Façonnage et caractérisation d'impulsions ultracourtes. Contrôle cohérent de systèmes...

Antoine Monmayrant

Thèse effectuée sous la direction de Béatrice ChatelEquipe FEMTO (Bertrand Girard)

Université Paul SabatierLaboratoire Collisions Agrégats Réactivité

27 juin 2005

Façonnage et caractérisation d'impulsions ultracourtes.

Contrôle cohérent de systèmes simples.

Le cadre: contrôle cohérent... 2

Le cadre:

Contrôle Cohérent:

Contrôle de la matière par son interaction avec une lumière cohérente contrôlée.

Contrôle cohérent: les débutsInterférences de chemins quantiques

Séquenced’impulsions

Contrôle rudimentaire:

Peu de paramètres de contrôle (1 voire 2).Dispositif complexe et spécifique.Limité aux systèmes simples dont la physique est connue.

Comment contrôler des systèmes complexes ?

A+BCAB+C

Contrôle de systèmes complexes

ExpérienceThéorie

Contrôle optimal: optimisation en boucle fermée

Judson et RabitzPRL, 68, (10), 1992

Gerber, et al.,CP, 267, (1-3), 2001

Gerber, et al.Science, 282, 1998

Pour contrôler des systèmes complexes:

Beaucoup de paramètres de contrôle (~500).

Mise en forme PROGRAMMABLE.

Algorithme d’optimisation.

Rabitz, et al.Science, 259, 1993

Optimiser le signal mesuré

Systèmecomplexe

Façonneur

Algorithmed’évolution

MesureForme

ExpérienceThéorie

Gerber, et al.,CP, 267, (1-3), 2001

Pour contrôler des systèmes complexes:

Beaucoup de paramètres de contrôle (~500).

Mise en forme PROGRAMMABLE.

Algorithme d’optimisation.

Systèmecomplexe

Façonneur

MesureForme

Façonneur

ExpérienceThéorie

Gerber, et al.,CP, 267, (1-3), 2001

Systèmecomplexe

Façonneur

MesureForme

Nombreux résultats:

Agrégats

Molécules biologiques

Champ fort

Wöste, et al., CP, 267, 2001

Motzkus, et al. Nature, 417, 2002

Rabitz, et al. Science, 292, 2001

Nombreux résultats:

Transitions à 2 photons

Petites molécules

Transitions à 1 photon

Leone, et al., JCP, 108, (22), 1998

Girard, et al., PRL, 89, (20), 2002

Meshulach et Silberberg, Nature, 396, (6708), 1998

Contrôle cohérent: ouverture…Contrôle en boucle ouverte de systèmes simples

Montrer un nouvel effet?

SystèmeSimple

Façonneur

Théorie

MesureForme

Meshulach,SilberbergNature, 3961998

ExpérienceThéorie

L’apport des façonneurs:

L’apport des façonneurs au contrôle cohérent:

► Stratégie « universelle » de contrôle de systèmes complexes.► Nouvel outil de compréhension de ces systèmes ?

► Dispositifs « simples » et versatiles (prototypage rapide).► Grande liberté pour les mises en forme (complexité).► Mises en forme cohérentes par construction.

Façonnage et caractérisation d'impulsions ultracourtes. Contrôle cohérent de systèmes simples. 9

Au menuI. Mise en forme

d’impulsions(femtoseconde)

II. Caractérisationd’impulsions(femtoseconde)

III. Conclusion - Perspective

I.Mise en forme d’impulsions 10

1. Problématique

2. Comment façonner l’ultracourt ?

3. Paramètres clefs

4. Mise en œuvre

I. Mise en forme d’impulsions

( )EE t ( )SE tFaçonneur

I.Mise en forme d’impulsions1.Problématique 11

1. Problématique

4. Mise en œuvre

Ultracourt: pas de façonnage temporel

Il n’existe pas de modulateur temporel assez rapide(électro-optiques ~ 500 fs)

( ) Re ( )t E tMettre en forme l'impulsion : modifier E

( )( ) ( ) iE E e ( )( ) ( ) i tE t E t e F

-1FToute l’information est présente dans le domaine spectral

Contrôle en PHASE et AMPLITUDE du champ spectral

Mise en forme spectrale

Filtre spectral linéaire et passif:

pas d’amplification et aucune nouvelle fréquence.

S E 2( ) 1H

( )( ) ( ) ( ) ( ) ( ) iS EE H E H A e avec

Fonction de transfert dont on contrôle la phase et l’amplitude

( )EE t ( )SE t limitée par TF( )( ) EiH e

( )EE t ( )SE t à dérivede fréquence

( 2) 2 / 2( ) iH e

I.Mise en forme d’impulsions2.Comment façonner l’ultracourt ? 14

1. Problématique

4. Mise en œuvre

f f f f

L1 L2Plan de Fourier

Froehly, et al.,Progress in optics, 20, 1983

Canal historique

L’impulsion n’est pas modifiée par la traversée du façonneur

( )EE t ( )EE t

dispersionangulaire

Ligne à dispersion nulle (ligne 4f)

Canal historique

Ligne à dispersion nulle (ligne 4f) et masque fixe

f f f f

L1 L2Masque

( )EE t ( )SE t

dispersionangulaire

Canal historique

Ligne à dispersion nulle (ligne 4f) et masque programmable

.X f M X .( )( () )ES M f EE

f f f f

( )EE t ( )SE t

dispersionangulaire

Weiner, A.M.,RSI, 71, (5), 2000

Autre approche récenteFiltre Acousto-Optique Dispersif Programmable (AOPDF)

Axe lent

Axe rapide

Verluise, et al, OL, 25, (8), 2000

Interaction colinéaire entre l’impulsion laser et une onde acoustique.

( )(( ) / )S EE S E 710.

Autocompensation de la dispersion du cristal.

( )EE t

( )SE t

Aujourd’hui…IR moyen IR proche - rouge Visible UV

Seres, et al.,OL, 28 , (19), 2003

Impulsions très courtes et intenses (AOPDF)

Monmayrant et Chatel, RSI, 75, (8), 2004

Impulsions trèscomplexes (ligne 4f)

Beaucoup d’autres résultats …

Façonnage accordable (AOPDF)

Monmayrant, et al.,APB, 2005

Façonnage large bande (ligne 4f)

Zeidler, et al.OL, 26, (23), 2001

I.Mise en forme d’impulsions3.Paramètres clefs 21

1. Problématique

4. Mise en œuvre

Seuil de dommageEnergie en entrée

(µJ → mJ)

Paramètres clefs: compromis…

Taux de rafraîchissement(Hz → 100kHz)

Mais aussi : encombrement, qualitatif/quantitatif, facilité d’utilisation,…

Phase/AmplitudePhase seule

Amplitude seule

Contraste

Transmission(1% → 90%)

Complexité(10 → 1000)

Seuil de dommageEnergie en entrée

(µJ → mJ)

Paramètres clefs: compromis…

Taux de rafraîchissement(Hz → 100kHz)

Mais aussi : encombrement, qualitatif/quantitatif, facilité d’utilisation,…

Phase/AmplitudePhase seule

Amplitude seule

Contraste

Transmission(1% → 90%)

Complexité(10 → 1000)

Complexité: une définition simple

Complexité élevée => impulsions fortement façonnées.

Double contrainte: bande spectrale limitée et résolution finie.

Weiner et al, JOSAB, 5, (8), 1988

( )E t

~ 1000 ~ 10

I.Mise en forme d’impulsions4.Mise en œuvre 25

1. Problématique

4. Mise en œuvre

Simplement maximiser la complexité

Maximiser la dispersion spatiale.Maximiser le nombre de pixels.

Ligne à dispersion nulle très dispersive…

- tout réflectif et géométrie sans aberration.- réseaux très dispersifs: 2000 traits/mm.- grande focale: f=600 mm.

Masques à Cristaux Liquides:

- Faible résolution (128 pixels) en PHASE et AMPLITUDE.

- Haute résolution (640 pixels) en PHASE SEULE.

Association de 2 masques de Phase haute résolution

- 2 Masques à CL de Jenoptik: 640 pixels: 100 µm (97+3µm). 300 GW/cm².

1 masque en Phase et Amplitude Haute résolution

Stobrawa, et al.,APB, 72, (5), 2001

Performances:

- fenêtre de 35 ps (0,06 nm/pixel).- ~220, maxi de 350.- transmission totale: 70%.- seuil de dommage: 300 GW/cm².

Monmayrant et ChatelRSI, 75, (8), 2004

Alignement ligne 4f : 32 degrés de liberté?

Alignement des masques :6 degrés de liberté 40 cm 3µmFabrication des supports

Les choses simples ne le sont pas

Calibration / Programmation:pas toujours faite comme il le faudrait

Physique complexePixellisation et interstices

Dispersion spatiale non-linéaire-4 -2 0 2 4

Temps (ps)

Couplage spatiotemporel

II.Caractérisation d’impulsions 32

II. Caractérisation d’impulsions

1. Mesurer l’ultracourt ?

2. Que sont lesTransitoires Cohérents ?

3. Une sonde sensible

4. Reconstruction de fonction d’onde atomique

5. Caractérisation complète par Transitoires Cohérents

II.Caractérisation d’impulsions 1.Mesurer l'ultracourt ? 33

Mesure ou caractérisation complète?Mesurer l’impulsion: déterminer ( ) Re ( )t E tE

( )( ) ( ) iE E e ( )( ) ( ) i tE t E t e F

Caractérisation complète: déterminer l’amplitude et la phasedans le domaine spectral ou temporel.

Il n’existe pas de détecteur temporel assez rapide(caméras à balayage de fente ~ 500 fs)

Ex: corrélation interférométrique du premier ordre

( )E tPhotodiode

0 ( )E t

2( ) ) ( )( ES E t dt t

*0( ) (( ) )S EE donne F 0 ( ) ( )E E Si est connu, on mesure

Nécessite une impulsion déjà caractérisée ayant les mêmes propriétés spectrales (longueur d’onde, largeur).

Le problème de caractérisation est rejeté sur la référence.Mesures autoréférencées (SPIDER, FROG,..)

Mesures à référence

II.Caractérisation d’impulsions 2.Que sont lesTransitoires Cohérents ? 36

Excitation résonnante en régime perturbatif

Transitoires Cohérents: Théorie

( ) ( ) egi t

ea E t e dt

g( )E t

Interaction entre un système à deux niveaux et une impulsion courte

Transitoires Cohérents: Théorie

-100 -80 -60 -40 -20 0 20 40 60 80 100

t (fs)

-2000 -1500 -1000 -500 0 500 1000 1500 20000.000

t (fs)

2( ) ( )e eP t a t ( )eP t

2( )E t 2

( )E t

Impulsion limitée par Transformée de Fourier

Impulsion à dérive de fréquence

(2) 20

( ) 0 (2)

2( ) ( )2 eg

( ) ( ) egi t

ea E t e dt

g( )E t

Phase quadratique temporelle

Théorie: Spirale de Cornu

Passage par la résonance:

phase stationnaire

Après la résonance: Oscillations

Avant la résonance : Variation lente

|ae(t)|²

Re(ae(t))

-0.1 0.0 0.1 0.2

(2) 20

( 2)2( ) 4 c

ea t e dt

phase stationnaire

|ae(t)|²

Re(ae(t))

-0.1 0.0 0.1 0.2

(2) 20

( 2)2( ) 4 c

ea t e dt

phase stationnaire

|ae(t)|²

Re(ae(t))

-0.1 0.0 0.1 0.2

(2) 20

( 2)2( ) 4 c

ea t e dt

phase stationnaire

|ae(t)|²

Re(ae(t))

-0.1 0.0 0.1 0.2

(2) 20

( 2)2( ) 4 c

ea t e dt

phase stationnaire

|ae(t)|²

Re(ae(t))

-0.1 0.0 0.1 0.2

(2) 20

( 2)2( ) 4 c

ea t e dt

Observation expérimentale

on resonance’’=-8 105 fs2

à résonance

8 10 fs

-2 0 2 4 6 8 10

Délai (ps)

Zamith, et al, PRL, 87, (3), 2001

II.Caractérisation d’impulsions 3.Une sonde sensible 45

Contrôle: temps - fréquence

Contrôle: saut de phase de

Saut de phase de : expérience

Collaboration avec M. Motzkus

(MPQ Garching)

Ligne 4f CL128 pixels0.26nm/pix

temps (ps)

Saut de phase de 0,26 nm après la résonance

-2 0 2 4 6 8

Transitoires cohérents très sensibles à la position du saut.

Degert,et al, PRL, 89, (20), 2002

Une sonde sensible….6d, 8d

5p2P1/2

Fluo420 nm

Phase Quadratique

NOPAChaîneLASER

795 nm1kHz1 mJ130 fs

607 nm1kHz5 µJ30 fs

795 nm, 1kHz5 µJ, 20ps

HRPS:2 CL

640 pixels0.06nm/pix

Saut de phase de à variable (pas de 0,06 nm)

-4000 -2000 0 2000 4000 6000 8000

|a e(t

delay (ps)

shift from resonance -9 pixels (0.54 nm) -8 pixels (0.48 nm) -7 pixels (0.42 nm) -6 pixels (0.36 nm) -5 pixels (0.30 nm)

-4000 -2000 0 2000 4000 6000 8000

shift from resonance -9 pixels (0.54 nm) -8 pixels (0.48 nm) -7 pixels (0.42 nm) -6 pixels (0.36 nm) -5 pixels (0.30 nm)

|a e(t

delay (ps)

Une sonde sensible….

Transitoires très sensibles: on repère un décalage de 0,06 nm.Caractérisation de façonneurs à haute résolution:

Wohlleben, et al., APB, 79, (4), 2004

Caractérisation complète d’impulsions par Transitoires Cohérents ?Monmayrant et al., CLEO 2005, soumis à OL

II.Caractérisation d’impulsions 4.Reconstruction de fonction d’onde atomique 52

( ) ( ) egi t

ea E t e dt

g( )E t

Transitoires Cohérents: amplitude?

0.30.0 0.1 0.2

Re(ae(t))

Pas de signal avant la résonance: aucune information sur la première demi-spirale.

Transitoires Cohérents: amplitude?

0.30.0 0.1 0.2

Re(ae(t))

On transfère de la population à l’aide d’une pré-impulsion.

- Pas de recouvrement temporel.

- Les Transitoires Cohérents dépendent de la phase relative à résonance.

- ae(t) est complexe:2 enregistrements nécessaires.

1 2( ) ( ) ( )ie eS a e a

1( )E t 2( )ie E t 0

Des transitoires à l’amplitude

Deux séquences de deux impulsions avec une phase relative contrôlée

Reconstruction expérimentale: pré-requis

1 2( ) ( )iE t E te

Comment créer des séquences d’impulsions:

-séparées par des délais importants.

-avec un contrôle interférométrique des délais.

-une stabilité sur plusieurs minutes, voire des heures.

Reconstruction expérimentale: test

Deux impulsions limitées par TF avec une phase relative …(1)1 1

( ) exp ( )2 2 pH i i

-1 0 1 2 3 4 50

(t)|2 (

Délai (ps)

0 1 2 3 4

(t)|2 (

Phase (rad)

(1) 3 ps

Spirographe atomique…(2)

(1) 21 1( ) exp ( ) ( )

2 2 2p pH i i i

(1) 6 ps(2) 5 22.10 fs

/ 5 / 2

1 2( ) ( )iE t E te

Evolution temporelle de ae2(t)

Im[ae2(t)] (u

. arb.)

Re[ae2 (t)] (u. arb.)

Mesure de fonction d’ondeQu’avons-nous mesuré?

Evolution forcée d’un niveau atomique

Technique proche de l’holographie quantique

Mais habituellement on suit l’évolution libre d’un paquet d’onde - Tomographie quantique

- Holographie quantique

- Mesure de paquet d’onde

Leichtle, et al., PRL, 80, (7), 1998

Walmsley, J. Phys. B, 31, 1998

Leichtle, et al., PRL, 80 , (7), 1998

Weinacht, et al., PRL, 80, (25), 1998

II.Caractérisation d’impulsions 5.Caractérisation complète par T. Cohérents 61

Dérivation du champ électrique

Amplitude de probabilité Intégrale du champ électrique

2 2( ) ( ) egi t

ea E t e dt

2 2( ) ( ) egi t

da t E t e

2 ( )egE 2 ( ) egi tE t e F

1 2( ) ( )iE t E te

Reconstruction du champ électrique

Des transitoires…

… à l’amplitude de probabilité...

Des transitoires…

… à l’amplitude de probabilité...

… et au champ électrique.

Par différence entre les deux mesures, on détermine la dispersion du

barreau de verre: ( )d eg

Mesure de dispersion

( )egE ( ) egi tE t e F

( )E t

Dispositif de mesure

(avec façonneur)

barreau ( )( ) d egi

egE e ( ) egi t

dE t e F

( )E t ( )dE t

Dispositif de mesure

(avec façonneur)

Mesure de dispersion

Effet de la sonde(

) )) (( ( ) fe

sb E t e t dta

2(( () ))s fe egE ES

( ) ( )d

g2 ( )E t

( )sE t

1( )E t

Mesure à référence: la sonde doit être connue (ou la pompe!).

Terme interférométrique inhabituel: résonance à 2 photons.Décalage spectral: terme “amplitudométrique” à deux couleurs.

La sonde peut être longue mais doit être caractérisée.

2 2( ) ( ) egt i t

e e da tt E t

Une technique de plus?

2(( () ))s fe egE ES

Technique adaptable?

- Principe général: accordable à différentes gammes spectrales.- Fonctionne aussi pour un continuum (ionisation par la sonde).- Semble donc applicable à la caractérisation XUV.

Technique adaptée aux impulsions fortement façonnées:

- Très bonne résolution spectrale (Doppler).- Permet la caractérisation d’impulsions très étirées.- Permettrait la caractérisation d’impulsions composées de plusieurs lobes séparés (contrairement aux mesures autoréférencées).- Mesure in situ.

III.Conclusion - Perspectives 70

Conclusion - PerspectivesFaçonneur haute résolution

► Forte complexité (35 ps / 100 fs).► Grande efficacité (70%).► Seuil de dommage élevé.

Mesure de fonction d’onde

► Amplitude de probabilité à l’échelle fs.► Système en interaction.

Caractérisation complète

► A référence à deux couleurs.► Très haute résolution.► Impulsions très étirées.

► Transfert à l’UV.► Contrôle optimal (molécules).► Une idée? Essayons…

► Sonde vers un continuum (ionisation).► Plusieurs niveaux excités.

► Impulsions UV.► Sonde vers un continuum.► Impulsions très complexes.

II.Mise en forme d’impulsions 74

Comparaison: mesure à référence

2(( () ))s fe egE ES *0 2( ) ( ) ( )refS E E

“Spirographe”

- mêmes largeurs spectrales.

- gammes spectrales différentes.

- aucun besoin d’une précision interférométrique entre la pompe et la sonde.

Corrélation interférométrique

- mêmes largeurs spectrales.

- mêmes gammes spectrales.

- précision interférométrique.

I.Mise en forme d’impulsions4.Notre contribution 76

Physique complexePixellisation et interstices

Dispersion spatiale non-linéaire

-4 -2 0 2 4

Temps (ps)

Couplage spatiotemporel

Stobrawa, et al.,APB, 72, 2001

1 2( ) ( ) ( )ie eS a e a

1( )E t 2( )ie E t

Des transitoires à l’amplitudeDeux séquences de deux impulsions avec une phase relative

contrôlée

1 2( ) ( ) ( )ie eS a e a

1( )E t 2( )ie E t

00( ) ( )r S

1( ) ( )r S

Des transitoires à l’amplitudeDeux séquences de deux impulsions avec une phase relative

contrôlée

Reconstruction géométrique r0(), r1().

III.Caractérisation d’impulsions3. Reconstruction de fonction d'onde atomique 81

Reconstruction géométrique

FROG (Frequency Resolved Optical Gating)

2 ( , )E t( )E t

Spectromètre( )E t

2( , )) ( ,ES t F

( , )( )

contient suffisament d'information pourretrouver à l'aide d'un algorithme itératif.

Autres techniques: -dérivés du FROG (THG-FROG, XFROG, TOAD,…).-SPIDER (Spectral Interferometry for Direct Electricfield

Reconstruction) et ses dérivés (M-SPIDER, HOT SPIDER,…).

SPIDER

1dE 2dE

1 1( ) ( )j w w j w w dw- - - -

1( )j w w- ( )j w

1 1( ) ( )j w w j w w dw wt- - - - +

1w w+l

1dE% 2dE%

C. Iaconis et I. A. Walmsley, Opt. Letter 23 (1998) 792

HOT SPIDER

1( ) ( )hj w w j w wt- - +

1( ) ( )

...hj w w dw j w

1 1( ) ( )j w w j w w dw- - - -( )j w

( ) ...

... ( )

j w w dw wt

C. Dorrer et al, Opt. Letter 26 (2001) 1510

L’art du compromis…

« Nettoyage » d’impulsionsavant amplification

Faible complexité Faible transmission Contrôle partiel (phase) Faible seuil de dommage

Taux de rafraîchisst élevé Contraste élevé Faible encombrement

Contrôle cohérent de processus non-linéaire

Haute complexité Bonne transmission Contrôle total (phase/amp) Seuil de dommage élevé

Taux de rafraîchisst bas Répliques pas gênantes Encombrement quelconque

Seres, et al.,OL, 28 , (19), 2003

Impulsions très courtes et intenses (AOPDF)

Monmayrant et Chatel, RSI, 75, (8), 2004

Impulsions trèscomplexes (ligne 4f)

Façonnage accordable (AOPDF)

Monmayrant, et al.,APB, 2005

Façonnage large bande (ligne 4f)

Zeidler, et al.OL, 26, (23), 2001

Façonnage direct?(ligne 4f CL-2D)

Différence de fréquence

Witte, et al,APB, 76, (4), 2003

Belabas, et al.OL, 26, (10), 2001

Vaughan, et al.OL, 30, (3), 2005

Façonnage direct: ligne 4fSomme de fréquence

Hacker et alJOSAB, 18, (6), 2001

Hacker, et al.APB, 76, (6), 2003

micro-miroirs

Roth, et alAPB, 80, (4 - 5), 2005

masque acousto-optique

Façonnage et caractérisation d'impulsions ultracourtes. Contrôle cohérent de systèmes...

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