Synthèse des connaissances sur les particules en ......AIRPARIF – Surveillance de la Qualité de l’Air en Ile-de-France – Octobre 2008 Synthèse des connaissances sur les particules

Surveillance de la Qualité de l’Air en Ile-de-France

OCTOBRE 2008

AIRPARIF - Pôle Etudes 7 rue CRILLON - 75004 PARIS

Tel : 01 44 59 47 64 – Fax : 01 44 59 47 67 www.airparif.asso.fr

SYNTHESE DES CONNAISSANCES SUR LES PARTICULES EN SUSPENSION DANS L’AIR ET

DES TRAVAUX D’AIRPARIF SUR CES POLLUANTS

AIRPARIF – Surveillance de la Qualité de l’Air en Ile-de-France – Octobre 2008 Synthèse des connaissances sur les particules en suspension dans l’air

SOMMAIRE

SOMMAIRE

GLOSSAIRE

I. CONTEXTE ..............................................................................................................................1

II. SYNTHESE DES CONNAISSANCES .......................................................................................2

II.1. NOTIONS INTRODUCTIVES................................................................................................. 2 II.1.1. Quelques définitions ..................................................................................................... 2 II.1.2. Les effets sur la santé................................................................................................... 3 II.1.3. Les effets sur le bâti et les écosystèmes......................................................................... 4 II.1.4. Les effets sur le climat.................................................................................................. 5

II.2. LE CONTEXTE REGLEMENTAIRE .......................................................................................... 6

II.2.1. Les réglementations française et européenne................................................................. 6 a) Normes relatives à l’exposition chronique.......................................................................... 6 b) La procédure d’information et d’alerte .............................................................................. 7 c) Normes de réduction des émissions.................................................................................. 7

II.2.2. La réglementation étrangère ......................................................................................... 9 II.3. LES METHODES DE MESURE ..............................................................................................10

II.3.1. Le prélèvement ...........................................................................................................10 II.3.2. La caractérisation de la concentration massique ............................................................11

a) La méthode de référence ou méthode gravimétrique........................................................11 b) Les méthodes automatiques ...........................................................................................12 c) Autres méthodes ............................................................................................................15

II.3.3. La caractérisation en nombre ou comptage de particules ...............................................15 II.3.4. La caractérisation de la composition chimique ...............................................................16 II.3.5. La télédétection : le Lidar Particules..............................................................................17

II.4. LA MODELISATION DES AEROSOLS....................................................................................20

II.4.1. Les modèles : un complément indispensable a la mesure...............................................20 II.4.2. Les differents types de modèles ...................................................................................20

a) Pollution de fond............................................................................................................20 b) Impact direct des sources...............................................................................................21

II.4.3. Limites des modèles ...................................................................................................22 II.5. L’ORIGINE DES PARTICULES ..............................................................................................23

II.5.1. Distribution en taille et mécanismes de formation..........................................................24 II.5.2. Les particules primaires ...............................................................................................25

a) Les sources naturelles ....................................................................................................25 b) Les sources anthropiques ...............................................................................................25

II.5.3. Les particules secondaires............................................................................................26 II.5.4. Le dépôt, la remise en suspension et le transport ..........................................................27

II.6. LES NIVEAUX DE PARTICULES DANS L’AIR AMBIANT ..........................................................28

II.6.1. Les niveaux de particules dans le monde ......................................................................28 II.6.2. Les niveaux de particules en Europe.............................................................................29

a) Les niveaux moyens .......................................................................................................29 b) situation par rapport aux normes ....................................................................................32 c) Les tendances en Europe...............................................................................................33

II.6.3. Les niveaux de particules en France..............................................................................36 a) Les niveaux moyens .......................................................................................................36 b) Situation par rapport aux normes....................................................................................37


II.7. LA COMPOSITION CHIMIQUE DES AEROSOLS..................................................................................38 II.7.1. Les espèces carbonées ................................................................................................38

a) Le carbone élémentaire ou carbone suie (BC) ..................................................................38 b) Le carbone organique (OC).............................................................................................39 c) La matière organique particulaire (MOP)..........................................................................39

II.7.2. La fraction minérale.....................................................................................................39 II.7.3. Répartition PM10/PM2.5...............................................................................................40 II.7.4. Proportion des différentes espèces ...............................................................................41

III. SYNTHESE DES TRAVAUX D’AIRPARIF SUR LES PARTICULES ......................................44

III.1. ETAT DE LA SURVEILLANCE EN ILE-DE-FRANCE ................................................................44 III.1.1. Le réseau de mesure permanent .................................................................................44

a) Fumées Noires ...............................................................................................................44 b) PM10.............................................................................................................................44 c) PM2.5 ............................................................................................................................44 d) Composés spécifiques.....................................................................................................45

III.1.2. Les campagnes de mesure..........................................................................................45 a) Travaux en collaboration avec l’Ineris/LCSQA...................................................................45 b) Campagnes d’intérêt général...........................................................................................46

III.1.3. L’inventaire des émissions en Ile-de-France .................................................................47 III.1.4. La modélisation..........................................................................................................50

a) Pollution de fond............................................................................................................50 b) Au droit du réseau routier...............................................................................................50 c) De la proximité routière au niveau de fond.......................................................................51

III.2. LES NIVEAUX DE PARTICULES DANS L’AIR AMBIANT .........................................................55

III.2.1. Les tendances en Ile-de-France...................................................................................55 a) Fumées Noires ...............................................................................................................55 b) Particules PM10..............................................................................................................56 c) Particules PM2.5.............................................................................................................57 d) Composés spécifiques.....................................................................................................58

III.2.2. Situation par rapport aux normes................................................................................61 a) Particules PM10..............................................................................................................61 b) Particules PM2.5.............................................................................................................65 c) Composés spécifiques.....................................................................................................66

III.2.3. Variabilité spatiale des teneurs en PM10 et PM2.5 ........................................................67 a) En situation de fond .......................................................................................................67 b) En situation de proximité au trafic routier ........................................................................68

III.2.4. Variabilité temporelle des teneurs en PM10..................................................................69 a) Variabilité journalière......................................................................................................69 b) Variabilité saisonnière.....................................................................................................71

III.2.5. Les épisodes de pollution particulaires.........................................................................72 a) Import continental de particules......................................................................................72 b) Augmentation des émissions primaires associée à des conditions météorologiques défavorables à la dispersion des polluants............................................................................74 c) Simulation rétrospective du nombre de jours de dépassement des seuils d’information et d’alerte en PM10 en Ile-de-France en 2006 et 2007..............................................................77

III.2.6. Composition chimique.................................................................................................78 III.2.7. Corrélation et ratio entre PM10 et PM2.5 .....................................................................79 III.2.8. Le comptage des particules.........................................................................................81

IV. RESUME..............................................................................................................................82

REFERENCES ............................................................................................................................85

LISTE DES FIGURES ................................................................................................................91

ANNEXES ..................................................................................................................................95


GLOSSAIRE AASQA : Association Agréée de Surveillance de la Qualité de l’Air ADEME : Agence De l'Environnement et de la Maîtrise de l'Energie AFSSET : Agence Française de Sécurité Sanitaire de l’Environnement et du Travail AOS : Aérosols Organiques Secondaires BC : « Black Carbon » ou carbone suie, aussi appelé carbone élémentaire CITEPA : Centre Interprofessionnel Technique d’Etudes de la Pollution Atmosphérique CNC : Compteur à Noyaux de Condensation CO : monoxyde de carbone COV : Composés Organiques Volatils COSV : Composés Organiques Semi-Volatils CSHPF : Conseil Supérieur d’Hygiène Publique de France CT : Carbone Total DREIF : Direction Régionale de l’Equipement en Ile-de-France DRIRE : Direction Générale de l’Industrie, de la Recherche et de l’Environnement EMD : Ecole des Mines de Douai EPA : Environmental Protection Agency (Agence de protection environnementale américaine) HAP : Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques LCSQA : Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air MEEDDAT : Ministère de l’Ecologie, de l’Energie, du Développement Durable et de l’Aménagement du Territoire MOP : Matière Organique Particulaire, notée aussi POM (abréviation anglaise) NO : monoxyde d’azote NO2 : dioxyde d’azote O3 : ozone OC : Carbone Organique OMS : Organisation Mondiale de la Santé PCB : PolyChloroBiphényls PPA : Plan de Protection de l’Atmosphère PRQA : Plan Régional de la Qualité de l’Air



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I. CONTEXTE

Il est aujourd’hui admis que les particules jouent un rôle important dans les effets sanitaires

engendrés par la pollution atmosphérique. Face à cet enjeu sanitaire, les réglementations française et européenne évoluent, avec la définition d’objectifs de réduction destinés à limiter les concentrations atmosphériques et diminuer l’exposition potentielle des personnes. Les mesures réalisées au sein des AASQA mettent en évidence des dépassements sévères des objectifs de qualité et des valeurs limites en situation de proximité automobile, mais également une situation préoccupante en situation de fond. Il apparaît donc clairement que les objectifs réglementaires définis pour les particules seront difficiles à atteindre, et qu’un plan d’action local de diminution des particules devrait être mis en place. Néanmoins, la définition et la mise en place de stratégies de réduction efficaces ne peut se faire que si l’on dispose d’une bonne connaissance des origines et des sources de particules. La pollution particulaire constitue un véritable challenge, car elle présente une nature infiniment plus complexe que les polluants gazeux, qu’il s’agisse de ses sources, de ses mécanismes de formation, de sa composition chimique ou de sa mesure. Malgré les très nombreux travaux menés sur ce sujet, de nombreuses incertitudes demeurent. Dans le cadre de sa mission de surveillance de la qualité de l’air en Ile-de-France, la caractérisation des particules s’inscrit naturellement dans les axes de travail prioritaires d’Airparif. Parmi ces travaux, une synthèse bibliographique des connaissances relatives aux particules a été réalisée. Compte-tenu du nombre d’études et de publications menées sur ce thème, cette synthèse est loin d’être exhaustive. Elle porte d’une part sur une synthèse des connaissances générales relatives aux particules, et d’autres part sur les résultats d’ores et déjà disponibles en Ile-de-France, en s’attachant principalement à chercher les réponses aux questions suivantes :

Comment mesure-t-on les particules ?

D’où viennent les particules et comment sont-elles générées ?

A quoi est-on exposé en terme de niveaux de particules ?

Quelle est la situation par rapport aux normes ?

De quoi sont composées les particules ?


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II. SYNTHESE DES CONNAISSANCES

II.1. NOTIONS INTRODUCTIVES

II.1.1. QUELQUES DEFINITIONS

Il existe un grand nombre de termes utilisés couramment pour décrire la pollution particulaire. Le paragraphe ci-dessous en précise quelques notions. Le terme particules est une expression générique qui désigne un mélange de polluants solides et/ou liquides en suspension dans un milieu gazeux. Les particules sont aussi appelées aérosols, notion qui inclut à la fois les particules et le gaz dans lequel elles se trouvent en suspension. La taille de ces particules peut s’étendre sur près de 6 ordres de grandeur (de quelques fractions de nanomètre à une centaine de micromètres) et leur composition chimique est très variable, ce qui en fait l’un des constituants les plus complexes de l’atmosphère. On appelle poussières les particules solides de dimensions et de provenances diverses pouvant rester un certain temps en suspension dans un gaz. Ce terme désigne en général les plus grosses d’entre elles. Les particules PM10 et PM2.5 sont les particules de diamètre aérodynamique1 moyen inférieur respectivement à 10 et 2,5 µm (PM signifie « Particulate Matter »). C’est sur cette catégorie de particules que porte essentiellement la surveillance depuis une vingtaine d’années, car elles correspondent aux particules « respirables ». Jusqu’en 2008, seules les PM10 faisaient l’objet de réglementations européenne et française (cf. paragraphe II.2). Néanmoins, les particules inférieures à 2,5 µm (aussi appelées particules fines) peuvent pénétrer plus profondément dans l’appareil respiratoire humain, la fraction « grossière » ou « coarse » comprise entre 2,5 et 10 µm étant en partie retenue dans les voies respiratoires supérieures. C’est pourquoi l’accent est mis aujourd’hui sur la surveillance des PM2.5.

Figure 1 : repère de taille des particules PM10 et PM2.5

1 Diamètre aérodynamique = diamètre d’une particule sphérique de densité 1 ayant les mêmes propriétés aérodynamiques que la particule considérée

Cheveu humain (60 µm de diamètre)

Section de cheveu (60 µm)


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Le terme de particules ultrafines désigne généralement les particules de diamètre inférieur à 0,1 µm soit 100 nm, aussi appelées nanoparticules. Essentiellement produites par l’homme, ces nanoparticules sont utilisées dans de nombreux procédés industriels ou d’application médicale, et leur production va augmenter de façon très importante dans les prochaines années en raison de l’essor des technologies de l’infiniment petit. Elles ont été peu étudiées jusqu’à aujourd’hui, mais l’état actuel des connaissances sur les effets des particules micro et nanométriques font craindre des effets sur la santé, notamment des interactions au niveau cellulaire (cf. II.1.2.). On appelle poussières sédimentables les particules qui se déposent au niveau du sol ou de toute autre surface, soit par dépôt sec (gravité), soit entraînées par la pluie ou la neige. Les poussières sédimentables sont donc constituées de particules de diamètre aérodynamique variable, mais généralement supérieur à quelques microns. Compte tenu de leur diamètre important, les poussières sédimentables présentent un risque toxicologique direct par inhalation faible pour l’homme, mais constituent une nuisance par les dégradations qu’elles engendrent sur les matériaux et les écosystèmes. De plus, les éléments qu’elles contiennent peuvent s’accumuler dans le sol, contaminer l’écosystème, et entrer dans la chaîne alimentaire. C’est par exemple la source d’exposition principale estimée pour les dioxines. Les Fumées Noires désignent, par convention, les particules fines de teinte foncée en suspension dans l’air qui, recueillies sur filtre, peuvent être évaluées par réflectométrie. Les Fumées Noires sont essentiellement composées de particules carbonées issues de sources de combustion.

II.1.2. LES EFFETS SUR LA SANTE [1] [2] [3] [4] [5] A ce jour, les effets des aérosols sur la santé ont fait l’objet de nombreuses études et il est aujourd’hui admis que les particules jouent un rôle important dans les effets sanitaires engendrés par la pollution atmosphérique. Le programme CAFE (Clean Air For Europe) estime que les PM2.5 présentes dans l’atmosphère, sur la base des émissions de l’année 2000, entraînent en Europe une perte annuelle de 3,7 millions d’années de vie, et environ 348 000 décès prématurés [6] [7]. Les principaux effets mis en évidence sont des troubles cardio-respiratoires qui peuvent survenir à court terme (dans les quelques jours à quelques semaines suivant l’exposition) ou bien à long terme (suite à une exposition chronique sur plusieurs années). Les particules atmosphériques peuvent déclencher des réactions inflammatoires, une amplification des réactions allergiques, des maladies respiratoires obstructives chroniques (asthme), un stress oxydant, mais aussi un remodelage irréversible des tissus pulmonaires et une modulation de l’expression des gênes pouvant conduire à l’apparition de cancers. On constate à la fois une aggravation des affections respiratoires et une augmentation de l’incidence de ces maladies. Par ailleurs, les particules peuvent engendrer des effets néfastes sur le système cardiovasculaire. Ces différents effets peuvent se traduire notamment en termes de consultations médicales, d’hospitalisations ou de décès anticipés. A ce jour, il n’a pas été mis en évidence de seuil en-dessous duquel les particules seraient inoffensives. En revanche, les concentrations accrues de particules augmentent les risques d’effets délétères (symptômes, hospitalisations, décès…). Les autres facteurs déterminants dans les effets sur la santé sont la taille, la morphologie et la composition chimique. Il est en effet admis que les particules les plus fines se déposent dans les voies respiratoires profondes en proportion nettement plus importante que les particules les plus grosses. En pénétrant profondément, elles atteignent les alvéoles par lesquelles s’effectuent les échanges gazeux entre l’air et le sang, et persistent longtemps dans l’organisme, car elles résistent en partie aux processus d’élimination. De plus, les très petites particules peuvent être en nombre très important, et elles offrent de ce fait une surface de contact plus importante que les grosses. Néanmoins la taille n’est pas le seul facteur, la morphologie des particules joue également un grand rôle. Par exemple, les particules d’amiante peuvent avoir une longueur de plusieurs microns, mais leur morphologie en forme de fibre leur permet de pénétrer très profondément dans les alvéoles pulmonaires.


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Enfin, c’est la nature chimique des composés adsorbés à la surface des particules qui va déterminer leurs effets sur la santé. Elles peuvent être constituées de nombreuses espèces chimiques (métaux lourds, dioxines, Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques …), dont certaines sont toxiques voire cancérigènes. Dans ce contexte, la communauté scientifique s’intéresse aujourd’hui de près aux nanoparticules [8] [9] [10]. Ces technologies produisent en effet des particules qui présentent toutes les caractéristiques énoncées précédemment. Leur très petite taille leur permet de pénétrer profondément dans le poumon, et les études récentes font craindre des interactions au niveau de la cellule [11]. De par leurs nombreuses applications industrielles ou médicales (catalyseurs pour les réactions chimiques, polissage des disques-durs en microélectronique, élaboration de nouveaux matériaux, applications médicales…), ces particules présentent des propriétés physico-chimiques, et donc des morphologies et des compositions très diverses. L’Afsset, dans un rapport publié en 2006, préconise ainsi de multiplier les études toxicologiques et de mesurer l’exposition de la population, notamment des travailleurs [12].

II.1.3. LES EFFETS SUR LE BATI ET LES ECOSYSTEMES [4] [5] [13]

Le processus d’altération des bâtiments résulte de l’action combinée des différents éléments

atmosphériques ayant pour effet de modifier la couleur, la texture, la composition ou la forme des édifices qui y sont exposés, conduisant finalement à une perte de matière et à un aspect inesthétique. Il est difficile d’évaluer la responsabilité de chacun des polluants atmosphériques dans la dégradation du patrimoine bâti. Néanmoins, les particules, essentiellement carbonées (suies et cendres volantes), sont principalement responsables du noircissement des façades. Elles se déposent à la surface des édifices et conduisent à leur empoussièrement et à la formation de croûtes noires. Elles peuvent également être porteuses de soufre et de métaux catalyseurs de certaines réactions d’oxydation qui altèrent les matériaux. Les nettoyages et ravalements successifs mis en œuvre pour la préservation du patrimoine bâti représentent un coût important pour la société, et entraînent une perte de matière sur les édifices. Outre la mise en péril du patrimoine historique, les effets des particules sur le bâti constituent donc un enjeu économique important.

Figure 2 : illustration des effets de la pollution sur le bâti à Paris : a) présence de croûtes noires sur le Pont Neuf b) détachement spontané de croûtes noires sur une pierre poreuse (sculpture de l’église St-Eustache)

a)

b)


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Les effets des aérosols atmosphériques sur les écosystèmes sont encore assez mal connus. En se déposant sur la plante, les particules peuvent avoir des effets directs sur son fonctionnement via des réactions physiques et/ou chimiques, tels que le blocage des échanges gazeux, la dégradation ou l’abrasion de la cuticule, des salissures entraînant une diminution de l’activité de photosynthèse et le développement d’organismes pathogènes, comme les champignons. Ces effets sont essentiellement rencontrés de façon localisée, à proximité immédiate des sources. Mais les particules peuvent aussi avoir un impact sur les écosystèmes en modifiant le milieu, notamment l’eau et le sol. Par ces modifications, on peut citer l’apport de nutriment (qui peut être bénéfique dans certains cas mais nocif en trop grande quantité), l’acidification et la contamination par dépôt de polluants toxiques tels que les Polluants Organiques Persistants (HAP ou dioxines par exemple).

II.1.4. LES EFFETS SUR LE CLIMAT [14] [15]

Les aérosols jouent un rôle important sur le climat car ils participent au bilan radiatif de la Terre. Ils ont des effets directs en agissant directement avec le rayonnement solaire, et des effets indirects en modifiant les propriétés des nuages. En effet, les particules atmosphériques diffusent, et éventuellement absorbent la lumière du soleil. Ces propriétés optiques sont d’ailleurs bien mises en évidence lors de certains épisodes de pollution particulaire tels que celui enregistré le 24 décembre 2007, lors duquel Paris semblait plongée dans la brume (voir figure 3 ci-dessous). Il y a donc une perte de lumière avant qu’elle n’atteigne le sol, directement liée à la taille des particules. La lumière sera également différemment absorbée ou réfractée selon la nature et la concentration des espèces chimiques adsorbées à leur surface. Les aérosols atmosphériques influent également sur la nébulosité et la pluviométrie, en participant à la formation des nuages ainsi qu’à leur durée de vie : les très fines particules servent de noyaux de condensation, c’est-à-dire que la vapeur d’eau présente dans l’air va condenser à leur contact et former des gouttelettes dans les nuages, pouvant donner des précipitations si leur taille augmente suffisamment. Enfin, les aérosols influent sur le climat par leur implication dans les épisodes de pollution photochimique. Aujourd’hui, le bilan global de l’effet des aérosols sur le climat est difficile à estimer, mais il est primordial de les prendre en compte dans le cadre de l’étude du réchauffement climatique.

Figure 3 : épisode de pollution particulaire du 24 décembre 2007


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II.2. LE CONTEXTE REGLEMENTAIRE

II.2.1. LES REGLEMENTATIONS FRANÇAISE ET EUROPEENNE

Aujourd’hui, les normes européennes et françaises de qualité de l’air relatives aux particules portent sur les particules PM10 et PM2.5. En effet, le décret français du 15 février 2002 ne considère plus la méthode des fumées noires comme méthode de référence pour la mesure des particules, et les valeurs limites relatives au fumées noires définies par les directives européennes ne sont plus applicables depuis le 1er janvier 2005.

a) Normes relatives à l’exposition chronique

Les normes européennes relatives aux niveaux de particules PM10 dans l’air ambiant sont fixées par la directive européenne n° 1999/30/CE du 22 avril 1999 [16], transposée en droit français par le décret du 15 février 2002 [17]. Le tableau ci-dessous résume les valeurs applicables depuis 2005. Le texte définissait des marges de dépassement applicables entre 2000 et 2005, résumées en annexe 1.

Période de référence

Année 24 heures Valeurs limites pour la protection de la santé 40 µg/m3 50 µg/m3

à ne pas dépasser plus de 35 jours par an Objectif de qualité français 30 µg/m3

Tableau 1 : normes françaises et européennes pour les particules PM10

Il est à noter que la valeur limite journalière a été établie en droit français en percentile 90,4 des niveaux journaliers plutôt qu’en nombre de jours de dépassements. La directive prévoyait une seconde phase (2005 à 2010), définissant des valeurs plus restrictives, qui devait être réexaminée à la lumière des informations complémentaires sur les effets sanitaires et environnementaux, la faisabilité technique et l’expérience acquise pour l’application des valeurs limites dans les Etats Membres. Mais certains d’entre eux ont les plus grandes difficultés à respecter l’actuelle valeur limite de 40 µg/m3, notamment à proximité du trafic routier. De plus, les différentes origines des particules (import, remise en suspension, formation par réactions chimiques…), leurs parts respectives et leurs variations en fonction des conditions météorologiques rendent les particules difficiles à maîtriser. C’est pourquoi le durcissement des normes PM10 n’est pas repris dans la nouvelle directive intégrée du 21 mai 2008 relative à « la qualité de l’air ambiant et un air pur pour l’Europe » [18]. Cette directive regroupe en un seul texte quatre précédentes directives relatives aux polluants atmosphériques. Pour les particules PM10, le texte reprend les valeurs applicables depuis 2005, sans tenir compte de la seconde phase. Il assouplit par ailleurs les niveaux à partir desquels des mesures fixes sont obligatoires. En revanche, il rend obligatoire les mesures de particules PM2.5, et définit une valeur limite de 25 µg/m3 pour 2015, applicable dès 2009 avec une marge de dépassement de 20%. Il définit également une valeur limite indicative de 20 µg/m3 à atteindre au 1er janvier 2020, qui sera révisée par la Commission en 2013 à la lumière des informations complémentaires sur l'impact sanitaire et environnemental, la faisabilité technique et l'expérience acquise en matière de valeur cible dans les États membres. Il prévoit enfin un objectif national de réduction de 20 % de l’exposition des populations aux PM2.5 entre 2010 et 2020. Jugé trop laxiste par de nombreux experts [19], ce texte a fait l’objet de nombreuses discussions. Le Conseil Supérieur d’Hygiène Publique de France recommandait notamment dans son avis du 12 mai 2006 [20] que soient retenus les seuils initialement définis pour les PM10 par la directive du 22 avril 1999 à échéance de 2010, soit 50 µg/m3 à ne pas dépasser plus de 7 jours par an pour la valeur limite journalière et 20 µg/m3 pour la valeur limite annuelle, ainsi qu’une valeur limite annuelle de 15 µg/m3 pour les PM2.5. Le programme Apheis (Air Pollution and Health : a European Information System),


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mené sur 26 villes européennes situées dans 15 pays, a permis d’estimer qu’une réduction de l’exposition moyenne annuelle aux PM2.5 à un niveau de 15 µg/m3 permettrait d’éviter 13200 morts prématurées par an, et 22000 pour un niveau de 10 µg/m3 [21]. C’est pourquoi il est prévu à l’issue du Grenelle de l’Environnement de définir un Plan Particules fixant un objectif de 15 µg/m3 en valeur cible pour 2010 et obligatoire en 2015, soit une réduction de 30 % des niveaux actuels [22]. Certains polluants particulaires spécifiques font également l’objet de directives européennes. C’est le cas de certains métaux, tels que le plomb, réglementé comme les PM10 par la directive du 22 avril 1999 [16] et l’arsenic, le cadmium, le mercure et le nickel, réglementés par la directive du 15 décembre 2004 [23], partiellement transcrite en droit français en octobre 2007. Cette directive définit également une valeur cible pour le benzo(a)pyrène, qui est un Hydrocarbure Aromatique Polycyclique particulaire, classé cancérogène pour l’homme. Polluant Valeur

réglementaire Type de valeur réglementaire Date à laquelle

la VL ou la VC doivent être respectées

0.5 µg/m3 Valeur limite pour la protection de la santé 2002 Plomb 0.25 µg/m3 Objectif de Qualité français -

Arsenic 6 ng/m3 Cadmium 5 ng/m3 Nickel 20 ng/m3 Benzo(a)pyrène 1 ng/m3

Valeurs cibles * 01/01/2013

* Moyenne calculée sur l’année civile du contenu total de la fraction PM10

Tableau 2 : normes européennes pour les métaux et le Benzo(a)pyrène

b) La procédure d’information et d’alerte

Considérant que les effets sanitaires engendrés par les particules sont essentiellement liés à des expositions à long terme, les réglementations française et européenne ne définissent pas de seuils d’information ou d’alerte pour les particules. Pourtant, en 1996, le Conseil Supérieur d’Hygiène Publique de France recommandait la mise en place de seuils de précaution et d’alerte (respectivement 80 et 125 µg/m3 en moyenne mobile 24 heures) [24]. Depuis, les études épidémiologiques récentes semblent confirmer des effets néfastes sur la santé à la fois après des expositions à court ou long terme [25]. C’est pourquoi le Plan de Protection de l’Atmosphère pour l’Ile-de-France [26] prévoyait en 2006 de compléter la procédure d’information et d’alerte francilienne afin d’informer la population en cas d’épisode de pollution particulaire, à l’image d’autres régions françaises. C’est chose faite depuis le 17 janvier 2008, date d’application d’un nouvel arrêté interpréfectoral relatif à la procédure d’information et d’alerte du public en cas de pointe de pollution atmosphérique en région d’Ile-de-France [27]. S’inspirant de l’Avis du CSHPF, les seuils d’information et d’alerte ont été respectivement fixés à 80 et 125 µg/m3 en moyenne sur une période de 24 heures, calculée deux fois par jour à 8 heures et à 14 heures. Le dépassement d’un seuil est validé lorsqu’il est constaté simultanément sur deux stations, dont au moins une de fond, conformément à la circulaire ministérielle du 12 octobre 2007 [27].

c) Normes de réduction des émissions

Outre les normes de réduction des émissions de polluants gazeux, précurseurs de particules secondaires, tels que les oxydes d’azote et le dioxyde de soufre, des mesures visant à réduire spécifiquement les émissions de particules primaires sont progressivement mises en place au niveau français et européen. Dans ce cadre, le Programme National de Réduction des Emissions de Polluants


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Atmosphériques du 8 juillet 2003, pris en application de la directive 2001/81/CE du 23 octobre 2001 fixant des plafonds d’émissions pour chaque Etat Membre, est actuellement en révision et couvrira bientôt les particules primaires.

- Normes de réduction des émissions liées au transport. Les normes européennes d’émission Euro fixent des limites maximales de rejets polluants pour les véhicules neufs roulants, afin de limiter la pollution atmosphérique liée au transport. La figure 4 résume les limites d’émission de particules fixées pour les véhicules particuliers à moteurs diesel.

Figure 4 : masse limite de particules tolérée à l’émission pour les véhicules particuliers à moteur diesel (mg/km) Les normes Euro 1 (arrivée des pots catalytiques sur les véhicules à essence), Euro 2 et Euro 3 ont eu un impact sensible sur les émissions de véhicules commercialisés dans l’Union Européenne et ont ainsi contribué à la réduction des pollutions locales. Tous les véhicules produits après le 1er janvier 2005 (Euro 4) émettent globalement 2 fois moins de particules que les véhicules soumis à la norme Euro 3. Néanmoins, on estime en 2007 que les véhicules anciens sont encore responsables de 60 % des émissions polluantes [29]. Il existe en effet un temps de latence avant que l’on puisse observer les effets de ces normes sur l’environnement en raison du temps de renouvellement du parc, qui s’effectue sur une durée de 20 à 30 ans pour les voitures et de 7 à 12 ans pour les 2 roues. Les normes les plus récentes (Euro 5 et 6), qui viennent d’être adoptées [30], fixent à 5 mg/kg les émissions de particules par les véhicules diesel. Pour la première fois, cette limite est également applicable aux véhicules essence (injection directe fonctionnant en mélange pauvre uniquement). La norme Euro 5, imposera en outre l’installation de filtres à particules sur tous les nouveaux modèles de voitures diesel à compter de septembre 2009, et sur les versions diesel de modèles existants en sortie d’usine à compter de janvier 2011. - Normes de réduction des émissions liées à l’industrie. Les émissions atmosphériques des installations industrielles sont réglementées notamment par la législation des installations classées. Des valeurs limites d’émission en poussières plus sévères sont instaurées par arrêtés ministériels applicables aux installations classées des secteurs les plus émetteurs de particules, comme par exemple du secteur du verre ou les installations de combustion, avec pour conséquence notamment l’équipement en systèmes de dépoussiérage.

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EURO 11992

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EURO 42005

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EURO 62014

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km

EURO 2 – IDI : véhicules à injection indirecte EURO 2 – DI : véhicules à injection directe


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II.2.2. LA REGLEMENTATION ETRANGERE

La réglementation internationale en matière de particules dans l’air ambiant est plus stricte que la réglementation européenne. Ainsi, l’agence américaine US-EPA définit une valeur moyenne annuelle de 15 µg/m3 pour les PM2.5 [31]. En 2006, la norme relative à une exposition sur 24 heures pour les PM2.5 a été abaissée de 65 à 35 µg/m3. En revanche, la valeur annuelle pour les PM10 a été supprimée car les études disponibles ne permettent pas de prouver un lien entre les problèmes de santé et une exposition à long terme à la fraction grossière des PM10. La Californie préconise quant à elle de ne pas dépasser une concentration annuelle de 12 µg/m3 en PM2.5 [32].

Durée d’exposition PM10 Année 24 heures

US-EPA Retirée en 2006 150 µg/m3 à ne pas dépasser plus d’une fois par an en moyenne sur 3 ans

California ARB 20 µg/m3 50 µg/m3 Durée d’exposition PM2.5

Année 24 heures US-EPA 15 µg/m3 35 µg/m3 (percentile 98 des moyennes horaires

en moyenne sur 3 ans) California ARB 12 µg/m3

Tableau 3 : normes de l’US-EPA et de la Californie pour les particules PM10 et PM2.5

Se basant sur le fait qu’il n’a pu être défini de seuil de concentration en dessous duquel il n’existe pas d’effets sur la santé, l’Organisation Mondiale de la Santé préconise une valeur annuelle de 20 µg/m3 pour les particules PM10 et 10 µg/m3 pour les particules PM2.5 [25]. La valeur de 10 µg/m3 pour les PM2.5 a été choisie pour représenter la plus faible concentration au-delà de laquelle des effets significatifs sur l’espérance de vie des patients ont été observés dans une étude de l’American Cancer Society. Elle permet ainsi de se situer en-dessous des niveaux moyens engendrant des effets significatifs sur la santé indiqués dans la littérature actuellement disponible.

Durée d’exposition Année 24 heures

Particules PM10 20 µg/m3 50 µg/m3 à ne pas dépasser plus de 3 jours par an Particules PM2.5 10 µg/m3 25 µg/m3 à ne pas dépasser plus de 3 jours par an

Tableau 4 : recommandations de l’Organisation Mondiale de la Santé pour les particules PM10 et PM2.5 (2005)

D’autres pays préconisent des seuils encore plus bas. C’est par exemple le cas de l’Australie, qui préconise une valeur annuelle de 8 µg/m3 pour les PM2.5 [33].


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II.3. LES METHODES DE MESURE

Contrairement à la mesure des polluants atmosphériques gazeux, les méthodes de mesure

des particules en suspension sont multiples et variées, en raison de leur nature extrêmement complexe et diversifiée. En effet, la description complète de la pollution particulaire nécessite la mise en œuvre de différentes méthodes, toutes complémentaires [33], basées essentiellement sur 3 approches : la détermination de la concentration massique, exprimée en microgrammes par mètre cube d’air, la détermination du nombre de particules, et enfin l’analyse de leur composition chimique. La mesure des particules dans le cadre de la mission de surveillance de la qualité de l’air est actuellement largement conditionnée par les directives européennes [16] [18] qui demandent la fourniture d’un résultat en concentration massique. Mais cette approche n’est pas suffisante pour décrire la nature complexe des particules. En effet, les particules sont de plus en plus petites, notamment du fait des évolutions des moteurs automobiles et des nanotechnologies. Or, compte-tenu de leur très faible masse, ces particules, même présentes en très grand nombre, pèsent peu sur une mesure de masse de PM10 ou de PM2.5. Le comptage permet de quantifier ces particules très fines. Les aérosols ont également une composition très variée, dont dépendent leurs effets sur la santé. La détermination de la taille et de la composition chimique des particules permet également d’améliorer les connaissances sur leur origine et leurs mécanismes de formation. C’est pourquoi il est essentiel de compléter la surveillance réglementaire par d’autres méthodes de mesure. La nouvelle directive demande d’ailleurs de réaliser des mesures de spéciation chimique des particules PM2.5 en zone rurale à raison d’un point par 100 000 km2. Une des principales difficultés est que la plupart de ces méthodes sont coûteuses, assez lourdes à mettre en œuvre et donc difficilement applicables en routine au sein des réseaux de surveillance de la qualité de l’air. Il n’existe notamment pas de moyens de mesure simples tels que les tubes à diffusion utilisés pour les polluants gazeux comme le dioxyde d’azote ou le benzène permettant de multiplier les points de mesure. C’est la raison pour laquelle aucune campagne de grande envergure à fine résolution n’a été réalisée à ce jour pour les particules. Ce chapitre n’est pas exhaustif, mais décrit les principales méthodes de mesure applicables au sein des réseaux de surveillance.

II.3.1. LE PRELEVEMENT

La caractérisation des particules en suspension comporte toujours une phase de prélèvement, suivie d’une phase de mesure ou d’analyse. Les particules en suspension peuvent être prélevées soit par aspiration d’un volume d’air au moyen d’une pompe, soit par dépôt passif sur un support de collecte conçu à cet effet.

Dans le cas d’un prélèvement passif, l’échantillonnage des particules se fait par dépôt naturel (dépôt sec par gravité ou dépôt humide par les précipitations) sur un support de collecte conçu à cet effet. Les supports les plus utilisés (normés) sont les plaquettes de dépôt et les collecteurs de précipitations (jauges Owen), utilisés notamment pour les prélèvements de métaux ou de dioxines. Mais il est possible d’utiliser d’autres dispositifs selon les besoins d’étude, tels que des plaques de verre. Cette méthode d’échantillonnage est souvent désignée par le terme mesure de retombées ou mesure des poussières sédimentables. L’inconvénient de cette méthode est qu’elle nécessite des temps d’échantillonnage très longs pour recueillir suffisamment de matière, généralement de 1 à 2 mois. De plus, l’échantillon sera composé de particules de diamètres variables, avec une proportion importante de « grosses » particules, présentant un risque toxicologique par inhalation faible, et il n’existe aucune relation de transfert entre la concentration par unité de surface et la concentration dans l’air. Les mesures de retombées caractérisent un niveau moyen d’empoussièrement et permettent de suivre son évolution dans le temps. Elles sont ainsi souvent utilisées dans la surveillance des industries. Elles permettent également l’étude de nuisances et de phénomènes cumulatifs, comme les effets de la pollution sur le bâti [35].


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Dans le cas d’un prélèvement par aspiration, on peut distinguer trois catégories : - les prélèvements sans coupure granulométrique précise : ce type de prélèvement assure une coupure granulométrique mal connue (estimée autour de 100 µm) qui peut être influencée par les conditions météorologiques. Ce type de prélèvement est notamment utilisé dans la mesure des fumées noires ou avec les échantillonneurs à grand débit HVS (High Volume Sampler) configurés en mode TSP (Total Suspended Particules). Ces têtes de prélèvement sont aujourd’hui peu utilisées, car elles prélèvent des particules trop grosses pour être inhalées, et présentant donc peu d’intérêt en terme de protection de la santé humaine. - les prélèvements avec coupure granulométrique : ils sont effectués à l’aide d’une « tête » de prélèvement qui, par sa conception, ne capte en théorie que des particules de diamètre aérodynamique inférieur à une valeur définie. Cette méthode permet ainsi de focaliser la surveillance sur les particules inhalables. Les têtes les plus couramment utilisées sont la tête définie par la norme française NFX43-021 et les têtes PM10 et PM2.5 d’origine américaine (voir définitions en II.1.1). - les prélèvements avec fractionnement granulométrique, réalisables par exemple à l’aide d’impacteurs en cascade [36]. Cette méthode permet de faire une séparation des particules selon leur taille afin d’en étudier la distribution granulométrique. Un impacteur en cascade est constitué d’une succession d’étages dits d’impaction, comportant chacun un ajustage dirigeant un jet d’air à haute vitesse contre une surface solide. Les particules supérieures à un diamètre donné ont une inertie telle qu’elles vont s’impacter sur cet obstacle, perpendiculaire au jet, sur lequel est posé un filtre. Les particules les plus fines sont entraînées vers l’étage suivant par le flux d’air qui contourne l’obstacle. On récupère ainsi à chaque étage des particules de plus en plus fines. L’étude de la distribution granulométrique des aérosols peut également se faire à l’aide d’appareils utilisant les propriétés physiques, notamment électriques, des particules, décrits au paragraphe II.2.3. La phase d’échantillonnage est souvent critique car elle peut être sujette à des artefacts de prélèvement souvent difficiles à quantifier et à maîtriser (pertes dans le dispositif de prélèvement, colmatage des filtres, piégeage d’espèces gazeuses, volatilisation de composés). Le choix du substrat de prélèvement est donc très important. Dans tous les cas, l’échantillonnage sera suivi d’une phase de mesure ou d’analyse : détermination de la masse ou du nombre de particules, caractérisation chimique portant sur un ou plusieurs composés... Cette analyse peut se faire manuellement en différé dans un laboratoire, ou à l’aide d’appareils automatiques fonctionnant en mode « on-line ».

II.3.2. LA CARACTERISATION DE LA CONCENTRATION MASSIQUE Dans les réseaux de surveillance de la qualité de l’air, la mesure des particules repose

essentiellement sur des mesures de concentration massique, conformément aux préconisations des directives européennes [16] [18]. Les méthodes de mesure décrites ici permettent de fournir une valeur de concentration des particules dans l’air en µg/m3, sans considération de granulométrie, de nombre de particules ou de composition.

a) La méthode de référence ou méthode gravimétrique

Les directives définissent comme méthode de référence la méthode gravimétrique après coupure granulométrique à 10 µm (particules inhalables). Cette méthode consiste à prélever les particules PM10 sur des filtres, et à les peser ensuite suivant la norme EN12341 [37]. C’est également cette méthode qui est définie comme référence pour les PM2.5 [38] par la directive du 21 mai 2008. Cette méthode de mesure, très lourde à mettre en œuvre, est difficilement applicable dans le cadre de la production de données en routine des réseaux de mesure. En effet, le préleveur doit être installé dans un endroit climatisé avec retrait manuel des filtres exposés régulièrement (tous les jours à 1 fois par semaine), ce qui entraîne une logistique lourde. La norme précise que les pesées


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doivent être réalisées dans des conditions définies, qui nécessitent une salle blanche régulée en température et humidité, ce qui représente un investissement très important. Cette méthode entraîne donc un différé dans l’obtention des résultats ne permettant pas la publication quotidienne d’un indice de qualité de l’air ni la mise en place d’une procédure d’information et d’alerte relative aux PM10. Enfin, elle ne permet pas de disposer simplement de résultats à des pas de temps plus fins que 24 heures. Par ailleurs, cette méthode peut comporter des biais, liés à l’absorption ou à la volatilisation de certains composés sur le filtre. Ainsi, lorsque les pesées se font à 50 % d’humidité, certains composés très hydrophiles peuvent entacher les résultats obtenus. D’autres types de filtres (cellulose) peuvent au contraire absorber de l’acide nitrique et du dioxyde de soufre. A l’inverse, il a été démontré que le nitrate d’ammonium peut être volatilisé en totalité à la surface de filtres lors d’échantillonnages réalisés en été [39]. De même, Witz [40] a montré une perte de nitrates, chlorures et d’ammonium pour des filtres stockés une semaine avant l’analyse. C’est la raison pour laquelle la directive donne la possibilité d’utiliser une autre méthode dont on a prouvé l’équivalence ou pour laquelle on a prouvé qu’elle présentait un rapport constant avec la méthode de référence.

b) Les méthodes automatiques

Plus légères en terme de logistique que la mesure gravimétrique, les méthodes automatiques ne nécessitent pas de pesée en différé. Elles permettent donc un suivi des niveaux de particules en temps quasi-réel, à des pas de temps courts et dans un délai compatible avec la mission d’information quotidienne des AASQA.

La jauge Beta La méthode par jauge Beta consiste à collecter les particules (PM10 ou PM2.5) par aspiration d'un volume d'air déterminé sur un filtre en fibre de verre qui défile de manière séquentielle devant une jauge β. La masse du dépôt de poussière est déterminée en mesurant l’atténuation du rayon β par les poussières recueillies sur le filtre. La jauge Beta est un appareil de mesure robuste et normé [41]. Néanmoins, il est difficile d’assurer la traçabilité aux différents étalons et il n’existe pas d’étalon-masse direct. De plus, sa sensibilité est inférieure à celle du TEOM. Par ailleurs, cette méthode est soumise à d’importantes contraintes administratives : nécessité d’une autorisation de détention de source radioactive, servitudes d’utilisation. Elle représente néanmoins environ 15 % du parc d’analyseurs de particules des réseaux de surveillance français. Elle n’est pas utilisée à Airparif.

Le TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance)

La méthode par microbalance à élément conique oscillant repose sur la mesure en continu des variations de fréquence de vibration d’un élément oscillant sur lequel les particules se déposent. Ces variations de fréquence sont converties en variations de masse de poussières déposées. La mesure du débit volumique permet de déterminer la concentration en microgrammes de particules par mètre cube d'air. En amont de cette microbalance est installée une tête de prélèvement PM10 ou PM2.5. Le raccordement de cet instrument est réalisé en débit et en masse. Cette méthode est largement utilisée dans les réseaux de surveillance français depuis une dizaine d’année (environ 85 % du parc d’analyseurs) dont Airparif, ainsi qu’en Europe. Elle présente néanmoins, tout comme la jauge β, un artefact de prélèvement. La microbalance est chauffée à 50°C de façon à ne pas condenser la vapeur d’eau contenue dans l’air et réaliser les


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mesures toujours dans les mêmes conditions. Ce chauffage peut occasionner une volatilisation de certains composés, entraînant une sous-estimation de la concentration mesurée, estimée à environ 30 % [42] [43] [44]. En hiver, cette fraction semi-volatile est essentiellement constituée de nitrate d’ammonium, dont la condensation est favorisée par les basses températures et une humidité relative élevée. En été, une contribution significative d’aérosols organiques secondaires, principalement formés par des processus photochimiques, a été observée, pouvant aller jusqu’à 50 % de la fraction semi-volatile [45]. Pour compenser cette sous-estimation, la Commission européenne préconise l’application d’un facteur correctif constant de 1,3. En effet, la directive de 1999 stipule « que l’Etat Membre peut utiliser toute autre méthode dont il peut prouver qu’elle présente un rapport constant avec la méthode de référence. Dans ce cas les résultats obtenus doivent être corrigés par un facteur approprié… ». Or, les campagnes réalisées par le LCSQA en collaboration avec les AASQA sur le territoire français entre 2001 et 2003 ont montré que le rapport « Méthode de référence/TEOM » varie selon les sites et les saisons (de 0,94 à 1,29 en été et de 1,13 à 1,40 en hiver), mais également selon le niveau de concentration mesuré. La sous-estimation est en effet plus importante à forte concentration. La figure 5, qui représente le ratio des concentrations journalières FDMS/TEOM de Gennevilliers en 2007, illustre cette variabilité. Si le ratio moyen est proche de 1,3, il varie sur ce site de 0.8 à 3.2.

Figure 5 : ratio des concentrations journalières FDMS/TEOM PM10 sur la station de référence de Gennevilliers du 1er janvier au 31 décembre 2007.

Les mêmes conclusions ont été tirées dans d’autres pays européens, comme le Royaume-Uni [46] [47], bien que l’application du facteur correctif ait été retenue par le gouvernement anglais. Il existe une grande disparité dans les positions adoptées par les différents Etats membres voire même au sein d’un même état. Certains états n’appliquent aucun facteur, d’autres ont opté pour un facteur correctif unique ou variable selon le site ou le pays. Enfin, certains pays, comme la Suisse, ont développé leur propre méthode de correction [48]. Dans ce contexte, l’application générale du facteur de 1,3 par défaut n’a pas été retenue par la France, et les différents acteurs au niveau national (LCSQA, MEEDDAT, Ademe) et les AASQA ont privilégié la recherche d'une solution instrumentale.

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Moyenne des ratios journaliers FDMS/TEOM : 1,34Moyenne TEOM = 22 µg/m3Moyenne FDMS = 30 µg/m3 Ratio moyenne FDMS/TEOM : 1,36

TEOM = FDMS

Facteur correctif préconisé

par l'Europe


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Le TEOM-FDMS (Filter Dynamics Measurement System)

Pour pallier au problème de volatilisation de certaines espèces, une nouvelle technologie TEOM, appelée TEOM-FDMS, a été développée. Cette nouvelle technologie est basée sur le principe suivant : l’air ambiant, aspiré via une tête de prélèvement PM10 ou PM2.5, passe dans un système de déshumidification. Le chauffage de la microbalance est abaissé à 30°C, ce qui limite la volatilisation des composés volatils. Pour éviter d’avoir un air trop humide, une membrane de déshumidification a été installée sur le circuit fluide. A l’aide d’une vanne séquentielle installée en amont de la microbalance, cet air est envoyé alternativement soit vers la microbalance (pendant 6 minutes, fournissant une concentration de particules « non volatiles » durant cette phase d’échantillonnage), soit vers un système de purge refroidi à 4°C duquel sort de l’air exempt de particules, qui arrive ensuite sur la microbalance. Pendant cette deuxième phase, le filtre perd de la masse qui correspond à la perte des composés volatils. Cette perte de masse est ensuite rajoutée à la concentration mesurée durant la phase d’échantillonnage et on obtient alors la concentration « réelle ». Cet instrument s’est révélé très satisfaisant et présente une très bonne comparaison avec la méthode de référence aussi bien en été qu’en hiver [49], mais elle a été jugée trop coûteuse pour que l’ensemble des sites de mesure en soient équipés. Compte-tenu des travaux réalisés en 2004 et 2005 par le LCSQA montrant une homogénéité des niveaux de particules et une part importante de nitrate d’ammonium importée dans la région Ile-de-France [50][51], une méthode de correction des résultats TEOM de l’ensemble des stations du réseau à partir des résultats de TEOM-FDMS installés sur quelques sites de référence a été développée en 2006 par un groupe de travail national auquel est associé Airparif. L’objectif de cette méthode est de définir une méthode d’ajustement basée sur une estimation régionale de la concentration en composés volatils et qui évolue d’heure en heure. Le principe de cet ajustement est basé sur la détermination de la fraction volatile, définie comme l’écart moyen entre la concentration TEOM-FDMS et la concentration TEOM sur deux sites de référence, équipés en parallèle d’un TEOM et d’un TEOM-FDMS. Pour chaque site, on calcule l’écart moyen sur 4 heures glissantes au pas de temps horaire. Puis on calcule la moyenne de l’écart glissant des deux sites, et on l’applique aux résultats TEOM de l’ensemble du réseau de mesure. La moyenne glissante permet d’effectuer un ajustement évoluant heure par heure, tout en lissant les éventuelles variations brutales des écarts, le pas de temps de 4 heures permettant de s’affranchir d’éventuelles pertes de données qui occasionneraient une absence d’ajustement. De même, deux sites de mesure ont été retenus de façon à pouvoir assurer en continu l’ajustement des résultats de l’ensemble du réseau. En cas d’absence de données sur l’un des sites, le facteur d’ajustement est calculé à partir de l’autre site. Après de nombreux essais menés en 2006, cette méthode est appliquée aux résultats délivrés par le réseau Airparif depuis le 1er janvier 2007. Les deux sites de référence retenus sont les stations urbaines de Gennevilliers et Paris 18ème. Les efforts doivent maintenant porter sur les sites trafic. En effet, il est nécessaire de s’assurer que le principe de fonctionnement séquentiel par phases de 6 minutes du TEOM-FDMS est pas applicable à ce type de sites, compte-tenu de la grande variabilité des niveaux. Ce principe de mesure est en effet basé sur l’hypothèse que les niveaux en particules évoluent peu sur cette période et que l’air prélevé pendant la deuxième phase a la même composition et la même concentration que sur les 6 minutes précédentes. Cette hypothèse est largement vérifiée en situation de fond, mais beaucoup moins en site trafic. A l’heure actuelle, les sites trafic sont corrigés avec la même méthode que celle utilisée sur les sites de fond, bien que cette solution ne soit pas entièrement satisfaisante. Depuis le début de l’année 2008, une mesure gravimétrique est installée sur le site d’Auteuil pour approfondir les possibilités de correction. Pour les particules PM2.5, l’ensemble des sites de mesure du réseau Airparif sont équipés de TEOM-FDMS depuis le 1er janvier 2008, à l’exception du site trafic. Pour l’année 2007, la même méthode d’ajustement que pour les mesures PM10 a été appliquée, en se basant sur le fait que les espèces volatiles sont majoritairement fixées sur la fraction fine des PM10. Les tests effectués sur l’année ont montré une bonne comparaison entre les données corrigées et les mesures TEOM/FDMS. Cette méthode est toujours appliquée sur le site trafic, dans l’attente d’une solution instrumentale.


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Le tableau 5 récapitule les différentes méthodes utilisées pour la mesure des PM10 et PM2.5 sur le réseau Airparif.

PM10 PM2.5 AVANT 2007 TEOM TEOM 2007 - FDMS sur 4 sites

- Résultats TEOM ajustés sur les autres sites Résultats TEOM ajustés

2008 - FDMS sur 4 sites - Résultats TEOM ajustés sur les autres sites

- FDMS en sites de fond - Résultats TEOM ajustés en site trafic

Tableau 5 : méthodes de mesure des PM10 et PM2.5 sur le réseau Airparif.

c) Autres méthodes

Il existe d’autres méthodes de détermination de la concentration massique en particules, moins utilisées dans les réseaux. Parmi elles, on peut citer les néphélomètres, dont le principe est basé sur les propriétés optiques des particules. Les particules sont éclairées avec un faisceau laser. L’intersection des particules avec le faisceau laser produit une lumière diffuse, dont l’intensité est proportionnelle à la quantité de particules présentes. Cette intensité lumineuse est ensuite convertie en concentration massique. L’inconvénient majeur est que cette conversion est établie sur les propriétés optiques d’une poussière étalon de composition bien définie, qui ne correspond pas à la diversité des particules présentes dans l’atmosphère, en particulier urbaine. De plus, étant basé sur des propriétés optiques, cet appareil est plus sensible au nombre de particules qu’à leur masse. Ces appareils fournissent donc une estimation de la concentration massique. De faible encombrement et disponibles en version portative, ils présentent une bonne répétabilité, mais ne permettent pas d’établir une équivalence avec les mesures de référence ni avec le TEOM.

II.3.3. LA CARACTERISATION EN NOMBRE OU COMPTAGE DE PARTICULES [52]

Les particules les plus fines sont présentes en très grand nombre, mais sont très peu prises en compte dans les mesures de concentration massique, en raison de leur très faible masse. Les mesures de comptage permettent de caractériser ces particules très fines et d’améliorer les connaissances sur l’impact sanitaire des aérosols ainsi que sur leur origine et leurs mécanismes de formation. La caractérisation en nombre des aérosols est généralement associée à l’étude de leur distribution granulométrique, c’est-à-dire leur répartition en nombre selon différentes classes de taille.

Outre les impacteurs en cascade, qui utilisent les propriétés aérodynamiques des particules, l’étude de la granulométrie peut se faire à l’aide de systèmes de classification par taille, comme les analyseurs de mobilité, qui font appel à la mobilité électrique des particules. Il en existe différentes catégories. L’Analyseur Différentiel de Mobilité Electrique (ADME) ou « Differential Mobility Analyser » (DMA) en anglais, charge électriquement les particules, et les fait ensuite passer dans un champ électrostatique, l’ensemble permettant de faire sortir les particules à des moments différents en fonction de leur taille, la mobilité électrique étant inversement reliée à la dimension des particules. Le dénombrement des particules est ensuite effectué à l’aide d’un Compteur à Noyau de Condensation. Le granulomètre DMPS (Differential Mobility Particles Sizer) ou SMPS (Scanning Mobility Particles Sizer) dans sa version automatisée associe ainsi un ADME et un CNC. Ce type d’appareil permet de connaître le nombre de particules entre 10 nm et 1 µm. Le principe des Compteurs à Noyaux de Condensation (CNC) est de faire grossir artificiellement les particules par condensation d’eau ou de butanol de façon à pouvoir les détecter avec un système optique classique. Les CNC permettent de détecter les particules comprises entre 3 nm et 1,1 µm de diamètre.


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Les Compteurs Optiques de Particules (COP) utilisent les propriétés optiques des particules. Le flux de particules pénètre dans un volume optique défini par la lumière blanche ou laser. La lumière diffusée par chaque particule est collectée et transformée en impulsion électrique dont l’intensité est reliée à la dimension de la particule. Le domaine de dimension couvert par ces dispositifs est compris entre 0,1 et plusieurs dizaines de µm. Ces appareils caractérisent le nombre de particules et permettent une estimation de la concentration. L’APS (Aerodynamic Particle Sizer) permet de fournir une concentration en nombre de particules dans une tranche granulométrique de 0,5 µm à 20 µm. Le principe est celui de la spectrométrie de temps de vol. L’échantillon d’aérosols est accéléré dans un orifice. Le taux d’accélération des particules est déterminé par leur diamètre aérodynamique, les plus grosses ayant l’accélération la plus faible en raison d’une inertie plus forte. Après accélération, les particules traversent un système composé de deux faisceaux lasers, d’un miroir et d’un photodétecteur permettant de les dénombrer et de mesurer leur vitesse, et donc leur diamètre aérodynamique. L’échantillonneur ELPI (Electrical Low Pressure Impactor) fonctionne sur le même principe que les impacteurs en cascade, mais les particules sont chargées en entrée de l’impacteur et un électromètre enregistre les charges induites sur chacun des étages lors de l’impaction des particules. L’analyse du signal permet de caractériser la granulométrie, dans une gamme de 0,07 à 10 µm. Un programme d’acquisition permet de visualiser les distributions en nombre, en volume et en masse des particules.

II.3.4. LA CARACTERISATION DE LA COMPOSITION CHIMIQUE

Les aérosols atmosphériques sont composés d’un très grand nombre d’espèces, qui seront

décrites dans le chapitre II.7. Cette composition chimique détermine en partie leur impact sur la santé et constitue donc une donnée importante pour les épidémiologistes [53]. De plus, cette composition va dépendre de l’origine de ces particules. Sa détermination est donc indispensable pour améliorer les connaissances sur les sources et les modes de formation des aérosols. La caractérisation chimique des particules, aussi appelée mesure de spéciation, fait appel à de nombreuses techniques analytiques. Il n’existe pas à l’heure actuelle de méthode normalisée. Ces techniques ne seront pas détaillées ici, mais elles sont récapitulées en annexe 2. On distingue 3 grands types d’analyses, selon le type de composés recherchés : les méthodes relatives aux composés inorganiques ou organiques solubles dans l’eau, les méthodes relatives aux espèces inorganiques peu ou non solubles telles que les métaux [36] et celles relatives aux composés organiques [54]. Ces méthodes peuvent être du type « analyse globale », qui permet l’analyse quantitative de toutes les particules présentes quelle que soit leur taille, comme la spectrométrie de Fluorescence X, ou de type « analyse individuelle », qui permet de caractériser des particules individuellement. Dans ce cas, le principe consiste le plus souvent à analyser un objet que l’on observe, par exemple par microscopie, éventuellement couplée à différents types de détecteurs. Les analyses par microscopie permettent en outre de décrire la morphologie des particules (sphérique, cristalline, fibres…). La détermination de la matière carbonée reste la partie la plus délicate et la comparaison des différentes méthodes analytiques fait l’objet de nombreux travaux [55] [56]. Le programme européen EUSAAR, initié en 2006, a pour objectif est de définir une procédure standardisée pour la détermination du carbone organique et du carbone élémentaire particulaires, validée pour toutes les typologies de sites en Europe. Selon le cas, ces différentes analyses peuvent faire suite à un prélèvement sur filtre ou à des mesures de retombées. Enfin, elles peuvent être effectuées en différé au laboratoire, ou, pour certains composés, comme les espèces carbonées, directement sur site à l’aide d’analyseurs automatiques, qui permettent le suivi en continu au pas de temps horaire du carbone suie et du carbone organique. On peut également citer la mesure des Fumées Noires (cf. II.1.), basée sur le principe de la réflectométrie. Le prélèvement de fumées noires s’opère sans coupure granulométrique précise, le


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principe d’analyse par réflectométrie retenant quant à lui principalement les particules noires et carbonées, en particulier les suies issues des processus de combustion. L’air échantillonné passe au travers d’un papier filtre sur lequel se déposent les particules. L’analyse du filtre consiste à éclairer le filtre par de la lumière visible et à mesurer les intensités lumineuses incidente et réfléchie. La réflectance est le rapport entre l’intensité réfléchie et l’intensité incidente. Elle est comprise entre 0 et 100 % selon le degré de noircissement du filtre et convertie par le biais d’une courbe d’étalonnage en Indice de Fumées Noires, exprimé en µg/m3. L’analyse par réflectométrie est réalisée en laboratoire. Cette méthode, relativement ancienne, n’est aujourd’hui plus utilisée par la réglementation. Conçue à une époque où la pollution par les particules était essentiellement issue de la combustion du charbon, elle est peu sensible et assez imprécise. Elle est cependant maintenue sur quelques sites de mesure afin de préserver l’historique. De plus, c’est un indicateur apprécié des épidémiologistes. Il existe également des analyseurs automatiques, basés sur le même principe, permettant l’analyse en continu en mode « on-line » du carbone suie.

L’étude globale de la composition chimique des particules nécessite donc des techniques

souvent coûteuses et lourdes à mettre en oeuvre, difficiles à réaliser dans le cadre des mesures de routine des AASQA. Elles sont donc généralement réalisées sous formes de campagnes ponctuelles. La directive recommande également des mesures de concentration par spéciation chimique des PM2.5 en moyenne annuelle, en site rural caractéristique de la pollution de fond à l’écart de sources importantes de pollution atmosphérique, et à raison d’un point de prélèvement pour 100 000 km2 (soit 5 sites en métropole). Le choix des sites est du ressort de l’Etat Membre.

La détermination de la composition chimique des particules donne des informations sur leur origine, mais des mesures ponctuelles et isolées ne suffisent généralement pas à en déterminer précisément la source. En revanche, en réalisant ce type de mesure sur un échantillon de sites soigneusement choisi et sur des périodes assez longues, elles peuvent permettre d’estimer l’origine géographique et/ou les sources des particules mesurées. De nombreuses méthodologies existent, basées sur des analyses statistiques, des outils de modélisation et/ou un couplage avec les inventaires des émissions [57] [58] [59] [60] [61]. Une étude de ce type, réalisée à Berlin en 2004 [62], a ainsi servi de base à l’élaboration des plans d’action locaux adoptés récemment [63]. D’autres outils sont en cours de recherche, comme par exemple la détermination du rapport isotopique de certains éléments majeurs des particules, tels que le carbone, l’azote, le plomb et le strontium [64] [65]. En effet, l’analyse des rapports isotopiques de ces éléments à l’émission a montré qu’il est possible de définir des signatures propres aux principales sources. L’étude des isotopes du carbone permet ainsi de distinguer nettement les émissions par le chauffage au fioul et gaz naturel de celles de l’incinération d’ordures ménagères et de celles du trafic routier, en particulier diesel. De même, l’analyse des isotopes de l’azote permet d’isoler les principales sources de particules (incinérateurs, chauffage au gaz, chauffage au charbon, chauffage au fioul et trafic routier). Outre l’identification de l’origine primaire des particules, elle pourrait également mettre en évidence les processus de formation secondaire et leurs précurseurs. Les résultats de ces études sont prometteurs, mais restent encore du domaine de la recherche et sont peu accessibles aux réseaux de surveillance de la qualité de l’air.

II.3.5. LA TELEDETECTION : LE LIDAR PARTICULES

Le Lidar est un système de mesure optique fonctionnant un principe similaire au radar. Il permet de fournir une image en 3 dimensions de la pollution particulaire. Son avantage est qu’il permet une observation à distance permettant de s’affranchir de la phase d’échantillonnage. Le principe du Lidar est d’envoyer une impulsion laser dans l’atmosphère. Les molécules et les particules présentes sur le trajet du faisceau laser diffusent l'onde laser dans toutes les directions. Un télescope récupère le signal lumineux diffusé vers l'arrière (rétrodiffusion). En sortie du télescope, le signal rétrodiffusé est envoyé sur un détecteur. La détection est définie en fonction des paramètres atmosphériques à déterminer. Ce signal rétrodiffusé dépend en effet du coefficient de rétrodiffusion des particules et de la distance à laquelle elles se trouvent.


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Ces instruments permettent de fournir une documentation fine de la stratification de l’atmosphère et de sa dynamique. Ils sont notamment utilisés pour évaluer la hauteur de la couche limite et suivre son évolution. A l’heure actuelle, les mesures Lidar constituent encore une approche essentiellement qualitative des aérosols, en l’absence de connaissance précise de la signature optique des différentes espèces présentes. Couplées avec des mesures au sol fournissant une caractérisation précise des aérosols, ils permettent d’établir un profil vertical de la concentration en particules, depuis la rue jusqu’aux altitudes où elles sont transportées sur de longues distances. De nombreuses études sont aujourd’hui menées en zone urbaine pour permettre une caractérisation quantitative des aérosols atmosphériques, qui reste délicate compte-tenu de la grande diversité des espèces présentes [66]. Un programme de recherche appelé « LIdar pour la Surveillance de l’AIR » (LISAIR) a notamment été lancé à Paris en 2005. A l’aide d’un système Lidar développé par le Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement (laboratoire mixte du CEA et du CNRS), des mesures ont en particulier été réalisées dans les rues de Paris, notamment le périphérique, à partir d’un véhicule en circulation afin d’étudier la répartition des polluants particulaires émis et qui se dispersent à proximité du trafic. A titre exploratoire, Airparif a collaboré en 2007 avec la société Leosphère pour réaliser des tirs verticaux et horizontaux à proximité des axes routiers (Boulevard périphérique/A6 à Gentilly et Avenue des Champs-Elysées). La figure 6 ci-dessous illustre la répartition verticale des particules au-dessus de l’Avenue des Champs-Elysées, réalisée le 22 février 2007 à deux moments différents de la matinée. On y distingue nettement les carrefours avec des axes importants (en rouge), tels que l’avenue Georges V, ainsi que la dispersion verticale des polluants particulaires entre 10h00 et 11h00.

Figure 6 : répartition verticale des concentrations de particules sur l’Avenue des Champs-Elysées déterminées par mesures Lidar le 22 février 2007

Sour

ce :

Leo

sphe

re/A

irpar

if


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Dans la configuration testée sur Paris, le Lidar permet de disposer d’un premier point de mesure à 50 mètres et de tirer jusqu’à quelques kilomètres. La résolution spatiale est de 1,5 à 3 mètres. Cette technique est donc très intéressante pour étudier la répartition des polluants, notamment leur décroissance autour des axes de circulation, mais elle est très coûteuse, et reste encore aujourd’hui essentiellement du domaine de la recherche. Les Lidar sont très utilisés en couplage avec les outils de modélisation. Des études sont en cours pour fournir une information en continu sur la nébulosité présente dans la colonne atmosphérique et permettre de mieux prendre en compte l’action des aérosols dans les outils de modélisation physico-chimiques. C’est notamment le cas des mesures effectuées sur la plate-forme SIRTA (Site Instrumental de Recherche par Télédétection Atmosphérique) mise en place par l’Institut Pierre Simon Laplace [67]. Cet observatoire national, situé à Palaiseau, sur le site de l’Ecole Polytechnique est dédié à la recherche sur les nuages et les aérosols. L’observatoire exploite une série d’instruments de télédétection afin de documenter avec précision sur le long terme un ensemble de processus radiatifs, physiques et dynamiques de l’atmosphère, en particulier ceux liés aux nuages et aux aérosols. La description détaillée de l’état de la colonne atmosphérique est archivée et rendue accessible à la communauté scientifique. Les applications premières sont d’améliorer la compréhension des processus atmosphériques, de tester la performance des modèles atmosphériques et de développer de nouvelles méthodes de télédétection. En utilisant un réseau européen de plusieurs Lidar, cette technique a également permis de suivre un épisode de transport de pollution saharienne en 2001 [68] et d’améliorer ainsi les connaissances sur l’origine des particules et affiner les outils de modélisation.


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II.4. LA MODELISATION DES AEROSOLS II.4.1. LES MODELES : UN COMPLEMENT INDISPENSABLE A LA MESURE

Les modèles sont aujourd’hui un outil incontournable à l’étude de la pollution atmosphérique

en général, et des aérosols atmosphériques en particulier. Les outils de modélisation présentent des intérêts multiples, complémentaires à la mesure :

- Les modèles permettent tout d’abord une description exhaustive des niveaux de pollution à différentes échelles géographiques et temporelles. En effet, les campagnes de mesure fournissent des résultats ponctuels, à la fois dans le temps et dans l’espace, d’autant que la multiplication de campagnes de mesure extensives n’est pas possible pour les particules, en raison du coût et de la difficulté de mise en œuvre des techniques de mesure. Il n’existe en particulier pas de moyens de mesure du type tubes à diffusion pour les particules, qui permettent de multiplier les points de mesure comme pour le NO2. Utilisés en complément des mesures, les outils de modélisation permettent de réaliser une estimation des niveaux de pollution en tout point d’un domaine à différentes échelles géographiques (de quelques centaines de mètres à plusieurs centaines de kilomètres). Ils permettent également de simuler les niveaux de pollution sur des périodes allant de l’heure à l’année complète.

- les modèles sont des outils opérationnels de prévision de la qualité de l’air, permettant une meilleure anticipation des épisodes de pollution, notamment dans le cadre de la procédure d’information et d’alerte ;

- ils permettent de progresser dans la compréhension des phénomènes de pollution,

notamment par l’étude rétrospective d’épisodes de pollution [51] [69]. Ce volet est particulièrement important dans le domaine des aérosols, dont les origines sont multiples et les processus de formation particulièrement complexes [70]; ils permettent également une description de la dispersion verticale des aérosols dans l’atmosphère ;

- ils constituent également une aide précieuse à l’identification des sources et à l’évaluation

des inventaires des émissions ; - ils permettent enfin de réaliser des études prospectives de scénarios de réduction de

façon à en évaluer l’impact en terme de concentration [71].

II.4.2. LES DIFFERENTS TYPES DE MODELES [72]

La modélisation des niveaux de pollution s’articule autour de deux axes, faisant appel à des

outils différents et complémentaires : la modélisation de la pollution de fond, et la modélisation de l’impact direct des sources (pollution à proximité des axes routiers, retombées industrielles…)

a) Pollution de fond

La pollution de fond, c’est-à-dire les niveaux rencontrés dans les zones situées en dehors de l’influence directe des sources de pollution, peut être estimée au moyen de modèles 3 dimensions, sur des domaines allant généralement de quelques dizaines à plusieurs milliers de kilomètres, avec une résolution de l’ordre du kilomètre. Ces modèles ont généralement un pas de temps horaire, mais peuvent simuler des périodes allant de quelques jours à 1 an. Il existe plusieurs types de modèles mathématiques (lagrangien, eulérien, gaussien…), qui ne seront pas décrits dans ce document. C’est le cas du modèle CHIMERE, développé pour répondre à un objectif de surveillance et de prévision de la pollution atmosphérique, et utilisé de façon opérationnelle depuis l’année 2000 pour la prévision de la pollution photo-oxydante aux échelles continentale et régionale. Depuis 2002, le modèle intègre un module d’aérosol [73] développé en collaboration avec l’Institut Simon Laplace, l’Ineris et le Laboratoire d’Aérologie et utilisé au sein de la plate-forme nationale de surveillance de la


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qualité de l’air PREV’AIR [74]. Le système PREV’AIR, mis en place en 2003 à l’initiative du MEEDDAT a pour objectif de générer et de diffuser quotidiennement des prévisions et des cartographies de qualité de l'air, issues de simulations numériques, à différentes échelles spatiales. Des cartes d'observation intégrant les mesures effectuées sur le terrain sont également délivrées par le système. Pour les particules, des prévisions à deux jours sont accessibles pour l'Europe et la France. Depuis début 2008, une version régionale de ce module aérosol est en phase d’intégration à la plate-forme de prévision inter-régionale ESMERALDA (cf. III.1.4) et de validation.

b) Impact direct des sources

La modélisation de l’impact direct des sources sera différente selon qu’il s’agisse d’estimer la pollution à proximité du trafic routier ou des retombées industrielles.

L’évaluation des niveaux de pollution à proximité des axes de circulation est un exercice complexe, compte tenu des nombreux facteurs à prendre en considération à cette échelle. Les concentrations en polluants enregistrées en bordure de voie dépendent en effet des émissions locales générées par le trafic routier (dépendant elles-mêmes des conditions de circulation et de la composition du parc routier), des paramètres influant sur la dispersion des polluants (météorologie locale et configuration de voirie) et des niveaux de concentration de fond des zones environnantes. La modélisation de la pollution de proximité peut être effectuée au moyen de modèles de dispersion de panache. Ces modèles permettent une évaluation des concentrations au droit et à proximité immédiate des axes routiers [75], sur la base d'une estimation du nombre de véhicules, de la composition du parc automobile, des concentrations de fond, des conditions météorologiques moyennes et des caractéristiques typologiques des différents axes routiers. Ils impliquent donc la disponibilité renforcée de nombreuses données relatives à la description qualitative et quantitative du trafic. Plusieurs modèles ont été développés pour simuler les concentrations de polluants atmosphériques près des voies routières, que nous ne détaillerons pas ici. Parmi ces modèles, on peut citer Street, ADMS-Urban et Sirane, couramment utilisés au sein des AASQA. L’objectif étant de décrire le plus précisément possible les niveaux de pollution, ces outils nécessitent de nombreux développements pour s’adapter au mieux aux spécificités du secteur étudié. La modélisation de retombées industrielles s’effectue généralement au moyen de modèles gaussiens, comme par exemple Aria Impact. Des simulations plus complexes peuvent également être réalisées à l’aide de modèles tri-dimensionnels type CFD (Computational Fluid Dynamics), qui permettent de simuler la dispersion des rejets en prenant en compte l’ensemble des phénomènes intervenant de façon significative sur la dispersion, qu’ils soient liés à l’atmosphère comme la turbulence thermique, ou au site comme les obstacles ou le relief. A titre d’exemple, la figure 7 illustre une simulation de la dispersion du nuage de poussière ayant suivi l’effondrement du World Trade Center à New York le 11 septembre 2001 [76]. Dans cet exemple, plusieurs modèles sont mis en œuvre de manière imbriquée permettant de traiter les différentes échelles géographiques impliquées dans un tel événement (simulation régionale réalisée à l’aide des modèles CALMET/CALPUFF, RAMS/HYPACT, simulation haute-résolution avec un modèle type CFD).

Figure 7 : simulation de la dispersion du nuage de fumée et de poussière ayant suivi l’effondrement de la tour Nord du World Trade Center à New York le 11 septembre 2001 (T=8 sec et T=85 sec).


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II.4.3. LIMITES DES MODELES [77]

Comme toute méthode d’estimation, les outils de modélisation des niveaux de particules comportent encore de nombreuses incertitudes. Certaines sont inhérentes à tout modèle mathématique de dispersion atmosphérique, auxquelles s’ajoutent pour les particules des difficultés supplémentaires liées à la nature très complexe des aérosols. Ces principales difficultés sont liées : - à la connaissance des processus physico-chimiques mis en jeu dans la formation des particules et l’élaboration des modèles dédiés à la simulation de ces processus complexes, en particulier les processus de dépôt humide, la formation hétérogène des nitrates et la formation des aérosols organiques secondaires. Il subsiste également de nombreuses incertitudes sur l’évolution et le vieillissement des aérosols dans l’atmosphère. La complexité de ces processus physico-chimiques doit trouver sa traduction dans les modèles de chimie-transport des aérosols, ce qui les rend bien plus complexes que les modèles dédiés à la chimie gazeuse. Par exemple, pour la version aérosols du modèle CHIMERE, on peut estimer, à résolution et maillage équivalent, un temps de calcul multiplié d’un facteur voisin de 4 par rapport à la version gazeuse. - à la connaissance et la quantification des émissions de particules primaires et des précurseurs des espèces secondaires. Si les sources anthropiques sont assez bien décrites, il reste de nombreuses incertitudes quant à l’évaluation des sources naturelles de particules (érosion, sels marins) [78] [79] ainsi que des sources biogéniques de COV et composés azotés. De même, les phénomènes de remise en suspension (par le trafic routier ou par le vent) sont encore très mal pris en compte. - au manque de données d’entrée sur la taille et la spéciation chimique. - à la connaissance des propriétés optiques des aérosols et de leurs interactions avec les nuages, qui peuvent conduire à une modification de leur volume, de leur composition et donc de leurs propriétés. - à la validation de ces modèles. En effet, l’objectif des outils de modélisation est de fournir, à partir de données d’entrées observées (ou modélisées), des informations complémentaires là où on ne dispose pas de mesure. Mais avant de pouvoir être utilisés de manière opérationnelle, les résultats fournis par ces outils doivent être validés et calés en s’appuyant sur des résultats de mesure variés (concentration en masse, granulométrie, composition chimique…), qui ne sont pas toujours disponibles. Compte-tenu de tous ces éléments, les incertitudes sur les niveaux de particules modélisés sont actuellement globalement plus importants que pour les autres polluants. On observe d’une façon générale une sous-estimation de niveaux de particules. Par exemple, dans le cas du système PREV’AIR décrit précédemment, les indicateurs statistiques montrent une sous-estimation de la moyenne journalière de l’ordre de 20% sur les stations rurales et péri-urbaines [Source : www.prevair.org]. Ces incertitudes augmentent de la zone rurale à la zone urbaine.


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II.5. L’ORIGINE DES PARTICULES

La complexité des aérosols atmosphériques vient en grande partie du fait qu’il existe une

multitude de sources et de procédés de formation, contrairement à la majorité des polluants gazeux. Les aérosols atmosphériques ont 3 origines principales, illustrées sur la figure 8 ci-dessous : ils sont d’une part rejetés directement dans l’atmosphère, on parle alors d’aérosols primaires ; ils peuvent d’autre part résulter de transformations chimiques à partir des polluants gazeux présents dans l’atmosphère, ce sont les aérosols secondaires ; enfin, les aérosols qui se sont déposés au sol peuvent être remis en suspension.

Figure 8 : schéma des principales sources de particules atmosphériques Ces différents modes de formation déterminent la composition chimique de l’aérosol, mais aussi sa taille, et donc ses propriétés physiques et optiques. Ainsi, les sources primaires émettent généralement des particules plus grossières, tandis que les sources secondaires engendrent essentiellement les particules les plus fines.

COV NO2

Particules primaires

import

Dépôt

Dépôt humide

coagulation

Sources naturelles Sources anthropiques

CO NO2 SO2

CHIMIE

Particules secondaires

COV

Remise en suspension

vent

NO O3

CONO2 SO2

convection

condensation


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II.5.1. DISTRIBUTION EN TAILLE ET MECANISMES DE FORMATION Les travaux de Whitby ont montré que la distribution granulométrique des aérosols peut être

décrite en 3 modes principaux, représentés sur la figure 9 page suivante [34] [77] : - le mode nucléation, contient des particules ultrafines, de diamètre inférieur à 0.1 µm ; formées principalement par condensation de vapeurs chaudes au cours de procédés de combustion à température élevée ou par nucléation homogène lors de leur refroidissement. Bien que le plus grand nombre de particules atmosphériques apparaissent dans le mode nucléation, ces particules contribuent peu à la masse totale de particules en raison de leur très petite taille. - le mode accumulation contient des particules de diamètre compris entre 0,1 et 2 µm résultant de la coagulation de particules du mode nucléation, ainsi que de la condensation de vapeurs sur les particules existantes, dont la taille augmente alors dans la gamme. Ce mode contribue de façon majeure à la surface et à la masse totale des aérosols dans l’atmosphère. Le mode accumulation est appelé ainsi car les procédés d’élimination atmosphériques sont moins efficaces dans cette gamme de tailles. Ces fines particules peuvent rester en suspension dans l’atmosphère pendant des jours voire des semaines. Les dépôts sec et humide (lessivage par les précipitations) sont les principaux processus par lesquels ces particules sont finalement éliminées de l’atmosphère. Toujours liés l’un à l’autre dans l’atmosphère, ces deux modes forment le groupe des fines particules, qui jouent un rôle essentiel dans la physico-chimie atmosphérique. - le mode sédimentation ou grossier contient des particules de plus de 2 µm, formées essentiellement par des procédés mécaniques tels que l’érosion éolienne, les embruns, les opérations de broyage dans l’industrie… Ces particules sont efficacement éliminées par déposition sous l’action de la gravité. Leur durée de vie est donc faible, de quelques heures à quelques jours. Elles contribuent peu à la concentration en nombre des particules, mais contribuent de façon notable à la masse.

Figure 9 : représentation schématique de la distribution granulométrique des aérosols et de leurs mécanismes de formation et de déposition. Adapté de Whitby et Cantrell (1976) (Source [77])


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II.5.2. LES PARTICULES PRIMAIRES

Les particules primaires sont directement émises dans l’atmosphère, d’une part par les activités humaines, mais également par des sources naturelles. La fraction grossière des particules primaires est essentiellement formée par des procédés mécaniques tels que l’érosion. Les plus fines sont émises soit directement sous forme solide, soit sous forme de vapeurs qui condensent très rapidement pour former des particules ultrafines.

a) Les sources naturelles [80]

Il existe trois sources principales d’aérosols primaires naturels [14]. - la source terrigène : ces particules sont générées par l’érosion des sols sous l’action du vent, notamment dans les régions désertiques. - la source marine : sous l’action des vagues, des gouttelettes d’eau sont projetées dans l’atmosphère. Après évaporation de l’eau de mer, les sels marins se retrouvent dans l’atmosphère et constituent des aérosols, dont la composition est proche de celle de l’eau de mer. - la source biogénique : l’aérosol biogénique provient de l’émission directe par les plantes d’hydrocarbures lourds, de pollens, de spores, ainsi que des débris végétaux. De grandes quantités d’aérosols sont également émises lors des éruptions volcaniques, mais cela reste une source épisodique de particules.

b) Les sources anthropiques [81] [82]

Le CITEPA estime les émissions annuelles primaires de particules PM10 à 508 000 tonnes en France pour l’année 2005 [81]. Les principales activités humaines responsables de l’émission de particules primaires sont l’agriculture, l’industrie manufacturière (en particulier les chantiers, le BTP et l’exploitation des carrières), le secteur résidentiel/tertiaire (essentiellement la combustion du bois, du charbon et du fioul), les transports, en particulier routier et la transformation d’énergie. La figure 10 illustre la répartition nationale des émissions de particules PM10 et PM2.5 par ces différents secteurs pour l’année 2005. Bien que les émissions primaires constituent la source de particules la plus facile à quantifier, il reste néanmoins de nombreuses incertitudes.

Figure 10 : répartition des émissions de particules PM10 et PM2.5 par secteur d’activité en France métropolitaine pour l’année 2005

(Source : CITEPA / CORALIE / format SECTEN – mise à jour février 2007)

Industrie manufacturière

28%

Transformation d'énergie

2%

Résidentieltertiaire

27%

Agriculturesylviculture

30%

Transport routier11%

Autres transports

2%

PM10

Industrie manufacturière

26%

Résidentielte rt iaire

41%

Agriculturesylviculture

17%

Transformation d'énergie

2%

Autres transports

2%Transport

routier12%

PM2,5


26

Sur la période 1990-2005, on observe une baisse de 28 % des émissions de PM10 et 33 % des émissions de PM2.5. Cette baisse concerne l’ensemble des secteurs, à l’exception des transports autres que le routier. Elle est engendrée en grande partie pas les progrès réalisés dans les techniques de dépoussiérage dans le milieu industriel, en particulier pour la sidérurgie, ainsi qu’à l’amélioration des technologies de combustion de la biomasse. Dans ce secteur, des progrès restent néanmoins à faire, notamment dans la combustion du bois. En effet, l’utilisation du bois pour le chauffage a été fortement encouragée ces dernières années dans le cadre de la lutte contre le réchauffement climatique. Mais c’est une source importante de particules fines (inférieures à 1 µm) [83] [84]. Des efforts doivent donc être faits dans les années à venir pour renouveler les appareils de chauffage en faveur d’installations plus performantes et améliorer la qualité du bois utilisé. C’est notamment l’une des mesures prévues dans le cadre du Plan Particules qui sera élaboré par le MEEDDAT [28]. En ce qui concerne le transport routier, des progrès ont été réalisés dans les émissions à l’échappement des particules issues de la combustion des carburants, essentiellement diesel, grâce aux normes européennes Euro (cf. chapitre II.2.). Ces améliorations devraient se confirmer dans les années à venir avec le développement des Filtres à Particules (au détriment des émissions d’espèces gazeuses telles que le dioxyde d’azote). Néanmoins, elles sont en partie compensées par les émissions liées à l’abrasion des véhicules et des routes, qui augmentent en même temps que le trafic routier. Le CITEPA estime en effet que la moitié des émissions de particules PM10 issues du trafic et plus d’un tiers des émissions de PM2.5 proviennent de l’usure des pneus, des plaquettes de frein et des routes. Ces résultats sont confirmés par de nombreuses études [59] [85]. C’est ce qui explique la baisse plus importante sur les émissions de PM2.5 (-33 %) et PM1.0 (-41 %), les particules issues de la combustion étant plus fines que celles générées par abrasion.

II.5.3. LES PARTICULES SECONDAIRES

Les particules secondaires ne sont jamais émises directement dans l’atmosphère. Elles ont une origine physico-chimique : elles résultent de la transformation des polluants gazeux présents dans l’atmosphère, tels que le dioxyde d’azote NO2, le dioxyde de soufre (SO2), l’ammoniac (NH3) et les Composés Organiques Volatils (COV). Les vapeurs gazeuses émises dans l’atmosphère se condensent et forment des particules de très petite taille, qui grossissent par coagulation ou fixation de la vapeur d’eau. Ceci s’accompagne souvent d’une oxydation photochimique des composés, sous l’action du soleil. Les trois espèces principales d’aérosols secondaires sont : - les sulfates, issus de l’oxydation du SO2 en acide sulfurique (H2SO4) ; on distingue les sulfates marins (sea-sulphate, SS) issus de l’oxydation du diméthylsulfure produit par les vagues, et les sulfates résultant de la conversion et de l’oxydation du SO2 anthropique émis par l’industrie et les centrales thermiques (non-sea sulphates, NSS-). - les nitrates, résultant de l’oxydation du dioxyde d’azote NO2 en acide nitrique (HNO3). Cette réaction peut s’effectuer en phase gazeuse, le nitrate étant alors associé à l’ammonium (NH4

+). Elle peut aussi s’effectuer dans la fraction grossière lorsque le nitrate est associé à des sels marins (Na+) ou des poussières calcaires ( Ca2+). - les composés organiques secondaires, issus de réactions chimiques à partir des COV, émis par les sources anthropiques, mais aussi biogéniques comme les terpènes. Cette source de particules est difficile à quantifier car la génération des particules secondaires met en jeu des mécanismes complexes, mal connus qualitativement et quantitativement. Elle dépend des émissions des polluants gazeux précurseurs, mais aussi des conditions météorologiques. Elle constitue néanmoins une source importante de particules. Elle peut en particulier donner lieu à des transports continentaux de particules et contribuer fortement au nombre de dépassement de la valeur limite journalière. Il a ainsi été observé que la plupart des épisodes de pollution particulaire survenant en période hivernale et printanière étaient liés à une augmentation de la quantité de nitrates [69] [86] [87] [88].


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II.5.4. LE DEPOT, LA REMISE EN SUSPENSION ET LE TRANSPORT [14] [15]

Le temps de séjour des particules dans l’atmosphère dépend de leur taille. Par mouvement de convection, elles montent en altitude, où elles sont dispersées et diluées. Elles peuvent alors être transportées sur des distances d’autant plus longues que la particule est petite. Elles disparaissent ensuite soit par dépôt sec à la surface du sol et des végétaux, sous l’effet de la gravité, soit par dépôt humide, lors d’événement pluvieux ou neigeux. Le dépôt sec, ou sédimentation, concerne essentiellement les particules les plus grosses (>5 µm), ainsi que celles proches de la surface, qui se redéposent rapidement (quelques heures). Elles voyagent donc sur des distances assez courtes, généralement inférieures à 500 kilomètres. Lors d’évènements particuliers tels que les tempêtes de sable, elles peuvent néanmoins être transportées sur plusieurs milliers de kilomètres, comme les poussières sahariennes que l’on retrouve parfois en Europe du Nord. En revanche, les particules fines peuvent rester en suspension dans l’atmosphère pendant plusieurs jours et être transportées en altitude sur de très longues distances. Les particules présentant les temps de séjour les plus longs sont celles dont le diamètre est compris entre 0,1 et 1 µm. Des niveaux élevés de polluants atmosphériques d’origine anthropique sont ainsi régulièrement enregistrés en Arctique, notamment en hiver et au printemps, où les conditions météorologiques favorisent le transport longue distance et conduisent à la formation d’une brume (« The Arctic Haze ») [89].

Le dépôt humide est la principale voie d’élimination des particules, selon deux modes. Les fines particules, en particulier celles contenant des composés hygroscopiques, servent de noyau de condensation sur lesquels se forment les gouttelettes de nuage. Lorsque ces gouttelettes grossissent suffisamment pour qu’il pleuve, les particules sont éliminées avec les précipitations. Lorsqu’il pleut, les gouttes d’eau entraînent également les particules les plus grosses. Une fois déposées, les particules peuvent ensuite être remises en suspension sous l’action du vent. Dans certaines régions d’Europe marquées par un climat sec et venteux, comme le pourtour méditerranéen, la remise en suspension et le transport de poussières désertiques peuvent constituer une source importante de particules et contribuer sensiblement au nombre de dépassement de la valeur limite journalière [90]. En zone urbaine, la remise en suspension s’effectue également sous l’action du trafic routier et représente une source importante de particules à proximité d’axes routiers à fort trafic. Selon les études, il est ainsi estimé que la remise en suspension contribue de 20 à 50% aux émissions de particules spécifiquement liées au trafic routier [91]. Dans les pays scandinaves, cette proportion peut aller jusqu’à 90 %, en raison de l’utilisation de pneus cloutés en période hivernale et du salage des routes.

Tout comme la formation des aérosols secondaires, la remise en suspension de particules est une source difficilement quantifiable et sur laquelle il est de plus très difficile d’agir. C’est pour cette raison que la nouvelle directive européenne précise qu’il est possible de soustraire les évènements naturels au calcul de nombre de dépassement de la valeur limite journalière. Cette question reste cependant discutée, car les poussières désertiques peuvent être transportées jusque dans des zones urbaines densément peuplées, et ces poussières crustales, principalement composées d’aluminosilicates riches en fer, peuvent contenir des éléments potentiellement toxiques pour la santé humaine [90].


28

II.6. LES NIVEAUX DE PARTICULES DANS L’AIR AMBIANT

II.6.1. LES NIVEAUX DE PARTICULES DANS LE MONDE

Le tableau 6 ci-dessous résume quelques gammes typiques de concentrations moyennes de

PM10 rencontrées dans différentes régions du monde [25].

Asie 35-220 Amérique Latine 30-129 Afrique 40-150 Australie/Nouvelle Zélande 28-127 Europe 20-70 Etats-Unis 20-60

Tableau 6 : concentrations moyennes annuelles de PM10 (µg/m3) mesurées dans différentes régions du monde (Source : OMS)

La figure 11 détaille quelques résultats moyens annuels typiques observés sur une sélection de ville dans le monde.

Figure 11 : concentrations moyennes annuelles de PM10 observées à travers le monde (Source : OMS [25])

Les niveaux les plus élevés sont observés en Asie, en Afrique et en Amérique Latine. En Asie, les niveaux relativement élevés observés en situation de fond sont essentiellement dus à des feux de forêt et aux émissions locales de particules liées à l’utilisation de combustibles de basse qualité. De plus, un phénomène météorologique bien connu au printemps à travers l’Est de l’Asie provoque un nuage de poussière provenant du transport de poussière depuis les déserts de Mongolie et de Chine et s’ajoutant au niveau général de particules de la région. Les villes chinoises enregistrent également des concentrations élevées en particules, dues aux particules primaires émises par la combustion du charbon et de la biomasse ainsi qu’aux pots d’échappement, mais aussi aux sulfates secondaires formés par réaction chimique à partir du SO2 émis lors de la combustion du charbon. La concentration moyenne annuelle à Pékin peut atteindre 140 µg/m3. L’Afrique présente des niveaux de particules très hétérogènes. Dans les villes bien développées d’Afrique du Sud, les concentrations moyennes annuelles sont assez faibles (30 à 40 µg/m3). En revanche, on relève au Caire et ses environs des niveaux urbains compris entre 60 et 200 µg/m3. Dans les zones industrielles, elles peuvent atteindre 200 à 500 µg/m3. Il faut noter que le niveau de

Asie Amérique Latine

Afrique Europe Amérique du Nord

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g/m

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200

Paris


29

fond régional en Egypte est élevé (estimé à environ 70 µg/m3) en raison du transport de poussières depuis les zones désertiques. En Australie, les grandes villes telles que Melbourne et Sydney enregistrent des niveaux faibles (de l’ordre de 20 µg/m3), mais des feux de bois saisonniers peuvent être à l’origine de niveaux élevés dans certaines villes. L’Europe présente des niveaux de PM10 globalement similaires à ceux des Etats-Unis. Le tableau 7 résume les niveaux moyens de particules PM10 et PM2.5 mesurés à travers les Etats-Unis pour l’année 2007. Ces valeurs ont été calculées à partir des données issues de la base AirData disponible sur le site de l’EPA. La concentration moyenne sur l’ensemble des stations se situe aux alentours de 25 µg/m3 pour les PM10 et 11 µg/m3 pour les PM2.5. Deux stations rurales, situées en Arizona, présentent des niveaux très élevés en PM10 (168 et 181 µg/m3), vraisemblablement liées au climat désertique de cet état. La moyenne de PM2.5 mesurée simultanément sur l’un des deux sites est égale à 22,5 µg/m3, ce qui confirme une forte proportion de particules grossières.

PM10 (µg/m3) Stations rurales Stations urbaines ou périurbaines

Nombre de stations 276 805 Min-Max 2-68

2 valeurs à 168 et 181 7-90

Moyenne 25 26 % de stations <= 40 µg/m3 93% 93% % de stations <= 30 µg/m3 82% 80% % de stations <= 20 µg/m3 41% 43%

PM2.5 (µg/m3) Stations rurales Stations urbaines ou périurbaines Nombre de stations 198 930 Min-Max 3-23 3-21 Moyenne 10 12 % de stations <= 15 µg/m3 99% 85% % de stations <= 10 µg/m3 29% 27%

Tableau 7 : niveaux moyens annuels de PM10 et PM2.5 aux Etats-Unis en 2007 (d’après les données de la base AirData de l’EPA)

Le rapport du Réseau de Surveillance de la Qualité de l’Air à Montréal indique des niveaux de particules plutôt faibles, de 16 à 21 µg/m3 pour les PM10 et de 7 à 9 µg/m3 pour les PM2.5 en 2006 [92].

II.6.2. LES NIVEAUX DE PARTICULES EN EUROPE

a) Les niveaux moyens Les résultats européens présentés dans le paragraphe précédent sont cohérents avec la synthèse effectuée en 2003 par la Commission Européenne [93] :

Type d’environnement Fond régional

(distance aux sources de pollution

importantes > 50 km)

Fond rural (distance aux

sources de pollution importantes

de 10 à 50 km)

Fond péri-urbain (distance aux

sources de pollution importantes

de 3 à 10 km)

Fond urbain (axe routier

< 2500 véhicules/jour dans un rayon de 50 m)

Trafic (trottoir)

PM10 5-15 10-25 25-40 25-45 40-55 PM2.5 3-10 10-20 20-25 20-35 25-40

Tableau 8 : concentrations moyennes annuelles de PM10 et PM2.5 en Europe (µg/m3) [93]


30

Si à l’échelle mondiale, les niveaux moyens de particules européens semblent relativement homogènes, on observe en fait de grandes différences à travers l’Europe. Les résultats suivants sont essentiellement tirés d’une synthèse effectuée dans le cadre des travaux EMEP, basée sur les données transmises à la Commission Européenne et la base de données Airbase par les Etats Membres de l’Agence Européenne de l’Environnement [94]. Pour faciliter les comparaisons, les différentes stations sont réparties par typologies de stations. La figure 12 présente une vue d’ensemble des niveaux moyens annuels de PM10 en Europe, moyennés par pays et par typologie de station. Il est à noter que ces données sont obtenues par différentes méthodes de mesure, et que les méthodes de correction employées ne sont pas les mêmes pour tous les pays. La France n’appliquait aucun facteur correctif à cette date. De plus, la classification des différentes typologies de sites (rural, périurbain, urbain, trafic) n’est pas forcément identique dans les différents pays d’Europe. Les stations rurales sont généralement implantées loin des agglomérations, en zone rurale, à distance des sources de pollution importantes telles que les axes routiers et les industries. Ces stations sont représentatives du niveau de fond à l’écart de l’influence directe des sources. On distingue parfois les stations « rurales régionales », situées très loin des sources anthropiques de pollution, et qui permettent d’évaluer le niveau de fond régional qui constitue le niveau de base incompressible d’une région, hors de l’influence de toute source de pollution locale. C’est notamment le cas des stations du réseau MERA. Les stations périurbaines et urbaines désignent généralement des stations de fond, situées hors de l’influence directe des sources de pollution, mais en zones périurbaine ou urbaine. Ces stations permettent d’évaluer le « bruit de fond » des zones agglomérées, qui résulte du niveau de fond régional auquel s’ajoutent les particules émises et formées localement. Les stations de proximité industrielle ou trafic sont situées à proximité immédiate des sources de pollution. Elles sont destinées à estimer l’impact direct de ces sources de pollution.

Figure 12 : vue d’ensemble des données de PM10 disponibles dans la base de données Airbase en 2004 : moyennes annuelles par pays et par type de stations ; le nombre de stations est indiqué en haut des barres

(Source : EMEP)

Moyenne (µg/m3) [min-max] Rurales : 20 µg/m3 Urbaines : 26 µg/m3 Trafic : 31 µg/m3


31

Figure 13 : concentrations moyennes annuelles de PM2.5 (µg/m3) mesurées en 2005 pour différents pays. (moyennes par pays et par type de stations) ; le nombre de stations est indiqué au-dessus des barres

(Source : EEA [95]) La figure 14 ci-dessous représente une cartographie des niveaux de fond réalisée sur la base de ces observations et des modèles EMEP [94].

Figure 14 : concentrations moyennes annuelles en Europe en 2004. Estimation à partir d’une combinaison de mesures et de calculs de modèles (ETC/ACC, 2005) (Source : EMEP)

Rurales Urbaines Trafic


32

On observe globalement une augmentation de la concentration en particules du Nord vers le Sud, et d’Ouest en Est, reflétant l’addition progressive des particules anthropiques aux masses d’air d’origine atlantique ainsi que la différence des conditions dispersives de l’atmosphère entre les régions océaniques et continentales. De plus, il existe un gradient important en terme de précipitations de l’Ouest vers l’Est, et du Nord vers le Sud de l’Europe. Enfin, la répartition spatiale des émissions anthropiques de particules est également sensiblement différente. La synthèse effectuée par l’EMEP [94] sur les niveaux de particules en Europe met clairement en évidence une importante contribution du niveau de fond régional sur les niveaux de particules urbains. La contribution du niveau de fond régional aux niveaux mesurés en sites urbains peut ainsi être estimée entre 50 et 65% en moyenne en Europe [96]. Elle est néanmoins très variable selon les pays. La contribution du niveau régional aux niveaux urbains est très importante aux Pays-Bas et en Suède (50 à 93%), elle est estimée à 75 % en République Tchèque [94], tandis qu’elle serait de l’ordre de 50 % à Berlin [61] [62]. Ces différences s’expliquent par les nombreux facteurs qui gouvernent les concentrations de particules dans l’air [95], notamment : - l’étendue et l’importance du transport atmosphérique à longue distance au sein d’un pays ou entre les pays, qui dépendent eux-même des courants atmosphériques et des émissions des pays voisins - de l’importance des sources naturelles (sels de mers et poussières désertiques notamment) - de la taille des villes et des agglomérations - de la distance par rapport à des villes importantes - des principales sources en zone urbaine - de la densité du trafic - des mesures de réduction mises en place au niveau national - des conditions météorologiques.

b) situation par rapport aux normes [94] [97]

Le modèle EMEP estime que les niveaux ruraux de PM10 se situent globalement en-dessous

de la valeur limite annuelle de 40 µg/m3, à l’exception des zones situées à l’extrême Sud de l’Europe. Ceci se vérifie sur les mesures réalisées en 2005 (175 sites sur 180 sites déclarés). Néanmoins, 5 stations ont enregistré des niveaux supérieurs à 40 µg/m3, et supérieurs à 35 µg/m3 sur 15 stations. L’essentiel de ces dépassements concernent l’Europe centrale et l’Europe de l’Est (Pologne et République Tchèque), le Nord de l’Italie (plaine du Pô) et le Sud de l’Espagne. Les pays du Benelux et le Portugal présentent également des niveaux élevés. 17 % des stations rurales dépassent également le nombre autorisé de jours au-dessus de 50 µg/m3. En Espagne et au Portugal, ces dépassements sont en grande partie attribuables aux épisodes de poussières sahariennes, tandis que dans les autres régions, ils sont fortement liées aux émissions anthropiques. Plus de 25 % des sites ruraux mesurant les PM10 en 2005 enregistrent des concentrations annuelles supérieures aux 20 µg/m3 recommandés par l’OMS, et ce pour des sites situés à travers toute l’Europe, y compris la Scandinavie.

Les niveaux urbains respectent également dans la plupart des cas la valeur limite annuelle. En 2005, la valeur limite annuelle a néanmoins été dépassée sur environ 12% des sites urbains (89 stations sur 742). La valeur limite journalière est plus largement dépassée, sur environ 30% des sites urbains. Comme pour les sites ruraux, les dépassements les plus sévères sont observés en Europe Centrale et Europe de l’Est (Macédoine, Roumanie, Bulgarie, Pologne, République Tchèque), dans le Bénélux, en Italie et dans le Sud de l’Espagne. Certains sites présentent des niveaux moyens annuels très élevés, comme l’illustre la figure 15 page suivante.


33

Figure 15 : concentrations moyennes annuelles de PM10 les plus élevées en 2005 sur les stations urbaines/périurbaines rapportées dans Airbase [95]

En situation de proximité au trafic, près d’un quart des stations dépassent la valeur limite

annuelle (107 stations sur 477) et 55 % dépassent la valeur limite journalière. Il est à noter que les pays scandinaves présentent des dépassements des valeurs limites relatives aux PM10 en sites trafic liés à l’utilisation de pneus cloutés en hiver, qui augmentent fortement l’abrasion des routes et la remise en suspension de particules grossières.

Les mesures en routine de PM2.5 sont encore en phase d’initiation dans de nombreux pays. Il existe donc beaucoup moins de données disponibles. Néanmoins, de nombreux sites de mesure présentent des niveaux supérieurs aux 25 µg/m3 préconisés par la directive européenne.

c) Les tendances en Europe On observe globalement une baisse des concentrations moyennes de PM10 entre 1997 et 2000. Depuis 2000, les sites de mesure ne montrent pas de tendance marquée, et les variations observées ces dernières années semblent plutôt liées aux conditions météorologiques. On observe ainsi une hausse des niveaux de particules en 2005, en raison d’une baisse sensible des précipitations sur une large partie de l’Europe, et surtout en 2003, en raison de la canicule [94] [95]. L’ensemble des données de AirBase semble néanmoins dessiner deux tendances distinctes. Certains pays semblent présenter des niveaux ruraux en augmentation (République Tchèque, Allemagne, Suisse, Pologne, Suède). D’autres, comme la France, la Belgique, les Pays-Bas et le Royaume-Uni présentent des niveaux ruraux stables ou en légère baisse. Trop peu de stations disposent de séries de mesure assez longues pour dégager des tendances en terme de PM2.5 sur l’Europe.

Moyennes annuelles de PM10 – Stations urbaines maximum


34

Figure 16 : concentrations moyennes annuelles mesurées par le réseau de Londres (LAQN) en 2005

ZOOM SUR UNE CAPITALE EUROPEENNE : LONDRES

[98] [99] [100] Londres (le Grand Londres) est la capitale européenne la plus comparable à l’agglomération parisienne, enterme de superficie et de population. Principales caractéristiques du Grand Londres : Population : 8,2 millions d’habitants Superficie : 1600 km2 Méthode de mesure : Plusieurs méthodes de mesure sont employées sur le réseau de surveillance, mais la majorité des résultats sontobtenus à partir de TEOM, auxquels est appliqué un facteur correctif de 1.3. Un modèle de correction pourajuster les TEOM à partir de mesures FDMS est actuellement en cours de développement. Niveaux mesurés en PM10 : Les niveaux mesurés en PM10 en 2005 sont compris entre 20 et 30 µg/m3 (TEOM x 1.3) sur lesstations urbaines et périurbaines de fond, ce qui est très comparable aux niveaux franciliens corrigés.Les concentrations enregistrées en sites ruraux sont de l’ordre de 15 µg/m3. Les stations de proximité au traficautomobile relèvent des niveaux sensiblement plus faibles qu’à Paris, compris entre 30 et 45 µg/m3 (cf. III.2.). Situation par rapport aux valeurs limites européennes en 2005 :

En 2005, la valeur limite annuelle (40 µg/m3) était largement respectée sur l’ensemble desstations de fond, et sur la majorité des sites de mesure du LAQN (figure 16). Des dépassementsétaient constatés sur 2 stations classées industrielles en raison de la proximité d’installation detransfert de déchets, ainsi que sur 4 stations trafic situées en bordure des axes les plus chargés(« kerbside » et « roadside »). Le nombre de sites dépassant la VL annuelle était en augmentationpar rapport à 2004.

Figure 16 : concentrations moyennes annuelles mesurées par le réseau de Londres (LAQN) en 2005

La valeur limite journalière (seuil de 50 µg/m3 en moyenne journalière à ne pas dépasser plus de35 jours par an) était respectée en 2005 sur l’ensemble des stations de fond. On peutnéanmoins noter sur la figure 17 que certaines stations étaient assez proches du nombre de joursautorisés. En revanche, 11 stations trafic dépassent le seuil des 35 jours. La situation était identique à2004.

(TEO

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1.3

)


35

Figure 17 : nombre annuel de jours avec une moyenne en PM10 (TEOM x 1.3) supérieure à 50 µg/m3 à Londres

en 2005 (D’après : LAQN)

Figure 17 : nombre annuel de jours avec une moyenne en PM10 (TEOM x 1.3) supérieure à 50 µg/m3 à Londres

en 2005 (D’après : LAQN) Principales sources : Autrefois, la combustion du charbon et les procédés industriels étaient des sources majeures de particules à Londres. L’utilisation du gaz naturel et les mesures de réductions imposées aux industriels ont rendu ces sources négligeables. A présent, les émissions par les véhicules, en particulier diesel, constituent la principale source de particules PM10 à Londres. A cela s’additionnent, lors d’import de masses d’air en provenance de l’Europe, des particules issues de sources continentales. La comparaison entre les niveaux ruraux et urbains permet d’estimer que près de 2/3 des particules mesurées en situation de fond au centre de Londres proviennent de sources extérieures à Londres. Sur les sites de proximité au trafic automobile, cette proportion est réduite à environ 50%. Tendances : La moyenne annuelle en PM10 a atteint un minimum en 2000. A la mi-2006, les résultats suggéraient une augmentation de 8% par rapport à cette date. La tendance générale est fortement marquée par l’évolution des conditions météorologiques. L’année 2003 a connu une série d’épisodes de pollution particulaires prolongés, liés notamment à des imports continentaux massifs, ayant entraîné des dépassements importants des valeurs limites en situation de proximité automobile. Les nombres de dépassement du seuil journalier en 2004 sont identiques à 2001, et sont restés stables en 2005. En revanche, les résultats des 6 premiers mois de l’année 2006 semblaient mettre en évidence une augmentation significative du nombre de jours enregistrant une moyenne supérieure à 50 µg/m3 sur les sites trafic à l’intérieur de Londres, qui serait identique à 2003. Cette année-là, l’import de particules avait affecté l’ensemble des sites de mesure, ce qui n’est pas le cas en 2006. Cette augmentation est attribuée à une augmentation des émissions primaires liées au trafic automobile, sans qu’il soit possible de distinguer s’il s’agit d’une augmentation des émissions à l’échappement ou hors échappement. Ces résultats semblent donc contredire une première estimation réalisée en 2004 après la mise en place du péage urbain de Londres*, et qui estimait que cette mesure avait réduit les émissions de PM10 d’environ 12% entre 2002 et 2003 et pourrait permettre d’atteindre les objectifs réglementaires [100]. *Mise en place d’un péage urbain en février 2003, imposant un tarif unique pour les véhicules entrant dans la zone centrale de Londres entre 7h00 et 18h30. Bien que plusieurs types de véhicules soient exempts de taxe, la mesure a eu pour effet une réduction d’environ 15% du kilométrage parcouru par véhicule à l’intérieur de la zone et d’augmenter la vitesse de 4 km/h en moyenne. La zone concernée représente environ 22 km2, soit 1.3% de la superficie totale du Grand Londres et englobe la plupart des situations de congestion de tout Londres. L’estimation de l’impact de ce péage sur la qualité de l’air directement à partir des résultats de mesure s’est avérée difficile en raison des niveaux de pollution très élevés entraînés par les conditions météorologiques exceptionnelles de l’année 2003.

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Valeur limite européenne (35 jours)


36

II.6.3. LES NIVEAUX DE PARTICULES EN FRANCE

a) Les niveaux moyens La figure 18 représente la moyenne annuelle de PM10 en 2007 calculée pour chaque région de France métropolitaine, à partir des données issues de la Base de Données de Qualité de l’Air de l’ADEME disponible sur le site internet www.atmonet.org. Il est à noter que ces moyennes intègrent la méthode d’ajustement nationale afin de prendre en compte la fraction semi-volatile (cf. II.3.2).

Figure 18 : concentration moyenne annuelle en PM10 par région en 2007, calculée à partir des données de la BDQA. Les chiffres au-dessus des barres indiquent le nombre de stations prises en compte dans la moyenne.

Les concentrations moyennes de fond en PM10 sont comprises entre 16 et 35 µg/m3. Les moyennes par station de type urbaine s’échelonnent entre 13 et 44 µg/m3. Le gradient observé sur les niveaux européens s’observe également à l’intérieur du pays : les régions situées à l’Ouest (Aquitaine, Bretagne, Pays de la Loire) présentent globalement des niveaux plus faibles que les régions situées au Sud et à l’Est de la France (PACA, Rhône-Alpes, Alsace). Ces différences de niveaux sont liées aux conditions climatiques, mais aussi à la densité des émissions régionales et à la proximité de zones chargées pouvant entraîner des imports importants de particules. Les niveaux les plus élevés sont observés en région PACA, qui présente à la fois une densité d’émissions importante, un climat plutôt sec, et se situe à proximité de zones de niveaux élevés (Italie et pays méditerranéens). L’Alsace, malgré de faibles émissions de particules, enregistre également des niveaux de particules élevés, en raison d’un climat plutôt continental. A l’inverse, la région Nord-Pas-de-Calais, pourtant située la plus au Nord, présente des niveaux élevés en raison d’importantes émissions et de la proximité immédiate des pays du Benelux. C’est également le cas de l’Ile-de-France, qui, malgré un climat globalement favorable à la dispersion des polluants, arrive en quatrième position en raison de ses importantes émissions. On voit également qu’elle se caractérise par les niveaux les plus élevés en situation de proximité au trafic routier, en raison de la densité du trafic, sans équivalent en France. Les niveaux mesurés en Ile-de-France font l’objet d’une description détaillée au paragraphe III.2.

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12 7


37

b) Situation par rapport aux normes La valeur limite annuelle est largement respectée en situation de fond : parmi les 233 stations de fond (rurales, urbaines et périurbaines), seuls deux sites urbains situés en région PACA dépassent 40 µg/m3 en moyenne annuelle. On peut noter également que les 16 stations de fond de cette région enregistrent des niveaux supérieurs à 30 µg/m3. En situation de proximité, 7 stations sur 44 dépassent cette valeur, 4 situées en Ile-de-France et 3 en région PACA. Plus de 35 % des stations de fond répertoriées dépassent plus de 35 fois par an le seuil européen de 50 µg/m3 en moyenne journalière. Près de 85 % des stations trafic dépassent cette valeur limite. La figure 19 représente le nombre de jours de dépassement de 50 µg/m3 en moyenne journalière pour un échantillon de régions françaises.

Figure 19 : nombre de jours où la moyenne journalière de PM10 a dépassé 50 µg/m3 en 2007 par stations sur quelques régions françaises.

On observe de grandes disparités à travers les différentes régions françaises. On voit notamment que la région PACA enregistre une grande variabilité sur ses stations de fond : le nombre de jours de dépassement sont compris entre 12 et 99 jours. En revanche, la région Nord-Pas-de-Calais dépasse la valeur limite journalière sur toutes les stations, et présente assez peu de variations entre le fond et le trafic. L’Ile-de-France respecte globalement la VL en situation de fond, sauf exception, mais présente des dépassements sévères en situation de proximité au trafic, tout comme la région Rhônes-Alpes.

La synthèse effectuée par l’EMEP [94] sur les niveaux de particules en Europe met donc clairement en évidence une contribution importante du niveau de fond régional sur les niveaux de particules urbains, auquel se rajoute une contribution supplémentaire du trafic et des sources locales sur les sites en situation de proximité. Le niveau de fond régional pourrait ainsi contribuer de 50 à 90 % aux niveaux annuels urbains de PM10 et PM2.5. Ce niveau régional est lui-même largement influencé par le transport à plus ou moins grande échelle des particules. Ceci est un problème transfrontalier qui peut avoir des impacts significatifs sur les niveaux de PM10 et PM2.5 des zones rurales et urbaines. Il est néanmoins difficile d’évaluer la part de la contribution du transport à grande échelle sur ce niveau de fond régional, qui met en jeu de nombreux facteurs. Une façon de répondre à ces questions est d’étudier la composition chimique des particules.

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Trafic Urbaines/Périurbaines Nb de jours autorisés (35 jours par an)


38

II.7. LA COMPOSITION CHIMIQUE DES AEROSOLS [14] [86] [87]

Si les différentes sources de particules sont aujourd’hui mieux identifiées, leur contribution relative aux niveaux ambiants reste délicate à quantifier. Cette quantification est pourtant indispensable à l’élaboration de mesures de réduction efficaces et pertinentes. Elle nécessite une connaissance précise de la composition chimique des particules ainsi que l’utilisation d’outils de modélisation, notamment pour reconstituer l’origine des masses d’air. En effet, selon l’origine des particules, la composition chimique de l’aérosol sera différente. L’étude de la composition chimique des particules est également importante car elle permet d’en évaluer la toxicité. Au regard des études épidémiologiques, il semble en particulier que les concentrations en sulfates constituent un indicateur précieux pour l’estimation du risque sanitaire lié aux particules fines [53]. Enfin, elle permet d’améliorer la modélisation des concentrations atmosphériques de certains composés spécifiques liés aux émissions primaires ou à la formation des espèces secondaires. Contrairement aux polluants gazeux, les particules ne constituent pas une espèce chimique unique et homogène. Les aérosols atmosphériques sont composés d’un mélange complexe de matière organique et inorganique.

II.7.1. LES ESPECES CARBONEES

Le carbone est présent sous deux formes : le carbone élémentaire, appelé aussi carbone suie (BC pour « Black Carbon ») et le carbone organique (OC). Les aérosols carbonés sont constitués d’un cœur de graphite entouré d’une pellicule composée d’un mélange complexe de composés organiques oxygénés. On parle de carbone suie lorsque le noyau de graphite prédomine, et de carbone organique lorsque les fonctions organiques sont prépondérantes. La somme du carbone élémentaire et du carbone organique constitue le carbone total (CT).

a) Le carbone élémentaire ou carbone suie (BC) Le carbone suie correspond au carbone graphitique amorphe, non soluble. Il est essentiellement d’origine anthropique. Il est principalement issu de toutes les combustions, qu’elles soient de combustibles fossiles (charbon, gazole, essence, kérosène, gaz naturel…) ou renouvelables (bois, biomasse), ainsi que des débris de matériaux carbonés relargués par les activités humaines comme les débris de pneus. C’est sa couleur noire qui domine dans l’aérosol de pollution. C’est donc un bon traceur des activités anthropiques, en particulier du trafic routier. En moyenne, le black carbon (BC) représente de 5 à 10 % de la masse de PM2.5. Cette contribution peut aller jusqu’à 15 à 20 % sur les sites trafic [93]. Les suies, formées lors des combustions, sont composées de 50 à 70 % de carbone élémentaire, entouré d’une enveloppe de carbone organique composée d’un mélange complexe d’hydrocarbures imbrûlés, de divers composés organiques plus ou moins volatils (dont des HAP), de soufre et de métaux si le combustible originel en contenait. La suie individuelle est émise sous forme d’une sphère de quelques dizaines de nanomètre, mais elle s’agrège très rapidement à d’autres suies pour former des chapelets de quelques micromètres de longueur, comme illustré sur la figure 20.

Figure 20 : chapelet de suies observé au Microscope Electronique Analytique en Balayage

Sour

ce :

LIS

A/A

irpar

if


39

b) Le carbone organique (OC) Le cœur de l’aérosol, constitué de carbone élémentaire, est donc généralement entouré d’une pellicule composée d’un mélange complexe de composés organiques. Cette matière organique peut comporter une grande variété de familles organiques (hydrocarbures aliphatiques, esters, alcools, cétones, aldéhydes, acides, HAP, PCB…), dont certaines sont très toxiques. Certaines espèces se fixent dès leur émission sur les particules, d’autres se forment suite à l’oxydation de précurseurs gazeux. L’analyse spécifique de certains de ces composés organiques peut s’avérer nécessaire pour identifier l’origine des particules, car ils peuvent être plus particulièrement émis par un type d’activités. C’est par exemple le cas du lévoglucosan, étudié comme traceur de la combustion de la biomasse [101] [102].

c) La matière organique particulaire (MOP) Le terme Matière Organique Particulaire (MOP) désigne l’ensemble constitué par le carbone et les autres atomes constituant cette matière (oxygène, hydrogène, azote, soufre…). En effet, les techniques d’analyse thermiques permettent de doser par combustion le carbone contenu dans les aérosols, mais ne tiennent pas compte des atomes pouvant être liés à ce carbone (cf. chapitre II.3). La teneur en MOP est estimée en multipliant la teneur en carbone organique par un coefficient, généralement de 1,4 dans le cas d’un aérosol « jeune » et 1,6 dans le cas d’aérosols ayant subi une oxydation suite à son vieillissement dans l’atmosphère. La matière organique particulaire a des origines plus diverses que le carbone élémentaire. Elle peut être d’origine anthropique, essentiellement formée lors des combustions incomplètes, soit directement à l’émission, soit par conversion des gaz présents dans les fumées. Elle peut également être constituée de particules biogéniques primaires, telles que des spores ou des pollens (figure 21 ci-dessous). Les sources biogéniques participent également à la formation des aérosols organiques secondaires par l’émission de composés organiques volatils tels que les terpènes.

Figure 21 : particule biogénique, observée au Microscope Electronique Analytique en Balayage

II.7.2. LA FRACTION MINERALE

La fraction minérale est essentiellement composée : - de poussières minérales, d’origine essentiellement terrigène (érosion des sols et remise en suspension) ; - d’ions inorganiques, dont les plus abondants sont les sulfates (SO4

2-), les nitrates (NO3-),

l’ammonium (NH4+), les chlorures (Cl-) et le sodium (Na+) (sels marins), le calcium (Ca2+). On trouve

aussi des bromures (Br-), du potassium (K+), du magnésium (Mg2+) ; - de métaux (titane, fer, cuivre, plomb, zinc…).

Sour

ce :

LIS

A/A

IRPA

RIF


40

Figure 22 : cristaux de chlorure de sodium observés au Microscope Electronique Analytique en Balayage

II.7.3. REPARTITION PM10/PM2.5 [86] [103]

Les différentes espèces chimiques citées ci-dessus sont présentes à la fois dans les fractions fines et grossières des particules, mais ne sont pas réparties uniformément dans les différentes fractions granulométriques de l’aérosol. Cette répartition est essentiellement liée aux processus de formation des particules. Ainsi, la fraction grossière (particules comprises entre 2,5 et 10 µm) est essentiellement composée d’espèces issues de processus mécaniques (particules terrigène, sels de mer…). La matière organique particulaire, le carbone élémentaire, ainsi que les espèces secondaires (ammonium, sulfates…) se répartissent plutôt dans la fraction fine. En particulier, plus de 90 % du BC réside dans la fraction fine [104]. Les nitrates sont présents dans les deux fractions, associés à l’ammonium dans la fraction fine, et au Na+ ou Ca2+ en cas de formation hétérogène dans la fraction grossière. Le tableau 9 ci-dessous résume la répartition des principales espèces entrant dans la composition des particules dans les fractions fine et grossière en fonction de leur origine.

ESPECES ORIGINE

FRACTION FINE (inférieure à 2,5 µm) BC Emissions primaires (combustion)

MOP Emissions primaires ou oxydation des COV Sulfates (SO4

2-) Oxydation du SO2 anthropique ou oxydation du diméthylsulfure émis par les vagues

Nitrates (NO3-) Oxydation des NOx, associé au NH4

+ Ammonium (NH4

+) Condensation de l’ammoniac NH3

FRACTION GROSSIERE (comprise entre 2,5 et 10 µm) Poussières minérales Erosion et remise en suspension

Na+, Cl- Sels de mer MOP Débris biogéniques

Nitrates (NO3-) Réaction hétérogène, associé au Na+ (en présence de sels de mer) ou Ca2+

(en présence de carbonate de calcium lors de transport de poussières minérales) BC Débris de pneus ou suie déposée sur des particules remises en suspension

Tableau 9 : répartition des principales espèces dans les fractions fine et grossière en fonction de leur origine

Sour

ce :

LIS

A/A

IRPA

RIF


41

Les particules PM2.5 sont généralement bien corrélées aux PM10. Les particules PM2.5 représentent en moyenne environ 70 % de la masse de particules PM10 [7]. Cette proportion est néanmoins très variable. Une étude réalisée dans 239 villes américaines a montré un ratio PM2.5/PM10 compris entre 44 et 71 %, alors qu’il se situe autour de 50 % au Caire [25]. Le ratio PM2.5/PM10 varie de 40 à 80 % à travers l’Europe, selon la région et la typologie du site de mesure [96]. Il est d’autant plus important que les particules ont une origine anthropique, notamment en lien avec la production de particules fines de combustion. A l’inverse, la ratio PM2.5/PM10 est plus faible dans les régions où les sources de particules grossières sont plus importantes. La synthèse sur les sites ruraux du réseau EMEP [97] met ainsi en évidence des ratios PM2.5/PM10 plus élevés en Europe Centrale et en Italie qu’en Espagne ou en Scandinavie. Ces différences s’expliquent probablement par une forte contribution des émissions des particules fines d’origine anthropique aux concentrations de PM10 en Europe Centrale. En Espagne, la concentration en PM10 est influencée par les poussières en provenance des zones (désertiques et semi-arides, alors que certains sites de Scandinavie subissent une influence importante d’aérosols marins, toutes deux sources de particules grossières. De même, les ratios sont généralement plus faibles sur les sites trafic, en raison d’une large contribution des particules issues de la remise en suspension dans la fraction grossière [93], accentuée dans les pays scandinaves en raison de l’utilisation de pneus cloutés. En France, le ratio varie de 55 à 85 % dans les différentes régions. Les ratios les plus élevés sont rencontrés en Lorraine, en Bourgogne et dans les Vosges. Dans le sud du Pays, il est assez homogène, de l’ordre de 65%. Les ratios les plus faibles sont observés en régions côtières (53 % à Nantes et 59 % à Calais et Dunkerque) [105]. Ce ratio présente également une variation saisonnière : il est généralement plus élevé en hiver. Ceci est vraisemblablement lié à une augmentation des concentrations de PM2.5 durant l’hiver, en raison d’émissions plus importantes de particules liées à la combustion (chauffage) mais aussi d’une plus grande stabilité des espèces semi-volatiles, plutôt qu’à une augmentation de la fraction grossière en été.

II.7.4. PROPORTION DES DIFFERENTES ESPECES [86] [87] [93] [103]

Les espèces majoritaires sont le carbone élémentaire (5 à 15 %), le carbone organique (15 à 25 %), les nitrates (7 à 15%), les sulfates (5 à 20 %), l’ammonium (1 à 10 %), les sels de mer (NaCl) (5 à 10 %), les poussières minérales (10 à 20 %) et l’eau. La contribution relative de chacune de ces différentes espèces dépend essentiellement de l’origine des particules. Elle est donc variable dans le temps et selon la typologie des sites, comme l’illustre la figure 23 page suivante.


42Figure 23 : contributions moyennes annuelles des différents composants des fractions PM10, PM2.5 et PM10-2,5 observées sur différents sites européens [86]

BC6% MO

16%

Ammonium6%

Sulfates19%

NaCl8%

nd28%

Poussièreminérale

9%

Nitrates7%

BC8%

MO23%

NaCl3%

nd20%

Ammonium8%

Sulfates28%

Nitrates5%

Poussièreminérale

9%

BC4%

MO4%

NaCl20%

Poussière minérale

21%

nd39%

Ammonium1%

Nitrates8%

Sulfates3%

BC5% MO

20%

Ammonium7%

Sulfates13%

NaCl4%

nd27%

Nitrates15%

Poussièreminérale

9%

BC8%

MO21%

Nitrates17%Ammonium

10%

Sulfates17%

nd17%

NaCl3%


7%

BC3%

MO8%


22%

nd45%

NaCl9%

Ammonium1%

Nitrates7%

Sulfates5%

BC13%

MO22%

Ammonium4%

NaCl3%


19%

nd19%

Sulfates10%

Nitrates10%

BC17%

MO28%

Nitrates11%

Ammonium7%

Sulfates13%

nd15%

NaCl1%


8%

BC7% MO

10%


36%

nd28%

NaCl6%

Sulfates5%

Ammonium0%

Nitrates8%

SITES RURAUX

SITES URBAINS

SITES TRAFIC

FRACTION PM10 FRACTION FINE PM2,5 FRACTION GROSSIERE (comprise entre PM10 etPM2,5)


43

Sur les sites ruraux, les espèces majoritaires sont les sulfates et la matière organique. La proportion de nitrates y est généralement plus faible que sur les autres sites, vraisemblablement en raison de l’absence de sources concentrées de NOx, précurseurs de nitrates. Les émissions d’oxydes d’azote par le sol peuvent être importantes, mais sont plus diffuses que les émissions routières ou industrielles. Sur les sites ruraux régionaux du réseau EMEP, la contribution relative des différentes espèces aux niveaux de PM10 en 2005 était de 9 à 22 % pour les sulfates, de 6 à 28 % pour les nitrates, et de 5 à 13 % pour l’ammonium [97]. La proportion relative des différentes espèces dépend également fortement de la localisation du site. La quantité de sels de mer dépend par exemple fortement de la distance par rapport à la côte : la plus forte contribution de Na+ (près de 11 %) a été mesurée en bord de mer, contre moins de 1 % sur les sites les plus continentaux. De même, la contribution des poussières minérales à la moyenne annuelle de PM10 augmente de 5 à 25 % du Nord au Sud, en raison de conditions plus sèches en été dans le Sud de l’Europe et de l’influence des imports de poussières sahariennes [94]. La contribution de la matière organique particulaire a quant à elle tendance à augmenter significativement dans les régions pratiquant la combustion du bois et des déchets agricoles. Les niveaux régionaux de particules contribuent de manière significative aux concentrations de PM mesurées sur les sites urbains et trafic (60 à 90 % des niveaux urbains [94]). Les sites ruraux et urbains ont tendance à montrer des niveaux absolus de sulfates particulaires similaires, principalement dus à la pollution régionale. En revanche, on observe généralement une plus grande proportion de carbone élémentaire (BC) sur les sites trafic, car il est principalement émis par les processus de combustion, dont les moteurs. La contribution des poussières minérales à la fraction PM10 est également plus importante que sur les sites ruraux, en raison d’une importante remise en suspension par le trafic routier. Cependant, la contribution des poussières minérales diminue lorsque les niveaux de particules augmentent, ce qui indique que les poussières minérales en elles-mêmes ne sont généralement pas responsables des épisodes de pollution particulaires. La proportion de nitrate est également généralement plus faible que sur les sites urbains. Ceci peut s’expliquer par le temps nécessaire à la formation des nitrates à partir des oxydes d’azote. Cette répartition présente également une forte variation saisonnière, liée à la variation saisonnière des sources d’émission, notamment du chauffage urbain [106] mais qui dépend aussi et surtout des conditions météorologiques [107]. Il a ainsi été montré que la contribution relative des nitrates devenait prépondérante lors des principaux épisodes de pollution particulaire survenant en période hivernale, notamment en raison d’une plus grande stabilité du nitrate d’ammonium dans l’atmosphère à basse température et en présence d’humidité [87] [93]. A l’inverse, le ratio BC/CT a tendance à diminuer en été en raison de la formation des aérosols organiques secondaires en été, par processus photochimiques. Enfin, la répartition de ces différentes espèces évolue dans le temps, d’une part en lien avec les mesures de réduction des émissions de particules primaires, mais aussi suivant les tendances observées sur les polluants gazeux. Des études ont ainsi montré une importante diminution de la quantité de sulfates liée à l’importante diminution des concentrations atmosphériques de SO2 [108]. De même, une comparaison effectuée en Angleterre entre 1982 et 2004 a mis en évidence une diminution de la quantité de nitrates en été, ainsi que la diminution des espèces carbonées, en lien avec l’amélioration technologique des véhicules et de la qualité des carburants [87].


44

III. SYNTHESE DES TRAVAUX D’AIRPARIF SUR LES PARTICULES III.1. ETAT DE LA SURVEILLANCE EN ILE-DE-FRANCE

III.1.1. LE RESEAU DE MESURE PERMANENT

a) Fumées Noires

Les fumées noires constituent le premier indicateur de la pollution particulaire, initié dans les années 50, lorsque les sources (combustion du charbon) étaient très importantes en Ile-de-France et en Europe (Royaume-Uni). Le prélèvement s’effectue sans coupure granulométrique précise. L’apparition, notamment aux Etats-Unis, de méthodes de mesure axées sur le tri granulométrique et la pesée manuelle ou automatique des particules a progressivement conduit au remplacement des fumées noires par les PM (10 ou 2,5). Longtemps normées, les fumées noires ne sont aujourd’hui plus réglementées. Le nombre d’analyseurs a donc été considérablement réduit au cours des dernières années pour permettre le développement de la mesure des PM10. Leur suivi est néanmoins maintenu afin d’assurer la continuité historique ainsi qu’en raison de l’intérêt réaffirmé des épidémiologiqtes ayant jusqu’à présent utilisé essentiellement les fumées noires comme indicateur de la pollution particulaire urbaine. De plus, sans être une mesure de spéciation, cette méthode constitue une approche très simple de la nature chimique des particules. Au 1er janvier 2008, le réseau permanent comporte 4 sites de fond de mesure des fumées noires : Argenteuil, Ivry-sur-Seine, Neuilly-sur-Seine, Paris 18ème. Des appareils automatiques, permettant l’analyse en continu du carbone suie, seront progressivement installés sur le réseau.

b) PM10 Initiée en Ile-de-France en 1997, la mesure des particules PM10 est aujourd’hui assurée sur

22 sites : 4 stations trafic, 15 stations urbaines ou péri-urbaines et 3 rurales régionales (voir carte en annexe 3). Malgré une relative homogénéité des teneurs en moyenne annuelle, ce nombre de stations est supérieur au minimum requis par la directive européenne (15 sites PM10 et PM2.5 au total). Ce choix est justifié par la mise en place de la procédure d’information et d’alerte, ainsi que la difficulté à représenter la répartition spatiale de ce polluant dans certains secteurs de l’agglomération. En particulier, dans les zones où les niveaux sont très proches des seuils réglementaires, il est important de disposer d’une densité de stations permettant d’évaluer les risques de dépassement de ces seuils ainsi que le nombre de personnes potentiellement exposées. Au 1er janvier 2008, le réseau de mesure est équipé de 4 TEOM-FDMS, permettant de mieux prendre en compte la fraction volatile, conformément aux prescriptions des directives européennes. Sur les autres sites de mesure, les résultats obtenus par les analyseurs TEOM sont ajustés selon la méthode décrite au paragraphe II.3.2.

c) PM2.5

Les premières mesures de PM2.5 ont été mises en place en 1999 sur le réseau fixe, qui compte aujourd’hui 5 sites de mesure (1 station trafic et 4 stations urbaines). L’ensemble des sites de mesure est équipé d’analyseurs TEOM-FDMS depuis le 1er janvier 2008, à l’exception du site trafic de la porte d’Auteuil, où les résultats sont ajustés par une méthode analogue à celle utilisée pour les PM10.

Suite à la toute récente adoption de la directive intégrant les PM2.5, des évolutions seront nécessaires, en particulier le développement et la réorganisation du réseau de mesure des particules en faveur des PM2.5.


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d) Composés spécifiques

Airparif assure également la surveillance permanente de composés spécifiques particulaires,

tels que les HAP et les métaux. Les premières mesures de HAP ont été initiées en 1991. Au 1er janvier 2008, les HAP sont mesurés en continu sur 5 sites de mesure (4 fond et 1 proximité automobile), conformément à la réglementation européenne [23]. Douze composés sont mesurés tous les 3 jours. Parmi ces 12 composés, certains existent sous forme particulaire, gazeuse, ou les deux. Les toutes premières mesures de métaux en routine ont été réalisées en 1988 par le Laboratoire Central de la Préfecture de Police. Aujourd’hui, le plomb, l’arsenic, le nickel et le cadmium sont mesurés en continu par Airparif sur un seul site : la station urbaine de Paris 1er Les Halles. En effet, compte-tenu des faibles niveaux observés, la mesure en continu de ces composés n’est plus obligatoire en Ile-de-France [109]. Néanmoins, afin de confirmer la faiblesse générale des niveaux de métaux dans toute l’Ile-de-France, un plan de surveillance dans des zones potentiellement plus chargées autour d’émetteurs spécifiques a été établi en 2007. Une demi-douzaine d’installations ou zones industrielles potentiellement émettrices ont ainsi été identifiées et feront l’objet de campagnes de mesure temporaires dans les années à venir. Les mesures, qui ont été élargies aux métaux nobles, ont démarré en 2007 autour de l’aciérie électrique de Monterault-Fault-Yonne et seront poursuivies autour de la raffinerie de Grandpuits en Seine-et-Marne (fin 2008).

III.1.2. LES CAMPAGNES DE MESURE

a) Travaux en collaboration avec l’Ineris/LCSQA Au cours des dernières années, un vaste programme de caractérisation des particules a été

mis en place en collaboration avec l’Ineris et l’EMD, notamment dans le cadre des travaux du LCSQA, sur plusieurs sites du réseau Airparif. Ces campagnes visaient principalement 3 axes :

1- la détermination d’une méthode d’ajustement des résultats TEOM pour compenser la perte des composés semi-volatils

2- la caractérisation chimique des particules 3- le comptage des particules.

1- Détermination d’une méthode d’ajustement des résultats TEOM [44] [49] [50] [110] Ces travaux, menés entre 2001 et 2006, ont porté sur la validation des observations délivrées par le TEOM/FDMS, puis sur l’évaluation de l’hypothèse d’une correction régionale des données du TEOM à partir d’un FDMS instrumenté sur un site de référence, ayant abouti début 2007 à la mise en place opérationnelle de la méthode nationale d’ajustement des données de particules issues des TEOM. 2- Caractérisation chimique des particules [44] [110] Depuis 1998, des campagnes exploratoires de caractérisation de la composition chimique ont été mises en place en vue d’améliorer les connaissances relatives aux sources de particules et à la compréhension des phénomènes de pollution particulaire. En 2000/2001, des mesures comparatives menées sur les sites de Paris 18ème, Gennevilliers, Vitry-sur-Seine et Auteuil, ont mis en évidence des différences de composition selon la typologie des sites et mis en évidence l’importance du nitrate d’ammonium dans les épisodes hivernaux. En 2003, la composition en sulfates, nitrates et ammonium au cours d’épisodes hivernaux a été étudiée à l’échelle inter-régionale sur les sites de Gennevilliers, Prunay-le-Temple, Rouen et Rouvray. En 2006/2007, des prélèvements journaliers ont été effectués pendant plusieurs semaines. Les analyses chimiques ont été réalisées sur un échantillon de journées représentatives de conditions


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météorologiques contrastées (régime océanique avec faibles niveaux de pollution, import de masses d’air continentales…). 3- Comptage des particules [111] [112] [113] Les particules qui constituent l’aérosol atmosphérique ont des dimensions très variables. La mesure seule de la masse ou du nombre de particules ne permet pas de représenter correctement l’ensemble du spectre granulométrique d’un aérosol polydispersé. En particulier, les particules ultrafines (<1 µm) représentent une masse de particules faible, et contribuent donc peu à la masse de particules mesurées par les TEOM/FDMS. En revanche, elles peuvent être présentes en grand nombre. Or, du fait de leur petite taille, elles peuvent pénétrer profondément dans les alvéoles pulmonaires. Principalement issues du trafic routier, elles sont essentiellement composées de matière carbonée, associée à des composés potentiellement toxiques. Ces particules représentent donc un enjeu sanitaire important. En 2003, l’Ineris a donc mis en place, en collaboration avec AIRPARIF et l’Ecole des Mines de Douai, un programme de surveillance par comptage des particules submicroniques. La campagne de comptage a été reconduite chaque année pendant 5 semaines sur le site de Gennevilliers depuis 2003. En 2005 et 2006, une comparaison avec un site trafic puis un site industriel a été conduite par l’Ecole des Mines de Douai. L’objectif de ces campagnes était de constituer un pôle de compétence sur ce sujet, d’assurer des actions expérimentales permettant de contribuer à la description des niveaux français, et assurer un suivi dans le temps et une comparaison de typologies de sites. Ce programme permet également une amélioration des connaissances sur les sources de particules, notamment en recherchant des corrélations avec le trafic routier, décrit comme la source principale de particules submicroniques. La poursuite de ce programme est en cours d’évaluation.

b) Campagnes d’intérêt général

Au cours des dernières années, Airparif a également mis en œuvre des campagnes de mesure

exploratoires de composés spécifiques qui peuvent être présents dans les particules. En 2004 et 2005, une étude exploratoire relative aux dioxines dans l’air ambiant a été

menée dans le but d’évaluer les niveaux atmosphériques de dioxines et furannes en Ile-de-France, au voisinage de plusieurs sources d’émission et en comparaison avec le niveau de fond urbain et rural [114]. Deux campagnes de mesure (hivernale et estivale) ont mis en évidence des concentrations en dioxines faibles et homogènes, très comparables à celles mesurées lors d’une précédente campagne de mesure en 1997 ou dans d’autres capitales européennes. Quelques impacts émergents largement du niveau de fond ont été enregistrés ponctuellement, certains d’origine vraisemblablement industrielle, d’autres provenant de sources plus aléatoires ou difficiles à identifier. Cette étude confirme que, parallèlement aux grandes sources industrielles connues, des combustions diverses non maîtrisées (brûlages de déchets domestiques, débroussaillages, feux de bois…) peuvent générer localement des concentrations importantes de dioxines, et pourraient devenir des sources prépondérantes dans les années à venir compte-tenu des baisses des émissions industrielles.

Compte-tenu de la présence agricole importante en Ile-de-France et de la forte population

potentiellement exposée, Airparif a mené en 2006 une étude exploratoire de mesure des pesticides [115], visant à dresser un premier état des lieux des niveaux de produits phytosanitaires dans l’air francilien. La campagne de mesure a eu lieu au printemps 2006, sur cinq sites de typologies distinctes s'agissant de l'utilisation des produits phytosanitaires et de l'urbanisation environnante. Sur 80 pesticides recherchés, 30 ont été retrouvés dans l’air ambiant francilien. Ils sont présents aussi bien dans les zones agricoles qu’en plein cœur de l’agglomération parisienne. Dans l’agglomération, les quantités sont plus faibles pour les produits utilisés en agriculture. En revanche, les produits utilisés en non agricole (jardinage, entretien des parcs… ) peuvent présenter des niveaux supérieurs en milieu urbain. Les quantités maximales sont mesurées dans les périodes qui entourent les traitements, mais certains pesticides restent ensuite présents dans l’air. Les niveaux rencontrés au printemps sont globalement comparables à ceux relevés dans d’autres régions.


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Au cours de l’année 2004, une étude relative aux retombées de suies sur les matériaux a été réalisée en collaboration avec le Laboratoire Inter-universitaire des Systèmes Atmosphériques (LISA) et le Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement (LSCE), afin de déterminer l’existence éventuelle d’un lien entre l’importance et la nature de salissures noires observées (suies) et la proximité d’un trafic aérien notable [35]. Les mesures ont été réalisées sur 2 sites à proximité immédiate des grandes plates-formes aéroportuaires (à Gonesse (95) sous l’axe de décollage des avions à environ 5 km de l’aéroport de Roissy-Charles de Gaulle et à Paray-Vieille-Poste (91) à proximité immédiate de l’aéroport d’Orly) et en parallèle sur 4 sites « témoins ». Une année entière d’échantillons de verres à vitres exposés dans différents sites très contrastés de l’Ile-de-France a mis en évidence des salissures sur tous les sites étudiés et permet de pointer la diversité des sources de suies à l’origine du phénomène, mais sans pouvoir vraiment départager le trafic routier du trafic aérien. Une omniprésence des dépôts dans toute l’Ile-de-France a en effet été montrée avec une différence plus de quantité que de composition entre les suies des villes et les suies des campagnes. Les quantités de dépôt sont sensiblement équivalentes sur les sites urbains de la Petite Couronne. Le site de Gonesse présente un dépôt de particules plus important qui ne peut s’expliquer uniquement par sa position par rapport à l’agglomération. Les différentes espèces identifiées sont assez uniformes entre les sites et révèlent la diversité des sources de pollution de l’agglomération parisienne (majorité de particules terrigènes, biogéniques et de sels, rares débris métalliques, cendres volantes, suies). L’importance du dépôt sur le site de Gonesse s’explique essentiellement par une quantité plus importante de sels sur ce site, dont la source n’a pas été clairement identifiée. Les teneurs en carbone suie, principal traceur des activités humaines, sont sensiblement équivalentes sur l’ensemble des sites urbains et périurbains et aucune majoration spécifique n’est observée sur les sites proches des aéroports. De plus, les suies produites par la combustion du kérosène et des carburants automobiles sont très similaires. Seul le site le plus rural (Fontainebleau) s’avère être sensiblement moins atteint par ce phénomène.

III.1.3. L’INVENTAIRE DES EMISSIONS EN ILE-DE-FRANCE

Dans le cadre de l'actualisation des connaissances relatives aux pollutions atmosphériques en Ile-de-France et plus particulièrement de l'élaboration du premier Plan de Protection de l'Atmosphère francilien (PPA), la Drire Ile-de-France a confié à Airparif le rôle de producteur du cadastre des émissions de polluants atmosphériques pour la Région Ile-de-France : c’est-à-dire la description de la quantité, de la nature et de localisation des polluants atmosphériques émis par les différentes sources de pollution de la région.

Ce recensement portait à l’origine sur l’année 2000. En 2008, l’inventaire des émissions a été remis à jour pour l’année de référence 2005 et l’ensemble des méthodologies de calcul des émissions a été revu dans le cadre des travaux relatifs au Plan Régional de la Qualité de l’Air (PRQA) piloté par le Conseil régional d’Ile-de-France. Il concerne les principaux polluants qui sont soumis à réglementation et/ou qui font l'objet d'une surveillance par les associations de surveillance de la qualité de l'air, dont les particules TSP, PM10 et PM2.5. Disposer de données spatialisées d’émissions de polluants atmosphériques en Ile-de-France constitue un élément majeur du dispositif de surveillance de la qualité de l’air. L’exploitation d’un cadastre des émissions polluantes permet en effet :

- de fournir des informations qualitatives et quantitatives sur les sources d’émissions et leur contribution respective permettant de mieux comprendre la problématique et les enjeux associés à la qualité de l’air sur un secteur donné ;

- d’alimenter les outils de modélisation et de cartographie permettant de mieux comprendre et prévoir les phénomènes de pollution et de venir ainsi renforcer la surveillance effectuée par les méthodes d’observation directe (stations de mesure fixes ou mobiles) ;

- de quantifier les impacts des politiques visant à limiter les émissions polluantes et de fournir ainsi les éléments prospectifs permettant l’évaluation de ces stratégies au plan de la qualité de l’air.


48

Les figures 24 et 25 représentent les émissions anthropiques de PM10 et PM2.5 primaires en Ile-de-France. En 2005, les émissions anthropiques de PM10 et PM2.5 s’élèvent respectivement à 19 kilotonnes et 13 kilotonnes pour la région Ile-de-France.

Figure 24 : émissions anthropiques totales de PM10 en Ile-de-France en 2005

Figure 25 : émissions anthropiques totales de PM2.5 en Ile-de-France en 2005

Production d’énergie 4%

Industrie manufacturière 25%

Traitement des déchets 1%

Secteur résidentiel et tertiaire (y compris chauffage urbain)

25%

Trafic routier 29%

Trafic ferroviaire et fluvial

1%

Plate - forme aéroportuaire 1%

Agriculture

14%

2R : 3 %

VUL : 1 %

PL et Bus : 17 %

Abrasion pneus et routes : 24 %

VP : 36 %

VUL : 19 %

PL et Bus : 17 %

Abrasion pneus et routes : 25 %

VP : 36 %

Agriculture 6%

Plate-forme aéroportuaire

1%

Trafic ferroviaire et fluvial

1%

Production d'énergie 3%

Industrie manufacturière 20%

Secteur résidentiel et tertiaire

(y compris chauffage urbain)

35%

Trafic routier 33%

Traitement des déchets

1%

VP : 48 %

VUL : 25 %

PL et Bus : 23 %

2R : 4 %


49

Les trois secteurs prépondérants contribuant aux émissions anthropiques de particules PM10 et PM2.5 primaires en Ile-de-France sont le trafic routier, le secteur résidentiel et tertiaire et l’industrie manufacturière. L’agriculture est également loin d’être négligeable.

Le trafic routier est le principal contributeur aux émissions de particules PM10 (29 % des émissions franciliennes). L’usure des routes ainsi que celle des pneus et plaquettes de freins contribuent à hauteur de 8 % aux émissions franciliennes (25 % des émissions du secteur), les véhicules particuliers pour 11 % (36 % des émissions du secteur du transport routier), les véhicules utilitaires légers et les poids lourds respectivement 6 % et 4 % (respectivement 19 % et 13% des émissions du secteur du transport routier). Il est à noter que la remise en suspension par le passage des véhicules n’est pas prise en compte dans les calculs. Le transport routier est également l’un des principaux contributeurs aux émissions de particules PM2.5 (33 %). Le secteur résidentiel et tertiaire contribue pour 25 % aux émissions de particules PM10 et 35% à celles des PM2.5. Le secteur résidentiel en est le principal contributeur (22 % des PM10 et 31 % des PM2.5 franciliennes). Si l’on détaille par combustible les émissions du secteur résidentiel, le bois en est le contributeur très largement majoritaire. En effet, bien que ce combustible ne représente que 3,8 % des consommations de combustible pour le chauffage du secteur résidentiel d’Ile-de-France toutes énergies confondues (y compris les énergies non émissives) (source : CEREN 2002), il est à l’origine de plus de 86 % des émissions de particules du secteur résidentiel, à la fois PM10 et PM2,5. Il est à noter que l’absence de données détaillées sur les équipements (chaudière au bois, poêle, cheminée fermée, …) engendre des incertitudes importantes sur les résultats, les facteurs d’émissions de particules étant notamment très différents d’un équipement à l’autre. Cependant même en considérant une situation idéale où l’ensemble des particuliers seraient équipés des chaudières les plus performantes (Emissions de 20 g/GJ), les émissions du bois resteraient majoritaires (27 % des émissions de particules du secteur résidentiel) mais les émissions du secteur seraient ramenées à 0,8 kt de PM10 (au lieu de 4,16 kt estimées pour 2005). Pour le secteur industriel, les principales activités émettrices de particules sont les chantiers et travaux du BTP, les carrières, les procédés de la sidérurgie et des houillères et ceux de la production d’engrais. Les émissions du secteur industriel sont soumises à de fortes incertitudes sur certaines activités, notamment les chantiers. Pour certaines activités, il n’existe pas de facteur d’émission spécifique (cas des industries du travail du bois) ou des facteurs d’émissions moyens pour une utilisation domestique sont utilisés, issus de la littérature. Le secteur agricole contribue à hauteur de 14 % aux émissions de particules PM10 franciliennes et 6% aux PM2.5. Elles proviennent essentiellement de l’utilisation d’engins agricoles ainsi que des cultures (labourage, moissons, …), ce qui explique une plus faible contribution aux particules fines. La contribution des autres transports (trafic ferroviaire et fluvial d’une part et des plate-formes aéroportuaires, d’autre part) et du traitement des déchets est faible, de l’ordre de 1 % pour chacun de ces secteurs. Il est à noter que la remise en suspension des particules liées, par exemple, aux passages des trains n’est pas prise en compte dans l’inventaire, faute d’information sur ce sujet. En comparaison à l’inventaire des émissions nationales (II.5.2), il est à noter que la contribution du trafic routier aux émissions franciliennes est nettement plus importante qu’au niveau national, en raison de la densité et de l’importance du réseau routier francilien. A l’inverse, la part liée à l’agriculture est plus faible.


50

III.1.4. LA MODELISATION

a) Pollution de fond

Au niveau régional, la modélisation des concentrations de fond en particules est actuellement en cours de validation. L’intégration d’une version aérosol du modèle CHIMERE dans la plate-forme de modélisation inter-régionale ESMERALDA a été opérée début 2008 (cf. II.4.2). La plate-forme ESMERALDA (EtudeS Multi RégionALes De l’Atmosphère) résulte de l’étroite collaboration de 6 Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) : Air Normand (Haute-Normandie), Airparif (Ile-de-France), Atmo Champagne-Ardenne, Atmo Picardie, Lig'Air (Centre) et Atmo Nord Pas-de-Calais. Les objectifs de cette plate-forme sont doubles [116] :

diffuser quotidiennement des informations relatives à la qualité de l’air au travers de cartographies et de prévisions sur un large domaine incluant intégralement les 6 régions des AASQA partenaires du projet,

disposer d’un potentiel commun d’études et de scénario locaux et inter-régionaux.

La mise en œuvre de cette plate-forme inter-régionale initiée au printemps 2004, son exploitation opérationnelle depuis le 1er mai 2005 et son extension à titre expérimental fin août 2005 à la région Nord-Pas-de-Calais ont pu être réalisées grâce à l’étroite collaboration des différents partenaires du projet. Elle fournit chaque jour une simulation des concentrations moyennes journalières et des maximas journaliers de dioxyde d’azote et d’ozone pour la veille, le jour même et le lendemain. La version aérosols est actuellement en cours de validation. Ces mêmes éléments seront diffusés en ligne pour les particules PM10 et PM2.5 courant 2009, permettant ainsi d’améliorer la prévision des particules à l’échelle régionale, notamment dans le cadre de la procédure d’information et d’alerte. Néanmoins, des évolutions restent à prévoir, en particulier concernant l’inventaire des émissions et la prise en compte des phénomènes physico-chimiques dans le modèle de chimie-transport.

b) Au droit du réseau routier

L’évaluation des niveaux de pollution au droit des axes de circulation est un exercice

complexe, compte tenu des nombreux facteurs à prendre en considération à cette échelle (cf. II.4.2). De nombreux développements ont été engagés par Airparif afin de permettre une description renforcée des phénomènes de pollution atmosphérique en situation de proximité. La spécificité de l’Ile-de-France en terme de taille, de nombres d’axes, de densités d’émission et de variabilité de typologies d’axes contraint davantage ces développements. L'utilisation d'une version spécifique du logiciel Street (Street v.4 développée par la société Kisters) permet d'évaluer annuellement les concentrations en polluants le long des principaux axes de trafic de la région Ile-de-France, sur la base d'une estimation du nombre de véhicules, de la composition du parc automobile, des concentrations de fond, des conditions météorologiques moyennes et des caractéristiques typologiques des différents axes routiers [75]. Pour ce faire, il est nécessaire de disposer de nombreuses données qualitatives et quantitatives du trafic en Ile-de-France. Ces éléments sont disponibles grâce à la chaîne de calcul développée par Airparif en collaboration avec la Dreif2, dans le cadre du projet européen Heaven, qui permet de disposer d’une situation du trafic et des émissions associées sur l’ensemble du réseau principal francilien, sur la base de données de comptage collectées de la mairie de Paris et de la Dreif. Ce réseau est calibré, heure par heure, selon les observations en temps quasi réel d’environ 600 points de comptage du trafic en Ile-de-France permettant ainsi d’obtenir une image précise du trafic horaire sur les 10 650 km du réseau routier modélisé. La figure 26 illustre les émissions en particules PM10 le long des principaux axes routiers franciliens pour l’année 2004.

2 Dreif : Direction Régionale de l’Equipement en Ile-de-France


51

Figure 26 : émissions moyennes journalières de particules PM10 pour l’année 2004 sur le réseau routier francilien (a) et zoom sur Paris et la proche banlieue (b)

c) De la proximité routière au niveau de fond

L’exposition réelle des personnes est constituée d’une combinaison de différentes échelles géographiques : fond, influence directe des axes dont la proximité immédiate au réseau routier. Afin de décrire de façon plus réaliste les niveaux de pollution en tout point de l’Ile-de-France, Airparif a développé, au fil des études réalisées dans le voisinage du trafic routier, une méthodologie permettant une représentation combinée des deux types de modélisation [117] [118] [119].

La méthodologie repose sur l’hypothèse d’additivité des niveaux de fond et ceux relevés en proximité du trafic ou sous l’influence directe de ce dernier. Les niveaux moyens annuels en tout point de la région Ile-de-France sont estimés à partir des résultats des stations de mesure permanentes d’Airparif et à l'aide de techniques d'interpolation géostatistique. Les concentrations dues au trafic routier sont estimées par modélisation numérique : le logiciel Street évalue les teneurs annuelles au droit des axes routiers selon les caractéristiques du trafic et de l'environnement proche de chaque portion d’axe considérée, ainsi que des conditions météorologiques. Les zones d’influence directe des axes et la décroissance des concentrations en s’éloignant de ces derniers sont prises en compte à travers des hypothèses de diminution des niveaux basées sur des campagnes de mesure ponctuelles. La cartographie résultante (voir figure 27 pour l’année 2007) montre le motif complet de la pollution, à savoir les niveaux en situation de fond, augmentés des teneurs au voisinage des axes routiers. Cette approche permet ainsi de renseigner la situation au delà du voisinage des stations, et d’estimer de façon plus précise le nombre de personnes potentiellement exposées à un risque de dépassement des objectifs réglementaires (cf. III.2.2.). La méthodologie et les hypothèses associées présentent néanmoins certaines limites comme le faible nombre de points de mesure en proximité, la présence exclusive de ces points dans le cœur dense de l’agglomération et l’absence de mesure permanente en zone influencée mais les résultats obtenus sont plus performants que la seule estimation de représentativité des sites trafic. Il est à noter que les cartes produites sont basées sur une méthodologie compatible avec un travail à l’échelle départementale. Une interprétation de ces données à l’échelle locale et ponctuelle est déconseillée.


52

Figure 27 : moyenne annuelle de particules PM10 (fond et proximité au trafic) en Ile-de-France et zoom sur la petite couronne en 2007

Ces résultats constituent une première étape dans l’amélioration des connaissances en matière d’évaluation des concentrations à proximité et sous influence du trafic routier. Afin de décrire la très grande variabilité de la pollution et répondre à l’ensemble des attentes réglementaires, il est nécessaire de descendre à une résolution spatiale et temporelle plus fine. Ceci est réalisé à l’aide d’outils de modélisation plus complexes prenant explicitement en compte la dispersion des polluants à l’échelle du quartier ou de la rue, et documentant par conséquent plus précisément les niveaux sous l’influence des axes routiers. Ces développements nécessitent la mise au point d’outils nouveaux, travail largement amorcé à travers plusieurs études menées par Airparif, achevées comme l’évaluation de la qualité de l’air dans le secteur de Champlan [117] ou en cours de réalisation. Parmi les études en cours, on peut citer la mise en place d’un Observatoire de qualité de l’air au voisinage de l’A86, en collaboration avec Cofiroute, dont l’objectif est de modéliser heure par heure, en temps quasi-réel, les niveaux de pollution sur un domaine d’environ 200 km2 situé à l’ouest de l’agglomération parisienne. C’est également l’objet d’un programme de recherche Primequal-Predit, mis en œuvre en collaboration avec l’Institut National de la Recherche Agronomique, qui vise à évaluer et étudier la perception des risques liés à la pollution atmosphérique à proximité des axes routiers sur les espaces agricoles, maraîchers et horticoles. L’un des outils couramment utilisés est le modèle de dispersion gaussien ADMS-Urban (Atmospheric Dispersion Modeling System), développé par le Cambridge Environmental Research Consultant (CERC). Ce modèle est particulièrement adapté à des domaines de quelques centaines de mètres à quelques kilomètres et permet d’estimer la pollution atmosphérique sur une période allant de l’heure à l’année. ADMS-Urban se base sur une approche reposant sur les dernières connaissances en physique atmosphérique pour caractériser la couche limite. Il intègre notamment un modèle de chimie simple permettant de prendre en compte la formation de polluants secondaires tels que les sulfates. La figure 28 page suivante illustre un exemple de cartographie des niveaux journaliers de particules PM10, réalisée dans le cadre de l’étude de la qualité de l’air dans le secteur de Champlan.

PM10 (µg/m3)

Objectif de qualité

Valeur limite


53

Figure 28 : cartographies des concentrations journalières en particules PM10 le 15 décembre 2006 réalisée à l’aide du modèle ADMS-Urban

Comme autre exemple, la carte ci-dessous représente une simulation de la concentration horaire de particules PM10 dans le quart sud-est de Paris et sa proche banlieue réalisée à l’aide du modèle SIRANE.

Figure 29 : exemple de carte de modélisation des concentrations horaires de particules réalisée à l’aide du modèle SIRANE

µg/m3


54

Les résultats obtenus sont prometteurs. Les évolutions temporelles pour les PM10 sont en particulier en phase avec les mesures. Néanmoins, c’est la modélisation des particules qui comporte les plus grandes incertitudes, du fait de leur grande complexité. Les concentrations modélisées sont généralement sous-estimées, en raison de la complexité des phénomènes mis en jeu, tels que la déposition, la remise en suspension, les transformations chimiques… L’amélioration de la fiabilité des concentrations de PM10 modélisées à proximité du trafic routier, mais également en fond, nécessite un approfondissement des connaissances. Il faudra notamment quantifier l’importance de la remise en suspension et des particules secondaires dans les concentrations mesurées, ainsi que la part de particules résultant des phénomènes d’import. Les travaux en cours et à venir porteront également sur d’importants développements d’outils permettant de généraliser ces informations sur l’ensemble de l’Ile-de-France. En effet, la complexité du réseau routier francilien (40000 brins routiers émetteurs en Ile-de-France) exclut pour le moment l’usage d’outils de modélisation déterministes plus performants, en raison du temps de calcul nécessaire. Ils permettront également de tester et valider ces outils sur la modélisation des particules PM2.5.


55

III.2. LES NIVEAUX DE PARTICULES DANS L’AIR AMBIANT

III.2.1. LES TENDANCES EN ILE-DE-FRANCE

a) Fumées Noires A la fin des années 50, l’Ile-de-France enregistrait des teneurs hivernales en fumées noires d’environ 150 µg/m3, liées en grande partie à la combustion du charbon. Sous l’effet conjugué de la désindustrialisation progressive de la région, des améliorations considérables dans le domaine des émissions industrielles (combustibles et réglementation) et du développement de la production d’électricité d’origine nucléaire (aujourd’hui prédominante), les niveaux ont considérablement baissé pour atteindre environ 20 µg/m3 aujourd’hui. La tendance est actuellement à la stabilité, comme l’illustrent les figures 30 et 31 ci-dessous.

Figure 30 : évolution de la moyenne hivernale de Fumées Noires dans Paris de 1956 à 2006

Figure 31 : évolution de la moyenne annuelle de Fumées Noires en Ile-de-France de 1992 à 2007

178187

182

158153

137

176

153

128

10897101102

89 85

10291

7262

75

61 62

74 7464

57 555663 60

5445

30

43 4346

34

19 222728 27

19 20 161823 19 17 20

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

56 5758 5960 61 6263 64 65 666768 69 70 71 727374 75 76 7778 79 8081 8283 84 8586 8788 89 9091 92 93 949596 97 98 99 000102 03 04 05

µg/

m3

A partir de 1993 :passage à une abaque

européenne

3430

2017

20 20 2218 16 15 16 16 18 17 18 17 17

05

10152025303540

1991

1992

1993

1994

1995

1996

1997

1998

1999

2000

2001

2002

2003

2004

2005

2006

2007

Années

µg/m

3


56

b) Particules PM10 Pour les particules PM10, un historique des mesures TEOM est disponible depuis 1997. Depuis 2007, AIRPARIF diffuse des données issues de mesures TEOM-FDMS et de données ajustées suivant la méthode développée au niveau national, qui permet une meilleure estimation des niveaux de particules, grâce à la prise en compte des espèces semi-volatiles (cf. paragraphe II.3.2). Ces évolutions métrologiques ont entraîné une hausse significative des niveaux annuels de particules, accentués en 2007 par une météorologie exceptionnelle au printemps dont les conséquences sont détaillées au paragraphe III.2.2. En effet, la période de mi-mars à fin avril a été exceptionnellement chaude et sèche. La quasi absence de flux océanique perturbé a conduit à une hausse importante des niveaux de particules en France par rapport à un printemps normal. Afin de disposer d’un point de comparaison avec 2007, les mesures TEOM de l’année 2006 ont également été ajustées selon le même principe que celui appliqué aujourd’hui, AIRPARIF disposant déjà courant 2006 d’un site de référence FDMS. En moyenne sur l’ensemble des stations de fond de l’agglomération, la teneur annuelle ajustée est supérieure de 24 % en 2006 et de 33 % en 2007 par rapport à la mesure TEOM. Tendance en situation de fond Les niveaux de particules PM10 mesurés par les TEOM en Ile-de-France montrent une légère baisse entre 1997 et 2007. Les quatre dernières années sont les plus faibles de l’historique mais globalement les niveaux moyens de PM10 évoluent peu d’une année à l’autre et sont stables depuis 2004. En ce qui concerne les mesures FDMS, la moyenne 2007 est supérieure à celle de 2006 en raison des épisodes de pollution aux particules répétés durant le printemps et en fin d’année 2007.

Figure 32 : évolution, à échantillon évolutif de stations urbaines de fond, de la moyenne annuelle de particules PM10 dans l’agglomération parisienne de 1997 à 2007

Tendance en situation de proximité au trafic routier Pour les particules PM10, la station trafic du boulevard périphérique dispose de mesures TEOM depuis 1997. La figure 33 montre une baisse sensible jusqu’en 2000, suivie d’une situation plutôt stable. Les teneurs moyennes en bordure immédiate d’un axe à forte circulation routière sont environ deux fois supérieures à celles rencontrées en situation de fond. Comme pour le fond, les mesures ajustées avec les FDMS montrent une hausse en 2007 compte tenu de l’impact des conditions météorologiques de 2007 sur les teneurs en particules. Les niveaux mesurés en trafic sont toujours près de 2 fois supérieurs au niveau de fond.

2824

22 22 23 23 2421 20 21 21

2628

0

5

10

15

20

25

30

35

40

1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007

µg/m

3

TEOM FDMS

*échantillon évolutif de stations urbaines


57

Figure 33 : évolution de la moyenne annuelle de particules PM10 sur la station trafic du boulevard périphérique à la Porte d’Auteuil à Paris de 1997 à 2007

c) Particules PM2.5 Tendance en situation de fond Pour les particules fines PM2.5, un historique de mesures TEOM est disponible depuis 2000 (figure 34). La tendance est stable entre 2000 et 2007. En ce qui concerne les mesures FDMS disponibles depuis 2006 : - en moyenne sur l’ensemble des stations de fond de l’agglomération, par rapport à la mesure TEOM la teneur annuelle est supérieure de 36 % en 2006 et 50 % en 2007. - la moyenne 2007 est supérieure à celle de 2006 en raison des épisodes de pollution aux particules répétés durant le printemps et en fin d’année 2007.

Figure 34 : évolution, à échantillon évolutif de stations urbaines de fond, de la moyenne annuelle de particules PM2.5 dans l’agglomération parisienne de 2000 à 2007

62

50 4743 44 43 46

41 42 42 4247 50

0

10

20

30

40

50

60

70

80

1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007

µg/m

3

TEOM FDMS

1415 15

1614 14 14 14

21

19

0

5

10

15

20

25

2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007

µg/m

3

TEOM FDMS


58

Tendance en situation de proximité au trafic routier Pour les particules fines PM2.5 mesurées par TEOM sur la station trafic du boulevard périphérique, on observe une baisse en début de période puis des niveaux stables depuis 2004 (figure 35). En ce qui concerne les mesures FDMS disponibles depuis 2006 : - par rapport à la mesure TEOM, la teneur annuelle est supérieure de 19 % en 2006 et 32 % en 2007. - comme pour les PM10 mais de manière atténuée, la moyenne 2007 est supérieure à celle de 2006 en raison des épisodes de pollution aux particules, notamment celui de fin décembre. La station trafic enregistre des niveaux environ 1.5 fois plus élevés qu’en fond.

Figure 35 : évolution de la moyenne annuelle de particules PM2.5 sur la station trafic du boulevard périphérique à la Porte d’Auteuil à Paris de 1999 à 2007

d) Composés spécifiques

Benzo(a)pyrène (HAP) Une baisse sensible des niveaux de benzo(a)pyrène est observée en proximité au trafic comme en fond (- 56 % à - 68 %) (figure 36 page suivante). En fond, alors que 2006 relevait la plus faible valeur de l’historique, une remontée est observée en 2007. Les teneurs en HAP ont été particulièrement élevées lors de l’épisode de pollution de fin décembre. La part croissante prise par le chauffage au bois, fortement émetteur de particules fines mais aussi de HAP, pourrait expliquer cette hausse des niveaux moyens de benzo(a)pyrène en 2007, qu’il conviendra de surveiller attentivement les prochaines années.

33 3229 29 28

26 27 2725

32 33

0

5

10

15

20

25

30

35

40

1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007

µg/m

3

TEOM FDMS


59

Figure 36 : évolution de la concentration moyenne annuelle de benzo(a)pyrène (BaP) dans l’agglomération parisienne sur un échantillon évolutif de stations urbaines de fond et sur la station trafic du boulevard

périphérique Porte d’Auteuil Métaux Le plomb, qui a progressivement disparu des carburants, a vu ses teneurs diminuer de manière très importante (- 97 %) en 15 ans (figure 37). Le plomb ne représente plus un indicateur pertinent du trafic routier et sa mesure a été arrêtée sur le site de la Place Victor Basch fin 2005. La mesure de fond du cœur de Paris (Les Halles) est par contre maintenue.

Figure 37 : évolution de la concentration moyenne annuelle de plomb (Pb) sur la station trafic de la Place Victor Basch (trafic) et à Paris 1er Les Halles (fond)

0.70

0.40

0.34

0.260.29

0.21

0.15

0.05 0.03 0.02

0.02

0.02

0.02

0.02

0.010.020.03

0.03

0.03

nd nd0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

1991 1992 1993 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001* 2002 2003 2004 2005 2006 2007

µg/m

3

Place Victor Basch (trafic) Paris 1er les Halles (fond)

* données disponibles du 27/07 au 31/12/2001 nd : non disponible** : arrêt des mesures à Place Victor Basch le 31/12/2005

Objectif de qualité : 0.25 µg/m3

Valeur limite : 0.5 µg/m3

0.64

0.290.22 0.22 0.24 0.27 0.26

0.32

0.200.28

1.55

1.28

0.840.90

0.68 0.68 0.66 0.67

0.49 0.49

0.00

0.20

0.40

0.60

0.80

1.00

1.20

1.40

1.60

1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007

ng/m

3

Moyenne agglomération (fond) *Boulevard périphérique Auteuil (trafic)

* échantillon évolutif de stations urbaines

Valeur cible : 1 ng/m3


60

Les niveaux d’arsenic (figure 38) relevés sont plutôt stables sur les dernières années en situation de fond, et en légère augmentation sur le site trafic de la Place Victor Basch.

Figure 38 : évolution de la concentration moyenne annuelle d’arsenic (As) dans l’agglomération parisienne Pour le cadmium (figure 39), les teneurs diminuent par contre en fond comme au voisinage du trafic.

Figure 39 : évolution de la concentration moyenne annuelle de cadmium (Cd) dans l’agglomération parisienne

0.68 0.60 0.60

0.54 0.54

0.43 0.42 0.37

0.34 0.28

0.52 0.47

0.36

0.47 0.51

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1999 2000 2001 * 2002 2003 2004 2005 2006 2007

ng/m

3

Place Victor Basch (trafic) Gennevilliers (fond) Paris 1er Les Halles (fond)

* données disponibles du 27/07 au 31/12/01

0.59 0.580.61

0.73 0.73

0.80 0.79

0.60 0.600.66

0.620.53

0.620.610.63

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1.0

1999 2000 2001 * 2002 2003 2004 2005 2006 2007

ng/m

3Place Victor Basch (trafic) Gennevilliers (fond) Paris 1er Les Halles (fond)

* données disponibles du 27/07 au 31/12/01



61

III.2.2. SITUATION PAR RAPPORT AUX NORMES La situation par rapport aux normes est détaillée sur l’année 2007, donc à partir des données ajustées.

a) Particules PM10 La figure 40 détaille les moyennes annuelles 2007 en PM10 de toutes les stations franciliennes.

Figure 40 : concentrations moyennes annuelles de particules en Ile-de-France en 2007 En 2007, les stations de fond enregistrent des concentrations moyennes annuelles comprises entre 26 et 30 µg/m3 pour les stations urbaines ou périurbaines, et de 23 et 24 µg/m3 pour les 2 stations rurales. Sur les sites trafic, les niveaux annuels sont compris entre 43 et 57 µg/m3. La valeur limite annuelle (40 µg/m3) est donc largement respectée sur toutes les stations de fond. En revanche, elle est dépassée sur les 4 stations trafic mesurant les PM10 en 2007. L’objectif de qualité annuel (30 µg/m3) est atteint ou dépassé en situation de fond dans le centre de l’agglomération, au Nord-Ouest de Paris et au Nord-Est des Hauts-de-Seine. La valeur limite établie en moyenne journalière est quant à elle très largement dépassée sur les quatre stations trafic (de 80 à 220 jours de dépassement du seuil journalier de 50 µg/m3, pour 35 dépassements autorisés) comme l’illustre la figure 41. Sur la plus forte station (Autoroute A1), le seuil de concentration européen est ainsi dépassé plus d’un jour sur deux en 2007. Cette valeur limite est dépassée pour la cinquième année consécutive. Elle est également dépassée pour la première fois en situation de fond dans l’agglomération (stations de La Défense et Gennevilliers, 39 et 38 jours de dépassement). Précisons que la valeur limite française, établie en percentile 90,4 des niveaux journaliers plutôt qu’en nombre de dépassement, est elle aussi dépassée en proximité au trafic (66 à 79 µg/m3, seuil fixé à 50 µg/m3).

57 50

45 43

30 30 30 30

29 29

28 28

27 27 27

26 26

24 23

0 10 20 30 40 50 60 Autoroute A1 Saint-Denis

Boulevard périphérique Auteuil

Place Victor Basch

Avenue des Champs Elysées

Paris 1er les Halles

Paris 18ème

Gennevilliers

La Défense

Bobigny

Vitry-sur-Seine

Issy-les-Moulineaux

Tremblay-en-France (P)

Nogent-sur-Marne

Cergy-Pontoise

Gonesse (P)

Lognes

Melun (P)

Zone rurale Ouest - Prunay-le-Temple

Zone rurale Sud-Est - Forêt de Fontainebleau

µg/m 3

stations trafic stations urbaines stations périurbaines stations rurales régionales

Objectif de qualité : 30 µg/m 3

Valeur limite : 40 µg/m 3

Objectif de qualité 30 µg/m3

Valeur limite 40 µg/m3

Recommandation OMS : 20 µg/m3


62

Figure 41 : nombre de jours de dépassement du seuil journalier de 50 µg/m3 en PM10 en Ile-de-France en 2007 Estimation de l’étendue géographique concernée par un dépassement des valeurs réglementaires. Les cartographies réalisées chaque année depuis 2003 selon une méthodologie similaire à celle décrite en III.1.4. permettent d’estimer l’étendue géographique concernée par un dépassement des valeurs réglementaires, ainsi que le nombre de personnes concernées. La plupart des axes routiers dans Paris et des principaux axes en petite couronne dépassent ainsi largement l’objectif de qualité (tableau 10). Au total, on estime que le dépassement de l’objectif annuel de qualité en PM10 concerne 2670 km d’axes en Ile-de-France dont 680 km dans Paris, 1170 km en petite couronne et 820 km en grande couronne, soit 25 % du réseau modélisé. Ces valeurs doivent être considérées comme des ordres de grandeur, la modélisation de ce paramètre étant délicate compte tenu des origines multiples des particules (notamment émissions locales, remise en suspension, transport longue distance…).

Nombre de km

d’axes dépassant l’objectif de qualité

Nombre de km d’axes modélisés

% du réseau modélisé dépassant

l’objectif de qualité Paris (75) 680 730 93 % Petite couronne (92, 93, 94) 1170 2070 57 % Grande couronne (77, 78, 91, 95) 820 7700 11 % Total Ile-de-France 2670 10500 25 %

Tableau 10 : nombre de kilomètres d’axes de circulation modélisés en Ile-de-France dépassant l’objectif de

qualité en particules PM10 en 2007

220 149

110 80

39 38

34 33 33 33 33

29 27 27

25 24 23

17 16

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 Autoroute A1 Saint-Denis

Boulevard périphérique Auteuil

Place Victor Basch

Avenue des Champs Elysées

La Défense

Gennevilliers

Issy-les-Moulineaux

Paris 1er les Halles

Paris 18ème

Bobigny

Vitry-sur-Seine

Nogent-sur-Marne

Tremblay-en-France (P)

Lognes

Gonesse (P)

Cergy-Pontoise

Melun (P)

Zone rurale Sud-Est - Forêt de Fontainebleau

Zone rurale Ouest - Prunay-le-Temple

Nombre de jours

stations trafic stations urbaines stations périurbaines stations rurales régionales

Valeur limite : 35 dépassements


63

24 % de la population francilienne soit un peu plus de 2,6 millions d’habitants sont exposés à un air atteignant ou excédant l’objectif de qualité pour les particules PM10 (tableau 11).

Superficie (km2) concernée par le dépassement 209 Superficie régionale (km2) 12073 % superficie régionale concernée 2 %

Nombre d’habitants concernés par le dépassement 2 660 000 Population régionale (INSEE 1999) 10 962 398 % population régionale concernée par le dépassement 24 %

Tableau 11 : superficie et nombre d’habitants concernés en Ile-de-France par le dépassement de l’objectif de

qualité annuel en particules PM10 en 2007 L’étendue géographique de la zone concernée par un dépassement de la valeur limite journalière en PM10 (35 jours supérieurs à 50 µg/m3) a également été estimée selon une méthodologie similaire. Une relation statistique établie à partir des stations du réseau permanent permet de passer de la moyenne annuelle au nombre de jour de dépassement des 50 µg/m3. Cette estimation est néanmoins plus délicate et comporte des incertitudes plus grandes que pour l’objectif de qualité. Pour éviter une interprétation binaire du nombre de jour de dépassement, des incertitudes estimées ont été appliquées à savoir ±10% en fond et ±25% en proximité et en zone influencée. A partir de ces incertitudes, des cartes de risque de dépassement de la valeur limite (35 jours) ont été déterminées. La figure 42 présente la cartographie de risque pour l’année 2007 sur l’agglomération parisienne, basée sur des données ajustées par les FDMS.

Figure 42 : carte du risque de dépassement de la valeur limite (35 jours dépassant les 50 µg/m3) en particules PM10 pour l’agglomération parisienne

En 2007, le dépassement de la valeur limite journalière est estimé sur un grand nombre d’axes de l’agglomération parisienne mais aussi en situation de fond notamment au nord-ouest du cœur dense de l’agglomération parisienne. Le tableau 12 page suivante présente l’estimation des superficies concernées par un dépassement de la valeur limite.

Risque de dépassement des 35 jours supérieurs ou égaux à

50 µg/m3 en PM10Dépassement certain

Dépassement vraisemblable

Dépassement peuprobable

Aucun risque

Risque de dépassement des 35 jours supérieurs ou égaux à

50 µg/m3 en PM10Dépassement certain

Dépassement vraisemblable

Dépassement peuprobable

Aucun risque


64

Superficie en km2 Population

Ile-de-France 448 3 920 000 Agglomération parisienne 417 3 900 000

Tableau 12 : estimation de la superficie concernée par un dépassement de la valeur limite (35 J dépassant les

50 µg/m3) en PM10 pour l’agglomération parisienne. Le nombre de jours de dépassement en situation de fond est très proche voire supérieur à 35 dans le cœur dense de l’agglomération parisienne. Cela a pour conséquence un dépassement certain de la valeur limite à proximité et sous l’influence directe des axes du cœur dense de l’agglomération parisienne : 15% de l’agglomération est concernée, soit 417 km2. Le tableau 13 présente le nombre de kilomètres de voirie modélisés en Ile-de-France et dans l’agglomération parisienne présentant un dépassement de la valeur limite.

Réseau routier en km % par rapport au réseau modélisé

Ile-de-France 4710 45%

Agglomération parisienne 4070 68%

Tableau 13 : estimation de nombre de km présentant un dépassement de la valeur limite (35 J dépassant les 50

µg/m3) en PM10 pour l’agglomération parisienne. En 2007, 68 % du réseau de l’agglomération modélisé dépasse la valeur limite. Le nombre de km concerné est légèrement supérieur à 4 000 km pour l’agglomération.

Conséquences de l’ajustement des niveaux sur le nombre de dépassement L’année 2007 correspond à la première année où les teneurs de particules en France intègrent de façon opérationnelle les particules semi-volatiles grâce à la mesure FDMS, ce qui a entraîné une hausse significative des teneurs observées. Il est montré au chapitre II.3.2 que la mesure FDMS peut conduire à des teneurs journalières jusqu’à 2 fois supérieures aux mesures issues des TEOM (figure 5 p.13). Le nombre de jours de dépassement du seuil européen de 50 µg/m3 (35 jours de dépassements maximum par an) en 2007 est donc en hausse très nette par rapport aux années antérieures. Mais 2007 correspond aussi à une année particulière en ce qui concerne sa météorologie. La période de mi-mars à fin avril a été exceptionnellement chaude et sèche. La quasi absence de flux océanique perturbé a conduit à une hausse importante des niveaux de particules en France par rapport à un printemps normal. De plus, la fin du mois de décembre 2007 a été marquée par des conditions météorologiques très stables ayant entraîné une forte accumulation de pollution et des niveaux records de particules. Les mesures TEOM de l’année 2006 ont été ajustées selon le même principe que celui appliqué aujourd’hui afin d’évaluer ce que serait la situation par rapport aux normes pour une année (2006) qui n’a pas connu de printemps exceptionnel sur le plan météorologique. Le tableau 14 page suivante montre que par rapport au FDMS, l’ancienne méthode TEOM donne un nombre de jours de dépassement 6 fois plus faible pour 2006 comme pour 2007 (17 pour 3 et 31 pour 5). Néanmoins, à méthode de mesure comparable (FDMS), le nombre moyen de jours de dépassement en 2007 est 82 % plus élevé qu’en 2006 pour les sites de fond de l’agglomération (31 jours contre 17). Les conditions météorologiques défavorables au printemps en décembre 2007 ont donc conduit à davantage de dépassements qu’en 2006. On peut donc estimer qu’un peu plus de la moitié des dépassements supplémentaires constatés en 2007 par les FDMS (31 jours) par rapport aux TEOM (5 jours) sont dus à la différence de méthode de mesure, l’autre moitié étant due à la météorologie particulière de 2007.


65

2006 2007 Nombre de jours de dépassement du seuil journalier de 50 µg/m3

TEOM (ancienne méthode)

FDMS (nouvelle méthode)

TEOM (ancienne méthode)

FDMS (nouvelle méthode)

Moyenne des stations de fond de l’agglomération 3 17 5 31 Station de fond de l’agglomération la plus forte 6 26 9 39

Moyenne des stations de fond rurales 0 10 2 17 Moyenne des stations trafic 79 119 84 140 Station trafic la plus forte 126 143 159 220

Tableau 14 : nombre de jours de dépassement de la concentration journalière de 50 µg/m3 en Ile-de-France en

2006 et 2007 pour les PM10 selon l’ancienne (TEOM) et la nouvelle méthode de mesure (TEOM-FDMS). En rouge, le nombre de dépassement est supérieur aux 35 jours autorisés.

Le tableau 14 montre par ailleurs que la valeur limite journalière est dépassée en 2007 pour le fond (jusqu’à 39 jours de dépassement) mais ne l’aurait pas été avec la mesure FDMS en 2006 (maximum 26 jours). Il est donc probable que la valeur limite soit respectée en fond les années où la météorologie n’est pas particulièrement défavorable comme en 2006, l’année 2007 montrant que ce dépassement devient possible dès lors que la météorologie est durablement défavorable sur une année. En proximité au trafic routier, la nouvelle méthode augmente, comme pour le fond, le nombre de jours de dépassement du seuil européen, mais la valeur limite était déjà largement dépassée avec l’ancienne méthode.

b) Particules PM2.5

La figure 43 illustre les concentrations moyennes 2007 en PM2.5 sur les cinq stations mesurant ce polluant en Ile-de-France. La teneur moyenne annuelle est comprise entre 21 et 22 µg/m3 sur les sites de fond, et de 33 µg/m3 sur le site trafic du boulevard périphérique. La valeur cible de la directive européenne (applicable en 2010 et devenant une valeur limite contraignante en 2015) est de 25 µg/m3. Ce seuil est respecté en fond mais pas en proximité au trafic.

Figure 43 : concentrations moyennes annuelles de particules fines PM2.5 en Ile-de-France en 2007

33

22

21

21

21

0 10 20 30 40

Boulevard périphériquePorte d'Auteuil

Bobigny

Paris 1er Les Halles

Gennevilliers

Vitry-sur-Seine

µg/m3

Recommandation OMS

Norme américaine EPA

Directive européenne : valeur cible en 2010 et valeur limite en 2015

Stations urbaines Station trafic


66

Les Etats-Unis appliquent depuis de nombreuses années une norme annuelle (15 µg/m3). Les teneurs de fond en Ile-de-France sont supérieures au seuil de 15 µg/m3 appliqué aux Etats-Unis et prévu comme valeur cible dans le projet du Plan Particules élaboré par le gouvernement. Elles sont près de deux fois supérieures pour la station trafic du boulevard périphérique. La recommandation de l’Organisation Mondiale de la Santé (10 µg/m3) est très largement dépassée sur toutes les stations de mesure franciliennes.

c) Composés spécifiques Benzo(a)pyrène (HAP) Le benzo(a)pyrène, cancérogène pour l’homme, est réglementé par une directive européenne depuis fin 2004, partiellement transcrite en droit français en octobre 2007. Le détail des concentrations par station en 2007 (figure 44) montre que des différences significatives sont observées entre sites de fond. Elles peuvent s’expliquer par des variations d’émissions locales, en particulier les émissions liées à la combustion du bois en cheminée ou des brûlages non contrôlés, plus importants en zone résidentielle de banlieue (Gennevilliers, Vitry-sur-Seine) qu’en zone urbaine dense (Paris, Neuilly-sur-Seine). La valeur cible européenne est néanmoins largement respectée sur les cinq sites de mesure.

Figure 44 : concentrations moyennes annuelles de benzo(a)pyrène (BaP) en Ile-de-France en 2007 Métaux Le plomb est mesuré et réglementé de longue date. La valeur limite et l’objectif de qualité sont tous deux très largement respectés. Les autres métaux lourds (arsenic, cadmium, nickel) sont réglementés par la directive du 15 décembre 2004 (directive HAP-métaux). Les niveaux d’arsenic et de cadmium (figures 33 et 34) relevés sont inférieurs d’un facteur 10 aux valeurs cibles annuelles fixée respectivement à 6 et 5 ng/m3. La concentration annuelle en Nickel en 2007 est de 2,57 ng/m3, soit 8 fois inférieure à la valeur cible.

0.23

0.35

0.240.30

0.49

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1.0

Paris 1er Les Halles Gennevilliers Neuilly-sur-Seine

Vitry-sur-Seine Bd périphériqueAuteuil

ng/m

3

stations trafic stations urbaines de fond



67

III.2.3. VARIABILITE SPATIALE DES TENEURS EN PM10 ET PM2.5

a) En situation de fond

La carte ci-dessous illustre la répartition spatiale de la moyenne annuelle de PM10 en 2007, hors de l’influence directe du trafic routier, établie par interpolation géostatistique de type krigeage co-localisé (variable explicative : émissions annuelles de PM10). Contrairement aux oxydes d’azote, qui présentent un fort gradient de concentration entre le centre de l’agglomération (environ 70 µg/m3) et le milieu rural (15 µg/m3), les concentrations moyennes en PM10 sont relativement homogènes : comprises entre 26 et 30 µg/m3 dans l’agglomération, les teneurs les plus faibles sont enregistrées en zone rurale (23 µg/m3 en Forêt de Fontainebleau). Ces niveaux sont cohérents avec les mesures effectuées au niveau européen [93]. Malgré cette homogénéité de niveau, la nature chimique des particules peut, dans certaines situations, être sensiblement différentes entre sites urbains et ruraux.

Figure 45 : cartographie des niveaux moyens annuels de fond en PM10 en 2007

La figure 46 détaille les moyennes annuelles de PM2.5 par station du 1er juillet 2004 au 30 juin 2005, période au cours de laquelle des mesures de PM2.5 ont été réalisées sur le site rural de la forêt de Fontainebleau à l’occasion de la campagne de mesure des dépôts de suies [35]. Elle montre la même homogénéité des niveaux en PM2.5 que les PM10. Il est à noter que ces valeurs ont été mesurées avec l’ancienne méthode TEOM et ne prennent donc pas en compte les espèces volatiles.

Forêt de Fontainebleau : 23 µg/m3

Moyenne agglomération : 28 µg/m3

µg/m3


68

Figure 46 : concentrations moyennes de particules fines PM2.5 en Ile-de-France du 1er juillet 2004 au 30 juin 2005

b) En situation de proximité au trafic routier

En situation de proximité, les niveaux moyens présentent également moins de variabilité que les polluants gazeux sur les 3 sites trafic du réseau, malgré des conditions de circulation très différentes. Les polluants gazeux, tels que les oxydes d’azote, très fortement liés aux émissions des pots d’échappement, présentent de très fortes variations de concentration, en lien avec la variabilité du volume, de la nature et de la fluidité du trafic routier. Ceci dénote une plus grande multiplicité et complexité des sources de particules au-delà des émissions des pots d’échappement ou de la contribution de la pollution de fond (importante remise en suspension locale par le passage des véhicules, mais aussi dégradation des pneus, des matériaux du moteur et de la carrosserie, dégradation du mobilier urbain…).

Figure 47 : moyennes annuelles de PM10 et d’oxydes d’azote en sites trafic en 2007

26

15

1013131313

0

5

10

15

20

25

30

Boulevardpériphérique -

Auteuil

Paris 1er LesHalles

Vitry-sur-Seine Bobigny Issy-les-Moulineaux

Gonesse Zone ruraleSud-Est -

Fontainebleau

µg/m

3

Station trafic Station urbaines ou périurbaines Station rurale

Moyenne annuelle d'oxydes d'azote (NOx)

174

373330

304

0

100

200

300

400

AutorouteA1 - St-Denis

BP - Ported'Auteuil

Place VictorBasch

Champs-Elysées

NO

x éq

uiva

lent

NO

2 (µ

g/m

3)

Moyenne annuelle de PM10

5750

45 43

0

10

20

30

40

50

60

Autoroute A1- St-Denis

BP - Ported'Auteuil

Place VictorBasch

Champs-Elysées

PM

10 (µ

g/m

3)


69

III.2.4. VARIABILITE TEMPORELLE DES TENEURS EN PM10

a) Variabilité journalière Les figures 48 et 49 illustrent les évolutions journalières des concentrations horaires de PM10 et PM2.5 en jours ouvrables et le week-end. Figure 48 : évolutions journalières des concentrations horaires de PM10 en 2006 et 2007 en jours ouvrables et le

week-end (calculé à partir des données ajustées)

Figure 49 : évolutions journalières des concentrations horaires de PM2.5 en 2006 et 2007 en jours ouvrables et le week-end (calculé à partir des données ajustées)

0

10

20

30

40

50

60

1h 3h 5h 7h 9h 11h 13h 15h 17h 19h 21h 23h

Heure TU

Con

cent

ratio

ns e

n µg

/m3

0

10

20

30

40

50

60

1h 3h 5h 7h 9h 11h 13h 15h 17h 19h 21h 23h

Heure TU

Con

cent

ratio

ns e

n µg

/m3

Paris 1er Les Halles (fond) Vitry-sur-Seine (fond) Gennevilliers (fond)

Bd périphérique Porte d’Auteuil (trafic) Place Victor Basch (trafic) Zone rurale SE-Forêt de Fontainebleau

Jours ouvrables Week-end

Vitry-sur-Seine (fond) Gennevilliers (fond)

Bd périphérique Porte d’Auteuil (trafic) Paris 1er Les Halles (fond)

0

10

20

30

40

50

1h 3h 5h 7h 9h 11h 13h 15h 17h 19h 21h 23h

Heure TU

Conc

entra

tions

en

µg/m

3

0

10

20

30

40

50

1h 3h 5h 7h 9h 11h 13h 15h 17h 19h 21h 23h

Heure TU

Conc

entra

tions

en

µg/m

3

Jours ouvrables Week-end


70

Sur les sites trafic (en rouge et orange), le cycle journalier présente une forte amplitude, avec des niveaux maximum le matin, puis une remontée, moins marquée, en fin de journée, qui correspond aux périodes de pointe en terme de circulation routière. Néanmoins, ce profil est beaucoup moins marqué que le profil à deux pointes caractéristiques des polluants primaires tel que le monoxyde d’azote. En particulier, les niveaux redescendent très peu entre les deux pointes. Le même profil est observé sur les sites urbains de fond, avec une amplitude moindre. Enfin, le site rural ne présente pas de cycle journalier marqué. On observe enfin une grande différence entre le profil des jours ouvrés et du week-end. Les cycles journaliers ont très peu d’amplitude sur l’ensemble des sites de fond, et le site trafic présente des niveaux maximum en fin de journée. C’est également le cas pour les particules fines PM2.5, issues en grande partie des activités de combustion. Il est à noter que sur le site trafic de la porte d’Auteuil, les niveaux de PM2.5 redescendent plus rapidement entre les deux pointes de trafic, ce qui peut laisser supposer que les niveaux persistants de PM10 dans la journée sont liés à la remise en suspension locale par les véhicules. Ces observations reflètent d’une part une nette contribution des activités humaines, en particulier du trafic routier, sur les niveaux de particules PM10 en zone urbaine, mais également la grande diversité des sources.

Du fait de leurs multiples origines, les niveaux de particules peuvent varier très fortement d’un

jour à l’autre en fonction de l’origine des masses d’air. A titre d’exemple, la figure 50 illustre les concentrations horaires en particules PM10 mesurées en Ile-de-France du 10 au 13 avril 2008.

Figure 50 : concentrations horaires de particules PM10 mesurées sur les stations de fond du réseau AIRPARIF entre le 10 et le 13 avril 2008.

Les rétrotrajectoires de la figure 51 montrent que le 10 avril est caractérisé par un régime de vents de secteur Nord à Nord-Est, avec arrivée d’une masse d’air continentale ayant recirculé sur l’Europe de l’Est, entraînant des niveaux soutenus de particules. Dans la journée du 11 avril, un changement de secteur de vent intervient, avec un passage au Sud-Ouest et une arrivée de masses d’air océanique, provoquant une chute brutale des niveaux en particules. Il est à noter que les conditions dispersives étaient globalement comparables (temps nuageux avec vent faible à modéré) et que cette baisse des niveaux s’est produite sans aucune précipitation, et ne résulte donc que du changement de l’origine de la masse d’air. Ce phénomène est plus rarement observé pour les polluants gazeux, dont les variations importantes de niveaux sont en général provoqués par une modification importante des conditions dispersives.

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

10/4/08 0:00 10/4/08 12:00 11/4/08 0:00 11/4/08 12:00 12/4/08 0:00 12/4/08 12:00 13/4/08 0:00

[PM

10] (

µg/m

3)

Vent de Nord/Nord-Est

Vent de Sud-Ouest

Changement de secteur de vent


71

Figure 51 : rétrotrajectoires des 10 et 11 avril 2008.

Le phénomène inverse s’est produit les 10 et 11 octobre 2007, où une arrivée de masse d’air continentale avec forte circulation sur l’Europe de l’Est a entraîné une importante hausse des concentrations (passage d’un indice ATMO de 3 à 7 en PM10 du jour au lendemain).

b) Variabilité saisonnière

La figure 52 illustre l’évolution des teneurs mensuelles de PM10 (FDMS+TEOM ajustés). Le graphique a été établi sur l’année 2006, car les conditions météorologiques ont été plus représentatives des conditions moyennes que l’année 2007, qui a connu des conditions très estivales au printemps et une absence d’été en juillet/août. Du fait de la multitude des sources et des phénomènes entrant en jeu (import, photochimie, remise en suspension), les teneurs mensuelles de PM10 (figure 52) ne montrent pas de fortes variations saisonnières, tant pour le fond que pour la station trafic de référence. Hormis les mois de juin et juillet, caractérisés en 2006 par des épisodes de pollution photochimique, les mois d’automne et d’hiver relèvent des teneurs légèrement plus fortes que durant le printemps. Malgré des niveaux sensiblement plus élevés, on observe une évolution assez proche entre les sites trafic et les sites de fond, qui résulte de la multiplicité des sources.

Figure 52 : concentrations moyennes mensuelles de particules PM10 en Ile-de-France en 2006

57 57

5047

42

53 52

33

49

4137

28 2622

30 28 27 2729 2723

20 1921 22

1419

2118

21

4241

31

18

29

33

0

10

20

30

40

50

60

janvie

rmar

sav

ril maijui

njui

llet

sept

embre

octobr

e

novem

bre

µg/m

3

Boulevard périphérique Auteuil (trafic) Gennevillers (Urbain) Zone rurale Sud-Est


72

Pour les PM2.5, on observe globalement les mêmes tendances, avec une amplitude légèrement plus marquée.

Figure 53 : concentrations moyennes mensuelles de particules PM2.5 en Ile-de-France en 2006 III.2.5. LES EPISODES DE POLLUTION PARTICULAIRES

Les épisodes de pollution particulaires ont principalement pour origine deux phénomènes différents [87] : - l’import continental de particules, en particulier du nitrate d’ammonium, - l’augmentation des émissions primaires avec conditions météorologiques défavorables à la dispersion des polluants. Ce cas peut se produire en hiver, comme en décembre 2007, ou avec conditions anticycloniques estivales, dans ce cas aggravées par la pollution photochimique.

a) Import continental de particules Ce type d’épisode, qui résulte le plus souvent d’un import de nitrate d’ammonium, est plus généralement observé en hiver, où les basses températures et une humidité relative importante favorisent la condensation du nitrate d’ammonium. Mais il peut également se produire au début du printemps, comme en 2007. La fin du mois de mars et la plus grande partie du mois d’avril ont connu une météorologie très inhabituelle pour la saison. La France a connu durant cette période une succession d’épisodes de pollution de grande ampleur géographique. En effet, le printemps 2007 a été particulièrement ensoleillé et sec, avec des températures élevées pour la saison. En Ile-de-France, l’absence de pluie et de flux océanique perturbé a conduit à des phénomènes de re-circulation de masses d’air polluées, notamment en particules, essentiellement en provenance du Bénélux et d’Europe de l’Est, zones de fortes émissions (figure 54). Ces conditions ont été accompagnées d’une activité photochimique importante, avec formation précoce de forts niveaux d’ozone au début du printemps. En revanche, les niveaux de dioxyde d’azote mesurés à cette période étaient très modérés.

41 40

3431

33 3431

22

312829

22

1715 16

1820 21

30 3027

18

11

18

0

5

10

15

20

25

30

35

40

45

janvier

marsav

ril maijuin

juillet

septe

mbre

octobre

novembre

µg/m

3

Boulevard périphérique Auteuil (trafic) Gennevillers (Urbain)


73

Figure 54 : rétrotrajectoire du 14 avril 2007 Les particules mesurées étaient composées d’une large proportion de particules volatiles, comme le montrent les concentrations moyennes journalières de PM10 sur la station de Gennevilliers du 10 au 18 avril (figure 55). Le 15 avril, où sont enregistrés les niveaux les plus forts, le FDMS indique 97 µg/m3 tandis que le TEOM mesure 47 µg/m3. Les analyses de composition chimique effectuées par le LCSQA montrent une importante quantité de nitrate d’ammonium [88].

Figure 55 : concentrations moyennes journalières de PM10 sur la station de mesure de Gennevilliers

du 10 au 18 avril 2007 Par ailleurs, on observe des concentrations horaires sensiblement équivalentes dans la zone rurale par rapport aux zones urbaines (figure 56), ce qui indique que les particules mesurées pendant cette épisodes étaient très largement liées à des phénomènes d’import à grande échelle. De fortes teneurs en particules ont d’ailleurs été mesurées sur une grande partie de la France et de l’Europe. De précédentes études de simulation ont montré la forte influence des phénomènes de transport dans ce type d’épisodes [69].

0

20

40

60

80

100

120

140

160

10/4 11/4 12/4 13/4 14/4 15/4 16/4 17/4 18/4

µg/m

3

TEOM Particules volatiles

Seuil de la VL limite journalière(35 dépassements max par an)


74

Figure 56 : concentrations horaires de PM10 mesurées le 15 avril 2007 Le nitrate d’ammonium est une espèce secondaire, c’est-à-dire qu’il n’est jamais émis directement dans l’atmosphère. Il est formé à partir des précurseurs gazeux présents dans l’atmosphère : l’acide nitrique d’une part, lui-même issu des oxydes d’azote, et l’ammoniac d’autre part, qui provient essentiellement des engrais. Or, fin mars et début avril correspondent à la période de fertilisation, l’application d’engrais étant réalisée à grande échelle en France et en Europe. Lorsque les conditions météorologiques sont chaudes et ensoleillées, elles peuvent conduire à une volatilisation de nitrates dans l’air et entraîner la formation de nitrate d’ammonium [87]. En conditions estivales, de fortes concentrations d’ammonium sont nécessaires pour stabiliser le nitrate d’ammonium en phase particulaire [70].

b) Augmentation des émissions primaires associée à des conditions météorologiques défavorables à la dispersion des polluants Ce type d’épisode se produit lorsque des conditions météorologiques très stables (régime anticyclonique, vent très faible, inversion de température), associées à une augmentation des émissions primaires, empêchent la dispersion des polluants et entraînent une accumulation de pollution dans les premières couches de l’atmosphère. C’est ce qui a été observé fin décembre 2007, période marquée par la présence d’un puissant anticyclone amenant un temps sec, froid et peu venteux pendant plus d’une semaine. Ces conditions météorologiques extrêmement stables, associées à une circulation automobile importante les jours précédant Noël, ont entraîné une hausse des niveaux de particules entre le 19 et le 25 décembre 2007 dans de nombreuses régions françaises. Les teneurs des PM10 ont atteint 157 µg/m3 en fond et 180 µg/m3 en proximité au trafic. Les 23 et 24 décembre, l’indice de qualité de l’air ATMO (moyenne de la pollution de fond de l’agglomération) était qualifié de très mauvais avec un indice record de 10 à cause des particules PM10. Ces forts niveaux de particules ont été associés à des dépassements du seuil d’information en dioxyde d’azote (200 µg/m3) sur deux journées consécutives.

µg/m

3 µg/m3

Site rural (Zone rurale Sud-Est – Forêt de Fontainebleau) Site urbain (Paris 1er Les Halles) Site trafic (Auteuil)


75

Cet épisode a également connu des niveaux de particules fines PM2.5 sans précédent en Ile-de-France depuis que des mesures sont effectuées. Ainsi, les teneurs journalières ont atteint 135 µg/m3 en fond comme en proximité au trafic. Il apparaît clairement sur la figure 57 que les particules relevées durant cet épisode étaient essentiellement dans la fraction fine. En moyenne sur l’année, les particules inférieures à 2,5 microns représentent entre 60 et 65 % des particules PM10, ce pourcentage est monté jusqu’à 90 à 95 % certains jours de l’épisode de pollution.

Figure 57 : concentrations moyennes journalières de particules PM10 et PM2.5 à Gennevilliers (fond) en décembre 2007

Nous avons vu que le ratio PM2.5/PM10 est d’autant plus important que les particules ont une origine anthropique [93]. Ceci semble donc indiquer une origine essentiellement primaire des particules, confirmée par la figure 58, qui montre que contrairement à l’épisode d’avril 2007, les particules mesurées fin décembre contenaient peu de particules volatiles secondaires (au maximum 35 % contre plus de 50% en avril).

Figure 58 : concentrations moyennes journalières de PM10 sur la station de Gennevilliers du 15 au 26 décembre 2007

La forte proportion de particules PM2.5 indique une part prépondérante des activités de combustion dans les émissions primaires de particules de cette période. Les forts niveaux de dioxyde d’azote associés mettent en évidence une part notable des émissions liées au trafic routier, mais les mesures

0

20

40

60

80

100

120

140

160

01/12/20

07

02/1

2/2007

03/12/20

07

04/12/20

07

05/1

2/2007

06/12/20

07

07/12/20

07

08/12/200

7

09/12/20

07

10/12/200

7

11/12/200

7

12/12/20

07

13/12/200

7

14/12/20

07

15/12/20

07

16/12/200

7

17/12/20

07

18/12/20

07

19/1

2/2007

20/12/20

07

21/12/20

07

22/1

2/2007

23/12/20

07

24/12/20

07

25/12/20

07

26/12/20

07

27/12/200

7

28/12/200

7

29/12/20

07

30/12/200

7

31/12/20

07

µg/m

3

Particules < 2,5 µm Particules comprises entre 2,5 et 10 µm

50 µg/m3 = seuil de la valeur l im ite journalière :35 dépassements maximum par an

0

20

40

60

80

100

120

140

160

15/12

16/12

17/1

218

/12

19/12

20/1

221

/12

22/1

223

/12

24/12

25/1

226

/12

µg/m

3

TEOM Particules volatiles


76

de benzo(a)pyrène effectuées à cette période mettent également en évidence une activité importante de combustion dans les zones urbaines (figure 59). Le benzo(a)pyrène, composé de la famille des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques, est un bon traceur des activités de combustion. Or le site de fond de Gennevilliers présente des niveaux de benzo(a)pyrène sensiblement plus élevés que le site trafic situé à la Porte d’Auteuil. Le chauffage au bois, particulièrement émetteur de particules, notamment de particules fines, pourrait représenter une part significative des émissions de particules fines de cette période.

Figure 59 : concentrations moyennes journalières de benzo(a)pyrène à Gennevilliers (fond) et sur le boulevard périphérique à Auteuil (trafic) en décembre 2007

Ces observations confirment donc une production locale plus importante que lors de l’épisode d’avril. Toutefois, les forts niveaux mesurés en zone rurale et dans les autres régions françaises montre qu’une bonne part des particules étaient issues de phénomènes de transport en provenance des régions et des pays voisins. En effet, de fortes teneurs ont été observées sur une grande partie de la France, vraisemblablement issues des activités de combustion sur l’ensemble de l’Europe en période hivernale par temps froid. L’usage de plus en plus répandu de ce type de chauffage en France et en Europe a pu conduire à des niveaux de fond élevés, y compris dans les zones rurales de l’Ile-de-France. Néanmoins, le graphe 60 ci-dessous montre que le site urbain présente des niveaux sensiblement plus élevés, atteignant 157 µg/m3, soit du même ordre que le site trafic de la porte d’Auteuil, indiquant une forte production locale. Le chauffage urbain étant essentiellement employé en zone périurbaine, il est probable que ces niveaux résultent également des émissions du trafic routier. Seule une étude de la composition chimique des particules aurait permis de confirmer ces hypothèses.

Figure 60 : concentrations horaires de PM10 mesurées le 23 décembre 2007

Site rural (Zone rurale Sud-Est – Forêt de Fontainebleau) Site urbain (Paris 1er Les Halles) Site trafic (Auteuil)

µg/m3 µg

/m3

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

01/12

/07

03/12

/07

05/12

/07

07/12/0

7

09/12

/07

11/12

/07

13/12

/07

15/12

/07

17/12

/07

19/12/0

7

21/12

/07

23/12

/07

25/12

/07

27/12

/07

29/12

/07

31/12/0

7

ng/m

3

Fond Trafic


77

c) Simulation rétrospective du nombre de jours de dépassement des seuils d’information et d’alerte en PM10 en Ile-de-France en 2006 et 2007

La procédure d’information et d’alerte n’étant active que depuis janvier 2008, les épisodes de

pollution particulaire décrits précédemment n’ont pas fait l’objet d’une information spécifique aux particules. Néanmoins, la procédure d’information a été déclenchée durant ces périodes en raison des forts niveaux en ozone (avril 2007) et NO2 (22 et 23 avril 2007). L’intégration des particules PM10 dans le dispositif régional d’information et d’alerte à partir de début 2008 a conduit Airparif à évaluer le nombre de dépassements des seuils d’information (80 µg/m3) et d’alerte (125 µg/m3) en 2006 et 2007 selon les règles définies par le nouvel arrêté inter-préfectoral, alors que celui-ci n’était pas encore en vigueur. Ces seuils sont définis en concentration moyenne sur les 24 dernières heures, calculée à 8h et 14 heures légales. Le tableau 15 indique les jours de dépassement simulés pour les PM10 pour 2006 et 2007 si la procédure avait été active. L’évaluation décrite ci-dessous est effectuée à partir des données issues des mesures FDMS et TEOM ajustées.

Tableau 15 : synthèse de la simulation rétrospective des dépassements du seuil d’information ou du seuil d’alerte en particules PM10 en Ile-de-France en 2006 et 2007 (mesures FDMS et TEOM ajustés)

Critères de déclenchement de l'arrêté interpréfectoral N° 2007-21277 du 3 décembre 2007 2 stations dont au moins une de fond

moyennes 24 heures à 8h et 14h légales

Nombre de stations >=80 µg/m3 ou 125 µg/m3Heure légale Fond Trafic

8h 1 114h 9 28h 1 1

14h 5 2Mardi 21 mars 2006 8h 1 1

Nombre de stations >=80 µg/m3 ou 125 µg/m3Heure légale Fond Trafic

8h 1 214h 1 3

Vendredi 16 mars 2007 8h 1 3Mercredi 28 mars 2007 14h 2 3

8h 1 214h 3 28h 15 3

14h 14 2Mardi 17 avril 2007 8h 1 2

Samedi 17 novembre 2007 14h 1 1Mercredi 28 novembre 2007 14h 1 3

8h 1 314h 2 38h 8 3

14h 9 38h 7 3

14h 6 38h 2 3

14h 7 38h 11 3

14h 11 38h 13 3

14h 8 3

Information : 2 joursAlerte : 1 jour

2007

Jour

Jeudi 20 décembre 2007

Dimanche 15 avril 2007

Lundi 16 avril 2007

Mardi 13 mars 2007

Vendredi 21 décembre 2007

Samedi 22 décembre 2007

Dimanche 23 décembre 2007

Lundi 24 décembre 2007

Mardi 25 décembre 2007

Information : 12 joursBilan 2007 : 14 jours Alerte : 2 jours

Jour

Mercredi 1er février 2006

Jeudi 2 février 2006

2006

Bilan 2006 : 3 jours


78

III.2.6. COMPOSITION CHIMIQUE

Dans le cadre de l’étude des retombées de suies sur les matériaux [35], une caractérisation chimique des fractions PM10 et PM2.5 a été réalisée sur une année complète, sur la base de prélèvements bi-mensuels. La figure 61 ci-dessous représente la répartition moyenne annuelle en pourcentage des principales espèces chimiques pour la fraction fine PM2.5 et la fraction grossière (comprise entre 2,5 et 10 µm) observée sur le site de Paris 1er Les Halles.

FRACTION FINE PM2.5 (<2.5 µm) FRACTION GROSSIERE (entre 2.5 et 10 µm)

Figure 61 : composition chimique des fractions fines et grossières sur le site de Paris 1er Les Halles de juillet 2004 à juin 2005 (source : LSCE/Airparif).

La figure 61 montre des résultats cohérents avec les connaissances décrites au paragraphe II.7. Dans la fraction fine PM2.5, les espèces majoritaires sont la matière carbonée (BC et MOP), les sulfates et les nitrates. La quasi-totalité du carbone élémentaire se trouve ainsi dans la fraction fine, tout comme l’ammonium, et une large fraction des sulfates. La fraction grossière est essentiellement composée de poussières minérales. Les nitrates sont présents en proportion sensiblement équivalente dans les deux fractions. Les autres ions composant la fraction grossière sont essentiellement du NaCl (sels de mer). Ces résultats constituent une évaluation de la composition moyenne annuelle des aérosols sur un site de fond urbain. Les campagnes de spéciation chimique menées en collaboration avec l’Ineris en 2006 et 2007 sur un échantillon de journées représentatives de conditions météorologiques contrastées (régime océanique avec faibles niveaux de pollution, import de masses d’air continentales…) ont montré une grande variabilité de composition chimique en fonction des conditions météorologiques et de l’origine des particules, mais également d’autres facteurs que ces analyses ponctuelles n’ont pas permis de définir. Les échantillonnages ponctuels ne permettent pas d’obtenir des profils généralisables, qui permettraient de remonter aux sources d’émission. Les précédentes campagnes de mesure réalisées par le LCSQA ont également montré une composition chimique assez différente selon la typologie des sites de mesure. Le site trafic de la Porte d’Auteuil présente notamment un enrichissement en carbone élémentaire et en particules métalliques [44]. Pour pouvoir déterminer plus précisément les sources, les prélèvements doivent donc être effectués simultanément sur plusieurs sites de typologie différente, pour déterminer notamment la part de particules importées et celle générées localement.

poussières minérales

5%

MOP44%

BC9%

sulfates18%

nitrates13%

ammonium8%

autres ions3%

poussières minérales

51%

MOP16%

BC1%

sulfates7%

nitrates13%

ammonium1%

autres ions11%

Moyenne = 15 µg/m3 Moyenne = 16 µg/m3


79

III.2.7. CORRELATION ET RATIO ENTRE PM10 ET PM2.5

Il existe une forte corrélation entre les concentrations mesurées en PM10 et PM2.5. Cette corrélation peut varier en fonction des conditions météorologiques et de l’origine des particules, et par conséquent en fonction de la typologie du site de mesure. A titre d’exemple, la figure 62 représente les concentrations horaires de particules PM10 et PM2.5 sur la station de fond de Gennevilliers du 10 au 30 décembre 2007, période marquée par de fortes émissions liées aux activités de combustion (chauffage et trafic routier) et des conditions météorologiques très peu favorables à la dispersion des polluants. Les particules PM10 étaient en très grande majorité composées de particules PM2.5. On observe donc une très bonne corrélation.

Figure 62 : concentrations horaires de particules PM10 et PM2.5 sur la station urbaine de fond de Gennevilliers du 10 au 30 décembre 2007

La figure 63 illustre les concentrations horaires de particules PM10 et PM2.5 à la même période, sur le site trafic de la Porte d’Auteuil. Bien que les niveaux soient bien corrélés, on observe une plus grande dynamique sur les niveaux de PM10, probablement en lien avec une importante remise en suspension par le trafic routier. Figure 63 : concentrations horaires de particules PM10 et PM2.5 sur la station trafic du boulevard périphérique-

Porte d’Auteuil du 10 au 30 décembre 2007

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

10/12 12/12 14/12 16/12 18/12 20/12 22/12 24/12 26/12 28/12 30/12

µg/m

3

PM10PM2.5

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

10/12 12/12 14/12 16/12 18/12 20/12 22/12 24/12 26/12 28/12 30/12

µg/m

3

PM10PM2.5


80

La figure 64 représente le pourcentage de PM2.5 dans les PM10 sur les stations du réseau Airparif en 2006 et 2007. Il est à noter que ces ratios ont été calculés sur les données TEOM ajustées avec la correction régionale issue des FDMS.

Figure 64 : ratio PM2.5/PM10 en 2006 et 2007, calculé sur les données ajustées Les résultats, compris entre 66 et 72 %, sont assez proches sur l’ensemble des sites de mesure et cohérents avec les valeurs décrites dans la littérature (voir II.7.4). Malgré des émissions plus importantes en PM2.5, le plus faible ratio est observé sur le site trafic de la Porte d’Auteuil, probablement en raison d’une remise en suspension plus importante. Le ratio est légèrement plus élevés en 2007, probablement en lien avec les épisodes de pollution ayant favorisé la formation de particules fines. Le ratio PM10/PM2.5 présente également une variation saisonnière. Il augmente légèrement en hiver, en raison d’une augmentation de la fraction PM2.5, liée aux émissions des sources de combustion, chauffage notamment. Le site d’Auteuil présente les variations saisonnières les plus faibles, une large part des particules mesurées sur ce site étant issues du trafic routier. La fraction grossière présente quant à elle de faibles variations saisonnières.

Figure 65 : évolution saisonnière du ratio PM10/PM2.5 sur les stations du réseau Airparif en 2007

71%69% 69%

67% 67%

72%71%

70%68%

66%

50%

55%

60%

65%

70%

75%

80%

Vitry-sur-Seine Bobigny Gennevilliers Paris 1er lesHalles

Boulevardpériphérique

Auteuil

2006 2007

RATIO PM2,5 / PM10HIVER DU 01/01 AU 31/03/2007 ET DU 01/10 AU 31/12/2007

ETE DU 01/04 AU 30/09/2007

76% 74% 73% 70% 67%69% 69% 67% 66% 65%

0%

10%

20%

30%

40%

50%

60%

70%

80%

Vitry-sur-Seine Bobigny Gennevilliers Paris 1er lesHalles

Boulevardpériphérique

Auteuil

Hiver Eté


81

III.2.8. LE COMPTAGE DES PARTICULES

Les particules constituant l’aérosol atmosphérique ont des dimensions très variables. La mesure seule de la masse ou du nombre de particules ne permet pas en général, de représenter correctement l’ensemble du spectre granulométrique d’un aérosol polydispersé et l’intérêt du comptage des particules par taille en complément de la pesée est souvent évoqué. En 2003, l’Ineris a mis en place, en collaboration avec Airparif, un programme de surveillance des particules submicroniques par comptage dans la gamme 0,01-0,5 µm, et 0,5-20 µm. La campagne de comptage est reconduite chaque année pendant 5 semaines sur le site de Gennevilliers depuis 2003. Les premières campagnes font apparaître les résultats suivants : - Mise en évidence d’un cycle journalier en relation forte avec les activités anthropiques, notamment le trafic. - Les particules ultrafines (0,01 à 0,1 µm) sont les plus nombreuses, mais elles ont peu d’importance en terme de masse. Elles présentent peu de corrélation avec les PM2.5 (concentration pesée). - Les particules fines (0,1-0,5 µm), en revanche, jouent un rôle non négligeable en terme de masse et sont donc bien corrélées avec les PM2.5 (figure 66). Figure 66 : évolution temporelle du nombre de particules dans la gamme 0,01 à 0,5 µm sur la station Airparif de

Gennevilliers (Source : Ineris/Airparif)

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

PM

2.5

(µg/

m3)

PM2,5

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

PM

2.5

(µg/

m3)

PM2,5


82

IV. RESUME

Il est aujourd’hui admis que les particules jouent un rôle important dans les effets sanitaires engendrés par la pollution atmosphérique. Le programme CAFE (Clean Air For Europe) estime que les PM2.5 présentes dans l’atmosphère, sur la base des émissions de l’année 2000, entraînent en Europe une perte annuelle de 3 millions d’années de vie et environ 288 000 décès prématurés. Les principaux effets mis en évidence sont des troubles cardio-respiratoires pouvant survenir à court ou à long terme. A ce jour, il n’a pas été mis en évidence de seuil en-dessous duquel les particules seraient inoffensives. En revanche, les concentrations accrues de particules augmentent les risques d’effets délétères. Face à cet enjeu sanitaire, les réglementations française et européenne évoluent. Jusqu’ici non réglementée, la mesure des particules PM2.5 est devenue obligatoire depuis l’adoption le 15 avril 2008 de la nouvelle directive européenne relative aux particules, qui définit une valeur cible de 25 µg/m3 recommandée à partir de 2010, devenant une valeur limite en 2015. A l’issue des tables rondes du Grenelle de l’Environnement, il est prévu la définition d’un Plan Particules, avec une valeur cible à 15 µg/m3 pour les particules PM2.5 en 2010, devenant obligatoire en 2015, soit une réduction de 30 % par rapport aux niveaux actuels. La procédure d’information et d’alerte a par ailleurs été étendue aux PM10 en Ile-de-France fin 2007, notamment afin d’améliorer l’information du public. Contrairement aux polluants gazeux, les particules ne constituent pas une espèce chimique unique et homogène, et sont l’un des constituants les plus complexes de l’atmosphère. Les particules sont en effet issues de sources et d’origines géographiques diverses, et leur formation et leur devenir dans l’atmosphère mettent en jeu des processus physico-chimiques complexes. Du fait de ces origines diverses, elles sont constituées d’un mélange d’espèces variées en terme de nature chimique, de taille et de morphologie.

A l’image de cette diversité, il n’existe pas une méthode de mesure unique, et la caractérisation complète de la pollution particulaire fait appel à plusieurs méthodes complémentaires, pour la plupart coûteuses, ce qui limite la mise en place de campagnes exhaustives permettant d’améliorer les connaissances. Dans ce domaine, la modélisation constitue un outil indispensable pour compléter les informations délivrées par les mesures, mais aussi pour améliorer la compréhension des mécanismes de formation. Mais les processus physico-chimiques complexes et les multiples propriétés des aérosols sont difficiles à reproduire par des modèles numériques et de nombreux développements restent encore à faire. Dans le même temps, la validation de ces modèles nécessite des données d’observation et est rendue délicate par le manque de données mesurées, en particulier en spéciation chimique.

L’évolution des techniques de mesure permet aujourd’hui de réduire les artefacts de prélèvement et de fournir une évaluation plus juste des niveaux atmosphériques de particules en prenant notamment en compte la fraction semi-volatile. La mise aux normes européennes de ces mesures sur le réseau AIRPARIF au 1er janvier 2007, comme sur l’ensemble des AASQA, a conduit à une hausse significative des niveaux, accentuée par une météorologie défavorable ayant entraîné d’importants épisodes de pollution particulaires. Les résultats de l’année 2007 mettent ainsi en évidence des dépassements sévères des valeurs réglementaires en situation de proximité au trafic automobile, certaines stations dépassant le seuil de 50 µg/m3 plus d’un jour sur deux (contre 35 jours autorisés). Pour la première fois, un dépassement de la valeur limite journalière est également constaté sur deux stations de fond situées à l’Ouest de l’agglomération parisienne. Les niveaux mesurés ces dernières années semblent montrer une tendance à la stabilité des niveaux de particules.

Il apparaît donc clairement que les objectifs réglementaires définis pour les particules seront difficiles à atteindre, et qu’un plan d’action local de diminution des particules devra être mis en place. La commission européenne a d’ailleurs d’ores et déjà interrogé la France sur les actions de réduction mises en œuvre, suite aux dépassements des valeurs limites en PM10 constatés en situation de proximité automobile en 2005 et 2006. Néanmoins, la définition et la mise en place de stratégies de


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réduction efficaces ne peut se faire que si l’on dispose d’une bonne connaissance des origines et des sources de particules. A ce jour, les particules ont déjà fait l’objet de nombreux travaux et leur origine géographique et leurs différents modes de formation sont aujourd’hui assez bien décrits par la communauté scientifique, de même que leur composition chimique générale. Mais, si l’origine des particules est maintenant mieux connue, la contribution relative des différentes sources aux niveaux atmosphériques de particules pour l’Ile-de-France et l’agglomération parisienne est aujourd’hui très mal évaluée. Il manque en particulier des informations plus précises applicables au niveau local. Outre la surveillance réglementaire en routine des particules PM10 et PM2.5, initiée en 1998, AIRPARIF a mené ces dernières années de nombreuses campagnes exploratoires (étude de la composition chimique, comptage…), notamment en collaboration avec le LCSQA/Ineris, qui ont permis d’améliorer les connaissances locales, d’affiner les méthodologies à employer et d’affiner les techniques de mesure. Mais il reste à préciser les connaissances, notamment sur l’estimation de la proportion de particules liées à l’import continental et régional, qui nécessitent des actions à grande échelle, et de particules produites et émises localement. Ces dernières, qui résultent du bruit de fond de la zone urbaine, mais également directement du trafic routier, à proximité immédiate des axes de circulation, sont en effet les seules à pouvoir être diminuées efficacement par des mesures de réduction locales.


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91

LISTE DES FIGURES Figure 1 : repère de taille des particules PM10 et PM2.5......................................................................................................2 Figure 2 : illustration des effets de la pollution sur le bâti à Paris : a) présence de croûtes noires sur le Pont Neuf b)

détachement spontané de croûtes noires sur une pierre poreuse (sculpture de l’église St-Eustache) .........................4 Figure 3 : épisode de pollution particulaire du 24 décembre 2007.......................................................................................5 Figure 4 : masse limite de particules tolérée à l’émission pour les véhicules particuliers à moteur diesel (mg/km) ............8 Figure 5 : ratio des concentrations journalières FDMS/TEOM PM10 sur la station de référence de Gennevilliers du 1er

janvier au 31 décembre 2007. ....................................................................................................................................13 Figure 6 : répartition verticale des concentrations de particules sur l’Avenue des Champs-Elysées...................................18 Figure 7 : simulation de la dispersion du nuage de fumée et de poussière ayant suivi l’effondrement de la tour Nord du

World Trade Center à New York le 11 septembre 2001 (T=8 sec et T=85 sec). .......................................................21 Figure 8 : schéma des principales sources de particules atmosphériques ..........................................................................23 Figure 9 : représentation schématique de la distribution granulométrique des aérosols et de leurs mécanismes de

formation et de déposition. Adapté de Whitby et Cantrell (1976) (Source [77])........................................................24 Figure 10 : répartition des émissions de particules PM10 et PM2.5 par secteur d’activité..................................................25 Figure 11 : concentrations moyennes annuelles de PM10 observées à travers le monde (Source : OMS [25]).................28 Figure 12 : vue d’ensemble des données de PM10 disponibles dans la base de données Airbase en 2004.......................30 Figure 13 : concentrations moyennes annuelles de PM2.5 (µg/m3) mesurées en 2005 pour différents pays. (moyennes

par pays et par type de stations) ................................................................................................................................31 Figure 14 : concentrations moyennes annuelles en Europe en 2004..................................................................................31 Figure 15 : concentrations moyennes annuelles de PM10 les plus élevées en 2005 ..........................................................33 Figure 16 : concentrations moyennes annuelles mesurées par le réseau de Londres (LAQN) en 2005.............................34 Figure 17 : nombre annuel de jours avec une moyenne en PM10 (TEOM x 1.3) supérieure à 50 µg/m3 à Londres en 2005

(D’après : LAQN).........................................................................................................................................................35 Figure 18 : concentration moyenne annuelle en PM10 par région en 2007, calculée à partir des données de la BDQA....36 Figure 19 : nombre de jours où la moyenne journalière de PM10 a dépassé 50 µg/m3 en 2007 par stations sur quelques

régions françaises. ......................................................................................................................................................37 Figure 20 : chapelet de suies observé au Microscope Electronique Analytique en Balayage ..............................................38 Figure 21 : particule biogénique, observée au Microscope Electronique Analytique en Balayage ......................................39 Figure 22 : cristaux de chlorure de sodium observés au Microscope Electronique Analytique en Balayage.......................40 Figure 23 : contributions moyennes annuelles des différents composants des fractions PM10, PM2.5 et PM10-2,5

observées sur différents sites européen......................................................................................................................42 Figure 24 : émissions anthropiques totales de PM10 en Ile-de-France en 2005.................................................................48 Figure 25 : émissions anthropiques totales de PM2.5 en Ile-de-France en 2005 ...............................................................48 Figure 26 : émissions moyennes journalières de particules PM10 pour l’année 2004 sur le réseau routier francilien (a) et

zoom sur Paris et la proche banlieue (b) ....................................................................................................................51


92

Figure 27 : moyenne annuelle de particules PM10 (fond et proximité au trafic) en Ile-de-France et zoom sur la petite couronne en 2007 .......................................................................................................................................................52

Figure 28 : cartographies des concentrations journalières en particules PM10 le 15 décembre 2006 réalisée à l’aide du

modèle ADMS-Urban ...................................................................................................................................................53 Figure 29 : exemple de carte de modélisation des concentrations horaires de particules réalisée à l’aide du modèle

SIRANE........................................................................................................................................................................53 Figure 30 : évolution de la moyenne hivernale de Fumées Noires dans Paris de 1956 à 2006..........................................55 Figure 31 : évolution de la moyenne annuelle de Fumées Noires en Ile-de-France de 1992 à 2007.................................55 Figure 32 : évolution, à échantillon évolutif de stations urbaines de fond, de la moyenne annuelle de particules PM10

dans l’agglomération parisienne de 1997 à 2007........................................................................................................56 Figure 33 : évolution de la moyenne annuelle de particules PM10 sur la station trafic du boulevard périphérique à la

Porte d’Auteuil à Paris de 1997 à 2007.......................................................................................................................57 Figure 34 : évolution, à échantillon évolutif de stations urbaines de fond, de la moyenne annuelle de particules PM2.5 dans l’agglomération parisienne de 2000 à 2007…………………………………………………………………………57 Figure 35 : évolution de la moyenne annuelle de particules PM2.5 sur la station trafic du boulevard périphérique à la

Porte d’Auteuil à Paris de 1999 à 2007.......................................................................................................................58 Figure 36 : évolution de la concentration moyenne annuelle de benzo(a)pyrène (BaP) dans l’agglomération parisienne

sur un échantillon évolutif de stations urbaines de fond et sur la station trafic du boulevard périphérique Porte d’Auteuil ......................................................................................................................................................................59

Figure 37 : évolution de la concentration moyenne annuelle de plomb (Pb) sur la station trafic de la Place Victor Basch

(trafic) et à Paris 1er Les Halles (fond) ........................................................................................................................59 Figure 38 : évolution de la concentration moyenne annuelle d’arsenic (As) dans l’agglomération parisienne ...................60 Figure 39 : évolution de la concentration moyenne annuelle de cadmium (Cd) dans l’agglomération parisienne .............60 Figure 40 : concentrations moyennes annuelles de particules en Ile-de-France en 2007 ..................................................61 Figure 41 : nombre de jours de dépassement du seuil journalier de 50 µg/m3 en PM10 en Ile-de-France en 2007..........62 Figure 42 : carte du risque de dépassement de la valeur limite (35 jours dépassant les 50 µg/m3) en particules PM10

pour l’agglomération parisienne ..................................................................................................................................63 Figure 43 : concentrations moyennes annuelles de particules fines PM2.5 en Ile-de-France en 2007...............................65 Figure 44 : concentrations moyennes annuelles de benzo(a)pyrène (BaP) en Ile-de-France en 2007...............................66 Figure 45 : cartographie des niveaux moyens annuels de fond en PM10 en 2007.............................................................67 Figure 46 : concentrations moyennes de particules fines PM2.5 en Ile-de-France.............................................................68 Figure 47 : moyennes annuelles de PM10 et d’oxydes d’azote en sites trafic en 2007 ......................................................68 Figure 48 : évolutions journalières des concentrations horaires de PM10 en 2006 et 2007 en jours ouvrables et le week-

end (calculé à partir des données ajustées) ...............................................................................................................69 Figure 49 : évolutions journalières des concentrations horaires de PM2.5 en 2006 et 2007 en jours ouvrables et le week-

end (calculé à partir des données ajustées) ...............................................................................................................69 Figure 50 : concentrations horaires de particules PM10 mesurées sur les stations de fond du réseau AIRPARIF entre le

10 et le 13 avril 2008..................................................................................................................................................70 Figure 51 : rétrotrajectoires des 10 et 11 avril 2008. .........................................................................................................71


93

Figure 52 : concentrations moyennes mensuelles de particules PM10 en Ile-de-France en 2006......................................71 Figure 53 : concentrations moyennes mensuelles de particules PM2.5 en Ile-de-France en 2006.....................................72 Figure 54 : rétrotrajectoire du 14 avril 2007.......................................................................................................................73 Figure 55 : concentrations moyennes journalières de PM10 sur la station de mesure de Gennevilliers .............................73 du 10 au 18 avril 2007........................................................................................................................................................73 Figure 56 : concentrations horaires de PM10 mesurées le 15 avril 2007............................................................................74 Figure 57 : concentrations moyennes journalières de particules PM10 et PM2.5 à Gennevilliers (fond) en décembre 2007

....................................................................................................................................................................................75 Figure 58 : concentrations moyennes journalières de PM10 sur la station de Gennevilliers du 15 au 26 décembre 2007.75 Figure 59 : concentrations moyennes journalières de benzo(a)pyrène à Gennevilliers (fond) et sur le boulevard

périphérique à Auteuil (trafic) en décembre 2007 ......................................................................................................76 Figure 60 : concentrations horaires de PM10 mesurées le 23 décembre 2007...................................................................76 Figure 61 : composition chimique des fractions fines et grossières sur le site de Paris 1er Les Halles de juillet 2004 à juin

2005 (source : LSCE/Airparif). ....................................................................................................................................78 Figure 62 : concentrations horaires de particules PM10 et PM2.5 sur la station urbaine de fond de Gennevilliers du 10 au

30 décembre 2007 ......................................................................................................................................................79 Figure 63 : concentrations horaires de particules PM10 et PM2.5 sur la station trafic du boulevard périphérique-Porte

d’Auteuil du 10 au 30 décembre 2007 ........................................................................................................................79 Figure 64 : ratio PM2.5/PM10 en 2006 et 2007, calculé sur les données ajustées .............................................................80 Figure 65 : évolution saisonnière du ratio PM10/PM2.5 sur les stations du réseau Airparif en 2007 .................................80 Figure 66 : évolution temporelle du nombre de particules dans la gamme 0,01 à 0,5 µm sur la station Airparif de

Gennevilliers (Source : Ineris/Airparif) ........................................................................................................................81


94

LISTE DES TABLEAUX Tableau 1 : normes françaises et européennes pour les particules PM10 ............................................................................6 Tableau 2 : normes européennes pour les métaux et le Benzo(a)pyrène ............................................................................7 Tableau 3 : normes de l’US-EPA et de la Californie pour les particules PM10 et PM2.5 .......................................................9 Tableau 4 : recommandations de l’Organisation Mondiale de la Santé pour les particules PM10 et PM2.5 (2005)..............9 Tableau 5 : méthodes de mesure des PM10 et PM2.5 sur le réseau Airparif......................................................................15 Tableau 6 : concentrations moyennes annuelles de PM10 (µg/m3) mesurées dans différentes régions du monde...........28 Tableau 7 : niveaux moyens annuels de PM10 et PM2.5 aux Etats-Unis en 2007..............................................................29 Tableau 8 : concentrations moyennes annuelles de PM10 et PM2.5 en Europe (µg/m3) [93]............................................29 Tableau 9 : répartition des principales espèces dans les fractions fine et grossière en fonction de leur origine................40 Tableau 10 : nombre de kilomètres d’axes de circulation modélisés en Ile-de-France dépassant l’objectif de qualité en

particules PM10 en 2007.............................................................................................................................................62 Tableau 11 : superficie et nombre d’habitants concernés en Ile-de-France par le dépassement de l’objectif de qualité

annuel en particules PM10 en 2007............................................................................................................................63 Tableau 12 : estimation de la superficie concernée par un dépassement de la valeur limite (35 J dépassant les 50 µg/m3)

en PM10 pour l’agglomération parisienne. ..................................................................................................................64 Tableau 13 : estimation de nombre de km présentant un dépassement de la valeur limite (35 J dépassant les 50 µg/m3)

en PM10 pour l’agglomération parisienne. ..................................................................................................................64 Tableau 14 : nombre de jours de dépassement de la concentration journalière de 50 µg/m3 en Ile-de-France en 2006 et

2007 pour les PM10 selon l’ancienne (TEOM) et la nouvelle méthode de mesure (TEOM-FDMS).............................65 Tableau 15 : synthèse de la simulation rétrospective des dépassements du seuil d’information ou du seuil d’alerte en

particules PM10 en Ile-de-France en 2006 et 2007 (mesures FDMS et TEOM ajustés) ..............................................77


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ANNEXES

ANNEXE 1 : RESUME DES VALEURS LIMITES RELATIVES AUX PM10 INTEGRANT LES MARGES DE DEPASSEMENT DEFINIES PAR LA

DIRECTIVE EUROPEENNE DU 22 AVRIL 1999

ANNEXE 2 : PRINCIPALES TECHNIQUES ANALYTIQUES DE CARACTERISATION CHIMIQUE DES PARTICULES

ANNEXE 3 :

IMPLANTATION DES STATIONS DE MESURE DES PARTICULES PM10 ET PM2.5 EN ILE-DE-FRANCE AU 31 DECEMBRE 2006


96


97

ANNEXE 1 : RESUME DES VALEURS LIMITES RELATIVES AUX PM10 INTEGRANT

LES MARGES DE DEPASSEMENT DEFINIES PAR LA DIRECTIVE EUROPEENNE DU 22 AVRIL 1999 [16]

VALEUR LIMITE ANNUELLE POUR LA PROTECTION DE LA SANTE HUMAINE

Période de référence année civile Valeur limite 40 µg/m3

Marge de dépassement 20% lors de l'entrée en vigueur diminuant le 01/01/2001 et ensuite tous les ans par

tranches égales pour atteindre 0% le 01/01/2005

Date de mise en application Seuil Du 19/07/1999 au 31/12/2000 48 µg/m3

1 janvier 2001 46,4 µg/m3 1 janvier 2002 44,8 µg/m3 1 janvier 2003 43,2 µg/m3 1 janvier 2004 41,6 µg/m3 1 janvier 2005 40 µg/m3

VALEUR LIMITE JOURNALIERE POUR LA PROTECTION DE LA SANTE HUMAINE

Période de référence 24 heures Valeur limite 50 µg/m3

Nombre de dépassements autorisés par an 35 Marge de dépassement 50% lors de l'entrée en vigueur diminuant

le 01/01/2001 et ensuite tous les ans par tranches égales pour atteindre 0% le 01/01/2005

Date de mise en application Seuil Du 19/07/1999 au 31/12/2000 75 µg/m3

1 janvier 2001 70 µg/m3 1 janvier 2002 65 µg/m3 1 janvier 2003 60 µg/m3 1 janvier 2004 55 µg/m3 1 janvier 2005 50 µg/m3


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ANNEXE 2 PRINCIPALES TECHNIQUES ANALYTIQUES

DE CARACTERISATION CHIMIQUE DES PARTICULES [5] [36] [54]

ESPECES MESUREES METHODE DE MESURE

Analyse morphologique Microscopie Photonique, Microscope Electronique Analytique à Balayage (MEAB) ou en Transmission (MET)

Analyse de la structure cristalline Micro-diffraction Rayon X COMPOSES ORGANIQUES

Carbone Total, « Black Carbon » ou carbone suie, Carbone Organique

Analyse thermique (+ Chromatographie Gazeuse, IR, coulométrie ou FID) Analyse optique Analyse thermo-optique

Pesticides, PCB, Dioxines, Alcanes, Alcools, Esters, Acides organiques (CG) + Spectrométrie de masse

HAP Chromatographie Liquide (CLHP) + Fluorescence UV Ions organiques (CO3

2-, C2O42-, HCOO-, CH3COO-…) Chromatographie Ionique

COMPOSES INORGANIQUES Ions inorganiques (Na+, NH4

+, K+, Mg2+, Ca2+, Cl-, NO3

-, SO42-, PO4

3-,…) Chromatographie Ionique

Spectrométrie de Fluorescence X induite par rayons X (SFX) Spectrométrie de Fluorescence X induite par faisceau d’ions (PIXE) Spectrométrie d’Absorption Atomique (flamme SAAF ou four SAAE)

Métaux

Spectrométrie d’émission + induction plasma avec détection optique (ICP-AES) ou en masse (ICP-MS)


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ANNEXE 3 IMPLANTATION DES STATIONS DE MESURE DES PARTICULES PM10 ET PM2.5

EN ILE-DE-FRANCE AU 31 DECEMBRE 2007

PARTICULES PM10

PARTICULES PM2.5

Pas de Fenêtre

(

((

(

g

VITRY-SUR-SEINE

PARIS 1er Les Halles

BOBIGNYGENNEVILLIERS

Boulevard Périphérique Auteuil

Typologie des stations de mesure

Agglomération parisienne (Définition INSEE 1999)

g Station trafic

( Station urbaine

((

(

(

( (

l

(

(

(

l

(

l

!

! ggg

g

GENNEVILLIERS

PARIS 18ème

LA DEFENSE

CERGY-PONTOISE

Autoroute A1 - Saint-Denis

BOBIGNY

GONESSE TREMBLAY-EN-FRANCE

Paris 1er Les Halles

Avenue des Champs-Elysées LOGNES

NOGENT-SUR-MARNE

VITRY-SUR-SEINEPlace Victor Basch

MELUN

Boulevard Périphérique AuteuilISSY-LES-MOULINEAUX

Zone rurale Ouest - PRUNAY-LE-TEMPLE

Forê t de FONTAINEBLEAU - Desquinemare

Documents

Synthèse des connaissances sur les particules en ......AIRPARIF – Surveillance de la Qualité de l’Air en Ile-de-France – Octobre 2008 Synthèse des connaissances sur les particules