Source d'emission ultraviolette a decharge dans lescapillaires, initee par etincelle glissante

M. Morlais et S. Robin

A simple source for spectrography in the far uv region is described; in this source the discharge of acapacitor in a capillary tube is triggered (without introduction of gas) by a sliding spark, even when thereis a good vacuum in the capillary. According to the characteristics of the high voltage power supply,either a line spectrum or a continuous spectrum is obtained. The pulse repetition frequency and stabil-ity of the source allow recording with a standard potentiometric chart recorder.

L. IntroductionLe dveloppement des tudes dans l'uv et plus

pr6cis6ment dans le domaine spectral, 2000-100 A,a pris un essor considerable, mais cet essor reste princi-palement li6 aux problemes de sources pr6sentant debonnes performances au point de vue intensit etreproductibilit6.

Une des difficult6s pour la ralisation de sourcesdans cette rgion spectrale rside dans le manque demat6riaux optiques transparents permettant la ralisa-tion de fenetres. Le meilleur mat6riau est le LiFcliv6 qui devient totalement opaque au-dessous de1050 A. On sait raliser des pellicules tres minces(Collodion, SiO, certains m6taux) qui, sous une pais-seur de quelques centaines d'A, laissent passer lesrayons de plus courtes longueurs d'onde, mais ellesabsorbent une partie importante du rayonnement etne peuvent pas supporter des diff6rences de pressionsuperieures quelques torrs; elles sont encore peu,employes. Avec les sources sans fen6tre utilisant ungaz, celui-ci se rpand dans l'appareil dispersif et lesappareils de mesure; sa presence peut tre gnantepour diverses raisons: il rend difficile l'obtention oule maintien d'un vide pouss6 dans le spectrophotomatreet les appareils de mesure; il absorbe certaines radia-tions; il complique le montage des sources en exigeantune alimentation permanente de gaz; il augmente lecoAt du fonctionnement surtout lorsqu'on utilise ungaz rare tres pur et difficilement rcup6rable. Onpeut limiter l'expansion du gaz en exergant un pompage*6nergique entre la source et la fente d'entr6e, mais lessources qui peuvent fonctionner sans gaz sont certaine-ment les plus int6ressantes. 2' 3

The authors are with the Laboratoire de Spectroscopie, Faculte*des Sciences, Rennes, France.

Received 18 July 1966.

La source que nous decrivons ici utilise les d6chargesdans les tubes capillaires et presente l'avantage d'6met-tre, soit un spectre continu, soit un spectre de raies.4

Son principe remonte Lyman et elle a 6t6 utilis~epar de nombreux chercheurs qui lui ont apport detrds nombreux perfectionnements auxquels on peutattacher les noms de Garton, Wheaton, Weissler, PoLee, Hunter, Ermisch, etc.5 -9 Toutefois, on consid6raitg6neralement comme ncessaire la presence d'un gazpour amorcer la d6charge; dans les sources sans fenetre,ce gaz peut s'6couler d'une maniere permanente ou8tre introduit au moment de l'amorcage. Nous avonsr6alis6 cet amorcage sans introduction de gaz, avec une6tincelle glissante, m~me lorsqu'il rgne un vide pouss6dans la source (pression inf6rieure 10-5 torr). Leprincipe de l'6tincelle glissante est bien connu. Onsait que les tincelles dans le vide exigent de tresgrandes differences de potentiel mais que celles-cipeuvent etre consid6rablement rduites si les deuxelectrodes sont reli6es par un mat6riau isolant ousemiconducteur. Cette tincelle glissante est utilis~ecomme source d'6mission dans l'uv'0 "', mais elle estaussi utilis6e pour amorcer des dcharges entre 6lec-trodes m6talliques' 2 (on suppose dans ce cas, que cesont les particules ionis6es produites par 1'6tincelleglissante qui permettent l'amorcage de la dchargeprincipale).

Le montage de cette tincelle glissante peut trer6alis6 de fagons tres diverses; sur la Fig. 1 on a simple-ment utilis6 un tube d'alumine [14] enfil6 sur l'6lectrodehaute tension [3], I'autre lectrode tant reli6e lamasse; sur la Fig. 2, on utilise une feuille de micaserr6e entre deux pieces m6talliques dont l'une isol6eest reli6e a la haute tension et l'autre a la masse.

Suivant les caract6ristiques du circuit lectrique,cette source est susceptible d'6mettre, soit un spectrecontinu quand elle fonctionne avec des condensateursde types sp6ciaux pr6sentant un tres faible coefficient

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2

Fig. 1. Coupe sch6matique de la source utilisant une tincelleglissante (Ref. 14) sur un tube d'alumine.

de self induction si la apacit6 et la tension sont suffi-santes, soit un spectre de raies intenses lorsqu'on utilisedes condensateurs de type ordinaire, de plus faiblecapacit6 et une tension de charge moins 6evde. Dansle premier cas, elle est principalement destin6e auxspectrographes qui utilisent comme rcepteur lesplaques photographiques et avec lesquels on peutais6ment employer une source fonctionnant par impul-sions espac6es dans le temps. Dans le second cas,elle est surtout pratique avec les spectrophotom6tresutilisant un rcepteur photo6lectrique car le rythmedes dcharges peut 8tre largement suffisant pour per-mettre 'enregistrement direct avec les appareils plume de type ordinaire. Notons cependant qu'unspectre de raies peut tre utile avec les spectrographes

rseau tangent lorsqu'on desire s6parer les radiationsappartenant divers ordres d'interf6rence; d'autrepart, il n'est pas impossible d'obtenir des spectrescontinus rythme rapide pour enregistrement photo-6lectrique direct.

II. Description de la sourceLa Fig. 1 repr6sente un des types de sources utilis6es

la pi&ce en aluminium [1] jouant le r6le de cathode estreli6e A la masse; elle supporte le raccord de pompage[2J, 1'6lectrode d'amorgage [3] et une tte de jauge

Fig. 2. Coupe sch6matique de la source utilisant une etincelleglissante (Ref. 14) sur une feuille de mica.

vide. Le capillaire [4] supporte 'anode 5] reli6e 1'6lectrode centrale du condensateur [6] dans le casd'un montage coaxial. Les joints toriques [7, , 9]assurent 1'6tanch6it6 au vide. La piece [101 complete,le cas 6ch6ant, le montage coaxial et sert au refroidisse-ment par une circulation d'air comprim6. La piecede tantale [11] et les chicanes [121 ont pour effet dediminuer la vaporisation vers la fente du spectrographe[13]. Nous avons employ6 des capillaires de naturediff6rente (quartz, alumine, t6flon, etc.), de longueurvariable (60-120 mm) et de diametre int6rieur comprisentre 2 mm et 6 mm. Comme le montre le sch6ma,il est possible de changer en quelques minutes lecapillaire ou 1'6tincelle glissante, sans d6r6glage optique.L'6tincelle glissante est mont6e lat6ralement (Fig. 1)mais elle peut tre mont6e coaxialement (Fig. 2)avec le tube de d6charge; sa construction est dans cecas diff6rente, mais le principe reste le meme.

Cette tincelle qui assure le pilotage de la dechargeest aliment6e par un dispositif auxiliaire. La Fig. 3repr6sente un montage possible comprenant un con-densateur ordinaire 2 de 0,07 uF charg6 sous unetension de 3-4 kV; ce condensateur se dcharge travers un thyratron Sylvania 4 C 35 entre les deuxelectrodes de '6tincelle glissante reliees par exemplepar un support d'alumine (Fig. 1) ou de mica (Fig. 2).

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Fig. 3. Un montage electrique possible pour la commande de I'etincelle glissante.

DUREE DE LA DECHARGE k- JS -

Fig. 4. Enregistrement oscillographique de la dur6e de lad6charge lectrique dans le capillaire (ceinture de Rogowski).

trique: celle-ci est oscillante, deux oscillations en 2,sec (Fig. 4). La self induction du circuit est de 0,1pH. La Fig. 4 a ete enregistree pour 20 eclairs et lessignaux oscillographiques se superposent. Une autreceinture de Rogowski indique la duree de l'etincelleglissante qui est de l'ordre de 5 usec.

L'usure des capillaires est assez lente. Les capillairesd'alumine et de quartz transparent de 2-6 mm dediametre interieur peuvent supporter en gndralplusieurs milliers de dcbarges sans augmentationnotable de leur diametre interieur.

Le spectre de la source a ete etudi6 de 6000-450 A.De 6000-900 A, on observe, dans nos conditions exp6ri-mentales, un fond continu auquel se superposent desraies d'emission et d'absorption en petit nombre.Le nombre de ces raies croft du cote des courtes Xet devient important dans la rgion 900-450 A; toute-fois, le fond continu existe jusqu'A la limite de nosmesures et ne peut etre attribue A la diffusion (unelame cristalline absorbant les courtes X fait disparailtretotalement le spectre dans cette rgion). Les Fig. 5

Fig. 5. Enregistrements microphotom6triques de spectresobtenus avec un capillaire de silice (spectrographe A rseau con-cave de 1 mtre de rayon de courbure grav6 A 1200 traits/mm).(1) spectre direct, (2) spectre avec interposition d'une lame de

fluorine.

La tension de grille du thyratron est command6e Apartir d'un multivibrateur de frdquence rglable entre0,005 Hz et 50 Hz.

Fig. 6. Enregistrement microphotom6triqueobtenu avec un capillaire d'alumine pure A 99%

graphe que pour la Fig. 5).

d'un spectre(meme spectro-

II1. R6sultats exp6rimentaux

A. Spectre continuL'amorgage de la dcharge s'effectue mme lorsqu'il

r6gne dans la source une pression inferieure A 10-5 torr.On obtient de bons rsultats en utilisant pour C (Fig.3) un ou plusieurs condensateurs Bosch de 0,5 ,uFayant un coefficient de self induction de 0,02 uHcharg6s sous une tension de 20-30 kY. La nature deces condensateurs limite la fr6quence des dhargesA 1 Hz. Lutilisation d'un condensateur Heaffly(0.25 ,F, 25 kV, 0.25 H) permet de porter ce rythmedes dcharges A 50 Hz. Une ceinture de Rogowski([15] Fig. 2) permet de faire des enregistrements Al'oscillographe. Elle a le meme axe que le capillaireet donne un aperqu de la forme de la dcharge 6lec-

2

0200 400 600 800 A A

Fig. 7. Spectre de raies obtenu avec un monochromateur Ar6seau concave en incidence rasante (r6seau de 3 m de rayon de

courbure, grav6 a 576 traits/mm; angle d'incidence 820).

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4 2

500 1000 1500 2000 A

Fig. S. Spectre de raies obtenu avec tin monochromateur Ar6seau concave A incidence normale (r6seau de 1 m de rayon de

courbure grav6 A 1200 traits/mm).

et 6 representent quelques enregistrements microphoto-m6triques de spectres obtenus avec un spectrographeA rseau en incidence normale. Le spectre [1] Fig. 5a 6t6 obtenu avec trente d6charges d'un condensateurde 0,25 uF charg6 A 24 kV dans un tube de silice trans-parente de 4 mm de diametre int6rieur; la spectre[21 Fig. 5 obtenu dans les memes conditions, mais avecinterposition d'une lame de fluorine devant la fente despectrographe, montre la faible importance de lalumiere diffus6e, du c6t6 des courtes longueurs d'onde.Les dcharges taient commandes toutes les deuxsecondes.

La Fig. 6 correspond A un spectre obtenu par quinzed6charges d'un condensateur de 0,25 gF charg6 A 18 kVdans un tube d'alumine de 3,2 mm de diametre. On yremarque quelques raies d'6mission et de rabsorption(en particulier les raies La = 1216 A et L, = 1025 A),mais le fond continu est meilleur qu'avec la silice.

Lorsque l'on veut fonctionner A rythme rapide,diverses difficult6s surgissent: il faut (1) disposerd'une alimentation suffisamment puissante pour char-ger A rythme rapide le condensateur A une tensionsuffisante pour l'obtention du spectre continu; (2)exercer un pompage nergique dans la source carl'augmentation du rythme des dceharges s'accompagned'une augmentation de la pression dans le capillaire(plus intense avec Ia silice qu'avec l'alumine); et (3)assurer un refroidissement suffisant du capillaire.

Compte tenu de ces difficultes, nous pouvons actuelle-ment fonctionner A une fr6quence comprise entre 10Hz et 15 Hz tout en maintenant dans la source unepression inferieure A 10-3 torr.

B. Spectre de raies a rythme rapideLa source (Fig. 1) reste la meme; elle est refroidie

par une circulation d'air comprim6, mais dans lecircuit eiectrique (Fig. 3) les condensateurs C sontde type ordinaire; leur coefficient de self inductionest nettement plus important; la capacitance estcomprise entre 0,1 ,uF et 0,5 gF; la tension de chargeentre 5 kV et 30 kV.

Les meilleurs rsultats ont 6t6 obtenus jusqu'iciavec des capillaires de silice et une fr6quence de 10-50Hz. La pression dans la source, compte tenu desconditions exp6rimentales (tension, fr6quence, vitessede pompage, etc.), varie entre 5 10-4 torr et 10-2 torr;

au-dessous de 5 10-4 torr, la source pr6sente parfoisdes irregularit6s dues probablement a un ph6nomene deglissement sur la paroi interne du capillaire. L'en-registrement des raies est effectu6 A l'aide d'un photo-multiplicateur associ a une couche fluorescente(terphenyl ou salicylate de sodium) et d'un potentio-metre MEC. La Fig. 7 repr6sente l'enregistrementdes raies intenses dans le domaine 100-1000 A effectu6a l'aide d'un monochromateur a incidence tangentielle' 3 ;le photomultiplicateur est du type EMI 6256 S; lesfentes du monochromateur ont une largeur de 30 et 60 ; la capacit6 C = 0.22 ,uF est chargee A 30kV; la frequence des d6charges est 15 Hz et la pressiondans la source 5 -10-3 torr. La Fig. 8 repr6sente unspectre enregistr6 avec un monochromateur A rseauen incidence normale4 (photomultiplicateur I P 28,fentes du monochromateur 100 , C = 0,44 F,V = 8500 V, fr6quence 40 Hz, pression: 10-2 torr).(Sur ces figures le courant i A la sortie du photomuiti-plicateur n'est donn6 ici qu'a titre indicatif poursouligner l'intensite de la lumiere 6mise par la source.)

Ces raies semblent dues surtout aux ions 0 et Siqui proviennent de la vaporisation des parois du capil-laire (avec le t6flon, on obtient un spectre diff6rentbeaucoup moins riche en raies). Trs peu de raiesproviennent du m6tal des lectrodes (Al). On voitsur la Fig. 7 que l'intensit6 de ces raies est considerablepar rapport au fond continu. L'augmentation del'intensit6 de ce dernier du c6t6 des courtes X est duea la diffusion, par suite de la proximit6 de la tachecentrale; avec un photomultiplicateur sans fenetre,beaucoup moins sensible A la lumiere diffus6e de grandelongueur d'onde, le rapport des intensit6s des raiesau fond continu est meilleur du c6t6 des courtes Ion-gueurs d'ondce, mais la Fig. 7 montre que cette sourcepermet de travailler, dans de bonnes conditions, avecdes fentes 6troites, meme en utilisant un photomultipli-teur de type classique et une substance fluorescente.Avec la silice et 'alumine, l'usure des capillaires estrelativement lente: Ie mme capillaire peut etreutilis6 pendant plus de 50 h de fonctionnement; l'usurese traduit principalement par un 6vasement lent deI'extremit6 cathodique, qui entraine une diminution

718 790

9V. L

5MINUTES SURLA RAIE 832A

Fig. 9. Illustration de la stabilit6 de la source: enregistrementobtenu avec un arr6t de 5 min sur le sommet de la raie 832 A.

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l 0 Ps X 832 A 15 eclairs

Fig. 10. Enregistrements oscillographiques d'une s6rie dequinze dcharges successives mesur6es la sortie du photo-

multiplicateur (raie 832 A).

de 'intensit6 du spectre. La vaporisation des 6lec-trodes est pratiquement nulle et la dur6e de fonction-nement de l'6tincelle glissante peut tre longue (50h 200 h). Le changement du capillaire et de l'6tin-celle glissante s'effectuent d'ailleurs en quelques minutessans d6reglage optique.

L'intensit6 des raies enregistrees augmente avec lafr6quence des dcharges dans la mesure o l'alimenta-tion permet une charge suffisamment rapide des con-densateurs mais, d'une maniere g6n6rale, les perfor-mances de la lampe (stabilit6, dur6e de vie, reproduc-tibilit6) sont meilleures lorsqu'on fonctionne bassefr6quence (de 10-25 Hz).

C. Stabilite et reproductibiliteD'une maniere g6nerale, les enregistrements des

spectres sont reproductibles 3% pres, mme apresplusieurs heures de fonctionnement. Lorsque la source

303 A

256243

19

537

6met un spectre de raies A rythme rapide, on peutfacilement contr6ler la stabilit6 en arretant le dfile-ment des longueurs d'onde la fente de sortie dumonochromateur, exactement au sommet d'une raie;la Fig. 9 repr6sente par exemple l'enregistrement d'uneportion du spectre avec un arret de 5 minutes sur le som-met de la raie 832 A.

La reproductibilit6 des dcharges successives peutaussi tre contr6l6e 'oscillographe cathodique. LaFig. 10 repr6sente la superposition de quinze oscillo-grammes pour lesquels le courant d'anode du photo-multiplicateur a ete enregistr6 en fonction du tempspour la raie 832 A avec une fr6quence de 10 Hz; lasource destin6e a 6mettre ce spectre de raies taitaliment6e avec des capacit6s de type ordinaire pr6sentantun coefficient de self induction relativement important,ce qui explique en partie la longue dur6e de ces d-charges.

D. Etalonnage des raies emisesLes determinations des longueurs d'onde des raies

des spectres peuvent tre facilitees si on le d6sire par com-paraison avec le spectre de raies de longueurs d'ondeconnues d'un gaz. On peut en effet obtenir facilementcelui-ci en introduisant le gaz dans la source qui estcalors aliment6e par une simple tension alternative dequelques milliers de volts. La Fig. 11 repr6sente parkxemple le spectre de l'h6lium ainsi obtenu (la raie584 A qui tait trop intense dans les conditions de cetenregistrement a ete enregistr6e a part avec une sensi-bilit6 25 fois plus faible et d6signee par B). Avec unspectrographe, la superposition du spectre d'un gaz auspectre normalement mis par la source ne presenteaucune difficult6. Avec un monochromateur, on peutcommencer 'enregistrement du spectre normalement6mis par la source puis, sans arr6ter le dfilement deslongueurs d'onde et au voisinage des raies dsir6es,

584 A

B

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Fig. 11. Spectre de lh6lium obtenu avec la source (excitation par tension alternative de 1500 V).

522

- -L. � .-A-__ T � . " IV, I

introduire le gaz dans la source dont on change l'alimen-tation. L'operation inverse permet de retrouver tresrapidement le spectre normal de la source.

IV. Utilisation de la source dans l'ultravioletextreme

La source de raies est utilisee depuis plusieurs anneesdans notre laboratoire pour la mesure par spectro-metrie photoelectrique A l'aide d'un monochromateurA rseau tangent' 3 , de la transmission et du pouvoirrdflecteur de divers matdriaux dans 'uv lointain (100-1000 A). A partir de ces mesures il a te possible dedeterminer par plusieurs methodes les valeurs desconstantes optiques (n, indice de rfraction; k, indiced'extinction) pour des cristaux polis ou clivs"l-' 7

et pour des mdtaux vapords sous videl" ainsi que lapolarisance par r6flexion et la fonction perte d'6nergiedes electrons dont on a tire des renseignements relatifsaux transitions interbandes et aux oscillations deplasma. Les mesures effectuees sur des couches6vaporees sous vide et conservees ensuite dans un videaussi pousse que possible pendant toute la duree desmesures" ont ete grandement facilitees en labsencede fenetre par la faible pression regnant A l'interieur dela source.

La source dmettant un spectre continu est actuelle-ment utilisee avec un spectrographe A reseau concaveen incidence normale pour des mesures d'absorptionde moldcules organiques dans l'uv de 1000-4000 A; lesresultats seront publies prochainement.

V. ConclusionNous venons de decrire une source de construction

simple, dont les elements sont faciles A changer sansddrdglage optique, qui fonctionne A faible pressionen dmettant un spectre de raies ou un spectre continusuivant les caractdristiques de son alimentationdlectrique tout en vaporisant peu de matiere. Elleemet un spectre intense dont les enregistrements s'ef-

fectuent avec une bonne reproductibilite. Cette sourcefonctionne depuis djA plusieurs annees dans notrelaboratoire o elle est utilisee en particulier pour lamesure du pouvoirs refiecteurs en vue de ladeterminationde constantes optiques dans l'uv lointain. D'autresessais sont actuellement en cours en vue de l'amelioreret d'etudier quantitativement certains parametres lisA l'emission ainsi que differents autres dispositifsd'amorgage.

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~~~~~1 7

B. Watson has moved from the Don RichettsScherr Tumico Los Angeles, Inc.

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