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Diffusion des Rayons X:
quelques notions de base indispensables
Diffusion des Rayons X:
quelques notions de base indispensables
1 - Interaction RX / matière
4 - Diffraction / diffusion
5 - Eléments d’un montage expérimental
2 - Production des RX
3 - Détection des RX
Références:
• P.Lorrain et D.R.Corson: champs et ondes électromagnétiques
Armand Colin_collection U (1979)
• C.Cohen-Tannoudji, B.Diu, F.Laloë, Mécanique QuantiqueEnseignement des Sciences, Herrman (1973)
• J. Als-Nielsen, D. McMorrow: elements of modern X-Ray physics
John Wiley & Sons (2000)
• Charles Kittel: introduction to solid state physics, 6th editionJohn Wiley & Sons (1986)
• Jean Protas: diffraction des rayonnementsDunod (1999)
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
Les rayons X sont des ondes électromagnétiques:
1.1 Ondes électromagnétiques
longueur d’onde caractéristique ~ Å (10-10 m)
i.e ~ distances interatomiques
fréquence caractéristique = = ~ Å (1018 Hz)1T
c
vitesse lumière
vecteur d’onde k direction de propagation
|k| = 2/
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
Les rayons X sont des ondes électromagnétiques:
1.1 Ondes électromagnétiques
champ électrique E créé par des « charges en mouvement »
champ magnétique B « conséquence relativiste » |B| ~|E|/c
on le néglige en première approximation
E B kE kB
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
r = c·T =E
B k
1.1 Ondes électromagnétiques
E(r,t) = Eo · cos{ 2 · (t - k·r -
) }
= 2
r|Emax(t)
t
k
= c = =
E r
= 0 r|Emax(t)
Les rayons X sont des ondes électromagnétiques:
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
Les rayons X vus du point de vue corpusculaire: PHOTONS
1.2 Photons
masse nulle !
énergie: E = h = h ~ 10 keV
quantité de mouvement: hk
[Å] = 12.398
E [ keV ]
>> énergie d ’ionisation et de vibrations dans la matière ( ~ eV)
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
RX ~ champ électrique interagit avec particules chargées
1.2 Diffusion d’un photon par un électron
protons: NON car lourds et écrantés par électrons
• e- de conduction: ~ électrons libres
• e- de coeur: électrons liés ~ oscillateurs harmoniques amortis
électrons: OUI -e = -1.6 10-19 C, me = 9.1 10-31 kg
approche quantique: « Quantifier potentiel vecteur !!! »
pas traité dans ce cours, mais nécessaire
comprendre l ’origine de l ’absorption ...
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron
approche quantique: garder la représentation schématique
kf f
ki i
Q = kf-ki
= f - i
transfert d’impulsion
transfert d’énergie
approximation diffusion élastique: 0 |ki | | kf |
indice de réfraction RX dans la matière très proche de 1
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron
Eradiation (r,t) =
Eo
14oc2
approche classique: dipôle rayonnant
·a(0,t’)
accélération retardée:
on perçoit en r à t, l ’état du dipôle à t’ = t - r/c
1|r| e -i(kr-t)·
conservation énergie dissipée Erad 2
déphasage
onde diffusée = onde plane à r
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron
accélération retardée: électron lié ~ oscillateur harmonique
F = m·a
force appliquée
force de frottement ABSORPTION force de rappel
d2xdt2
dxdt
+
eEoe-it =
m
+ kx 1D
électron libre
alié = -eEoe-it
2 (k-m2 ) (k-m2 )2 +
22
- i
3
(k-m2 )2 + 22
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron
Champ électrique diffusé pour un électron libre
alibre = Eo e-it e m
Erad = | Eradiation (r)| = -e2
4omc2
1|r| e ikr· Eo
longueur de diffusion de Thomson ro= 2.82 10-5 Å
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.3 Polarisation
Puissance dissipée en faisceau non polarisé Erad(r) 2
cos2(2)2
r 2
Erad () = Erad cos(2)observation dans plan de polarisation de Eo
r
2Erad indépendant de
plan de polarisation de Eo
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.4 Absorption
électron lié: travail de la force de frottement
dxdt
dW =dx
==
dWdt
dxdt
2e2Eo
2
2
Origine microscopique Méca. Q. potentiel vecteur A • effet photoélectrique• fluorescence X• émission électron Auger
approche macroscopique (N électrons absorbants) :
Intensité = oc2Eo2
N dx = dI = - I dxdWdt
N e2
2oc2
coefficient d’absorption linéaire
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.5 Diffusion Compton
un exemple de diffusion inélastique
hki
hkf
hq
énergie transférée à un électron
processus incohérent
longueur de diffusion de Compton
C = = 3.86 10-3 Å
hmc
sonde pour étudier la matière dans l’espace ( r, p )
2
Ef/Ei1
50° 100°
10keV
100keV
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.6 Réfraction / réflexion
indice de réfraction pour les RX dans la matière :
n = 1 - + i
10-5 dans les solides10-8 dans l’air
~
change l’angle d ’incidence en profondeur ...
perceptible si très grande résolution ...
fabrication d’optique pour les rayons X !!!
c
réflexion totale
cos( ’) < 1
’
réfraction : Snell-Descartes
cos() = n cos( ’)
c ~ 2
Chapitre 1: Interaction RX / matièreChapitre 1: Interaction RX / matière
1.7 Section efficace
Ao
flux o
r dS = r2d
= = 1o
dnd
Nb. part. / unité /unité tempsflux incident
= = ro2
P
|Erad |2 r2
|Eo|2
longueur diffusion Thomson
polarisation
~ |Erad |2 r2dn
d
o = ~ |Eo|2Io
Ao
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.1 Tube de Coolidge
électrons
HT
(kV)
courant(mA)
circulation d’eau
fenêtre Be
RX
filament Wcathode
Cu, Mo, Ag ...anode
log(I)
Energie
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.1 Tube de Coolidge
K
LM
KK
transitions atomiques
rayonnement de freinage
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.2 Anode tournante
rotation > 1000 tr/min
permet d ’augmenter la puissance et donc le flux de photons
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.3 Rayonnement synchrotron
conséquence relativiste du rayonnement par des particules
chargées voyageant à très grande vitesse
source de rayonnement très intense, polarisée et très de faible
divergence
orbite des e- (ou e+)
accélération champ
magnétique F = q(E + v B )
E = mv2 = mc2
12
1
superposition incohérente intensité 2N où N nombre périodes
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.3 Rayonnement synchrotron
élément d ’insertion : Wiggler
diminuer le rayon de courbure pour augmenter l’accélération
K
plan horizontal
1
N
S
plan vertical
1
N
superposition cohérente intensité N2 spectre discontinu
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.3 Rayonnement synchrotron
élément d ’insertion : Ondulateur
N
S
plan vertical
1
N
plan horizontal
Chapitre 2: Production des RXChapitre 2: Production des RX
2.4 Comparaison des diverses sources
brillance
photons/s/ mrad2 /mm2 / 0.1%flux/angle solide
/unité surface échantillon
/résolution en énergie
Chapitre 3: Détection des RXChapitre 3: Détection des RX
3.1 Films photographiques
D = KIst
• D : densité photographique
• I : intensité du faisceau X incident (sur le film)
• s : surface de pellicule exposée au rayonnement !!!
• K : constante de proportionnalité caractéristique du film
• t : temps de pose
Chapitre 3: Détection des RXChapitre 3: Détection des RX
3.2 Détecteurs ponctuels
chambre d’ionisationUn gaz (argon ou krypton sous faible pression + halogène en faible teneur) est soumis à une haute tension proche du claquage. Lorsqu’un photon X apporte un excès d ’énergie, le gaz est ionisé et une impulsion de courant produite que l ’on détecte dans circuit électronique adéquat.
Il existe plusieurs régimes de fonctionnement: proportionnel et Geiger-Muller ...
compteurs à scintillationIl s ’agit d’un compteur proportionnel où les photons X sont transformés en photons visibles par un cristal d’iodure de sodium dopé au thallium et sont ensuite détecté par une cellule photoélectrique ...
diodes PINIl s ’agit d’un compteur proportionnel où les photons X sont transformés en paires électrons trous dans un cristal de silicium ou germanium fortement dopé en lithium. Le dispositif constitue un type jonction PN qui permet de mesurer un courant...
Chapitre 3: Détection des RXChapitre 3: Détection des RX
3.3 Image Plate
fenêtre Be
“Phosphore” ( ions Eu3+)
fibre optique désexcitation par laser rouge, lecture dans le bleu par photodiode
effacement de l ’information rémanente par éclairement blanc intense
Ecriture : lorsqu’un photon X frappe le “phosphore”, des électrons sont excités sur des niveaux pièges de longue durée de vie ...
Chapitre 3: Détection des RXChapitre 3: Détection des RX
3.4 Caméras CCD
“Phosphore” (Gd2O2S) : conversion RX visiblefenêtre Be
refroidisseur à effet Peltier
condenseur à fibres optiques
matrice de capacités MOS coupléesi.e. lorsque qu’un photon frappe un pixel MOS, une
charge électrique est stockée que l ’on peut lire ensuite grâce à un processus de polarisation séquentielle des
capacité MOS ...
Chapitre 3: Détection des RXChapitre 3: Détection des RX
3.5 Caractéristiques à retenir des différents détecteurs ponctuels
• très bonne dynamique
• très bonne résolution spatiale (dépend géométrie appareillage)
• temps de comptage peut être long (pose + déplacement)
image-plate• très bonne dynamique, excellent rapport signal/bruit
• très bonne résolution spatiale: détecteur grand et distance grande
• lecture ~1 minute, temps de pose peut être long camera CCD
• bonne dynamique
• résolution spatiale moyenne
• acquisition et lecture rapides
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.1 Diffusion par 2 particules
kf
ki r12
1
2
kfki
r12
Q = kf - ki Q r12
différence de marche optique déphasage 1 / 2
amplitude diffusée à , avec référence en 1
A = A1 + A2 ei Q
r
12
pouvoir diffusant de la particule 1-ro pour 1 électron
I A2
densité électronique
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.2 Généralisation à N électrons
origine des positions arbitraire: A = Aj ei Q
r
jj=1
N
approximation cinématique pour la densité électronique:
•un élément de volume infinitésimal dV contient dn = n(r)dV électrons
•et donc un pouvoir diffusant -rodn
•l ’amplitude totale diffusée est donc de la forme:
-roEo n( r ) ei Q
r
j dV = TF[n( r
) ]
transformée de Fourier
|Q|
fj
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.3 Facteur de diffusion atomique
modèle d ’atome sphérique: n(r) ~ r e-
r
fj (0) = Ze
facteur de diffusion atomique: fj = n( r ) ei Q
r
j
dV
électrons de valence
électrons de coeurpetits angles
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.4 Diffusion par une assemblée de N atomes
modèle d’atomes sphériques indépendants
facteur de structure : F(Q) = fj ei Q
r
jj=1
N
intensité diffusée : < F(Q) F*(Q) >temps
mesure !
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg
périodicité: Tm tel que n( r+Tm) = n( r )
où pour un système 3D : Tm = um a + vm b + wm c u,v,w Nles vecteurs a b c définissent une maille élémentaire
Tm
l’ordre tridimensionnel est ici un ordre à longue
portée
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg
facteur de structure : F(Q) = fj ei Q
( rj
+ T
m)
m=1
M
j=1
N
somme sur les atomes de la maille
somme sur toutes les mailles
réseau réciproque : on introduit une nouvelle base a* b*
c*
a* a = b* b = c* c = 2
a* b = b* c = c* a = a* c = c* b = b* a = 0
a
b
c
b*a*
c*
Q = H a* + K b* + L c*
H K L quelconques pour l ’instant
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg
H K L entiers ? Q Tm = H um + K vm + L wm = n2
ei
Q Tm = 1 F(Q) = M fj e
i Q
rj = M
Fmaille j=1
N
interprétation géométrique :
kf
ki
d
2
différence de marche optique 2d sin()2d sin() = n
interférences constructives
sin()2
|Q|4
n2d
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - diffraction
H K L entiers Q = H a* + K b* + L c*
les vecteurs Q forment un réseau appelé réseau réciproque !
TmQHKL
et correspondent aux seules directions pour lesquelles on observe de l ’intensité
diffractée !
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.6 Désordre dans des systèmes périodiques en moyenne pour chaque maille “m” il peut exister des
fluctuations :
de position, de composition, etc.
l’intensité mesurée pour un échantillon baignant
dans le
faisceau X incident devient aussi une moyenne
d’espace I(Q) < FmF*m+n >n,t e
i Q
Tmn
m n
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.6 Désordre dans des systèmes périodiques en moyenne
diffusion diffuse ... après quelques étapes de calcul ...
diffraction de Bragg IBragg(Q) | < Fm> |2
Idiffus(Q) < |Fm|2 > - | < Fm> |2
+
( < F0F*n > - < F0 > < F*
n > ) ei Q
Tn
n0
dépendance en Q liée uniquement au contenu d’une maille diffusion
“large”
dépendance en Q liée uniquement au contenu d’une maille diffusion
“large”
forte dépendance en Q si corrélations “maille à maille” : transitions de phase, phases
modulées, etc.
forte dépendance en Q si corrélations “maille à maille” : transitions de phase, phases
modulées, etc.
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.7 Agitation thermique ...
Fluctuations quadratique moyenne des atomes
autour des
positions d ’équilibre:
diffraction de Bragg IBragg(Q) Fo2 e-Q2
pour un système monoatomique avec agitation isotrope !
diffusion diffuse Idiffus(Q) 1 - e-Q2
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.8 Matière “molle” et auto-organisée ...
Ordre à courte et moyenne portée
Distances caractéristiques plutôt grandes
Objet des cours suivants de cette école RX ...
Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimentalChapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
5.1 Construction d’Ewald
Origine de l ’espace réciproque
Vecteur Q en condition de diffusionen contact avec la sphère d’Ewald
Sphère d ’Ewald: |k| = cste
Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimentalChapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
5.1 Construction d’Ewald
Chapitre 4: Diffraction / DiffusionChapitre 4: Diffraction / Diffusion
5.2 Exemples de Clichés de diffraction/diffusion des rayons X
Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimentalChapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
cristal 3Dfibres
compositeincommensurabl
e
Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimentalChapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
5.3 Eléments d’une chaine de mesures
optique:• miroirs• monochromateur
tête goniométriquegénérateur
détecteurenvironnement échantillon
+ informatique: interfaçage, traitement des données brutes, analyse, etc.