Les déséquilibres radioactifs

Un outil contraignant pour les processus magmatiques

Christophe Hémond

Les chaînes de désintégration radioactive

• Il y en a trois• Pour les

nuclides naturels 238U et 235U, 232Th

• De longueurs inégales

Plan

• Notions sur les déséquilibres radioactifs

• La géochimie de l’U et du Th (et du Ra)

• Les difficultés et techniques d’analyse

• Les fractionnements naturels– Importance des coefficients de partage– Comme outils pour contraindre la fusion– Pour dater mais quoi?

Caractéristiques des chaînes de désintégration

• Inégales en longueur

• 238U = 8 désintégrations alpha et 6 beta 206Pb

• 235U = 7 désintégrations alpha et 4 beta 207Pb

• 232Th= 6 désintégrations alpha et 4 beta 208Pb

Pas de croisements malgré de nombreux nuclides intermédiaires

La plupart a une demi-vie très courte

Certains sont gazeux Rn, risque de fuite du réseau cristallin endommagé

Le nuclide père a une demi-vie très longue par rapport à celle la plus longue de ses fils.

Des éléments différents, signifie géochimie différente, fractionnements

Notions d’équilibre radioactif

• Sans perturbation ultérieure (fractionnement) l’équilibre radioactif est atteint après environ 5 fois la période du nuclide intermédiaire à la demi-vie la plus longue.

• C’est un équilibre des activités tel queN11 = N22 = N33 = Nnn

Le nuclide de tête, le plus lent, impose sa vitesse

• L’équilibre s’établit après environ 300Ka pour le système 238U-230Th (on néglige les deux premiers nuclides)

Temps d’utilisation des déséquilibres

Varie suivant la paire utilisée.

Gammes d’âge très variées

Déséquilibre et retour à l’équilibre

Après un fractionnement entre deux nuclides voisins N2 et N1, le système revient progressivement à l’équilibre.

D’où la notion de gamme d’âges:

300ka pour 238U-230Th

8ka pour 230Th-226Ra

100 ans pour 226Ra-210Pb

Géochimie du Th et de l’UU et Th sont des actinides, remplissage dela sous-couche 5f

U (Z=92) et Th (Z=90) ont des structures électroniques ont proches et des rayons ioniques peu différents: ions 4+: 1,05 et 1,10 angstroem.

Comportement proches et substitution facile.

Mais U existe aussi comme U6+(ion Uranyl UO22+), un ion très soluble

en conditions oxydantes, dans l’eau par exemple. Fractionnement facile car Th reste très insoluble pendant la deshydratation.

Concentrations en général très basses, ce sont les deux éléments les plus lourds (in chondrites, U≈ 0,01ppm and Th≈ 0,04ppm).

Presque totalement incompatible au cousr de la fusion partielle et la cristallisation fractionnée. Leur concentration augmente tout au long.

La CC est très enrichie en U et Th alors que le manteau est très appauvri.

Ils sont très lithophiles.

Géochimie U et Th 2Quelques concentrations– U Th Th/U

– Chondrites 0,01 0,04 4– Achondrites 0,07 0,36 5,1– Fe meteorites 0,008 0,01 1,25– Peridotites 0,014 0,05 3,6– Gabbros 0,84 3,8 4,5– MORB 0,05 0,15 3

– OIB 0,43 1,6 3,7– Andesites≈2,4 ≈8 3,3– Granites 4,8 21,5 4,5

Les concentrations augmentent mais le rapport Th/U ne change pas beaucoup.

Difficultés analytiques

• Longtemps des nuclides non pondérables : Comptage alpha ou gamma

• Quantités importantes (des grammes): chimie difficile, saturation colonnes

• Rapport isotopique de Th très grand. Pas de spectromètre de masse capable jusqu’en 84

• Th: élément réfractaire, difficile progrès tardif par ICP

La colonne

magique!

Techniques analytiques

• Au début comptage alpha (Composition isotopique CI), concentrations par dilution isotopique en TIMS.

• Puis CI en TIMS aussi• Récemment ICP-MS MC

Mais ce n’est pas si simple entre TIMS et ICPMS MC

Instruments 1TIMSSector 54 (VG) ou MAT

261 RPQ (Finnigan)Puis TRITON (Thermo)

et Isoprobe T (GV)Quels détecteurs: cages,

SEM, Daly?

ICPMS MCNeptune de Termo (ici)

et Nu (page suiv.): 9 collecteurs mobiles, 1 SEM fixe derrière filtre (option)

Instruments 2

NU Plasma HR (Nu Instruments): 12 collecteurs fixes, 3 SEM fixes

Filtre en énergie sur SEM en ligne.

Problèmes

• Contamination source en ICPMS

• Stabilité des collecteurs en TIMS

• Rendement du filtre

• Masse parasites

Précision obtenue: mieux que 0,5 % en 2se.

Fractionnements U-Th naturels• OIB et MORB

généralement à gauche de l’équiligne (diag. Isochrone)

• IAB: à droite parfois, dessus souvent, à gauche rarement

Fractionnement en présence d’eau ou non! U plus soluble si eau présente. Fusion de manteau hydraté ou de croûte

MORB et OIB: sources anhydres

Problèmes des fractionnements naturels

• Fractionnements OIB et MORB comparables: pas ce que prédit la théorie!

• Source OIB plus riche que celle des MORB: OK• Si fusion dans lherz. à spinelle, seul minéral qui fractionne

U et Th = CPX, et dans l’autre sens• Donc il faut démarrer dans la zone à grenat; même pour les

MORB à gauche• MORB à droite: fusion peu profonde, fractionnement dû

au CPX• Mais pourquoi des fractionnements si grands si la fusion

est importante pour les MORB? Fusion qui dure!

Les coefficients de partage

• Tous les modèles de fusions dépendent fortement des coefficients de partage

• Difficiles à déterminer. Ils varient avec la taille des sites!

• CPX et Grenat: les deux minéraux clés. Les autres contiennent trop peu d’U et Th ou ne les fractionnent pas.

Le cas du CPX

• D en fonction de la charge est faible• Variation avec la pression: DTh est plus

élévé mais diminue et D(U)/D(Th) augmente = la fusion peu profonde du CPX provoque un enrichissement du liquide en U.

Le CPX suite

• Cpx peu profond (diopside): DTh/DU=1,7

• CPX profond DTh/DU= 0,8

• Changement du sens du fractionnement

Le cas du grenat

• DU/DTh est toujours >1. Le grenat retient U plus que Th.

• Résiduel dans le source, il est responsable de l’essentiel des enrichissements en Th au cours de la fusion.

• Fusion à l’équilibre (a) permet des fractionnements limités.

• Fusion fractionnée (b) peut expliquer des fractionnements plus forts mais pas cohérents pour les différents systèmes.

Quelle fusion pour les déséquilibres?

Fusion à l’équilibre: Le taux de fusion partielle nécessaire aux fractionne-ments Th/U observés dans les MORB n’est pas réaliste.

Qui montre quoi?

Dans un modèle d’extraction épisodique, comment les déséquilibres s’établissent dans les réservoirs et comment le système retourne à l’équilibre si le magma est régénéré lentement (a-d) ou rapidement (e-g)

• Fusion et extraction lentesles systèmes Th-U et Ra-Th revenir à

l’équilibre

• Fusion et extraction rapidesLe fractionnement Th-U reste visible

alors que Ra-Th retourne à l’équilibre.

(McKenzie 2000)

Les modèlesModèles

instantanés ou progressifs

Avec ou sans diffusion dans le solide

A l’équilibre ou non

Avec variation de perméabilité.

Exemples de MORB

• Différents segments EPR et MAR

• Certains cas: alignement non parallèles à l’équiligne, besoin d’une variation du rapport Th/U (pas la fusion)

MORB entre 8-10°N EPR

Excès de Ra dont éruption demoins de 8ka. Donc les excès de Th sont intacts.A:Le trend défini par les échantillons reflète un mélange de magmas produits à différentes profondeurs dans la colonne de fusion. Fusion progressive et épuisement de la source ou source hétérogène, le débat est ouvert.Les échantillons enrichis en Th sont des EMORB à 87Sr/86Sr plus élevé que les autres, soutient une hétérogénéité.B:excès de Ra et Mg# covarient. Comme certains échantillons sont d’âge connu, ils reflètent bien les déséquilibres issus de la fusion et indiquent un lien entre le niveau de différenciation crustale et le processus de fusion

EPF et chenaux de dunites: fusion d’une source hétérogène (Lundstrom et al.2000)

Source à deux composants lherz. à grenat et pyroxénite à grenat.

Etapes de la fusion au cours de la fusion à écoulement réactif.

Les différents liquides magmatiques réagissent au cours de leur ascension avec le milieu environnant.

Les conduits de dunite servent de drain aux liquides suivants.

Si 10<F<20% et si les vitesses de remontée sont comparables au demi-taux d’expansion, la porosité doit être de 0,1à 0,5% pour créer les fractionnements U-Th observés

EPF vs F. dynamique

Pointillés = F.dynamiqueTrait plein: EPFWs: vitesse de remontée du

solide variable.Pas de dépendance de la

pente du modèle de fusion dynamique avec Ws

Deux sources à grenat qui se mélangent

Diminution de l’excès de 230Th pour EPF le + lent = effet de passage dans la Lherzolite à spinelle

Exemple de Triatnord: MAR 42-45°N

Seismic tomography along the MAR after Ciron (1998)

Question: le panache des Question: le panache des Açores alimente-t-il la MAR Açores alimente-t-il la MAR vers le nord? vers le nord? Réponse: campagne Triatnord Réponse: campagne Triatnord cruise (1998) cruise (1998)

Bathymetrie et échantillonage Bathymetrie et échantillonage de la MAR au nord des de la MAR au nord des Açores jusqu’à 45°NAçores jusqu’à 45°N

Variations de compositions le long de la MAR

Matériel enrichi près de 43°Nconfirmé par La/Sm

Enrichissement aussi Nb et Zr par rapport à U et Hf ; pas dû à la cristallisation fractionné

Enrichissement en isotopes radiogéniques = ancien enrichissement = matériel recyclé dans le manteau

Pas de progression du sudau nord = pas dérivé du panache des Açores

Pas dû au panache aussi car c’est une zone froide peu magmatique

(230Th/232Th) vs rapport de traces

●Les isotopes du Th sont

sensibles à la contamination

par l’eau de mer et au temps:

nécessité de filtrer les

données●Nb/U est plus haut dans les

E-MORB = la source a subi

une perte en U =

contamination par matériel

crustal recyclé.

E- et T-MORB

• 0.8 < (La/Sm)norm. < 2

• N- to T-MORB au sud près des Açores (vert)

• E-MORB à 43°N (rouge)

• T- à E-MORB au nord (jaune)

Les données (230Th/232Th)

• Filtrage des échantillons trop vieux? Problème inhérent au dorsales lentes

• Fractionnement varie entre les segments

• Comment cela marche-t-il dans un modèle de “aggregated batch melting” non modale?

• Fort fractionnement = lente remontée du manteau et/ou longue colonne de fusion; petit fractionnement = rapide remontée du manteau et/ou courste colonne de fusion

• Contexte régional

Modélisation de la fusion

Aggregated batch melting comparable à la fusion dynamique. Deux composants mélangés fondent séparément: l’enrichi en premier et plus rapidement, l’appauvri ensuite et plus lentement.

Principe de datation dans diagramme isochrone

Minéraux ou roches d’une même série à fractionnées pour Th/U, pas pour la CI de Th.

Rotation autour de l’intersection à l’ équiligne qui donne le rapport initial.

Retour à l’équilibre en 300ka environ.

Les datations par isochrone

Diagramme d’évolution temporelle

4 modèles d’évolution

a: constant car transfert rapide

b: t résidence long en syst. clos

c: réalimentation continue tend vers état stationnaire

d: alternance de périodes closes et de réalimentation

Comparaison état stationnaire et système fermé

Equilibre atteint plus vite en système clos qu’à l’état stationnaire

t: temps depuis le fractionnement, et temps de résidence

Choisir le système utilisé pour que T2 soit comparable au temps de résidence

(0,1< /T2<10)

Temps de résidence et volume du réservoir

Réservoirs superposés à l’état stationnaire où v11=v22 analogue de l’équil. radio.

Le temps de résidence dépend bien sûr de la taille du réservoir

Exemple de l’Oldoinyo LengaiEruption d’une

carbonatite supposée extraite d’une néphélinite à l’équilibre radioactif.

Les deux fractionne-ments Ra-Th permettent de calculer un âge de 7,2a.

Isochrones sur roches totales

Vico: laves et ignimbrites: Th/U variable dû à une remobilisation de l’U par des fluides mais cela s’est produit peu avant l’éruption car isochrone valide (K-Ar)

Laacher See:U fractionnement par des minéraux accessoires (sphène et apatite) peu avant éruption car âge correct (C14)

Messages des phénocristaux de laves

modernes ou historiques

Comparaison des systèmes 230Th-238U et 226Ra-230Th

a (MSH dacite et andésite) et b (Nevado del Ruiz, ponce dacit.): âge zéro cohérent pour U-Th.

c (MSH basalte)et d (phonotephr. Vésuve): âge cristallisation plus anciens que l’éruption alors que Ra-Th suggère des âges des âges de crist. jeunes!

Raison probable: Ba et Ra n’ont pas la même incompatibilité ou la composition des minéraux change au cours de la cristallisation dont la durée est significative par rapport à la période du 226Ra.

Evolution du fractionnement Ra-Th

si DRa<DBa

Evolution théorique de trois fractions (mésostase g, et deux minéraux M1 et M2 formés en moins de 200a avec des coef. de partage pour Ra et Ba différents) dans un diagramme isochrone 226Ra/Ba vs 230Th/Ba

Les symboles vides = instant de la cristallisation pour 3 rapports Ra/Ba (et 3 rapports Th/Ba aussi) différents.

Après t en système clos, aucun âge ne peut être obtenu car aucune isochrone n’est conservée.

Isochrones complexesAndésite de Santorin: deux populations de cristaux hérités de deuxmagmas différents.Taupo: 3 fractions de zircons de la ponce rhyolitique datée à 26,5ka.Minéraux mixtes à cœur ancien(27ka avant éruption) et bordure formée peu avant éruptionSSV: Mélange avec un ancien magma

Modèles pour la Soufrière de Saint Vincent (Antilles)

Les isochrones de SSV

Les isochrones sur 4 échantillons donnenttoutes des âges entre 46 et 77ka pour des laves modernes ou récentes (4ka).Les âges sont indistinguables statistiquement de même que les rapports initiaux.

Les modèles de mélange à la SSV

1: deux magmas jeunes se mélangent pour que la population mixte de phénocristaux forme une pseudo « isochrone » sans signification. De tels mélangent sont « vus » dans les laves.

2: un magma jeune et aphyrique se mélange avec des roches ou magmas à phénocristaux,ou avec des cumulats anciens (peu plausible avec une seul isochrone)

3: un mix des deux premiers: une lave jeune à phénocristaux se mélange avec une ancienne lave comparable. Comme le 1 il nécessite une hasardeux budget identique phénocristaux/lave pour les deux magmas pour former une seule ligne.

4: Mélange lave fraîche - cumulat ancien. Le plus plausible à la SSV

Les rhyolites d’Olkaria, Kenya 3 à 9kad et e: les âges de cristallisation sont plus vieux que ceux de mise en place;ils sont dûs à des inclusions de minéraux accessoires riches en U et/ou en Th dans les phénocristaux.f et g: même lave, différence majeure en âge probablement due à une mauvaise mise en solution de phases accessoires réfractaires

La rhyolite de Long valley (100 à 150ka)

a-b: isochrone sur minéraux séparés à 236ka

c-d: modèle de cristallisation pour expliquer l’âge faux

- À t1, le zircon cristallise le premier (Zr1), il fractionne le verre G1 (c), les deux vieillissent (d) produisant Zr2 et G2 .

- A t2, l’allanite (Al1) cristallise à partir du verre vieilli G2 et produit le verre G3.

Les minéraux majeurs tombent ensuite sur l’alignement entre Zr et Al car ils contiennent ces minéraux riches en U et Th en inclusions

Modèles d’évolution magmatique

a: pas de variation car temps de transfert court;b:si le liquide actuel incorpore un vieux cumulat, il ne sera plus sur l’isochrone :Gr. Les minéraux neoformés auront le même apport que la mésostase

c: magma en système clos; son rapport augment s’il est à droite de l’équiligne et diminue à gauche.d:le vieux magma est sur l’isochrone si pas de rééquilibrage avec le liquide. Si épisodes de C.F. on peut avoir une famille d’isochrones

Réinjection magmatique

récente

Evolution temporelle du rapport 210Pb/226Ra entre 1984 et 1995

a: décroissance du 210Pb en l’absence d’alimentation du réservoir

b: réinjection et mélange

Flèches: début de cycles éruptifs

Années soulignées: éruptions pyroclastiques

Rôle des fluides en contexte d’arc

a: rôle possible des fluides au cours de la déshydratation de la plaque: enrichissement de la source en U

b: deux exemples de datation probable de cette hydratation et donc de l’évaluation du temps écoulé depuis la fusion

Merci de votre attention et à Gorges pour ces trois jours très

sympathiques et instructifs!