Service de Physique de l’Etat Condensé

Soutenance de thèse Mardi 11 décembre 2018

14h

Amphithéâtre Bloch — Bât 772 — Orme des Merisiers (CEA Saclay)

Anaëlle Legros« Etude en transport de la phase pseudogap des cuprates supraconducteurs :

point critique, limite Planckienne et transformation de la surface de Fermi »

Composition du juryMarc-Henri JULIEN — Rapporteur — LNCMI GrenobleThierry KLEIN — Rapporteur — Institut Néel GrenobleCatherine PEPIN — Examinatrice — IPhT CEA SaclayClaude BOURBONNAIS — Examinateur — Université de SherbrookeAlain SACUTO — Membre invité — MPQ Université Paris-DiderotDorothée COLSON — Co-directrice de thèse — SPEC CEA SaclayLouis TAILLEFER — Co-directeur de thèse — Université de Sherbrooke

RésuméLes cuprates, découverts il y a plus de trente ans, sont des supraconducteurs tout à fait particuliers qui possèdent les plus hautes températures critiques connues à ce jour et présentent un diagramme de phase température—dopage complexe. L’une des nombreuses phases de ce diagramme est la phase pseudogap, caractérisée par une chute partielle dans la densité d’états et dont la nature reste à ce jour incertaine. Comprendre l’origine du pseudogap dans les cuprates supraconducteurs est essentiel pour élucider la cause des hautes températures critiques dans ces matériaux. Une façon d’étudier cet état particulier est de chercher les signatures d’une transition de phase en dopage à très basse température (dans la limite T → 0). Dans cette présentation, nous nous intéresserons à différentes mesures de transport (électriques et thermiques), comme sondes du dopage critique p* où la phase pseudogap se termine. Ces mesures ont été effectuées dans le cadre d’une cotutelle avec l’Université de Sherbrooke (Québec) et ont également impliqué l’utilisation de champs magnétiques intenses, obtenus dans des laboratoires nationaux. Ces forts champs magnétiques permettent en effet de supprimer la supraconductivité, afin de mesurer l’état normal. Enfin, je présenterai un autre volet de ma thèse qui concerne la synthèse et la caractérisation de monocristaux du cuprate à base de mercure HgBa2CuO4+δ, à différents dopages, dans le but d’élargir notre étude en transport à ce cuprate modèle.

�SPEC (DRF/IRAMIS) CNRS/UMR 3680Bât. 772, Orme des Merisiers, CEA Saclay

91191 Gif sur Yvette �

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Crystal Growth and Doping Control of HgBa2CuO4+G, the Model Compound for High-Tc Superconductors

Anaëlle Legros,†,‡ Bastien Loret,†,‡,# Anne Forget,† Patrick Bonnaillie,§ Gaston Collin,∥ Pierre Thuéry,⊥ Alain Sacuto,# and

Dorothée Colson†,* †SPEC, CEA, CNRS UMR 3680, §SRMP, CEA, DMN, and ⊥NIMBE, CEA, CNRS, Université Paris-Saclay, 91191 Gif sur Yvette Cedex,

France ‡Department of Physics, University of Sherbrooke, Sherbrooke, QC J1K 2R1, Canada ∥LPS, CNRS UMR 8502, Université Paris-Saclay, 91405 Orsay, France #Laboratoire Matériaux et Phénomènes Quantiques, 10 rue A. Domon et L. Duquet, 75205 Paris Cedex 13, France

ABSTRACT: A new method to grow very high quality sin-gle crystals of the superconducting HgBa2CuO4+δ mercury cuprates is reported. The single crystals are platelet-shaped, with surfaces of high optical quality and good crystallo-graphic properties. Annealing enables optimization of Tc up to Tcmax = 94 K. With adequate treatment, the doping level of the crystalline samples can be finely controlled in a wide under- and over-doped range. Complete structural character-ization from single crystal X-ray diffraction data is given for the first time for different doping levels. The role of added gold on the doping is also investigated. The signature of un-der- and over-doping for both pure and gold-substituted crystals has been identified from micro-Raman spectroscopy measurements.

Since the discovery of the high-Tc superconductors in 1986,1 mercury cuprates HgBa2Can–1CunO2n+2+G, where n is the number of CuO2 layers, play a peculiar role as being the structurally simplest cuprates with the highest Tc values, up to 133 K (160 K under 30 GPa) for HgBa2Ca2Cu3O8+δ (Hg-1223).2–5

The HgBa2CuO4+δ compound (Hg-1201) with only one CuO2 plane per tetragonal unit cell (space group P4/mmm, Figure 1, left), and the highest Tc value of all single-layer cuprates, is an ideal candidate to clarify the relationship between the crystallographic structure and the electronic properties, and to improve the comprehension of high-Tc superconductivity mechanisms so as to reach still higher Tc values. Unfortunately, few single crystal studies have been performed, notwithstanding some progress in Hg-1201 crystal growth in the last decades.6–13 Here we report a new method to grow single crystals of Hg-1201 cuprate using self-flux techniques. The surfaces of the crystals synthesized are extremely clean, with high optical quality

and good crystallographic properties (Figure 1, right). Optimization of Tc, up to Tc

max (94 K), is possible through annealing, a wide range of doping levels in the under- and over-doped regimes being accessible through adequate heat treatments. All the samples obtained have been characterized by single crystal X-ray diffraction, as reported herein, while crystals elaborated by the same method have previously been used in Raman studies.14,15

Figure 1. Schematic representation of the crystal structure of tetragonal HgBa2CuO4+δ (left) and scanning electron microscopy (SEM) view of a single crystal of HgBa2CuO4+δ (right). The doping process consists in inserting oxygen on the O3 site, which is thus partially occupied (G�occupancy)��The surfaces have high optical quality, and the crystallographic axes are easily identified (a axis along the edges, c axis perpendicular to the platelet).

As already signalled in our recent communication about Hg-1223,16 these mercury compounds are very attractive, but they are complex oxides and their synthesis remains a challenge, in particular due to the toxicity of mercury oxide HgO and the necessity to control the volatility of its decomposition products. The present synthesis procedure allows the synthesis of large pure crystals and the easy separation of the sample from the flux, thus providing high quality crystals with clean surfaces. It also has the advantage

HgBaCuO

O1

O2

O3

100 µm

HgBa2CuO4+δBanc de condensateurs au

Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses (Toulouse)