Excitation de Hz et D2 par impact Clectronique au voisinage du seuil d'ionisation

Laborntoire de Pllysiqlre ntonziq~re et molicirlaire du Diparternent de Physique et Centre de Recherches slrr Ies Atotnes et les Mole'cules, Facrrlti des Sciences, Universite' Lavnl. Qiribec, Qire'bec GIK 7P4

R e ~ u le 30 juillet 1974

Ce travail porte sur les pertes d'Cnergie des Clectrons lents (-100 eV) diffusCs vers I'avant par des cibles d'hydrogene et de deuterium molCculaires. La region voisine du seuil d'ionisation de chacune des deux molCcules a CtC CtudiCe de f a ~ o n particulikrement poussee afin de determiner la contribution des Ctats ClectroniquesB', D, B", D' et D" a I'excitation de ces mol6cules par cette voie et aussi afin de dtterminer si cette dernikre permet de mettre en evidence I'ionisation directe et I'autoionisation.

This paper reports results about energy losses of slow electrons (-100 eV) which are scattered in the forward direction by molecular hydrogen and deuterium. The region near the ionization threshold has been investigated with great care in order to determine the contribution of elec- tronic statesBf, D, B", D', and D" to the excitation of these molecules through this channel, and also to determine if this scattering channel allows one to obtain evidence of direct ionization and autoionization.

Can. J. Phys. ,53, 175(1975)

I. Introduction Depuis 1964 on compte un certain nombre

de travaux de spectromCtrie Clectronique qui portent sur l'hydrogtne molCculaire; parmi ceux-ci, plusieurs consistent dans la mesure de spectres de pertes d'Cnergie sous le seuil d'ionisa- tion (de 11 a 16 eV). Les plus anciens de ces travaux ont CtC rCalisCs par Kuyatt et al. (1964), Heideman et al. (1966), ainsi que par Boersch et a[. (1964) et Geiger (1964). Par la suite Kuppermann et al. (1968), Ehrhardt et Wein- gartshofer (1969), Geiger et Topschowsky (1966) et Geiger et Schmoranzer (1969) ont observC et publiC un certain nombre de spectres de pertes dYCnergie. La comparaison de ces derniers avec ceux obtenus en spectroscopie d7Cmission ultra- violette a d'abord permis d'attribuer les series de pics observCs aux niveaux vibrationnels des trois Ctats Clectroniques suivants: B(1so 2po 'Xu+), C(lso 2prc ' n u ) et D(lso 3p~c 'nu) . D'autre part quelques spectres mesurCs a de trts faibles energies d'incidence (Heideman el al. 1966; Ehrhardt et Weingartshofer 1969) (- 15 eV) ou a un grand angle de diffusion (Kuppermann et al. 1968) mettaient clairement en Cvidence la prCsence des Ctats triplets a(1so 2so 3X,+) et c(1so 2prc 311,). I1 en fut de mCme dans un travail rCalisC par Dowel1 et Sharp (1967) par la mCthode des Clectrons piCgts (spectroscopie de seuil).

De f a ~ o n gtnCrale I'interprCtation de ces spectres jusqu'a 14 eV ne peut Ctre mise en doute. Cependant dans le voisinage immCdiat du seuil d'ionisation (soit de 14 a 17 eV) un examen attentif de la sequence des pics, de leur forme et de leur amplitude relative rCvtle que la seule contribution de 1'Ctat D ne peut suffire a expliquer les rCsultats. Geiger (1964) a d'abord soulev6 ce point sans y apporter d'explication. Ce n'est qu'en 1966 qu'il a complCtC cette interpretation jusqu'h environ 14.8 eV en faisant appel aux Ctats B1(lso 3po 'Xui), B"(1so 4po 'Xu+) et D1(lso 4prc ' nu) . I1 a par la suite exCcutC le mCme travail (Geiger et Schmoranzer 1969) pour le cas de H D et D, au lnoyen des mCmes techniques, soit un faisceau d'Clectrons de 35 keV. Mais dans son interpretation il ne tient pas compte des Ctats B" et D'.

Dans aucun des travaux prCcCdents, la rCgion 15-1 7 eV n'a fait l'objet d'une exploration dCtaillCe. Comme le seuil d'ionisation de l'hydrogkne se trouve dans cette bande d'Cnergie, 1'Ctude de cette rCgion du spectre rev& donc une importance particuliere. Elle constitue un des objectifs de la prCsente etude. D'autre part comme les seuls spectres mesurCs a basse Cnergie pour les isotopes de l'hydrogtne sont celui de H D prCsentC par Simpson (1964), pour illustrer les possibilitCs de son appareil, et celui de D, mesurC par Dowell et Sharp (1967)

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TABLEAU 1. Niveaux d'6nergie de HZ (en eV)

par la mCthode des Clectrons piCgts, nous avons aussi mesure et interprCtC le spectre complet de D,, par spectromCtrie Clectronique.

11. Appareil Le spectromttre Clectronique utilisC pour

effectuer la mesure des spectres de pertes d'Cnergie des Clectrons incidents prCsentCs dans ce travail a dCj8 fait l'objet d'une descrip- tion detaillie (Roy et al. 1973; Roy et Carette 1974). Rappelons qu'il est composC de deux spectromttres Clectrostatiques, du type cylindri- que a dCflexion de 127" (Marmet et Kerwin 1960; Roy et Carette 1971 ; Delage et Carette 197 1 ; Allard et Carette 197 1) dont l'un sert de source d'Clectrons monoCnergttiques et l'autre d'analyseur d'inergie. I1 comporte une chambre de collisions cylindrique dont les parois mobiles permettent la mesure des Clectrons diffusCs B un angle choisi. La mesure des pertes d'Cnergie s'effectue par des balayages rCpCtitifs du potentiel de l'analyseur; en fonction de ce dernier, les Clectrons sont dCtectCs dans le mode de comptage et leur signal emmagasink dans un analyseur multicanaux. Une fois la mesure terminie, les donntes peuvent t tre transcrites sur ruban perfork, imprimtes, af- fichCes sur un Ccran et mises en graphiques point par point. Remarquons enfin que I'analy- seur multicanaux est muni d'un systtme de traitement des donnCes qui permet d'effectuer

certaines opkrations sur ces dernieres, comme par exemple le lissage des courbes (Carbonneau et al. 1973).

111. Rksultats et discussion Toutes les publications accessibles sur les

mesures spectroscopiques rCalisCes sur l'hydro- gene et ses isotopes ont CtC consultCes de mani2re B dresser un tableau aussi complet et rigoureux que possible des niveaux vibrationnels de chaque Ctat Clectronique de H, et D, sus- ceptible d'apparaitre dans les spectres de pertes d'Cnergie.

Comme nos mesures ont CtC rCalisCes pour une Cnergie des Clectrons incidents de 70 eV et 8 un angle de diffusion nul, les rCsultats des travaux antirieurs permettent d'Climiner les contributions de tous les Ctats triplets qui ne peuvent se manifester qu'8 beaucoup plus basse Cnergie (Kuyatt et al. 1964; Ehrhardt et Wein- gartshofer 1969) ou 8 de plus grands angles (Kuppermann et al. 1968), de m&me que les Ctats autres que npo et npx. Les Ctats retenus sont donc B, B', B", C, D, D' et D". Les valeurs des niveaux d'Cnergie de vibration de H, et D, sont respectivement prCsentCes aux tableaux 1 et 2. Les principales sources sont les suivantes: Sharp (1971), Dieke (1958) et Monfils (1968). Les valeurs spectroscopiques des derniers niveaux des Ctats B", D' et D" qui sont ac- compagnCes d'un astCrique n'ont pu ttre

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TABLEAU 2. Niveaux d'knergie de D, (en eV)

trouvCes dans la documentation disponible. En se basant sur le fait que les ttats Clectroniques dans cette rigion ont tous un puits de potentiel de forme tres semblable (Sharp 1971), ces valeur ont CtC dCduites de celles de la sCquence de I'Ctat D. Dans le cas de 1'Ctat B de D,, il fut Cgalement impossible de trouver les valeurs des Ctats v = 8 a v = 20. Ces valeurs ont CtC interpolies par le calcul des constantes vibra- tionnelles partir des valeurs des ttats in- fkrieurs v = 8 et supCrieurs v = 20. Les constantes ont CtC dtterminCes par une mCthode de moindres carrts a partir de la relation suivante (Herzberg 1950) :

oh me, O,X, et o,y, sont les constantes vibra- tionnelles, T, 1'Cnergie du niveau v = 0, 1, 2, etc. et T,, 1'Cnergie de 1'Ctat Clectronique par rapport au niveau fondamental. Les rCsultats de ces calculsl ont donnC comme valeur de ces constantes: T, = 90 157.0 cm-I, o, = 956.9 cm-l, wex, = 8.89 cm-I, o,y, = 0.03 cm-l.

Les spectres obtenus pour H, sont prCsentCs aux figs. 1 et 2, respectivement pour les regions

'Les valeurs d'energie des niveaux vibrationnels obtenues par cette rnethode sont en excellent accord avec les resultats recents de Dabrowski et Herzberg (1974) obtenus par absorption.

12-16 eV et 15-17 eV. Le spectre d'ensemble pour D, de 11 a 17 eV est prCsentC la fig. 3. Les spectres partiels de D, sont prCsentCs aux figs. 4, 5 et 6, pour les rigions s'Ctendant respectivement de 11 a 13 eV, 13 a 15 eV et 14 a 17 eV (la courbe B de la fig. 6 reprtsente la courbe A redressCe par la soustraction de cette mime courbe lissCe 100 fois). Sur chacun de ces spectres les positions des niveaux d'Cnergie des diffkrentes sCquences vibrationnelles ont CtC mises en graphique de maniere a faciliter l'identification des pics. La calibration en Cnergie a CtC rCalisCe par l'introduction simul- tanCe dans la chambre de collision de H, (ou D,) et Ne au cours de la mesure d'un spectre. Le pic correspondant B 1'Ctat 3s'[1/2Il0, dont I'tnergie vaut 16.849 eV (Roy et Carette 1974) a servi calibrer I'Cchelle des Cnergies en valeur absolue et les pics proiminents des sCries B et C de H, en valeur relative. La prCcision des valeurs d'Cnergie dCterminCes B la suite de cette calibration est estimCe B en- viron f 10 meV.

Jusqu'a 14 eV, comme il n'y a que les Ctats B et C, l'identification s'effectue sans ambiguitC; au dela de cette valeur, le grand nombre dYCtats tres rapprochCs exige une Ctude attentive. Afin de faciliter cette derni6re, chaque detail de la courbe a CtC numCrotC et positionnC en Cnergie. Les tableaux 3 et 4 prCsentent la position en Cnergie de chacun de ces dCtails, respectivement pour H, et D,, avec le nombre quantique

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FIG. 1. Spectre de pertes d'energie des electrons diffuses vers I'avant par voie de collisions inelastiques dans H1 entre 11.9 et 15.9 eV, ainsi que les valeurs spectroscopiques des niveaux de vibration des etats Clectroniques de cette rnolCcule auxquels les pertes sont attribukes.

vibrationnel des etats auxquels on peut attribuer ces pertes d'knergie. Les premiers terrnes des bandes vibrationnelles se rnanifestent trts faible- inent, souvent seulernent par de petits tpaule- rnents dans le flanc des pics (voir la fig. 1); cependant si l'on compare le spectre de H, avec celui de Geiger et Topschowsky (1966) qui a kt6 realis6 avec une resolution en energie netternent superieure, on retrouve ces pics au r n h e endroit et avec une amplitude relative comparable.

Dans le cas de D,, cornrne on peut le voir sur la fig. 4, les premiers terrnes de plusieurs etats sernblent absents du spectre; cette rneme observation peut &re faite B propos des resultats de Geiger et Schmoranzer (1969). Elle est causee par l'effet isotopique qui a pour con-

sequence de dkplacer les plus grandes pro- babilites de transition vers les niveaux vibra- tionnels plus eleves pour les isotopes plus lourds. C'est pourquoi, cornrne en ternoignent les donnees des tableaux 3 et 4, on constate que les premiers terrnes de chaque bande sont plus difficilernent observes dans D, que dans H,; cependant pour chacune de ces bandes on observe dans les spectres de D, des terrnes vibrationnels de nornbre quantique beaucoup plus eleve que pour Hz.

Dans le cas des pics qui apparaissent au- dessus du seuil d'ionisation, leur position perrnet de rejeter la possibilite qu'ils soient associCs aux niveaux de l'ion (indiques sur les figs. 2 et 6) B la suite d'une ionisation directe conduisant B ces niveaux. En effet il est impossible de diceler

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12 13 14 (5 16 17" IB* 19" I 8" 1- 4 p o ' ~ :

14 I5 16 17 I8 19 110 111 112 1 1 D lso 3p~111u

cnergie perdue (eV)

L l l l l l l i l r l l l l l l l r l I l l l l l r l l l l l l l l l I l l I I I I 15.0 15.5 16.0 16.5 17.0

FIG. 2. Spectre de pertes d'energie des electrons diffuses vers I'avant par voie de collisions inelastiques dans H, pour une bande d'energie de 2 eV, dans laquelle se trouve le seuil d'ionisation de cette molecule.

11.0 12.0 13.0 14.0 15.0 16.0 Energie perdue (eV)

0

FIG. 3. Spectre de pertes d'energie des electrons diffuses vers I'avant par voie de collisions inklastiques dans D, entre 11 et 17 eV. Ce spectre rend compte de la population relative des divers niveaux vibrationnels excites par cette voie.

11 12 13* 14* 15* 16* 17* ]a* ~ " l ~ ~ 5 ~ ~ ' n ~

12 13 14* 15* 16* 17' )ex l9* I 1 D' lsu4pr111u

I 2 2 t

3 4 H; , X ( l s u g ) Cg

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Energie perdue (eV)

B lsu lpu '2: 10 1 1 12 13 14 15 16 17 18" 19* 110*lll* ll2*113* 114*

FIG. 4. Spectre partiel des pertes d'inergie dans D, entre 10.8 et 12.8 eV; ce spectre timoigne bien du fait que la probabiliti d'excitation des premiers niveaux vibrationnels de I'etat B de cette molecule est beaucoup plus faible que pour les niveaux a nombre quantique plus grand.

dans les spectres obtenus une correspondance entre les pics et les ttats vibrationnels de I'ion. La seule conclusion qu'il est possible de tirer est que si l'ionisation directe se produit, sa section efficace est trop faible pour causer des changements notables dans le courant mesurC.

D'autre part, dans cette mzme bande d'tnergie, l'autoionisation est susceptible de se produire a condition que soient respecttes les rkgles d'interaction entre le continuum d'ionisation et les ttats discrets qui existent a ces tnergies. Cette question a t t t discutte en dttail par Chupka et Berkowitz (1969) dans leur excellente ttude sur la photoionisation de H,. 11s montrent effectivement que l'autoionisation des ttats '-Cut et 'IT, est possible. Comme le signale Lassettre (1968) dans le cas de N,, on doit alors observer un changement notable dans la stquence et la forme des pics puisque leur profil obtit alors a la relation de Fano (1961). Dans les limites du rapport signal sur bruit,

TABLEAU 3. Pics observes dans H,

Nombre quantique vibrationnel Energie

No (eV) C B' D B" D' D"

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FIG. 5. Spectre partiel des pertes d'energie dans DZ entre 12.8 et 14.8 eV; on y dBcele les contributions des niveaux des Btats B', D et D'.

on ne peut affirmer qu'un changement notable dans la forme des pics mesurCs soit mis en Cvidence dans nos spectres. Le seul point qui peut appuyer cette hypothese est le fait que la position des derniers pics semble trts ICgtrement dCcalCe par rapport aux niveaux de 1'Ctat D' auxquels ils peuvent &tre principalement at- t r ibds . Cependant la position en Cnergie de ces niveaux a CtC extrapolCe i partir de la sCquence des niveaux infkrieurs. Or la comparaison de la forme du puits de potentiel de I'Ctat D' (voir Sharp 1971) avec ceux des autres Ctats, rCvele que le puits D' tend moins rapidement vers l'horizontale que celui de 1'Ctat D, ce qui indiquerait que les termes supkrieurs de la bande sont peut Stre un peu moins resserrCs que ceux des ttats utilisCs comme rtfkrence et expliquerait par le fait m&me le lCger dtcalage. I1 faut donc conclure que, si ces niveaux s'auto- ionisent et si ces pics sont des profils de Fano, le facteur q de ces profils est nettement plus grand que 1.

Dans un travail trts rtcent, Hicks et al. (1973) ont mesure le spectre d'Cnergie des Clectrons CjectCs a partir des niveaux de la rCgion 16 a 19 eV de N, et ont mis en Cvidence

l'existence de plusieurs Ctats autoionisants excitCs par I'impact d'Clectrons de differentes Cnergies. En plus de ces spectres de N, ils en prCsentent Cgalement un de H,, mesurt entre 16.3 et 16.6 eV. En dCpit d'un trts faible rapport signal sur bruit on distingue sur cette courbe un pic a 16.49 eV. Bien qu'aucun renseignement supplCmentaire ne puisse &tre tirC de cette courbe, la prCsence de ce pic tend ntanmoins a Ctayer l'hypothese de l'autoionisation.

D'autre part si l'on consulte certaines courbes d'ionisation de H, obtenues par Clectroionisa- tion (Marmet 1974,; Boesten et Heideman 1973; McGowan et 01. 1968) ou photoionisation (Dibeler et a/. 1965), certains auteurs y relkent des pics qu'ils attribuent l'autoionisation. La position de ces pics coincide assez bien avec celle des pics que nous observons; mais encore 18, i l faut ajouter quelques rCserves avant d'associer ces deux observations car, comme I'ont montrC Bolduc et Marmet (1973), si ces niveaux s'autoionisent le profil qui dCcrit ces pics dans les courbes d'Clectroionisa- tion est 1'intCgrale de la fonction de Fano, ce

'Marmet, P. 1974. Communication personelle.

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I i ne rg ie perdue (eV)

1 ~ " 5 p n n u 10 ( 1 (2 13' 14" 15" IS* 17* 18* 19" 1 1 I 1

1 3 ' 4 ~ ~ In , 10 11 12 13* 14* 15* 16" 17" (8 *19*1 I I 1 I 1 10 11 12 13 14 15 16" 17" 18* 19*1 1 I ] B" l s u 4po '2:

lo 1 1 12 13 14 15 16 17 le 19 1 I I 1 1 l 1 D ISU 3 p ~ n u

12 13 14 15 16 171 B' l s u 3 p u '1: 1

J I O ~ 1121 1141 1 1 C ISU 2 p n nu

FIG. 6 . Spectre des pertes d'energie des Clectrons diffuses dans D, dans une bande d'energie de 3 eV a I'intirieur de laquelle se trouve le seuil d'ionisation de cette molecule.

qui peut avoir pour consCquence de dCplacer le sommet du pic par rapport la position du niveau concernC.

A titre de renseignement supplCmentaire, nous prCsentons au tableau 5 les amplitudes relatives des transitions aux diffkrents niveaux vibrationnels des Ctats B et C. A cause du recouvrement des pics, I'erreur sur ces valeurs peut atteindre 2 0 x pour 1'Ctat B de D,. Les niveaux Ctant trop serrCs, i l n'est pas possible de donner les m&mes renseignements pour les autres Ctats.

IV. Conclusion Les rtsultats prCsentCs dans ce travail rendent

compte, pour la premiere fois, de I'excitation de D, par impact d'tlectrons de faible Cnergie, 30 < E < 200 eV; de plus ils illustrent de f a ~ o n

plus poussie que dans tout autre travail antCrieur le comportement de ce type d'excitation dans le voisinage du seuil d'ionisation de H, et de D,. Ceci a permis d'ivaluer les contributions des niveaux vibrationnels des Ctats Clectroniques B", D' et D" a l'excitation de ces deux mole- cules, dans le cas des Clectrons diffusCs vers l'avant. En ce qui concerne la mise en Cvidence par cette voie de l'ionisation directe et de I'autoionisation, elle n'a pu etre Ctablie de f a ~ o n sure et sa rkalisation semble tres difficile. En effet, au moyen du spectrometre Clectronique tres perfectionnk qui a CtC utilisC, les enregistre- ments des spectres dans la bande d'Cnergie concernCe ont exigt des pCriodes d'accumulation de plusieurs jours, de sorte qu'il serait difficile d'augmenter de f a ~ o n sensible le rapport signal sur bruit de ces courbes.

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TABLEAU 4. Pics observes dans D2 avec nous au cours des mesures. Ce travail a CtC subventionnt par le Conseil national de recher-

Energie NOmbre quantique vibrationnel ches du Canada, par le Conseil de recherches

No (eV) B, B t , D J D r r pour la Dtfense et par le Ministkre de I'Educa- tion du QuCbec. Egalement nous tenons

TABLEAU 5. Intensite relative des transitions B et C pour les diffkrents

etats vibrationnels u

H 2 D2

u B C B C

Remerciements Nous tenons ii remercier le Professeur P.

Marinet et le Dr. E. Bolduc pour leurs com- mentaires et suggestions et pour nous avoir communique des rtsultats intdits de leurs travaux, ainsi que M. A. Delage qui a collaborC

remercier 1; Dr. A. ~ e i n ~ a r t s h o f e r qui nous a communiquC a la suite de la redaction de cet article des rCsultats intdits qu'il a obtenus dans son laboratoire de 1'Universitt St-Fran~ois- Xavier de la Nouvelle Ecosse.

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