Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées

J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des

molécules alignées

Julien [email protected]

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Plan

•Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé

•Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation

•Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations(ii) Résultats

•Conclusion, perspectives

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Plan





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Elaser

Le modèle à trois étapes [1]:

pI

Ionisation tunnel de l’électron

p kinetich I E

Accélération dans le champ laser

Recombinaison sur l’ion parent

[1]: P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993).

Périodicité temporelle Tlaser / 2 ► périodicité fréquentielle 2.ωlaser

Harmoniques impaires du fondamental

Introduction

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Spectre harmonique:

2.ωlaserPlateau

Coupure

Introduction

3,17.coupure p pE I U 2.pU I

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Introduction

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Etude de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées

Recombinaison sur l’ion parent

Paquet d’onde électronique

Introduction

1Ao

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Plan





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Pompe=alignementSonde=HHG

35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz

Rs/Rp=30

Montage expérimental

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pump beamprobe beam

35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz

Rs/Rp=30

Ealign

EIR

α

θEharm


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pump beamprobe beam

35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz

Δα

N2 aligné à +0° (polar. linéaire)N2 aligné à +90° (polar. linéaire)N2 aligné à +50° (polar. elliptique)

N2 aligné à +0° (polar. linéaire)N2 aligné à +90° (polar. linéaire)N2 aligné à +50° (polar. elliptique)

min maxmax

max min

[2]s p

s p

R I R I

R I R I


[2]: P. Antoine et Al, Phys. Rev. A. 55, 1314 (1997).

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Plan





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βα

CO2 N2

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation

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βα

Ealign

EIR

α

30°H19

N2


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βα

Ealign

EIR

α

30°H25

N2


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βα

Ealign

EIR

α

30°H31

N2


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Direction de polarisation α (°)Intensité Ellipticité maximum εmax

14 21.4 10 /I W cm

14 21.0 10 /I W cmN2

Caractérisation expérimentale

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Alignement N2: +50°

Caractérisation expérimentale: ellipticité

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Simulation: O. Smirnova, M. Ivanov

HOMO

-1.1 eV

-3.2 eV

X

A

B

Interprétation, simulations

1.55IR eV Polarisation des harmoniques dans N2: traduit les dynamiques non adiabatiques de l’ion dans le champ laser

Polarisation des harmoniques dans N2: traduit les dynamiques non adiabatiques de l’ion dans le champ laser

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Plan





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Symétrie: dans un milieu isotrope, les harmoniques sont généreés avec une polarisation rectiligne, parallèle au champ IR

Motivations

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Milieu anisotrope: rupture symétrie (biréfringence)→ composante perpendiculaire du champ harmonique

En mesurant cette contribution perpendiculaire, on supprime la contribution des molécules non excitées

amélioration du contraste de détection

Motivations

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Observation des « revivals » d’alignement N2 :

Configuration classique: pompe et sonde ont la même direction de polarisation, qui maximise le signal sur le détecteur (polarisation S)

Polarization resolved spectroscopy: sonde polarisée P, l’axe de polarisation de la pompe étant choisie pour maximiser la composante orthogonale du signal XUV

Motivations

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Plan





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Résultats

[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

Polariseur

Pump-probe delay (ps)

Alignement

Anti-alignement

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Résultats


Polariseur

Pump-probe delay (ps)

Alignement

Anti-alignement

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Résultats

Alignement

Anti-alignement[4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

Polariseur

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Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2

Résultats


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Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2

Extraction du signal!

Résultats


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Caractérisation polarimétrique: le processus de génération d’harmoniques dans N2 est fortement influencé par la contribution de multiples canaux d’ionisation/recombianaison

Spectroscopie résolue en polarisation: peut être utilisée pour étudier la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les molécules alignées, ou toute excitation créant une anisotropie dans le milieu générateur!

Perspectives: molécules plus complexes (IBr, CH3I, NO2,…)Faible Ip: vers les grandes longueurs d’onde!

Conclusion, perspectives

Spectre généré dans l’Ar@1830 nm

2.pU I

I (u.a.)

eV

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CELIA: équipe Harmoniques et ApplicationsE. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, J. Higuet, Y. Mairesse, E. Mével

Collaborations

CEA-SPAM (Saclay):S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières, B. Carré

Weizmann Institute of Science (Israel):N. Dudovich, D. Shafir, H. Deleon

Imperial College London (England):M. Ivanov

Max Planck Institute (Germany):O. Smirnova

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CO2: pas de couplage

Direction de polarisation α (°)Intensité Ellipticité maximum εmax

Résultats dans CO2

[3]: O. Smirnova et AL, Phys. Rev. Lett. 102, 063601 (2009).

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Simulations d’expérimentateurs:

HOMO

HOMO-1

Combinaison linéaire

Interprétation, simulations

Documents

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