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La lumière paramétrique: de l’ultraviolet au TeraHertz,

du continu à la femtoseconde

Emmanuel ROSENCHERONERA et École Polytechnique (Palaiseau)

Ecole Normale Supérieure,Octobre 2003

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématique des matériaux non linéaires • Matériaux non linéaires artificiels

• De l’Ultra-violet au TeraHertz

• Du continu à la femtoseconde

• Perspectives

PLAN

( ) ( )tE)t(P 10 χε=

ω

( ) ( )220 tEχε

Susceptibilité non linéaire

+

2 ω

Non linéarité optique de second ordre

tt

Système quantique symétrique Système quantique asymétrique

O3

O3

O3

Nb

Li

Niobate de Lithium

Molecule A D

Matériau non linéaire offert par la Nature

E3 e i ω3 t → E1 e i ω1 t E2 e i ω2 t

(E2 e i ω2 t )* E3 e i ω3 t → E1 e i ω1 t

E1 e i ω1 t E2 e i ω2 t → E3 e i ω3 t

Somme, différence de fréquences et génération paramétrique

Génération paramétriqueSomme de fréquences

Différence de fréquences

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématique des matériaux non linéaires

• Matériaux non linéaires artificiels

• De l’Ultra-violet au TeraHertz

• Du continu à la femtoseconde

• Perspectives

PLAN

( ) ( )ωω ncc = ( ) ( )ω

λωλ n0= ( ) ( )ωω 22 n

cc = ( ) ( )ωλωλ 2

02 n=

( ) ( )[ ]ωωλ

Λ n2n20

c −=

Le désaccord de phase: aspect ondulatoire

cΛ

Désaccord de phase: aspect corpusculaire

Conservation de l’énergie

1ωh

2ωh

3ωh

Conservation de l’impulsion

Désaccord de phase

1kh

2kh

3kh( )c

nk ωω=

k∆

321 ωωω =+ ( ) ( ) ( ) 332211 nnn ωωωωωω =+

Accord de phase par biréfringence

Axe extraordinaire

Axe ordinairelumière

Indi

ce o

ptiq

ue

fréquenceω 2ω

lumièreIn

dice

opt

ique

fréquenceω’ 2ω’

∆k = 0

∆k = 0

AMPLIFICATION ET FLUORESCENCE PARAMETRIQUE

complémentaire

pompe

signal

entrée sortie

zkicspdz

d eEEiE ∆κ−= hνP { hνs , hνc }

zki*cpsdz

d eEEiE ∆κ −+= { hνP , hνc } hνs

zki*spcdz

d eEEiE ∆κ −+= { hνP , hνs } hνc

GAIN → OSCILLATION

RsRe

seuil:gain = perte

( ) TLI pompe ≈γ

Oscillateur paramétrique optique simplement résonant (SROPO)

gain paramétrique

ωc

0=k∆

Oscillateur paramétrique optique: principe de base

ωp

ωc

ωs

ωp

ωs + ωc = ωp (conservation de l’énergie)

ks + kc = kp (accord de phase)

1.064 µm3 → 5 µm

1.4 → 1.6 µm

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématique des matériaux non linéaires• Matériaux non linéaires artificiels

• De l’Ultra-violet au TeraHertz

• Du continu à la femtoseconde

• Perspectives

PLAN

Résonances, dispersion et non linéarités optiques:La règle de Murphy de l’optique non linéaire

ω

ω2ω

fort χ(2)

Forte dispersion

Indice élevé

Fragilité optique

Accord de phase difficile

3op

2 n/d

Limitation du pompage

nop

χ(2)

α

0 2 4 6 8 10

Fréquence Normalisée

0,1 1 100,01

0,1

1

10

100

1000

10000

100000

l5

AgGaSe2

ZnSe

GaSe

ZnGeP2

GaAs

InAs

InSb

PPNL

NLBBO

LBOFig

ure

de m

érite

d2 /n

3 (pm

/V)2

Longueur d'onde de coupure (µm)

Propriétés optiques non linéaires des matériaux

Sources Laser vs OPOs

G

a

b

Laser: Transitions réelles

Longueurs d’onde imposée par l’énergie de la transition quantiquea

b

Transitions virtuelles

Longueurs d’onde libre,ajustable dans la gamme de transparence

•Cavité optique• Shawlow-Townes• Dynamique• Injection

Diodes Laser vs

OPO

10

4 5 6 7 8 91

2 3 4 5 6 7 8 910

Laser wavelength (µm)

AlGaN

AlGaAs

InGaAsP

InGaAsSb

InAsSb

PbSSe

PbSnTe

QCL

CRYOGENY

OPO Diode laserAccordabilité

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématique des matériaux non linéaires

• Matériaux non linéaires artificiel

- ingénierie quantique- ingénierie photonique- le quasi-accord de phase

• De l’Ultra-violet au TeraHertz

• Du continu à la femtoseconde

• Perspectives

PLAN

Diode laser

Transforme lesélectrons en photons

• Transforme les modes de photons• Stocke l’énergie

Cristal Laser Matériau ONL

• Transforme l’énergiedes photons

50 % 50 % 20 % 5 % !!

Cristal LaserMatériau ONL

Pourquoi intégrer ?

Structures quantiques asymétriques

(A) (B)

(C) (D)

Theory: D. Ahn and S. L. Chuang 87, Khurgin 88 , Rosencher and Bois 91

Rosencher et al, Science 96

BIREFRINGENCE GEANTE DANS LES HETEROSTRUCTURES GaAs/AlOx

ETE

ETMGaAsAlAs

AlAs

AlAs

GaAs

GaAs

n=3.5n=3.0

3.6

3.2

2.8

2.4

2.01400130012001100

fréquence (meV)

TE (nox)

TM (nox)

( ) ( )E ETE TE1 2=

( ) ( )n E n ETM TM12

221 2=

Van der Ziel, 1972

GaAsoxyde

oxyde

oxyde

GaAs

GaAs

n=3.5n=1.6

ETE

ETM

3.6

3.2

2.8

2.4

2.01400130012001100

fréquence (meV)

TE (ox)

TM (ox)

Fiore et al, 1996

SAMPLE AND ELECTROMAGNETIC FIELD DISTRIBUTION

( ) ( ) ( )E z E z E z dz1 2 3∫OPTIMISATION OF

Fiore, Berger, Rosencher, Nagle, Nature 98

Puissance de sortie et accordabilité en longueur d’onde

1.056 1.058 1.060 1.062 1.064 1.066

0

1

2

3

4

Mid

-IR p

ower

(nW

)

Ti:Sa wavelength (µm)

0 50 100 150

5.2

5.3

5.4

5.5

5.6

λ (µ

m)

T (°C)

Fiore, Berger, Rosencher, Nagle, Nature 98

Quasi accord de phase

IDFG

∆k.L

+d +d-d -d

ΛCohérence

k1

k2

k3

cΛπ2

π π π

NbLiO3

5000 V

10 kg/cm2

Retournement dans lesFerroélectriques

M. Fejer et al (Standord)

Collage moléculaire (GaAs, ZnSe)TRT, ONERA, Stanford

GaAsZnSe…..

Techniques de quasi-accord de phase

Biréfringence de FresnelR. Haidar et al (ONERA)

Croissance localiséeE. Lallier et al; M. Fejer et al

Ge

Seuil dans les DROPO: La percée des matériaux retournés périodiquement

2

3

4

5

678

0.1

2

3

Ave

rag

e p

ow

er (

W)

5.04.54.03.53.0

Idler wavelength (µm)

cw

pulsed 20 ns

PPLN

0.01

0.1

1

10

aver

age

po

wer

(W)

5 6 7 8 91

2 3 4 5 6 7 8 910

2 3 4 5

deff (pm/V)

PPLN

BBO

KTP

PPGaAs

2 cm

40 µmf = 10 kHz

20 ns

98% 98%

9 10 11 12 1318

24

30

36

42

Angl

e α (°

)

DFG wavelength (µm)

σππ πσπ πσσ

distance through the crystal

resonant φ F = π

nonresonant φ F ≠ π

no phase matching

t t'

+ φF

ΛC

α

De nouvelles stratégies de quasi-accord de phase:Fresnel Phase Matching

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématique des matériaux non linéaires

• Matériaux non linéaires artificiel

• De l’Ultra-violet au TeraHertzUV

Infrarouge (3-18 µm)

TéraHertz

• Du continu à la femtoseconde

• Perspectives

PLAN

Source paramétrique dans l’UltraViolet lointain

Pression (Torr)

0

1

0 20 40 60 80 100

H2ArKrXe

29th

harm

onic

27 nm

Lumière cohérent EUVImpulsion femtoseconde

Fibre creuse remplie d’un gaz rare

Λ fonction de la pression du gaz

Acccord de phase entre 28 - 90 eV

Rundquist et al, Science 280, 1412 (1998) (Univ. Michigan)

Laser CO2

Λ

DROPO monofréquentiel ultra-compact

28,4 28,6 28,8 29,0 29,2 29,4 29 ,6 29,8 30,03,4

3,5

3,6

3,7

3,8

3,9

4,0 mesuré calculé

λ id

ler (

µm)

réseaux du PPLN (µm) Performances :f ~ 15 kHz, 20 nsSeuil: 1 µJE = few µJ/pulse, M2 <1.2Linewidth: 80 MHzMode hop free: 3 to 4.6 µm

Parametric gain

ωsω c

Single frequency emission

gain = 0gain = 0

Entangled cavities OPO

ωp

ωiωs

Entangled cavities OPO

PPLN

Coll: LKB, TRT

2556 2557 2558 2559 2560 25610.0

0.5

1.0

Tra

nsm

issi

on

ωi[cm-1]

2556 2557 2558 2559 2560 25610.0

0.5

1.0

P18FP18E

P8 P3

P23FP23E

Tran

smis

sion

2557.6 2557.8 2558.0 2558.2 2558.4 2558.6 2558.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 P6

P2

1f

P2

1e

Tra

nsm

issi

on

ωi [cm-1]

2557.6 2557.8 2558.0 2558.2 2558.4 2558.6 2558.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Tra

nsm

issi

on

ωi [cm-1]

Application à la spectroscopie

Onde de choc dans une couche d’aéro-capture

Lefebvre, Sésormeaux, Drag , Rosencher (ONERA)

0 1 2 3 4 5 60

200

400

600

800

1000

1200

1400

1600

Vite

sse

(m/s

)

Position devant le barreau (mm)

Raie S(6) : Rafale 1935

Raie S(10) : Rafale 1937 Rafale 1941 Rafale 1942

Visulaisation d’une onde de choc en atmosphère marsienne(Doppler et Brillouin sur CO2 et N2O)

Kodo Kawase and Hiromasa Ito (RIKEN)

OPO aux téraHertz

Extraire l’onde THz avant sa réabsorption

Non linéarité résonante (phonon acoustique)

Kodo Kawase and Hiromasa Ito (RIKEN)

OPO aux téraHertz

Accordabilité de 500 % !!!

Vers une nouvelle spectroscopie

OPO aux téraHertz

Vue téraHertz d’un porteur de couteau (Jepherson Lab)

PLAN

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématiques des matériaux non linéaires

• Matériaux non linéaires artificiel

• De l’Ultra-violet au TeraHertz• Du continu à la femtoseconde

OPO continuOPCPA

• Perspectives

OPO continus pompés par diodes laser

Ebrahimzadeh et al (StAndrews), S. Schiller et al (University dusseldorf)

30 40 50 600

1

2

3

Idle

r po

wer

(m

W)

Pump power (mW)

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

Sig

nal p

ower

(m

W)

(λs ≈ 1.15 µm)

Pth ≈ 25mW

1.0

ECDL

Seuil de 25 mW en continu !

806 808 810 812 814 8161.0

1.1

1.2

2.5

3.0

3.5

Λ=21.6 µmT=129 O C

Pump wavelength (nm)

Wav

elen

gth

(µm

)

Λ=21.8 µm Λ=22.0 µm

Accordabilité par la diode laser

PPLNDiode laser

Pompe résonante

CH4

Cavity ring down

Largeur de bande de gain, glissement de fréquence et impulsions ultra-courtes

t

E(t)

τ 1≈×∆ τωE(ω )

T.F

Problème: on ne peut pas amplifier car la matière supporte > GW/cm2

E(t)

t

étireur ampli

t

compresseur

Désidérata:• Bande passante la plus large possible• Pas de saturation

3600 cm-1 → 10 fs

(Coll. ONERA, LULI, IOTA)

Signal étiré

Amplificateur paramétrique optique (OPA)

Signal nJ

Signal 100 µJ

Spectre des impulsions signal avant et après amplification

Gain mesuré > 2 000 000

OPCPA:OpticalParametricChirpedPulseAmplification

Forget, Le Blanc et Lefebvre

50 mJ, 8 ns, 10 Hz, 532 nm

2 mJ, 32 nm

350 mJ, 8 ns, 10 Hz, 532 nm

100 mJ, 35 nm

PLAN

• Principes de la lumière paramétrique• Problématique de l’accord de phase• Problématique des matériaux non linéaires • Matériaux non linéaires artificiels

• De l’Ultra-violet au TeraHertz

• Du continu à la femtoseconde

• Perspectives

Puissance:Vers le téraWatt

Impulsion:Vers les attosecondes

IntégrationSeuil: Sous le µJ

Longueur d’onde:Vers l’UV, VUV, X

OPO

Microtechnologie de l‘optique intégrée

LiNbO3

Photolithographical definition of Ti stripes (15 to 30 µm wide, 160 nm thick)

Ti-indiffusion (31 h @ 1060 °C)

Grinding

Complete polarisation reversal

Electric field periodic poling

Z-cutX-propagation

Annealing(2 h @ 120 °C)

Photolithographical definition of photoresist( =30.6..31.6 µm)Λ

Dielectric MirrorsHR@ , ; HT@λ λ λS PI

λP

λPλS

λI

P = 4.2mWth

W. Sohler et al, Université de Paderborn

Remerciements

Thales TRT:Vincent BergerAndrea FioreGiuseppe Leo

ONERA:Michel LefebvreAjmal MohamedPhilippe KupecekCyril DragAntoine GoddardIsabelle RibetNicolas Forget

University of St Andrews:Majid Ebrahimzadeh

University of Düsseldorf:Stephan Schiller

LULI:Alain MigusValérie LeblancChristian Sauteret

University of Kyoto:Kodo KawaseHiromasa Ito

Stanford UniversityMarty FejerBob Byer

Optique linéaire: indice optique, vitesse de la lumière et susceptibilité linéaire

( ) ( ) ( ) ( )tEtrqtP 10 χε==

opn' λλ =λ

opnc'c =

( )1op 1n χ+=

avec

ω ω