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Surveillance de la qualité de l’air Bilan de masse
de la matière carbonée (OC/EC)
dans les particules PM2,5
Exploitation des mesures sur Lyon-Centre
(oct. 2009 – août 2010)
Bandeau réalisé sous le logiciel Photoshop.
- Manuel d’utilisation et éléments graphiques disponibles auprès du service communication. - Si demande de réalisation par le service communication, fournir deux photos pour illustrer
l’étude et avertir le service dans un délai suffisant.
2
Les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air de la Région
Rhône-Alpes (AASQA), l'Air de l'Ain et des Pays de Savoie, ATMO Drôme-
Ardèche, COPARLY, ASCOPARG, SUPAIR et AMPASEL font partie du dispositif
français de surveillance et d’information de la qualité de l’air. Leur mission
s’exerce dans le cadre de la loi sur l’air du 30 décembre 1996 et de ses décrets
d’application notamment le décret 98-361 du 6 mai 1998 relatif à l’agrément des
organismes de surveillance de la qualité de l’air.
A ce titre et compte tenu du statut d’organisme non lucratif, les AASQA de
Rhône-Alpes sont garantes de la transparence de l’information sur le résultat de
ses travaux.
Conditions de diffusion :
Les données recueillies tombent dès leur élaboration dans le domaine public.
Le rapport d’étude est mis à disposition sur www.atmo-rhonealpes.org, un
mois après validation interne.
Les données contenues dans ce document restent la propriété des
associations. Données non rediffusées en cas de modification ultérieure des
données.
Toute utilisation partielle ou totale de ce document doit faire référence aux
associations en termes de « Bilan de masse de la matière carbonée (OC/EC)
dans les particules PM2,5 - COPARLY (2010)».
Les AASQA de Rhône-Alpes ne sont en aucune façon responsables des
interprétations et travaux intellectuels, publications diverses résultant de ses
travaux et pour lesquels aucun accord préalable n’aurait été donné.
Edition du : 12/10/2010
3
Table des matières
1. DEFINITIONS ET REGLEMENTATION .......................................................................................................... 4
2. CONTEXTE ET OBJECTIFS ........................................................................................................................... 4
3. PRESENTATION DE L’APPAREIL DE MESURE .............................................................................................. 5
3.1. METHODE DE MESURE................................................................................................................................... 5 3.2. MISE EN PLACE DES MESURES ......................................................................................................................... 6 3.3. BILAN DE MASSE DES PARTICULES .................................................................................................................... 7
4. EXPLOITATION DES MESURES ................................................................................................................... 8
4.1. EVOLUTION TEMPORELLE DE LA MATIERE CARBONEE CONTENUE DANS LES PM2,5 .................................................... 8 4.1.1. Mise en évidence de périodes particulières ..................................................................................... 8 4.1.2. Etude des variations sur un pas de temps horaire ......................................................................... 10 4.1.3. Etude des corrélations ................................................................................................................... 12
4.2. BILAN DE MASSE « SIMPLIFIE » DES PARTICULES PM2,5 .................................................................................... 13 4.2.1. Etude temporelle du bilan de masse ............................................................................................. 14 4.2.2. Etude de corrélations..................................................................................................................... 16
4.3. AUTRES PERSPECTIVES D’EXPLOITATIONS ......................................................................................................... 18 4.3.1. Comparaison à d’autres mesures .................................................................................................. 18 4.3.2. Comparaison aux données de modélisation .................................................................................. 19
5. CONCLUSION .......................................................................................................................................... 22
4
1. Définitions et réglementation
EC (Elemental Carbon) : l’EC désigne le carbone suie, composé purement primaire,
apparenté à du graphite pur. Il est émis lors de processus de combustion.
OC (Organic Carbon) : l'OC provient soit de la combustion soit de composés
organiques de l'atmosphère qui s'adsorbent sur la particule déjà formée.
Directive européenne 2008/CE/50 du 21 mai 2008 concernant la qualité de l'air
ambiant et un air pur pour l'Europe : dans le cadre des mesures effectuées dans des
lieux caractéristiques de la pollution de fond rurale (annexe IV), la directive rend
obligatoire la mesure d'espèces chimiques dans les PM2,5 et notamment du carbone
organique (OC) et du carbone élémentaire (EC), ainsi que certains ions (SO42- ; Na+ ;
NH4+ ; Ca2+ ; NO3
- ; K+ ; Cl– ; Mg2+).
2. Contexte et Objectifs
COPARLY a décidé en 2008 de faire l’acquisition d’un appareil thermo-optique,
permettant de mesurer en continu les teneurs en carbone organique (OC) et en carbone
élémentaire (EC) dans les particules les plus fines (PM2,5) présentes dans l'air ambiant.
Ceci afin de mieux connaitre la composition de l'aérosol urbain au centre de
l’agglomération lyonnaise et d’aller ainsi au-delà de la réglementation en vigueur1 pour
ces particules PM2,5.
La mesure des teneurs en EC et OC ainsi que de leur ratio est une première étape dans la
réalisation d'un bilan de masse, essentielle pour une meilleure connaissance des sources
des particules.
Dans un deuxième temps, disposer de mesures de spéciation de la matière carbonée
entre OC et EC avec une résolution temporelle fine (de l’ordre de l’heure) est un atout
déterminant vers l’opérationnalité des modèles de qualité de l’air incluant la chimie des
aérosols carbonés (comme le modèle CHIMERE).
Par ailleurs, de récents programmes de recherche (comme « FORMES ») ont également
montré l’intérêt particulier d’analyser la composition chimique des particules pour mieux
étudier l’origine de leurs sources.
Ce rapport fait état de la mise en place de l’appareil et présente une synthèse des
résultats exploités entre octobre 2009 et août 2010.
1 Directive 2008/50/CE du Parlement et du Conseil Européen du 21 mais 2008.
Page de garde réalisé entièrement sous Photoshop - Si demande de réalisation par le service communication, fournir les photos pour illustrer
l’étude et avertir le service dans un délai suffisant.
5
3. Présentation de l’appareil de mesure
3.1. Méthode de mesure
L'appareil acquis (Sunset Laboratory OCEC field analyzer) permet de quantifier, dans les
particules de diamètre inférieur à 2,5µm (PM2,5), le carbone organique (OC) et le carbone
élémentaire (EC).
Par extension il permet de connaitre la quantité totale de carbone, la quantité de matière
organique ou encore le ratio carbone élémentaire/carbone total.
Appareil : l’appareil se présente en un seul module (45 cm x 38 cm x 27 cm), auquel il
faut ajouter 3 bouteilles de gaz (He, He/O2 10%, He/CH4 5%), une pompe pour
échantillon, un dénudeur d'organiques (plaques en carbone), un cylindre-tampon et un
ordinateur (portable).
Appareil Sunset Laboratory OCEC field analyzer acquis par COPARLY
Appareil Sunlab du LSCE sur la campagne FORMES de Marseille
Principe de fonctionnement :
1. Aspiration de l'air ambiant par une pompe au travers d'un dénudeur d'organiques
(pour éliminer les composés organiques contenus dans l'air) puis au travers du filtre en
quartz qui se trouve dans le four (en quartz également).
6
2. Cycle d'analyse en 3 phases :
• 1ère phase : analyse du carbone organique (OC). Chauffage et balayage du four
par de l'hélium pur pour désorber les composés organiques.
• 2ème phase : analyse du carbone élémentaire (EC). Chauffage et balayage du
four par le mélange hélium/oxygène pour combustion du carbone élémentaire.
• 3ème phase : étalonnage externe par injection du mélange hélium/méthane pour
l'EC et d'une solution de sucrose pour l'OC.
Le cycle complet d'analyse (prélèvement + analyse) peut être adapté pour durer pendant
un temps déterminé, par exemple pour un cycle d'une heure on peut prélever 48 minutes
et faire durer l'analyse 12 minutes.
3. Traitement de l'analyse
Le logiciel de calcul et d'exploitation des analyse rend directement les teneurs en carbone
organique et en carbone élémentaire sans besoin de traitement manuel des données
analytiques brutes.
Fabricant : Sunset Laboratory Inc. (Etats-Unis, OREGON).
Sunset Laboratory Inc. a été fondé en 1984 pour fournir des analyses d'OCEC.
L'instrument thermique-optique d'OCEC utilisé pour ce travail a été basé sur des
instruments développés à l'institut de l'Orégon de la science et de la technologie.
Initialement, les analyses trouvaient des applications environnementales, telles que des
programmes de contrôle d'EPA (Environmental Protection Agency), mais les évaluations
d'exposition sur les lieux de travail sont également devenues un domaine de
spécialisation important. Au début des années 90, le laboratoire a commencé à
commercialiser ses instruments. Depuis, la compagnie a vendu dans le monde entier plus
de 60 de ces instruments. En 2000, le laboratoire a franchi un nouveau pas avec la mise
au point d'un appareil semi-continu, en temps réel.
Les principaux scientifiques du laboratoire sont David SMITH et Robert CARY, président
de la compagnie, qui a été un des innovateurs dans le développement de la mesure
d'OC/EC, des techniques et des instruments optiques thermiques d'analyse.
3.2. Mise en place des mesures
L’appareil a été livré à COPARLY début décembre 2008.
Après une période de prise en main et de formation technique, l'appareil a été installé
dans la station de mesure de Lyon-centre, en juin 2009.
Les premières mesures réellement exploitables n’ont débuté qu’à partir d’octobre 2009.
Les données exploitées dans ce rapport couvrent la période d’octobre 2009 à août 2010.
Déc. 2008
Réception à
COPARLY
Juin 2009
Installation à Lyon-Centre
Oct. 2009 à Août 2010
Période de mesure exploitée pour ce rapport
2008 2009 2010
7
3.3. Bilan de masse des particules
L’analyse de la composition chimique des particules (aussi notées PM) se décompose
généralement de la manière suivante :
- La matière organique
La matière organique (OM pour « Organic Matter ») est composée de différentes familles
chimiques composées de carbone et d’autres atomes (Hydrogène, Oxygène, Azote,…),
comme les acides, les alcanes, les HAP ou les sucres (comme le lévoglucosan).
L’appareil acquis par COPARLY mesure uniquement le carbone contenu dans la matière
organique (OC). La relation entre OC et OM est une thématique scientifique qui fait
largement débat, et les ratios sont variables selon les typologies et environnements
étudiés.
Pour cette exploitation des mesures sur le site de Lyon-Centre, il a été utilisé un
coefficient variable en fonction de la période de l’année :
- D’octobre à mars (période de chauffage) : OM =1,78 x OC 1
- D’avril à septembre : OM = 1,4 x OC 2
La part de matière organique varie généralement de 20% à 30% en milieu urbain. Mais,
en période hivernale, elle peut constituer jusqu’à plus de 60 % de la masse totale des
PM, en lien notamment avec l’augmentation de la combustion de biomasse.
- La matière inorganique
Cette fraction est caractérisée par le carbone élémentaire (EC) et les espèces ioniques
majeures, comme le nitrate d'ammonium ou le sulfate d'ammonium, formées dans
l'atmosphère à partir de précurseurs (ammoniac, acide nitrique, dioxyde de soufre,…).
La part d’EC varie généralement entre 2% et 15% et les espèces ioniques peuvent
représenter entre 30 et 45 % de la masse totale des PM.
- Les poussières minérales ou crustales (appelées aussi « dust »)
Elles sont d'origine naturelle (exploitation des sols, érosion, sable du désert, sels marins).
Elles peuvent représenter jusqu'à 4 % de la masse totale des PM.
- La masse indéterminée
Le reste de la composition des PM est souvent d’origine indéterminée.
Cette partie peut constituer entre 10 à 30 % (voir même plus) de la masse des PM.
1 Coefficient mesuré à Grenoble dans le cadre du programme FORMES et utilisé par le Laboratoire de Glaciologie et Géophysique de l’Environnement (LGGE) pour les périodes où les émissions liées au chauffage sont importantes. 2 Coefficient généralement appliqué dans la littérature sur un site de fond urbain.
8
4. Exploitation des mesures
Les données ont été exploitées sur 11 mois de fonctionnement, entre octobre 2009 et
août 2010, sur un pas de temps horaire, journalier et mensuel.
Les mesures d’EC/OC ont été analysées en corrélation avec les mesures de particules
disponibles sur le site de Lyon-Centre (PM2,5 et PM10 mesurées avec un module FDMS ;
écart entre PM10 et PM2,5) et avec les paramètres météorologiques mesurés sur le site
Météo-France de Lyon-Bron.
4.1. Evolution temporelle de la matière carbonée contenue dans les PM2,5
4.1.1. Mise en évidence de périodes particulières
Les graphes ci-dessous présentent pour chaque mois les histogrammes des valeurs
horaires mesurées en PM2,5, OC et EC :
Ces graphes montrent que les mois d’octobre 2009 à mars 2010 enregistrent les valeurs
les plus élevées en PM2,5 (histogrammes plus élargis), en lien notamment avec les
émissions de particules fines plus importantes pendant la période de chauffage.
Histogramme de Lyon Centre PM 2,5; catégorisé par Mois
Exploit_H_validés 39v*7720c
Lyon Centre PM 2,5
Nbre
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Mois: oct. 09
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Mois: nov. 09
-10 0
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Mois: déc. 09
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Mois: janv. 10
-10 0
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Mois: fév. 10
-10 0
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100150200250300350400450
Mois: mars 10
-10 0
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Mois: avril 10
-10 0
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Mois: mai 10
-10 0
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Mois: juin 10
-10 0
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100150200250300350400450
Mois: juillet 10
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Mois: août 10
-10 0
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Le même type d’évolution que pour les PM2,5 est observé pour les valeurs de carbone
organique (OC) et, dans une moindre mesure, pour le carbone élémentaire (EC).
Histogramme de OC; catégorisé par Mois
Exploit_H_validés 39v*7720c
OC
Nbre
d'o
bs.
Mois: oct. 09
-2
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50100150200250300350400450500
Mois: nov. 09
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Mois: déc. 09
-2
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Mois: janv. 10
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Mois: fév. 10
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50100150200250300350400450500
Mois: mars 10
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Mois: avril 10
-2
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Mois: mai 10
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Mois: juin 10
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50100150200250300350400450500
Mois: juillet 10
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Mois: août 10
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Histogramme de EC; catégorisé par Mois
Exploit_H_validés 39v*7720c
EC
Nbre
d'o
bs.
Mois: oct. 09
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Mois: nov. 09
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Mois: déc. 09
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Mois: janv. 10
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Mois: fév. 10
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Mois: mars 10
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Mois: avril 10
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Mois: mai 10
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Mois: juin 10
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Mois: juillet 10
-2
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Mois: août 10
-2
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4.1.2. Etude des variations sur un pas de temps horaire
Les graphes ci-dessous présentent l’évolution, sur un pas de temps horaire, des niveaux
de particules (PM10 et PM2,5 ; échelle de gauche) et de matière carbonée (EC, OC,
Carbone Total ; échelle de droite), pour certaines périodes présentant de fortes hausses
en particules. A noter que ces périodes se situent essentiellement en période hivernale
(entre octobre 2009 et mars 2010)
0
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Moyennes horaires (29 oct->3 nov 2009)
Lyon Centre PM10
Lyon Centre PM2,5
EC
OC
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m-3
Moyennes horaires (25 ->29 déc 2009)
Lyon Centre PM10
Lyon Centre PM2,5
EC
OC
TC (OC+EC)
11
Ces résultats montrent que la forte hausse des concentrations de PM2,5 est bien corrélée
à l’augmentation de la matière carbonée (EC+OC) contenue dans ces PM2,5 et
notamment à celle du carbone organique (OC).
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Moyennes horaires (23 ->26 janv 2010)
Lyon Centre PM10
Lyon Centre PM2,5
EC
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TC (OC+EC)
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20
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µg.
m-3
µg.
m-3
Moyennes horaires (10 ->18 fév 2010)
Lyon Centre PM10
Lyon Centre PM2,5
EC
OC
TC (OC+EC)
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µg.
m-3
µg.
m-3
Moyennes horaires (10 ->13 mars 2010)
Lyon Centre PM10
Lyon Centre PM2,5
EC
OC
TC (OC+EC)
12
En revanche, ces graphes montrent également que la quantité de carbone organique
(OC) n’augmente pas forcément de manière linéaire, proportionnellement à la masse des
PM2,5. En d’autres termes : pour des niveaux en PM2,5 équivalents, les niveaux mesurés
en OC ne sont pas identiques d’un jour à l’autre ou entre les saisons.
Ceci peut être le signe de sources d’émissions différentes à l’origine des niveaux de
particules mesurées. Ce constat sera revu plus loin, avec le taux de matière organique,
dans le bilan de masse des particules.
4.1.3. Etude des corrélations
Les graphes de corrélations ci-dessous confirment que les données de PM2,5 sont mieux
corrélées aux valeurs de OC que de EC.
Matrice de corrélation entre les mesures de PM2,5 , OC et EC
(sur la base des données horaires)
Corrélations (Exploit_H_validés 39v*7720c)
Lyon Centre PM 2,5
OC
EC
R= 0.754 R= 0.542
R= 0.714
Nb d
’obs.
Classes de Concentrations Conc° horaires en µg.m-3 (OC)
Conc° H
en µ
g.m
-3 (
PM
2,5
)
Conc° horaires en µg.m-3 (EC)
Conc° horaires en µg.m-3 (EC)
Conc° H
en µ
g.m
-3 (
PM
2,5
)
C
onc° H
en µ
g.m
-3 (
OC
)
Nb d
’obs.
Nb d
’obs.
Classes de Concentrations
Classes de Concentrations
13
Graphes de corrélations, mois par mois, entre les mesures de PM2,5 et OC
(sur la base des données horaires)
Le graphe ci-dessus montre que, entre octobre et mars, la quantité de carbone organique
contenue dans les PM2,5 diminue d’un mois à l’autre, même si la corrélation entre les 2
mesures reste globalement bonne. Ceci semble bien confirmer le caractère changeant
des sources à l’origine des particules.
NB : L’analyse des données n’a montré aucune corrélation significative avec les autres
mesures exploitées, ni avec aucun paramètre météorologique.
4.2. Bilan de masse « simplifié » des particules PM2,5
Dans la suite de l’exploitation, les données de OC et EC ont été utilisées pour recomposer
la masse des PM2,5 de la manière simplifiée suivante (voir aussi §3.3) :
Masse PM2,5 = OM + EC + Masse indéterminée
avec :
OM (Matière Organique), soit une estimation de la fraction organique des PM2,5
OM = OC x 1,4 entre avril et septembre1
OM = OC x 1,78 entre octobre et mars 2
EC (Carbone Elémentaire), soit une partie de la fraction inorganique
Masse indéterminée : le reste de la masse des PM2,5
Masse indéterminée = Masse PM2,5 - (EC + OM)
Cette fraction contient donc le complément de la fraction inorganique ("ions") + la
fraction de poussières « crustales » + la masse généralement indéterminée (cf. §3.3).
L’analyse des données montre que ces paramètres ne doivent pas être exploités au
niveau horaire, mais à minima sur un pas de temps journalier, voire mensuel.
1 Coefficient généralement appliqué pour un site de fond urbain influencé par aucune source particulière. 2 Coefficient hivernal issu du programme de recherche FORMES et utilisé par le Laboratoire de Glaciologie et Géophysique de l’Environnement (LGGE).
Nuage de Points de OC en fonction de Lyon Centre PM 2,5; catégorisé par Mois
Exploit_H_validés.sta 39v*7720c
Lyon Centre PM 2,5
OC
Mois: oct. 09
-20
0
20
40
60
80
100
120
-202468
101214161820222426
Mois: nov. 09
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: déc. 09
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: janv. 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: fév. 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
-202468
101214161820222426
Mois: mars 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: avril 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: mai 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: juin 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
-202468
101214161820222426
Mois: juillet 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
Mois: août 10
-20
0
20
40
60
80
100
120
Conc° H en µg.m-3 (PM2,5)
Conc° H
en µ
g.m
-3 (
OC
)
14
4.2.1. Etude temporelle du bilan de masse
Les graphes ci-dessous présentent l’évolution des PM2,5 et de leur bilan de masse :
- En valeur absolue en moyennes journalières:
- En valeur relative, toujours en moyennes journalières :
- Et en moyennes mensuelles :
Ces graphes montrent bien, encore une fois, une diminution de la part relative de
matière organique dans les PM2,5 d’octobre à mars, alors que les niveaux moyens de
PM2,5 sont plus importants entre janvier et mars.
0
10
20
30
40
50
60
70
80
Bilan de masse des PM2,5 en valeur absolue (moyennes journalières)
Moyenne de Masse ind.
Moyenne de OM
Moyenne de EC
Moyenne de Lyon Centre PM2,5
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
70%
80%
90%
100%
Bilan de masse des PM2,5 en valeur relative (moyennes journalières)
Moyenne de Masse ind.
Moyenne de OM
Moyenne de EC
0
10
20
30
40
50
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
70%
80%
90%
100%
oct. 09
nov. 09
déc. 09
janv. 10
fév. 10
mars 10
avril 10
mai 10
juin 10
juil let 10
août 10
2009 2010
Moyenne de Masse indéterminée
Moyenne de OM
Moyenne de EC
Moyenne de Lyon Centre PM2,5
15
Ceci pourrai être dû à une part plus importante de la combustion de biomasse sur la
première partie de l’hiver, entre octobre et décembre. Mais cette hypothèse ne peut être
vérifiée sans la mesure de traceurs spécifiques du chauffage au bois, comme le
lévoglucosan par exemple. Par ailleurs, ces graphes semblent confirmer qu’un
changement d’origine des particules émises s’opère sur l’hiver (janvier à mars).
Le Bilan de masse est plus généralement présenté sous la forme suivante :
Les taux de matière organique (OM) et de carbone élémentaire (EC) dans les particules
mesurés sur Lyon-Centre sont relativement comparables aux données trouvées dans la
littérature. Les données à partir d’avril 2010 sont à considérer avec précaution car
l’analyseur présente plusieurs périodes de dysfonctionnement (cf. plus haut : graphe des
moyennes journalières).
36%
8%
56%
oct. 09
30%
9%61%
nov. 09
25%
7%68%
déc. 09
22%
5%
73%
janv. 10
20%
5%
75%
fév. 10
16%
3%
81%
mars 10
18%
4%
78%
avril 10
18%
5%
77%
mai 10
23%
5%
71%
juin 10
24%
4%
72%
juillet 10
21%
6%
73%
août 10
oct. 09
OM (%)
EC (%)
Masse ind. (%)
16
4.2.2. Etude de corrélations
Les graphes ci-dessous présentent les corrélations entre les valeurs de PM2,5 et de
matière organique en valeur absolue (OM) d’une part, et en valeur relative à la
concentration massique de ces PM2,5 (OM%) d’autre part, sur la base de l’ensemble des
données journalières.
Nuage de Points avec Histogrammes de OM en fonction de Lyon Centre PM2,5
Exploit_Datas_J_validés.sta 28v*322c
Histogramme = 260*6,7095*normal(x; 23,99; 11,8855)Histogramme = 260*1,9565*normal(x; 5,531; 3,0162)
Nuage de Points = 0,8494+0,1952*x
0
100
0 10 20 30 40 50 60 70 80
Lyon Centre PM2,5 (µg.m-3)
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
22
24
OM
(µ
g.m
-3)
0 100
Lyon Centre PM2,5:OM: r = 0,7690; p = 0.0000
Nuage de Points avec Histogrammes de OM (%) en fonction de Lyon Centre PM2,5
Exploit_Datas_J_validés.sta 28v*322c
Histogramme = 260*6,7095*normal(x; 23,99; 11,8855)Histogramme = 260*0,0564*normal(x; 0,2383; 0,077)
Nuage de Points = 0,2701-0,0013*x
0
50
100
0 10 20 30 40 50 60 70 80
Lyon Centre PM2,5 (µg.m-3)
0%
20%
40%
60%
80%
100%
OM
(%
)
0 50 100
Lyon Centre PM2,5:OM (%): r = -0,2045; p = 0,0009
17
La quantité de matière organique (OM) a été estimée à partir de la valeur en carbone
organique (OC) à un facteur multiplicatif près. Il est donc normal de constater que ce
paramètre est assez bien corrélé aux niveaux de particules PM2,5 de la même manière
que l’était le carbone organique.
En revanche, comme déjà évoqué précédemment, la part relative de matière organique
dans les PM2,5 (OM%) n’est pas corrélée aux concentrations en PM2,5.
Le deuxième graphe montre notamment un taux de matière organique relativement
important (> 40%) dans les classes de concentrations faibles en PM2,5 (< 20 µg.m-3 en
moyenne journalière).
Ceci pourrait être le signe d’une limite dans la méthode pour estimer la matière
organique contenue dans les particules PM2,5 à partir de la mesure du carbone
organique, avec une relation linéaire et un coefficient quasi-constant.
Il conviendrait également de vérifier d’autres hypothèses :
- une non-linéarité de l’analyseur EC/OC ou (ce qui revient au même) une plus forte
incertitude de la mesure EC/OC pour les faibles concentrations en PM2,5 ?
- une limite de détection de l’analyseur EC/OC trop haute, qui surévaluerait la part d’OM
dans les PM2,5 à faibles concentrations ?
L’analyse des données n’a pas montré de corrélation significative entre le taux de matière
organique relatif à la masse des PM2,5 (OM%) et les autres paramètres exploités.
18
4.3. Autres perspectives d’exploitations
4.3.1. Comparaison à d’autres mesures
Ces résultats pourront être exploités plus finement en comparaison notamment aux
mesures réalisées dans le cadre de différents programmes de recherche, dont des
exemples sont présentés ci-dessous.
Exemple de résultats dans la cadre du programme CARA1 de 40 prélèvements journaliers
dans la fraction PM10 des particules mesurées sur Lyon-Centre, avec une analyse
détaillée de la composition chimique des particules, entre janvier 2008 et janvier 2009.
1 CARA : Dispositif national de caractérisation chimique des particules, organisé par le LCSQA, en collaboration avec plusieurs AASQA, dont celles de la région Rhône-Alpes.
0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
200
30/0
1/08
09/0
2/08
10/0
2/08
14/0
2/08
15/0
2/08
17/0
2/08
22/0
2/08
23/0
2/08
24/0
2/08
28/0
2/08
29/0
2/08
25/0
6/08
27/0
6/08
28/0
6/08
29/0
6/08
01/0
7/08
03/0
7/08
17/0
9/08
18/0
9/08
27/0
9/08
29/0
9/08
10/1
0/08
11/1
0/08
13/1
0/08
14/1
0/08
16/1
0/08
19/1
0/08
25/1
0/08
27/1
0/08
27/1
1/08
29/1
1/08
27/1
2/08
28/1
2/08
29/1
2/08
08/0
1/09
09/0
1/09
10/0
1/09
11/0
1/09
12/0
1/09
13/0
1/09
Masse indéterminée
NH4+
NO3-
SO42-
Autres ions
OM
EC
0%
10%
20%
30%
40%
50%
60%
70%
80%
90%
100%
30/0
1/08
10/0
2/08
15/0
2/08
22/0
2/08
24/0
2/08
29/0
2/08
27/0
6/08
29/0
6/08
03/0
7/08
18/0
9/08
29/0
9/08
11/1
0/08
14/1
0/08
19/1
0/08
27/1
0/08
29/1
1/08
28/1
2/08
08/0
1/09
10/0
1/09
12/0
1/09
Masse indéterminée
NH4+
SO42-
NO3-
Autres ions
OM
EC
19
Exemple de résultats dans la cadre du programme FORMES1 : analyse détaillée de la
composition chimique dans la fraction PM2,5 des particules mesurées à Grenoble (sur un
site de fond urbain), en janvier 2009.
Ces données n’ont pas encore été comparées aux mesures de l’analyseur OC/EC, car les
mesures n’ont pas été réalisées sur la même période, ni sur le même site pour les
données de FORMES.
En revanche, de nouveaux prélèvements ont été programmés en 2010 sur Lyon-Centre
dans le cadre du programme CARA, ce qui permettra une comparaison directe entre les
méthodes de mesures. Les données devraient être exploitées fin 2010.
4.3.2. Comparaison aux données de modélisation
Outre l’aspect purement métrologique, les mesures de OC et EC réalisées par cette
méthode seront utilisées pour valider des modèles de qualité de l’air (« PREVALP »).
En effet, les avancées récentes dans la modélisation des particules fines permettent
désormais de prendre en compte les différents constituants des particules fines et
notamment les deux formes de la matière carbonées (EC et OC).
Grâce à un cadastre des émissions qui différencie les émissions de particules fines
carbonées (entre EC et OC) et qui prend en compte spécifiquement les composés
organiques volatils (COV) et semi-volatils (COVSV), il est possible de suivre les
transformations dans l’atmosphère de ces différentes espèces, y compris les transferts de
masse entre la phase gazeuse et la phase particule (adsorption).
Disposer de mesures de spéciation de la matière carbonée entre OC et EC avec une
résolution temporelle fine (de l’ordre de l’heure) est donc un atout déterminant vers
l’opérationnalité de ces modèles de qualité de l’air incluant la chimie des aérosols
carbonés.
L’exploitation des données a permis d’établir une toute première comparaison entre les
données mesurées et les sorties de modèles2.
1 FORMES (Fraction Organique de l’aérosol urbain : Méthodologie de l’estimation des sources) : programme de recherche mené au niveau national, en collaboration avec plusieurs équipes de chercheurs, financé par le MEEDDAT et l'ADEME, avec pour objectif d’établir une méthodologie simplifiée pour estimer les sources d’émission des particules à partir de leur composition chimique dans l’air ambiant 2 Données issues de la plateforme de modélisation PREVALP, regroupant notamment les modèles CHIMERE (chimie de l’atmosphère) et MM5 (Météo). [Version : 2008_aer_hap/REG06KM]
-20%
0%
20%
40%
60%
80%
100%
13
01
09
-18
15
01
09
-06
15
01
09
-18
16
01
09
-06
16
01
09
-18
17
01
09
-06
17
01
09
-18
18
01
09
-06
18
01
09
-18
19
01
09
-06
19
01
09
-18
20
01
09
-06
20
01
09
-18
21
01
09
-06
21
01
09
-18
22
01
09
-06
22
01
09
-18
23
01
09
-06
23
01
09
-18
24
01
09
-06
24
01
09
-18
25
01
09
-06
25
01
09
-18
26
01
09
-06
26
01
09
-18
27
01
09
-06
27
01
09
-18
28
01
09
-06
28
01
09
-18
29
01
09
-06
29
01
09
-18
masse indéterminée
EC (µg/m3)
OM (µg/m3)
SO42- (µg/m3)
NO3- (µg/m3)
NH4+ (µg/m3)
20
Les deux graphes ci-après présentent les bilans de masse des PM2,5 calculés par
modélisation sur Lyon, en moyennes journalières sur l’année 2009, en valeur absolue et
en valeurs relatives :
Le graphe ci-dessous compare la valeur en PM2,5 calculée par modélisation et celle
mesurée sur Lyon-Centre :
Les deux valeurs sont significativement comparables, même si elles présentent quelques
différences quantitatives, notamment durant les périodes d’épisode de pollution survenus
au début de l’année 2009.
0102030405060708090
100
µg/
m³
Bilan de masse des PM2,5 issu du modèle CHIMERE (moyenne journalières en valeur absolue- Année 2009)
Autres
Crustale
Ions
OM
EC
0%10%20%30%40%50%60%70%80%90%
100%
Bilan de masse des PM2,5 issu du modèle CHIMERE (moyenne journalières en valeur absolue- Année 2009)
Autres
Crustale
Ions
OM
EC
0
20
40
60
80
100
120
140
160
01/01/2009 02/03/2009 01/05/2009 30/06/2009 29/08/2009 28/10/2009 27/12/2009
µg/
m³
Comparaison modèle / mesurePM2,5 (modèle) PM2,5 (mesure)
21
Les graphes ci-après présentent la comparaison modèle/mesure pour les deux
paramètres EC, OM et PM2,5, mais uniquement sur la période commune comparable
(d’octobre à décembre 2009).
Les valeurs sont relativement comparables, sauf pour certaines périodes, notamment lors
d’une hausse significative de concentration en PM2,5 (cercle en pointillées verts ; épisode
de pollution en particules autour du 30/10/09) ou encore, lors de la mise ou remise en
marche de l’appareil (cercles en pointillées rouges).
Cette analyse devra être poursuivie avec les données de modélisation pour 2010 et des
ajustements pourront permettre de mieux caler le modèle aux mesures, notamment lors
des épisodes de pollution.
Il conviendrait également de vérifier que l’appareil ne demande pas un certain temps
pour se stabiliser et donner une valeur valide.
0,00
2,00
4,00
6,00
8,00
10,00
12,00
Comparaison modèle / mesure
EC (Modèlisation) EC (Mesure)
0,00
5,00
10,00
15,00
20,00
25,00
30,00
µg.
m-3
Comparaison modèle / mesure
OM (Modèlisation) OM (Mesure)
0
10
20
30
40
50
60
70
Comparaison modèle / mesure
PM 2,5 (modélisation) PM 2,5 (mesure)
22
5. Conclusion
L'acquisition d'un appareil de mesures continues de la matière carbonée (OC/EC) dans
les particules atmosphériques permet de compléter la connaissance de la composition
chimique des particules et, pour les plus fines d’entres elles (PM2,5), d’aller au-delà de la
réglementation en vigueur.
L’analyse des données, sur 11 mois de fonctionnement, a montré que les hausses de
concentrations en PM2,5 sont assez bien corrélées avec l’augmentation du carbone
organique (OC). En revanche, la quantité relative de carbone organique ou, par
extension, de matière organique (OM), n’augmente pas proportionnellement à la masse
des PM2,5. Ceci est a priori en lien avec le caractère changeant des sources à l’origine des
particules.
Les données ont permis également d’estimer un bilan de masse « simplifié » des
particules, à savoir : le taux de matière organique (OM), de carbone élémentaire (EC) et
celui de la masse restante des PM2,5.
Cette analyse montre une diminution progressive de la part relative en matière organique
dans les PM2,5 d’octobre à mars, avec des niveaux moyens de PM2,5 plus importants
entre janvier et mars. Ceci semblerait indiquer que la combustion de biomasse est plus
importante sur la première partie de la période de chauffage (entre octobre et
décembre), et qu’un changement d’origine des particules émises s’opère sur la période
plus hivernale (janvier à mars).
Toutefois, la mesure des paramètres OC/EC n'apporte qu'une réponse partielle au bilan
de masse des particules, et il conviendrait de compléter ces mesures par des analyses
des éléments ioniques et de traceurs spécifiques du chauffage au bois, comme le
lévoglucosan par exemple.
Les analyses de spéciations chimiques sur des prélèvements réalisées en 2010 sur le site
de « Lyon-Centre », dans le cadre du programme de recherche CARA (Caractérisation
chimique des particules), permettront une inter-comparaison entre deux méthodologies
de mesures différentes.
A noter que l’exploitation des données ne concerne que 11 mois de mesures. Il faudra
donc attendre d’exploiter les données sur les mois et années à venir pour confirmer
certaines hypothèses.
Enfin, les premiers résultats de comparaison entre les mesures et les données issues de
modèles de qualité de l’air prenant en compte la chimie de l’atmosphère sont
relativement bons et encourageants.
Cette mesure devrait donc permettre d’améliorer les modèles, de mieux comprendre et
prévoir la formation d’épisodes de pollution, mais aussi de mieux cibler les mesures
d’urgence à mettre en œuvre.
