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DS n°2

Devoir Surveillé n° 2

le jeudi 17 novembre 2016

CORRIGÉ Les termes « loi d’Arrhénius », « dégénérescence de l’ordre », « loi de Van’t Hoff » devront figurer dans votre copie.

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EXERCICE1:FORMATIONDESiCPARCVD

Lecarburedesilicium,deformuleSiC,aétédécouvertparJönsJacobBerzeliusen1824lorsd’une expérience pour synthétiser du diamant. Il est devenu unmatériau incontournablepour la fabrication d’instruments optiques nécessitant une stabilité thermomécaniqueimportante. Les technologies actuelles permettent de réaliser des instruments constituésuniquementdeSiC,quecesoientlesmiroirs,lastructureoulessupportsdedétecteurs.EnparticulierlafaceoptiquedesmiroirspeutêtrerevêtuedeSiCpardépôtchimiqueenphasevapeur(ouCVDpourl’anglais«chemicalvapordeposition»)afindemasquertouteporositérésiduelleetobtenirunesurfacepolissableparfaite.

Par exemple, le télescope spatial infrarouge Herschel, lancé en 2009 et développé parl’agence spatialeeuropéenne (ESA),opérationnel entre2009et2013, emportaitunmiroirprimairede3,5mdediamètre,leplusgrandmiroirdel’espace,constituéde12segmentsencarburedesiliciumfritté,assemblésparbrasage.FormationdeSiCparCVDLe dépôt chimique en phase vapeur (CVD) est un procédé utilisé pour produire desmatériauxsolidesdegrandepuretéetsous formedecouchesminces.Dansceprocédé,unsolideinerteservantdesupportestexposéàunouplusieurscomposéschimiquesenphasegazeuse qui se décomposent à sa surface pour former le matériau désiré. Généralement,plusieurs réactions se produisent conjointement, les produits des réactions indésirablesétantévacuésparunfluxgazeuxtraversantencontinulachambreréactionnelle.DetrèsnombreuxcomposéschimiquessontutiliséspourproduiredesfilmsmincesdeSiC.Parmiceux-ci, leméthyltrichlorosilaneMTS,CH3SiCl3esttrèssouventchoisi.Laréactionsedéroulesurunsolideengraphite,àunetempératuredel’ordrede1000°Cetsouspressionréduite.Ellesedérouledansuncourantdedihydrogèneet,d’unpointdevuemicroscopique,endeuxétapes:

• une décomposition duMTS en présence de dihydrogène pour former des produitsintermédiairesgazeux;

• puisuneréactionentreceux-cipourformerlecarburedesiliciumsolide.L’équation-bilanglobalederéactions’écrit:

)()()(33 3 gsg HClSiCSiClCH += On considère une enceinte vide, de volume constant, thermostatée à la températureT2=1200K,dans laquelle, à ladate t=0,on introduitunequantitén deMTS.Pour cettetempérature, la réactionde formationde carburede siliciumpeut être considérée commetotale. La figure2 représente l'évolutionde la concentrationdeMTSdans l'enceinte, pourdifférentesquantitésnintroduites,aucoursdutemps.

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Figure2CinétiquededécompositionduMTS

1) Déterminerletempsdedemi-réactiont1/2pourchacunedecestroisexpériences.La

constructiongraphiqueserafaitesurl’annexe,remiseavecvotrecopie.Quepeut-onendéduireconcernantl’ordreparrapportauMTS?Graphiquement,onremarqueque le tempsdedemi-réactionest indépendantàchaque fois de la concentration initiale, et cela est caractéristique d’uneréactiond’ordre1.

Laréactionétudiéeiciestdoncuneréactiond’ordre1.Letempsdedemi-réactionnedépendeneffetpasdelaconcentrationinitiale.

20

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Ona:t1/2=20minsoit:k=(Ln2)/t1/2=0,035min-1.

2) Onnoterak laconstantedevitessedelaréaction.Quelleestl’équationdifférentiellevérifiéeparlaconcentrationenMTS?Nousallonscalculer laconstantedevitesseàpartirdu tempsdedemi-réactionquenousvenonsdecalculer.L’équationdifférentielleestlasuivante:

−𝐝 𝐂𝐇𝟑𝐒𝐢𝐂𝐥

𝐝𝐭 = 𝐤. 𝐂𝐇𝟑𝐒𝐢𝐂𝐥

3) ExprimerlaconcentrationenMTSdansl’enceinteaucoursdutemps,enfonctiondelaconcentrationinitiale[MTS]0,dutempsetdelaconstantedevitessek.Résolvonsl’équationdifférentielle:

−𝑑 𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙

𝑑𝑡 = 𝑘. 𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙 Séparonslesvariables:

𝑑 𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙

= − 𝑘.𝑑𝑡

𝑑 𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙

!!!!"#$

!!!!"#$ != − 𝑘.𝑑𝑡

!

!

L’équations’intègreen:

ln (𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙 !

) = − 𝑘. 𝑡

quel’onpeutaussiréécrire:𝑪𝑯𝟑𝑺𝒊𝑪𝒍 = 𝑪𝑯𝟑𝑺𝒊𝑪𝒍 𝟎. 𝐞!𝐤.𝐭

4) Exprimerletempsdetrois-quartsderéactiont3/4enfonctiondek.

Letempsdedemi-réactionestletempstauboutduquellamoitiédeAadisparu,letempsdetrois-quartsderéactionestceluiauboutduquelles¾deAontdisparu, ilrestedonc¼delaquantité,ouconcentration,initiale:Alors:

ln (𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙 !/!𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙 !

) = − 𝑘. 𝑡!/!

ln (!!!!"#$ !

!𝐶𝐻!𝑆𝑖𝐶𝑙 !

) = − 𝑘. 𝑡!/!

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ln (14 ) = − 𝑘. 𝑡!/!

soit: ln (4) = 𝑘. 𝑡!/!D’où:𝑡!!= !" !

!=𝑡!

!= !" !

!

! 𝒕𝟑

𝟒= 𝟐. 𝐥𝐧 𝟐

𝒌

5) Quevautlerapport2/1

4/3

tt ?Ceciest-ilvérifiédanslecasprésent?

D’aprèscequiprécède:

𝑡!!= 2.

ln 2𝑘

𝒕𝟑𝟒= 𝟐. 𝒕𝟏

𝟐

Une augmentation de la température de 100 K pour atteindre T3 = 1300 K entraine unediminutiondutempsdedemi-réactiond’unfacteur20.LaconstantedevitesseestfonctiondelatempératureTselon:

⎟⎠⎞⎜

⎝⎛ −=RTEATk aexp)(

oùA(demêmedimensionquek)etEa(appeléénergied’activationetexpriméeenJ.mol-1)sontdesconstantes.

6) Endéduirelavaleurdel’énergied’activationdelaréaction.

Utilisonsdonclaloid’Arrhénius:

𝑘 𝑇 = 𝐴. exp (−𝐸!𝑅𝑇 )

EnT1:

𝑘 𝑇! = 𝐴. exp (−𝐸!𝑅𝑇!

)

EnT1:

𝑘 𝑇! = 𝐴. exp (−𝐸!𝑅𝑇!

)

Alors:

𝐋𝐧𝐤 𝐓𝟐𝐤 𝐓𝟏

= −𝐄𝐚𝐑 . (

𝟏𝐓𝟐−

𝟏𝐓𝟏)

Utilisonslestempsdedemi-réaction:

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𝐿𝑛

!"!!!/! !!!"!

!!/! !!

= −𝐸!𝑅 . (

1𝑇!−

1𝑇!)

𝐿𝑛𝑡!/! 𝑇!𝑡!/! 𝑇!

= −𝐸!𝑅 . (

1𝑇!−

1𝑇!)

Etl’auteurnousindiqueque:

𝑡!/! 𝑇! = 20. 𝑡!/! 𝑇! D’où,applicationnumérique:

𝐿𝑛(20) = −𝐸!8,31 . (

11300−

11200)

𝐄𝐚 = 𝟏𝟓𝟒 𝟔𝟖𝟖 𝐉.𝐦𝐨𝐥!𝟏

L’énergied’activationvautdonc:Ea=154,7kJ.mol-1

Donnée:R,constantedesgazparfaits:R=8,31J.K-1.mol-1

EXERCICE2:LEFERDANSLEMETABOLISMEHUMAIN

FeretmétabolismehumainLa vitamine C est un cofacteur enzymatique impliqué dans de nombreuses réactionsphysiologiques.Enparticulier,lavitamineCjoueunrôleimportantdansl’absorptionduferpar les intestins chez l’homme en participant à la réduction du fer(III) présent dans lesalimentsenfer(II)plusfacilementabsorbableparlescellulesdelaparoiintestinale.Commelaplupartdesprimates,l’êtrehumainn’estpascapabledesynthétiserlui-mêmelavitamineC dont il a besoin, elle doit donc lui être apportée par son alimentation, une alimentationéquilibrée étant généralement considérée comme suffisante pour couvrir les besoinsjournaliersd’unêtrehumainenvitamineC.

Unefoisassimiléparlaparoiintestinale, leferestprisenchargesousformedecomplexespar des protéines spécialisées chargées de le séquestrer et de le distribuer aux différentstissusenfonctiondesbesoins.Étudecinétiquedelaréductiondufer(III)enfer(II)aucoursdeladigestion

Le fer(III) présent dans les aliments est modélisé par un complexe [FeL6]3+ soluble ensolutionaqueuse,oùLreprésenteunligand,c’estàdireunemoléculeouunionliéaufer.Laréactionderéductiondufer(III)enfer(II)parlavitamineCestrésuméeparl’équation-bilansuivante:

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2[FeL6]3++H2Asc=2[FeL6]2++Asc+2H+

Le mécanisme réactionnel proposé pour la réduction du complexe modèle se déroule enquatreétapesélémentaires(ouactesélémentaires):

H2Asck1k-1

H+ + HAsc-

[FeL6]3+ + HAsc-k2 [FeL6]2+ + HAsc

HAsck3k-3

H+ + Asc -

[FeL6]3+ + Asc -k4 [FeL6]2+ + Asc

(étapes 1 et -1)

(étape 2)

(étapes 3 et -3)

(étape 4)

L’équilibre (I) (étapes1et -1) est rapidement établi, c’est-à-direque les étapes (1) et (-1)sonttouteslesdeuxrapidesdevantlesautresétapesdumécanismeproposé.

1) Rappeler ladéfinitiond’un intermédiaireréactionnelet identifier les intermédiaires

réactionnelsquiinterviennentdanslemécanismeproposé.Unintermédiaireréactionnelestuneespècequiestprésentependantledéroulementde la réaction, çan’estniun réactifniunproduit. Très souvent, les intermédiairesréactionnelssontinstablesetontuneduréedevietrèsfaible.Danslemécanismeproposé,ilyaplusieursintermédiairesréactionnels:

HAsc-;HAsc•;Asc•-;

LavitessedelaréactionestdéfiniecommeétantlavitessedeformationduproduitAsc.

2) Donnerl’expressiondelavitessevdelaréactionàpartirdumécanisme.

D’aprèslemécanismeproposé,Ascn’intervientquedansl’étape4.Commec’estunacteélémentaire,cetteétapesuitlaloideVan’tHoff,etainsi:

𝒗 = 𝒌𝟒. 𝑭𝒆𝑳𝟑 𝟑! 𝑨𝒔𝒄∗!

Cette expression ne peut pas être conservée en l’état parce qu’elle fait intervenir laconcentrationenun intermédiaire réactionnel.Enappliquant l’AEQSaux intermédiaires, ilest possible d’exprimer v en fonction des constantes cinétiques du système, desconcentrations en réactifs et des concentrations en produits. Il n’est aucunement questiond’appliquerl’AEQSici.

Apartirdumécanismeréactionnelproposé,onaboutitfinalementaurésultatsuivant:

v = v2 = k2.[[FeL6 ]3+ ].[HAsc− ]= k2.k1.[[FeL6 ]

3+ ].[H2Asc][H+ ].k−1

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Par ailleurs, plusieurs expériences ont permis d’obtenir la loi de vitesse expérimentalesuivante:

v=k[FeL63+][H2Asc].

3) Préciser les conditions expérimentales qui permettent d’obtenir une telle loi devitesse,etdonnerl’expressiondelaconstantekdanscesconditions.Préciserl’unitédelaconstantekdanslesystèmeinternational.

Pour avoir une telle loi, il faut donc que v dépendent des deux concentrations, maisqu’elleneparaissepasdépendredelaconcentrationenionsH+.Pourqu’ilensoitainsi,c’est à dire que l’on puisse traiter H+ comme une constante, il faut donc que cetteconcentration soit en très large excès, ouque lonutiliseune solution tampon, solutiondontpardéfinitionlepHestconstant(lesangestunexempledesolutiontampon).Danscesconditionsexpérimentales,onidentifiek:

k = k2.k1[H+ ].k−1

DanslesystèmeSI,ks’exprimeenmol-1.L.s-1carlaréactionestd’ordreglobal2.

LavaleurdelaconstanteK°Iétantconnueparailleurs,onpeututiliserl’étudecinétiquedelaréactionàunetempératureTdonnéepourdéterminerlavaleurdelaconstantecinétiquek2àcettetempérature.Legraphiqueprésentéfigure3montrel’évolutiondeln(k2)enfonctionde1/T.

Figure3:évolutiondeln(k2)enfonctionde1/T.

4) Déterminerlavaleurdel’énergied’activationEa2del’étape2.Commenterl’ordredegrandeurdurésultatobtenu.

0,00330 0,00335 0,003406,8

6,9

7,0

7,1

7,2

ln (k2) = 15 - 2400 / T

ln (k

2)

1/T (K_1)

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Nousallonsutiliserlaloid’Arrhéniussoussaformeintégrée:

𝑘! 𝑇 = 𝐴. exp (−𝐸!!𝑅𝑇 )

Alors:

𝐿𝑛 𝑘! = 𝐿𝑛(𝐴)−𝐸!!𝑅.𝑇

Ainsi,paridentification,− !!!

!= −2400

Ea2=19,9kJ.mol-1

Uncommentaire?Cen’estpasuneénergied’activationtrèsélevée,elleestassezfaible,cequidoitdoncsignifierquelaréactionassociéeestrapide.

5) Représenter le profil énergétique de cette étape 2, en y faisant apparaître cetteénergied’activationEa2.

Leprofilestceluid’unacteélémentaire,avecpassagedoncparunétatdetransition:

Ep / kJmol-1

C.R

Ea2

état de transition

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EXERCICE3:MODELESUTILISESENPHARMACOCINETIQUE

Lapharmacocinétiqueestl’étudedudevenird’unmédicamentdansl’organisme.

Après l’administration d’unmédicament, lamesure de sa concentration dans le plasmasanguinestengénéralpossible,cequipermetdesuivresonévolutionaucoursdutemps.

Cetteévolutionaétésuiviepour l’acidevalproïque,de formule topologiquereprésentéefigure1,médicamentantiépileptiquecommercialisésouslenomdeDépakine®

Figure 1 : acide valproïque

Legraphedelafigure2présentel’évolutiontemporelledelaconcentrationmassiqueCdecette molécule dans le plasma sanguin d’un patient à qui on a administré une masseD= 2,0 g d’acide valproïque (appelée dose) de deux manières différentes: injectionintraveineuse (a) et administration par voie orale d’une forme galénique dite «àlibérationprolongée»(b).

Figure 2

1) Sachant que les taux thérapeutiques recommandés pour cettemolécule sont situésentre40et100mg.L-1(intervalledit«thérapeutique»,entreleseuilthérapeutiqueet

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leseuildetoxicité),commenteretcomparertrèssuccinctementlesrésultatsdesdeuxmodesd’administration.

Représentonscettegammedetauxacceptables:

Parvoie intraveineuse, ladoseadministréeest tropélevée initialementmaisatteint les100mgauboutde12hetresteaudessusde40pendant20h,jusqu’à32h.Parvoieorale, onatteintplusvite le tauxminimalede40, auboutde4h, sans jamaisatteindreles100mg.L-1maisonrestepluslongtempsdanslagamme40-100puisqu’onyestpendant46h,jusqu’à50h.Lechoixentrelesdeuxestdonc:- unedoseassezforte,paspendanttrèslongtemps,maisdélaid’actionrapide- une dose moins forte, mais pendant beaucoup plus longtemps: durée d’action

longueRem: la Dépakine, fabriquée par les laboratoires SANOFI, a fait la une de l’actualité lasemainedernièreàcausedesmalformationschezlesnouveaux-nésquepeutprovoquersonadministrationchezlafemmeenceinte.

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On se propose d’étudier deux modèles pharmacocinétiques simples de l’évolutiontemporelledelaconcentrationmassiqueCdel’acidevalproïquedansleplasmasanguin.

1. Modèlepourl’administrationintraveineuse(I.V.)

Ladoseestdirectementinjectéedansleplasmasanguinàladatet=0.Laconsommationdu médicament par l’organisme est modélisée par une loi cinétique d’ordre 1, deconstantedevitesseke,commeindiquéfigure3.

Figure 3

2) En notant C la concentrationmassique d’acide valproïque dans le plasma sanguin,déterminer l’expression de C en fonction de la date t, C0 étant la concentrationmassiqueinitialed’acidevalproïquedansleplasmasanguin.

Résolvonsl’équationdifférentielle:

−𝑑𝐶𝑑𝑡 = 𝑘! .𝐶

Séparonslesvariables:𝑑𝐶𝐶 = − 𝑘! .𝑑𝑡 𝑑𝐶𝐶

!

!!= − 𝑘! .𝑑𝑡

!

!

L’équations’intègreen:

ln (𝐶𝐶! ) = − 𝑘! . 𝑡

quel’onpeutaussiréécrire:𝑪 = 𝑪𝟎. 𝐞!𝒌𝒆.𝐭

3) Exploiter numériquement (une régression linéaire est attendue) les résultats dutableau1donnantlaconcentrationCdansleplasmasanguinàdifférentesdatespourvérifierl’adéquationdesrésultatsaumodèleetdéterminerlesvaleursdekeetdelaconcentrationmassiqueinitialeC0.

tempst/h 0,08 4,0 8,0 16,0 32,0 48,0 64,0 80,0 96,0

C/mg.L–1 155 140 120 80 40 20 10 5,0 2,5Tableau 1

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LetracédeLn(C)enfonctiondutempstestunedroitedont lapentenousdonnerake:

ln (𝐶𝐶! ) = − 𝑘! . 𝑡

quel’onpeutaussiréécrire:ln 𝐶 − ln (𝐶!) = − 𝑘! . 𝑡

Passonsautracé:

Lespointssontbienalignésetlecoefficientdecorrélationestbon,trèsprochede1.Laréactionestbiend’ordre1.Onendéduit:ke=4,35.10-2h-1etLn(C0)=5,0912donc:C0=162,6CommeonaadministréD=2,0gsoit2000mg,alors:162,6=2000/VDd’où:VD=12,3L.

4) Lorsque ladoseestadministréeà ladate t=0,elleestdissoutedansunepartiedel’organisme que l’on assimile à une solution de volume VD appelée volume dedistribution.Déduiredesrésultatslavaleurduvolumededistribution.

y=-0,0435x+5,0912R²=0,99974

0

1

2

3

4

5

6

0 20 40 60 80 100 120

Ln(C)

t

LnC

LnC

Linéaire(LnC)

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Dutracéprécédent,ondéduitLn(C0)=5,0912donc:C0=162,6CommeonaadministréD=2,0gsoit2000mg,alors:162,6=2000/VDd’où:VD=12,3L.

2.Modèlepourl’administrationparvoieorale(peros)

Ladosed’acidevalproïque,demasseD,administréeparvoieorale,doitparvenirdansleplasmasanguinparéchangestoutaulongdutubedigestif(auniveaudel’estomacetdel’intestinenparticulier).

L’absorptionetlaconsommationparl’organismedumédicamentsontmodéliséespardeslois cinétiques d’ordre 1 et de constantes de vitesse respectives ka et ke, avec ka ≠ ke,comme indiqué figure 4. On note respectivement mT(t) et mP(t) les masses d’acidevalproïquedansletubedigestifetdansleplasmasanguin(onpréfèredonctravailleraveclesmassesplutôtqu’aveclesconcentrations).

Figure 4

5) Établirlesystèmed’équationsdifférentiellesvérifiéparmT(t)etmP(t).

Ecrivonslesystèmed’équationsdifférentielles:

𝐝𝐦𝐓 𝐭𝐝𝐭 = − 𝐤𝐚.𝐦𝐓 𝐭

𝐝𝐦𝐏(𝐭)𝐝𝐭 = + 𝐤𝐚.𝐦𝐓(𝐭)− 𝐤𝐞.𝐦𝐏(𝐭)

6) Donnerl’expressiondelamassemT(t)auniveaudutubedigestifenfonctiondutempsetdesparamètresutiles.

Danscesystème,lapremièreéquationestcellequenousdevonsrésoudredanslecasdel’étudedesréactionsd’ordre1.Sasolutionestdonc:

𝐦𝐓(𝐭) = 𝐦𝐓(𝟎) . 𝐞!𝐤𝐞.𝐭

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7) Larésolutiondusystèmed’équationsdifférentiellesdonne:

mP t( ) = kaka − ke⋅D ⋅ exp −ket( ) − exp −kat( )( ) .

En déduire l’expression de C(t), concentration dans le plasma sanguin, enintroduisant le volume de distribution VD supposé identique à celui déterminé à laquestion3.

IlfautdiviserparVD:

C t( ) = kaka − ke⋅ DVD

⋅ exp −ket( ) − exp −kat( )( )

8) Montrerquemp(t)passeparunmaximumnotémp,maxàunedatenotéetmax.Exprimertmaxenfonctiondekeetka.

mP(t)passeparunevaleurmaximaleàtmax lorsqueladérivéedesonexpressionenfonctiondutempss’annule:

mP t( ) = kaka − ke⋅D ⋅ exp −ket( ) − exp −kat( )( )

ladérivées’anulelorsquelaquantitéentreparenthèse,unefoisdérivée,s’annule:

(exp (−𝑘! . 𝑡 ) − (exp (−𝑘! . 𝑡 ))′ = 0 𝑒𝑛 𝑡!"#soit:

(−𝑘!exp (−𝑘! . 𝑡!"#)+ 𝑘! (exp (−𝑘! . 𝑡!"#)) = 0

𝑘!(exp (−𝑘! . 𝑡!"#) = 𝑘!exp (−𝑘! . 𝑡!"#)

exp (−𝑘! . 𝑡!"#)exp (−𝑘! . 𝑡!"#)

= 𝑘!𝑘!

exp (−𝑘! . 𝑡!"# + 𝑘! . 𝑡!"#) = 𝑘!𝑘!

exp ((𝑘! − 𝑘! . )𝑡!"#) = 𝑘!𝑘!

Passonsaulogarithme:

(𝑘! − 𝑘!)𝑡!"# = 𝐿𝑛( !!!!)

Ainsi:

16/8

𝒕𝒎𝒂𝒙 =𝑳𝒏(𝒌𝒆

𝒌𝒂)

𝒌𝒆 − 𝒌𝒂

9) Enutilisantlafigure2,évaluertmaxpourlaforme(b).

tmaxestvoisinde14h

10) Montrerquem(t)passeparunmaximumpourlavaleurmmax=D.exp(-ke.tmax).

NotonsXlaquantité:

exp − 𝑘! . 𝑡!"# − exp − 𝑘!𝑡!"#

exp − 𝑘! . 𝑡!"# (1− exp (− 𝑘! + 𝑘!)𝑡!"#

exp − 𝑘! . 𝑡!"# (1− exp 𝐿𝑛(𝑘!𝑘!)

exp − 𝑘! . 𝑡!"# (1− 𝑘!𝑘!)

14 h

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D’où:

𝑚! 𝑡!"# =𝑘!

𝑘! − 𝑘!D exp − 𝑘! . 𝑡!"# (1−

𝑘!𝑘!)

𝑚! 𝑡!"# =𝑘!

𝑘! − 𝑘!D exp − 𝑘! . 𝑡!"# (

𝑘! − 𝑘!𝑘!

)

Ilyadessimplifications:

𝒎𝑷 𝒕𝒎𝒂𝒙 = 𝐃 𝐞𝐱𝐩 − 𝒌𝒆. 𝒕𝒎𝒂𝒙

C’estcequ’ilfallaitétablir

FINDUCORRIGÉ