13ième

Congrès Francophone de Techniques Laser, CFTL 2012 - ROUEN, 18 – 21 Septembre 2012

Holographie numérique de particules en ligne mesure de gouttes liquides millimétriques

Fabrice LAMADIE 1a, Laurent BRUEL b et Marc HIMBERT c

a – CEA, DEN, DTEC, SGCS, F-30207 Bagnols-sur-Cèze, France

b – CEA, DEN, DTEC, SEPE, F-30207 Bagnols-sur-Cèze, France

c – Conservatoire National des Arts et Métiers, France

1 Introduction

De nombreux procédés utilisés dans l’industrie et la recherche nucléaire, pour la partie amont comme pour la partie aval du cycle du combustible, reposent sur la mise en œuvre des méthodes extraction liquide-liquide. Ces techniques ont pour objectif la séparation sélective de produits au sein d’un mélange.

À cet effet deux liquides non miscibles sont mis en contact, une phase aqueuse et une phase organique, dont l'un contient un agent d'extraction capable de transférer les éléments souhaités d'une phase à l'autre. Ce transfert de matière s’effectue à la surface de contact entre les deux phases, surface que l’on cherche logiquement à maximiser en réalisant une émulsion. Après transfert, les deux phases, l’une enrichie et l’autre appauvrie en éléments à récupérer, sont séparées par décantation. Dans la pratique, ces opérations sont effectuées dans des contacteurs à étages discrets, comme les mélangeurs-décanteurs, ou des contacteurs continus, comme les colonnes pulsées.

L’optimisation du fonctionnement de ces appareils passe par la détermination des caractéristiques fondamentales de l'émulsion. Il s'agit notamment de connaitre les paramètres liés aux vitesses d'écoulement des fluides ainsi que ceux liés à leur mélange, via la mesure de grandeurs comme l'aire interfaciale, le taux de rétention, ou encore la distribution en taille des gouttes. A cet égard, différentes techniques peuvent être utilisées.

L'une d'entre elles est l’holographie numérique de particules, qui permet le positionnement en 3D de particules dans l’espace à partir d’une seule caméra. Elle est utilisée dans un large spectre d'applications qui va de la vélocimétrie par imagerie de particules PIV/PTV [1], à l’imagerie de cellules vivantes [2], en passant par la microscopie [3]. Récemment, on a vu les premières applications de cette technique à la caractérisation de phases dispersées au sein d’un écoulement diphasique [4], démontrant sa capacité à mesurer simultanément la taille et le positionnement en 3D de gouttes se déplaçant rapidement au sein d’une phase continue [5].

Dans cette communication, nous présentons la caractérisation de la phase dispersée d'une émulsion par holographie numérique, avec un montage en ligne. L’originalité de l’approche repose sur une utilisation directe des gouttes millimétriques de phase dispersée comme particules diffractantes. Les expérimentations ont été réalisées sur un dispositif produisant des gouttes de vitesse et diamètre connus, ce qui a permis une vérification des résultats obtenus par holographie.

Après un bref examen de l'état de l'art, ce document décrit la méthode de traitement des hologrammes avant de détailler le dispositif de test. Les principaux résultats obtenus avec des gouttes calibrées sont ensuite présentés. La conclusion évoque les essais à venir.

2 Mesure de gouttes millimétriques par holographie en ligne

L’holographie numérique de particule en ligne exploite les figures de diffraction produites par l'interaction entre un faisceau laser et des objets de dimensions microscopiques. En général, un fluide, ensemencé avec des particules, est éclairé par un laser afin d’obtenir un ensemble de figures de diffraction. La plupart du temps les particules utilisées sont assimilables à des sphères et l'intensité diffractée forme des anneaux concentriques. Ces figures de diffraction contiennent

1 Correspondant : fabrice.lamadie@cea.fr

deux informations sur la particule: sa position suivant les trois axes et sa taille (car les particules sont sphériques). L’intensité lumineuse est enregistrée par une caméra ce qui permet un traitement numérique des images.

On appelle « restitution de l'hologramme » l’opération qui consiste à obtenir une image de l’objet diffractant (les particules) à partir de l’intensité lumineuse enregistrée. Elle s’effectue en calculant la propagation du faisceau laser dans le sens opposé à celui ayant servi lors de l’enregistrement. Dans ce but, plusieurs méthodes numériques, décrites dans la littérature, sont utilisables. On peut citer la restitution par la transformée de Fresnel avec des conditions fortes sur la distance de propagation [6], la restitution par transformée en ondelettes [7], la restitution par transformée de Fresnel fenêtrée [8] ou encore la restitution par transformée de Fourier fractionnaire [9].

Pour notre application, en champ proche ( , l’emploi de la fonction de transfert en

espace libre dans l’approximation dite « de Fresnel » est adaptée [10]. Dans ce cas, l’image

( restituée en chaque plan z de l’axe optique, est définie par :

( [ ( ( ) ( ] (1)

Où ( est l’intensité enregistrée par le capteur, ( ( ) est la fonction

de transfert à la distance z, ⁄ et ⁄ sont les fréquences spatiales dans

l’approximation de Gauss et ⁄ est le nombre d'onde. La notation TF désigne ici la transformée de Fourier en deux dimensions. On peut noter que la prise d’intensité par le capteur a pour conséquence l’apparition d’une image jumelle.

Comme les deux fluides utilisés (eau et le TPH, tétrapropylène hydrogéné) sont transparents et d’indices de réfraction proches (le rapport des indices, organique sur aqueux, vaut 1,08), il est préférable d’assimiler chaque goutte à une lentille boule plutôt qu’à un disque opaque.

Figure 1 – Propagations numériques d’une acquisition expérimentale (a), d’un hologramme calculé avec le modèle disque opaque(b) et d’un hologramme calculé avec le modèle mixte (c)

Comme illustré sur la figure 1, le modèle du disque opaque utilisé en holographie numérique de particules (figure 1b) ne présente pas un bon accord avec les résultats expérimentaux (figure 1a), en particulier dans la zone du plan image. En le complétant avec une lentille boule pour former une fonction de transmission mixte (équation 2), les résultats expérimentaux au voisinage de la goutte sont correctement décrits par le calcul, avec notamment un maximum d’intensité (figure 1c) net, au centre des gouttes, à la distance focale.

Cette fonction de transmission mixte s’écrit :

( {

(

)

⁄

⁄

avec (2)

Dans cette expression, rc désigne le rayon pris en compte pour dimensionner la lentille boule de

focale f. il est déterminé en fonction du diamètre d et de la position de la goutte. Cet accord entre la simulation et l’expérience confirme qu’il est possible d’utiliser la théorie scalaire pour simuler la propagation d’une onde diffractée par des gouttes transparentes.

Il existe toutefois une limite à la densité de gouttes mesurables avec un seul hologramme. Elle est intrinsèque au montage en ligne qui utilise la partie non diffractée de l’onde comme onde de référence. Pour la quantifier, un critère a été proposé par Royer dès 1974 [11]. Il dépend de plusieurs paramètres (profondeur de champ, diamètre moyen des gouttes) et ne permet, de fait, que d’estimer un ordre de grandeur de la qualité de l’hologramme. Selon Royer, un hologramme reste exploitable tant que ce critère est inférieur ou égal à 10%. Dans notre configuration, cela équivaut à environ 35 gouttes d’un millimètre de diamètre dans le champ d’observation. Pour cette étude nous avons veillé à limiter le nombre de gouttes lors des acquisitions afin de respecter ce critère.

Enfin, un des points clefs de l’holographie numérique est la méthode de positionnement des gouttes selon l’axe optique. Elle doit être adaptée aux conditions expérimentales et permettre une restitution automatique des hologrammes. La littérature en propose plusieurs qu’il est possible de classer arbitrairement en trois catégories. Dans la première catégorie on trouve les méthodes basées sur l’analyse locale des niveaux de gris dans l’image restituée [12]. Pour ces méthodes, le positionnement des objets se fait généralement via la recherche d’un extremum d’intensité. Les méthodes de la deuxième catégorie utilisent les caractéristiques de l’image resituée. Il peut alors s’agir d’une exploitation de l’information contenue dans le module [13], dans la partie imaginaire [14], dans la phase [15], ou encore du calcul d’un coefficient de corrélation entre les restitutions [16]. Les méthodes de la dernière famille reposent sur une exploitation directe de la méthode de restitution. Il peut alors s’agir des coefficients de projection sur la base d’ondelettes discrètes qui a servi à la restitution [17] ou des paramètres d’ajustement dans le cas d’une approche par problème inverse [18]. Dans notre cas, après une étude bibliographique, nous avons retenu et adapté un des indicateurs proposé par Choi et al. [19], défini de la façon suivante :

( ∑ { ( ( )}

(3)

Où ( est l’image restituée à la cote z.

Cet indicateur passe par un minimum au plan de focalisation, comme illustré sur la figure 2b. C’est ce minimum qui est recherché pour déterminer la position des gouttes.

Figure 2 – Détection des figures de diffraction (a), fonction de focalisation calculée pour chacune des gouttes détectées (b).

Les étapes de traitement d’un hologramme sont alors les suivantes :

(a) (b)

1. Définition d’un espace d’interrogation (zmin à zmax) et d’un pas de restitution. Les limites de cette zone d’interrogation sont fixées en fonction des dimensions du dispositif investigué.

2. Détection, par traitement d’image, des gouttes dans l’hologramme (figure 2a).

3. Pour chaque plan z de l’espace d’interrogation :

a. Convolution de l’hologramme avec la fonction de transfert à la cote z.

b. Pour chaque goutte détectée :

i. Création d’un masque binaire pour limiter la zone de traitement à la goutte.

ii. Calcul de la fonction de focalisation ( sur la partie imaginaire de l’image restituée correspondant au masque de la goutte.

iii. Stockage du couple de valeurs ( et z.

4. Pour chaque goutte, recherche du minimum de la fonction de focalisation et de la cote zr correspondante (figure 2b).

La figure 2 illustre ce processus de traitement. La cote évaluée par cette méthode et ensuite corrigée de la réfraction liée aux différents milieux traversés, afin d’obtenir la position exacte des gouttes dans l’espace. Le diamètre des gouttes est directement mesuré sur les images restituées dans le plan de focalisation.

3 Dispositif expérimental

Afin de valider la caractérisation d’émulsions par holographie numérique nous avons développé un dispositif expérimental. Il permet de générer simultanément une population de une à sept gouttes calibrée(s). Dans son ensemble, ce dispositif présente une hauteur d’environ 600 mm pour une section de 100 mm2. Il est réversible en fonction du mode d’utilisation (dispersion de gouttes aqueuses ou organiques).

Dans cet outil, après création, les gouttes se déplacent au sein d’un tube amovible simulant le fût d’une colonne d’extraction liquide-liquide. L’ensemble est placé dans une double enveloppe parallélépipédique qui minimise les déformations optiques apportées par le tube. La figure 3a propose une vue d’ensemble de ce dispositif.

De manière simplifiée on peut le décomposer en trois parties, chacune associée à une fonctionnalité :

1. La génération des gouttes assurée par un faisceau de sept aiguilles de chromatographie associées à un système de percussion,

2. l’accélération des gouttes dans une zone libre, permettant aux gouttes d’atteindre leur vitesse terminale avant mesure,

3. la mesure dans la zone centrale du dispositif.

Figure 3 – Système de génération des gouttes

(a) (b)

La génération des gouttes est assurée par une pièce en forme de poire qui immobilise sept

aiguilles de chromatographie ( int 0, mm et ext 0,5 mm) en position fixe (figure 3b).

Les aiguilles peuvent être déplacées rapidement sous l’action d’une masselotte liée à un solénoïde ce qui permet de détacher les gouttes avant qu’elles n’aient atteint leur taille critique. Dans ce cas, lorsque le débit d'alimentation dans l’aiguille reste à la fois petit et constant, la taille des gouttes

peut être directement contrôlée par la fréquence F des impulsions électriques envoyées au solénoïde. En fonction de Q, le débit de la phase dispersée injectée dans les aiguilles (en mm3.s-1),

le diamètre d (en mm) des gouttes s’écrit alors :

√ ⁄

(4)

Avec notre dispositif, le diamètre des gouttes est ajustable de la taille critique (2,6 mm), obtenue sans les impulsions électriques, à une taille minimale (0,7 mm) obtenue pour la fréquence maximale impulsions. C’est la gamme de diamètres classiquement rencontrée dans les colonnes pulsées.

Une fois créées, les gouttes se déplacent dans le dispositif. Leur mouvement étant le résultat de trois forces, la poussée d’Archimède, le poids, et la force de trainée, il est aisé d’établir l’expression de la variation de leur vitesse au cours du temps. On peut alors calculer la vitesse terminale de la goutte ainsi que le temps au bout duquel cette vitesse est atteinte, en fonction de son diamètre et des caractéristiques des fluides (masses volumiques et viscosités). Il faut noter que la force de trainée se calcule à partir d’un coefficient établi de façon empirique. Plusieurs formulations sont proposées dans la littérature, nous avons retenu celle de Kaskas et Brauer [20].

La phase continue étant immobile, il est raisonnable de supposer que les gouttes ont un mouvement rectiligne uniformément accéléré, ce qui permet de calculer la distance qu’il leur faut parcourir pour atteindre leur vitesse terminale. En se plaçant au-delà de cette distance on s’assure que la population de gouttes se déplace avec une vitesse constante et connue. C’est ce qui a permis de dimensionner la colonne étalon et de placer la zone d’interrogation à environ 150 mm des aiguilles. Les gouttes circulant dans la zone d’interrogation sont donc de diamètre connu et se déplacent à leur vitesse terminale.

Cette zone ne présente pas de caractéristiques particulières, si ce n’est que l’ensemble des éléments en verre la constituant ont été traités de manière à atteindre une qualité optique optimale.

La source de lumière est un laser hélium-néon (632,8 nm) continu de 30 mW injecté via une fibre optique. La lumière est collimatée par une lentille afin d’obtenir un front d'onde plan au niveau du

capteur. Il s’agit d’une caméra CMOS, de × pixels (N=1024) carrés, chaque pixel mesurant 17 µm de côté ( . Les acquisitions sont réalisées à une cadence de 60 images par seconde, avec

un temps d'exposition de 1/15000 s. Le plan du capteur est placé à une distance maximale des

gouttes, telle que ⁄ , pour assurer un échantillonnage correct du signal.

4 Exemples de résultats expérimentaux

4.1 Granulométrie et vélocimétrie sur des populations de gouttes mono-disperse :

La méthode de traitement des hologrammes a été testée sur cinq diamètres de gouttes, avec un effectif minimum de 100 gouttes par classe de diamètre. Pour chaque test, la position selon l’axe optique, mesurée par holographie, a été validée par comparaison avec une mesure de la distance entre le plan du capteur et le plan de génération de gouttes. Pour chaque diamètre, les caractéristiques de la population ont été évaluées (moyenne, écart-type expérimental, histogramme de répartition des diamètres, histogramme de répartition des vitesses). La figure 4a présente une comparaison entre les diamètres moyens mesurés par holographie et les diamètres attendus. La figure 4b présente la même comparaison pour les vitesses.

Pour les mesures de vitesses comme pour les mesures de diamètres, on constate un bon accord entre les résultats expérimentaux et les grandeurs attendues. Il en est de même pour les essais sur des séries de gouttes générées simultanément, par groupes de 4 à 7 gouttes, ce qui valide

l’absence d’influence des interférences multiples entre figures de diffraction tant que le nombre de gouttes reste limité.

Figure 4 – Comparaison entre les valeurs mesurées par holographie numérique et les valeurs attendues pour les diamètres et vitesses des gouttes.

4.2 V d t on d os t onn m nt s v nt ’ x o t

Afin de vérifier la pertinence du positionnement des gouttes suivant l’axe optique par holographie, une série de mesures contradictoires a été réalisée par deux méthodes. La configuration utilisée comprend deux voies de mesures, avec, sur le premier axe, un montage holographique en ligne, et sur le deuxième axe, perpendiculaire au premier, un montage ombroscopique, comprenant un éclairage collimaté, un objectif bi-télécentrique (grossissement × 0,275) et une caméra identique à celle de la voie holographique. Les deux voies sont parfaitement synchronisées autorisant une comparaison directe entre les deux séries d’acquisitions. Cette configuration expérimentale est illustrée en figure 5a.

Figure 5 – Montage expérimental à deux voies (a) et comparaison entre le positionnement par la voie holographique et le positionnement par la voie ombroscopique.

Dans les deux cas les images sont traitées automatiquement ; pour les hologrammes avec l’algorithme décrit au paragraphe 2, pour les images ombroscopiques, en détectant les centres et les rayons des gouttes par transformée de Hough [21]. Quel que soit le diamètre des gouttes, l’accord entre les positions mesurées sur les deux voies est inférieur à un millimètre (figure 5b), ce qui est suffisamment précis pour permettre une restitution correcte des positions et trajectoires des gouttes.

4.3 Restitution des trajectoires et mesure des paramètr s d ’ m s on

Au final, en réalisant des acquisitions successives, il est possible de reconstruire les trajectoires de populations poly-disperses en diamètre de gouttes. La figure 6 montre un exemple de ce type reconstitution.

Dans ce cas les résultats sont obtenus par l’analyse d’une succession d’hologrammes pris à des intervalles de temps de 1/60 de seconde. Les gouttes sont générées avec le même dispositif

(a) (b)

(a) (b)

expérimental, en injectant, sans pulsation, un débit plus important (25 mm3.s-1) de phase dispersée dans les aiguilles.

Figure 6 – Suivi individuel de gouttes de TPH en ascension dans un volume statique d’eau.

Les trajectoires sont obtenues par application d’un algorithme de tracking et la vitesse instantanée est calculée à partir des déplacements élémentaires à chaque intervalle de temps. Dans le cadre d’une approche lagrangienne, il devient alors possible de suivre individuellement les paramètres d’intérêts (vitesse, diamètre et trajectoire) de chacune des gouttes.

Ce suivi individuel permet de mettre en évidence les interactions entre les gouttes. A titre d’exemple, à partir des acquisitions présentées sur la figure 6, il a été démontré que la vitesse de chaque goutte dépassait systématiquement la vitesse terminale. Cette différence, d’un facteur ,5 en moyenne, étant supérieure aux variations liées à la température, elle peut raisonnablement être attribuée à une combinaison entre l’impulsion initiale des gouttes et les effets liés à leur déplacement en groupe (effets collectifs).

Quand le nombre de gouttes enregistré par l’hologramme devient plus important, il est possible, dans une approche de type eulérienne, de calculer des grandeurs moyennes. Un exemple de ce type de traitement est présenté en figure 7a. Dans ce cas, à partir de la restitution, on établit un histogramme des diamètres de gouttes (figure 7b) puis on calcule les grandeurs caractéristiques de l’émulsion. Ici trois d’entre-elles ont été évaluées :

Le d10 qui est le diamètre moyen de la population de gouttes,

le d32 (diamètre de Sauter), définit par ∑

∑

⁄ , qui caractérise les échanges

surfaciques,

le d43, définit par ∑

∑

⁄ , qui caractérise les transferts massiques.

Figure 7 – (a) Restitution en 3D d’une population de gouttes, (b) Histogramme des diamètres correspondant.

Suivant le même principe, il est alors facile d’évaluer d’autres grandeurs d’intérêts, comme l’aire interfaciale ou le taux de rétention, puis de suivre leur évolution dans le temps.

(a) (b)

5 Conclusion

Les résultats présentés dans cette communication montrent que l'holographie numérique peut être directement appliquée à la mesure des gouttes millimétriques de phase dispersée évoluant dans une phase liquide continue. L'algorithme de traitement des hologrammes présenté est suffisamment robuste et rapide pour envisager une exploitation courante de cette technique.

Pour progresser vers des écoulements plus représentatifs de ceux rencontrés en colonne pulsée, la prochaine étape de ces travaux sera la mise en mouvement de la phase continue aujourd’hui statique dans nos travaux. L'objectif est d'augmenter progressivement la turbulence de l'écoulement pour déterminer s’il existe des effets de phase qui vont bruiter les hologrammes et dégrader la qualité des restitutions. Enfin, la géométrie utilisée en colonne pulsée est cylindrique, il faudra donc introduire des méthodes physiques ou numériques pour corriger les déformations et différences de chemin optique apportées par les fûts des colonnes.

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