Nouveau procede d'observation du profil et de l'etat dessurfaces par microscopie electronique; applications a l'optique

P. Bousquet, L. Capella, A. Fornier, et J. Gonella

In the first part of this paper, we show how great is the interest, from the optical point of view, of ob-taining as precise as possible a determination of the shape of the surfaces. The first examples given dealwith thin films; then we consider the optical gratings: here the problem is particularly important, forthe true shape of the grooves, which is often different from the ideal, has a direct repercussion on theefficiency. The usual methods employed in electron microscopy do not reveal with a sufficiently goodprecision the topography of the surfaces. We describe the technique we have devised: it gives an imageof the profile of these surfaces and enables us to know their true shape. A number of photographs ob-tained on thin films of CaF2 and Se, and also on optical gratings, provide illustrations of the capabilitiesof this new method of observation by electron microscopy.

1. Introduction

II est tres souvent ncessaire de connaitre avecprecision la topographie des surfaces optiques. Leurmicrostructure a, en effet, une influence preponderantesur les propridtds optiques des dioptres, soit qu'elle enmodifie seulement les facteurs de rflexion et de trans-mission, soit qu'elle entratne aussi une diffusion d'unepartie du flux incident. En particulier, dans le casdes rseaux de diffraction, le profil des sillons con-ditionne directement l'efficacite et a rpartition de1'energie entre les differents ordres; c'est dire l'im-portance qui s'attache A une connaissance aussi preciseque possible de la forme exacte de ces sillons.

Le pouvoir sparateur necessaire A ces observationsn'tant pas accessible aux methodes optiques, seule lamicroscopie 6lectronique peut fournir les renseignementscherches. Mais il n'est pas toujours facile d'obtenir,par cette voie, la forme exacte d'une surface. Nousnous proposons, dans les lignes qui suivent, de decrireun procedd que nous avons mis au point pour obtenirdirectement, par microscopie lectronique, 'imagedu profil des surfaces etudiees; nous donnerons ensuitequelques exemples de rsultats obtenus dans le cas decouches minces et de reseaux.

II. Int6ret de la connaissance pr6cise de lamicrostructure des surfaces optiques

Cet int6ret est vident dans de tres nombreux cas,qu'il n'est pas possible de passer tous en revue ici.

The authors are with the Laboratoires d'Optique et de PhysiqueCristalline, Facult6 des Sciences de Marseille, St. Jrome,Marseille 13, France.

Received 17 October 1968.

Nous nous contenterons done de traiter plus en dtailquelques exemples.

A. Couches minces di6lectriques

Lorsqu'on tudie les variations, en fonction de lalongueur d'onde, du facteur de r6flexion R de couchesminces dielectriques, on constate souvent des anoma-lies importantes.' La Fig. 1 en donne l'exemple dansle cas d'une couche de fluorure de calcium.

Du graphe pr6c6dent, on peut d6duire celui quitraduit les variations avec la longueur d'onde du facteurde r6flexion, non plus de la couche mince dans son en-semble, mais de l'interface fluorure de calcium-airseulement (Fig. 2).

L'interpr6tation de ces resultats doit etre recherch6edans le fait que la surface de separation entre l'air et lefluorure de calcium n'est pas plane, ce qui nous aconduit A etudier le probleme de a diffraction de ialumiere par un dioptre transparent pr6sentant desirrdgularitds de tres petite dimension.2'

Le facteur de rflexion en amplitude p d'un teldioptre, sparant deux milieux d'indice relatif n,s'ecrit notamment:

p = po(l - 872n'e2g2); (1)

po dsignant le facteur de rflexion du dioptre planparfait, a- le nombre d'ondes de la radiation incidenteet el la hauteur quadratique moyenne des irrdgularitds.On remarque que p varie lineairement avec a2 , ref. [3].

Or, c'est un comportement analogue que 1'on trouveexperimentalement pour le facteur de rflexion del'interface air-fluorure de calcium des couches mincesconsiderees plus haut (Fig. 2).

De la pente des droites p = f(o2) de la Fig. 2, onpeut facilement deduire, grace a la relation (1), 1'ampli-

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se pr6sentent en gneral sous la forme de rpartitionsbidimensionnelles de grains s6pares.

R. L'exp6rience montre que les propri6t6s optiques de

13 _ __ _ _ ____ ° ces couches granulaires diffbrent souvent beaucoup de

celles que presente le meme mat6riau pris a 1'tatmassif. L'absorption notamment presente des ano-

2 malies4 5 dont l'origine m6rite d'etre precisee (Fig. 5).Une etude correcte de ces ph6nomenes exige une con-7± ____ ___ / /naissance aussi parfaite que possible de la structure des

couches, c'est-d-dire de la forme, de la dimension et de la

\ lt-- ll -- / - r-partition des grains qui les constituent.La Fig. 5 illustre les r6sultats que peuvent fournir de

telles 6tudes.5 Les courbes (1) et (3) sont identiques-U I 1.aux courbes (1) et (3) de la Fig. 6. La courbe (2)

02 03 0, 05 0,6 7 A resulte du calcul. On a tenu compte, pour effectuer ce

r 1. Variations, en fonction de la longueur d'onde, du facteur dernier, de la structure reelle de la couche, r6v6l6e par le

r6flexion d'une couche mince de CaF2 d'6paisseur optique microscope electronique (Fig. 7) et on a utilise la valeur

le a 1.13 A. Ro repr6sente le factetir de r6flexion dii support de la permittivit6 du s66nium massif. L'accord excel-

nn. lent entre les courbes (2) et (3) permet de conclure queles faits observ6s peuvent etre decrits dans le seul cadre

de la theorie 6lectromagnetique, en conservant pour la

permittivit6 du materiau constituant les grains celledu s61nium massif.

i __I _ II0 5 10 15 20 25 P

Fig. 2. Variations, en fonction d carr6 du nombre d'ondes, du

facteur de rflexion en amplitude de l'interface air-CaF2 , pourcinq couches minces d'6paisseurs differentes.

tude quadratique moyenne e° des irregularites. Si l'on

peut, par ailleurs, mesurer directement cette quantit6,la comparaison des deux valeurs obtenues permet deconclure sur la validit6 des hypotheses faites.

Par le procMd6 que nous d6crirons ci-dessous, nous

avons pu obtenir des micrographies de la surface des

couches de CaF2 que nous avons etudiees, dont lesFigs. 3 et 4 donnent deux exemples. En gen6ral,

les valeurs de (e2)1 ddduites des mesures optiquesconcordent raisonnablement avec celles que l'on peutdeterminer directement sur les cliches, 1'ecart ne de-passant g6neralement pas 10%.

B. Couches minces granulaires m6talliques ousemicond uctrices

Les couches metalliques et semi-conductrices de

tres faible 6paisseur (quelques dizaines d'angstroms)

Fig. 3. Micrographies du profil de couches minces de CaF 2

(6paisseur de l'ordre de 1,2 pL). Evaporation lente.

Fig. 4. AMicrographies du profil de couches minces de CaF2

(6paisseur de lordre de 1,2 ,u). Evaporation rapide.

1230 APPLIED OPTICS / Vol. 8, No. 6 / June 1969

Figde6ga

uIu0o

0,06

Q04

0,02

0

nn

Fig. 5. Varide l'absorptiaLa courhe

0 J,o u,5 U,4 0,35 03 0,25 02 id6al et du meme rseau dont le profil pr6sente desm6plats plus ou moins importants.

Au cours de ces dernieres annees, de tres grands pro-grds ont 6t6 ralises dans la fabrication des rseaux,notamment grace aux travaux de Harrison et Stroke7qui ont permis d'obtenir une rgularit6 pratiquement

3 M) parfaite du trace. Nanmoins, la qualite des rseauxreste encore limit6e par les imperfections du profilet de l'6tat de surface des sillons. Ces dfauts donnent

2 / (t naissance un flux de lumiere diffus6e et entrainentune baisse de 'efficacite d'autant plus importants quela longueur d'onde est plus courte. Les progres dansce domaine ne peuvent se concevoir sans un contr6le

w systematique par microscopic 6lectronique, ce que la2 3 4 5 6 n eV methode que nous allons decrire (Sec. IV) rend main-tenant possible. En effet, quel que soit e pas du rseau,ations, en fonction de 1'energie des photons incidents, elle permet de vrifier simultan6ment la valeur de)n pr6sentee par des couches tres minces de slenium. I'angle de miroitement, la forme et l'etat de surface des

.-- -/ ------ ~V 1- -- u vaIuurS Ajuncuees pour unecouche ideale, continue et homogene. Les courbes (2) et (3)traduisent les rsultats de mesures effectuees sur des couchesr6elles granulaires. Courbe (2): couche constituee de gros grains(diametre 0.23 ,u). Courbe (3): couche constituee de petitsgrains (diametre _ 0.03 ). Le volume de materiau par unite

de surface est le mme dans les trois cas (35 A).

Fig. 7. Micrographie d'une couche mince granulaire de slenium.La dimension et la rpartition des grains dpendent des condi-

tions d'6vaporation.

11 2 3 4 5 6 e'J

Fig. 6. Les courbes (1) et (3) sont analogues aux courbes corres-pondantes de la Fig. 5. La courbe (2) correspond des valeurscalculees en tenant compte de la structure relle de la couche,telle qu'elle a t dterminee par microscopie lectronique.

0,8

0,4

C. Rseaux de diffractionDans le cas des rseaux, il est indispensable de

pouvoir contr6ler, de facon aussi precise que possible, leprofil et l'etat de surface des sillons. Le profil, eneffet, n'a jamais la forme ideale souhaite. Or cetteforme conditionne directement l'efficacit6 des rseauxet la rpartition de l'6nergie diffract6e entre les diff6-rents ordres. La Fig. 8, due Deleuil,6 permet decomparer les courbes d'efficacit6 d'un rseau chelette

0,2

O L

EFFICACITE DANSL'ORDRE UN

/ I I

I'

, . -I 'k /

11 I

NI ~4. 1 9 50'

, 5<2 36'

3

3 % _

,,

05

Fig. 8. Influence de "parties non travaill6es" ou mplats surles courbes d'efficacite d'un rseau chelette. Ces courbes tra-duisent les rsultats de mesures effectu6es dans le domaine des

ondes millim6triques.

June 1969 / Vol. 8, No. 6 / APPLIED OPTICS 1231

-\

-- .3A

- - ^ o

1

Fig. 9. icrographie du profil d'un r6seau chelecte comportant1230 traits par millimbtre.

Fig. 10. 2licrographies de l'ctat de surface du m~me rseau quecelui de la Fig. 9.

sillons (Figs. 9, 10, 11). Le proc6d6 employ6 estsimple et n'altere pas la surface tudi6e, ce qui permetd'effectuer les contr6les sur les rseaux originaux et,si besoin est e cours de fabrication.

Ill. Insuffisance des techniques classiquesL'6ventail des moyens et techniques utilis6s en

microscopic ]ectronique paraissait suffisamment ouvertpour que nous puissions raisonnablement esp6reratteindre notre but: dterminer sans ambiguit latopographie de queques surfaces. L'observation partransmission ne fournit que la projection de la couchesur un plan normal au faisceau lectronique. Pouravoir une representation du relief de la surface, on,emploie couramment la m6thode de l'ombrage. Maiscette derniere n'est malheureusement utilisable qu'avecdes couches tr~s minces form6es de grains isol6s suf-fisamment dispers6s. Dans le cas de couches plus6paisses, la mthode pr6c6dente, qui peut alors treappliquec une rplique, n'est guere exploitable car lesombres port6es sont dform6es par les accidents derelief voisins.

Enfin, e ce qui concerne les rseaux de diffraction,on sait depuis longtemps que lobservation directed'une empreinte de leur surface est insuffisante.L'ombrage m6me apporte peu damlioration, la forme

de l'ombre tant lh aussi perturb6e par le relief m6meque l'on d6sire mettre en 6vidence.

Les proc6d6s st6reoscopiques, difficiles mettre enoeuvre, fournissent des rsultats dont l'interpr6tationest laborieuse.

Les autres techniques ncessitent un traitement d6-licat des chantillons destin6s a l'observation micro-scopique. Elles peuvent donner de bons rsultats,mais ne permettent pas d'observer l'6tat de surface dessillons., 9

IV. Principe de la methodeLe principe g6n6ral est bien entendu le m6me qu'il

s'agisse de couches minces ou de rseaux. La seulediff6rence rside dans le fait que, dans le cas des couchesminces, on observe directement la surface ou le profil,alors que pour les rseaux on doit passer par l'inter-m6diaire dune empreinte. Nous avons vu que lesm6thodes classiques ne permettent pas d'obtenir uneimage du profil des surfaces. Nous avons pens6qu'en disposant parallelement au faisceau d'6lectronsla surface de l'objet tudi6, i serait possible d'observer,dans le plan du film, "l'ombre port6e" par ce profil.De plus, en modifiant l6gerement l'orientation de lasurface par rotation dans son plan et en 'inclinant parrapport au faisceau, on peut obtenir une restitutiond6taill6e du relief de celle-ci.

Les difficult6s de ralisation sont essentiellementtechniques. Les faibles dimensions des porte-objetsclassiques ne permettent pas de basculer suffisammentla preparation pour atteindre l'orientation voulue.Dans une premibre tape nous avons modifi6 le porte-objet de maniere qu'il puisse recevoir des grilles pli6esh angle droit suivant un diametre.

En ce qui concerne les couches minces, on effectuele d6p6t sur l'une des parties de la grille, pr6alablementpli6e. En disposant parallelement la direction dufaisceau lectronique la partie de la grille recouvertepar le d6p6t, on observe, quelle que soit l'6paisseur de lacouche, un profil de sa surface.

Pour les rseaux, i suffit de disposer sur l'une desmoiti6s d'une grille coud6e une empreinte du rseau,obtenue de la facon habituelle. Bien entendu, ilfaut prendre soin d'orienter la rplique de fagon A ce

Fig. ll. Micrographies de l'etat de surface du m~me reseau queceluli de la Fig. 9.

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que les traits soient paralleles A la direction du faisceaud'6lectrons.

Nous utilisons maintenant une platine gonio-m6trique qui permet, d'une part, d'employer nor-malement les grilles, d'autre part, de raliser, sous lefaisceau lectronique, tous es rglages d'orientation,done d'op6rer beaucoup plus rapidement et de fagonplus sre.

Nous avons choisi dans l'ensemble des micrographiesque nous avons obtenues par cette m6thode, celles quinous ont paru es plus caract6ristiques.

Nous tenons A remercier Monsieur Passerel, tech-nicien de microscopie lectronique, pour son aide pr6-cieuse dans la ralisation des empreintes et des clich6s.

References1. P. Bousquet, Ann. Phys. 2, 163, (1957).2. P. Bousquet, J. Phys. Rad. 25, 50 (1964).3. P. Bousquet, Rev. Opt. Th6or. Instrum. 41, 277 (1962).4. J. Gonella, C.R. Acad. Sci. 265, 148 (1967).5. J. Gonella, C.R. Acad. Sci. 266, 1611 (1968).6. R. Deleuil, Opt. Acta 16, 23 (1969).7. G. W. Stroke, in Handbuch der Physik (Springer-Verlag,

Berlin, 1967), Vol. 29, pp. 426-754.8. W. A. Anderson, G. L. Griffin, C. F. Mooney, and R. S. Wiley,

Appl. Opt. 4, 999 (1965).9. J. P. Chauvineau, L. Constanciel, A. Marraud, and R. Petit,

Rev. Opt. Theor. Instrum. 46, 417 (1967).

THE UNIVERSITY OF ROCHESTER

MEMO - CONTEMPORARY OPTICS

To: Those with optical interests andaspirations

From: Brian J. Thompson

The Institute of Optics is well knownfor its summer courses in optics. This year wehave tried to build on that tradition to puttogether a new course called ContemporaryOptics. Under this title both the fundamentalsof optics and their application to problems anddevelopments in contemporary optical researchand engineering will be discussed. We feel thatthis course will be significantly differentfrom the normal two-week courses that youare familiar with.

In an attempt to produce a cohesivecourse that provides a broad coverage of opticswe have divided the subject matter into foursections - Quantum Optics, Fourier Optics,Geometrical Optics, and Optical Physics. Eachof these sections will be under the leadershipof a senior researcher and teacher who willcoordinate terminology and content.

I personally look forward toparticipating in the summer program inContemporary Optics and meeting many oldfriends and making new ones.

See you in Rochester July 28 -August 8, 1969!

Brian J. ThompsonDirector, Institute of Optics

CONTEMPORARY OPTICSInstitute of OpticsB & L BuildingUniversity of RochesterRochester, NewYork 14627

* CONTEMPORARY OPTICSThe course will be under the direction of and taught

by the faculty of the Institute of Optics. The content isdivided into four major areas, listed below, with a lec-turer in charge for each area. Each area will be developedcontinually during the two-week period starting withfundamentals and concluding with recent developmentsand activities in that area. By this method we hope to beable to provide an integrated view of ContemporaryOptics.

* FOURIER OPTICS* Linear Systems Analysis* Coherent and Incoherent Image Formation* Partially Coherent Light* Optical Data Processing* Holography

Lecturer in charge, Professor B. J. Thompson

* QUANTUM OPTICS* Lasers & Optical Amplifiers* Q-switching & Mode-locking* Non-linear Optics* Scanning & Modulation* Radiation Detectors

Lecturer in charge, Professor M. Hercher

* GEOMETRICAL OPTICS* Gaussian Optics* Lens Design-Principles and Implementation* Hamiltonian Optics* System Design and Optical Instruments* Image Evaluation Techniques

Lecturer in charge, Professor R. E. Hopkins

* OPTICAL PHYSICS* Diffraction & Interference* Interferometry & Spectroscopy* Optics of Thin Films* Polarization* sInteraction of Light with Matter

Lecturer in charge, Professor M. P. Givens

June 1969 / Vol. 8, No. 6 / APPLIED OPTICS 1233

International Conference on Raman Spectroscopy

August 4-7, 1969Carleton University, Ottawa, Canada

The program for this Conference has recently been announced by

H. J. Bernstein, program chairman and J. A. Koningstein, executive

secretary. Invited speakers and topics are

A. C. Albrecht - Vibronic Model of Raman Effect

J. J. Barrett - Gases (Laser Excited Raman Spectra)

J. Behringer - Resonance Raman Effect

B. Berne - Band Shapes in Raman Spectra of Liquids

H. J. Bernstein - Liquids and Dilute Solutions (Laser Excited

Raman Spectra)

J. C. Decius - Hyper Raman Effect

M. Delhaye - Rapid Scan Raman Spectrometer

J. A. Koningstein - Electronic Raman Effect

E. R. Lippincott - Powders (Laser Excited Raman Spectra)

S. P. S. Porto - Crystals (Laser Excited Raman Spectra)

B. P. Stoicheff - Stimulated and Inverse Raman Effect

J. Scherer - Automated Laser Spectrometer

An important feature of the meeting is the provision for two

concurrent 1-1/2 hour discussion sessions each day, where it is hoped

that all attendees can participate informally. The topics to be

discussed have been paired as follows:

1. Sources, detectors, monochromators

2. Vibronic model, resonance Raman effect

3. Sample handling, pressure and temperature effects

4. Properties of the scattering tensor

5. Powders, polymers, crystals

6. Stimulated and inverse Raman effect, hyper Raman effect

7. Intensity, depolarization ratio, band contours

8. Bond polarizability theory

Meals and lodgings will be available at the University. Further

information and application forms may be secured from

J. A. KoningsteinDepartment of ChemistryCarleton UniversityOttawa 1, Ontario

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