Dynamique lente des systèmes magnétiques désordonnés

Vincent Dupuis

Collaborations :

M. Alba, F. Bert , J.-P. Bouchaud, J. Hammann, L. Le PapeH. Aruga-Katori , A. Ito , J. E. Greedan, M. Sasaki, A. S. Wills

Directeur de thèse :

Eric VINCENT

Service de Physique de l’Etat CondenséCEA Saclay

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Dynamique lente et vieillissement

Plus simples à modéliser : physique statistiqueCapteurs très sensibles : utilisation de SQUIDs

Pourquoi les systèmes magnétiques ?

Pourquoi étudier le vieillissement ?Phénomène courant mais mal compris !

Un modèle : verre de spinSystèmes magnétiques frustrés et désordonnés

Les matériaux vitreux sont partout ! Ex. : verres structuraux, polymères, gels, pâtes, colloïdes, ferromagnétiques désordonnés, ferroélectriques désordonnés, matière de vortex…

Un point commun : systèmes hors équilibre

les mesures dépendent de l’histoire du matériauVIEILLISSEMENT :

Le vieillissement dans les verres de spin

g

0

ttw

T

T

H

T

tw : temps d’attentet : temps d’observation

) , ( ) ( wttMtM

Aimantation thermorémanente

g

0

tw

T

T

H

T

) , ( ) ( wt

10 100 1000 10000 100000

1

10

[''(,

t) -

'' eq

()]

x 1

04 [em

u/cm

3 ]

T = 12 K = 0.7 Tg

0.04 Hz 0.08 Hz 0.4 Hz 0.8 Hz 4 Hz 8 Hz

CdCr1.7

In0.3

S4

t

0 200 400 600 800 1000

6

7

8

9

10

11

'' x

104 [e

mu/

cm3 ]

tw [min]

Dynamique non stationnaire : (t, tw) , (, tw) bien décrite par des lois d’échelle : t/tw (dc) et tw (ac)

Susceptibilité alternative

0,1 1 10 100 1000

0,06

0,07

0,08

0,09

0,10

0,11

0,12

0,13

0,14 tw [min]

10

30

100

300

1000

T = 12 K = 0.7 Tg

CdCr1.7

In0.3

S4

m =

M/M

FC

t [min]

1E-4 1E-3 0,01 0,1 1 10 100

0,06

0,07

0,08

0,09

0,10

0,11

0,12

0,13

0,14

m =

M/M

FC

t/tw

Uppsala (Lundgren, Nordblad)Saclay (Hammann, Ocio, Alba, Vincent)

80’

Autres exemples

PVCStruik (1978)

glycérolLeheny et al. (1998)

g

0

ttw

T

T

T

g

0

tw

T

T

E

T

Réponse diélectrique d’un liquide surfondu

Réponse mécanique d’un polymère

~ mêmes lois d’échelle que dans les verres de spin : t, t/tw

Quelques approches théoriques

Approches microscopiques

– Edwards et Anderson (1975)dynamique : simulations numériques

– Sherrington et Kirkpatrick (1975)dynamique : Cugliandolo, Kurchan (1994)

jiiji,j

S.SJ H

Jij aléatoires

Approches phénoménologiques

– Modèles dans l’espace des phases :vieillissement = évolution dans un paysage d’énergie libre complexe(Bouchaud, Orbach)

– Modèles dans l’espace réel : vieillissement = croissance de domaines(Fisher et Huse, Koper et Hilhorst)

Questions

Effet de la température : peut-on accélérer le vieillissement ?

Quelles conséquences pour la description du vieillissement ?

« Universalité » ?

Etude des propriétés de dynamique lente de systèmes magnétiques exemples

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Instrumentation - Mesures

• cryogénie 4He pompé• détection SQUID

Magnétomètre à SQUID CryogenicLtd S600

Mesure d.c. : Mz

déplacement de l’échantillon dans le gradiomètre

Mesure a.c. : () = ’() + i ’’() échantillon fixe + détection synchrone

SQUID rf

gradiomètre du 2nd ordre

echz

circuit rf résonant

Q

V

B

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Effet des variations de température sur le vieillissement

Cycle négatif de température

T : rajeunissement, relance de la relaxationT : mémoire, pas d’effet du temps passé à T-T

t1

t3

T - T

gt2

TT

temps

T

Lefloch et al. (1992)

(cas d’un grand T)

T = 12 K

T-T= 10 K T = 12 K’’ [

a.u.

]temps [min]

CdCr1.7In0.3S4

Tg=16.7K

Rajeunissement et mémoire multiples

0 5 10 15 20 25 300,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4 CdCr1.7

In0.3

S4

0.1 Hz

'' x

103 [

em

u/c

m3 ]

Refroidissement par paliers Réchauffement continu

T [K]

0 10000 20000 30000 400000

5

10

15

20

25

10-3 K/s

T [

K]

t [s]

Combien de vieillissements peut-on mémoriser dans un verre de spin ?

T rajeunissementT mémoire

Interprétations des effets de rajeunissement et de mémoire

MODELES MICROSCOPIQUES : SIMULATIONS ?EA 3d : ni rajeunissement, ni mémoire, ni chaos en température (Takayama, Picco, Ricci (1999-2001))

EA 4d : rajeunissement et mémoire SANS CHAOS EN TEMPERATURE (Berthier, Bouchaud (2002))

Plus quantitativement : Bouchaud et Dean (1995) Sasaki et Nemoto (2000)

organisation hiérarchique des états métastables en fonction de T

raje

un

iss

em

en

t

mé

mo

ire

ESPACE DES PHASES ESPACE REEL

Yoshino, Lemaître, Bouchaud (2001)

Miyashita, Vincent (2001) : T Jijeff

chaos en température :état d ’équilibre T état d’équilibre à T-T

MEMOIRES MULTIPLES hiérarchie d’échelles de longueurs

LT-T<< LT

Bray et Moore (1987), Fisher et Huse (1988)

TT-T

T

LT LT-T

le chaos ne semble pas nécessaire, la hiérarchie oui !

Effets de rajeunissement et de mémoire dans un verre de spin Ising

Effets de rajeunissement et de mémoire moins marqués dans Ising que dans Heisenberg

0 5 10 15 20 250

1

2

3

4

Fe0.5

Mn0.5

TiO30.04Hz

'' x

104 [e

mu/

cm3 ]

T [K]

0 5 10 15 20 250,00

0,01

0,02

0.04 Hz

CdCr1.7

In0.3

S4

" [a

.u]

Ref. refroidissement Ref. réchauffement refroidissement + stop réchauffement (après stop)

T [K]

Ising

Heisenberg

Analyse quantitativePetits cycles négatifs de température

t1

t3

T - T

gt2

TT

temps

T

t2 à T-T teff à T

0 20000 40000

2,0

2,2

2,4

2,6

t3

t1

teff

t [s]

'' x

104 [

em

u/c

m3 ]

0 10000 20000 30000 40000

2.0

2.2

2.4

2.6

t3t2t1

T1=15KT

2=14K

T1=15K

0.1Hz

'' x

104 [e

mu/

cm3 ]

t [s]

Fe0.5Mn0.5TiO3

verre de spin Ising verre de spin Heisenberg ?(Kawamura, Petit, Campbell)

Heisenberg

Echantillons :

Fe0.5Mn0.5TiO3

(FeNi)PBAlAu:Fe8%

CdCr1.7In0.3S4

Ag:Mn2.7%

Ising

anis

otro

pie

Evolution de teff en fonction de

T activation thermique

0.00 0.05 0.10

0.1

1

t wef

f /t 21-T

/T

T/T

Hei

senb

erg

T=0.7 Tg

(TRM data)

TTT

eff tt

0

2

0

Ising

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Le système CdCr2xIn2-2xS4

Système : CdCr2xIn2-2xS4

Diagramme de phaseInteractions contradictoires:

F premiers voisins AF voisins plus éloignés

Echantillons : (M. Noguès)

x = 0.85, 0.90, 0.95 et 1.00

Caractérisation par diffraction de neutronspics de Bragg magnétiques, aimantation spontanée...Alba, Pouget (1993)

Structure : spinelle

0 20 40 60 80 1000,0

0,1

0,2

0,3

CdCr2x

In2-2x

S4

T [K]

x=1.00

x=0.95

x=0.90

x=0.85

M/H

[em

u/cm

3 ]

Aimantations FC et ZFC

H ~ 10 Oe

Effets de rajeunissement et de mémoire dans un ferromagnétique désordonné ?Procédure expérimentale

T0

Tstop

tw

T

Tc

temps

(Tc ~ 70 K)CdCr2xIn2-2xS4 , x = 0.95

Effets de type verre de spin ~ parois de domaines(régions frustrées)

T rajeunissementT mémoire : si courte évolution à basse température

64 66 68 704,6

4,8

5,0

5,2

5,4

5,6

5,8

6,0

= 0.4 Hz

'' x

104 [e

mu/

cm3 ]

T [K]

T0 = 64 K

T0 = 60 K

T0 = 50 K

T0 = 30 K

région ferromagnétique

Un mécanisme sans chaos en température pour le rajeunissement et la mémoireReconformations d’une paroi de domaine piégée

Ferromagnétique désordonné : reconformations des parois

croissance des domaines+

Verre de spin : dynamique de parois uniquement ? Nature des parois ?

Explique aussi les expériences sur les ferroélectriques désordonnés (Doussineau, Levelut)

~ Excitations à grande échelle de faible énergie : éponges (Houdayer, Martin, Krzakala) ?

Problème proche de celui du verre de spin (Balents, Bouchaud, Mézard (1996))

Bouchaud (2000)

T

T - T

L*T

L*T-T

tem

ps

T

LT(tw1)

LT(tw2>tw1)

gel de la conformation à L*T

= MEMOIRE

L*T-T << L*

T T T-T ,

T L*T

L < L*T : équilibre

L > L*T : gelé

mise hors équilibre à L*T-T

= RAJEUNISSEMENT

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Frustration sans désordre

kagomé (2d) pyrochlore (3d)

Rôle de la frustration, du désordre ?

(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 Y2Mo2O7

0 10 20 30 40 50

4,0

4,5

5,0

5,5

6,0

6,5

ZFC

FC H = 50 Oe

M [e

mu/

mol

]Y

2Mo

2O

7

T [K]

0 10 20 30 40 501,1

1,2

1,3

1,4

1,5

1,6

ZFC

FC

(H3O)Fe

3(SO

4)

2(OH)

6

H = 50 Oe

M/H

x 1

03 [em

u/cm

3 ]

T [K]

10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 104 105 106 107 108 10910-310-210-1100101102103104105106107108109

(H3O)Fe

3(SO

4)

2(OH)

6

z = 7.6

Tf(0) = 17.8

0 = 3 x 1012

Hz

0.[(Tf()-Tf(0))/Tf(0)]zv

Divergence critique de la susceptibilité non linéaire (Gingras et al. (1997))

Tg ~ 18 K << CW ~ 1200 K Tg ~ 21 K << CW ~ 300 K

spins d’Heisenberginteractions AF

2 exemples de systèmes frustrés sans désordre avec une phase vitreuse

Comportement critique : () + SR + Mössbauer(Dupuis, Bonville (2002))

Vieillissement isotherme

pyrochlore

kagomé

g

0

ttw

T

T

Time (s)

Time (s)H

T

Relaxations d’aimantation thermorémanente

à 0.7 Tg

Même comportement d’échelle que dans les verres de spin ~ t/tw

100 1000 10000 1000000.04

0.06

0.08

0.10

tw

H = 50 OeT = 12 K

M/M

FC

t [s]

360 s 1032 s 2968 s 9998 s 29958 s

0.01 0.1 10.04

0.06

0.08

0.10

H = 50 OeT = 12 K

tw

M/M

FC

=0.90

/tw

360 s 1032 s 2968 s 9998 s 29958 s

(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2

100 1000 10000 100000

0,09

0,10

0,11

0,12

0,13

0,14

0,15

0,16

0,17

0,18

tw

H = 50 OeT = 15 K

348 s 978 s 3082 s 10500 s 32590 s

M/M

FC

t [s]

0.01 0.1 1 100.04

0.06

0.08

0.10

0.12 tW=348 s tW=978 s tW=3082 s tW=10500 s tW=32590 s

T = 15 KH = 50 Oe

Y2Mo2O7

A = 0.3 = 0.05

= 0.85

M/M

FC -

A.(

t/0)

-

/tw

Y2Mo2O7

Effet des variations de température sur le vieillissementEffet mémoire sur l’aimantation ZFC

tw

g

0

T

T

H

T

5 10 15 20 25

2

3

4

5

6

7

8

9

10

H = 3 Oe

CdCr1.7

In0.3

S4

T [K]

M [a. u.]

5 10 15 20 25

-15

-10

-5

0

5

[ M

- M

ref ]

/ M

ref x

100

T [K]

verre de spin

kagomé (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 pyrochlore Y2Mo2O7

5 10 15 20 25-2.5

-2.0

-1.5

-1.0

-0.5

0.0

0.5(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2

H = 50 Oe

10000 s at 8K 10000 s at 12K 10000 s at 15K

[ Mag

ing-

Mre

f ] /

Mre

f x 1

00

T [K]4 6 8 10 12 14 16 18 20 22

-2,0

-1,5

-1,0

-0,5

0,0

H = 50 Oe

Y

2Mo

2O

7

100

x [ M

-Mre

f ] /

Mre

f

T [K]

Creux de mémoire très étalés ! Creux de mémoire assez bien marqués

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20

0.01

0.1

1

t wef

f /t 21-T

/T

T/T

Y2Mo2O7

(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2

T=0.7 Tg

(TRM data)

Effet des variations de température sur le vieillissement

Cycles négatifs de température

t2 à T-T teff à T

Y2Mo2O7 : ~ verre de spin Ising

(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 : comportement original ~ insensible aux T !

T-T

t3

t2g

0

tt1

T

T

H

T

Plan de l’exposé

Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Conclusion - PerspectivesEffet des variations de température sur le vieillissement

croissance de domaine + chaos en température ?ordre différent à différentes températures (domaines dans les domaines)

ESPACE DES PHASES

Le désordre est-il nécessaire ?

ESPACE REEL ?

Mémoire si forte séparation des échelles de longueur (LT-T << LT)

Interprétation ?

hiérarchie des états métastables en fonction de T

reconformations de parois piégées ? (~ ferro désordonné)hiérarchie d’échelles de longueurs imbriquées

pyrochlore (3d) : ~ verre de spin

kagomé (2d) : verre de spin (insensible aux T)

autres exemples ? SCGO (bicouche kagomé) ~ verre de spin

Universalité ? Verre de spin Ising Verre de spin Heisenberg

T RAJEUNISSEMENT MEMOIRE T et pourtant

Rajeunissement et mémoire dans d’autres systèmes vitreux

REFROIDISSEMENT

RECHAUFFEMENT

PolymèresEx.: PMMA

Bellon, Cilliberto, Laroche (2000)

accumulation du vieillissement d ’une

température à l ’autre

Même phénoménologie dans ferroélectriques désordonnés, gélatine

Effets types verre de spin

Effet de la vitesse de refroidissement

0 5 10 15 20 25 30

0,60

0,80

1,00

1,20

1,40

1,60

1,80

2,00

2,20

ZFC

FC

T [K]

H = 50 Oe

Au:Fe 8%

x

103 [e

mu/

cm3 ]

reference ZFC step cooling t

w=3600s

ZFC slow cooling

0 5 10 15 20 25 30-0,12

-0,10

-0,08

-0,06

-0,04

-0,02

0,00

H = 50 OeAu:Fe 8%

T [K]

[ M-M

quen

ch ]

/ Mqu

ench

slow cooling step cooling

g

0

T

H

T

Procédure expérimentale

Effet de la vitesse de refroidissement

6 8 10 12 14 16 18 20 222

3

4

5

6

7

8

9

10

H =3 Oe

CdCr1.7In0.3S4

refroidissement lent refroidissement lent + 10000s@14K

30000s@9.5K trempe trempe + 10000s@14K

30000s@9.5K

M [a

. u.]

T [K]