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Congrès Francophone de Techniques Laser, CFTL 2010, Vandoeuvre-lès-Nancy, 14 – 17 septembre 2010 1 Mesure du champ de vitesses dans une gouttelette lors de sa formation en géométrie flow-focusing Denis Funfschilling, Odile Carrier et Huai-Zhi Li Laboratoire Réactions et Génie des Procédés (LRGP, CNRS UPR 3349), Nancy-Université, CNRS, 1, rue Grandville BP 20451 – 54001 NANCY Cedex [email protected] Résumé Le champ de vitesses dans une gouttelette en formation a été mesuré par micro-vélocimétrie par image de particules (μ-PIV) dans un système microfluidique flow-focusing. Dans le régime « dropping », l’écoulement du fluide forme deux vortex contrarotatifs tournés vers l’intérieur du jet en développement lors de la première étape de la formation de la gouttelette lorsque le jet entre dans la partie centrale de la jonction flow-focusing. Une fois la gouttelette formée, l’écoulement dans la gouttelette forme toujours deux vortex contrarotatifs, mais tournant cette fois de sens opposé par rapport au cas précédent, i.e. le front de la gouttelette est animé de deux vortex contrarotatifs tournés vers l’extérieur de celle-ci, ce qui est conforme aux résultats obtenus par Sarrazin et al. (2006) [6]. Dans le cas d’un régime « tip-streaming », le jet est de forme conique et le fluide avançant forme à nouveau deux vortex contrarotatifs. 1 Introduction La microfluidique a ouvert de nouveaux horizons dans le domaine de la formation de gouttes. Les tailles des gouttes ou gouttelettes formées sont de quelques dizaines à quelques centaines de microns. La taille des gouttelettes varient suivant le rapport de débits (phase continue)/(phase dispersée). Pour un rapport des débits donné, les gouttelettes formées sont de taille extrêmement bien contrôlée et d’une dispersion de taille très faible, ce qui est très intéressant pour les industries pharmaceutiques et cosmétiques. Parmi les différentes géométries possibles comme les jonctions Y, T ou flow-focusing, la géométrie flow-focusing tend à s’imposer du fait de sa grande simplicité et sa facilité à produire des gouttelettes. La modélisation de la formation de gouttes en géométries flow-focusing a été faite pour certains régimes de formation de gouttes et pour des systèmes donnés, soit par une analyse des mécanismes physiques de formation de gouttes [1], [2] et [3], soit par des corrélations [4]. Malgré ces tentatives de modélisation, il n’existe cependant pas pour l’instant de loi universelle pour prédire la formation de gouttes dans tous systèmes. Les études présentes n’ont fait varier que quelques-uns des nombreux paramètres impliqués dans la formation de gouttelettes : taille des canaux – débit de phase continue – débit de phase dispersée – viscosité de la phase continue – viscosité de la phase dispersée – tension interfaciale – type de surfactant (HLB Hydrophilic/Lipophilic Balance, taille…) – concentration en surfactant. La démarche utilisée dans notre étude vise à avoir une meilleure connaissance du système en mesurant par μPIV le champ de vitesses dans la gouttelette lors de sa formation, de son détachement et de son déplacement ultérieur. A notre connaissance, cette démarche originale n’a été précédée que par les mesures de Nguyen et al. (2006) [5] qui se sont restreints à des débits extrêmement faibles et Sarrazin et al. (2006) [6] qui n’ont étudié que des gouttelettes déjà formées. Nous espérons qu’une meilleure compréhension des mécanismes physiques mis en jeu, obtenus à partir de ces données expérimentales, débouchera sur une modélisation plus complète de la formation de gouttelette en microcanaux. Dans la partie suivante, nous présenterons le dispositif expérimental puis les résultats expérimentaux avant de conclure dans une dernière partie.

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Congrès Francophone de Techniques Laser, CFTL 2010, Vandœuvre-lès-Nancy, 14 – 17 septembre 2010

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Mesure du champ de vitesses dans une gouttelette lo rs de sa formation en géométrie flow-focusing

Denis Funfschilling, Odile Carrier et Huai-Zhi Li Laboratoire Réactions et Génie des Procédés (LRGP, CNRS UPR 3349), Nancy-Université,

CNRS, 1, rue Grandville BP 20451 – 54001 NANCY Cedex [email protected]

Résumé Le champ de vitesses dans une gouttelette en formation a été mesuré par micro-vélocimétrie par image de particules (µ-PIV) dans un système microfluidique flow-focusing. Dans le régime « dropping », l’écoulement du fluide forme deux vortex contrarotatifs tournés vers l’intérieur du jet en développement lors de la première étape de la formation de la gouttelette lorsque le jet entre dans la partie centrale de la jonction flow-focusing. Une fois la gouttelette formée, l’écoulement dans la gouttelette forme toujours deux vortex contrarotatifs, mais tournant cette fois de sens opposé par rapport au cas précédent, i.e. le front de la gouttelette est animé de deux vortex contrarotatifs tournés vers l’extérieur de celle-ci, ce qui est conforme aux résultats obtenus par Sarrazin et al. (2006) [6]. Dans le cas d’un régime « tip-streaming », le jet est de forme conique et le fluide avançant forme à nouveau deux vortex contrarotatifs.

1 Introduction La microfluidique a ouvert de nouveaux horizons dans le domaine de la formation de gouttes. Les tailles des gouttes ou gouttelettes formées sont de quelques dizaines à quelques centaines de microns. La taille des gouttelettes varient suivant le rapport de débits (phase continue)/(phase dispersée). Pour un rapport des débits donné, les gouttelettes formées sont de taille extrêmement bien contrôlée et d’une dispersion de taille très faible, ce qui est très intéressant pour les industries pharmaceutiques et cosmétiques.

Parmi les différentes géométries possibles comme les jonctions Y, T ou flow-focusing, la géométrie flow-focusing tend à s’imposer du fait de sa grande simplicité et sa facilité à produire des gouttelettes. La modélisation de la formation de gouttes en géométries flow-focusing a été faite pour certains régimes de formation de gouttes et pour des systèmes donnés, soit par une analyse des mécanismes physiques de formation de gouttes [1], [2] et [3], soit par des corrélations [4]. Malgré ces tentatives de modélisation, il n’existe cependant pas pour l’instant de loi universelle pour prédire la formation de gouttes dans tous systèmes. Les études présentes n’ont fait varier que quelques-uns des nombreux paramètres impliqués dans la formation de gouttelettes : taille des canaux – débit de phase continue – débit de phase dispersée – viscosité de la phase continue – viscosité de la phase dispersée – tension interfaciale – type de surfactant (HLB Hydrophilic/Lipophilic Balance, taille…) – concentration en surfactant.

La démarche utilisée dans notre étude vise à avoir une meilleure connaissance du système en mesurant par µPIV le champ de vitesses dans la gouttelette lors de sa formation, de son détachement et de son déplacement ultérieur. A notre connaissance, cette démarche originale n’a été précédée que par les mesures de Nguyen et al. (2006) [5] qui se sont restreints à des débits extrêmement faibles et Sarrazin et al. (2006) [6] qui n’ont étudié que des gouttelettes déjà formées. Nous espérons qu’une meilleure compréhension des mécanismes physiques mis en jeu, obtenus à partir de ces données expérimentales, débouchera sur une modélisation plus complète de la formation de gouttelette en microcanaux. Dans la partie suivante, nous présenterons le dispositif expérimental puis les résultats expérimentaux avant de conclure dans une dernière partie.

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2 Dispositif expérimental La géométrie flow focusing a été choisie du fait de sa grande simplicité et de son utilisation extrêmement courante en microfluidique. Cette géométrie a une forme de croix. Tous les canaux sont de section carrée de 250 µm de coté, de sorte que la géométrie ne comporte qu’une seule dimension caractéristique égale à cette dimension.

La phase à disperser (de l’eau distillée dans notre cas) arrive par le canal central, et la phase continue (de l’huile minérale Sigma-Aldrich, + 0.2% de Span 80 comme surfactant) arrive par les canaux latéraux. La viscosité de l’huile minérale à température ambiante est de µHM =28x10-3 Pa.s. La tension interfaciale (eau distillée)/(huile minérale + span 80) est γ = 4,5 mN/m (mesuré sur le tentiomètre à formation de bulles, tracker S, Teclis France). Les débits des phases continues Qc et dispersés Qd sont obtenus par des pousses-seringues (Harvard Apparatus, PHD 2000 Infusion, USA). Les pousse-seringues sont reliés au système microfluidique par des tuyaux en téflon semi-rigide de diamètre intérieurs 200 µm pour minimiser les risques d’hystérésis et de régimes transitoires.

La mesure du champ de vitesses se fait par une µPIV de la société Dantec (Dantec Dynamics, Denmark). L’observation se fait grâce à un microscope inversé Leica muni d’un objectif x10. Le canal est éclairé par un laser pulsé Nd:YAG (DualPower 30-15, Dantec Dynamics, Danemark) de longueur d’onde 532 nm. Les images sont prises par une caméra digitale double image (2048×2048 pixels, Flowsense). La phase dispersée est tracée par des microparticules dites de Latex de diamètre 1 µm (Merck KGaA, France). Ces particules traçantes sont vues par ombroscopie, de sorte qu’elles apparaissent noires sur l’image ce qui rend possible la détermination du champ de vitesses par corrélation croisée.

Les débits de phase dispersé Qd vont de 0,2 à 5 ml/min, ce qui correspond à des nombres de Reynolds de 0,013 à 0,34. Les débits de phase continue Qc vont de 0,5 à 500 ml/min, ce qui correspond à des nombres de Reynolds de 0,001 à 1. La formation de gouttelettes se fait donc toujours en régime de Stokes.

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Figure 1 : Représentation schématique du système de µ-PIV

3 Résultats et discussion Les principaux régimes d’écoulement que l’on rencontre dans une jonction flow-focusing lors de la mise en contact de deux phases immiscibles sont :

- le régime dit de Dropping où des gouttelettes formées sont de l’ordre de grandeur de la taille du canal

- le régime appelé Tip Streaming où des gouttelettes formées sont de petite taille. Ce régime à lieu quand le débit de phase continu est bien plus important que le débit de phase dispersée. La phase dispersée arrive par le canal central sous une forme conique et les gouttelettes se forment à l’extrémité de ce cône

- le régime de Jetting où la phase à disperser forme un long jet qui peut soit se prolonger indéfiniment et former un écoulement stratifié, soit éventuellement se fractionner en formant de petites gouttelettes.

Le champ de vitesses dans la gouttelette a été mesuré pour les régimes de Dropping et Tip Streaming.

3.1 Le régime Dropping

Dans le régime de dropping, la formation des gouttelettes s’effectue par un mécanisme de squeezing ou étranglement-élongation du jet de phase continue comme décrit par Garstecki et al. (2006) [1]. Les différentes forces mis en jeux lors de la formation des gouttelettes sont les forces de tension interfaciale - les forces de pression statique - et les forces de contraintes de cisaillement. Il a été montré par Funfschilling et al. [2] qu’il y un ordre de grandeur entre ces différentes forces et que la tension interfaciale est la force dominante dans ce régime.

Lors de l’avancée du jet dans la partie centrale de la jonction flow focusing, l’écoulement dans le jet forme deux vortex contrarotatifs tournés vers l’intérieur du jet (Figure 2.a). Cet écoulement comportant deux vortex contrarotatifs se continue jusqu’à ce que le jet commence à entrer dans le canal de sortie et où il subit dès lors une élongation importante (Fig. 2.b). Dès lors, la partie avant du jet qui va former la gouttelette est animée d’un mouvement quasiment uniforme sans vortex. Dans la partie arrière du jet, qui va se rétracter après détachement de la goutte, les deux vortex se forment à nouveau (Fig. 2.e).

100 µm

0.0004 m/s

2.a

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4

100 µm

0.0005 m/s

2.b

0.002 m/s

100 µm

2.c

100 µm 0.001 m/s

2.d

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5

100 µm0.001 m/s

2.e

100 µm 0.001 m/s

2.f

Figure 2 : Champ de vitesses dans une goutte lors de sa formation en régime flow-focusing lors d’un cycle (Fig. 2.a à 2.f). Débit de phase continue 2 ml/min, débit de phase dispersée 0,2 ml/min

Il est particulièrement intéressant de voir que la rupture du jet au niveau de son col s’accompagne d’un point d’arrêt particulièrement net. Ce point d’arrêt est le siège d’une élongation intense du fluide. Ce point d’arrêt se déplace rapidement vers le canal d’entrée de la phase dispersée (voir figure 3.a et 3.b) avant de se stabiliser avant la reformation des deux vortex contrarotatifs.

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100 µm0.002 m/s

0.005 m/s100 µm

Figure 3 : Champ de vitesses à un instant très proche de la rupture de la goutte. Débit de phase continue 10 ml/min, débit de phase dispersée 1 ml/min. On remarque qu’il y a un point d’arrêt situé

légèrement en amont du col pour la figure 3.a.

Une fois la gouttelette formée, l’écoulement en son sein est profondément modifié et deux vortex contrarotatifs se forment à nouveaux. Ces vortex tournent dans un sens opposé à celui observé précédemment i.e. les deux vortex sont cette fois tournés vers l’extérieur (Fig.4). Ces résultats sont conformes à ceux obtenus par Sarrazin et al. (2006) [6]

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100 µm

Figure 4 : Champ de vitesses dans une goutte loin de sa formation

3.2 Le régime de Tip Streaming

Ce régime a lieu lorsque le rapport de débits (phase continue)/(phase dispersé) est très important. Dans le cas présent, le débit de phase continue (eau distillée) est de 100 ml/min, et le débit de phase dispersée (huile minérale) est de 1 ml/min. Les gouttelettes se forment à une fréquence de 15 Hz et ont un volume de 1,06x10-12 m3 en moyenne. Dans ce régime, deux vortex contrarotatifs tournés vers l’intérieur sont présents à tous moments.

100 µm

0.002 m/s

Figure 5 : Mesures de µ-PIV présentant les champs de vitesses dans une gouttelette d’eau en formation dans une huile minérale dans une jonction flow-focusing en régime tip-streaming. Débit de phase continue 100 ml/min, débit de phase dispersée 1 ml/min

4 Conclusion La µPIV nous a permis de connaître le champ de vitesses dans une gouttelette en formation dans le régime de dropping et le régime de tip-streaming. Le mouvement extérieur à la gouttelette est transmis au fluide interne à travers l’interface au moins qualitativement. Ainsi, aussi bien pour le régime de dropping que pour le régime de tip streaming, on observe deux vortex contrarotatifs tournés vers l’intérieur de la gouttelette en formation.

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La µPIV est un outil particulièrement adapté pour comprendre au moins qualitativement si ce n’est pas quantitativement les mécanismes physiques mis en jeu lors de la formation de gouttes en géométrie flow-focusing.

5 Références [1] P. Garstecki, M. J. Fuerstman, H. A. Stone and G. M. Whitesides Formation of droplets and bubbles in

a microfluidic T-junction – scaling and mechanism of break-up Lab on a chip (2006) 6 437

[2] Funfschilling D., Debas H., Li H.Z. and Mason T., Flow-field dynamics during droplet formation by dripping in hydrodynamic-focusing microfluidics, Phys. Review E, 80 (2009), 015301

[3] Garstecki P., Stone H. A, Whitesides G. M., Mechanism for Flow-Rate Controlled Breakup in Confined geometries: A Route to Monodisperse Emulsions, Physical review letters, 94, 2005, 164501

[4] Cubaud T. and Mason T. G., Capillary threads and viscous droplets in square microchannels, Physics of Fluids, 20, 2008, 053302

[5] Nguyen N.-M., Wang C., Wong T. N., Low L. N., Ho S. S., A Silicon/Glass – Based Microfluidic Device For Investigation Of Lagrangian Velocity Field in Microdroplets, Journal of Physics: Conference Series, 34, 2006, 130-135

[6] F. Sarrazin, K. Loubière, L. Prat, C. Gourdon, T. Bonometti and J. Magnaudet Experimental and numerical study of droplets hydrodynamics in microfluidics AIChE J. (2006) 52 4061