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THESE

En vue de l’obtention du

DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE TOULOUSE Délivré par l’Université de Toulouse III – Paul Sabatier

Discipline ou spécialité : Ingénierie et Physique des Plasmas de Décharge

Présentée et soutenue par Alyen ABAHAZEM Le 01 Décembre 2009

Titre :

ETUDES EXPERIMENTALES DES DECHARGES COURONNE POUR LA DEPOLLUTION DES GAZ

JURY O. Eichwald Professeur à l’université de Toulouse, LAPLACE Président J F. Loiseau Professeur à l’université de Pau et des Pays de l’Adour Rapporteur A. Rhallabi Professeur à l’Université de Nantes Rapporteur N. Bonifaci Chargée de recherche au CNRS, Grenoble Examinateur H. Piquet Professeur à l’INP de Toulouse, LAPLACE Invité N. Merbahi Maître de conférences à l’Université de Toulouse, LAPLACE Directeur de thèse M. Yousfi Directeur de recherche au CNRS, LAPLACE Directeur de thèse

Ecole doctorale : Génie Electrique, Electronique, Télécommunications Unité de recherche : U.M.R-5213

A mes parents.

A mes frères et sœurs

A toute ma famille.

L’aboutissement de ces travaux de thèse n’a pu s’accomplir qu’à travers la

participation et l’implication d’un certain nombre d’acteurs tout au long de ces

trois années. J’espère n’oublier personne et m’excuse par avance d’une telle

maladresse.

Tout d’abord je remercie sincèrement Mohammed YOUSFI et Nofel

MERBAHI, qui ont su encadrer et diriger ce travail avec beaucoup de

compétences et de sympathie. Sous leurs directions, j’ai pu apprécier leur

rigueur et leur franchise qui ont grandement contribué à la réussite de ce

travail.

Mes remerciements s’adressent également à Jean-Francis LOISEAU et

Ahmed RHALLABI, d’avoir accepté d’être les rapporteurs de mon travail et

d’avoir sacrifié de leurs temps à cet égard. Je remercie également Mme Nelly

BONIFACI, d’avoir accepté d’examiner ce travail. Je tiens aussi à remercier

Olivier EICHWALD pour avoir présidé le jury à cette occasion, je le remercie

également pour toutes les discussions nous avons eu. Hubert PIQUET m’a fait

l’honneur d’avoir assisté en tant que invité à ma soutenance de thèse, je lui en

remercie également.

Je voudrai également remercier toutes les personnes du groupe PRHE avec

qui j’ai collaboré, notamment Olivier EICHWALD, Julien HUNNEL, Alexandre

BEKSTEIN, Olivier DUCASSE et Malika BENHENNI. Je leur suis à jamais

reconnaissant pour ces années que nous avons partagées.

Enfin un grand merci aux thésards de l’équipe, en leur souhaitant une bonne

continuation dans leur travail.

MERCI A TOUS !

Sommaire

SOMMAIRE

INTRODUCTION GENERALE ....................................................... 1

CHAPITRE I : QUELQUES GENERALITES SUR LES PLASMAS NON-THERMIQUES ..................................................................................................................... 5

I. Introduction....................................................................................................................... 5

II. Classification des plasmas .............................................................................................. 6

III. Les sources de plasmas non-thermiques à la pression atmosphérique..................... 7 III-1. Faisceaux d’électrons ........................................................................................................................... 7 III-2. Plasmas micro-ondes............................................................................................................................ 8 III-3. Décharges électriques à la pression atmosphérique ............................................................................. 9

IV. Mécanisme de formation des décharges couronne ................................................... 13 IV-1. Sources des électrons germes............................................................................................................. 13 IV-2. Le mécanisme de streamer ................................................................................................................. 14

V. CONCLUSION.............................................................................................................. 20

CHAPITRE II : DIPOSITIF EXPERIMENTAL, MESURES ELECTRIQUES ET OPTIQUES ....................................................................................... 23

I. Introduction..................................................................................................................... 23

Sommaire

II. Dispositif expérimental ................................................................................................. 23 II-1. Réacteur............................................................................................................................................... 24 II-2. Système de pompage et de remplissage............................................................................................... 27

III. Alimentation électrique de la décharge ..................................................................... 28 III-1. Alimentation continue........................................................................................................................ 28 III-2. Alimentation impulsionnelle .............................................................................................................. 29

IV. Diagnostics et mesures électriques ............................................................................. 30

V. Diagnostics optiques ...................................................................................................... 31 V-1. Imagerie de la décharge par la caméra ICCD...................................................................................... 31 V-2. Analyse spectroscopique ..................................................................................................................... 34

VI. Conclusion .................................................................................................................... 37

CHAPITRE III : ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS L’AIR......................................................................... 39

I. Introduction..................................................................................................................... 39

II. Etude électrique de la décharge couronne dans une configuration pointe-plan à la pression atmosphérique ..................................................................................................... 40

II-1. Etude paramétrique de la décharge couronne en régime de tension continue ..................................... 41 II-2. Etude électrique de la décharge couronne en régime de tension impulsionnelle................................. 46 II-3. Bilan comparatif entre les deux régimes : continu et impulsionnel ..................................................... 69

III. Etude spectroscopique de la décharge couronne dans une configuration pointe-plan ...................................................................................................................................... 71

III-1. Généralités ......................................................................................................................................... 71 III-2. Emission du second système positif (C3πu – B3πg) et du premier système négatif de l’azote (B2Σ+

u – X2Σ+

g) .......................................................................................................................................................... 73

IV. CONCLUSION ............................................................................................................ 81

CHAPITRE IV : ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS L’AZOTE................................................................... 83

I. Introduction..................................................................................................................... 83

II. Etude électrique de la decharge couronne dans une configuration pointe – plan 84 II-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant maximum............. 89 II-2. Influence des paramètres caractéristiques de la tension impulsionnelle sur le courant maximum ...... 91 II-3. Calcul de la vitesse moyenne des premiers streamers ......................................................................... 93 II-4. Influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la décharge ........................................ 96

Sommaire

II-5. Bilan comparatif dans le cas de l'air et de l'azote en régime impulsionnel ........................................ 100

III. Etude spectroscopique de la decharge couronne dans une configuration pointe – plan dans l’azote ............................................................................................................... 102

III-1. Généralités ....................................................................................................................................... 102 III-2. Spectre d’émission ........................................................................................................................... 102 III-3. Discussion ........................................................................................................................................ 108

IV. Conclusion .................................................................................................................. 114

CHAPITRE V : ETUDE ELECTRIQUE DES DECHARGES COURONNE MULTI-POINTES............................................................................................................. 115

I. Introduction................................................................................................................... 115

II. Influence des paramètres opératoires sur le courant............................................... 116

III. Variation de la vitesse de propagation des streamers ............................................ 123

IV. Conclusion .................................................................................................................. 125

CONCLUSION GENERALE........................................................... 127

REFERENCES ................................................................................................................. 133

INTRODUCTION GENERALE

Introduction générale

1

INTRODUCTION GENERALE

De nos jours, la pollution de l’air atmosphérique est devenue un enjeu environnemental

majeur en raison de la croissance rapide du développement industriel et technologique qui

nécessite une consommation énergétique importante. Dans le cas des énergies fossiles, cela

entraînent nécessairement une augmentation des rejets par l’industrie, l’automobile, l’habitat,

etc. des polluants gazeux dans l’atmosphère comme les composés organiques volatils (COV)

ainsi que divers oxydes (NOx, SOx, ozone, etc.). Ces polluants gazeux sont particulièrement

suivis en raison de leur impact écologique (pluies acides, réchauffement climatique,

destruction de la couche d'ozone) et leur toxicité (certains COV ont des effets mutagènes

tandis que certains oxydes sont responsables de complications respiratoires et oculaires).

Pour apporter des réponses qui soient à la hauteur de cet enjeu environnemental, il est

clair qu’il faut multiplier les actions qui doivent donc être menées parallèlement sur plusieurs

fronts. On peut évoquer des actions notamment pour trouver des énergies alternatives mais

aussi pour augmenter les rendements des moteurs thermiques afin d’économiser l’énergie et

donc limiter indirectement les rejets. On peut également entreprendre des actions en aval pour

développer ou améliorer de nouvelles technologies efficaces pour dépolluer les rejets et les

gaz d’échappement. Parmi ces technologies, on peut citer celles basées sur les plasmas

réactifs hors équilibre générés par des décharges électriques dans l'air à la pression

atmosphérique qui utilisent les espèces actives pour neutraliser ou transformer les oxydes

toxiques. Ce type de plasma (source abondante d’espèces actives ne nécessitant pas

nécessairement de conditionnement de gaz) présente actuellement beaucoup d'intérêt pas

uniquement pour les applications environnementales (dépollution des gaz d’échappement) qui

ont motivées notre étude mais aussi pour un large éventail d'autres applications industrielles

(traitement de surface, dépôt de nano-films, etc.) et biomédicales (décontamination,

biomatériaux et plasma pour la médecine).

Les plasmas réactifs hors équilibre à la pression atmosphérique susceptibles d’être utilisés

pour la dépollution des gaz sont généralement générés par une décharge impulsionnelle

(décharge couronne, décharge à barrières diélectriques, etc.). Ces décharges électriques,


2

constituent un milieu chimiquement très actif où l’énergie électrique est transférée d’abord

aux électrons qui excitent, dissocient et ionisent les molécules du gaz qui reste pratiquement à

la température ambiante ce qui nécessite en pratique une faible consommation énergétique car

les ions (gros consommateurs d’énergie et capables de chauffer le gaz jusqu’à provoquer son

claquage) ne sont quasiment pas accélérés pendant le développement de la décharge couronne

ou à barrières diélectriques. Dans le cadre de cette thèse, nous avons opté d’étudier les

réacteurs plasmas générés par décharges couronne en raison en particulier de leurs aptitudes à

traiter les grands volumes gazeux avec des séparations inter électrodes pouvant atteindre

plusieurs cm contrairement au cas des réacteurs DBD.

Bien que la communauté scientifique se soit emparée depuis plus d’une dizaine d’année

de la problématique de la dépollution de l’air par plasmas réactifs hors équilibre en utilisant

en particulier des réacteurs corona, des questions importantes restent encore sans réponses.

Une des questions majeures concerne l’augmentation de l’efficacité de production des espèces

actives (radicaux, certains états excités et ionisés, etc.) au moindre coût énergétique. En effet,

le plasma étudié étant inhomogène (composé de nombreux filaments lumineux ou streamers

de diamètre de l’ordre de 100 µm se propageant à grande vitesse de l’anode vers la cathode

dans le cas d’une polarité positive), l’accès à des informations qualitatives sur les espèces

actives est très difficiles en raison de cette évolution de la décharge très localisée et transitoire

(échelle de temps quelques dizaines de ns).

Pour ces raisons, nous avons fait le choix dans notre groupe de recherche (groupe PRHE

du LAPLACE) de développer un dispositif expérimental sur un réacteur corona à la pression

atmosphérique dans des conditions opératoires pouvant être simulées à l’aide de nos codes de

modélisation de l’électro-dynamique de la décharge en des temps de calcul raisonnables. Cela

permet d’accéder par des calculs validés expérimentalement à l’évolution spatio-temporelle

des espèces actives générées dans les canaux ionisés et ensuite de contribuer à apporter des

réponses pour optimiser l’efficacité de production des espèces actives dans ce type de réacteur

de plasma hors équilibre. Ce travail a déjà commencé dans le cadre du projet ACI « Plasma

DeNOx » et a fait l’objet de deux thèses (la thèse sur l’étude expérimentale de D. Dubois [Du-

1] et la thèse sur la modélisation d’O. Ducasse [Du-3]) et a continué dans le cadre de cette

thèse avec comme objectifs la compréhension électrique et optique du comportement et du

développement de la décharge sous deux régimes de tension différents (DC et impulsionnel)

dans le cas de l’air synthétique et de l’azote pur.

En fait, le premier objectif de ce travail se rapporte à la poursuite des travaux engagés

dans le cadre du projet « Plasma DeNOx » en paramétrant plus précisément le mode


3

impulsionnel de fonctionnement du réacteur (niveau de tension, fréquence de l’impulsion de

la tension, largeur de l’impulsion de la tension) dans le cas de l’air synthétique et l’azote pur.

L’analyse par spectroscopie d’émission du rayonnement émis par le réacteur corona (en phase

décharge et post-décharge) fait également partie de cette étude dans une gamme de longueur

d’ondes allant de 200 nm jusqu’à 500 nm afin de contribuer à l’identification des principales

espèces excitées présentes dans le milieu gazeux.

Le second objectif consiste en la mise au point d’un réacteur de laboratoire multi-pointes-

plan, alimenté en régime de tension impulsionnelle pour générer des espèces actives avec plus

d’efficacité. L’étude paramétrique du réacteur s’effectue en faisant varier le nombre de

pointes installées dans le réacteur, la distance inter-électrodes et la tension appliquée à

l’anode.

Le manuscrit est structuré en cinq chapitres.

Le premier chapitre est consacré à des considérations générales sur les plasmas froids non

thermiques et leurs applications à la dépollution des gaz. Dans ce chapitre, nous donnons une

classification des différents plasmas en distinguant les caractéristiques de chaque type de

plasma. Nous décrivons ensuite les différentes sources des plasmas non-thermiques à la

pression atmosphérique. Enfin, nous évoquons les différents mécanismes physiques impliqués

dans les phases d’initiation, de développement et de propagation des décharges de type

couronne positive qui sont ensuite étudiées dans ce travail.

Le deuxième chapitre décrit le dispositif expérimental utilisé dans cette étude pour

analyser et caractériser la décharge couronne positive à la pression atmosphérique.

L’alimentation électrique du réacteur corona et les diagnostics électriques utilisés pour

l’analyse de la décharge couronne sont également détaillés. Nous décrivons ensuite le

dispositif d’imagerie CCD ainsi que les diagnostics optiques utilisés pour analyser certains

spectres d’émission de la décharge.

Le troisième chapitre est consacré à l’étude électrique et spectroscopique de la décharge

couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, dans une configuration

d’électrodes pointe-plan, dans le cas de deux régimes de tension (tension continue et tension

impulsionnelle). L’étude électrique porte sur la variation de la distance inter-électrodes, la

tension appliquée, la fréquence et la largeur d’impulsion de la tension appliquée, tendis que,

l’étude spectroscopique a été effectuée dans le cas des deux régimes de tension appliquée,

pour pouvoir identifier certaines espèces présentes dans le milieu gazeux.

Dans le quatrième chapitre, nous effectuons une étude électrique et spectroscopique

similaire à celle du troisième chapitre mais cette fois ci dans le cas de l’azote pur à la pression


4

atmosphérique, en régime de tension impulsionnel, dans une configuration d’électrodes

pointe-plan.

Le dernier chapitre (chapitre V), est consacré à une étude électrique paramétrique d’un

réacteur corona avec une configuration d’électrodes multi pointes-plan dans l’air synthétique

à la pression atmosphérique, dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle. Dans le cas

de ces travaux préliminaires prévus pour étudier des réacteurs susceptibles d’avoir une

meilleure production d’espèces actives, une analyse comparative est effectuée en augmentant

progressivement le nombre de pointes en considérant successivement des configurations à une

pointe, deux pointes, quatre pointes et six pointes anodiques.

CHAPITRE I

QUELQUES GENERALITES SUR LES PLASMAS

NON-THERMIQUES

Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques

5

CHAPITRE I : QUELQUES GENERALITES SUR LES

PLASMAS NON-THERMIQUES

I. INTRODUCTION

Le plasma est défini comme étant le quatrième état de la matière, en suivant les états

« solide-liquide-gaz » et défini aussi comme étant un gaz partiellement ou totalement ionisé.

Ce terme a été introduit pour la première fois pour expliquer un état de la matière contenant

des espèces chargées positivement ou négativement, mais globalement neutre. Ceci peut être

généré en fournissant de l’énergie à un gaz, en appliquant par exemple un champ électrique

intense conduisant à l’ionisation du gaz. Cette dernière se fait par le transfert de l’énergie

cinétique des électrons aux molécules neutres du gaz, et dans ce cadre il existe deux types de

collisions entre ces éléments : - les collisions élastiques, sont responsables de la conduction et de la diffusion de la

chaleur. Elles conduisent essentiellement à un changement de trajectoire des particules et

des transferts d’énergie cinétique, sans modification des énergies internes.

- les collisions inélastiques, sont responsables de changements au niveau de l’énergie

interne des molécules, de la nature des particules (ionisation, dissociation, attachement

électronique, etc.), en fonction de l’énergie cinétique des électrons. Ces collisions

participent à la réactivité chimique des plasmas.

Parmi les décharges électriques, on trouve les décharges couronne qui se développent

entre deux électrodes dissymétriques (par exemple, pointe-plan) dans un milieu gazeux à

champ non uniforme. Tout au long de sa propagation, la décharge électrique laisse derrière

elle une traînée de plasma (canal ionisé), constituée d’espèces neutres excitées ou non et

d’espèces chargées (électrons ou ions).

Plusieurs études ont été menées sur ce type de décharge, pour expliquer les différents

mécanismes mis en jeu lors de la formation, du développement et de la propagation de cette

décharge. Au début du siècle, Townsend [To-1] donna une théorie pour l’obtention d’une

décharge auto-entretenue. Cette théorie trouve sa limite à haute pression. Par la suite, à partir

Chapitre I

6

des années 1940, Loeb [Lo-1], Meek [Me-1] et Raether [Ra-1], proposent un nouveau

modèle de propagation de l’avalanche électronique.

II. CLASSIFICATION DES PLASMAS

Il est possible de distinguer deux grandes catégories de plasma, selon la température et

leurs différentes composantes : plasma thermique et non-thermique. Les plasmas

thermiques sont caractérisés par une seule température de gaz Tg, les autres températures des

électrons Te, des ions Ti et des neutres TN étant proches, voire égale à celle de gaz. Ces

plasmas froids thermiques sont donc généralement à l’équilibre thermodynamique local

(ETL). En revanche, cet équilibre thermodynamique est loin d’être vérifié dans le cas des

plasmas froids non thermiques qui nous intéressent dans le cadre de cette étude. Ces plasmas

non thermiques sont naturellement caractérisés par plusieurs températures. La température

des électrons Te est très grande devant celle de gaz Tg qui reste assez proche de la

température ambiante, il y a également une température des ions qui peut être assez grande

par rapport à celle du gaz surtout à basse pression ainsi qu’une température propre aux états

excitées notamment les états vibrationnels qui sont un réservoir d’énergie souvent à l’origine

de la dynamique du gaz provoquée au sein de ces plasmas froids non-thermiques. Ce sont

donc des plasmas en régime hors équilibre thermodynamique mais aussi chimique parce que

la micro-réversibilité n’est naturellement pas vérifiée lors des collisions inélastiques.

On définit le degré d’ionisation d’un gaz αi, en connaissant la densité d’électrons ne et la

densité de neutres n0 :

0nnn

e

ei +=α Équation I-1

On parle de gaz faiblement ionisés lorsque αi ≤ 10-4 (principales interactions de type

collisions électron-neutre) et de gaz partiellement voire fortement ionisés lorsque αi > 10-4

lorsque les interactions coulombiennes ne sont plus négligeables (collision électron-électron

ou électron–ion).

Dans les plasmas froids hors équilibre, les électrons vont pouvoir acquérir des énergies

suffisamment élevées pour induire des collisions inélastiques générant des radicaux, des ions

et des espèces métastables. L’énergie électrique est dans ce cas transformée en énergie


7

chimique entrainant de l’ionisation, de la dissociation et de l’excitation des atomes et des

molécules de notre milieu gazeux.

III. LES SOURCES DE PLASMAS NON-THERMIQUES A LA PRESSION

ATMOSPHERIQUE

III-1. Faisceaux d’électrons

Dans ce genre de système, un faisceau d’électrons monocinétiques de grande énergie (100

keV à 1 MeV) est injecté dans le gaz cible après avoir été généré dans une chambre sous très

basse pression (<10-4 mbar). Les électrons primaires, qui sont généralement émis par une

cathode thermo-ionique, sont ensuite accélérés par un champ électrique intense de plusieurs

centaines de kV/cm (voir Figure I-1).

Figure I-1: Schéma d’une installation à faisceau d’électrons appliquée au traitement d’effluents

gazeux [Ch-1].

Chapitre I

8

Les collisions provoquées par les électrons énergétiques sont la source de toute la chimie

du système. Les électrons primaires injectés dans le gaz entrent en collisions inélastiques avec

les molécules majoritaires et leur cèdent de l'énergie principalement à travers des processus

d'ionisation, de dissociation et d'excitation. Les électrons au fur et à mesure de leur

pénétration dans le milieu gazeux déposent leur énergie cinétique via les processus

inélastiques. La formation d’un plasma réactif s'arrête quand l'énergie des électrons devient

inférieure aux plus bas seuils de collisions inélastiques des molécules du gaz. Dans ces

conditions, le faisceau d'électrons énergétiques a la capacité de générer à la pression

atmosphérique un grand volume de plasma réactif plutôt homogène.

L’application des faisceaux d’électrons énergétiques pour l’élimination des effluents

toxiques (NOx et SOx) contenus dans les gaz d’échappement a été initiée notamment par la

société EBARA au Japon [Ka-1], puis s’est développé dans les années 80 en Allemagne et

aux Etats-Unis (voir en particulier les travaux de B. Penetrante qui ont permit d’étendre le

champ d’application à la destruction des composés volatils organiques (COV) [Pe-1]).

L’efficacité ou le rendement énergétique de ces pilotes industriels comparée à celle des

décharges électriques n’a pas fait l’unanimité en raison des méthodes de mesure de l’énergie

injectée qui différent dans les deux cas. A titre d’exemple, Penetrante soutient une plus grande

efficacité des faisceaux d’électrons [Pe-2] tandis que Mizuno accorde deux fois plus

d’efficacité a une décharge couronne pulsée [Mi-1].

Les autres méthodes consistent à créer les électrons énergétiques directement dans le gaz à

dépolluer grâce à des décharges électriques. Les types de décharges testées pour la

dépollution sont très nombreuses : les arcs électriques, les glidarcs [Mu-2], les torches a

plasma, les décharges micro-ondes [Ro-1], ou encore les décharges couronne [Wa-1] et les

décharges à barrières diélectriques [Ro-2], etc.

III-2. Plasmas micro-ondes

On appelle plasmas micro-ondes, les gaz ionisés par injection d'une puissance micro-onde.

A l'inverse des décharges électriques, ces plasmas ne sont pas générés à l'aide d'électrodes,

mais en utilisant des systèmes à cavité résonante, à guide d'onde ou à effet de surface,

alimentés par un générateur d’ondes électromagnétiques (magnétron ou surfatron).

Les plasmas micro-ondes sont caractérisés par une bonne uniformité en volume ou en

surface, et ils sont principalement utilisés à basse pression ou à pression réduite dans les

procédés de traitement de surface comme la stérilisation [Vi-1], [Ri-1] ou le dépôt de couches

minces, ou encore la gravure [Li-1], [Fu-1]. Différents types de lampes [Ku-1] et de lasers UV


9

[Ch-2], utilisent des molécules excimères produites par des décharges micro-ondes en mode

pulsé ou continu. Ces plasmas sont également étudiés à haute pression pour des applications

dans le domaine de l'analyse spectroscopique [Gr-1].

Finalement, les décharges les plus prometteuses, et de fait les plus couramment utilisées

pour la dépollution, sont les décharges à barrière diélectriques et les décharges couronnes.

Figure I-2: Schéma d’un dispositif expérimental utilisé pour la stérilisation [Vi-1].

III-3. Décharges électriques à la pression atmosphérique

Le plasma froid non thermique est créé à l’aide d’une décharge électrique hors équilibre

établie entre deux électrodes par application d’une tension (continue, alternative ou pulsée).

Les électrons énergétiques sont créés lors de leur accélération par le champ électrique au sein

même du milieu gazeux contrairement aux procédés à faisceaux d’électrons, où les électrons

énergétiques sont injectés dans le milieu à partir d’une source externe. Lorsque l’énergie

Chapitre I

10

gagnée par le champ est suffisante, ont lieu les collisions inélastiques qui forment le plasma

réactif recherché. Comme à la pression atmosphérique la décharge électrique possède

généralement une structure filamentaire (le régime diffus relève plutôt d’une particularité de

la source de tension ou de la composition du gaz ou encore de la nature du diélectrique dans le

cas d’une décharge DBD), le plasma est donc spatialement inhomogène (filament lumineux

très fins de quelques dizaine de micromètres) tout en étant dans un régime transitoire de

courte durée (quelques dizaines de nanosecondes).

Selon que la configuration des électrodes, les décharges électriques à la pression

atmosphérique peuvent être de type couronne (lorsque l’électrode portée à la haute tension a

une structure incurvée) ou DBD (lorsque une ou les deux électrodes sont recouvertes d’un

diélectrique).

III-3-1. Décharge à barrière diélectrique

Les décharges à barrières diélectriques, sont caractérisées par la présence d’au moins une

couche de matériau isolant en contact avec la décharge (Figure I-3), ce qui nécessite l’emploi

d’une alimentation alternative ou pulsée. Dans ce type de décharge, le passage à l’arc

électrique est empêché grâce à un isolant placé entre les électrodes. L’accumulation des

particules chargées sur la surface du diélectrique, au moment de l’arrivée des filaments de

décharge sur le diélectrique, génère un champ électrique qui s’oppose au champ externe dû à

la tension appliquée entre les électrodes. Au fur et à mesure que les charges électriques se

déposent sur le diélectrique, le champ électrique vu par le gaz diminue, ce qui induit à

l’extinction de la décharge avant que les processus de thermalisation du gaz dans le canal de

décharge n’aient eu lieu.

Figure I-3: Configurations existantes de décharges à barrière diélectrique [Ko-1].


11

Dans l’air à pression atmosphérique avec une distance inter-électrodes de quelques

millimètres, le plasma est constitué d’une succession de filaments très fins (~ 100 µm) qui

traverse l’espace gazeux sur des temps très courts (~ 10ns).

On utilise généralement une tension alternative avec une fréquence de répétition de

quelques kHz pour générer un plasma réactif assez riche en espèces actives. Mais pour une

source d’espèces actives encore plus efficace, on peut aussi utiliser des sources pulsées en

particulier mono-polaires (tension uniquement positive par exemple) où l’inversion des

charges se produit non pas lorsqu’on passe de l’alternance positive à l’alternance négative

comme dans les DBD classiques mais lorsqu’on passe de la partie montante à la partie

descendante de l’impulsion de tension [Pa-1].

De plus dans le cas des configurations d’électrodes classiques (voir la Figure I-3 ci-

dessus), la décharge se développe principalement dans le volume gazeux. Il existe d’autres

géométries d’électrodes où on peut être en présence d’une DBD de surface lorsque les deux

électrodes sont en contact avec la même barrière diélectrique car le plasma se développe le

long de la surface isolante. Ce type de géométrie peut être notamment utilisé pour les

actionneurs plasmas [Mo-1].

Figure I-4: géométrie de DBD générant de décharge de surface [Gu-1].

III-3-2. Décharges couronne

Les décharges couronne sont caractérisées par une dissymétrie géométrique des

électrodes. Les configurations courantes utilisées dans les expériences sont de type pointe-

Chapitre I

12

plan, fil-plan et fil-cylindre (Figure I-5). Lors de l’application d’une haute tension au niveau

de l’électrode ayant le plus petit rayon de courbure, le champ électrique réduit produit dans

l’espace inter-électrodes est fortement inhomogène. Il a une valeur élevée au voisinage de

cette électrode puis décroit rapidement au fur et à mesure qu’on s’approche de la cathode

plane. A proximité de la pointe anodique, l’amplitude importante du champ électrique réduit

permet de générer des électrons avec des énergies suffisantes pour ioniser le gaz. C’est une

zone où se développent les avalanches électroniques ce qui permet rapidement l’accumulation

d’une charge d’espace à l’origine de la propagation de la décharge. Naturellement dans cette

zone proche de la pointe les processus d’ionisation prédominent sur les processus

d’attachement des électrons. En revanche, si on s’éloigne de la pointe, le champ électrique

devient plus faible.

L’avantage de la décharge couronne est de pouvoir fonctionner avec tous les types

d’alimentation électrique.

Figure I-5: Différentes configurations de décharge couronne.

La difficulté principale rencontrée avec ce type de décharge est la transition à l’arc

électrique [Ha-1]. Cette transition est accompagnée par une forte augmentation de courant

circulant dans la décharge et une hausse de la température de gaz et par conséquent le plasma

généré est proche de l’équilibre thermodynamique et la puissance injectée dans le gaz est

majoritairement dissipée par effet de Joule.

Dans la majorité des applications utilisant des décharges couronne, on cherche à éviter le

passage à l’arc pour ne pas détériorer les électrodes et pour optimiser les processus de

formation d’espèces actives en fonction de l’énergie injectée.

La Figure I-6, issue de la référence [Ch-3] montre les différentes phases des décharges

couronne positive et négative en partant des premières avalanches primaires jusqu’au

« spark » (étincelle ou claquage).


13

Il est important de souligner que les processus de surface jouent un rôle essentiel dans le

développement et la propagation d’une décharge couronne négative alors que ce sont les

processus ayant lieu dans le gaz qui sont pour l’essentiel à l’origine du développement et la

propagation de la décharge positive qui fait l’objet du présent travail.

Figure I-6: Schéma de différents types de décharges [Ch-3].

IV. MECANISME DE FORMATION DES DECHARGES COURONNE

IV-1. Sources des électrons germes

La décharge électrique s’établissant dans un espace gazeux soumis à un potentiel,

nécessite la présence de charges libres dans le milieu : électrons germes. Ces électrons libres

présents dans le milieu gazeux, gagneront de l’énergie sous l’action du champ électrique

Chapitre I

14

externe et en perdent sous l’effet des collisions élastiques et inélastiques avec les particules

présentes dans le gaz.

Nous allons maintenant donner quelques indications sur les sources possibles d’électrons

germes, nécessaires à l’amorçage de notre décharge.

IV-1-1. Rayonnement cosmiques ou radioactivité naturelle

Sous l’effet de l’irradiation par rayonnements cosmiques ou par les processus de

radioactivité naturelle, 7 à 20 électrons par cm3/sec sont produits dans l’air à la pression

atmosphérique [Sc-1].

IV-1-2. Détachement d’électrons des ions négatifs

C’est le processus principal de production d’électrons à partir d’ions négatifs. Ces derniers

peuvent préexister dans l’espace inter-électrodes, c’est le cas de la présence des impuretés

telles que O2 ou H2O et les pourvoyeurs principaux en électrons germes seront les ions

négatifs O2-(H2O)n ou H2O-(H2O)n liés aux impuretés [Be-1], [Se-1].

IV-1-3. Contribution de la cathode

Dans le cas d’une configuration pointe positive-plan négatif, la cathode est généralement

des cas, une source d’électrons germes peu efficace, parce qu’elle est d’une part soumise à un

champ électrique faible et d’autre part située à une distance importante de la zone de

décharge.

IV-2. Le mécanisme de streamer

Cette partie décrit les différentes phases constituant un streamer positif dans le cas d’une

décharge couronne à pression atmosphérique.

Dans une décharge couronne, la haute tension est appliquée au niveau de l’électrode de

faible rayon de courbure et si la polarité de la haute tension est positive, le streamer se

propage en direction de la cathode et on parle de streamer positif. Ce dernier est une onde

d’ionisation se propageant de l’anode vers la cathode c'est-à-dire dans le sens inverse du

mouvement des électrons soumis au champ laplacien.

IV-2-1. L’avalanche électronique

L’amorçage de la décharge commence par une série d’avalanches électroniques au

voisinage de la pointe. La condition d’existence d’une décharge est la présence de particules

chargées dans le gaz et l’application d’une tension suffisamment élevée entre les électrodes.


15

Ces particules chargées ne sont que des électrons germes présents naturellement dans le gaz et

qui vont être accélérés par le champ extérieur appliqué en direction de l’anode. Ils entrent en

collision avec les molécules de gaz (à la pression atmosphérique, la densité N est de 2.4 x 1025

m-3), et perdent de l’énergie suite aux collisions inélastiques (excitation, dissociation et

ionisation du gaz). Chaque collision ionisante permet la formation d’un nouvel électron qui

est accéléré à son tour et vient impacter les molécules. La répétition de ce processus permet

une croissance exponentielle du nombre d’électrons et d’ions positifs. C’est le phénomène de

l’avalanche électronique (Figure I-7-a).

Les électrons ayant une masse beaucoup plus faible que les molécules du gaz, ils sont

beaucoup plus mobiles que les ions créés dans les avalanches et en raison de cette différence

de masse et sous un champ extérieur, les électrons vont dériver beaucoup plus vite que les

ions. Les charges positives et négatives vont se séparer en créant un champ induit opposé au

champ extérieur (Figure I-7-b). Pour qu’une avalanche électronique soit possible il faut que

l’électron puisse acquérir grâce au champ appliqué, une énergie au moins égale à l’énergie

d’ionisation du gaz sur la longueur de son libre parcours moyen (distance moyenne sur

laquelle un électron ne rencontre pas de molécule).

Lorsque le nombre de paires électrons-ions formé au voisinage de l’anode atteint une

taille critique (environ 108 valeur définie par des critères donnés dans la littérature comme le

critère de Rather [Ra-1] ou de Meek [Me-1]), le champ induit devient du même ordre de

grandeur que le champ appliqué. Dans ces conditions, la zone de séparation de charge va

pouvoir se propager vers l’anode (c'est-à-dire dans le sens inverse du sens naturel du

déplacement des électrons dans le champ géométrique appliqué), créant ainsi une onde

d’ionisation, appelée streamer.

IV-2-2. Propagation du streamer

La tête d’avalanche électronique et le nuage d’ions positifs forment une sorte de dipôle

électrique. Les lignes de champ de ce dipôle renforcent localement le champ électrique

appliqué au voisinage immédiat de la tête (Figure I-7-c) et devient supérieur au champ

électrique externe. Ce champ élevé situé au niveau du front de la décharge permet de

nouvelles avalanches électroniques. S’il existe des électrons germes dans cette région du front

de la décharge, le streamer peut donc se propager par l’effet de son propre champ de charge

d’espace. L’apport de nouveaux électrons germes dans cette zone de champ fort situé sur le

front du streamer est dû aux processus de photo-ionisation.

Chapitre I

16

En effet, pendant les avalanches électroniques primaires, les collisions inélastiques

engendrent, des processus d’excitation des molécules neutres de leur état fondamental vers

des états radiatifs. La désexcitation radiative de ces états vers des niveaux d’énergie inférieure

conduit à l’émission de photons énergétiques. Cependant, la photo-ionisation du gaz requiert

des photons dont l’énergie correspond au potentiel d’ionisation des molécules entrant dans la

composition du milieu gazeux. Si les probabilités de transition sont suffisamment élevées, les

électrons germes sont ainsi formés par photo-ionisation. Ces électrons sont ensuite accélérés

par le champ de charge d’espace important situé sur le front de la décharge déclenchant ainsi

de nouvelles avalanches électroniques. Chaque avalanche laisse dans son sillage une nouvelle

population d’ions positifs, qui va renforcer la charge d’espace, et des espèces excitées

radiatives susceptibles d’émettre des photons ionisants. Dans l’air sec, le mécanisme de

photo-ionisation le plus probable est la photo-ionisation de l’oxygène moléculaire (potentiel

d’ionisation : 12.06 eV) par des photons émis par certains états excités de N2 [Cr-1]. On peut

notamment évoquer les transitions radiatives de N2 données dans le Tableau I-1, dans le VUV

qui sont susceptibles de photo-ioniser l’oxygène moléculaire O2:

Système Longueur d’onde (nm) Energie (eV)

c4’ 1Σ+u - X1Σ+

g 96-86 12.91-14.41

b’ 1Σ+u - X1Σ+

g 129-82 9.6-15.1 eV

b 1Πu - X1Σ+g 111-85 11.16-14.58

o 1Πu - X1Σ+ 95-88 13.05-14.09

Tableau I-1 : Transitions radiatives de N2 susceptibles de photo-ioniser l’oxygène moléculaire [Lo-3].

Dans le cas de gaz purs, par exemple dans l’azote seul, le mécanisme de photo-ionisation

directe n’est pas envisageable pour expliquer la création de nouveaux électrons germes. Il faut

alors considérer la présence d’impuretés dont le seuil d’ionisation est inférieur à celui de gaz

majoritaire. En général, les gaz de laboratoire, même à un degré de pureté très élevé,

contiennent toujours des traces résiduelles de O2 ou H2O.

La Figure I-7, représente un schéma montrant le développement d’un streamer.


17

La tête du streamer émet de la lumière qui aurait suffisamment d’énergie pour ioniser des

molécules du gaz situées devant le streamer et produire les électrons nécessaires à la

formation et à la propagation de la charge d’espace en direction de la cathode. Entre l’anode

et la tête de streamer, un canal ionisé est formé dans le sillage du streamer au cours de la

propagation. Ce canal composé d’un plasma réactif (électrons, ions, espèces radicalaires et

espèces excitées) est quasi-neutre électriquement. Le champ électrique qui règne dans le canal

(de l’ordre de 4.5 kV.cm-1 dans l’air à pression atmosphérique) est beaucoup plus faible que le

champ de la charge d’espace sur le front du streamer.

Figure I-7: Schématisation des étapes de formation d’un streamer [Gu-1]

IV-2-3. L’arrivée à la cathode

Sur la Figure I-8, est représenté le schéma montrant le développement d’un streamer avec

les processus ayant lieu devant le streamer et le canal ionisé, tandis que, la Figure I-9,

Chapitre I

18

représenté schématiquement les différents mécanismes de formation et de propagation d’un

streamer positif de la pointe vers le plan (phase a, b et c) jusqu’au passage à l’arc.

Lorsque le streamer arrive à proximité de la cathode (phase d), la différence de potentiel

entre la charge d’espace et l’électrode est très élevée et la zone est soumise à un champ

électrique très intense, qui induit une ionisation importante du milieu. La cathode est alors

soumise à un bombardement des différentes espèces créées par avalanche électronique et

l’émission secondaire d’électrons sera principalement due à l’effet photoélectrique et au

bombardement ionique.

Les électrons extraits de la cathode sont multipliés dans la zone de fort champ et une onde

d’ionisation remontant de la cathode vers l’anode le long du canal ionisé, rééquilibrant ainsi le

potentiel entre les électrodes. Ces derniers se retrouvent ainsi en jonction par l’intermédiaire

du canal ionisé de micro-décharge. Dans la phase (e) et (f), c’est un nouveau canal qui

apparait au niveau de l’anode et qui se propage en direction de la cathode à une vitesse plus

lente que le streamer précédent (primary streamer). Cette nouvelle décharge, appelé secondary

streamer, [Ei-1].

Figure I-8: Schéma montrant le développement d’un streamer avec les processus ayant lieu devant le streamer et le canal ionisé laissé dans son sillage [Lo-2].


19

Figure I-9: Illustration des différentes phases de propagation d’un streamer positif [Si-1].

IV-2-4. Passage à l’arc électrique

Le streamer laisse derrière lui un canal conducteur formant un pont entre les deux

électrodes lorsqu’il atteint le plan. Le champ réduit E/N (E est le champ électrique (en V.cm-1)

et N la densité du gaz (en cm-3)) est faible dans le canal, l’attachement est dominant en

comparaison de l’ionisation ce qui provoque une diminution du courant. Si on augmente la

tension un peu plus, les électrons résiduels non combinés gagnent de l’énergie et peuvent

ioniser les neutres dans le canal de micro-décharge et par conséquent, la densité en électrons

et le courant augmentent (Figure I-10). Selon Marode et al. ([Ma-1], [Ma-2]), ce processus

conduit à un échauffement progressif des espèces lourdes du gaz et une élévation de la

pression ce qui provoque une diminution de la densité des neutres dans le canal ionisé et par

conséquent le champ réduit E/N s’accroît (Figure I-9-g). Si la valeur de E/N dépasse le champ

Chapitre I

20

critique (champ pour lequel les coefficients d’ionisation α et d’attachement électroniques η

sont égaux), une nouvelle phase d’ionisation massive peut se produire, menant à la transition

vers l’arc (Figure I-9-h).

Au-delà d’une densité électronique de 1017 cm-3, les interactions coulombiennes ne

peuvent plus être négligées. Elles conduisent à un échauffement du gaz jusqu’à des

températures pouvant atteindre 104 K. A cette température l’équilibre thermodynamique local

est atteint et le plasma reliant les deux électrodes est un plasma thermique.

Figure I-10: Développement du primary streamer à l’arc [Ma-1], [Ma-2].

V. CONCLUSION

Ce premier chapitre a fait l’objet d’une étude bibliographique sur les plasmas en général,

pour bien situer en particulier les plasmas non-thermiques générés par décharge couronne qui


21

sont ensuite étudiés dans ce travail. Au cours ce chapitre, nous avons d’abord évoqué les deux

catégories classiques des plasmas selon leur degré de déséquilibre thermique et chimique

(plasma thermique et plasma non-thermique). La deuxième catogérie de plasmas étudiés dans

cette thèse sont des plasmas froids réactifs hors équilibre caractérisés notamment par des

températures électroniques très élevées par rapport à celle du gaz qui reste proche de la

température ambiante. Ensuite, nous avons décrit plusieurs types de sources capables de

générer un plasma froid non-thermique à différentes pressions en insistant plus

particulièrement pour les sources plasmas à la pression atmosphérique (cas des décharges

DBD et couronne). Comme les décharges couronne que nous étudions sont des décharges

filamentaires de types streamer, nous avons aussi décrit les différents mécanismes à l’origine

de la formation et de la propagation de ce type de décharge.

Le chapitre suivant, est consacré à la description du dispositif expérimental, qui est utilisé

dans ce travail.

CHAPITRE II

DISPOSITIF EXPERIMENTAL, MESURES

ELECTRIQUES ET OPTIQUES

Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques

23

CHAPITRE II : DIPOSITIF EXPERIMENTAL, MESURES

ELECTRIQUES ET OPTIQUES

I. INTRODUCTION

Ce chapitre est consacré à la description du dispositif expérimental adopté pour la mesure

du courant instantané et du courant moyen de la décharge couronne et de l’identification des

espèces qui sont créer dans la décharge et la visualisation des streamers dans l’espace inter-

électrodes, dans le contexte des applications à la dépollution des gaz d’échappement par

plasma froid.

Dans le paragraphe suivant, nous décrivons les différentes parties du dispositif

expérimental. Au cours de ce travail de thèse nous avons pu développer un nouveau réacteur,

en s’appuyant sur celui qui a été mis au point par mon prédécesseur [Du-1] et en rajoutant

plusieurs pointes à l’intérieur du réacteur. Ensuite, dans le troisième paragraphe nous

décrivons l’alimentation électrique de tension utilisée dans notre étude, en détaillant

l’alimentation impulsionnelle. Le quatrième paragraphe est consacré au descriptif des

diagnostics électriques utilisés pour mesurer le courant instantané et le courant moyen de la

décharge couronne.

Nous avons également mis en place des dispositifs de spectroscopie d’émission et

d’imagerie par caméra CCD intensifiée 512x512, qui nous permettent d’identifier certaines

espèces présentent dans la décharge et de visualiser les streamers qui se propagent dans

l’espace inter-électrodes. Cette partie fera l’objet du cinquième paragraphe.

II. DISPOSITIF EXPERIMENTAL

Le dispositif expérimental décrit dans cette partie, contient le réacteur corona utilisé, avec

une configuration d’électrodes pointe-plan ou multi pointe-plan et le type d’alimentation

choisi pour cette étude. Nous décrivons dans la suite les différents systèmes de diagnostics qui

nous permettent de faire l’étude électrique et spectroscopique.

Chapitre II

24

II-1. Réacteur

Le schéma général du dispositif expérimental adopté dans cette étude est représenté sur la

Figure II-1. Au centre de ce schéma on trouve la cellule, elle est sous forme d’une croix à six

branches en inox avec un volume de 3L. Elle possède diverses ouvertures, qui nous

permettent d’avoir :

- Un passage de connexion électrique haute tension,

- Un passage du gaz,

- Une disposition des diagnostics optiques,

- Une évacuation du gaz,

- Un passage de connexion électrique basse tension avec une colonne Z (réglage de la

distance inter-électrodes).

Figure II-1: Schéma de principe de dispositif expérimental adopté pour l’étude électrique et optique.

Parmi les six ouvertures de la cellule on trouve deux hublots qui s’ouvrent rapidement et

qui nous permettent un accès facile à l’intérieur de la cellule pour pouvoir, entre autre,

changer les électrodes et qui sont :


25

- La cathode est un disque (Figure II-2) de 2 cm d’épaisseur, dont le rayon doit être au

moins deux fois supérieur à la distance inter-électrodes pour limiter les effets de bord.

Le diamètre choisi est de 40 mm.

Figure II-2: Photographie du plan utilisé

La cathode dont le matériau constitutif est le cuivre, étant reliée à la masse par

l’intermédiaire d’une résistance de très faible valeur ohmique r=50 Ω.

- L’électrode active (anode) est une pointe en tungstène (Figure II-3). Le diamètre du

cylindre à partir duquel sont usinées les pointes est de 1 mm, sa longueur est de 5 cm

et son rayon de courbure ρ est de 20µm.

Les deux électrodes sont séparées par une distance inter-électrodes réglable de l’extérieur

grâce à une colonne Z, sans ouverture du réacteur.

Les électrodes sont changées systématiquement entre chaque série d’expérience. En effet,

les plans présentent parfois des traces d’usures visibles à l’œil nu et sur les pointes on observe

parfois de multiples points d’érosion et des irisations d’oxydation, l’état de surface de celle-ci

Chapitre II

26

est vérifié à l’aide d’un stéréo-microscope (Leica S8 APO) qui possède un pouvoir de

grandissement de 200.

Figure II-3: Photographie d’une pointe de rayon de courbure ρ=20 µm.

Après avoir fini l’étude dans le cas de la configuration pointe-plan, nous avons mis en

place un réacteur de laboratoire multi pointe-plan, en se basant sur la cellule que nous avions

et en rajoutant plusieurs pointes avec une distance latérale inter-pointes est modifiable (Figure

II-4).


27

Figure II-4: Photographie du réacteur multi pointes-plan.

II-2. Système de pompage et de remplissage

Les différents mélanges gazeux utilisés proviennent de bouteilles prêtes à l’usage et qui

sont des bouteilles de type B 50, de 200 bar (air synthétique 80% N2 - 20% O2 et azote pur

5.0). Sur chaque bouteille sont installés des manodétendeurs pour limiter la pression dans la

partie supérieure de circuit de gaz à quelques bars (Figure II-5).

La purge du réacteur est effectuée par l’association de deux pompes qui permettent

d’obtenir un vide secondaire de quelques 10-4 mbar, une pompe primaire (Figure II-5), qui est

une pompe sèche à membrane (Alcatel AMD4C, elle est prévue pour résister au pompage de

gaz toxique et oxydant) et une pompe secondaire qui est une pompe turbo-moléculaire

(ALCATEL ATH31C).

La mesure de la pression à l’intérieur de la cellule se fait à l’aide de deux jauges :

- Une jauge capacitive (ALCATEL ASD1001) qui donne la pression autour de la

pression atmosphérique, elle mesure les pressions entre 100 et 1100 mbar,

- Une jauge Pirani-cathode-Froide (ALCATEL ACC1009) pour les basses pressions

comprises entre 1 et 10-4 mbar.

Chapitre II

28

Figure II-5: Circuit d’alimentation du gaz.

III. ALIMENTATION ELECTRIQUE DE LA DECHARGE

III-1. Alimentation continue

Le circuit électrique utilisé dans ce type d’alimentation pour alimenter la cellule de

décharge, se compose de plusieurs éléments : le premier est un générateur haute tension

continue (SPELMANN SL600), pouvant atteindre une tension maximale de 15kV. Ensuite on

trouve une résistance de charge de 25MΩ, dont le rôle est de limiter le courant dans le circuit

en cas de passage à l’arc. La résistance de charge R, est connectée directement à l’électrode

active (la pointe) de la cellule de décharge, cette dernière est connectée elle aussi à une

résistance de mesure r.


29

Figure II-6: Schéma de l’alimentation continue.

III-2.Alimentation impulsionnelle

Le régime d’alimentation en tension impulsionnelle est généré par l’intermédiaire d’un

commutateur haute-tension (BEHLKE HTS 300-03), commandé par un générateur

d’impulsion T.T.L. (MODEL TGP110, 10MHz PULSE GENERATOR). Le générateur

d’impulsion T.T.L. est variable, il permet de fixer aisément la durée de l’impulsion τ, la

fréquence de répétition f et le rapport cyclique.

Le schéma de l’alimentation en tension impulsionnelle comprend trois blocs principaux

(Figure II-7) : un générateur de haute tension continue (le même que celui de la Figure II-6),

un commutateur Belhke et une cellule de décharge couronne.

Figure II-7: Schéma de l’alimentation impulsionnelle.

Chapitre II

30

Le générateur fournit une tension continue, pouvant atteindre 15 kV, transformée par la

suite en tension impulsionnelle par l’intermédiaire du commutateur Behlke (HTS 300-03)

commandé par un T.T.L. qui peut régler la fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension

délivrée à la cellule de décharge. La fréquence maximale qu’on peut atteindre est de l’ordre

de 100 Hz, car au-delà de cette valeur, la résistance R de 10 MΩ, chauffe et on aura comme

conséquence une chute de tension très remarquable au niveau de la pointe.

La gamme de fréquence de notre commutateur s’étend de 10 Hz à 100 Hz et la largeur de

son impulsion de 10 µs jusqu’à 500 µs. Le switch est connecté à la cellule de décharge

couronne, branché en série avec une résistance qui permet de mesurer le courant de la

décharge.

IV. DIAGNOSTICS ET MESURES ELECTRIQUES

Les grandeurs électriques mesurées sont la tension inter-électrodes, le courant instantané

et le courant moyen.

La tension inter-électrodes est mesurée par l’intermédiaire d’une sonde haute-tension

(TEKTRONIX P6015A, rapport de conversion de 1 pour 1000, bande passante de 100 MHz,

tension maximale de 20 kV, impédance de 50 MΩ) disposée entre l’anode et la masse.

Les signaux de courant instantané produits par la décharge sont mesurés par

l'intermédiaire de la tension aux bornes d’une résistance de mesure de 50 Ω. Puis, ils sont

visualisés sur un oscilloscope (LeCroy Waverunner 6050), qui possède quatre voies d’entrée,

une bande passante de 500 MHz et une fréquence d’échantillonnage de 5 G.s-1 alors que le

courant moyen de la décharge est mesuré par un ampèremètre numérique (METRIX MX

53B), branché en série entre la cathode et la résistance de mesure (r=50Ω).

La Figure II-8, représente schématiquement le dispositif de mesures électriques utilisé

dans cette étude.


31

Figure II-8: Schéma du dispositif de mesures électriques.

V. DIAGNOSTICS OPTIQUES

V-1. Imagerie de la décharge par la caméra ICCD

Les mesures d’imagerie sont réalisées dans le visible avec une caméra PI-MAX de

Princeton Instruments. A l’aide d’un support mobile, on peut disposer la caméra devant la

cellule afin d’obtenir des vues de face de la décharge. Pour focaliser l’image de la décharge

sur le capteur CCD de la caméra, on a utilisé un objectif Micro-Nikkor 60mm f/2.8D.

V-1-1. Principe de fonctionnement de la caméra

L'image est focalisée à l’aide d’un objectif sur la photocathode d'un tube intensificateur

d'image. Le tube électronique amplifie l'image pour la rendre beaucoup plus lumineuse. La

lumière est ainsi associée à la CCD en utilisant un réseau de fibre optique. L'image à la sortie

des intensificateurs (matrice CCD intensifiée) est convertie en même taille à l'entrée de la

CCD, le rôle de l’intensificateur est d’amplifier le signal et surtout de pouvoir découper le

signal dans des temps très courts et à des cadences rapides. Après avoir été détecté par le

capteur CCD, l'image est numérisée et transférée à l'ordinateur.

Les étapes de la séquence de la Figure II-9, nous montrent le processus de la conversion

des photons données qui peuvent être affichées sur un ordinateur.

Chapitre II

32

Figure II-9: Principe de la caméra ICCD [Pr-1].

Les électrons sont attirés par les surfaces de charge positive et sont repoussées par des

surfaces de charge négative. Ce principe est utilisé pour contrôler le faisceau d'électrons à

travers le tube intensificateur en suivant la séquence ci-dessous :

- Les photons incidents passent à travers la fenêtre d’entrée de l’intensificateur puis

entrent en collisions avec la photocathode pour libérer des électrons (Figure II-9),

- En supposant que l'interface est sur ON (la photocathode est plus négative que l’entrée

MCP), ces électrons seront attirés par l’entrée MCP,

- Quand la tension à la sortie de MCP est positive, les électrons vont être accélérés dans

des tubes MCP avant d’entrer en collisions avec les parois de ces canaux pour arracher

des électrons, ce phénomène est traduit en gain d'électrons. La valeur du gain est

ajustée en augmentant ou en diminuant la tension à la sortie de MCP,

- Le paquet d’électrons sortant est accéléré par une haute tension (5 – 8 kV) avant de

frapper un écran à phosphore. L’énergie cinétique du paquet d’électrons est convertie

en photons visibles grâce au phosphore,

- Les photons visibles atteignent la surface de la matrice CCD par l’intermédiaire d’un

réseau de fibre optique ou lentille, en passant par la fenêtre d’entrée,


33

- Les charges s’accumulent dans les pixels jusqu'à ce que l’intensificateur est fermé (la

tension de la photocathode est plus élevée que celle à l’entrée de MCP),

- À ce moment-là, la charge accumulée est enregistrée sur une puce amplificatrice qui

convertie la charge en signal analogique,

- L'information est transmise de la caméra à l’ordinateur grâce à un câble TAXI pour

être stockées sur la RAM,

- Le logiciel récupère l’information de la RAM, il l’affiche et / ou la stocke dans un

fichier.

V-1-2. Configuration requise

a) Environnement

- Température de stockage ≤55°C,

- Température d’environnement opérationnel : 30°C > T >-25°C,

- Humidité relative < 50%.

b) Ventilation

Caméra: la camera a un système d’auto refroidissement.

Le contrôleur ST-133: il y a un ventilateur situé à l’intérieur, son but est simplement

de refroidir le contrôleur électronique. Ce ventilateur fonctionne en permanence

lorsque le contrôleur est sous tension.

c) Alimentation

Camera: La camera PI-MAX, reçoit son alimentation à partir du contrôleur ST-133 et

qui est lui même branché à une source alimentation secteur.

Le générateur d’impulsion DG535: Le générateur d’impulsion DG535 de Standford

Research permet de moduler l’allumage et l’extinction de la basse tension appliquée à

la photocathode, ainsi que la haute tension appliquée entre l’entrée du plateau de

microcanaux et l’écran de phosphores.

Le temps d’application de la haute tension régit la durée pendant laquelle les charges

s’accumulent sur la matrice CCD (« time exposure »).

Chapitre II

34

V-2. Analyse spectroscopique

La spectroscopie d'émission optique est un diagnostic basé sur l'analyse spectrale de la

lumière émise par le plasma. Cette technique d'analyse permet d'identifier les différentes

espèces excitées émettant dans le spectre de la lumière visible.

Figure II-10: Diagnostics optiques.

La Figure II-10, représente le schéma général du dispositif expérimental utilisé. La

lumière émise par le plasma est focalisée par une lentille sur une fibre optique. Cette fibre est

reliée à un monochromateur dans lequel la lumière est dispersée par un réseau de diffraction

et détectée par un capteur CCD.

Le monochromateur a une longueur focale de 0.5 m (SpectraPro 2500i, Acton Research

Corporation) et équipé d’un ensemble à trois réseaux de diffraction pour analyser la lumière

émise par la décharge (600, 1200 et 2400 traits/mm). Il dispose d’un port de sortie équipé

d'une caméra ICCD (PI-MAX, Princeton Instruments) pour les mesures spectrales en continu.


35

L’acquisition des spectres par l’ensemble du montage est pilotée par un ordinateur

utilisant le logiciel d’acquisition et de traitement des données “WinSpec“. Chaque spectre est

obtenu par accumulation de lumière de milliers de décharges.

L’analyse spectrale a été réalisée dans le visible, sur une gamme de longueur d’onde de

200 nm à 500 nm.

Les caractéristiques pour chaque réseau sont données sur le Tableau II-1.

Réseaux [trait/mm] Fenêtre spectrale

[nm]

Blazé [nm] Vitesse [nm/min]

600 51 500 100

1200 39 300 100

2400 9 240 100

Tableau II-1: Caractéristiques du réseau pour le spectrographe “Acton Research Corporation“.

L’image de la pointe est focalisée sur la fibre à l’aide d’une lentille MgF2 (plcx φ2s

f100mm), cette lentille nous a permis d’avoir une image de la zone lumineuse du même ordre

de grandeur que l’originale. Un filtre passe haut (J 517 a) est ainsi installé devant la fibre

(l’entrée du monochromateur), pour éliminer les effets de second ordre, qui apparaissent pour

des longueurs d’onde supérieures à 475 nm.

L’identification des émissions spectrales, a été effectuée d’après les données spectrales

des raies atomiques et composés moléculaires fournies par Pearse et Gaydon [Pe-3].

V-2-1.Calibration

La calibration en longueur d’onde, est faite à l’aide d’une lampe étalon de mercure.

D’abord, on fait l’acquisition des spectres d’onde de cette lampe, ensuite on les compare

avec les longueurs d’ondes des émissions émises par la lampe dans la fenêtre spectrale

considérée et ensuite la calibration est automatique pour chaque mesure. Dans le gaz que nous

utilisons, nous avons choisi une émission comme référence en longueur d’onde et en intensité

pour vérifier l’exactitude de la calibration de notre système.

Toutes nos mesures, sont faites dans l’air synthétique et l’azote pur.

Chapitre II

36

V-2-2. Caractéristiques principales de ces deux gaz

L’air synthétique est un mélange constitué de 80% d’azote et 20% d’oxygène, c’est un gaz

ininflammable et non toxique. Les qualités de mélange azote-oxygène utilisées, sont impropre

à la respiration.

L’azote est un gaz incolore, inodore et sans saveur et il ne peut entretenir ni la respiration,

ni la combustion.

Le Tableau II-2, montrent le contenu en impuretés de chaque gaz.

Azote-Oxygène/80-20 (≥ 99.95%, O2=20±1%)

H2O 5 ppmv

CnHm 2 ppmv

Azote N 50 (≥ 99.999%)

H2O 3 ppmv

O2 3 ppmv

CO 1 ppmv

CO2 1 ppmv

CnHm 0.5 ppmv

H2 2 ppmv

Gaz rares ~50 ppmv

Tableau II-2: Tableaux montrant le contenu en impuretés pour chaque gaz [Ai-1]

Le Tableau II-3, représente les caractéristiques physiques de l’oxygène et de l’azote.

Caractéristiques physiques Oxygène O2 Azote N2

masse volumique à 15°C et 1.013 bars 1.35 kg/m3 1.185 kg/m3

densité par rapport à l’air 1.1 0.97

masse molaire 31.9988 g.mol-1 28.0134 g.mol-1


37

température critique -118.574 °C 146.95 °C

pression critique 50.43 bar 33.999 bar

température d’ébullition -182.97 °C -195.803 °C

Tableau II-3: Caractéristiques physiques de l’oxygène et de l’azote [Ai-1].

Les deux gaz présentent une compatibilité avec le cuivre et l’acier inoxydable [Ai-1].

VI. CONCLUSION

Ce chapitre a été consacré à la description du dispositif expérimental, que nous avons

utilisé pour effectuer une étude électrique paramétrique et optique dans l’air synthétique et

dans l’azote pur à la pression atmosphérique, en régime de tension continue et impulsionnelle.

Ce dispositif expérimental est composé d’un réacteur corona mono pointe-plan et aussi d’un

nouveau réacteur multi pointes-plan, une alimentation continue et impulsionnelle, des moyens

d’imagerie associés avec des moyens de diagnostics électrique et optique. La partie

correspondant au conditionnement du gaz est également décrite (systèmes d’arrivée et de

pompage des gaz).

L’étude électrique, qui fera l’objet des chapitres suivants, portera sur la mesure du courant

maximum et du courant moyen de la décharge, en fonction de la distance inter-électrodes, de

la fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension appliquée, de l’amplitude (ou la

hauteur) de l’impulsion de tension, en utilisant les moyens de diagnostics électrique décrit

dans ce chapitre. L’objectif de cette étude paramétrique est d’analyser l’influence de tous ces

paramètres sur nos grandeurs mesurées.

L’étude spectroscopique, basées sur les moyens de diagnostics optiques décrits dans ce

chapitre, est menée pour pouvoir identifier certaines espèces présentes dans le milieu gazeux.

Le chapitre suivant, présentera les résultats obtenus dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique dans une configuration d’électrodes pointe-plan en régime de tension continu

et impulsionnel.

CHAPITRE III

ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE

DE LA DECHARGE COURONNE DANS L’AIR

Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air

39

CHAPITRE III : ETUDE ELECTRIQUE ET

SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS L’AIR

I. INTRODUCTION

Les décharges couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique ont déjà fait

l’objet des travaux de recherche bien connus de Loeb et Meek (voir par exemple [Lo-1], [Lo-

2] et [Me-2]) sur les phénomènes d’amorçage, de développement et propagation de la

décharge couronne. Ensuite, il y a eu de nombreux travaux (voir en particulier [Ac-1], [Ma-1],

[Si-1], [Ca-1], [Mo-2], [Du-2], [Ei-1], [Al-1], [St-1], [Ni-1], etc.) concernant des études

variées et approfondies sur les décharges couronne en modifiant plusieurs paramètres

(polarité, mode d’alimentation, composition du gaz, configuration des électrodes, etc.) pour

analyser leurs influences sur le comportement de la décharge.

Plus récemment, plusieurs auteurs se sont intéressés plus particulièrement aux décharges

couronne en régime de tension impulsionnelle dans le cas des applications environnementales

en raison d’une meilleure efficacité et d’un meilleur rendement énergétique de ces réacteurs

plasmas non thermiques (voir par exemple [Ta-1], [Ve-1], [Ve-2], [Ta-2], [Be-2], [Br-1], [Br-

2], [Wi-1], [Ab-3], etc.). Dans ces travaux, des diagnostics expérimentaux ont été effectués

pour étudier notamment le comportement électrique, énergétique et optique de la décharge

couronne afin de corréler l’énergie injectée dans le milieu gazeux avec l’efficacité du procédé

plasma. En complément de ces études expérimentales de la littérature, il y a eu également des

travaux de modélisation en vue de mieux comprendre le développement et la propagation de

la décharge couronne en fonction de plusieurs paramètres opératoires [Ab-1], [Du-3], [Ei-2],

[Ei-3], [Ne-1].

Ce chapitre est consacré à l’étude électrique et spectroscopique dans deux régimes de

tensions différentes : tension continue et tension impulsionnelle, en faisant varier plusieurs

paramètres opératoires (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et largeur

d’impulsion) pour analyser l’influence de type d’alimentation sur le régime de la décharge et

comparer l’efficacité de chaque régime. Une caméra ICCD a été employée pour suivre le

développement de la décharge couronne de la pointe vers le plan en enregistrant plusieurs

Chapitre III

40

images correspondantes à chaque instant de déplacement de streamer. Une étude

spectroscopique a été menée dans les deux régimes de tension, pour identifier et analyser les

espèces formées par la décharge.

Ce chapitre est divisé en deux paragraphes. Le paragraphe II qui suit cette introduction,

est consacré à l’étude électrique paramétrique de la décharge couronne dans l’air synthétique

à la pression atmosphérique dans une configuration pointe-plan, sous les deux régimes de

tension : continue et impulsionnelle. Puis, le paragraphe III, est consacré à la spectroscopie

d’émission dans le visible dans l’air synthétique à la pression atmosphérique.

II. ETUDE ELECTRIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS UNE

CONFIGURATION POINTE-PLAN A LA PRESSION ATMOSPHERIQUE

Plusieurs travaux ont déjà été effectués dans la littérature dans le cas des décharges

couronne dans l’air à la pression atmosphérique en régime de tension continue [Ar-1], [Tr-1],

[He-1], [Me-3], [Du-2], [Me-4], [Me-5], [Ei-1], dans l’objectif de mieux comprendre le

comportement de la décharge. Plusieurs travaux ont également été consacrés aux cas du

régime de tension impulsionnelle en s’intéressant plus particulièrement à l’influence de la

composition du mélange N2/O2 sur la forme et le développement des streamers [On-1], ou à la

forme des streamers dans différents gaz [Ve-2].

Dans le but de mieux comprendre l’influence de tous ces paramètres, sur le comportement

de la décharge, dans des configurations de décharge couronne en adéquation avec les modèles

de décharge développés dans le groupe PRHE du LAPLACE, nous décrivons ici, une étude

électrique paramétrique qui consiste à faire varier la distance inter-électrodes et la tension

appliquée dans deux régimes de tensions (continu et impulsionnel) dans l’air synthétique à la

pression atmosphérique. Dans le cas du régime de tension impulsionnelle, nous faisons varier

aussi les paramètres caractéristiques de la tension, (i.e. la fréquence, l’amplitude et la largeur

de l’impulsion de tension). L’objectif est d’analyser leurs influences sur le courant maximum

et le courant moyen de la décharge couronne. Une étude optique par caméra ICCD,

accompagnera l’étude électrique pour visualiser le développement de la décharge dans

l’espace inter-électrodes et aussi pour appuyer les analyses qui seront données dans l’étude

électrique. Enfin, une comparaison est effectuée sur le comportement de la décharge dans le

cas des deux régimes de tension utilisés.


41

II-1. Etude paramétrique de la décharge couronne en régime de tension continue

Cette étude a été initiée par Dubois [Du-1] et Merbahi et al. [Me-4], [Me-5], [Me-6], en

changeant les paramètres : tension appliquée, distance inter-électrodes, rayon de courbure de

la pointe, température du gaz et en modifiant aussi les différentes proportions du mélange

N2/O2 et N2/O2/CO2.

Les premières mesures effectuées dans ce travail dans une configuration donnée, ont

permis de prendre en main la manipulation et de se familiariser avec le matériel utilisé. Ces

mesures ont permis aussi d’améliorer les résultats présentés par Dubois et faire une statistique

de 500 mesures pour chaque point mesuré afin de présenter sur la courbe tracée, une valeur

moyenne pour chaque point mesuré avec sa barre d’erreur.

La Figure III-1, représente la forme du courant instantané obtenu dans l’air synthétique à

la pression atmosphérique, pour une distance inter-électrodes et tension appliquée fixes.

Figure III-1 : Courant instantané de décharge couronne dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV et ρ=20µm, temps d’exposition de l’image : 10 ms.

Chapitre III

42

Le pic du courant instantané montre trois zones différentes durant le développement du

streamer de la pointe vers le plan [Du-1] et [Du-2].

Lorsque la valeur de la tension appliquée au niveau de la pointe devient suffisante pour

créer des avalanches électroniques (c'est-à-dire avec une densité de charges d’espace

suffisante à proximité de la pointe) et lorsque la valeur du champ électrique induit devient

supérieure ou égale à la valeur du champ laplacien, une lueur « streamer » peut s’amorcer à

partir de la pointe. Elle commence ainsi à se propager en direction de la cathode ce qui

correspond à la zone 1 de la Figure III-1. Ensuite, nous apercevons un changement très rapide

de la pente du pic et le courant instantané passe sur une durée de 2 ns à sa valeur maximale,

cette zone indiquée par 2 sur la Figure III-1 correspond ainsi à l’arrivée du primary streamer

sur la cathode. Après son arrivée à la cathode, c’est le secondary streamer qui commence à se

propager de l’anode en direction du plan, cela correspond à la zone 3 sur la Figure III-1. Au-

delà, c’est la phase de relaxation du courant (phase de post-décharge), qui dure jusqu’à la

prochaine impulsion de courant.

Le même phénomène a été observé et interprété par plusieurs auteurs ([La-1], [Ac-2], [La-

2]).

II-1-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant

maximum de la décharge

On peut s’attendre à ce que le courant maximum de la décharge augmente avec la tension

appliquée au niveau de la pointe et diminue avec la distance inter-électrodes. Cependant ce

résultat dépend fortement de la valeur du champ électrique (Équation III-1) dans l’espace

inter-électrodes, celui-ci, dépend linéairement de la tension appliquée et inversement de la

distance inter-électrodes.

]/)d2log[()z2(U2

)z(E 0

ρρρ ++= Équation III-1

L’Équation III-1, représente le champ électrique géométrique suivant l’axe inter-

électrodes z, avec z=0 pour la pointe et z=d pour le plan. U0 est la tension appliquée, d : la

distance inter-électrodes et ρ le rayon de courbure de la pointe.


43

Dubois [Du-1], Dubois et al. [Du-2] et Eichwald et al. [Ei-1], ont donné la forme de

l’impulsion de courant dans le régime de la tension continue et ont corréler cette impulsion

avec des images de la caméra streak pour montrer la propagation de streamer, de la pointe

vers le plan.

En effet, la création d’une décharge nécessite la présence des particules chargées dans le

milieu (voir chapitre I), ces particules chargées notamment les électrons vont être accélérées

sous l’effet du champ électrique en direction de l’anode. Durant leur dérive, ils vont entrer en

collision avec les molécules neutres du gaz entrainant en particulier des collisions ionisantes

qui concourent à la croissance de l’avalanche électronique. Dès qu’une charge d’espace

suffisante s’accumule au voisinage immédiat de la pointe, le streamer s’amorce puis se

propage de l’anode vers la cathode sous l’effet du champ électrique de la charge d’espace, ces

phénomènes ont été expliqués en chapitre I.

Dans ce chapitre, nous avons en particulier analysé l’effet de la variation de la tension

appliquée et de la distance inter-électrodes sur le courant maximum de la décharge.

Figure III-2 : Courant maximum de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour

différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique et ρ=20µm

Chapitre III

44

La Figure III-2, montre le courant maximum de la décharge en fonction de la distance

inter-électrodes pour différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique.

On voit que les résultats sont sensiblement différents en fonction des deux paramètres

considérés. Pour une valeur de tension appliquée donnée, le courant maximum de la décharge

décroit lorsqu’on augmente la distance inter-électrodes. En revanche, pour une distance inter-

électrodes fixe, le courant maximum de la décharge augmente lorsque la tension appliquée

prend des valeurs plus élevées. Des variations similaires ont été observées par

[La-2]. Ceci peut être expliqué en terme d’amplitude et de variation spatiale du champ

géométrique appliqué en fonction de la tension appliquée et de la distance inter-électrodes.

En effet, pour une tension appliquée fixe (e.g. 6kV) et une distance inter-électrodes

donnée (e.g. 4 mm), les électrons présents naturellement dans le milieu gazeux vont être

accélérés par le champ électrique géométrique (solution de l’Équation III-1) et dérivent vers

l’anode. Au cours de leur dérive, les électrons vont effectuer des collisions ionisantes avec les

molécules du gaz générant ainsi des avalanches électroniques. Plus le champ électrique

géométrique (Laplacien) est élevé, et plus les électrons seront énergétiques entrainant une

amplification de l’avalanche électronique plus forte et plus rapide. La conséquence

macroscopique de cette augmentation de la tension appliquée à la pointe se traduit notamment

par l’augmentation du courant maximum constaté sur la Figure III-2 lorsqu’on augmente la

tension pour une distance inter-électrodes fixe. L’Équation III-1 montre bien que le champ

électrique dépend linéairement avec la tension appliquée à la pointe. Ceci a également été

observé dans la littérature [Du-1], [Ei-1] et [La-1].

En revanche, pour une valeur de tension appliquée bien déterminée, si on fait croitre la

distance inter-électrodes, on constate que la valeur du courant maximum de la décharge

décroit, parce que selon l’Équation III-1, le champ électrique diminue et par conséquent les

électrons qui vont dériver vers l’anode seront moins énergétiques pour ioniser et/ou exciter les

molécules du gaz. La densité électronique dans le milieu sera plus faible que le cas précédent

en raison des processus d’attachement qui seront plus efficaces lorsqu’on augmente la

distance inter-électrodes pour une tension donnée parce que dans le cas de l’air l’attachement

est plus efficace lorsque le champ électrique est plus faible. C’est pourquoi, on observe sur la

Figure III-2 une diminution de la valeur du courant maximum de la décharge en fonction de

l’augmentation de la distance inter-électrodes.


45

II-1-2. Calcul de la vitesse de streamer

La vitesse de propagation du primary streamer est calculée à partir de la courbe du courant

de décharge (Figure III-1), en faisant le rapport entre la distance inter-électrodes et le temps

nécessaire à la propagation du primary streamer de la pointe vers le plan. Le temps écoulé

durant la propagation du primary streamer, est estimé à partir de la durée de la zone 1 sur la

Figure III-1, [La-1]. Le départ du streamer de l’anode, correspond à l’instant de monté de la

zone 1 de la Figure III-1, et son arrivée sur la cathode correspond au début de la zone 2 qui

correspond à l’arrivée de primary streamer sur la cathode. La Figure III-3, représente la

vitesse de propagation du streamer de la pointe vers le plan en fonction de la distance inter-

électrodes pour différentes tensions appliquées.

Figure III-3: Vitesse de propagation du primary streamer en fonction de la distance inter-électrodes

pour différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique et pour ρ=20µm.

Pour une distance inter-électrodes donnée, nous observons que la vitesse de propagation

du primary streamer augmente lorsque la tension appliquée au niveau de la pointe augmente.

Chapitre III

46

Cela, nous pouvons le corréler à l’augmentation du courant maximum montrée sur la figure

III-2 lorsqu’on augmente la tension pour une distance fixée. En effet, le champ électrique

dans l’espace inter-électrodes augmente en fonction de la tension appliquée (selon l’Équation

III-1), ce qui entraine une rapide augmentation de l’énergie cinétique des électrons. Les

processus de formation et de développement de la charge d’espace sont ensuite accélérés, ce

qui a une conséquence directe sur l’augmentation de la vitesse de propagation de streamer

lorsqu’on augmente la tension appliquée à la pointe (voir Figure III-3). En revanche, pour une

tension appliquée fixe, la vitesse de propagation de streamer diminue lorsque la distance inter-

électrodes augmente, parce que le champ électrique devient plus faible et les électrons sont

moins énergétiques entrainant une propagation de streamer moins rapide.

Les résultats que nous avons obtenus, ont été comparés avec la littérature présentée dans

l’air synthétique. Les variations de la vitesse de propagation du streamer, montrent un bon

accord avec les résultats donnés par Lan et al. [La-1], qui utilisent la même méthode que nous

avons utilisée pour estimer le temps de propagation du streamer. Nos résultats sont en bon

accord également avec ceux obtenus par d’autres méthodes (voir e.g. [Su-1], [On-1], [Ta-1],

[Va-1], [Va-2], [Ya-1], [Gr-1]). Par exemple, Ono et Oda [On-1], ont déterminé la vitesse de

propagation du streamer à l’aide d’une caméra ICCD, avec un temps d’exposition variable (de

5 ns jusqu’à 2 µs).

II-2. Etude électrique de la décharge couronne en régime de tension impulsionnelle

La Figure III-4, représente l’impulsion de la tension appliquée aux électrodes et le courant

mesuré pour une fréquence de 100 Hz, une largeur d’impulsion de 40 µs, une distance inter-

électrodes de 8 mm et un rayon de courbure de la pointe de 20 µm dans l’air synthétique à la

pression atmosphérique.

Dans les conditions de la Figure III-4, nous observons trois pics de courant dans cette

largeur d’impulsion de tension. Le premier, qui se superpose avec la phase de montée de la

tension appliquée, correspond au courant capacitif, qui est dû au changement rapide de la

tension appliquée au niveau de la pointe. Les électrodes (pointe-plan) se comportent dans ce

cas comme des armatures d’un condensateur séparées par l’air sec.

Suite à l’application d’une différence de potentiel entre les armatures (les électrodes), un

champ électrique E est généré dans l’espace gazeux. Les électrons présents vont donc se

déplacer sous l’action de ce champ vers l’électrode active, en créant des avalanches

électroniques par collisions avec les molécules présentes dans le milieu gazeux. Un courant I


47

circule pendant la charge du condensateur, c’est le courant capacitif, qui s’écrit de la façon

suivante :

dtdUCI = Équation III-2

Avec : C : capacité électrique du condensateur,

I : courant traversant le composant,

U : tension appliquée.

Figure III-4: Courbe du courant et de la tension appliquée dans une largeur d'impulsion de 40µs,

f=100Hz, d=8mm, Va=8kV et ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression atmosphérique.

Chapitre III

48

Le second pic qui a une valeur beaucoup plus élevée apparaît un peu plus tard par rapport

au premier. Ce pic correspond au courant de la décharge couronne (qui sera détaillé par la

suite). Le troisième et dernier pic, qui a une valeur négative et aligné avec la décroissance de

la tension, est aussi un courant capacitif.

Dans cette étude ce qui nous intéresse plus particulièrement, c’est le second pic : le

courant de décharge. En faisant un zoom sur cette partie, nous obtenons la figure montrée ci-

dessous (Figure III-5).

Figure III-5: Courant de décharge dans l'air synthétique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs et

ρ=20µm à la pression atmosphérique, temps d’exposition de l’image : 10 ms

Nous détaillons ci-dessous, l’évolution de la décharge couronne, accompagnée par des

images enregistrées avec un temps d’exposition de 3 ns. Les images enregistrées sont

proposées sur la Figure III-6, tandis que le courant associé et les instants pour lesquels sont

prises les images sont représentés sur la Figure III-5.

Temps(ns)

0 50 100 150 200 250 300

Cou

rant

de

déch

arge

(mA

)

0

20

40

60

80

100

120


49

Le début de la décharge est accompagné par la présence d’un premier pic très étroit

(Figure III-5), d’une durée de 4 ns et d’intensité de 50 mA. Selon Bessières et al. [Be-2], ce

pic révèle le processus d’une intense ionisation à coté de la pointe durant la phase d’amorçage

de la décharge. Cependant ce phénomène n’est pas visible dans le cas d’une tension continue

(Figure III-1) et aussi dans les différents cas de tension continue utilisée par Dubois [Du-1].

En revanche, la présence de ce pic est systématique sur toutes les mesures que nous avons

effectuées. Comme annoncé dans la littérature, ce pic est due à la forte ionisation dans la zone

proche de la pointe lors de la formation de charge d’espace nécessaire à la propagation de la

pointe vers le plan de la décharge ayant une structure arborescente (ou branching) multi-

filamentaire (image 3ns de la Figure III-6). On assiste ensuite à la remontée de l’impulsion du

courant après le premier pic (Figure III-5 et image 9, 12 ns et 21ns de la Figure III-6).

Les calculs de la littérature [Pa-2], ont montré que le système branching des streamers

dans l’air, commence avec une apparition d’une non-uniformité stochastique dans la

distribution d’électrons autour de la tête du streamer, les électrons germes étant supposées

provenir par détachement de l’ion négatif d’oxygène O-, qui n’est significatif qu’à partir d’un

certain champ E/N (entre 150 et 430 Td selon [Pa-2]). La valeur supérieure de E/N est

cohérente avec un autre résultat de la littérature ([Ve-3]) où il est estimé que le champ

maximum pour la formation d’un système de branching est de l’ordre de 430 Td.

Quelque soit les processus à l’origine de la formation du branching, les streamers

traversent l’espace inter-électrodes avec des vitesses différentes. Quand ils arrivent à côté du

plan, leurs vitesses croient de nouveau, induisant ainsi, le changement de la pente de la courbe

du courant (Figure III-5). Cette accélération près de la cathode est due à des mécanismes

d’émission électrons par processus secondaires [Ku-1], [Li-2] et [Pa-2]. Avant que les

streamers arrivent sur la cathode, la charge d’espace sur le front du streamer induit un champ

électrique très intense, soit l’équivalent d’un champ réduit de l’ordre de 500 Td [Ei-1]. En

effet, quand un photon énergétique arrive sur la cathode, une énergie de l’ordre de quelques

eV suffit pour arracher un électron par photo-émission de la cathode alors qu’il faut plus

d’une dizaine d’eV pour arracher un électron par photo-ionisation du gaz (seuil d’ionisation

de O2 à 12.02 eV et celui de N2 à 15.7 eV). C’est pourquoi, lorsque les streamers arrivent à

proximité du plan, le champ électrique se renforce par processus d’émission secondaires

d’électrons (photo-émission et processus γ de bombardement d’ions positifs) ce qui explique

le changement de pente sur la courbe de courant (Figure III-5) lors de l’arrivée à la cathode.

Les streamers de la structure arborescente arrivent séparément sur la cathode avec une

vitesse moyenne de propagation de l’ordre de 2.72 107 cm/s (image 33 ns et 48 ns sur la

Chapitre III

50

Figure III-6). Après l’arrivée des primary streamers sur le plan, c’est le secondary streamer

qui commence à se développer de la pointe en direction du plan (image 63 ns et 72 ns sur la

Figure III-6), mais il ne dépasse pas la moitié de l’espace inter-électrodes.

Figure III-6 : Images à différents instants de l’évolution de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs, temps

d’exposition : 3ns, image d’intensité référence : 21ns

t1=3 ns t2=9 ns t3=12 ns

t4=21 ns t5=33 ns t6=48 ns

t7=63 ns t8=72 ns t9=108 ns

t10=132 ns t11=162 ns t12=189 ns

t1=3 nst1=3 ns t2=9 nst2=9 ns t3=12 nst3=12 ns





51

Dans le cas d’une tension impulsionnelle, comme c’est déjà souligné les streamers se

propagent sous une forme arborescente (image sur la Figure III-5), ce sont donc plusieurs

streamers qui se développent simultanément de la pointe en direction du plan avec des

vitesses de propagation différentes. Ce mécanisme de branching permet au courant d’avoir

des valeurs très élevées par rapport à celle obtenue en régime de tension continue qui permet

l’obtention d’une décharge couronne mono-filamentaire stable (cf. Figure III-1) et [Du-1]. Le

branching permet aussi d’avoir des durées de relaxation de la décharge plus longue. Sur la

Figure III-5, on voit une décroissance du courant plus lente que dans le cas mono-filamentaire

qui correspond à la phase de relaxation du système. Cette phase de relaxation se poursuit

jusqu’à l’extinction de la décharge (images 108 ns, 132 ns, 162 ns et 189 ns sur la Figure

III-6). Cela s’accompagne par une évacuation des charges d’espace créées dans la zone inter-

électrodes, pour permettre au champ de recouvrer sa forme géométrique initiale (c'est-à-dire

élevée à proximité de la pointe). C’est à cet instant (de l’ordre de quelques dizaines de

microsecondes correspondant en fait au temps d’évacuation des ions de l’espace inter-

électrodes en présence d’un champ pas trop important i.e. de quelques Td), que la formation

et la propagation de nouveaux streamers, deviennent possibles. En d’autres termes, ce temps

d’évacuation des ions de l’espace inter-électrodes est tout simplement le temps qui fixe la

fréquence naturelle de répétition d’une décharge couronne (voir [Yo-1] pour des estimations

de temps d’évacuation d’ions).

Dans cette étude, nous travaillons avec des fréquences de l’alimentation électrique

beaucoup plus faibles que la fréquence naturelle de la décharge (qui est d’environ 20 kHz),

pour éviter les effets mémoire et permettre ainsi aux charges d’espaces créées dans le

milieu gazeux de s’évacuer.

II-2-1. Influence des paramètres opératoire sur le courant maximum de la décharge

C’est une étude électrique dans le cas du régime de tension impulsionnelle effectuée en

changeant plusieurs paramètres (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et

largeur de l’impulsion de la tension).

Les résultats exposés ci-dessous, ont été obtenus à l’aide d’une statistique de 500 mesures

pour chaque point représenté sur la courbe, ce qui donne une valeur moyenne pour chaque

mesure.

Chapitre III

52

a) Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée

Comme il a été expliqué dans le paragraphe précédent, le courant instantané de la

décharge couronne en régime de tension impulsionnelle présente deux maxima différents

(voir Figure III-5). Un premier pic (situé autour de 40 ns) correspondant au “courant de la

charge d’espace“ car, ce pic est dû à une forte ionisation dans la zone proche de la pointe et le

deuxième pic (situé autour de 100 ns) qui est un “courant de décharge“, car il représente les

différentes phases de la propagation des streamers de l’anode vers la cathode.

Figure III-7: Courant maximum de charge d'espace en fonction de la distance inter-électrodes pour plusieurs tensions appliquées dans l'air synthétique à la pression atmosphérique, ρ=20µm, f=100Hz,

τ=40µs

La Figure III-7, représente la variation de courant maximum de la charge d’espace

(premier pic) en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées

tandis que la Figure III-8, la variation du courant maximum de la décharge couronne (2ème

pic) pour les mêmes variations de paramètres.


53

Dans le cas de la Figure III-7, pour une tension appliquée, une fréquence et une largeur

d’impulsion fixées, le courant maximum de charge d’espace diminue en fonction de la

distance inter-électrodes. Comme dans le cas DC (voir Figure III-2), lorsque la distance

augmente pour une tension fixée, le champ électrique décroit dans l’espace inter-électrodes ce

qui fait baisser en même temps le pouvoir ionisant des électrons. Cela explique donc la baisse

du courant de charge d’espace en comparaison des cas de distances inter-électrodes plus

petites. En revanche, pour une distance inter-électrodes fixée, on observe que le courant

maximum de charge d’espace croit lorsque la tension appliquée augmente [Me-7], [Ab-2].

Ceci s’explique toujours par l’augmentation de l’efficacité d’ionisation des électrons

lorsqu’on applique une tension plus élevée. Ce qui a pour conséquence directe une

augmentation de la charge d’espace dans le milieu qui entraine une augmentation du courant

de charge d’espace correspond au premier pic observé sur la Figure III-5.

La variation du courant maximum de la décharge (correspondant au second pic) est

représentée sur la Figure III-8 en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes

tensions appliquées à la pointe. Ce courant se comporte qualitativement de la même manière

que le courant du premier pic (voir Figure III-7). Les raisons de ces variations (augmentation

en fonction de la tension pour une position donnée ou baisse en fonction de la position pour

une tension donnée) sont les mêmes que celle déjà explicitées précédemment. La différence

par rapport au courant du premier pic (courant de la charge d’espace) se situe au niveau de

l’amplitude qui est environ trois fois plus importante dans le cas du courant de la décharge

(courant du second pic).

De plus dans le régime de tension impulsionnelle, le courant maximum de décharge est

bien plus élevé que dans le cas du régime de tension continue (Figure III-2) avec un rapport

de plus de 7. En effet, dans le cas du régime DC, le plasma créé dans le milieu gazeux, est

sous une forme mono-filamentaire qui s’étire de la pointe vers le plan (image sur la Figure

III-1). En revanche, dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle, nous avons une forme

de décharge multi-filamentaire (ou branching) composée de plusieurs streamers qui se

propagent simultanément en direction de la cathode. Par conséquent le phénomène de

production de la charge d’espace est beaucoup plus intense dans le cas du régime

impulsionnel avec une densité locale de plasma réactif plus importante. Ceci est certainement

un avantage dans le cas d’un réacteur alimenté en impulsionnel pour la dépollution en raison

de la présence plus importante des espèces actives susceptibles de transformer les effluents

gazeux.

Chapitre III

54

Figure III-8: Courant maximum de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour plusieurs tensions appliquées dans l'air synthétique à la pression atmosphérique pour ρ=20µm,

f=100Hz, τ=40µs

Il est important d’ajouter, dans le cas de la comparaison du régime de tension continue et

impulsionnelle, que la gamme de distance de mesures (distance inter-électrodes pour laquelle

nous avons un régime de décharge couronne sans transition à l’arc) et le nombre de points de

mesures pour chaque tension appliquée, restent pratiquement les mêmes dans les deux

régimes de tension. Ces constatations sont en bon accord avec les travaux de Abdel-Salam et

al. [Ab-4].

Dans ce qui précède, nous avons analysé séparément les variations du courant

maximum de charge d’espace et du courant maximum de la décharge en fonction de la

distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées. La Figure III-9, montre le

rapport entre le courant maximum de décharge et celui de charge d’espace pour les mêmes

variations de distance et de tension appliquée.


55

On voit que les points de mesures correspondant à chaque distance inter-électrodes pour

les différentes tensions appliquées sont quasiment superposés. Cela veut dire que quelque soit

la tension appliquée, nous avons pratiquement le même ratio entre le courant de la charge

d’espace et celui de la décharge. Cependant, pour une tension donnée, ce rapport diminue

lorsque la distance inter-électrodes augmente. Ce rapport est maximal pour les tensions et les

distances inter-électrodes les plus faibles.

Figure III-9: Le rapport du courant de décharge et du courant de charge d’espace en fonction de la distance inter-électrodes pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs dans l'air

synthétique à la pression atmosphérique.

b) Influence de la fréquence de l’impulsion de la tension appliquée

La variation du courant maximum de charge d’espace (premier pic) en fonction de la

fréquence pour plusieurs tensions appliquées est représentée sur la Figure III-10.

Chapitre III

56

Figure III-10: Courant maximum de charge d’espace en fonction de la fréquence de l’impulsion de la tension dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm,

τ=40µs, ρ=20µm.

Pour une tension donnée, le courant maximum de charge d’espace reste constant sur la

gamme de notre fréquence de travail (du 10 Hz à 100 Hz) parce que la gamme de la fréquence

de l’alimentation utilisée est bien inférieure à celle de la fréquence naturelle de la décharge

(de l’ordre de 20 kHz).

Pour une fréquence donnée, le courant maximum de charge d’espace croit comme prévu

avec l’augmentation de la tension appliquée, toujours à cause de la corrélation entre

l’augmentation de la tension et celle du pouvoir ionisant des électrons.

Ceci est aussi confirmé pour le courant maximum de la décharge quelque soit la fréquence

utilisée dans ce travail [Me-7], [Ab-2], (voir Figure III-11, représentant le courant maximum

de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion de la tension pour différentes

tensions appliquées).


57

Figure III-11: Courant maximum de décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’air

synthétique à la pression atmosphérique pour différentes tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs, ρ=20µm.

Nous observons des comportements qualitatifs similaires à celui du courant de la charge

d’espace (Figure III-10). Pour une tension donnée, le courant maximum de la décharge reste

comme on pouvait s’y attendre constant quelque soit la valeur de la fréquence de la tension

appliquée, dans la gamme de fréquence du 10 Hz jusqu’à 100 Hz. La raison reste la même

que précédemment parce que le domaine de fréquence utilisé dans cette étude est plus faible

que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz), donc, les décharges s’établissent sans effet

mémoire (les charges d’espace créées par une décharge sont évacuées avant l’établissement

d’une nouvelle décharge). De plus, pour une fréquence donnée, le courant maximum de la

décharge augmente comme prévu lorsque la tension appliquée augmente.

Enfin, la Figure III-12, montre que le rapport entre le courant de décharge et le courant de

charge d’espace reste pratiquement constant en fonction de la variation de la fréquence de

Chapitre III

58

l’alimentation impulsionnelle, ce rapport étant de l’ordre de deux pour une distance de 8 mm.

Ce résultat est en parfaite cohérence avec ceux déjà montrés sur la Figure III-10 et la Figure

III-11, pour respectivement les courants de la charge d’espace et de décharge en fonction de la

fréquence.

Figure III-12: Le rapport entre le courant maximum de décharge et le courant maximum de charge d’espace en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique

pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs, ρ=20µm

c) Influence de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée

La Figure III-13, montre l’influence de la largeur d’impulsion de la tension appliquée sur

le courant maximum de charge d’espace pour différentes tensions appliquées. Nous observons

sur cette figure que le courant maximum de charge d’espace reste quasi-constant sur toute la

gamme de nos mesures (de 10 µs jusqu’à 500 µs), pour toutes les valeurs de tension appliquée

utilisées.


59

Figure III-13: Courant maximum de charge d’espace en fonction de la largeur d’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz,

ρ=20µm.

Pour une tension appliquée donnée, le courant maximum de la charge d’espace reste

constant sur toute la gamme de mesure de la largeur d’impulsion, parce que tous les instants

de notre gamme de durée de l’impulsion (10 à 500 μs) sont supérieurs au temps de

l’établissement et de la relaxation de notre décharge couronne (qui est inférieur à environ 1

μs). Autrement dit, pendant la durée de notre impulsion choisie, la décharge couronne voit la

tension impulsionnelle pratiquement comme une tension continue. De plus, compte tenu de la

fréquence de répétition de l’impulsion utilisée (100 Hz), il n’y a aucun effet mémoire qui peut

être pris en compte entre deux décharges couronne consécutives. Naturellement, la variation

du courant de la décharge aurait été affectée de manière visible si on disposait d’un générateur

de tension impulsionnelle avec des durées d’impulsion inférieure à la micro-seconde et des

fréquences d’impulsion d’environ 100 kHz, c'est-à-dire supérieure à la fréquence naturelle de

la décharge (20 kHz). Sur la Figure III-13, on observe aussi que pour une largeur d’impulsion,

Chapitre III

60

une fréquence de la tension et une distance inter-électrodes données, le courant de charge

d’espace croit comme prévu lorsque la tension appliquée augmente.

La Figure III-14, représente la variation du courant maximum de la décharge en fonction

de la largeur d’impulsion pour plusieurs valeurs de tension appliquée.

Figure III-14: Courant maximum de décharge en fonction de la largeur d’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz,

ρ=20µm.

Le courant maximum de la décharge reste quasi-constant pour toute la gamme de largeur

d’impulsion utilisée [Me-7], [Ab-2], pour les mêmes raisons qui viennent d’être évoqués pour

la Figure III-13.

La Figure III-15, montre la variation du rapport entre le courant de la décharge et le

courant de charge d’espace en fonction de la durée de l’impulsion pour une distance inter-

électrodes donnée (pour d=8mm, ce rapport vaut deux). La variation du rapport reste quasi-

constante sur la gamme des largeurs d’impulsion de 100 µs jusqu’à 500 µs. En revanche, pour


61

des valeurs de largeur d’impulsion inférieure à cette valeur, nous observons une légère

augmentation de ce rapport entre les courants de décharge et de charge d’espace, pour la

tension appliquée de 9 kV. Cela est dû à la légère variation observée, dans cette plage sur les

Figure III-13 et Figure III-14, et qui reste toujours dans les barres d’incertitudes. Pour cet

effet, on estime que le rapport entre le courant de la décharge et le courant de charge d’espace,

reste constant sur toute la gamme de variation de la largeur d’impulsion.

Figure III-15: Le rapport entre le courant maximum de décharge et le courant maximum de charge d’espace en fonction de la largeur d’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour

plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz, ρ=20µm.

II-2-2. Calcul de la vitesse moyenne des streamers

La vitesse de propagation du streamer est, comme déjà précisée dans le premier

paragraphe dans le cas de la tension continue, le rapport entre la distance inter-électrodes et le

temps écoulé durant le passage des streamers de la pointe jusqu’au plan. Dans le cas de

l’impulsion de courant montrée sur la Figure III-5, l’origine de temps de propagation des

Chapitre III

62

streamers commence à partir de la monté du premier pic de courant (42 ns dans ce cas) et se

termine au début du changement de la pente du second pic correspondant à l’arrivée des

streamers sur la cathode.

Figure III-16: Vitesse de propagation du streamer en fonction de la distance inter-électrodes pour plusieurs tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour f=100 Hz,

τ=40µs et ρ=20µm.

Sur la Figure III-16, la variation de la vitesse de propagation du streamer est représentée

en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées. Pour une

tension donnée, la vitesse de propagation du streamer diminue lorsque la distance inter-

électrodes augmente, parce que le champ électrique dans l’espace inter-électrodes devient

faible. En revanche, pour une distance inter-électrodes fixée la vitesse de propagation du

streamer croit comme prévu avec l’augmentation de la tension appliquée [Me-7], [Ab-2]. Ces

observations sont en accord avec les résultats expérimentaux de Briels [Br-3] et de Suzuki

[Su-1].


63

Sur la Figure III-17 et la Figure III-18, nous présentons respectivement la variation de la

vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence et de la largeur de

l’impulsion de la tension pour différentes tensions appliquées à l’anode.

Figure III-17: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs et ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique.

Comme pour les courants de charge d’espace et de décharge (Figure III-11 et la Figure

III-14), nous constatons que la variation de la fréquence et de la largeur de l’impulsion (dans

le cas des plages de variation de notre générateur impulsionnel) n’ont pas influence sur la

vitesse moyenne de propagation des streamers.

Chapitre III

64

Figure III-18 : Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la largeur de l’impulsion pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz et ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique.

II-2-3. Influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la décharge

Dans ce paragraphe, nous présentons une étude paramétrique du courant moyen de la

décharge couronne en fonction de la distance inter-électrodes, la fréquence de l’impulsion et

la largeur de l’impulsion de la tension pour plusieurs tensions appliquées, dans le but de

comprendre l’influence de ces paramètres opératoires sur le courant moyen et de comparer les

résultats obtenus en régime de tension impulsionnelle avec ceux obtenus en régime de tension

continue.

Largeur de l'impulsion (µs)

0 100 200 300 400 500 600

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n de

s st

ream

ers

(107 c

m/s

)

0

1

2

3

4

5

Va=8kV Va=9kV Va=10kV


65

a) Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée

La Figure III-19, montre la variation du courant moyen en fonction de la distance inter-

électrodes pour plusieurs tensions appliquées et pour une fréquence et une largeur

d’impulsion fixées.

Figure III-19: Courant moyen de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs et

ρ=20µm.

Pour une tension, une fréquence et une largeur d’impulsion fixées, le courant moyen de la

décharge diminue lorsque la distance inter-électrodes augmente comme nous l’avons déjà

constaté pour le courant de charge d’espace et le courant de décharge dans le paragraphe

précédent.

Lorsque la tension appliquée augmente (voir toujours la Figure III-19) la plage de

variation de la distance inter-électrodes augmente elle aussi, parce que le régime de décharge

couronne (avant l’apparition du spark) dure plus longtemps. Dans notre étude nous nous

Chapitre III

66

intéressons qu’au régime où la décharge couronne apparait. Les distances inter-électrodes les

plus faibles pour chaque tension correspondent aux distances au-dessous de lesquelles on

passe au régime de l’arc, tandis que les distances les plus grandes correspondent aux derniers

points de mesure de régime de décharge avant que la décharge couronne s’éteignent (c'est-à-

dire au-delà de l’établissement du régime onset streamer). Les deux régimes spark et onset

streamer ne sont pas étudiés dans le présent travail. Pour une tension appliquée de 8 kV, le

courant moyen de la décharge augmente linéairement pour des distances inter-électrodes

variant de 14.5 mm à 10 mm. Il est important de noter que sur cette plage de distances inter-

électrodes, nous n’avons pas observé un courant maximum de décharge (voir Figure III-8).

Cette augmentation correspond en fait au régime glow. Si nous continuons à diminuer en

dessous de 10 mm la distance inter-électrodes (plage où est observé un courant maximum de

la décharge sur la Figure III-8), le courant moyen de la décharge augmente d’une manière

importante.

Cette augmentation importante du courant moyen dans la gamme de distance inter-

électrodes de 10 mm jusqu’au dernier point de mesure (5 mm), peut être expliquée par

l’augmentation du champ électrique lorsque la distance inter-électrodes diminue. Il faut

également noter que sur la Figure III-19, nous observons que, pour une distance inter-

électrodes donnée, le courant moyen de la décharge augmente lorsque la tension appliquée

augmente pour les mêmes raisons déjà évoquées sur l’augmentation de l’efficacité

d’ionisation en fonction de la tension.

Il est utile de souligner que la valeur du courant moyen de la décharge obtenue dans le

régime de tension impulsionnelle est beaucoup plus basse par rapport à celle obtenue dans le

régime de tension continue [Du-1]. Cette différence peut atteindre un rapport de 50 pour des

tensions très élevées. En effet, dans ces conditions, la puissance consommée par la décharge

dans le cas de régime de tension impulsionnelle, est beaucoup plus faible que dans le cas du

régime de tension continue. Ce qui veut dire que, dans le cas d’une tension d’alimentation

impulsionnelle, tout en ayant une structure multi-filamentaire, générant des espèces actives

dans les multiples canaux ionisés, la consommation d’énergie est forcément inférieure par

rapport au cas DC. On peut donc évoquer dans le cas du régime impulsionnel, une meilleure

efficacité de production d’un plasma réactif par rapport au cas du régime de tension continue

présentant une structure mono-filamentaire avec un courant moyen beaucoup plus important.

Les travaux déjà disponibles dans la littérature dans le cas de régime de tension continue


67

[Du-1], [Du-2], [Go-1], [Me-3], [La-3], [Si-2], sont en bon accord avec les résultats donnés

dans cette partie.

b) Influence de la fréquence de l’impulsion de la tension appliquée

La Figure III-20, montre la variation du courant moyen de la décharge en fonction de la

fréquence de l’impulsion de tension, pour une distance inter-électrodes fixée et pour plusieurs

valeurs de l’amplitude de la tension.

Figure III-20: Courant moyen de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’air

synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs, ρ=20µm.

Nous observons sur la Figure III-20, que le courant moyen de la décharge augmente en

fonction de la fréquence de l’impulsion, dans le cas d’une tension et distance inter-électrodes

fixées. En fait, la valeur moyenne du courant est proportionnelle à la fréquence selon la

relation suivante :

Chapitre III

68

∫ ∫=>=<T

0

T

0

dt).t(ifdt).t(iT1)t(i Équation III-3

Avec :

T : période de l’impulsion de la tension appliquée,

f : fréquence de l’impulsion de la tension appliquée,

i(t) : courant.

De plus, pour une fréquence et une distance inter-électrodes données, le courant moyen de

la décharge augmente aussi avec la tension appliquée, parce que dans le même temps le

champ augmente et par conséquent l’efficacité d’ionisation augmente.

c) Influence de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée

La Figure III-21, représente la variation du courant moyen de la décharge en fonction de

la durée de l’impulsion de la tension appliquée (de 10 à 500 μs), pour une distance inter-

électrodes et une fréquence d’impulsion fixées, dans le cas de différentes hauteurs de tension

(7, 8 et 9 kV).

Dans ce cas, le courant moyen (mesuré à l’aide d’un micro-ampèremètre placé en série

entre la cathode et la résistance de mesure r, comme précisé dans le chapitre II) augmente en

fonction de la durée de l’impulsion, contrairement au courant de la décharge ou au courant de

la charge d’espace qui reste quasi-constant quelque soit notre durée de l’impulsion (voir

paragraphe précédent). En fait, le courant moyen mesuré est la résultante du courant de

décharge couronne, lorsqu’elle est allumée sur une durée inférieure à 1 μs (courant

indépendant de la durée de l’impulsion) et d’un second courant lié à la dérive des électrons

qui persistent en dehors du régime de décharge pendant par exemple le régime glow ou onset

streamer. Ce second courant de l’ordre du μA, (voire même inférieur au μA) est bien plus

faible que celui de la décharge. Naturellement, ce faible courant est directement lié à la durée

de l’application de la tension et subit une augmentation directement proportionnelle à la durée

de notre impulsion de tension comme l’illustre la Figure III-21.


69

Figure III-21: Courant moyen de la décharge en fonction de la largeur de l’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour différentes tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz,

ρ=20µm.

II-3. Bilan comparatif entre les deux régimes : continu et impulsionnel

Après cette étude électrique paramétrique effectuée dans l’air synthétique en deux régimes

de tension (continu et impulsionnel), concernant plus particulièrement l’effet de la variation

des différents paramètres opératoires sur le courant maximum, le courant moyen et la vitesse

de propagation des streamers dans la décharge mono-filamentaire (régime continu) ou multi-

filamentaire (régime impulsionnel), il nous a paraît très intéressant de faire une comparaison

entre les différentes grandeurs mesurées dans les deux régimes de tension (continu et

impulsionnel) et pour ces raisons nous présentons dans le Tableau III-1, un bilan comparatif

Chapitre III

70

entre les deux régimes de tension pour une distance inter-électrodes de 8 mm, tension

appliquée de 8 kV (et pour une fréquence de 100 Hz et largeur d’impulsion de 40 µs pour le

régime de tension impulsionnel), dans l’air synthétique à la pression atmosphérique.

Continue Impulsionnelle f=100 Hz, τ=40 µs

Courant maximum de la décharge

16.84 mA 114.93 mA

Courant moyen de la décharge

40 µA 0.7 µA

Vitesse de propagation des streamers

2.84 107 cm/s 2.72 107 cm/s

Tableau III-1 : Bilan comparatif entre les deux régimes de tension : continu et impulsionnel.

Nous constatons du cette étude que le courant maximum de la décharge prend des valeurs

élevées avec un rapport d’environ 7 dans le cas de régime de tension impulsionnelle que le

régime de tension continue. En effet le plasma créé en régime de tension continue est sous

une forme mono-filamentaire qui se propage de la pointe vers le plan. En revanche, en régime

de tension impulsionnelle le plasma créé se compose de plusieurs filaments qui se

développent simultanément en direction de la cathode, ce qui fait augmenter l’efficacité de

production de la charge d’espace, conduisant ainsi à une densité de plasma froid plus intense

dans le milieu gazeux, la valeur du courant moyen de la décharge, est beaucoup plus basse en

régime de tension impulsionnelle qu’en régime de tension continue et dans ces conditions, la

puissance consommée par une décharge en régime de tension impulsionnelle est beaucoup

plus faible que celle en régime de tension continue. Cela donc, c’est un avantage pour un

réacteur alimenté en régime de tension impulsionnelle pour la dépollution, car il y aura une

création de densité plus importante d’espèces actives susceptible de transformer les effluents

gazeux. La vitesse de propagation des streamers, quant à elle, reste pratiquement la même

dans les deux régimes de tension.


71

III. ETUDE SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS UNE

CONFIGURATION POINTE-PLAN

III-1. Généralités

Ce paragraphe est consacré à l’étude et l’analyse de la lumière émise par la décharge

couronne dans notre configuration pointe positive-plan dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique.

a) b) Figure III-22 : Photographie de la décharge couronne par une caméra ICCD dans une configuration pointe-plan dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour une distance inter-électrodes de

8mm et tension appliquée de 8kV, ρ=20 µm. a) tension continue, b) tension impulsionnelle avec f=100Hz et τ=40µs, temps d’exposition : 10 ms.

La décharge couronne se voit à travers le développement d’une lueur lumineuse (s’étirant

de la pointe vers le plan), qui est représentative de la dynamique du streamer dans notre

espace inter-électrodes. Naturellement, le nombre de lueurs qui se déplacent est différent d’un

régime de tension à l’autre car comme c’est déjà souligné dans le cas d’une tension continue,

on observe un seul streamer qui se déplace de la pointe vers le plan, alors que dans le régime

de tension impulsionnelle, ce sont plusieurs streamers qui se déplacent simultanément en

direction de la cathode (Figure III-22-a et Figure III-22-b). Durant la propagation du streamer

Chapitre III

72

dans l’espace inter-électrodes, due à la présence d’électrons énergétiques surtout, dans le front

de la décharge, des espèces excitées sur différents niveaux d’énergie sont formés. La

désexcitation radiative de certaines molécules est à l’origine des lueurs lumineuses

précédemment évoquées. L’objectif de ce paragraphe est d’identifier certaines espèces

excitées présentes dans la décharge à travers les spectres d’émission qui vont être analysés

dans ce qui suite.

L’étude de nos spectres d’émission a été effectuée dans deux régimes de tensions

différents (tension continue et tension impulsionnelle). Les spectres que nous montrons sont

enregistrés dans un domaine de longueur d’onde variant de 200 nm jusqu’à 500 nm, en

utilisant deux réseaux de diffraction (600 traits/mm et 2400 traits/mm). L’analyse de la

lumière émise par la décharge montre principalement la présence de deux bandes d’émission :

- le deuxième système positif de l’azote N2(C3πu – B3πg),

- le premier système négatif de l’azote N+2(B2Σ+

u – X2Σ+g).

Le Tableau III-2, montre les énergies d’excitation de certaines espèces présentes dans la

décharge.

Espèce

Système de la transition

moléculaire

Symbole

Energie d’excitation

N2

N2+

Second système positif

Premier système négatif

C3πu – B3πg

B2Σ+u – X2Σ+

g

7.35 eV pour N2(B3πg)

11.03 eV pour N2(C3πu)

15.7 eV pour N2+(X2Σ+

g)

18.14 eV pour N2+(B2Σ+

u)

Tableau III-2: Energie d’excitation des espèces présentes dans la décharge.


73

III-2. Emission du second système positif (C3πu – B3πg) et du premier système négatif de

l’azote (B2Σ+u – X2Σ+

g)

Nos expériences sont effectuées en deux régimes de tension (continue et impulsionnelle)

et avec deux systèmes de diffraction (600 traits/mm et 2400 traits/mm). Nous avons vérifié

que pour un régime de tension donné, il n’y avait pas de variation significative entre les

spectres obtenus avec les deux systèmes de diffraction (600 traits/mm et 2400 traits/mm). A

l’issue de cette vérification, nous avons décidé de donner dans ce qui suit uniquement les

spectres obtenus avec le système de diffraction de 2400 traits/mm pour notre gamme de

longueurs d’onde, s’étalant de 200 nm à 500 nm. De plus, comme nous n’avons constaté

aucune émission mesurable au-delà de 450 nm, tous nos spectres sont représentés sur la plage

de 200 nm à 450 nm.

III-2-1. En tension continue

Le spectre indiquant les principaux systèmes d’émission dans le cas de notre décharge

couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique en régime de tension continue,

est représenté sur la Figure III-23, pour la fenêtre spectrale 200 nm – 450 nm. Sur cette figure

nous observons de façon dominante le second système positif de l’azote (C3πu – B3πg) qui

couvre le domaine spectral de 295.32 nm à 434.36 nm, où apparaissent les transitions

d’intensité élevée.

Chapitre III

74

Figure III-23: Spectre d’émission de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique pour une tension continue et d=8mm, Va=8kV, ρ=20µm, temps d’exposition : 0.1 s et réseau de 2400 traits/mm.

Ce système est composé de sept séries de bandes d’émission, dont deux pour Δν= +2, +1,

une pour Δν= 0 et quatre pour Δν= -1, -2, -3 et -4.

L’émission la plus intense de second système positif de l’azote observée dans ce spectre,

correspond à l’émission enregistrée à la longueur d’onde de 337 nm, de la bande de transition

(0, 0).

Sur la Figure III-24, nous proposons un zoom sur les différentes séries de bandes

rencontrées sur le spectre représenté sur la Figure III-23, pour voir avec plus de détails les

différentes transitions qui ont été enregistrées dans cette étude.

Sur les Figure III-23 et Figure III-24, nous observons l’apparition d’une émission à 391.44

nm, d’intensité lumineuse beaucoup plus faible. Cette émission correspond au premier

système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+

g). Ce système est composé d’une seule série de

bande d’émission Δν= 0. Comme il est déjà précisé dans la littérature [Ko-2], la présence de

cette émission (même avec une faible intensité) est la confirmation de la structure filamentaire

de la décharge étudiée. Il est évident que seuls les électrons avec des énergies grandes

dépassant le seuil d’excitation (voir Tableau III-2) de l’ion N+2 sur l’état X2Σ+

g sont capables

λ(nm)

200 250 300 350 400 450

Inte

nsité

(u.a

)

0

10000

20000

30000

40000

50000

60000Second système positif de l'azote

Premier système négatif de l'azote


75

de créer les ions excités qui participent à la bande d’émission du premier système négatif. En

pratique il faut des champs similaires à ceux présents dans le front du streamer (supérieur à

500 Td pouvant même atteindre un millier de Td), pour engendrer des électrons aussi

énergétiques. C’est pour cette raison que la présence du premier système négatif est associée à

la présence d’une structure filamentaire de la décharge.

En ce qui concerne le second système positif, il est utile de rappeler que l’excitation de

l’état N2(C3πu), est effectuée par l’impact des électrons énergétiques sur des molécules de

l’azote dans leur état fondamental, selon la réaction suivante :

e + N2(X1Σ+g)ν=0 → N2(C3πu)ν’=0 + e Réaction III-1

(ΔE=11.03 eV)

La molécule excitée, peut se trouver sur son état fondamental (v=0) ou dans un état

vibrationnel ν’. Ensuite, elle se désexcite radiativement vers un niveau d’énergie plus bas

(Réaction III-2) correspondant à l’état vibrationnel ν’’, en restituant l’énergie excédentaire

sous forme d’un photon d’énergie hν, correspondant à une longueur d’onde donnée.

N2(C3πu)ν’=0 → N2(B3πg)ν’’=0 + hν Réaction III-2

(λc=337 nm)

L’état N2(B3πg), peut disparaître, soit :

- par émission radiative du premier système positif de l’azote pour donner le métastable

N2(A3Σ+u) , selon la Réaction III-3. Ce système n’est pas observé dans notre cas, car il

s’émet dans la gamme spectrale du 503 nm jusqu’à 1051 nm.

N2(B3πg, ν’’) → N2(A3Σ+u, ω) + hνFPS Réaction III-3

Chapitre III

76

- ou par collision avec la molécule N2(X1Σ+g), pour donner le métastable N2(A3Σ+

u),

selon la Réaction III-4 :

N2(B3πg) + N2(X1Σ+g) → N2(A3Σ+

u) + N2(X1Σ+g) Réaction III-4

La collision entre des électrons très énergétiques et des molécules N2(X1Σ+g)ν=0, peuple

ainsi l’état vibrationnel de la molécule de l’azote N+2(B2Σ+

u)ν’=0, suivant la réaction suivante :

e + N2(X1Σ+g)ν=0 → N+

2(B2Σ+u)ν’=0 + 2e Réaction III-5

(ΔE=18.14 eV)

La transition radiative vers l’état fondamental de la molécule ionisée N+2(X2Σ+

g)ν’’=0,

correspondant au niveau de transition ν’’=0, se fait par l’émission d’un photon de longueur

d’onde λ=391.44 nm.

N+2(B2Σ+

u)ν’=0 → N+2(X2Σ+

g)ν’’=0 + hν Réaction III-6

(λΒ=391.44 nm)

L’ion N+2, peut disparaître soit par collision à trois corps (Réaction III-7) ou bien par

recombinaison électronique (Réaction III-8) [Sm-1] et (Réaction III-9) [Bo-1] :

N+2 + N2 + N2 → N+

4 + N2 Réaction III-7

N+2 + e → N+ N Réaction III-8

N+2 + e → N + N(2D) Réaction III-9


77

L’ion N+4, peut se dissocier par plusieurs voies, notamment par recombinaison, selon la

réaction suivante (Réaction III-10) :

N+4 + e → N2 + N2 Réaction III-10

Dans cette étude, nous constatons l’absence d’émission correspondant à la molécule de

l’oxygène. Dans le même cadre d’étude, Creyghton [Cr-1] et Kozlov et al. [Ko-2], ont

observé les mêmes émissions du premier système négatif de l’azote (FNS) et le second

système positif de l’azote (SPS) ; ces auteurs ont également constaté l’absence d’émission de

l’oxygène.

Chapitre III

78

Figure III-24: Spectres de différentes transitions de second système positif et de premier système négatif de l’azote dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, en régime de tension continue,

d=8mm, Va=8kV et ρ=20µm.

Le tableau suivant regroupe les différentes transitions rencontrées :

Espèces excités

Longueur d’onde

(nm)

Transition Niveaux

vibrationnels

N2 (second système positif)

295.32 N2(C3πu – B3πg) (4, 2)


296.20 N2(C3πu – B3πg) (3, 1)


297.68 N2(C3πu – B3πg) (2, 0)

λ(nm)

390 395 400 405

Inte

nsité

(u.a

)

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

λ(nm)

410 415 420 425 430 435 440

Inte

nsité

(u.a

)

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

2s+ (3,6)

1s- (0,0)

2s+ (2,5)

2s+ (1,4)

2s+ (0,3)

2s+ (3,7)

2s+ (2,6)

2s+ (1,5)

2s+ (0,4)


79


311.67 N2(C3πu – B3πg) (3, 2)


313.60 N2(C3πu – B3πg) (2, 1)


315.93 N2(C3πu – B3πg) (1, 0)


326.81 N2(C3πu – B3πg) (4, 4)


328.53 N2(C3πu – B3πg) (3, 3)


330.90 N2(C3πu – B3πg) (2, 2)


333.90 N2(C3πu – B3πg) (1, 1)


337.13 N2(C3πu – B3πg) (0, 0)


350.05 N2(C3πu – B3πg) (2, 3)


353.67 N2(C3πu – B3πg) (1, 2)


357.69 N2(C3πu – B3πg) (0, 1)


367.19 N2(C3πu – B3πg) (3, 5)


371.05 N2(C3πu – B3πg) (2, 4)


375.54 N2(C3πu – B3πg) (1, 3)


380.49 N2(C3πu – B3πg) (0, 2)


389.46 N2(C3πu – B3πg) (3, 6)


394.30 N2(C3πu – B3πg) (2, 5)


399.84 N2(C3πu – B3πg) (1, 4)


405.94 N2(C3πu – B3πg) (0, 3)

N2 (second système positif) 414.18 N2(C3πu – B3πg) (3, 7)

Chapitre III

80


420.05 N2(C3πu – B3πg) (2, 6)


426.97 N2(C3πu – B3πg) (1, 5)


434.36 N2(C3πu – B3πg) (0, 4)

N+2(premier système négatif) 391.44 N+

2(B2Σ+u – X2Σ+

g) (0, 0)

Tableau III-3: les transitions moléculaires observées dans la gamme de longueur d’onde 200 nm – 450 nm, dans l’air synthétique à la pression atmosphérique. Pour la bande vibrationnelle (0, 0), les niveaux

d’énergie de N2(C3πu) et N+2(B2Σ+

u) sont respectivement 11.03 eV et 18.14 eV [Pe-3].

III-2-2.En tension impulsionnelle

L’étude spectroscopique évoquée dans cette partie, consiste en particulier à fixer les

paramètres caractéristiques de notre alimentation, à savoir, la tension inter-électrodes, la

fréquence et la largeur de l’impulsion. Le spectre montré dans cette partie est enregistré dans

les mêmes conditions qu’auparavant (i.e. cas continue), en fixant la fréquence de l’impulsion

de la tension à 100 Hz et la largeur de l’impulsion de la tension à 40 µs. L’objectif de cette

étude, est d’analyser et identifier les espèces obtenues dans ce régime de tension pour pouvoir

les comparer avec celles obtenues en tension continue et voir éventuellement l’influence de ce

type d’alimentation sur les espèces émises dans la décharge.

La Figure III-25, représente le spectre d’émission obtenu dans les mêmes conditions que

dans le cas de la tension continue (air synthétique à la pression atmosphérique et régime de

tension impulsionnelle avec une fréquence de 100 Hz et une largeur d’impulsion de 40 µs). Il

est important de noter qu’on obtient le même spectre que dans le cas d’une variation de la

fréquence ou de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée.

Nous remarquons sur le spectre présenté ci-dessus, la présence des mêmes espèces

obtenues dans le cas de régime de tension continue : sept séries de bandes d’émission de

second système positif de l’azote (C3πu – B3πg) et une seule émission correspondante au

premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+

g) pour la transition (0, 0). En revanche,

l’intensité lumineuse de ces émissions est bien plus élevée que celle obtenue dans le cas de

régime de tension continue. Cela est dû au comportement de la décharge en présence de ce

type d’alimentation qui donne la structure arborescente déjà analysée (Figure III-22-b). La


81

multiplicité des streamers qui se déplacent simultanément dans l’espace gazeux, a comme

conséquence de renforcer l’intensité des émissions provenant des diverses transitions entre les

états excités, et en particulier celle du premier système négatif dont le spectre est beaucoup

plus intense que dans le cas d’une alimentation continue.

Figure III-25 : Spectre d’émission de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs, temps d’exposition=1s et avec un

réseau de 2400 traits/mm.

IV. CONCLUSION

Nous avons effectué dans ce chapitre une étude électrique paramétrique et une étude

spectroscopique de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique,

dans le cas de deux régimes de tension différents (tension continue et tension impulsionnelle).

λ(nm)

200 250 300 350 400 450 500

Inte

nsité

(u.a

)

0.0

2.0e+4

4.0e+4

6.0e+4

8.0e+4

1.0e+5

1.2e+5

1.4e+5

Chapitre III

82

L’étude électrique paramétrique, a été réalisée, pour mieux comprendre l’influence de

chaque paramètre sur le courant maximum de décharge, le courant moyen de décharge et la

vitesse moyenne de propagation des streamers. Ce sont des données très utiles pour la

validation des modèles de la dynamique de la décharge qui couplés avec cette étude

expérimentale permettront d’optimiser l’efficacité de production d’espèces actives très

recherchées en particulier pour les réacteurs de dépollution des gaz.

Tout d’abord nous avons fait varier la distance inter-électrodes et la tension appliquée.

Dans ce cas, nous avons constaté que pour une distance inter-électrodes et tension appliquée

fixées, le courant maximum de la décharge couronne correspondant au cas du régime de

tension impulsionnelle est très élevé par rapport à celui enregistré dans le cas de régime de

tension continue (7 fois plus grand). Cette différence a été attribuée à la structure multi-

filamentaire ou branching où plusieurs streamers se propagent simultanément dans l’espace

inter-électrodes en direction de la cathode, alors qu’en régime de tension continue, c’est un

seul filament qui s’étire de la pointe vers le plan. C’est donc le nombre de filaments qui fait

augmenter le courant de décharge dans le cas du régime impulsionnel.

Nous avons montré aussi que le courant enregistré dans le cas de régime de tension

impulsionnelle, présente un premier pic très étroit, dû à la forte ionisation dans la zone proche

de la pointe. Cette ionisation conduit à la formation de charge d’espace nécessaire à la

propagation de streamer. C’est suivi d’un second maximum de courant qui est le courant de la

décharge couronne et qui a été analysé avec le courant de charge d’espace en fonction des

divers paramètres de l’impulsion de tension.

La variation de la fréquence et de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée n’a pas

d’influence sur le courant maximum de la décharge puisque nous travaillons dans des

fréquences beaucoup plus basses que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz). Pour

avoir une influence sur le courant il faut aller au-delà de la fréquence naturelle de la décharge

(i.e. travailler avec une alimentation en tension impulsionnelle avec une fréquence ayant

plusieurs dizaine de kHz, ce type d’alimentation sera mis en place dans le groupe PRHE dans

un futur proche).

D’autre part, la variation de la vitesse de propagation du streamer en fonction de la

distance inter-électrodes est donnée pour plusieurs tensions appliquées dans le cas des deux

régimes de tension. De la même façon que le courant de la décharge, nous avons remarqué

que pour des tensions plus faibles, la vitesse moyenne de propagation de streamer dans le cas

de tension impulsionnelle est plus élevée que celle obtenue dans le cas de tension continue.


83

Cependant, la fréquence et la largeur de l’impulsion n’ont aucune influence sur la vitesse

moyenne de propagation des streamers dans le cas de tension impulsionnelle.

Puis nous avons étudié l’influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la

décharge et nous avons remarqué que, pour une tension appliquée fixe le courant moyen

diminue en fonction de la distance inter-électrodes. En revanche, pour une distance inter-

électrodes fixe, la valeur du courant moyen augmente lorsque la tension appliquée augmente.

L’influence de la fréquence et de la largeur de l’impulsion a été également évoquée. Nous

avons observé que le courant moyen augmente en fonction de ces deux paramètres au lieu

d’être quasi constant comme dans le cas du courant maximum de la décharge. La raison est

liée à l’intégration automatique dans la mesure du courant moyen de la composante de la

décharge couronne (régime streamer) et aussi de la composante hors décharge (régime glow

ou onset streamer), cette dernière composante du courant est plus faible mais c’est qui fait

augmenter le courant moyen en fonction de la durée de l’impulsion.

L’étude spectroscopique de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique, nous a permit d’identifier les espèces présentes dans le milieu gazeux

correspondants aux deux spectres d’émission classique de l’azote dans l’intervalle 200 nm à

450 nm. Nous avons donc pu identifier une bande d’émission correspondante au second

système positif de l’azote (C3πu – B3πg), avec sept séries de transitions différentes, et une

bande d’émission d’intensité plus faible correspondant au premier système négatif de l’azote

(B2Σ+u – X2Σ+

g). En revanche, cette série n’émet que pour une seule transition (0, 0).

L’étude spectroscopique a été effectuée dans les deux cas de régimes de tensions

différentes (tension continue et tension impulsionnelle), les résultats obtenus ont montré la

présence des mêmes espèces qui émettent dans les mêmes transitions. L’intensité lumineuse

des différentes émissions obtenues dans le cas de régime de tension impulsionnelle, est bien

plus élevée que celle de la tension continue en raison de la structure multi-filamentaire dans le

cas de tension impulsionnelle. Dans ce cas, nous n’avons pas observé de dépendance des

spectres d’émission en fonction de la fréquence et/ou de la largeur de l’impulsion.

CHAPITRE IV

ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE

DE LA DECHARGE COURONNE DANS

L’AZOTE

Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote

83

CHAPITRE IV : ETUDE ELECTRIQUE ET

SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS

L’AZOTE

I. INTRODUCTION

Nous abordons dans le présent chapitre, une étude électrique paramétrique et

spectroscopique dans l’azote pur à la pression atmosphérique en régime de tension

impulsionnelle. L’objectif est d’étudier l’influence des différents paramètres opératoires sur le

courant et la vitesse de propagation des streamers ainsi que d’identifier les espèces créées

dans la décharge. Nous nous sommes limités au régime de tension impulsionnelle parce que

dans nos conditions expérimentales nous n’avons pas pu stabiliser la décharge couronne en

régime streamer car nous obtenons directement une transition du régime glow ou onset-

streamer au régime spark qui ne font l’objet de cette présente étude. Ceci, est en bon accord

avec les résultats présentés par Dubois [Du-1] et Dubois et al. [Du-2], dans leur étude dans un

mélange binaire N2/O2.

Les moyens utilisés pour enregistrer nos mesures, sont ceux que nous avons employés

dans le chapitre précédent. Les résultats obtenus dans ce chapitre avec la variation des

différents paramètres opératoires (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et

largeur d’impulsion), seront comparés avec ceux que nous avons obtenus dans le cas de l’air

synthétique.

Ce chapitre est structuré de façon analogue au précédent, avec tout d’abord une analyse

des résultats obtenus par l’étude électrique, en variant les différents paramètres opératoires

(distance inter-électrodes, tension appliquée à la pointe, fréquence et largeur d’impulsion de la

tension utilisée). Ensuite, les résultats de l’étude spectroscopique seront analysés à la fin du

chapitre.

Chapitre IV

84

II. ETUDE ELECTRIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS UNE

CONFIGURATION POINTE – PLAN

La Figure IV-1, représente la forme de l’impulsion de la tension appliquée à la pointe

ainsi que les différents pics de courant, pour une largeur d’impulsion de 40 µs, une fréquence

de répétition de l’impulsion de 100 Hz, une distance inter-électrodes de 8 mm et une tension

appliquée de 8 kV, dans le cas de l’azote pur à la pression atmosphérique.

Figure IV-1: Courant et tension appliquée pour une largeur d'impulsion de 40µs, f=100Hz, d=8mm,

Va=8kV et ρ=20µm dans l’azote pur à la pression atmosphérique.

Comme nous avons observé dans le chapitre précédent dans le cas de l’air, on assiste à la

présence de trois pics de courant dans le créneau de tension choisi. Le premier et le dernier

pic (de signe opposé), se superposent avec la phase de montée et de descente de l’impulsion


85

de la tension appliquée. Ce sont donc les courants capacitifs, créés par le changement rapide

de la tension appliquée à la pointe. En revanche, le pic central (ou second pic) est le courant

de la décharge couronne. On s’intéresse dans ce qui suit naturellement à la variation de ce pic

central en fonction de nos divers paramètres opératoires. Notre analyse concerne plus

particulièrement l’influence des différents paramètres opératoires sur le courant instantané et

le courant moyen de la décharge.

La Figure IV-2 représente un zoom sur l’impulsion de courant de décharge avec l’image

de la décharge correspondante, montrant la structure arborescente enregistrée, dans les mêmes

conditions par caméra ICCD, avec un temps d’exposition de 10 ms.

Figure IV-2 : Courant de décharge dans l'azote pur pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs et

ρ=20µm à la pression atmosphérique.

Chapitre IV

86

Sur la Figure IV-2, le pic correspondant au courant de charge d’espace observé très

nettement dans le cas de l’air (voir chapitre III), n’est pas visible dans le cas de l’azote, car sa

durée de l’ordre de 3 ns et son amplitude de 36 mA, sont faibles par rapport à l’amplitude et la

durée de la décharge, qui sont respectivement 200 mA et 4 µs. Il est donc noyé dans la phase

de montée de l’impulsion de courant. La Figure IV-3, représentant un zoom sur la phase de

montée du courant, montre un peu mieux ce faible courant de charge d’espace au temps t= 3

ns.

Pour les mêmes paramètres opératoires, le courant instantané de la décharge couronne a

une amplitude (200 mA dans l’azote contre environ 120 mA dans l’air) et une durée de la

relaxation de décharge plus grande (environ 4000 ns dans l’azote, contre environ 400 ns dans

l’air) dans le cas de l’azote que dans le cas de l’air synthétique. On constate aussi, la présence

d’un nombre de streamer plus élevé (Image de la Figure IV-2) dans le cas de l’azote que celui

observé dans le cas de l’image présentée sur la Figure III-5 dans le cas de l’air.

Ces différences dans le courant, le temps de relaxation et le nombre de branches de la

décharge multi-filamentaires sont dues au caractère électropositif de l’azote et électronégatif

de l’air (en raison la présence de l’oxygène dans l’air). En fait, les avalanches électroniques

dans un gaz électropositif comme l’azote se développent et se multiplient plus vite, car il n’y

a pas de processus d’attachement pour contrebalancer l’ionisation du gaz, ce qui entraîne :

- une apparition du régime spark très rapide dans l’azote,

- un courant de décharge plus élevé dans le cas de l’azote,

- une relaxation plus lente : pas de consommation par processus d’attachement dans le

cas de l’azote durant la phase de relaxation de la décharge. Seule la recombinaison

participe à la diminution du nombre d’électrons. Ceci nécessite d’attendre que les

électrons se quasi-thermalismes, i.e. qu’ils aient une énergie assez faibles avant de se

recombiner, car la recombinaison est beaucoup efficace, en bien dessous d’un eV,

alors que l’attachement dissociatif de l’oxygène ne devient efficace qu’au delà

d’environ 3 eV,

- un nombre de branche plus important dans l’azote, parce que ce phénomène est facilité

par l’absence d’attachement dans l’azote, ce qui augmente le nombre d’électrons

germes (qui auraient été sans doute attachés) susceptibles de démarrer de nouvelles

ramifications de la décharge.


87

Figure IV-3 : Zoom sur le courant pour faire apparaître le premier pic dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs et ρ=20µm.

Parallèlement au courant de la décharge, nous analysons aussi les résultats de l’imagerie

enregistrée par notre caméra ICCD. La Figure IV-4, représente des images prises toutes les 3

ns avec un temps d’exposition de 3 ns, les instants ti de prises d’images sont directement

indiqués sur la courbe du courant de la décharge couronne de la Figure IV-3.

Comme nous l’avons déjà évoqué, le début de la décharge est marqué par la présence d’un

pic de charge d’espace (premier pic très étroit montré sur la Figure IV-3), avec une durée de 3

ns et une intensité de 36 mA. Ce courant de charge d’espace apparaît très tôt en comparaison

par rapport au cas de l’air pour la raison déjà donnée, concernant l’absence de processus

d’attachement dans le cas de l’azote pur. La taille critique de l’avalanche qui permet le

démarrage du streamer corona est donc atteint très rapidement dans le cas de l’azote (3 ns

dans nos conditions expérimentales). Elle est représentée par l’image à l’instant t1=3 ns de la

Figure IV-4. A la fin de cette phase, plusieurs streamers se développent simultanément de

Temps(ns)

0 50 100 150 200 250

Cou

rant

inst

anta

né (m

A)

0

50

100

150

200

250

t1 t2

t3

t4 t5 t6

t7 t8 t9

t10 t11 t12

Chapitre IV

88

Figure IV-4: Images à différents instants de l’évolution de la décharge couronne dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs, temps d’exposition : 3ns,

image d’intensité référence : t9=123ns.

l’anode en direction de la cathode et traversent l’espace inter-électrodes avec des vitesses

différentes (instant t2 et t3 sur la Figure IV-3 et t2=6 ns et t3=27 ns sur la Figure IV-4). Après

l’instant t3, nous remarquons un changement de la pente sur la Figure IV-3, cela traduit

l’augmentation brutale de la vitesse de propagation des streamers juste avant leur arrivée sur

le plan cathodique. Dans ce cas, la vitesse moyenne de propagation des streamers est estimée

à environ 2.63 107 cm/s. Les instants t4, t5, t6 et t7 sur la Figure IV-3, correspondent à l’arrivée

t1=3ns t2=6ns t3=27ns

t4=48ns t5=54ns t6=60ns

t7=63ns t8=96ns t9=123ns

t1=3ns t2=6ns t3=27ns

t4=48ns t5=54ns t6=60ns

t7=63ns t8=96ns t9=123ns

t10=144ns t11=168ns t12=180nst10=144ns t11=168ns t12=180ns


89

des streamers sur la cathode (voir les images correspondantes prises à t4=48 ns, t5=54 ns,

t6=60 ns et t7=63 ns). Les images prises, respectivement aux instants suivants c'est-à-dire

t8=96 ns, t9=123 ns et t10=144 ns, correspondent au développement et à la propagation de

streamers secondaires à partir de la pointe, mais sans dépasser la moitié de l’espace inter-

électrodes, comme dans le cas de l’air (voir chapitre III). La partie correspondant au début de

la relaxation du courant (voir Figure IV-2) est illustrée par les images prises, aux instants t11=

168 ns et t12=180 ns sur la Figure IV-4. Nous constatons comme prévu que, la phase de

relaxation est beaucoup moins lumineuse qu’en raison de la présence d’électrons beaucoup

moins énergétiques.

Comme dans l’air synthétique, nous travaillons avec des fréquences plus faibles que la

fréquence naturelle de la décharge couronne pour éviter les effets mémoire et pour permettre

aux charges d’espaces créées dans le milieu gazeux, de s’évacuer permettant au champ

électrique de recouvrer sa forme géométrique initiale afin de redémarrer de nouvelles

décharges couronne à partir de la pointe.

II-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant

maximum

Nous analysons dans ce qui suit l’influence de la distance inter-électrodes et la tension

appliquée sur le courant de la décharge couronne, toujours alimentée en régime impulsionnel.

Les résultats ont été obtenus à l’aide d’une statistique de 500 mesures pour chaque point

représenté sur la courbe. Cette influence n’est pas analysée dans le cas du courant de charge

d’espace (premier pic de courant à 3 ns), en raison de sa faible intensité car nos appareils de

mesure nous ne permettent pas de visualiser ce pic avec suffisamment de précision en raison

de la limite de détection de l’oscilloscope.

La Figure IV-5, représente la variation de courant maximum de la décharge en fonction de

la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées.

Pour une tension appliquée, une fréquence et une largeur d’impulsion fixées, le courant

maximum de décharge diminue en fonction de la distance inter-électrodes (Figure IV-5). Car,

le champ électrique dans l’espace inter-électrodes décroît en fonction de la distance inter-

électrodes, ce qui diminue le pouvoir ionisant des électrons.

En revanche, pour une distance inter-électrodes donnée, le courant maximum de décharge

croit comme prévu lorsque la tension appliquée augmente parce que l’efficacité d’ionisation

et de formation des avalanches électroniques augmente lorsqu’on applique une tension plus

Chapitre IV

90

élevée, ce qui entraîne directement une augmentation du courant maximum de la décharge

couronne.

distance inter-électrodes (mm)

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18

Cou

rant

max

imum

de

déch

arge

(mA

)

0

50

100

150

200

250

300

350Va=6kV Va=7kV Va=8kV Va=9kV

Figure IV-5: Courant maximum de décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour

différente tensions appliquées dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour ρ=20µm, f=100Hz et τ=40µs.

Pour des tensions élevées, nous remarquons que, la valeur du courant maximum de

décharge est plus élevée que celle obtenue dans l’air synthétique dans les mêmes conditions.

Ceci est traduit par le nombre important de streamers obtenus dans le cas de l’azote (image

présentée sur la Figure IV-2). Dans l’air synthétique, on amorce la décharge pour des

distances plus faible que dans le cas de l’azote et la décharge s’éteint dans l’air avant qu’elle

s’éteint dans l’azote (pour des distances plus faibles). Cela est naturellement par l’absence des

processus d’attachement dans le cas de l’azote (gaz électropositif) par rapport à l’air

synthétique (gaz électronégatif).


91

II-2. Influence des paramètres caractéristiques de la tension impulsionnelle sur le

courant maximum

L’influence sur le courant maximum de la décharge, de la fréquence et de la largeur de

l’impulsion de tension, vont être analysés dans ce qui suit.

fréquences (Hz)

0 20 40 60 80 100 120

Cou

rant

max

imum

de

la d

écha

rge

(mA

)

0

50

100

150

200

250


Figure IV-6: Courant maximum de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion de la tension dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm,

τ=40µs, ρ=20µm.

La Figure IV-6, montre que le courant maximum de la décharge, reste pratiquement

constant sur toute la gamme de nos fréquences (10 Hz – 100 Hz). Comme nous l’avons

souligné dans le chapitre III, ceci est dû à la gamme de fréquence de l’alimentation utilisée

qui est bien inférieure à celle de la fréquence naturelle de la décharge (de l’ordre de 20 kHz),

ce qui donne le temps à la décharge de finir sa relaxation et permet donc d’éviter tout effet

mémoire dû à d’éventuelles charges d’espaces résiduelles laissées par le passage des

streamers précédents.

Chapitre IV

92

Nous observons aussi sur la Figure IV-6, que, pour une fréquence donnée, le courant

maximum de la décharge augmente comme prévu lorsque la tension appliquée au niveau de

l’anode croît. Ceci est bien sur dû à l’augmentation du champ électrique créé dans l’espace

inter-électrodes lorsqu’on augmente la tension, ce qui entraîne la formation d’avalanches

électroniques plus importantes et donc un courant maximum plus élevé.

La Figure IV-7, montre l’influence de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée sur

le courant maximum de décharge, pour différentes tensions appliquées.

Largeur d'impulsion (µs)

0 100 200 300 400 500 600

Cou

rant

max

imum

de

déch

arge

(mA

)

0

50

100

150

200

250


Figure IV-7: Courant maximum de décharge en fonction de la largeur de l’impulsion dans l’azote pur

à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz, ρ=20µm.

Pour une tension donnée, le courant maximum de la décharge reste constant sur toute la

gamme de la largeur d’impulsion utilisée (c’est à dire de 10 µs jusqu’à 500 µs), car le champ

électrique créé dans l’espace inter-électrodes, dépend de la variation de deux paramètres : la

tension appliquée et la distance inter-électrodes. Or, ces deux paramètres sont invariants sur la


93

gamme de durée d’impulsion utilisée, en raison de l’ordre de grandeur de la fréquence

naturelle de répétition de la décharge (20 kHz). En d’autres termes, comme nous l’avons déjà

explicité dans le chapitre III dans le cas de l’air, pour une tension appliquée donnée, le

courant maximum de la charge d’espace reste constant sur toute la gamme de mesure de la

largeur d’impulsion parce que tous les instants de notre gamme de durée de l’impulsion (10 à

500 μs) sont supérieurs au temps de l’établissement et la relaxation de notre décharge

couronne (qui est inférieur à environ 1 μs). Autrement dit, pendant la durée de notre

impulsion choisie, la décharge couronne voit la tension impulsionnelle pratiquement comme

une tension continue.

II-3. Calcul de la vitesse moyenne des premiers streamers

La méthode du calcul de la vitesse moyenne de propagation des streamers, a été précisée

dans le chapitre III, comme étant le rapport entre la distance inter-électrodes et le temps

nécessaire pour que le premier streamer travers l’espace inter-électrodes et arrive sur la

cathode [La-1], [Du-2]. Le temps de passage de primary streamer, de l’anode vers la cathode,

est estimé à partir de l’impulsion de courant tracée sur la Figure IV-3. L’origine de temps de

propagation des streamers commence à partir de la montée du premier pic de courant (35 ns

dans ce cas) et se termine au début du changement de la pente du second pic (après l’instant

t3).

La Figure IV-8, représente la variation de la vitesse moyenne de propagation des

streamers, en fonction de la distance inter-électrodes, pour différentes tensions appliquées.

Pour une tension donnée, la vitesse de propagation diminue avec l’augmentation de la

distance inter-électrodes pour les mêmes raisons de baisse de l’efficacité d’ionisation déjà

explicitée dans le chapitre III. En revanche, pour une distance inter-électrodes donnée, la

vitesse moyenne de propagation des streamers augmente comme prévue lorsque la tension

appliquée croît.

Chapitre IV

94


0 2 4 6 8 10 12 14 16 18

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n (1

07 cm

/s)

0

1

2

3


Figure IV-8: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la distance inter-électrodes pour plusieurs tensions appliquées dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour f=100Hz, τ=40µs

et ρ=20µm

Les Figure IV-9 et Figure IV-10, représentent respectivement la variation de la vitesse

moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence et de la largeur de

l’impulsion de la tension pour plusieurs tensions appliquées.

Comme dans l’étude effectuée dans le chapitre III et comme pour le courant de décharge

(Figure IV-6 et Figure IV-7), nous constatons que, la variation de la fréquence et de la largeur

de l’impulsion (dans les conditions de fréquences de répétition et de durée de notre

alimentation), n’ont pas influence sur la vitesse moyenne de propagation des streamers dans

l’espace inter-électrodes pour les mêmes raisons déjà auparavant avancées.


95

Figure IV-9: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs et ρ=20µm dans l’azote à la pression atmosphérique.

Les résultats de la littérature pour la vitesse de propagation des streamers dans une

décharge d’azote à la pression atmosphérique, sont assez cohérents avec les nôtres compte

tenu des ordres de grandeur de champ à la tête du streamer. Par exemple, Bayle et al. [Ba-1]

ont mesuré la variation de la vitesse de propagation des streamers dans l’azote. Ils ont obtenus

des variations entre 2 et 4x108 cm/s, pour des valeurs de E/P entre 155 et 185 V/cm/torr (i.e.

pour environ 470 Td et 560 Td). Tandis que, Chalmers et al. [Ch-4], ont obtenus des vitesses

de propagation des streamers entre 1 et 6x107 cm/s, pour des variations de E/P plus faibles

entre 45 et 55 V/cm/torr (soit entre 136 Td et 167 Td). Stritzke et al. [St-2], ont aussi publiés

des résultats pour E/P=50 V/cm/torr (environ 150 Td) qui sont de l’ordre de 5x107 cm/s.

fréquence (Hz)

0 20 40 60 80 100 120

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n (1

07 cm

/s)

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0


Chapitre IV

96

Figure IV-10 : Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la largeur d’impulsion pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz et ρ=20µm dans l’azote pur à la pression

atmosphérique.

II-4. Influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la décharge

Dans ce paragraphe l’influence de certains paramètres opératoires (distance inter-

électrodes, tension appliquée, fréquence et largeur de l’impulsion de tension) sur le courant

moyen de la décharge est analysée.

II-4-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée

La Figure IV-11, montre la variation du courant moyen en fonction de la distance inter-

électrodes, pour plusieurs tensions appliquées et pour une fréquence et une largeur

d’impulsion données.

Nous observons sur la Figure IV-11, comme prévu, que lorsque la tension augmente le

courant moyen de la décharge augmente (pour une distance inter-électrodes, fréquence et

largeur d’impulsion fixes). Egalement comme prévu, le courant moyen de la décharge

Largeur de l'impulsion (µs)

0 100 200 300 400 500 600

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n (1

07 cm

/s)

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0



97

diminue lorsque la distance inter-électrodes augmente pour une tension, une fréquence et une

largeur d’impulsion fixées.


0 2 4 6 8 10 12 14 16

Cou

rant

moy

en d

e dé

char

ge (µ

A)

0

2

4

6

8


Figure IV-11: Courant moyen de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes dans l’azote

pur à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs et ρ=20µm

Pour chaque tension appliquée, les distances les plus faibles, ce sont les distances au-

dessous de lesquelles, on passe au régime de l’arc et les distances les plus grandes, ce sont les

derniers points de mesures. Comme dans le chapitre III, dans cette étude, nous nous sommes

intéressé au régime de décharge couronne, juste avant de passer au régime d’arc. Pour une

tension appliquée de 7 kV, le courant moyen de la décharge diminue lorsqu’on fait croître la

distance inter-électrodes entre 7 mm et 11.5 mm. Cette plage de variation correspond à

l’apparition du courant maximum de la décharge (Figure IV-5). A l’inverse, le courant moyen

de la décharge diminue linéairement entre 11.5 mm et 14.5 mm, en l’absence de l’observation

Chapitre IV

98

d’un courant de décharge couronne dans cette gamme (Figure IV-5). Ce courant est dû au flux

de convection des particules chargées dans l’espace inter-électrodes qui est enregistré et qui

persiste y compris en dehors du régime streamer de la décharge couronne c'est-à-dire en

régime glow ou pré-onset streamer. Nous observons les mêmes tendances pour les autres

tensions appliquées.

La valeur du courant moyen de la décharge obtenue dans le cas de l’azote est nettement

élevée par rapport à celle obtenue dans le cas de l’air synthétique, avec un rapport de l’ordre

de 8.5, à cause du caractère non électronégatif de l’azote, qui permet d’amplifier plus

facilement les avalanches électroniques.

II-4-2. Influence de la fréquence et de la largeur de l’impulsion

La Figure IV-12, représente l’évolution du courant moyen de la décharge, en fonction de

la fréquence de l’impulsion de la tension (de 10 Hz à 100 Hz), pour une distance inter-

électrodes et une largeur d’impulsion fixées dans le cas de plusieurs valeurs de tension

appliquée.

fréquence (Hz)

0 20 40 60 80 100 120

Cou

rant

moy

en d

e la

déc

harg

e (µ

A)

0

1

2

3

4

5

6Va=6kV Va=7kV Va=8kV

Figure IV-12: Courant moyen de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’azote

pur à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs et ρ=20µm.


99

Le courant moyen de la décharge augmente comme prévu d’une manière quasi-linéaire,

en fonction de la fréquence (Figure IV-12), car comme il a été précisé dans le chapitre III, la

valeur moyenne du courant est proportionnelle à la fréquence. De plus, pour une distance

inter-électrodes, une fréquence et une largeur d’impulsion données, le courant moyen de la

décharge augmente en fonction de la tension appliquée, parce que le champ croit, augmentant

ainsi l’efficacité d’ionisation.

Sur la Figure IV-12, nous remarquons que, le courant moyen enregistré dans le cas de

l’azote (jusqu’à environ 5 μA), est bien plus élevé que dans le cas de l’air synthétique

(inférieur à 1.2 μA) pour les raisons d’électronégativité de l’air déjà évoquée précédemment.

Largeur d'impulsion (µs)

0 100 200 300 400 500 600

Cou

rant

moy

en d

e la

déc

harg

e (µ

A)

0

1

2

3

4

5

6


Figure IV-13: Courant moyen d la décharge en fonction de la largeur d’impulsion dans l’azote pur à

la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz et ρ=20µm.

Chapitre IV

100

La Figure IV-13, représente l’évolution du courant moyen en fonction de la largeur

d’impulsion de la tension appliquée, pour une distance inter-électrodes et fréquence données.

On observe comme prévu, que pour une largeur d’impulsion donnée, le courant moyen de

la décharge augmente, lorsque la tension appliquée augmente. De plus, pour une valeur de

tension appliquée fixée, le courant moyen de la décharge augmente, quand la largeur

d’impulsion augmente, parce que même en l’absence de régime streamer de la décharge

couronne, il y a un régime glow ou pré-onset streamer, où il y a un flux électronique qui

augmente avec la durée de l’impulsion.

Sur la Figure IV-13, nous remarquons que l’amplitude du courant moyen obtenue dans le

cas de l’azote (5,3 μA au maximum à 8 kV) est plus élevée que celle obtenue dans de le cas

de l’air synthétique (environ 2,5 μA au maximum à 8 kV), car dans ce dernier, comme nous

l’avons évoqué, il y a de l’oxygène qui est électronégatif.

II-5. Bilan comparatif dans le cas de l'air et de l'azote en régime impulsionnel

Le Tableau IV-1, représente un bilan comparatif entre les différentes grandeurs mesurées

dans l’air synthétique et dans l’azote pur dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle,

pour une distance inter-électrodes de 9 mm, tension appliquée de 9 kV, fréquence de 100 Hz

et largeur d’impulsion de 40 µs à la pression atmosphérique.

Air synthétique Azote

Courant maximum et durée de décharge

133 mA 400 ns

278 mA 4000 ns

Courant moyen de la décharge

0.96 µA 7.3 µA

Vitesse de propagation des streamers

2.92 107 cm/s 3.38 107 cm/s

Tableau IV-1 : Bilan comparatif entre l’air synthétique et l’azote pur en tension impulsionnelle.


101

Sur Tableau IV-1, nous constatons que le courant maximum de la décharge présente une

amplitude et une durée plus élevée dans l’azote que dans l’air, en plus le nombre de filaments

développé dans l’azote est plus important que celui développé dans l’air. En fait, ces

différences de courant, de durée et de nombre de filaments de la décharge multi-filamentaire,

sont dues au caractère électropositif de l’azote et électronégatif de l’air en raison bien

évidemment de la présence de l’oxygène dans l’air. En pratique dans un gaz électro positif

comme l’azote, les avalanches électroniques se produisent d’une manière plus vite que dans le

cas d’un gaz électronégatif comme l’air, en raison de l’absence d’un processus d’attachement

qui peut contrebalancer l’ionisation du gaz. La valeur du courant moyen de la décharge est

nettement élevée dans l’azote que dans l’air à cause toujours du caractère non électronégatif

de l’azote qui permet donc à la charge d’espace de s’amplifier et de se multiplier d’une

manière plus importante. Enfin, pour des tensions plus élevée la vitesse de propagation des

streamers est plus importante dans l’azote que dans l’air en raison du développement plus

rapide de l’avalanche électronique.

Figure IV-14 : images représentant le nombre de filaments développé dans chaque gaz

Image de la caméra ICCD

Temps d’exposition: 10ms

Air synthétiqueImage de la caméra ICCD




Air synthétique



Azote pur





Azote pur

Chapitre IV

102

III. ETUDE SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS UNE

CONFIGURATION POINTE – PLAN DANS L’AZOTE

III-1. Généralités

Ce paragraphe est consacré à l’étude spectroscopique de la lumière émise par une

décharge couronne, toujours dans la même configuration pointe positive-plan, dans l’azote

pur à la pression atmosphérique. Le but de cette étude est d’identifier certaines espèces

excitées présentes dans le milieu gazeux.

Nous avons vérifié que la variation de la tension appliquée, la fréquence, la durée de

l’alimentation et de la distance inter-électrodes n’avaient pas d’influence notable sur les

spectres. Nous donnons donc, seulement un spectre d’émission pour une distance inter-

électrodes de 8 mm, une tension appliquée de 8 kV, une fréquence de 100 Hz et une durée

d’impulsion de 40 µs. Les spectres d’émission ont été enregistrés dans le domaine de

longueur d’onde de 200 nm à 500 nm, en utilisant un réseau de diffraction de 2400 traits/mm.

III-2. Spectre d’émission

La Figure IV-15, représente le spectre d’émission de la décharge couronne dans l’azote

pur, dans une gamme spectrale du 200 nm jusqu’à 500 nm, pour une distance inter-électrodes

de 8 mm, une tension appliquée de 8 kV, une fréquence de 100 Hz et une largeur d’impulsion

de 40 µs.

III-2-1.Emission du second système positif de l’azote N2(C3πu – B3πg) et du premier système

négatif de l’azote N+2(B2Σ+

u – X2Σ+g)

La Figure IV-15, représente les différentes émissions enregistrées dans une décharge

couronne produite dans l’azote pur à la pression atmosphérique en régime de tension

impulsionnelle, dans une fenêtre spectrale de 200 nm jusqu’à 500 nm. Sur cette figure nous

observons la présence du second système positif de l’azote (C3πu – B3πg), caractérisé par des

intensités plus élevée. Ce dernier, couvre le domaine spectral de 295.32 nm jusqu’à 434.36

nm. Ce système comme déjà souligné dans le chapitre III, est composé de sept séries de

bandes d’émission : deux avec Δν=+2 et +1, une avec Δν = 0 et quatre avec Δν = -1, -2, -3, -

4, (L’émission la plus intense de second système positif de l’azote, observée dans ce spectre,

correspond à l’émission enregistrée à la longueur d’onde de 337 nm, pour la transition (0, 0)).


103

Nous remarquons aussi la présence d’une émission à 391.44 nm, d’intensité lumineuse

très faible, correspondant au premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+

g). Ce système

est composé d’une seule série de bande d’émission avec Δν=0 (Figure IV-15).

Figure IV-15: Spectre d’émission de la décharge couronne dans l’azote pur à la pression

atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µm, temps d’exposition : 1s et réseau de diffraction : 2400 traits/mm.

Sur les Figure IV-16, nous proposons un zoom sur les différentes séries de bandes du

second système positif de l’azote (C3πu – B3πg) et du premier système négatif de l’azote

(B2Σ+u – X2Σ+

g), déjà observées dans le chapitre III, dans le cas de l’air et aussi sur le spectre

montré sur la Figure IV-15 dans le cas d’une décharge couronne dans l’azote pur.

Chapitre IV

104

Figure IV-16: Spectres de différentes transitions de second système positif et de premier système négatif de l’azote dans l’azote pur à la pression atmosphérique, pour d=8mm, Va=8kV, f=100 Hz,τ=40 µs et ρ=20µm.


105

Le Tableau IV-2, regroupe les différentes émissions observées dans le cas du second

système positif de l’azote et du premier système négatif de l’azote.

Espèces excités

Longueur d’onde

(nm)

Transition Niveaux

vibrationnels


295.32 N2(C3πu – B3πg) (4, 2)


296.20 N2(C3πu – B3πg) (3, 1)


297.68 N2(C3πu – B3πg) (2, 0)


311.67 N2(C3πu – B3πg) (3, 2)


313.60 N2(C3πu – B3πg) (2, 1)


315.93 N2(C3πu – B3πg) (1, 0)


326.81 N2(C3πu – B3πg) (4, 4)


328.53 N2(C3πu – B3πg) (3, 3)


330.90 N2(C3πu – B3πg) (2, 2)


333.90 N2(C3πu – B3πg) (1, 1)


337.13 N2(C3πu – B3πg) (0, 0)


350.05 N2(C3πu – B3πg) (2, 3)


353.67 N2(C3πu – B3πg) (1, 2)


357.69 N2(C3πu – B3πg) (0, 1)


367.19 N2(C3πu – B3πg) (3, 5)


371.05 N2(C3πu – B3πg) (2, 4)

Chapitre IV

106


375.54 N2(C3πu – B3πg) (1, 3)


380.49 N2(C3πu – B3πg) (0, 2)


389.46 N2(C3πu – B3πg) (3, 6)


394.30 N2(C3πu – B3πg) (2, 5)


399.84 N2(C3πu – B3πg) (1, 4)


405.94 N2(C3πu – B3πg) (0, 3)


414.18 N2(C3πu – B3πg) (3, 7)


420.05 N2(C3πu – B3πg) (2, 6)


426.97 N2(C3πu – B3πg) (1, 5)

N2 (second système positif) 434.36 N2(C3πu – B3πg) (0, 4)

N+2(premier système

négatif)

391.44 N+2(B2Σ+

u – X2Σ+g) (0, 0)

Tableau IV-2 : Transitions moléculaires observées dans la gamme de longueur d’onde 200 nm – 500

nm, dans l’azote pur à la pression atmosphérique. Pour la bande vibrationnelle (0, 0), les niveaux d’énergie de N2(C3πu) et N+

2(B2Σ+u) sont respectivement 11.03 eV et 18.14 eV [Pe-3].

III-2-2. Emission du système NOγ(A2Σ+ - X2Π)

Sur la Figure IV-15, nous avons aussi observé la présence des émissions, beaucoup moins

intense, correspondants à des émissions du NO (O provenant des impuretés présentes dans

notre azote « pur ») et plus particulièrement du système γ, NOγ(A2Σ+ - X2Π), qui couvre la

gamme de longueur d’ondes de 214.9 nm jusqu’à 289.8 nm. En général, nous obtenons huit

séries de bandes d’émissions, avec : une transition correspondant à Δν>0, une transition

correspondant à Δν=0 et six transitions correspondants à Δν<0.

Sur la Figure IV-17, nous proposons un zoom sur les différentes séries de bandes, du

système NOγ, observées sur le spectre représenté sur la Figure IV-15.


107

Figure IV-17: Zoom sur les différentes transitions du système NOγ dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100 Hz, τ=40µs et ρ=20µm.

Chapitre IV

108

Le Tableau IV-3 regroupe les différentes bandes d’émissions du NOγ :

Transition Longueur d’onde (nm)

ν', ν'’ Séquence

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 215.49 214.91

1, 0 +1

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 224.54 223.94

1, 1 0

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 226.94 226.28

0, 0 0

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 237.02 236.33

0, 1 -1

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 244.7 244

1, 3 -2

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 247.87 247.11

0, 2 -2

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 255.9 255

1, 4 -3

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 259.57 258.75

0, 3 -3

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 268 267.14

1, 5 -4

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 272.22 271.32

0, 4 -4

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 281.04 280.08

1, 6 -5

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 285.95 284.98

0, 5 -5

NOγ(A2Σ+ - X2Π) 289.83 288.22

2, 8 -6

Tableau IV-3: les différentes transitions enregistrées du système NOγ(A2Σ+ - X2Π), dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100 Hz, τ=40µs et ρ=20µm.

III-3. Discussion

L’excitation de la molécule N2, s’effectue durant la phase de propagation du primary

streamer et la propagation du secondary streamer. Durant cette phase, l’ionisation, l’excitation

et la recombinaison, sont les principales réactions. Si les électrons sont suffisamment


109

énergétiques, l’ionisation se fait à partir de l’état fondamental de la molécule N2(X1Σ+g,

ν), selon les réactions suivantes:

e- + N2(X1Σ+g, ν) → N+

2(X2Σ+g, ν’) + 2e- (ΔE 15.5 eV) Réaction IV-1

e- + N2(X1Σ+g, ν) → N+

2(B2Σ+u, ν’) + 2e- (ΔE 19 eV) Réaction IV-2

e- + N2(X1Σ+g, ν) → N+

2(C2Σ+g, ν’) + 2e- (ΔE 23.5 eV) Réaction IV-3

Naturellement, il y a aussi les excitations directes par impact électronique à partir de l’état

fondamental qui nécessitent moins d’énergie que l’ionisation :

e- + N2(X1Σ+g, ν) → N2(A3Σ+

u, ν’) + e- (ΔE 6 - 7 eV) Réaction IV-4

e- + N2(X1Σ+g, ν) → N2(B3πg, ν’) + e- (ΔE 7.5 - 8 eV) Réaction IV-5

e- + N2(X1Σ+g, ν) → N2(C3πu, ν’) + e- (ΔE 11 - 12 eV) Réaction IV-6

Il peut y avoir aussi une sur-excitation due à l’interaction d’une molécule excitée avec un

électron mais qui est beaucoup moins probable que l’excitation directe en raison de la nature

faiblement ionisé du plasma généré dans une décharge couronne. La raison est facile à

comprendre parce que, même si la section efficace de sur-excitation d’une molécule est plus

grande d’un ordre de grandeur que celle de l’excitation à partir du fondamental, la densité des

états excités est environ 105 fois plus petite, d’où un produit densité fois la section efficace

nettement à l’avantage des processus à partir du niveau fondamental (environ 104 fois plus

grand). Ceci étant précisé, nous n’évoquons ici dans les réactions contribuant au bilan des

états excités qui nous intéressent, l’excitation électronique ou l’ionisation impliquant l’état

métastable N2(A3Σ+u, ν’), à cause de sa longue durée de vie, d’environ 13 s [Ra-2].

- l’excitation depuis l’état métastable N2(A3Σ+u, ν’):

e- + N2(A3Σ+u, ν') → N2(B3πg, ν’’) + e- (ΔE 1 - 2 eV) Réaction IV-7

e- + N2(A3Σ+u, ν') → N2(a1πg, ν’’) + e- (ΔE 2 - 3 eV) Réaction IV-8

e- + N2(A3Σ+u, ν') → N2(C3πu, ν’’) + e- (ΔE 5 - 6 eV) Réaction IV-9

Chapitre IV

110

- l’ionisation depuis l’état métastable N2(A3Σ+u, ν'):

e- + N2(A3Σ+u, ν') → N+

2(X2Σ+g, ν’’) + 2e- (ΔE 9.5 eV) Réaction IV-10

e- + N2(A3Σ+u, ν') → N+

2(B2Σ+u, ν’’) + 2e- (ΔE 13 eV) Réaction IV-11

e- + N2(A3Σ+u, ν') → N+

2(C2Σ+u, ν’’) + 2e- (ΔE 17.5 eV) Réaction IV-12

- la recombinaison dissociative électron-ion peut donner des états excités selon la réaction

suivante :

e- + N+2(X2Σ+

g, ν’) → N + N Réaction IV-13

Durant et après la décharge, les états moléculaires qui sont peuplés dans des niveaux plus

hauts, se désexcitent soit par émission spontanée ou soit par collisions.

La transition radiative de l’ion N+2(C2Σ+

u), se fait par une émission corrélée au premier

système négatif de N2, (émission observée dans notre cas à 391.44 nm), selon la réaction

suivante :

N+2(B2Σ+

u)ν’=0 → N+2(X2Σ+

g, ν) + hνFNS Réaction IV-14

L’ion N+2 peut disparaître soit par collision à 3 corps (Réaction IV-15) ou bien par

recombinaison électronique (Réaction IV-16) [Sm-1] et (Réaction IV-17) [Bo-1]:

N+2 + N2 + N2 → N+

4 + N2 Réaction IV-15

N+2 + e → N + N Réaction IV-16


111

N+2 + e → N + N(2D) Réaction IV-17

La dissociation de N+4 peut se faire par plusieurs voies et plus particulièrement par

recombinaison (Réaction IV-18):

N+4 + e → N2 + N2 Réaction IV-18

L’état moléculaire N2(C3πu) se désexcite vers l’état moléculaire N2(B3πg), en donnant les

émissions observées du deuxième système positif de l’azote selon la réaction suivante :

N2(C3πu, ν) → N2(B3πg, ν') + hνSPS Réaction IV-19

Avec une émission à 337 nm, plus intense (Figure IV-15).

L’état N2(B3πg, ν'), peut disparaitre soit par:

- émission radiative du premier système positif (1SP) de N2 pour donner le métastable

N2(A3Σ+u), selon la Réaction IV-20. Ce système qui est situé entre 503 nm et 1051 nm,

n’est pas observé dans notre cas.

N2(B3πg, ν') → N2(A3Σ+u, ν'’) + hνFPS Réaction IV-20

- collision avec la molécule N2(X1Σ+g), pour donner le métastable N2(A3Σ+

u) selon

la Réaction IV-21:

N2(B3πg) + N2(X1Σ+g) → N2(A3Σ+

u) + N2(X1Σ+g) Réaction IV-21

Chapitre IV

112

L'état métastable N2(A3Σ+u), peut disparaitre par collision électronique selon la Réaction

IV-10, la Réaction IV-11 et la Réaction IV-12 ou bien par collision à deux corps (Réaction

IV-22), qui par transfert d’énergie donne l’état N2(C3πu, ω'), c'est-à-dire :

N2(A3Σ+u, ω) + N2(A3Σ+

u, ν) → N2(C3πu, ω’) + N2(X1Σ+g, ν’) Réaction IV-22

Les émissions entre 200 nm et 300 nm, sont attribuées à NOγ, même si le degré de pureté

de l’azote utilisé est de 99.999%, les possibles voies de formation de NO, sont les suivantes

[Pi-1] :

N2(A3Σ+u) + O(3P) → NO(X2Π) + N(2D) Réaction IV-23

N2(X1Σ+g, ν≥13) + O(3P) → NO(X2Π) + N(4S) Réaction IV-24

N(4S) + O2(X, ν=0) → NO(X2Π) + O Réaction IV-25

N + O2(a1Δg) → NO(X2Π) + O Réaction IV-26

N(4S) + O + N2 → NO(X2Π) + N2 Réaction IV-27

N(4S) + O + O2 → NO(X2Π) + O2 Réaction IV-28

Ensuite l’état radiatif NO(A2Σ+), peut être formé à partir du niveau fondamental NO(X2Π)

par impact électronique [Si-3], [Si-4], [Lu-1] ou par impact avec l’état métastable de l’azote

N2(A3Σ+u, ω) :

NO(X2Π, ν) + e- → NO(A2Σ+, ω) + e- (ΔE 5.5 eV) Réaction IV-29

NO(X2Π, ν) + N2(A3Σ+u, ω) → NO(A2Σ+, ν') + N2(X1Σ+

g, ω’) Réaction IV-30

NO(A2Σ+), qui a une durée de vie de 220 ns [Mc-1], peut ensuite soit se désexciter

radiativement :


113

NO(A2Σ+) → NO(X2Π) + hνΝΟγ Réaction IV-31

Soit disparaître par collision (quenching) suivant les réactions suivantes :

NO(A2Σ+) + Ο2 → NO(X2Π) + Ο2 avec un taux de réaction de 10-10 cm3/s Réaction IV-32

NO(A2Σ+) + Ν2 → NO(X2Π) + Ν2 avec un taux de réaction de 10-13 cm3/s Réaction IV-33

NO(A2Σ+) + ΝΟ → NO(X2Π) + ΝΟ avec un taux de réaction de 10-10 cm3/s Réaction IV-34

Lorsque l’oxygène moléculaire est présent à l’état d’impureté avec une proportion de

quelques dizaine de ppm seulement, la réaction de quenching (Réaction IV-32) joue un rôle

négligeable dans la disparition de l’état radiatif NO(A2Σ+) par collision non radiative, c’est

donc l’émission radiative (Réaction IV-31) qui l’emporte et permet de voir le spectre observée

expérimentalement dans le cas de l’azote “pur”. Il est important de souligner que les deux

autres réactions de quenching (Réaction IV-33 et Réaction IV-34) ont un poids similaire à

celui de O2 (Réaction IV-32), c’est à dire négligeable dans le quenching de NO(A2Σ+) parce

que même si la densité du gaz porteur N2 est dominante, le coefficient de réaction est 1000

fois plus petit que, par exemple, celui de la Réaction IV-32 ou la Réaction IV-34. C’est ce qui

explique le poids négligeable du quenching par collision avec N2 ou avec NO car en plus ce

dernier (NO) est lui-même présent avec une densité de quelques dizaines de ppm parce que

nous sommes dans les conditions d’un gaz faiblement ionisé ayant un faible degré

d’ionisation et d’excitation des espèces majoritaires (Degré inférieur à 10-5).

En revanche lorsque l’oxygène moléculaire est présent de manière importante comme

c’est le cas de l’air sec étudié dans le chapitre III, le spectre des émissions NO(A2Σ+) n’a pas

été observé dans notre travail ainsi que dans la littérature dans des conditions similaires. En

fait, lorsque O2 passe d’une présence minoritaire (impureté dans l’azote « pur ») à une

présence majoritaire dans le mélange gazeux (20% de O2 dans l’air sec), la réaction de

quenching (Réaction IV-32) joue un rôle beaucoup plus grand (environ 104 fois plus grand

voire plus), ce qui par conséquent minore considérablement le rôle joué par la désexcitation

radiative (Réaction IV-31).

Chapitre IV

114

C’est pour ces raisons que le spectre des émissions NO(A2Σ+) n’est observé que dans le

cas de l’azote « pur » et pas dans le cas de l’air sec.

IV. CONCLUSION

Ce chapitre, présente les résultats de notre étude électrique paramétrique et celui de

l’étude des spectres d’émission de la décharge couronne dans l’azote pur à la pression

atmosphérique, dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle.

L’étude électrique paramétrique que nous avons menée, avait pour objectif d’analyser

l’influence des différents paramètres opératoires sur le courant maximum de décharge, le

courant moyen de décharge et la vitesse moyenne de propagation des streamers.

La variation de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée, montre que, le

courant de la décharge, le courant moyen de la décharge et aussi la vitesse moyenne de

propagation des streamers, diminuent lorsque la distance inter-électrodes augmente. A

l’inverse, ces grandeurs augmentent avec la tension appliquée parce que c’est directement lié

au champ électrique et son efficacité d’ionisation qui diminue avec la distance inter-électrodes

et augmente avec la tension. La valeur du courant maximum, du courant moyen et de la

vitesse du streamer dans l’azote est plus élevée que dans le cas de l’air synthétique à cause du

caractère électropositif de l’azote et électronégatif de l’air. De plus, les images enregistrées

par caméra ICCD confirment cette tendance de développement de la décharge couronne qui

est plus efficacement dans l’azote pur en montrant un nombre de filaments de la structure

arborescente plus important dans l’azote.

Contrairement au cas de l’air du chapitre précédent, dans le cas de l’azote, nos appareils

de mesure en raison de leur seuil de détection, ne peuvent pas détecter avec une bonne

précision le premier pic de courant (courant de charge d’espace) bien visible dans l’air que

dans l’azote. Cela est dû à son intensité et sa durée, qui sont très faibles par rapport

l’amplitude et la durée de l’impulsion de la décharge.

La variation de la fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension appliquée n’a pas

d’influence ni sur le courant maximum de la décharge ni sur la vitesse moyenne de

propagation des streamers, puisque nous travaillons dans des fréquences beaucoup plus basses

que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz). Pour avoir une influence sur le courant il

faut aller au-delà de la fréquence naturelle de la décharge.

Nous avons aussi étudié l’influence des mêmes paramètres opératoires sur le courant

moyen de la décharge et nous avons remarqué que, pour une tension fixée, le courant moyen

diminue en fonction de la distance inter-électrodes. Inversement, pour une distance inter-


115

électrodes fixées, la valeur du courant moyen augmente lorsque la tension appliquée

augmente. L’influence de la fréquence et de la largeur de l’impulsion a été évoquée elle aussi

et nous avons observé que le courant moyen augmente en fonction de ces deux paramètres

parce que dans ce cas on enregistre aussi le courant des régimes autre que le régime streamer

de la décharge (i.e. régime preonset et glow).


atmosphérique, nous a permis d’identifier certaines espèces excités présentes dans la décharge

couronne dans l’azote. Nous avons donc pu identifier une bande d’émission correspondante

au second système positif de l’azote (C3πu – B3πg), avec sept séries de transitions différentes,

une bande d’émission correspondante au premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+

g).

En revanche, cette série n’émet qu’une seule transition (0, 0) car il est connu dans la

littérature (voir Machala et al. [Ma-4] par exemple) que ce type d’émission est intense surtout

en régime de spark transitoire (où la courant maximum de la décharge est de l’ordre de

quelques ampères au lieu des quelques mA observés dans notre régime de streamer corona).

Nous avons également observé la présence des émissions beaucoup moins intenses,

correspondant à des émissions du système γ, NOγ(A2Σ+ - X2Π), qui couvre le domaine de

214.9 nm jusqu’à 289.8 nm, avec huit séries de transitions différentes. Nous avons aussi

observé que l’intensité des spectres d’émission dans l’azote pur est beaucoup plus forte que

les émissions émises dans le cas de l’air synthétique. Finalement, nous avons donné quelques

cinétiques réactionnels participant au bilan des espèces excités émettant dans la gamme

spectrale que nous avons étudié (200 à 500 nm) et qui serviront dans de futurs travaux à la

modélisation de la cinétique réactionnelles dans nos décharges couronne pour les applications

environnementales pour lesquelles nos études sont effectuées.

CHAPITRE V

ETUDE ELECTRIQUE DES DECHARGES

COURONNE MULTI-POINTES

Etude électrique des décharges couronne multi-pointes

115

CHAPITRE V : ETUDE ELECTRIQUE DES DECHARGES

COURONNE MULTI-POINTES

I.INTRODUCTION

Dans ce chapitre, nous étudions la décharge couronne, dans l’air synthétique à la pression

atmosphérique, en régime de tension impulsionnelle, dans le cas d’une configuration multi

pointes-plan en utilisant différents nombres de pointes (cas à une pointe-plan, deux pointes-

plan, quatre pointes-plan et six pointes-plan). L’objectif de cette étude préliminaire est

d’analyser l’influence du nombre de pointes sur le comportement de la décharge électrique

puis, dans de travaux futurs, d’analyser l’efficacité de production d’espèces actives en

fonction de l’énergie injectée dans ce dispositif multi-pointes.

Les résultats de cette étude dans le cas d’une seule pointe, déjà décrits dans le chapitre III,

sont comparés et analysés dans ce chapitre à ceux obtenus pour nos différents systèmes multi-

pointes, en utilisant le même dispositif expérimental pour le diagnostic électrique. Dans toute

l’étude menée dans ce chapitre, les pointes anodiques sont séparées entre elles, par une

distance inter-pointes de 0.5 cm qui peut, dans les travaux envisagés dans le futur, être aussi

un paramètre d’optimisation de l’efficacité de production des espèces actives.

Les résultats, enregistrés en paramétrisant le nombre de pointes, la distance inter-

électrodes et la tension appliquée, ont été obtenus par une statistique de 500 mesures pour

chaque point représenté, afin de donner une valeur moyenne pour chaque point de mesure.

Ce chapitre est décomposé en deux paragraphes. Le premier paragraphe qui suit cette

introduction porte sur l’étude de l’influence des différents paramètres opératoires (distance

inter-électrodes, tension appliquée et nombre de pointes à l’anode), sur le courant maximum

de charge d’espace, le courant maximum de décharge et le rapport entre le courant maximum

de décharge et le courant maximum de charge d’espace. Ensuite le deuxième paragraphe est

consacré à l’étude de la variation de la vitesse de propagation des streamers, en agissant sur

les mêmes paramètres opératoires (distance inter-électrodes, tension appliquée et nombre de

pointes).

Chapitre V

116

II. INFLUENCE DES PARAMETRES OPERATOIRES SUR LE COURANT

La Figure V-1, représente le courant instantané de la décharge couronne dans l’air

synthétique à la pression atmosphérique, pour une distance inter-électrodes de 8 mm, tension

appliquée de 8 kV, fréquence de 100 Hz et largeur d’impulsion de 40 µs, dans différentes

configurations d’électrodes (une pointe-plan, deux pointes-plan, quatre pointes-plan et six

pointes-plan).

Figure V-1 : Courant de la décharge couronne pour différentes configurations pointes-plan dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ= 40µs et ρ=20µm.

Dans nos conditions expérimentales, nous constatons que, l’impulsion du courant présente

les mêmes phases de développement que le courant étudié dans le chapitre III dans une

configuration de pointe-plan. Cela correspondant d’abord à la présence d’un premier pic,

moins intense et très étroit avec une durée de 4 ns, qui est dû à la forte ionisation proche de la

pointe. Un deuxième pic qui correspond au courant de la décharge couronne représentant les

Temps (ns)

0 100 200 300 400

Cou

rant

inst

anta

né (m

A)

0

50

100

150

200

250

300

350Six pointesQuatre pointesDeux pointes Une pointe


117

différentes phases de la propagation des streamers de l’anode vers la cathode. L’intensité de

ce deuxième pic (courant de décharge), augmente avec le nombre de pointes utilisées. Après

le maximum de l’évolution du courant instantané, nous retrouvons la phase classique de

relaxation dont la durée reste pratiquement la même pour toutes les configurations

d’électrodes utilisées.

Figure V-2 : Courant maximum de décharge en fonction du nombre de pointes dans l’air synthétique à

la pression atmosphérique pour d=8mm, f=100Hz, τ= 40µs et ρ=20µm.

La Figure V-2, représente la variation du courant maximum de la décharge en fonction du

nombre de pointes utilisées. Dans le cas d’une configuration multi pointes-plan le plasma

généré dans le milieu gazeux est la contribution de structures arborescentes résultantes de

chacune des pointes. Cela produit forcement une densité de charge d’espace beaucoup plus

élevée par rapport à celle produite par un seul système d’arborescence dans le cas d’une seule

Chapitre V

118

pointe-plan. C’est pour cette raison que l’augmentation du nombre de pointes contribue à

augmenter le courant de la décharge suite à la superposition des avalanches électroniques

provenant des différentes pointes. Une variation analogue du courant maximum de la

décharge a été observée par Magureau et Mandache [Ma-3], dans le cas d’une décharge

couronne dans une configuration multi pointes-plan, dans l’air à la pression atmosphérique.

Les images de la Figure V-3, montrent le système d’arborescence produit par chaque

configuration d’électrodes. Nous observons des différences notables dans les structures

arborescentes issues de chaque cas. Tout d’abord, le nombre de branches (ou de filaments) par

pointe anodique est le plus important dans le cas à une seule pointe. Ensuite, dans le cas multi

pointes, ce sont les pointes périphériques (configuration deux pointes et les pointes aux deux

extrémités pour les configurations d’électrodes à quatre pointes et à six pointes) qui

produisent le plus de filaments et à contrario ce sont les pointes du milieu (cas à 4 et 6

pointes) qui développent le moins de branches ou de filaments. Nous constatons aussi que les

filaments issus de deux pointes contiguës se repoussent entre eux suite certainement à des

effets mutuels dans la répartition des charges car ce sont des streamers de même nature qui se

propagent à l’intérieur de chaque filament (streamer positif). En effet, dans le cas de notre

configuration multi pointes où les pointes sont distantes de 0.5 cm, les filaments ionisés

produits par chacune, sont le lieu du transport de la charge positive sur le front de chaque

streamer (voir thèse Hamani [Ha-3]) et donc d’un champ de charge d’espace de même signe

limite par effet électrostatique mutuel, le nombre de filaments ionisés entre deux branches

contiguës.

Dans la littérature Ryo Ono et Tetsuji Oda [On-2], ont expérimentalement observé un

phénomène similaire de streamers qui se repoussent, dans une configuration multi pointes-

plan, pour une distance inter-pointes de 4 mm, une distance inter-électrodes de 13 mm, une

largeur d’impulsion de 100 ns, dans l’air. Kim et Hong [Ki-1], par simulation 2D d’une

décharge couronne en configuration multi fils-plan, ont montré que la propagation des

streamers est influencée par la distance entre deux fils consécutifs. Ces auteurs ont conclut

que, pour produire un plasma avec une meilleure efficacité pour le traitement et la dépollution

des gaz, la distance inter-fils doit être égale au moins à deux fois la distance inter-électrodes

fil-plan en raison des interactions qui existent entre la distribution des champs électriques de

charge d’espace dans les streamers issus de deux fils adjacents (ou contiguës)


119

Figure V-3: Images de décharge couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, temps d’exposition : 10ms.

Chapitre V

120

La Figure V-4, montre la variation du courant maximum de charge d’espace en fonction

de la distance inter-électrodes, pour plusieurs tensions appliquées, une fréquence de 100 Hz et

une largeur d’impulsion de 40 µs, pour nos différentes configurations d’électrodes (pointe-

plan, deux pointes-plan, quatre pointes-plan et six pointes-plan), alors que la Figure V-5,

représente la variation du courant maximum de la décharge dans les mêmes conditions que la

Figure V-4.

Figure V-4: Courant maximum de charge d’espace en fonction de la distance inter-électrodes pour

différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, ρ=20µm, f=100Hz et τ=40µs, dans les configurations :a) pointe-plan, b) deux pointes-plan, c) quatre pointes-plan et d) six

pointes-plan.


0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Cou

rant

max

imum

de

char

ge d

'esp

ace

(mA

)

0

50

100

150

200

250

300



0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Cou

rant

max

imum

de

char

ge d

'esp

ace

(mA

)

0

50

100

150

200

250

300


a b

c d


121

La variation du courant maximum de charge d’espace (Figure V-4) et de la décharge

(Figure V-5), en fonction de la distance inter-électrodes, est qualitativement la même pour

toutes les configurations étudiées. Pour une tension, une fréquence et une largeur

d’impulsion fixées, le courant maximum de la charge d’espace ou celui de la décharge

couronne décroît, comme prévu, en fonction de l’augmentation de la distance inter-

électrodes. De plus, nous observons aussi comme prévu pour ces deux courants maximum

une augmentation quand la tension appliquée augmente pour une distance fixée.

Figure V-5: Courant maximum de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, ρ=20µm, f=100Hz

et τ=40µs, dans une configuration de : a) pointe-plan, b) deux pointes-plan, c) quatre pointes-plan et d) six pointes-plan.


0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Cou

rant

max

imum

de

déch

arge

(mA

)

0

200

400

600

800



0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Cou

rant

max

imum

de

déch

arge

(mA

)

0

100

200

300

400

500


a b


0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

Cou

rant

max

imum

de

déch

arge

(mA

)

0

200

400

600

800

1000

1200


c d

Chapitre V

122

La diminution du courant en fonction de la distance inter-électrodes (pour une tension

donnée) est due à la diminution du champ électrique dans l’espace inter-électrodes, tandis que

l’augmentation du courant en fonction de la tension appliquée aux pointes (pour une distance

inter-électrodes donnée) est due au renforcement du champ électrique, qui se traduit par une

augmentation de l’efficacité d’ionisation des électrons présents dans le milieu gazeux.

Figure V-6: Rapport du courant maximum de décharge et du courant de charge d’espace en fonction de la distance inter-électrodes, pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, dans une configuration de : a) pointe-plan, b) deux

pointes-plan, c) quatre pointes-plan et d) six pointes-plan.

distance inter-électrodes(mm)

0 2 4 6 8 10 12

Ide/

Ice

0

1

2

3

46Kv 7Kv 8Kv 9Kv


0 2 4 6 8 10 12

Ide/

Ice

0

1

2

3

4

5



0 2 4 6 8 10 12

Ide/

Ice

0

1

2

3

4

5


a b

c d


123

La valeur enregistrée du courant maximum de charge d’espace et du courant maximum de

décharge, augmente avec l’augmentation du nombre de pointes. Elle peut atteindre, d’un point

de vue quantitatif, un facteur proche de 2 dans le cas de la configuration de deux pointes en

comparaison avec le cas à une pointe. En revanche, ce rapport ne dépasse pas 1.3 lors du

passage du cas de deux pointes à quatre pointes. Ce rapport devient proche de 3 lors du

passage du cas d’une pointe à quatre pointes et enfin nous observons un facteur de l’ordre de

4 lors du passage du cas d’une pointe à six pointes. Comme on pouvait s’y attendre à partir

des observations précédentes, l’augmentation du courant n’est pas proportionnelle au nombre

de pointes, surtout lorsque le nombre de pointes devient supérieure à 2.

Le rapport entre le courant maximum de la décharge et le courant maximum de charge

d’espace est donné sur la Figure V-6, dans les mêmes conditions que les figures précédentes.

Le rapport entre le courant maximum de la décharge et celui de la charge d’espace,

diminue lorsque la distance inter-électrodes augmente. Qualitativement, c’est la même

tendance de variation qui est pour les différentes configurations d’électrodes. En revanche,

l’augmentation de ce rapport en fonction de la tension appliquée n’est pas clairement

observée, en raison des incertitudes sur le courant de la charge d’espace qui dans certains cas,

présente des instabilités importantes.

III. VARIATION DE LA VITESSE DE PROPAGATION DES STREAMERS

La vitesse moyenne de propagation des streamers est, comme déjà expliqué dans le

chapitre III, le rapport entre la distance inter-électrodes et le temps nécessaire mis par les

streamers pour traverser l’espace inter-électrodes et arriver sur le plan. L’origine du temps de

propagation des streamers, commence à partir de la montée du premier pic de courant (Figure

V-1) et se termine au début du changement de la pente du second pic qui correspond à

l’arrivée des streamers sur la cathode.

La Figure V-7, donne les variations de la vitesse moyenne de propagation des streamers

en fonction de la distance inter-électrodes toujours dans les mêmes conditions expérimentales,

c'est-à-dire, plusieurs tensions appliquées, une fréquence de 100 Hz et une largeur

d’impulsion de 40 µs, dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, dans nos

précédentes configurations d’électrodes (pointe-plan, deux pointes-plan, quatre pointes-plan

et six pointes-plan).

Chapitre V

124

Figure V-7: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la distance inter-électrodes, pour plusieurs tensions appliquées, f=100 Hz, τ=40 µs et ρ=20 µm dans l’air synthétique à la pression atmosphérique dans une configuration de : a) pointe-plan, b) deux pointes-plan, c) quatre pointes-plan

et d) six pointes-plan.

Les résultats sur la vitesse de propagation des streamers en fonction des différents

paramètres opératoires sont cohérents avec ceux déjà observés sur le courant de la décharge.

En d’autres termes, nous constatons sur la Figure V-7, que pour une tension donnée, la vitesse

moyenne de propagation des streamers diminue lorsque nous augmentons la distance inter-


0 2 4 6 8 10 12

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n (1

07 cm

/s)

0

1

2

3

4

5

6Va=6kvVa=7kvVa=8kvVa=9kv


0 2 4 6 8 10

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n (1

07 cm

/s)

0

1

2

3

4

5



0 2 4 6 8 10

Vite

sse

de p

ropa

gatio

n (1

07 cm

/s)

0

1

2

3

4

5


a b

c d


125

électrodes. Cependant, pour une distance inter-électrodes fixe, la vitesse moyenne de

propagation des streamers augmente lorsque nous faisons croître la tension appliquée.

La variation de la vitesse de propagation de la décharge présente des similitudes entre les

trois cas multi-pointes (2, 4 ou 6 pointes) qui présentent tous les trois un comportement de

l’évolution de la vitesse assez différent du cas mono-pointe. En effet, dans le cas mono-

pointe, la plage de variation globale de la vitesse s’étend entre 2.5x107cm/s à 3.5x107cm/s

alors que dans les cas multi-pointes, cette plage de variation est plus large (environ

1.7x107cm/s à 5.5x107cm/s).

IV.CONCLUSION

Nous avons présenté dans ce chapitre une étude électrique paramétrique de la décharge

couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique dans différentes configurations

multi pointes-plan.

Tout d’abord nous avons montré que l’impulsion du courant instantané de la décharge a

qualitativement la même forme pour toutes les configurations d’électrodes, avec la présence

d’un premier pic correspondant au courant de charge d’espace qui est très étroit et moins

intense. Celui-ci est suivi du courant de la décharge couronne sous sa forme classique

présentant une valeur plus élevée quand on augmente le nombre de pointes anodiques

utilisées. La durée de la décharge est à peu près la même pour toutes les configurations

utilisées.

En raison des effets mutuels présents entre deux décharges issues de deux pointes

contiguës, les enregistrements effectués par imagerie CCD ont montré que les streamers

partant de chaque pointe anodique présentent un nombre de filaments par arborescence plus

faible que dans le cas mono-pointe. Naturellement, les pointes situées sur le bord de notre

configuration ne sont qu’à moitié affectées par cette réduction du nombre de filaments

puisque seule la partie « interne » (c'est-à-dire celle située du même coté de la pointe voisine)

est concernée.

Les mesures de courant (courants maximum de la charge d’espace et de la décharge

couronne) et de vitesse de propagation de la décharge ont montré en fonction des paramètres

opératoires choisis (amplitude de la tension et de la distance inter-électrodes), des

comportements qualitatifs similaires entre le cas mono-pointes déjà analysés dans le chapitre

III et les cas multi-pointes.

Naturellement, des différences quantitatives existent entre les différentes configurations

de pointes. Par exemple, le courant de la décharge peut atteindre un facteur proche de 2 dans

Chapitre V

126

le cas de la configuration de deux pointes en comparaison avec le cas à une pointe. Ce rapport

devient proche de 3, lors du passage du cas d’une pointe à quatre pointes et de l’ordre de 4

lors du passage du cas d’une pointe à six pointes. Ce qui est révélateur d’un plasma réactif

plus intense lorsqu’on augmente le nombre de pointes. Concernant les vitesses de

propagation, nous avons constaté des différences quantitatives assez marquées entre les cas

mono-pointe et multi-pointes. Par exemple, la plage de variation globale de la vitesse s’étend

de 2.5x107cm/s à 3.5x107cm/s dans le cas mono-pointe alors que dans les cas multi-pointes,

cette plage de variation est plus large (environ 1.7x107cm/s à 5.5x107cm/s).

Toutes ces mesures électriques recueillies lors de cette étude préliminaire sur la décharge

multi-pointes sur les variations du courant et de la vitesse de la décharge en fonction des

divers paramètres électriques et de configuration des pointes, montrent une meilleure

efficacité de la formation d’un plasma réactif lorsqu’on augmente le nombre de pointe.

Dans le futur, il est nécessaire de poursuivre cette étude qui n’est qu’à ses débuts en raison

du temps qui a fallu pour la mise en place du dispositif multi-pointes. Dans le futur, la priorité

est à mettre en premier sur le choix de l’alimentation de tension optimale pour ce type de

dispositif en particulier en s’appuyant sur les complémentarités existantes au sein de l’action

transversale OSDP (Optimisation Source Décharge Procédé) du LAPLACE. Une telle étude

sur le bilan d’énergie nécessaire à la formation du plasma réactif recherché doit inclure

l’optimisation de la source électrique en fonction de la géométrie du réacteur (nombre et

distribution des pointes anodiques) et des espèces actives formées.

CONCLUSION GENERALE

Conclusion générale

127

CONCLUSION GENERALE

Ce travail a été consacré à une étude expérimentale paramétrique fine de la décharge

couronne dans l’air puis l’azote à la pression atmosphérique par caractérisation électrique,

imagerie rapide et spectroscopie d’émission. L’étude paramétrique concerne la variation de la

distance inter-électrodes, la tension appliquée, la fréquence et la largeur de l’impulsion de la

tension ainsi que le nombre de pointes utilisé dans notre configuration géométrique de type

pointes anodiques en face d’un plan cathodique.

Le premier chapitre a principalement été orienté vers une étude bibliographique sur les

plasmas froids hors équilibre en insistant sur ceux générés à la pression atmosphérique qui

font l’objet de cette étude. C’est suivi d’un second chapitre qui décrit le dispositif

expérimental avec les moyens de diagnostics qui sont utilisés dans ce travail pour caractériser

électriquement, par l’imagerie et par la spectroscopie d’émission nos décharges couronne

étudiées dans les chapitres suivants sous diverses conditions opératoires.

Le chapitre III a été consacrée à l’étude électrique et spectroscopique de la décharge

couronne dans l’air synthétique dans une configuration d’électrodes mono pointe-plan. Dans

un premier temps, nous avons abordé l’étude en tension continue, en mettant en évidence

l’influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant maximum

de la décharge et sur la vitesse de propagation du streamer dans l’espace inter-électrodes.

L’étude de la décharge s’est poursuivie avec une alimentation de tension impulsionnelle. Le

courant instantané enregistré est très élevé par rapport au cas d’une tension continue (environ

7 fois plus grand). Cette différence a été attribuée à la structure multi filamentaire de la

décharge couronne. L'analyse du courant instantané de la décharge et la comparaison avec les

images obtenues à l'aide d’une caméra ICCD rapide, ont permis de corréler les différentes

phases de l’évolution du courant et de la décharge couronne dans le cas d’une tension

impulsionnelle : le courant de charge d’espace, le courant de décharge (primary streamer) et la

phase de relaxation. Le courant enregistré présente donc un premier pic très étroit, dû à la

forte ionisation dans la zone proche de la pointe. Cette ionisation conduit à la formation de

charge d’espace nécessaire à la propagation de streamer. C’est suivi d’un second maximum de


128

courant qui est le courant de la décharge en régime streamer qui a été analysé avec le courant

de charge d’espace en fonction des divers paramètres de l’impulsion de tension. La variation

de la fréquence et de la largeur de l’impulsion de la tension n’a pas d’influence sur le courant

maximum de la décharge puisque nous travaillons à des fréquences (10 à 100 Hz) plus faibles

que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz). Pour avoir une influence sur le courant il

faut aller au-delà de la fréquence naturelle de la décharge (i.e. travailler avec une alimentation

en tension ayant une fréquence de plusieurs dizaines de kHz, ce type d’alimentation sera mis

en place dans le groupe PRHE dans un futur proche pour étudier son efficacité sur la

production des espèces actives par la décharge).

L’analyse de la vitesse de propagation des streamers, en fonction des divers paramètres a

montré des tendances d’évolution cohérente avec celles du courant instantané.

Dans le cas du courant moyen de la décharge, l’analyse effectuée a notamment montré

que la valeur du courant moyen est bien plus faible que celle obtenue dans le régime de

tension continue (d’un facteur 50 pour les tensions les plus élevées).


atmosphérique, nous a permit d’identifier les espèces présentes dans le milieu gazeux

correspondant aux deux spectres d’émission classique de l’azote dans l’intervalle 200 nm à

450 nm. Nous avons identifié une bande d’émission correspondant au second système positif

de l’azote (C3πu – B3πg), avec sept séries de transitions différentes, et une bande d’émission

d’intensité plus faible correspondant au premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+

g)

mais qui n’émet qu’une seule transition (0, 0). Il faut noter que les spectres observés en

régimes continu et impulsionnel correspondent aux mêmes transitions mais l’intensité

lumineuse est comme prévu plus élevée dans le cas impulsionnel.

Le chapitre IV a été dédiée à l’étude électrique paramétrique et spectroscopique de la

décharge couronne dans l’azote pur à la pression atmosphérique, dans un régime de tension

impulsionnel, dans une configuration d’électrodes : pointe-plan. L’étude de l’influence des

différents paramètres opératoires (la distance inter-électrodes, la tension appliquée, la

fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension) sur les différentes grandeurs mesurées a

été effectuée. Le courant instantané présente les mêmes phases d’évolution que celui d’une

décharge couronne dans l’air synthétique mais avec un courant de charge d’espace qui a une

durée et une amplitude bien plus faible en raison du caractère électropositif de l’azote (pas de

processus d’attachement), qui permet à la décharge de se développer beaucoup plus

rapidement dans l’azote. Ceci a constitué une difficulté expérimentale (inexistante dans le cas

de l’air), pour faire une étude paramétrique précise sur le courant de charge d’espace. Puis,


129

l’analyse paramétrique a notamment montré que la valeur du courant maximum de la

décharge et celle du courant moyen est plus élevée dans le cas de l’azote que dans l’air

synthétique. Par exemple, il a été montré que le courant moyen de la décharge est environ huit

fois plus élevé dans le cas de l’azote. L’imagerie rapide par caméra ICCD a aussi confirmé

cette tendance en montrant un phénomène de branching plus important dans le cas de l’azote.

La cause de tout cela est le niveau d’électronégativité du milieu gazeux qui est quasiment

négligeable dans l’azote (l’oxygène n’étant présent que sous forme d’impureté).

L’analyse par spectroscopie d’émission a montré la présence des bandes du second

système positif de l’azote N2(C3πu – B3πg) et du premier système négatif de l’azote

N+2(B2Σ+

u – X2Σ+g), déjà observées dans le cas de l’air synthétique avec les mêmes séries de

transitions mais qui ont, comme prévu, une intensité d’émission plus forte dans l’azote pur.

Cependant, dans l’azote pur, nous avons en plus observé la présence des émissions du

système NOγ(A2Σ+ - X2Π), avec huit séries de transitions différentes entre 214.91 nm et

289.83 nm. Nous avons aussi donné quelques pistes de cinétiques réactionnelles participant au

bilan des espèces excités émettant dans la gamme spectrale que nous avons étudié (200 à 500

nm) et qui serviront dans de futurs travaux à la modélisation de la cinétique réactionnelles

dans nos décharges couronne pour les applications environnementales pour lesquelles nos

études sont effectuées.

Enfin, dans le chapitre V nous avons mis en place un réacteur de laboratoire multi pointes-

plan, alimenté par une tension impulsionnelle avec une distance inter pointe fixe de 5mm.

L’étude électrique paramétrique effectuée sur ce réacteur, a été menée dans l’air synthétique à

la pression atmosphérique en faisant varier la distance inter-électrodes, la tension appliquée et

surtout le nombre de pointes anodiques installées à l’intérieur du réacteur (1, 2, 4 et 6

pointes).

En passant du cas mono pointe aux cas multi-pointes, le courant instantané de la décharge

a qualitativement la même forme pour toutes les configurations d’électrodes (premier pic très

étroit et moins intense dû à la charge d’espace suivi du deuxième pic dû à la décharge

couronne). Ce courant de décharge, qui relaxe ensuite avec une durée à peu près identique

quelque soit le nombre de pointes, voit sa valeur maximale augmenter avec le nombre de

pointes. Cette augmentation est corrélée aux observations par imagerie ICCD qui a d’abord

montré un nombre total de ramifications de décharge plus important directement lié au

nombre de pointes présentes. Cependant, cette augmentation du courant n’est pas directement

proportionnelle au nombre de pointe parce que les streamers partant de chaque pointe


130

anodique présentent un nombre de filaments par arborescence plus faible que dans le cas

mono-pointe en raison des effets mutuels présents entre les décharges issues de deux pointes

contiguës. Naturellement, les pointes situées sur le bord de notre configuration multi-pointes

ne sont qu’à moitié affectées par cette réduction du nombre de filaments puisque seule la

partie située du même coté de la pointe voisine est concernée. C’est ce qui explique, comme

c’est déjà souligné, que l’augmentation du nombre de pointes ne se traduit pas nécessairement

par un renforcement directement proportionnel des caractéristiques électriques de la

décharge : le courant de la décharge atteint un facteur proche de 2 si on passe d’une pointe à

deux pointes. Ce rapport devient proche de 3 lors du passage du cas d’une pointe à quatre

pointes et de l’ordre de 4 lors du passage à six pointes. Dans tous les cas, l’augmentation du

nombre de pointes contribue à élargir la zone contenant le plasma dans le volume gazeux.

Même s’il reste à connaître les conditions opératoires les plus favorables à l’augmentation de

la densité de notre plasma réactif avec le meilleur rendement énergétique, toutes ces mesures

électriques (recueillies lors de cette étude préliminaire de la décharge multi-pointes sur les

variations du courant et de la vitesse de la décharge en fonction des divers paramètres

électriques et de configuration des pointes) montrent une meilleure efficacité de la formation

d’un plasma réactif lorsqu’on augmente le nombre de pointe.

Dans le futur, il sera nécessaire de poursuivre cette étude qui n’est qu’à ses débuts en

raison du temps qui a fallu pour la mise en place du dispositif multi-pointes. La poursuite sera

orientée vers une étude approfondie de l’alimentation optimale pour ce type de dispositif en

particulier en s’appuyant sur les complémentarités existantes au sein de l’action transversale

OSDP (Optimisation Source Décharge Procédé) du LAPLACE. Une étude plus fine de la

répartition des pointes, de l’analyse des espèces actives formées et du bilan d’énergie

nécessaire à la formation du plasma réactif sera également nécessaire.

Les mesures électriques obtenues dans ce chapitre et aussi qui sont à obtenir dans les

travaux futurs seront également une source de données indispensables pour la validation des

modèles électriques mais aussi de l’électro-hydro-dynamique et de la cinétique chimique de la

décharge couronne hors équilibre. De tels modèles ainsi validés seront des outils

complémentaires aux différentes études expérimentales et constitueront une aide précieuse

pour l’optimisation de notre source de production d’espèces actives. Il faut ajouter qu’une

telle étude, pour être appliquer à la dépollution, des gaz nécessitera d’envisager ces études

futures dans le cas de mélanges gazeux plus complexes que l’air sec étudié dans ce travail. Le

but est naturellement de se rapprocher de la composition d’un gaz d’échappement typique, en

ajoutant des proportions de CO2 puis de vapeur d’eau et aussi de faire des analyses des


131

concentrations des oxydes, notamment les NOx et des certaines espèces stables par

chromatographie en phase gazeuse et par spectroscopie, pour estimer l’efficacité de la

dépollution du réacteur corona.

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Author: Mr Alyen ABAHAZEM

Title: Experimental studies of corona discharges for gas pollution control

Directors: Ms. Nofel MERBAHI and Mohammed YOUSFI.

Place and date of defence : Salle des colloques, bât. 3R2, Université Paul Sabatier, 118

Route de Narbonne 31062 Toulouse, le 01 Décembre 2009 à 10h.

Abstract:

The aim of this work is to study the electrical and optical characteristics of corona discharges in order to better understand their properties as a function of various operating parameters and to have the elements of experimental validation of models used to optimize these sources of active species for environmental applications.

This work consists to make an experimental study of corona discharge in positive polarity, in point-to-plane geometry in air and nitrogen at atmospheric pressure, in both cases DC and pulsed voltage. The electrical analysis of corona discharge is carried out as a function of several parameters (inter-electrode distance, applied voltage, frequency and pulse width of voltage) in air and then in nitrogen. The morphology analysis of the discharge was conducted by ICCD camera. The emission spectra in the visible range were analyzed for DC and pulsed voltages in the case of air and then for the pulsed voltage in the case of the nitrogen. A comparative analyses between the electrical characteristics were made between DC and pulsed voltages in air and then between air and nitrogen corona discharges for pulsed voltage. The differences between the emission spectra of air and nitrogen have been analyzed with an emphasis on the presence of NOγ emissions only in the case of the nitrogen and their absence in the case of air is due to the quenching of NOγ by oxygen molecules.

A new laboratory reactor multi points-plane has been implemented. Electrical and imagery analyses were performed by varying the number of points, the inter-electrode distance and the applied voltage.

Keyword: Cleanup by cold non-equilibrium plasma at atmospheric pressure, experimental

study of corona discharges, emission spectroscopy in the visible, fast imaging, velocity of

streamer, corona discharges morphology.

SPECIALITY: Engineering and Physics of Discharge Plasmas.

LABORATORY : Laboratoire Plasma et Conversion d’Energie – UMR 5213, Bât. 3R2,

Université Paul Sabatier, 118, route de Narbonne 31062 Toulouse cedex 9.

Auteur : Mr Alyen ABAHAZEM

Titre : Etudes expérimentales des décharges couronne pour la dépollution des gaz.

Directeurs de thèse : MM. Nofel MERBAHI et Mohammed YOUSFI.

Lieu et date de soutenance : Salle des colloques, bât. 3R2, Université Paul Sabatier, 118

Route de Narbonne 31062 Toulouse, le 01 Décembre 2009 à 10h.

RESUME en français :

Le but de ce travail est d’étudier les caractéristiques électrique et optique des décharges couronne afin de mieux comprendre leurs propriétés en fonction des divers paramètres opératoires et d’avoir les éléments de validation expérimentale des modèles utilisés pour optimiser ces sources d’espèces actives pour les applications environnementales.

Ce travail consiste à réaliser l’étude expérimentale de la décharge couronne en polarité positive, en géométrie pointe-plan dans l’air et l’azote à la pression atmosphérique, en tension continue puis impulsionnelle. L’analyse électrique des décharges couronne est effectuée en fonction de plusieurs paramètres (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et largeur d’impulsion de la tension) dans l’air puis dans l’azote. L’analyse de la morphologie de la décharge a été effectuée par imagerie ICCD. Les spectres d’émission dans le visible ont été analysés dans les deux régimes de tension dans l’air et en régime de tension impulsionnelle dans l’azote. Des analyses comparatives entre les caractéristiques électriques ont été effectuées entre les régimes continu et impulsionnel dans l’air puis entre les décharges couronne impulsionnelle dans l’air et l’azote. Les différences entre les spectres d’émission de l’air et de l’azote ont été analysées en soulignant la présence des émissions NOγ uniquement dans le cas de l’azote et non dans l’air à cause de quenching des NOγ par les molécules d’oxygène.

Un nouveau réacteur de laboratoire multipointes-plan en régime impulsionnel, a été mis en place. Les études électriques et par imagerie ont été effectuées en faisant varier le nombre de pointes, la distance inter-électrodes et la tension. Mots-clés : Dépollution par plasma froid hors équilibre à la pression atmosphérique, étude expérimentale de décharges couronne, spectroscopie d’émission dans le visible, imagerie rapide, vitesse de propagation de streamer, morphologie des décharges couronne. DISCIPLINE : Ingénierie et Physique des Plasmas de Décharge.

LABORATOIRE : Laboratoire Plasma et Conversion d’Energie – UMR 5213, Bât. 3R2,

Université Paul Sabatier, 118, route de Narbonne 31062 Toulouse cedex 9.

Documents

These Alyen Abahazem - Paul Sabatierthesesups.ups-tlse.fr/716/1/Abahazem_Alyen.pdf · L’aboutissement de ces travaux de thèse n’a pu s’accomplir qu’à travers la participation