Frank WAGNER 1, Guillaume DUCHATEAU 2,

Jean-Yves NATOLI 1 et Mireille COMMANDRÉ 1

1 Equipe ILM, Institut Fresnel, Marseille, France.

2 CELIA, Talence, France.

Modèle pour l’endommagement

laser nanoseconde dans des

cristaux non-linéaires de KTP

JNCO 2013 2

Quelques remarques sur KTiOPO4 (KTP)

Historique

Utilisé depuis les années 1980

KTP est le cristal le plus utilisé

pour la conversion IR Vert

Transparent de 350 nm à 4.5 µm

Non linéarité: d(KTP) 8 d(KDP)

Propriétés

Croissance par

méthode de flux

Non-hygroscopique

x (a)

y (b)

z (c)

KTP

nz >> ny > nx, ferroélectrique

Optiquement biaxial

et de structure orthorhombique

Relativement haute conductivité

ionique selon l’axe z

JNCO 2013 3

Conditions de notre étude

La source laser utilisée

Laser Q-switch

multimode longitudinal

Enveloppe de 6 ns avec

pics de quelques 10 ps

Mode de test utilisé

S-on-1 : Probabilité d’endommagement

après S pulses (200 à 10 000 pulses).

* Fluence = Densité d’énergie par pulse et par unité de surface (J/cm2)

Les endommagements observés

Formation de plasma,

micro-cassures,

micro trous

Seu

il e

xp

.

1.0

0.8

0.6

0.4

0.2

0

Pro

babili

té

d'e

nd

om

ma

gem

ent

Fluence (J/cm 2 )

P(F)

Le seuil d’endommagement dépend du

matériau et des conditions de mesure.

micro-cassures, (Détection par imagerie)

(Applications: marquage, LIBS, PIV, photoluminescence …)

JNCO 2013 4 4

Les précurseurs d’endommagement

Le postulat…

La pente des courbes

P(F) dépend de la taille

du faisceau laser.

L’endommagement ns est

causé par des précurseurs

d’endommagement

nanométriques présents

dans le matériau.

Champ optique au seuil

<< Champ pour

claquage diélectrique

Morphologie près du seuil

dans les couches minces

P = Probabilité qu’un

précurseur soit irradié

au-dessus de son seuil

Modèles de présence de

précurseurs

KTP

…et ses origines

JNCO 2013 5 5

Les séries d’expériences

L’investigation expérimentale a été menée par Anne Hildenbrand

pendant sa thèse 2005 – 2008. (Collab.: Cristal Laser, Thales, CNES)

1. Variation de la qualité cristalline (absorption et conductivité ionique)

Dans KTP, comme dans RTP, l’endommagement est anisotrope :

Une variation de la direction de propagation est sans influence;

Les cristaux sont plus résistants à la polarisation Z

2. Variation du nombre de pulses (mode S-on-1)

3. Endommagement en présence de conversion de fréquence

(efficacité SHG)

Plusieurs séries d’expériences ont été effectuées:

Important pour le développement du modèle:

Autres observations intéressantes:

JNCO 2013 6 Endommagement intrinsèque 6

Deux méthodes de

croissance différentes

Variation de la qualité cristalline (RTP)

Deux zones de croissance dans un même cristal

Courbes d’endomm. identiques

Conductivités ioniques selon Z

très différentes : facteur 1000

Fluence (J/cm2)

Fluence (J/cm2) P

robabili

té d

’endom

m.

Pro

babili

té d

’endom

m.

Ombre

portée

JNCO 2013 7

Effet de fatigue

sur le seuil

Nombre de pulses S 1 100 1000

Seuil

d’e

ndom

m.

exp

. e

n J

/cm

2

20

0

10

10

Endommagement multi-pulse : S-on-1

Effet de « fatigue »

fort jusqu’à 50 pulses

Courbes S-on-1

classiques

Courbes P(F)

Avec paramètre S

Fluence F en J/cm2

0 10 20

Pro

ba

bili

té

d’e

nd

om

m. p

1

0

0.5

Bcp de courbes

avec peu de points

P(S)

augmente

Modification du matériau

(précurseur) par les

pulses précédents

Interprétation standard:

JNCO 2013 8

S-on-1 : Test d’un modèle statistique

Un simple effet statistique peut expliquer les données !

• L’observation d’un « effet de fatigue » n’est pas en contradiction

avec un mécanisme d’endommagement intrinsèque.

• Le matériau « perd la mémoire » après chaque impulsion.

Explication alternative

Fit aux données :

Seulement UN

paramètre de fit

p1, pour chaque

PF(S)

Nombre de pulses S

p(S

)

0

1

0 2000 1000

Nombre de pulses S

p(S

)

0

1

0 150 100 50

P(S) = 1 - (1-p1)S

Re-échantillonnage statistique avec

probabilité mono-pulse (p1) constante:

JNCO 2013 9

Endommagement en SHG

Conversion

Pompe IR: Résidu pompe

Faisceau pompe Gaussien

de diam. 2pompe

Faisceau généré avec diamètre

réduit 2gen = 2pompe / 2

Finc

FVert

FIR

1064 nm 532 nm

Généré

r = efficacité énergétique EVert / Einc dans le cristal près de la sortie

Finc = Fluence du faisceau pompe (dans le cristal)

et Einc = Energie du pulse correspondant

FVert = 2 r Finc FIR = (1 – r) Finc

Paramètres de l’expérience

Fluences individuelles

JNCO 2013 10

SHG : Résultats expérimentaux bruts

Efficacité r (%)

Se

uil

ap

pro

xim

atif d

e flu

en

ce

incid

en

te T

inc (

J/c

m2)

Le seuil diminue fortement

quand FVert augmente.

Beaucoup de mélanges

sont plus problématiques

que du Vert pur (7 J/cm2).

L’effet de fatigue en IR

cause des déviations.

Le mécanisme d’endommagement est fortement coopératif.

Guide to the eye

JNCO 2013 11

Conclusions partielles

Les interprétations isolées

Qualité cristalline sans

influence dans RTP

Observations

Dans KTP et RTP :

Propagation sans influence;

Polarisation z plus résistante

Dans KTP et RTP :

Fatigue « statistique » en IR,

pas de fatigue à 532 nm

Endommagement intrinsèque

Précurseurs

d’endommagement transitoires

KTP moins résistant au

mélanges qu’à l’IR pur,

ou même qu’au Vert pur.

Mécanisme collaboratif

(synergie entre les deux l)

Influence de l’anisotropie

du cristal

JNCO 2013 12 12

Le modèle global

Modèle global

Endommagement

intrinsèque

Etape 2:

Activation

KTP avant irradiation

Précurseurs

d’endommagement

Initiation d’un

dommage

Etape 1:

Création

532 nm 1064 nm

Conclusions partielles

JNCO 2013 13

Temps E

ne

rgie

Bande de valence

Etat des centres colorés

Etape 1 : Génération de

centres colorés instables

Le modèle physique

Un grand nombre d’études

fondamentales existent pour KTP

Bande de

conduction

Matériau à fort

couplage photon-phonon

Possibilité de génération

d’un centre coloré instable

Etape 2 : Chauffage des

électrons de conduction

Déstabilisation des centres

colorés par le phonon 270 cm-1

Absorption intrinsèque

pour hn 3.50 eV.

Formulation quantitative sous la forme d’EQUATIONS BILANS,

en termes de TAUX VOLUMIQUES pour les différentes transitions.

JNCO 2013 14

Equations bilans du modèle global

Taux volumique

de génération des préc.

23

Prec GreenGreenIRIR FaFaR

Taux volumique

d’activation des préc. PrecPrecAct RFbRFbR GreenGreenIRIR

a b

L’endommagement est initié si le taux d’activation RAct dépasse une

valeur seuil RAct, C Avec on obtient:

3324

Greenb

b

a

a

GreenIRb

b

GreenIRa

a

IR TTTTTTKIR

Green

IR

Green

IR

Green

IR

Green

)(, IRIRCAct baRK

Le seuil d’endommagement pour l’IR pur permet de fixer K : K = TIR4

Le modèle a trois paramètres : K, a et b

JNCO 2013 15

Les paramètres a et b du modèle

Formulation habituelle de

l’ionisation multi-photon :

3

0

3

3IR Gen, IRIR FanR Paramètre a

Avec la formule empirique

a 2800 J/cm2

)1(311910 m

m cm2m sm-1, on obtient :

b 1/16 L’efficacité de ce mécanisme

suit une loi en l4

Fort couplage photon-phonon

photon – phonon – électron

Paramètre b Chauffage des électrons de

conduction par un mécanisme

de type:

JNCO 2013 16

Comparaison aux données expérimentales

Une fois la valeur K fixée telle que le seuil TIR PUR = 11 J/cm2,

IL N’Y A PLUS DE PARAMETRE DE LIBRE DANS LE MODELE.

Le bon accord entre la modélisation et les données montre

que le mécanisme d’endommagement proposé est validé !

(D’autres mécanismes ont été testés également.)

Efficacité en SHG r (%)

Se

uil

ap

pro

xim

atif d

e

flu

en

ce

Tin

c (

J/c

m2)

pa

ram

ètr

e g

Fluence FIR (J/cm2) Efficacité en SHG r (%) Fluence FIR (J/cm2)

JNCO 2013 17 17

Comparaison à KDP

Initiation :

KTP (1064 nm & 532 nm) KDP (351 nm)

MPA dans KTP SPA dans défaut

Génération et de défauts pendant le pulse ns

Interaction des défauts générés

avec la fin de l’impulsion

Disparition complète

des défauts générés

dans nos conditions

de mesure

Accumulation des

défauts générés ?

Possibilité de recuit

des défauts

préexistants

Fatigue /

conditionnement :

JNCO 2013 18 18

Résumé et conclusions

Le mécanisme d’endommagement peut être décrit par des

équations bilan ce qui permet une description quantitative du

comportement sous irradiation avec un mélange des deux longueurs

d’ondes 1064 nm et 532 nm.

Pour KTP, dans nos conditions de mesure, le mécanisme

d’endommagement comprend deux étapes successives qui

peuvent chacune être activée par l’une ou l’autre des longueurs

d’onde.

L’endommagement par laser nanoseconde dans KTP est dû aux

propriétés intrinsèques du matériau.

JNCO 2013 19

Remerciements

JNCO 2013 20

Références

Mélanges : Appl. Opt. 50, 4509 (2011).

Fatigue : KTiOPO4 : SPIE 7132, 71320Y (2008).

LiB3O5 : Opt. Express 18, 26791 (2010).

Qualité cristalline RTP : Opt. Express 17, 18263 (2009).

Anisotropie : Appl. Opt. 48, 4263 (2009).

Appl. Phys. Lett. 99, 231111 (2011).

Modèle :

Résultats expérimentaux et interprétations partielles :

Opt. Eng. 47, 083603 (2008).

Métrologie :