ?surfaces ?
• Existe-t-il des états excités de la surface ?Existe-t-il des états excités de la surface ?
• Comment explique-t-on l'émission électronique ?Comment explique-t-on l'émission électronique ?
Structure électronique Structure électronique
• Structure en énergie du LiFStructure en énergie du LiF
– Bande de valence 13 eV Bande de valence 13 eV
sous le niveau du videsous le niveau du vide
– Bande de conduction 2 eV Bande de conduction 2 eV
au-dessus du niveau du videau-dessus du niveau du vide
Large bande interditeLarge bande interdite
Bande de Conduction
LiF
5
10
15
20
25
Ban
de i
nte
rdit
e
Bande de Valence
Collisions multiples avec des protonsCollisions multiples avec des protons
0 20 40 60
Perte d'énergie (eV)
HH++ 600 eV à 3° sur LiF(001) 600 eV à 3° sur LiF(001)
HH00 diffusés diffusés Les électrons proviennent Les électrons proviennent de la bande de valencede la bande de valence
Reproduit par une loi Reproduit par une loi binomiale :binomiale : P(n)= P(n)= CCnnss
nn PPccn n (1-P(1-Pcc) )
nnss--
nn
Captures indépendantesCaptures indépendantes
Bande de Conduction
LiF
5
10
15
20
25
Ban
de i
nte
rdit
e
BV
H –
(0.75eV)
+
Formation d'un ion négatif Formation d'un ion négatif
En voie de sortie En voie de sortie
l'interaction coulombienne l'interaction coulombienne
en –1/R entre le trou et en –1/R entre le trou et
l'ion négatif abaisse l'ion négatif abaisse
l'affinité électronique l'affinité électronique
(Borisov-Sidis-Winter)(Borisov-Sidis-Winter)
E réduit E réduit
Les excitons de surfaceLes excitons de surface
0 20 40 60 800
2000
4000
6000
H° 0 électron
Inte
nsités
Perte d'énergie (eV)0 20 40 60 80
0
2000
4000
6000
H° 1 électronIn
tens
ités
Perte d'énergie (eV)
HH++ 600 eV à 3° sur LiF(001) 600 eV à 3° sur LiF(001)
HH00 diffusés diffusés
12 eV 12 eV
EEexex = 12 eV = 12 eV EEbvbv = 13 eV = 13 eV EEll((excitonexciton) = 1 eV) = 1 eV
F (2p) F (2p)F (2p)F (2p)
Excitonsde surface
Niveau du Vide
13 eV12 eV
Bande de Valence du LiF
Modèle du HModèle du H- - précurseurprécurseur
e- e- e-
3 3 3
détachement de l'edétachement de l'e- - sur un site F sur un site F –– voisin ou sortie en H voisin ou sortie en H--
2
peuplement du niveau des excitonspeuplement du niveau des excitons
Modèle dynamiqueModèle dynamique
près de la surface capture d'eprès de la surface capture d'e-- pour former pour former
HH--
1
Bande de Conduction
LiF
5
10
15
20
25
Ban
de i
nte
rdit
e
BV
H –
(0.75eV)
+
Formation d'un ion négatif Formation d'un ion négatif
F -
(3.4eV)
Grâce à l'interaction en –Grâce à l'interaction en –
1/R 1/R
E réduit E réduit
E E infiniinfini = = E E mesurémesuré
Peut-on mesurer le défaut Peut-on mesurer le défaut
d'énergie local ? d'énergie local ?
Formation d'un ion négatifFormation d'un ion négatif
0,00 0,05 0,10 0,15 0,200
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n de
F- (
%)
F-
Vitesse de collision (u.a.)
Fo
Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le seuil de formationseuil de formation
RésuméRésumé
• Sur les isolants l'ion négatif est précurseur deSur les isolants l'ion négatif est précurseur de
– L'émission électroniqueL'émission électronique
– Du peuplement des excitons Du peuplement des excitons
• Formation de l'ion négatif facilitée par la Formation de l'ion négatif facilitée par la
localisation du trou laissé à la surfacelocalisation du trou laissé à la surface
• Succession de processus mono-électroniques Succession de processus mono-électroniques
indépendantsindépendants
Double capture simultanée:Double capture simultanée:
FF++ F F--
Collaboration H.Winter (Berlin)Collaboration H.Winter (Berlin)
Double capture corréléeDouble capture corrélée
0,00 0,05 0,10 0,15 0,200
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n de
F- (
%)
F-
Vitesse de collision (u.a.)
Fo
F+
Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!!Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!!
Données Données Orsay:Orsay:Données Données Berlin:Berlin:
Bilan énergétiqueBilan énergétique
En deux étapesEn deux étapes
FF++ FF00FF
--
Perte d'énergie
-4.4 eV +9.6 eV total = 5.2 eV
FF++FF
--
Mesure de la perte d'énergie Mesure de la perte d'énergie 7.6 eV 7.6 eV
E = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trousE = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trous
BV
Bande de Conduction
LiF
5
10
15
20
25B
an
de i
nte
rdit
e
F -
(3.4eV)
+EEtttt 3 eV 3 eV
Défaut d'énergie de la double Défaut d'énergie de la double capturecapture
FFoo F F-- + + E E 3 à 4 eV 3 à 4 eV+
FF++ F Foo + + E E -4.4 eV -4.4 eV+
BV
+
FF++ F F-- + 2 + 2 E E 0 eV 0 eV+
+
Double capture Double capture
est énergétiquement favoriséeest énergétiquement favorisée
0,00 0,05 0,10 0,15 0,200
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n de
F- (
%)
F-
Vitesse de collision (u.a.)
Fo
F+
(1 , 2 ) (1 , 2 ) -3 eV -3 eV+ +
RésuméRésumé
• Fraction de Charge Fraction de Charge Corrélation au sens statistique Corrélation au sens statistique
• Perte d'énergie Perte d'énergie Corrélation spatialeCorrélation spatiale
• Double capture énergétiquement favorisée par Double capture énergétiquement favorisée par
rapport à la simple capturerapport à la simple capture
0,00 0,05 0,10 0,15 0,200
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n de
F- (
%)
F-
Vitesse de collision (u.a.)
Fo
F+
Pourquoi la fraction de FPourquoi la fraction de F-- reste < 40% ? reste < 40% ?
Détachement du FDétachement du F--
0,00 0,05 0,10 0,15 0,200
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n de
F- (
%)
F-
Vitesse de collision (u.a.)
Fo
F+
F -
Taux de détachement : 50 %Taux de détachement : 50 %
Spectre de perte d'énergieSpectre de perte d'énergie
FF++ LiF, 1keV, LiF, 1keV, incinc = 1.4° = 1.4°
F+ = 15%
FF++ F+ (diffusion élastique)
F- = 30%
FF++ F- (double capture)
Fo =35%
FF++ Fo (Simple capture) + …
10%
Spectre de perte d'énergieSpectre de perte d'énergie
10%
F- = 30%
Fo =
Taux de détachement Taux de détachement de 25% sur ½ de 25% sur ½ trajectoiretrajectoire
0,00 0,05 0,10 0,15 0,200
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n d
e F- (
%)
F-
Vitesse de collision (u.a.)
Fo
F+
F -
Taux de détachement : 50 %Taux de détachement : 50 %
Formation du FFormation du Foo par double capture par double capture
F+
SC
SC
Fo (direct)
Près de 70% d'ions Près de 70% d'ions FF-- formés par DC à la formés par DC à la surface !!surface !!
ExcitationNiveau du vide
F–F°+
F°+
F–
F–
DCDC
Fo+ Excitation
e-
Fo+ 1e-Fo +1e-
Mécanisme responsable ?Mécanisme responsable ?
Transition di-électronique (1/rTransition di-électronique (1/r1212) ou transitions ) ou transitions mono-électroniques (Wmono-électroniques (WFF00 et W et WFF--) du 2) du 2ndnd ordre ordre
80% de F80% de F--
Si les termes WSi les termes WFFoo et W et WFF-- = 0 = 0
Fraction de FFraction de F-- 100 fois inférieure par rapport à 100 fois inférieure par rapport à
WWFFoo et W et WFF-- 0 0
00 XX XX
WWFFoo -4.4-4.4 XX
1/r1/r1212 WWFF-- ~1 ~1
FF++ FFoo FF--
FF++ +LiF +LiFoo
FFoo +LiF +LiF++
FF-- +LiF +LiF++++
RésuméRésumé
• Fractions de charge Fractions de charge corrélation au sens statistique corrélation au sens statistique
• Pertes d'énergie Pertes d'énergie corrélation spatialecorrélation spatiale
• Double capture énergétiquement favorisée par Double capture énergétiquement favorisée par
rapport à la simple capturerapport à la simple capture
• Mécanisme de la double capture: transition mono-Mécanisme de la double capture: transition mono-
électronique du 2nd ordreélectronique du 2nd ordre
Neutralisation Auger:Neutralisation Auger:
NeNe++ Ne Neoo
processus di-électroniqueprocessus di-électronique
Effet AugerEffet Auger
A
K
L
M
EEcc=E=EKK-2E-2ELL
M étal
W
Ec
N A
D ista n ce dep u is la su rfa ce
Ei
Bande de conduction
E f
l ibre
occupée
EEcc=E=Eii-2W-2W
Sur LiFSur LiF
EEbvbv=13 eV=13 eVEEii(Ne(Ne++)=21,6 eV)=21,6 eV
BV
Bande de Conduction
LiF
5
10
15
20
25
Ban
de i
nte
rdit
e
Ne+
(21.6eV)
2xE2xEbvbv=26 eV > E=26 eV > Eii(Ne(Ne++)=21,6 eV )=21,6 eV
Neutralisation Auger bloquéeNeutralisation Auger bloquée
1 2 30
10
20
30
40
50
60 Neo total
Fra
ctio
n de
Ne0 (%
)
Angle d'incidence (deg.)
Fraction de chargeFraction de charge
1 2 30
10
20
30
40
50
60
Ne° + 0 e-
Ne° + 1 e-
Fra
ctio
n de
Ne0 (%
)
Angle d'incidence (deg.)
Près de 70% des NePrès de 70% des Neoo sont diffusés sont diffusés sans émettre d'électrons !sans émettre d'électrons !
NeNe++ 2keV sur LiF(001) 2keV sur LiF(001)
EEseuilseuil = 7.5 ±1 eV = 7.5 ±1 eV
Pertes d'énergiePertes d'énergie
1,0 1,5 2,0 2,5 3,0
10
15
20
25
30
35
E (eV
)
Angle d'incidence (deg.)
Ne+ sans e-
Ne° avec e-
Ne° sans e-
NeNe00 + e + e--
EEAA = = EEseuilseuil + E + Eee
EEee 1.5 eV 1.5 eV
1,0 1,5 2,0 2,5 3,00
5
10
Per
te d
'éne
rgie
inél
astiqu
e (e
V)
Angle incidence (deg.)
Bilan d'énergieBilan d'énergie
Transition di-électronique (2 eTransition di-électronique (2 e-- de sites voisins) : de sites voisins) :
EEseuil seuil =2xE=2xEbvbv + E + Ett tt – E– Eii(Ne(Ne++) = 2x13 + E) = 2x13 + Ett tt – 21,6– 21,6
EEseuil seuil (expérimentale) = (expérimentale) = 7,5 eV7,5 eV
interaction entre 2 interaction entre 2 trous :trous : E Ett tt = 3.1±1 eV= 3.1±1 eV
Dans un milieu homogène EDans un milieu homogène Etttt = = 1/1/RR
7.6 ua7.6 ua
dd 11dd
~ 3.1 eV ~ 3.1 eV
NeNeoo sans électron sans électron
1,0 1,5 2,0 2,5 3,0
10
15
20
25
30
35
E (eV
)
Angle d'incidence (deg.)
Ne+ sans e-
Ne° avec e-
Ne° sans e-
1,0 1,5 2,0 2,5 3,00
5
10
Per
te d
'éne
rgie
inél
astiqu
e (e
V)
Angle incidence (deg.)
EETT = 4±1 eV = 4±1 eV
EETT ne correspond pas à la capture ne correspond pas à la capture d'un seuld'un seul e e- - (2p) : (2p) : E = -8.6 E = -8.6
eVeV
EEex ex = E= Eii(Ne)+ (Ne)+ EETT-E-Ebvbv(2p) = 12.6±1(2p) = 12.6±1 eV !eV !
Processus de transfert-excitationProcessus de transfert-excitation
Énergie de liaison du trionÉnergie de liaison du trion
1 2 30
5
10
Ene
rgie
de
lais
on d
u trio
n (e
V)
Angle incidence (deg.)
BV
Bande de Conduction
LiF
5
10
15
20
25Ne+
(21.6eV)
trion
e- 0eV EEliaisonliaison = = EEseuilseuil – – EETT = 3.5±1 eV = 3.5±1 eV
Modèle quasi-moléculaireModèle quasi-moléculaire
3 4 5
-24
-22
-20
-18
-16
-14
-12
-10
-8
-6
2pz
2pxy
2pxy
2pz
Distance (ua)
2p Ne
2p F
Ene
rgie
(eV
)
Évolution des orbitales Évolution des orbitales (Calcul Hartree-Fock; A. (Calcul Hartree-Fock; A. Borisov)Borisov)
8.6
eV
8.6
eV
13 e
V13 e
V
16 e
V16 e
V
à 2.5 ua à 2.5 ua énergie suffisante énergie suffisante pour émettre un pour émettre un électronélectron
Z=Z=Z=2.5Z=2.5uuaa
à 3 ua à 3 ua énergie suffisante énergie suffisante pour créer un trionpour créer un trion
0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,50
10
20
30
40
50
60
Fra
ctio
n di
ffus
ée/t
otal
diff
usé(
%)
Angle d'incidence(deg.)0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5
0
10
20
30
40
50
60
Fra
ctio
n di
ffus
ée/t
otal
diff
usé(
%)
Angle d'incidence(deg.)
InterprétationInterprétation
0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,50
10
20
30
40
50
60 Ne total
Ne° sans e-
Ne° avec e-
Fra
ctio
n di
ffus
ée/t
otal
diff
usé(
%)
Angle d'incidence(deg.)
Taux de Taux de neutralisation:neutralisation:
(R) = (R) = expexp(-R/R(-R/R00))
RR00 = 0.4 ua = 0.4 ua
00 = 1.1 = 1.1
Rayon de coupure: Rayon de coupure: R > RR > RCC peuplement du peuplement du triontrionR < RR < RCC émission d‘un émission d‘un
électronélectron RRCC=2.5 ua=2.5 ua
RésuméRésumé
• Une neutralisation de type Auger mais sans émission Une neutralisation de type Auger mais sans émission
électroniqueélectronique
• Détermination directe de l'interaction trou-trouDétermination directe de l'interaction trou-trou
• Détermination d'une nouvelle excitation de surface et Détermination d'une nouvelle excitation de surface et
de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps)de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps)
• On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte
(21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée (21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée
ConclusionConclusion
• Importance des excitations de surface:Importance des excitations de surface:
– TrionsTrions
– Caractérisation de ces états grâce à la technique Caractérisation de ces états grâce à la technique
des coïncidencesdes coïncidences
• Importance de l'interaction entre trous laissés à Importance de l'interaction entre trous laissés à
la surfacela surface
• Description quantitative et qualitative (théorie: Description quantitative et qualitative (théorie:
Borisov et Sidis)Borisov et Sidis)
Le projectile dans le potentiel de Le projectile dans le potentiel de MadelungMadelung
La bande de valence La bande de valence V VMadMad + E + Eaffaff
Un FUn F-- dans le cristal ~ Un F dans le cristal ~ Un F--
dans le vide (Borisov) dans le vide (Borisov)
Au dessus d'un FAu dessus d'un F-- de la cible le projectile partage ~ le même de la cible le projectile partage ~ le même
potentielpotentiel
FF-- LiLi++ FF-- FF--LiLi++VMa
d
Eaff
Défaut d'énergie localDéfaut d'énergie local
0,00 0,05 0,10 0,150
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
Fra
ctio
n de
F - (
%)
Vitesse de collision (u.a.)
F 0 F -
Collaboration Orsay & BerlinCollaboration Orsay & Berlin
)(sec),( 222
1
22
vvEhEvP
• Modèle de Modèle de
transition: transition:
DemkovDemkov
• Au seuil de Au seuil de
formation; formation; accès accès
au défaut au défaut
d'énergie local d'énergie local
(Borisov-Sidis)(Borisov-Sidis)
1,0 1,5 2,0 2,5 3,00
5
10
Per
te d
'éne
rgie
inél
astiqu
e (e
V)
Angle incidence (deg.)
Principe de mesurePrincipe de mesure
Conservation de l'énergieConservation de l'énergie
• On connaît l'énergie initialeOn connaît l'énergie initiale
• On mesure l'énergie On mesure l'énergie
l'énergie finalel'énergie finale
• La Perte d'énergie La Perte d'énergie
électronique du projectile.électronique du projectile.
Collision en incidence rasanteCollision en incidence rasante
• EErecul recul négligeablenégligeable
• Toute l'énergie perdue sert aux Toute l'énergie perdue sert aux
transitions électroniques du transitions électroniques du
projectileprojectile
• Même méthode pour Même méthode pour NN collisions collisions
• Collisions Collisions
multiplesmultiples
ERecul
Efinal
Efinale
Einitiale
• Collision uniqueCollision unique
Einitiale
Efinale
ERecul
diff
Efinale
Einitiale