L e s a p p l i c a t i o n s

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L I T S F L U I D I S É S

CHEZ LE MÊME ÉDITEUR

Dans la même collection :

ÉNERGIE SOLAIRE ET STOCKAGE D'ENERGIE, par Roger DUMON. 1980, 2E édition (2e tirage), 148 pages, 35 figures.

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FUSION THERMONUCLEAIRE CONTROLEE. Une énergie pour le futur, par Daniel BLANC. 1978, 132 pages, 35 figures.

L'EAU SOUTERRAINE EN FRANCE, par Jacques BODELLE et Jean MARGAT. 1980, 208 pages, 77 figures.

Autres ouvrages :

MECANIQUE DES FLUIDES ET TRANSFERTS DE CHALEUR ET DE MASSE PAR CONVECTION, par A. FORTIER. 1975, 252 pages, 35 figures.

LES TRANSFERTS DE CHALEUR, par A. BOUVENOT. 240 pages (à paraître).

CHIMIE-PHYSIQUE DES PHENOMENES DE SURFACE. Applications aux oxydes et aux silicates, par J. FRIPLAT, J. CHAUSSIDON et A. JELLI. 1971, 388 pages, 113 figures, 50 tableaux.

LES HAUTES TEMPERATURES ET LEURS UTILISATIONS EN PHYSIQUE ET EN CHIMIE, sous la direction de G. CHAUDRON et F. TROMBE. Tome I. - Réalisation des hautes températures. 1973, 552 pages, 366 figures, 48 tableaux. Tome II. - Mesures physiques à hautes températures. 1974, 468 pages, 220 figures.

MECANIQUE EXPERIMENALE DES FLUIDES, par R. COMOLET. Tome I. - Statique et dynamique des fluides non-visqueux. 1979, 3e édition revue et corrigée, 248 pages, 220 figures. Tome II. - Dynamique des fluides réels. 1976, 2e édition revue et corrigée, 464 pages, 318 figures. Tome III. - Recueil de problèmes, avec J. BONNIN. 1973, 21 édition revue et augmentée. 424 pages, 269 figures.

GUIDE D'EXPLOITATION DES CHAUFFERIES. Matériels. Équipements. Automatismes. Pollution. Sécurité. Économie. Union Nationale des Écoles de Chauffe, par René MAI ici i. 1980. 2e édition revue et complétée, 572 pages, 331 figures.

ÉCOTOXICOLOGIE, par François RAMADE. 1979, 2" édition révisée et complétée. 244 pages. 69 figures.

Les objectifs scientifiques de demain

8

L e s a p p l i c a t i o n s

i n d u s t r i e l l e s d e s

L I T S F L U I D I S É S

par

R o g e r D U M O N

Ingénieur E C P e t E N S P M Directeur des Recherches

et Développements de la Société Creusot-Loire

M A S S O N

Paris New York Barcelone Milan Rio de Janeiro Mexico 1981

Tous droits de traduction, d'adaptation et de reproduction par tous procédés, réservés pour tous pays.

La loi du 11 mars 1957 n'autorisant aux termes des alinéas 2 et 3 de l'article 4], d'une part, que les « copies » ou « reproductions strictement réservées à l'usage privé du copiste et non des- tinées à une utilisation collective » et, d'autre part, que les analyses et les courtes citations dans un but d'exemple et d'illustration, « toute représentation ou reproduction intégrale, ou partielle, faite sans le consentement de l'auteur ou de ses ayants droit ou ayants cause, est illicite » (alinéa 1er de l'article 40).

Cette représentation ou reproduction par quelque procédé que ce soit, constituerait donc une contrefaçon sanctionnée par les articles 425 et suivants du Code pénal.

:g Masson, Paris, 1980. ISBN : 2-225-67496-5

ISSN : 0399-1881

MASSON S.A. 120. bd Saint Germain. 75280 Paris Cedex 06. MASSON PUBLISHING USA Inc. - , . 14 East 60th Street. New York. N.Y. 10022 TORAY-MASSON S.A. Éalflqes 15 1, Barcelona 8 MASSON ITALIA EDITORI S.p.A. Via Giovanni Pascoli 55, 20133 Milano EDITORA MASSON DO BRASIL LTDA Rua da Quitanda. 20/S.301, Rio de Janeiro, RJ. MASSON EDITORES Dakota 383. Colonia Napoles. Mexico 18 DF

TABLE DES MATIÈRES (Contents see p. 8)

INTRODUCTION 9

NOTATIONS 11

CHAPITRE PREMIER. - Le phénomène de fluidisation

1. Rappel du phénomène et des différentes phases 12 2. Essai d'interprétation du phénomène 15 3. Caractéristiques principales des lits fluidisés 1'6 4. Avantages et limitations des lits fluidisés 18 5. Conditions pour la réalisation d'un lit fluidisé 20

CHAPITRE II. - L'histoire des lits fluidisés

1. La préhistoire 26 2. Le gazogèné Winkler 27 3. Le craquage catalytique 28 4. L'histoire moderne 29

CHAPITRE III, - Propriétés des lits fluidisés

1. Densité ou masse spécifique apparente 32 2. Viscosité apparente 34 3. Homogénéité 36 4. Puissance consommée . . ' 37

CHAPITRE IV. - Mise en œuvre de la fluidisation

1. Diffuseur 39 2. Hauteur du lit fluidisé 42 3. Diamètre et forme des lits fluidisés 44 4. Les particules : Nature 44 5. Les particules : Taille 45 6. Les fluides 46 7. Les moyens de chauffage 46 8. Améliorations récentes 49

9. Influence de la pression sur les caractéristiques des lits fluidisés . . . . . . . . . . . . . . . . 50

CHAPITRE V. - Transfert de chaleur et de masse

1. Echange interne 51 2. Echange de chaleur avec l'extérieur 55 3. Echange de chaleur en phase diluée 64 4. Echange de chaleur dans un lit fluidisé liquide 65 5. Mouvement du fluide et des solides 65 6. Transfert de masse 67

CHAPITRE VI. - Systèmes voisins des lits fluidisés classiques

1. Lits fluidisés à 3 phases 69 2. Lit mobile 71 3. Pluie de particules 74 4. Lit circulant 76

CHAPITRE VII. - Les difficultés d'industrialisation

1. Extrapolation des lits fluidisés 79 2. Erosion dans les lits fluidisés 79

3. Complexité des lits fluidisés 81

CHAPITRE VIII. - Transport, mélange et séparation

1. Transport . . . . ' . 83 2. Mélange 86 3. Séparation 87

CHAPITRE IX. - Adsorption en lit fluidisé

1. Désulfuration des gaz et des combustibles sulfureux 89 2. Epuration d'eau 91 3. Séparation d'hydrocarbures par adsorption 92 4. Colonne d'adsorption à garnissage mobile 93 5. Adsorption-désorption en lit fluidisé 94

CHAPITRE X. - Echangeurs

1. Généralités 95 2. Echangeurs classiques 95 3. Echangeurs à plaques 96 4. Refroidissement après séchage 97 5. Tour de réfrigération 97 6. Alumine . . . 98

7. Echangeur à billes en lit mobile 98

CHAPITRE XI. - Séchage en lit fluidisé

1. Principe du séchage discontinu 100 2. Différents types de séchoirs 102

CHAPITRE XII. - Grillage calcination

1. Généralités 106 2. Calcination de pyrite. Production d'acide sulfurique 106 3. Grillage des blendes 108 4. Calcination d'hydrate d'alumine 108 5. Fours à chaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

6. Calcination de phosphates 109 7. Production de ciment en lit fluidisé 110 8. Calcination de déchets radioactifs 111 9. Calcination des sables de fonderie 112

CHAPITRE XIII. - Gazéification

1. Définition 114 2. Intérêt de la gazéification du charbon 114 3. Gazéification du charbon 115 4. Gazéification des schistes 118 5. Production de liquides combustibles 119

CHAPITRE XIV. - Combustion de charbon en lit fluidisé

1. Historique , . . 120 2. Avantages de la combustion en lit fluidisé 121 3. Lutte contre la pollution 121 4. Le procédé Ignifluid 122 5. Développements anglais 123 6. Développements américains 125 7. Lits fluidisés sous pression 126

CHAPITRE XV. - Combustion de déchets. Incinération

1. Généralités 128 2. Combustion de boues municipales 128 3. Combustion de suies 130 4. Incinération de liqueurs noires de papeterie 131 5. Combustion de boues contenant une forte proportion de sels 131 6. Incinération et neutralisation de déchets chlorés 132 7. Combustion des lisiers 132 8. Combustion de bois, déchets de bois 133

CHAPITRE XVI. - Traitements thermiques

1. Intérêt des lits fluidisés 135 2. Trempe isotherme et revenu 136 3. Traitement de fils métalliques 136

CHAPITRE XVII. - Réactions en lits fluidisés

1. Généralités 138 2. Résistance à l'abrasion 138

3. Réaction catalytique 139 4. Evolution du craquage catalytique vers le lit fluidisé 140 5. Reformage en lit fluidisé 141 6. Cokéfaction (Coking) en lit fluidisé 143 7. Craquage thermique 144 8. Synthèse Fischer Tropsch 144 9. Oxydation de l'éthylène 144

10. Anhydride phtalique 145 Il. Acrylonitrile 147 12. Réduction directe du minerai de fer 147

13. Application à la réaction entre deux produits gazeux 149 14. Vapocraquage des huiles lourdes de pétrole 151 15. Vaporeformage des coupes lourdes de pétrole . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151

CHAPITRE XVIII. - Rc\.t?(emell{S en lit fluidisé

1. Intérêt des lits fluidisés 152 2. Paramétres de l'opération 153 3. Revêtement des tubes 154

CONCLUSION

1. Intérêt de la fluidisation 156 2. Les freins à I*industrialisation 157 3. Améliorations à espérer : lits fluidisés sous pression 157 4. Les lits fluidisés de demain 158

BIBLIOGRAPHIE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160

INDEX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163

CONTENTS

Industrial applications offluidization

Introduction 9

Chapter 1 - Fluidization phenomenon 12 Chapter II - History of fluidized beds 26 Chapter III - Fluidized bel main topics 32 Chapter IV - Fluidization characteristics 39 Chapter V - Heat and mass transfert 51 Chapter VI - Other multiphase systems 69 Chapter VII - Industrialisation problems 79 Chapter VIII - Transportation, mixing, separation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 Chapter IX - Adsorption in a fluidized bed 89 Chapter X - Heat exchangers 95 Chapter XI - Drying 100 Chapter XII - Roasting, calcining 106 Chapter XIII - Gasification 114 Chapter XIV - Fluidized bed coal combustion 1 20

Chapter XV - Waste combustion - Incinération 128 Chapter XVI - Thermal treatments 1 Chapter XVII - Fluidized bed reactions 3 S Chapter XVIII - Fluidized bed coating 1 s- Chapter XIX - Conclusion Bibliographe

Index . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

INTRODUCTION

L a fluidisation apparaît bien souvent comme un mot magique que les diction- naires n'ont accueilli que fort récemment. Thermiciens et thermodynamiciens le mentionnent chaque jour parmi les techniques susceptibles de participer à nos efforts d'économie d'énergie. Même l'homme de la rue commence à reconnaître, parmi les remèdes à notre pénurie d'énergie, des noms étranges qui prêtent à sou- rire comme « pompe à chaleur », « combinaison chaleur-force », « combustible pauvre » et surtout « lit fluidisé ».

Il est bien difficile de percevoir comment nos espoirs en un avenir énergétique plus souriant peuvent reposer sur des « lits fluidisés » ou des « combinaisons » chaleur-force.

L'explication du phénomène de fluidisation, l'apparentement au concept de milieu diphasique, permettent rarement d'aboutir à une compréhension facile : le mystère du phénomène de fluidisation s'ajoute à l'ambiguité du terme de lit fluidisé.

Les hommes créateurs ou innovateurs ont bien souvent songé aux analogies existant entre les milieux diphasiques; les mélanges gaz-liquides tels que la vapeur d'eau ont de grandes qualités thermiques et thermodynamiques, mises en œuvre dans les échangeurs et les machines à vapeur classiques.

Les réactions chimiques, les transferts de chaleur et de masse entre liquides et solides ont été améliorés par la mise en mouvement relatif des deux phases, les brassages; la mise en suspension des solides, la « fluidisation » a tout naturellement suivi.

Il était donc logique que des savants comme des techniciens en vinssent à utiliser un brassage de gaz et de solides; comme la différence de densité rendait les mélanges délicats, la sustentation du solide par le gaz a donné lieu à quelques difficultés, mais peu à peu la « fluidisation » naquit ainsi.

Aujourd'hui, l'énergéticien réussit dans bien des cas à convaincre l'industriel d'employer les techniques de lit fluidisé pour réduire ses consommations énergétiques, améliorer ses rendements, faciliter ou accélérer certaines réactions et certains transferts, utiliser des matières et des combustibles difficiles à mettre en oeuvre.

Tous les domaines industriels participent aujourd'hui au développement de la fluidisation et des techniques qui lui sont voisines : le lit mobile, le lit circulant, la pluie de particules. Mécanique des fluides, thermique, thermodynamique utilisent les phénomènes qui leur sont liés dans des industries aussi diverses que la sidérurgie, la pétrochimie, l'agro-alimentaire, ou les matériaux de construction.

Les procédés les plus modernes font appel à ces techniques qui fleurissent depuis 35 ans : ce sont parmi tant d'autres la préréduction des minerais de fer. le craquage catalytique des produits pétroliers, la destruction des effluents radioactifs.

Cette fluidisation ou mise en suspension des solides dans un gaz ou un liquide confère au milieu réalisé des propriétés physiques toutes particulières. Les énergéticiens ont parfois tendance à en exalter les avantages et à oublier les inconvénients qui leur sont liés : complexité, coût. Ils rendent ainsi aux lits fluidisés un bien mauvais service et conduisent souvent à des contreréférences ou

des échecs que le monde industriel oublie difficilement. Il nous apparaît utile de brosser un tableau des grandes voies d'applications

de la fluidisation et des techniques connexes : des industries où elles se sont définitivement imposées - comme des secteurs où les développements sont en cours.

Ce livre ne prétend pas être exhaustif, mais il doit contribuer à donner à tout industriel l'assurance que, quel que soit son domaine, les lits fluidisés ne sauraient le laisser indifférent.

NOTATIONS

A Surface d'échange solide-fluide C Chaleur spécifique : C fl du fluide

C s du solide Cp Chaleur spécifique

à pression constante Cv Chaleur spécifique

à volume constant CT Coefficient de traînée c concentration Ac variation de concentration D Diamètre du lit fluidisé Db Diamètre des bulles Dh Diamètre hydraulique Dp,d Diamètre des particules Do Diamètre d'orifice D Coefficient de diffusion e épaisseur (couche limite) f Coefficient de frottement F Force FV Force de Viscosité G Débit masse

G Débit masse par unité de section droite

g Accélération de la pesanteur h Coefficient de transfert

de chaleur (avec l'extérieur) J D F acteur de transfert de masse k Coefficient de transfert de masse K F acteur L Hauteur du lit fluidisé M Poids moléculaire M Masse de particules dm variation de masse N Nombre de Nusselt

n nombre de molécules (débit) par heure p pression à l'amont du lit fluidisé po pression à la sortie du lit fluidisé

Ap perte de charge P Poids (de particules) P Puissance Pr Nombre de Prandtl

Q Quantité de chaleur R Réservoir-Réacteur

Re Nombre de Reynolds S Section du lit fluidisé s Maître couple d'un corps solide,

d'une particule Se Nombre de Schmidt T Température AT Variation de température t temps, durée U Vitesse de gaz du Variation de vitesse Uo Vitesse à vide du fluide

ù vitesse moyenne Uf Vitesse minimum de fluidisation UF Vitesse maximum de fluidisation

(ou d'entraînement) V Volume ou débit volumétrique v Volume moléculaire de gaz W Travail a Coefficient de transmission

interne de chaleur

y Rapport Cp/Cv tg8 Angle de talus naturel e Coefficient de vide

17 Rendement 0 Angle à la base Afl Conductibilité thermique du fluide jd Viscosité lia Viscosité apparente p Densité L Surface d'une particule rp Facteur de forme (des particules)

CHAPITRE PREMIER

LE PHÉNOMÈNE DE FLUIDISATION

Le phénomène de fluidisation est un phénomène qui a été souvent décrit avec de multiples détails. Il convient, néanmoins, d'en rappeler brièvement les principes car les différents auteurs ont donné parfois, aux différentes phases de ce phénomène, des limitations ou des dénominations divergentes.

1. RAPPEL DU PHÉNOMÈNE ET DES DIFFÉRENTES PHASES

La fluidisation des solides consiste à leur conférer des propriétés physiques particulières, grâce à leur mise en suspension dans un gaz ou un liquide.

La description du passage d'un fluide, de préférence un gaz, est nécessaire pour permettre l'explication des différentes phases du phénomène.

La fluidisation ne peut s'appliquer qu'à un solide à l'état assez finement divisé sous forme de grains dont les dimensions sont relativement homogènes.

Si ces grains sont placés sur une plaque du type tôle perforée ou plaque poreuse, en formant ainsi une couche régulière, et si un courant gazeux ascendant passe à travers la plaque, il est facile d'observer toute une série de phénomènes suivant la vitesse de passage du courant gazeux :

a) Avec une faible vitesse du courant gazeux les grains solides restent fixes, il y a perte de charge ou diminution de pression du gaz. On a un lit fixe (fig. ln).

C'est ce qui est réalisé dans les réactions catalytiques où les grains sont des catalyseurs - ou dans les foyers de combustion à grille.

b) Si la vitesse du courant gazeux augmente, il est facile de constater que les grains ont tendance à s'élever : la couche de grains se dilate légèrement mais les grains restent à peu près fixes (fig. 1/)).

c) Pour des vitesses plus grandes, il y a une nette expansion de la couche de grains, ceux ci sont violemment agités, il n'y a pas de mouvement d ensemble et l'agitation est comparable à une agitation moléculaire à plus grande échelle.

Bien entendu, les grains ne sont plus jointifs et le mélange gaz-solidé s'apparente alors à un liquide. C'est le phénomène de fluidisation, et le mélange prend le nom de lit fluidisé.

Ce phénomène apparaît nettement pour une valeur donnée de la. Vitesse du gaz - valeur qui dépend essentiellement des caractéristiques physiques -des 'gr,'lins solides. C'est ce qu'on appelle la vitesse minimum de fluidisation.

Il se forme à la partie supérieure du mélange gaz-solide, malgré la grande agitation des grains, une surface de séparation à peu près horizontale mais plus ou moins troublée.

Quand la vitesse des gaz augmente, le volume du mélange du lit fluidisé n'est plus notablement modifié.

Par contre, le lit fluidisé peut être plus ou moins stable. Si les grains ne sont pas homogènes, il peut se créer des passages préférentiels, des renardages à travers lesquels le gaz s'écoule et la fluidisation a tendance à disparaître (fig. lp).

Il peut également se créer des bulles de gaz importantes qui s'agglomèrent en montant, cette coalescence conduit à des sortes de bouchons fluides qui éclatent en arrivant à la surface du lit fluidisé : c'est le phénomène depistonnage (fig. 15).

Pour que le lit fluidisé soit stable, il est nécessaire que le gaz soit bien réparti dans une couche de grains solides aussi homogènes que possible, on a alors la fluidisation normale telle qu'elle est désirée dans les opérations du génie chimique ou la combustion. Cette stabilité nécessite un certain nombre d'achèvements

technologiques dont nous parlerons en détail (fig. le).

d) Pour des vitesses élevées du courant d'air il y a entraînement des grains solides. C'est le phénomène bien connu, utilisé dans le transport pneumatique (1£).

Ce phénomène apparaît à partir d'une valeur donnée de la vitesse des gaz - c'est ce qu'on appelle la vitesse maximum de fluidisation au-delà de laquelle le phénomène dit de fluidisation disparaît.

On peut utiliser le phénomène d'entraînement dans différents systèmes de combustion ou de reaction chimique, sous des noms variés dont le plus courant aujourd'hui est celui de lit circulant.

En réalité, le phénomène de fluidisation n'est pas aussi simple et l'on doit distinguer plusieurs phases même quand la fluidisation obtenue est relativement stable.

Tout d'abord, du fait des variations de dimensions des grains, pour certaines vitesses de fluidisation, les particules ou les grains les plus lourds sont bien fluidisés mais les particules les plus fines ou les plus légères sont enfraînées par le courant gazeux; il s'ensuit la naissance de 2 phases :

- une phase dense formée par la masse de particules comprises entre la plaque support du lit fluidisé et la surface de séparation horizontale dans laquelle les particules sont effectivement denses.

- une phase diluée au-dessus de la surface de séparation, constituée par une quantité assez faible de particules réellement entraînées ou en équilibre entre leur poids et la force d'entraînement du courant gazeux.

D'autre part dans la phase dense elle-même, il est possible de percevoir que

Fig. 1

les bulles de gaz qui se forment contiennent une faible quantité de particules en suspension.

Le lit fluidisé n'est donc pas un milieu homogène ou facile à définir. Il présente bien des formes et bien des diversités.

2. ESSAI D'INTERPRÉTATION DU PHÉNOMÈNE

La fluidisation est un phénomène fort compliqué et des pages de formules et d'hypothèses ont été consacrées à essayer de l'interpréter de façon détaillée et quantitative. Ce n'est pas notre but, et nous commencerons ici par indiquer le principe simplifié de l'équilibre des particules et de la constitution du lit fluidisé.

Lorsqu'un courant gazeux ou liquide passe à travers une couche de particules solides, il se produit une perte de charge due aux frottements du gaz sur la surface des particules, aux frottements du gaz sur lui-même et sur les parois du fait des changements de direction imposés par les particules. A faible vitesse du courant gazeux, c'est-à-dire à pression faible, on constate seulement la perte de charge p - po. La vitesse du fluide à travers la couche de particules est bien plus forte que la vitesse du même fluide avant et après le lit fluidisé, puisque la section de passage est très faible. Le gradient de vitesse au voisinage de chaque particule solide peut être assez fort, de même que les forces de viscocité engendrées.

Lorsque la vitesse du courant gazeux augmente, les forces de viscosité augmentent et deviennent suffisantes pour équilibrer le poids des particules qui ont alors tendance à être entraînées. Mais les particules solides s'éloignent alors légèrement les unes des autres, la section de passage des gaz augmente et la vitesse diminue, il en est de même pour les forces de viscosité et les particules qui s'étaient soulevées ont tendance à retomber. Le cycle recommence puisque la section de passage des gaz diminue et que la vitesse augmente.

Il s'établit ainsi dans le lit fluidisé un état d'équilibre pour lequel toute particule est soumise à 2 forces de sens opposé : le poids P et la résultante FV des forces de viscosité. Les particules forment alors une couche non jointive, chaque particule monte et redescend. Les plus fines donc les plus légères, ont tendance à s'élever et à être entraînées. Les plus grosses, donc les plus lourdes, ont tendance à retomber sur la grille (fig. 2).

Fig. 2

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