Utilisation de I'effet OG pour etudier I'effet Penning dansles melanges Kr-Th, Kr-U, Ne-Th, et Ne-U

Jean-Marie Gagne et Paul Bouchard

Penning ionization reactions in Kr-U and Kr-Th hollow cathode produced plasmas have been investigatedusing the highly sensitive optogalvanic spectroscopy. Our experimental results show that in our experimen-tal conditions the Penning ionization contribution to the overall ionization in those plasma amounts to -10%.Moreover our results also show thatplasmas.

1. Introduction

Lors d'une etude des intensites relatives des raiesdes spectres UII et UI dans une dcharge A cathodecreuse op6rant avec diff6rents gaz rares, les auteurs ontpropos6 que l'effet Penning pouvait tre un processusimportant contribuant A l'ionisation du m6tal dans ladecharge.1 Dans une seconde tude de cette d-charge,2 une correlation entre les populations desatomes m6tastables Kr(1s5 ) et celles des ions de l'uran-ium A l'6tat fondamental UI (419/20) a te observ6e.Dernierement, grAce A une tude comparative de l'evo-lution temporelle des especes Kr(1s5) - Th(3F2) etKr (s 5) - U(5L6

0) dans une dcharge A cathodecreuse op6rant en mode puls6, la section efficacemoyenne de la reaction Penning pour l'uranium a mesur6e. 3 ,4

Ces travaux ne nous renseignent cependant pas surla contribution de cette raction, par rapport A l'en-semble des processus d'ionisation du metal dans lem6lange. Ce manque d'information a motiv6 notrelaboratoire A poursuivre les travaux de recherche sur lar6action Penning dans ce type de dcharge. GrAce A lasensibilite des mthodes de spectroscopie laser, avecd6tection par effet optogalvanique (OG), plusieurs r6sultats nouveaux ont 6te obtenus. L'ionisation dum6tal par le processus Penning dans les mlangesKr-U et Kr-Th a te observ6e; par contre ce processus

Jean-Marie Gagne is with Ecole Polytechnique, Dpartement degenie physique, Laboratoire d'Optique et de Spectroscopie, Montreal,Quebec H3C 3A7; Paul Bouchard is with College Militaire Royal,LLCMR, Saint-Jean, Quebec JOJ RO.

Received 17 July 1985.0003-6935/86/060848-07$02.00/0.© 1986 Optical Society of America.

Penning ionization is practically nonexistent in Ne-U and Ne-Th

est n6gligeable lorsque le gaz porteur est le Ne. Pourla premiere fois, la contribution de l'ionisation Pen-ning au bilan total des processus de cr6ation d'ionsm6talliques U+ et Th+ a ete mesur6e.

II. Principe de la Methode de Mesure

Pour illustrer le principe de la methode exp6rimen-tale utilis6e, nous allons d'abord consid6rer le m6langedans une dcharge en rgime cathode creuse. Ce m6-lange, que nous id6alisons, est compos6 d'6lectrons e,d'atomes neutres G et d'atomes m6tastables G d'ungaz rare, d'ions excit6s (M+)*, d'ions A l'6tat fonda-mental M+ et d'atomes M du m6tal de la cathode. Lesph6nomenes l6mentaires consid6r6s qui gouvernentla production d'ions du m6tal et celle des atomes m6-tastables dans le m6lange sont les collisions lectroni-ques et les collisions Penning. Ces mcanismes peu-vent tre dfinis par les r6actions suivantes:

M + e - M+ + e- + e ionisation par collision e,G + e - G + e excitation par collision e,

Gm + M - (M+)* + G + e ionisation par collision Penning.

A la Fig. 1 nous sch6matisons les diagrammes d'6ner-gie des atomes du m6tal M et du gaz rare G. Seulementle niveau fondamental, un niveau metastable (s 5) etun niveau radiatif G* du gaz rare sont consideres.Pour le mtal, en plus du niveau atomique fondamen-tal, nous consid6rons le niveau ionique fondamentalM+ et deux niveaux excites de l'ion (M+)*. Cetterepresentation sch6matique des niveaux du gaz rare etdu mtal est suffisante pour dgager les idees essen-tielles afin de comprendre la mthode utilis6e. Lafleche horizontale sur la Fig. 1 indique le transfertd'6nergie par la raction Penning, qui a pour effet deproduire un ion du mtal dans un tat excit6.

Consid6rons un faisceau laser intense (faisceaupompe), op6rant en mode continu, accorde sur une

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G

(M+)P Pompage

optique detection vS

Gm 1s5 transfertPenning

ion

M

= 100 [Gm] - [Gm]'[Gm]

Lorsque la valeur de AGm est 6valu6e, la contributionde l'effet Penning au bilan total des processus de cr6-ation d'ions m6talliques dans un niveau d'6nergie vaut:

C(%) = contribution (%) = 100 AMI/AG'.

Nous allons exprimer AM+ en fonction du signaloptogalvanique associ6 A la fr6quence centrale de latransition sonde. Le signal optogalvanique S(vs), ot Ps

est la fr6quence du faisceau sonde, est proportionnel Ala perte d'6clairement du faisceau laser,5 6 ou encore Ala puissance laser absorb6e par la vapeur AI(vS). On adonc:

m6tal

Fig. 1. Diagramme des niveaux d'6nergie du gaz porteur G et dumetal M, vP est la frequence du faisceau pompe et PS celle du faisceau

sonde.

transition de fr6quence v et qui d6peuple le niveaumetastable du gaz dans le m6lange. Supposons que cepompage optique produit une diminution importantede la population de l'6tat metastable, par rapport Acelle A '6quilibre lorsqu'il n'y a pas de pompage. Parcons6quent, le nombre d'atomes disponibles pourl'ionisation par la raction Penning dcroit. Si letransfert d'6nergie par le processus Penning est impor-tant, le pompage entrainera une diminution du tauxd'ionisation de la vapeur du m6tal en r6gime station-naire.

Consid6rons un second faisceau laser (faisceausonde), de faible intensit6, modul6, accord6 sur unetransition de fr6quence vs appartenant au second spec--tre du m6tal. Ce faisceau sonde permet de suivrel'6volution de la polpulation du niveau inf6rieur de latransition. Nous verrons que grace A une mesure del'intensit6 de l'effet optogalvanique associ6 au faisceausonde, la densit6 des ions dans '6tat inf6rieur (Em) dela transition peut 6tre mesur6e. Cette mesure permetde calculer la difference des densit6s des ions du m6talproduite par le faisceau pompe.

La diminution relative en % de la densit6 des ions(AM+), dans un 6tat quelconque, produite par le fais-ceau pompe s'ecrit comme suit:

oa C est, pour une transition donn6e, une constante deproportionnalit6, D est la surface de la section du fais-ceau laser dans le m6lange, enfin AI(vs) = Io(v) - I(vs)repr6sente la difference d'6clairement A l'entr6e Io(vs)et A la sortie I(vs).

Si l'intensit6 du faisceau laser ne sature pas la transi-tion, et si le milieu est homogane, nous pouvons 6crire:

ou k(vs) est le coefficient d'absorption A la fr6quence VS,1 la longueur g6om6trique du m6lange, que nous suppo-sons homogane dans la zone d'irradiation.

Si 'att6nuation du faisceau est relativement faible[k(v,) < 0.1], l'expression (5) se r6duit A:

En pratique, la population du niveau sup6rieur estn6gligeable par rapport A celle du niveau inf6rieur de latransition. On a alors la relation 7 :

f k(v8)d'=- X02A [M ] [J']

f 8r[J]

ou X0 est la longueur d'onde au centre de la transition,A est le coefficient d'6mission spontann6e de la transi-tion, [J] = 2J + 1 et [J'] = 2J' + 1 sont les poidsstatistiques des niveaux inf6rieur et sup erieur de latransition.

Lorsque le profil du coefficient d'absorption estgaussien, la relation (7) se r6duit A7:

AM (%) = 100 [M ] 11 I[M+] (1)

oa, dans cette formule, [M+] est la densite volumiquede l'6tat inf6rieur de la transition ionique sans pom-page optique, et [M+]l est celle avec le pompage. Si'action du faisceau pompe ne modifie pas d'une facon

importante le processus d'ionisation par chauffage dugaz 6lectronique et par collisions 6lectroniques, alorsAM+ est associ6e A la variation du taux d'ionisationPenning produite par une depopulation de '6tat m6ta-stable dui au faisceau pompe. De la mgme facon, onpeut exprimer la diminution relative en % de la densit6des atomes m6tastables du gaz rare dut au faisceaupompe; soit AGm cette valeur donn6e par la formulesuivante:

Iln2 1/2 AX2A[M+[J]jk = -\7r/ 4rAvD[JI

(8)

oc AVD est la largeur totale A mi-hauteur du profil ducoefficient d'absorption et ko est le coefficient au cen-tre de la transition vs.

Avec les relations pr6c6dentes, on trouve que la pop-ulation du niveau inf6rieur de la transition est liedirectement au signal optogalvanique So A la fr6quencecentrale v0s de la raie par la formule:

+ / 1/2 4lrAD[d] So[Mi l = -I 2\1n2J X 0

2A[J] ClDI0(v05)

(9)

Si Sj est le signal OG A la fr6quence vs lorsqu'il y apompage optique des atomes m6tastables du gaz rare,

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2

0CII

(2)

g eG

gaz porteur

(3)

S(vs) = CDAI(v5 ), (4)

S(Ps) = CDIo(P')1 - exp - [k(')1]1 (5)

S(vs) = CIDIo(vs)k(v'). (6)

(7)

| - | n..m. R, D, C,

Sv1)- -- AMPLIFICATEUR --| -.-.SYNCHRONE - FILTRE PASSE-BANDE

ENTREE

Fig. 2. Schema du montage utilise pour le pompage des etats m6-tastables et pour la mesure de l'effet optogalvanique

R = 51 kQ, R2 = 100 Kg, C, = 3,3 nFC2 = 1500 nF, D, et D2 : 1N4148

G: gnerateur, H: hacheur, M: miroir.

alors en consid6rant l'expression (9) nous avons [M+]'SO. En utilisant les relations (1), (3) et (9) nous

obtenons:

( AG S (10)

Nous voyons que C(%) est directement reli6 aux sig-naux OG et inversement proportionnel A AGm.

La valeur de C(%), dans les limites du modele dve-lopp6, peut tre calcul6e en mesurant avec un montageappropri6 So, So' et AGm .

Il est int6ressant de noter que si S(vs) et S'(vs) ont desprofiles gaussiens, la relation suivante doit tresatisfaite:

JS(zA)d5(S'(v

8 )dv8 1 (r \1/2f -OA' = f -- i-I_2 _n_ = 1,064. (11)

SOAVD JSO'AVDJ 2 l1n2/

Cette derniere expression sera utilis6e comme unecondition ncessaire pour calculer C(%) en utilisant larelation (10).

Ill. Dispositif Experimental

A la Fig. 2 nous avons une representation sch6mati-que du montage utilis6 pour raliser nos mesures. IIest compos6 d'un g6n6rateur de vapeur A cathodecreuse, de deux lasers A colorant op6rant en modecontinu et d'un appareillage pour mesurer l'effet opto-galvanique.

Le g6n6rateur A cathode creuse utilis6 tout au longde ce travail a te construit dans notre laboratoire.8Nous n'en donnerons qu'une description sommaire.La cavit6 cathodique consiste en un cylindre creux de3,0 cm de long et de 7,0 mm de diametre interne. Deuxanodes de cuivre sont dispos6es de part et d'autre dupot cathodique. Cette gom6trie permet d'effectuerdes vis6es longitudinales le long de l'axe du g6n6rateur.Nous avons employ6 deux g6n6rateurs distincts. Lespots cathodiques ont te usin6s A partir d'un bloc d'ur-anium naturel dans un cas, et de thorium naturel dansl'autre. Le g6n6rateur est reli6 A un banc de pompagestandard servant A maintenir le vide (jusqu'A environ10-5 Torr) ainsi qu'A le remplir de l'un des deux gaz

Tableau I. Transitions utills6es pour le pompage optique et pour lamesure de leffet optogalvanique

X E,, EEspece (nm) (cm-') (cm-') Reference

Kr 557,0 79,972 (1s5) 97,919 (2 p3) 10Ne 588,2 134,044 (Is5) 151,040 (2p2) 11Th II 583,9 0 17,121 (0/2) 12Th II 598,9 1,521 (F 5 /2) 18,214 (3/2) 12Th II 591,4 9,585 (4GO°/2) 26,488 (5/2) 12U II 574,8 0 (4o/2) 17,392 (

6K9 /2 ) 13,14

U II 584,5 289 (6,11/2) 17,392 (6K9/2) 13U II 585,4 1,749 (6L3/ 2) 18,827 13

porteurs: non ou krypton. Les pressions varient de1 A 5 Torr.

L'alimentation 6lectrique provient d'une source decourant stabilis6e, congue et r6alis6e dans notre labor-atoire. Le bloc continu g6nere jusqu'A 400 mA sousune tension pouvant atteindre 1000 V.

Le laser pompe est accord6 sur une transition faisantintervenir un niveau metastable du gaz rare. Le lasersonde est accorde sur une transition ionique du m6tal.Un hacheur est plac6 sur le trajet du faisceau sonde etle signal optogalvanique d6tect6 est associ6 seulementA la transition ionique. Le signal optogalvanique auxbornes du g6n6rateur est pr6lev6 a l'aide d'un filtrepasse bande (fr6quence centrale kHz) et achemin6vers l'amplificateur synchrone. Ce montage nous per-met de faire deux types de mesures:

(i) Mesure du Signal S(vs) et SoLe profil du signal optogalvanique S(vs) est obtenu

lors du balayage de la fr6quence VS du faisceau sonde;So correspond A la valeur de S(vs) au centre de latransition ionique. Cette mesure peut tre ralis6eavec et sans la pr6sence du faisceau pompe. Lorsquele faisceau pompe est accord6 sur le centre de la transi-tion vP la notation S1 () est utilis6e.

(ii) Mesure du Signal SO(vP)Dans ce cas, le faisceau sonde est accord6 sur la

fr6quence centrale de la transition ionique v, et l'onprocede A un balayage de la fr6quence vP du faisceaupompe. On obtient alors le profil de l'6volution dusignal So(vP) en fonction de la fr6quence du faisceaupompe VP.

A. R6sultats Exp6rimentaux

Au Tableau I nous avons rassemb6 toutes les transi-tions qui ont servi soit A raliser le pompage optiquedes tats m6tastables des gaz, soit A mesurer l'effetoptogalvanique. Dans la premiere colonne, l'especeest mentionn6e; les symboles I et II indiquent s'il s'agitdu spectre atomique ou ionique. La longueur d'onde X(dans l'air) de la transition figure A la deuxieme co-lonne. Les trosieme et quatrieme colonnes contien-nent les niveaux inf6rieur et sup6rieur de la transition,ainsi que la designation spectroscopique des niveauxen notation LS, sauf pour les gaz rares, oc l'on utilise lanotation Paschen.

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20

18

16

14

E

co

12

10

8

6

4

2

17.0

E

Ij,

-1. 0-.8 -. 6 -. 4 -. 2 0 .2 .4 .6 .8 1.0

v'-v.' ( GHz )

Fig. 3. Profil du signal optogalvanique S(vs) en fonction de lafrequence du faisceau sonde (Xs = 598,9 nm, Th II), sans pompage

optique; 0 ajustement gaussien.

Nous pr6sentons spar6ment les rsultats obtenuspour diff6rents m6langes.

1. Mlange Kr-ThLes premiers r6sultats ont ete obtenus avec le g6n6r-

ateur de thorium. La pression du gaz porteur est de1,0 Torr pour toutes nos mesures. Pour cette pression,la densit6 des atomes du thorium A '6tat fondamental(0 cm-' 3F2) est maximale et l'effet Penning est opti-mal.

Nous avons d'abord v6rifi6 que la relation (11) etaitsatisfaite. A titre d'exemple, le profil S(vs), sans pom-page optique, est reproduit A la Fig. 3. Le courantdans le g6n6rateur est fix6 A 125 mA. Le faisceausonde est accorde sur la transition 598,9 nm (1521 cm-'4F5/2 - 18,214 cm-') du spectre Th II. L'adjustementdu profil avec une gaussienne est trbs satisfaisant etnous obtenons AvD = 610 MHz. Nous trouvons exper-imentalement que la valeur de l'expression (11) estsatisfaisante. Un rsultat equivalent a 6te obtenuavec le pompage optique accorde sur la transition 557,0[79,972 cm-' (1S5) - 97,945 (2p3)] du spectre atomiqueKrI.

Ces rsultats confirment donc que le rapport desdensit6s ioniques du m6tal avec et sans pompage opti-que est 6gal au rapport des valeurs mesurees du So etSO, c'est-A-dire:

[M+] SO[M+]' So

L'evaluation du pourcentage de (So - Sj)/So % a 6terealisee en mesurant le signal OG lors du balayage enfr6quence du faisceau pompe, c'est-A-dire So(vP). Latransition 598,9 nm a 6te utilisee pour la premiere s6riede mesures. Elle correspond A la plus grande absorp-tion lumineuse parmi les transitions du spectre Th H

16.5

16.0

15.5

15.0 1 . . . . I I I I I I

-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0

Cp-": ( GHz )Fig. 4. Profil du signal optogalvanique So(vP) en fonction de lafrequence du faisceau pompe (XP = 557,0 nm, Kr I); niveau 1521 cm-

Th II (- = 598,9 nm).

Tableau II. Diminution relative de la densite du niveau 1,521 cm 1(4FS/2 )

Th ii sous l'effet du pompage en fonction du courant I dans le generateur;go et SO: voir le texte (Kr, pression 1 Torr)

SO - S'Oi S'0 SO SO

(mA) (mV) (mV) (%)

50 4,8 5,0 4,075 9,0 9,6 6,3

100 12,3 13,5 8,9125 15,6 17,0 8,2150 18,6 20,2 7,9175 20,8 22,5 7,8200 22,7 24,5 7,4

comprises dans la bande spectrale de la rhodamineR6G. Pour cette srie de mesures, nous avons doncd6termin6 l'6volution de la densit6 du niveau metasta-ble 1521 cm-' (4F/ 2) de Th II. La puissance du fais-ceau sonde est de l'ordre de quelques dizaines de mW,alors que celle du faisceau pompe s'6lve A 700 mW. Leprofil So(P), enregistr6 lorsque le courant i dans leg6n6rateur est 125 mA, est reproduit A la Fig. 4. Sui-vant ce graphique, le signal OG sans pompage optiquevaut 17.0 mV. Lorsque le pompage optique est ajust6sur la fr6quence centrale v0P, le signal OG vaut 15,6mV. En utilisant ces deux valeurs mesur6es nous cal-culons que 100 (So - S0 )/So = 8.2%. Le calcul a eteeffectue pour 6 autres valeurs de courant dans le g6n6r-teur. Les rsultats sont rassembl6s au Tableau II.Ces valeurs ont ete port6es sur la Fig. 5 afin d'avoir unerepresentation graphique de l'6volution du niveaumetastable du Th II. On constate que le dpeuple-ment maximum du niveau Th II (F 5/2), pour une pres-sion de 1,0 Torr, se produit lorsque le courant se situeentre 100 mA et 125 mA.

Nous avons repris la mesure de So(vP) A i = 125 mApour deux autres transitions ioniques impliquant desniveaux inf6rieurs diff6rents. Les transitions choisiessont: 583,9 n (0 - 17,121 cm-1) et 591,4 nm (9,585cm-1 4G/ 2 - 26,488). Les rsultats sont runis autableau III. Bien que le d6peuplement du niveau fon-damental soit l6gerement sup6rieur, ces valeurs sontglobalement du meme ordre.

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17.5

10

LL-

-4I-

9

8

7

6

5

4

30

Fig. 5. Variation dEdans la d6charge Kr-'

Tableau Ill. Diminutihcm-1 et 9,585 cm-1 d

125 mA (Kr,

Xs Em

(nm) (cm-

583,9598,9 152591,4 958

Ces r6sultats pment de l'6tat miun m6lange Kr-tales, provoque population ioniq

2. Mlange Kr-Nous avons efi

un g6n6rateur d'iA l'aide de troisniveaux inf6rieui

574,8 ni584

585,4

Le courant danssance du faisceatcas du Th. La pvaleur maximum

L'evolution depresente les memTh. Cependant,coup plus import

Les rsultats ESuivant ces valSj)/So% des niveieure (50%) Aobserv6 apparaitEn consequence,ment des tats mune diminutionionique.

Tableau IV. Diminution relative de la densite des niveaux 0 cm-1 , 289cm-1 et 1,749 cm-1 de I'U il sous 'effet du pompage pour un courant i =

100 mA (Kr, presslon 1,5 Torr). S et S'O: voir le texte

SO - S'OXS E. S'0 So So

(nm) (cm-') (mV) (mV) (%)

574,8 0 1,1 1,2 8,3584,5 289 5,0 5,2 3,8585,4 1749 4,8 5,0 4,0

1 3. Mlanges Ne-Th et Ne-UI . , .,, . | . ............... | Les memes mesures ont ete effectuees en pr6sence

50 100 150 200 de neon comme gaz porteur. Le faisceau pompe estX VmAI accord6 sur la transition 588,2 nm [134,044 cm' (s 5 )

AM+% [Th ii4Fs,)] en fonction du courant -> 151,040 cm-' ( 2p2)] du Ne. La pression du gaz aTh, lors d'un pompage des atomes metastables laquelle le signal S0 est maximis6 se situe a environ 1,0

Kr(dso). Torr pour le Th. En ce qui concerne l'U, la pressiond'operation a ete maintenue A 5,0 Torr, afin d'eviter la

on relative de la densite des niveaux 0 cm-1 , 1,521 pr6sence d'oscillations importantes observ6es A desu Th II sous l'effet du pompage pour un courant i= pressions inf6rieures. Nous avons utilis6 les memespression 1,0 Torr). So: voir le texte transitions ioniques du Th et de l'U que dans les cas

s - S0 pr6cedents. Contraitement aux m6langes Kr-Th et'0 so $o Kr-U, aucune variation du signal OG (SO) n'a pu etre

-1) (mV) (mV) (%) d6tect6e, lors du pompage optique de l'6tat metastabledu Ne(ls5).

0 1,71 1,94 121 15,6 17,0 8,2 IV. Interpretation et Conclusion35 1,51 1,64 7,9 La premiere constatation importante concerne d'a-

bord l'effet du d6peuplement d'un 6tat metastable duermettent d'affirmer que le d6peuple- krypton dans les g6n6rateurs de vapeur d 'uranium etetastable Kr(1s5) du gaz porteur, dans de thorium op6r6s en mode continu. La diminutionTh pour nos conditions exp6rimen- observ6e des densit6s ioniques du metal dans les d6-une diminution voisine de 10% de la charges Kr-U et Kr-Th sous l'effet du pompage opti-ue du m6tal. que confirme de maniere loquente l'existence du

transfert Penning parmi les m6canismes d'ionisation-U de la vapeur du metal. Ces rsultats sont en accordfectu6 les memes manipulations avec avec ceux pr6sent6s dans les r6f6rences 1, 2 et 3.iranium. Les mesures ont 6te r6lis6es De plus, dans les decharges Ne-U et Ne-Th la con-transitions ioniques impliquant des tribution de l'effet Penning est tres reduite par rapport

Is diff6rents: A celle que l'on observe dans les m6langes Kr-Th etKr-U. Aucune rduction des densit6s ioniques du

(0 cm' (419/20) 17,392 cm-'); m6tal n'a pu etre enregistr6e lors d'un pompage opti-L nm (289 cm-1 17,392 cm-'); que. On en dduit donc que la section efficace de

(1,749 cm-' - 18,827 cm-'). transfert Penning du n6on est largement inf6rieure ale g6n6rateur est 100 mA et la puis- celle du krypton. Cette conclusion corrobore d'ail-de pompage est la meme que dans le leurs l'hypothese (la pr6sence de transfert Penning)

ression du gaz Kr correspondant A la effectuee lors de l'interpr6tation de rsultats anter-de So est 1,5 Torr. ieurs obtenus A l'aide d'un g6n6rateur de vapeur d'ur-

'(So - )/SO en fonction du courant anium.1 En particulier, elle permet d'expliquer le faitles caract6ristiques que dans le cas du que l'intensit6 (en emission) des raies ioniques de l'ur-, le bruit associ6 au signal So est beau- anium soit plus 6lev6e avec le krypton qu'avec le neon,tant. alors que pour les raies atomiques UI dans les memessont rassembl6s dans le Tableau IV. conditions, on observe l'inverse.eurs, la diminution relative (So - Pour calculer la contribution de l'effet Penning auaux 289 cm-1 et 1749 cm-1 est infer- bilan total des processus de cr6ation d'ions dans lescelle du niveau fondamental; l'6cart m6langes Kr-Th et Kr-U, il faut utiliser l'expressionplus nettement que dans le cas du Th. (10). Nous devons d'abord estimer la valeur de AGm%pour le m6lange Kr-U, le d6peuple- et par la suite dmontrer que l'action du faisceau

6tastables par pompage optique induit pompe ne modifie pas d'une facon importante lemaximale de 8,3% de la population processus d'ionisation par chauffage et par collisions

6lectroniques.

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r

0

0

Kr-ThP=1.0 Torr

Les atomes du gaz porteur de la decharge qui partici-pent au transfert Penning sont group6s dans quatreniveaux: 1s5, is 4, 1s3 et 1S2. Le modble utilise prec6-demment pour obtenir l'6quation(10), et le pompageoptique egalement ne font intervenir directement que'6tat (1s5): le niveau inf6rieur de la transition de

pompage utilis6e. Une evaluation pr6cise de la contri-bution de l'effet Penning requiert la connaissance dupourcentage de d6peuplement global des quatre ni-veaux, car le dpeuplement d'un niveau particulierentraine une redistribuion des populations des troisautres niveaux. N'ayant aucune donnee exp6rimen-tale en rapport avec ce problame, nous avons utilis6 unmodele collisionnel-radiatif pour estimer les popula-tions des 6tats 1S4, 1S3 et 1S2 lors du pompage du niveau1S5. A cette fin, nous avons crit et solutionn6 les6quations d'evolution des diff6rents niveaux de l'a-tome neutre du gaz porteur, pour le krypton et le n6on.4

Les processus dans le modele sont l'excitation et ladesexcitation par collisions 6lectroniques ainsi que lad6sexcitation radiative. L'effet du pompage optiqueapparait de manibre explicite, sous forme de para-matre, A l'int6rieur des 6quations d'evolution. On netient pas compte des collisions entre les atomes du gazporteur et ceux du m6tal (transfert d'excitation). Onsuppose dans une premiere approximation que, sous'effet du pompage, les autres paramatres du plasma

(la densit6 6lectronique, les densit6s ioniques, la tem-perature electronique et de distribution) restent in-chang6s. Nous sommes bien conscients de la faiblessede cette hypothase.

La mod6lisation n6cessite qu'une partition des ni-veaux d'6nergie de 'atome neutre du gaz porteur soiteffectu6e. Afin de limiter de nombre d'6quations,nous avons utilis6 des niveaux fictifs dont l'6nergiecorrespond A l'6nergie moyenne d'un certain nombrede niveaux reels de meme configuration. Le choix dunombre de niveaux utilis6s est d6termin6 A partir desr6sultats du modble; il est fix6 lorsque l'ajout de ni-veaux suppl6mentaires ne modifie pas de manibre sig-nificative les valeurs calcul6es des densit6s des niveauxconsid6r6s. Le modele comporte sept 6quations pourle n6on et six pour le krypton.

La resolution des systames d'6quations d'evolutionnous permet d'obtenir les densites relatives des quatreniveaux (pseudo) m6tastables. Ces dernibres ont etecalculees en l'absence de pompage optique d'une part,ainsi que pour plusieurs intensit6s de pompage d'autrepart. Les r6sultats de ces calculs d6montrent que pourles puissances du faisceau de pompage utilis6es lors desexperiences, le d6peuplement des quatre 6tats attein-drait environ 98% pour le n6on et 95% pour le krypton.Cette analyse indique donc que le pompage optiquedepeuple pratiquement les quatre tats m6tastablesdu n6on et du krypton A 100%. Pour nos calculs nousprendrons donc la valeur de AGm% 100%.

Les rsultats ngatifs obtenus avec les m6langesNe-U et Ne-Th permettent d'affirmer, que l'action dufaisceau pompe ne modifie pas d'une fagon importantele processus d'ionisation par chauffage du gaz 6lectron-ique et par collisions 6lectroniques. En effet, la den-

site du gaz 6lectronique et sa temperature sont pertur-bees par le pompage.9 Or, aucune variation du signaloptogalvanique n'ayant ete observ6e, il faut admettreque les effets de ces perturbations sur la densit6 ioni-que du m6tal sont trbs faibles vu la grande sensibilitede notre m6thode de mesure.

Cette dernibre conclusion sera generalis6e en suppo-sant qu'elle est egalement vraie pour les m6langes Kr-Thet Kr-U. Par la suite, nous d6duisons, suivant notremodele, que la valeur (So - Sl)/So est 6gale A la diminu-tion relative du taux d'ionisation Penning, caus6e parle pompage optique des atomes metastables Kr(1s5).Nous calculons A partir de nos r6sultats que cette va-leur est voisine de 10% pour les melanges Kr-Th etKr-U. En utilisant cette valeur et celle estim6e pouri\G- - 100%, la contribution maximale de l'effet Pen-ning A l'ionisation totale de l'espace m6tallique dans lesmelanges Kr-Th et Kr-U s'6l&ve A une valeur maxi-male voisine de 10%.

L'effet OG et le pompage optique se sont averes desmoyens efficaces pour 6tudier l'effet Penning dans lesm6langes partiellement ionises. Notre m6thode per-met de determiner l'importance relative de la r6actionPenning A 'ensemble des processus d'ionisation dum6tal dans une decharge electrique en regime cathodecreuse.

Nous remercions P. A. Dion et Y. Lemire pour leurcontribution au montage experimental. Nous remer-cions 6galement M. A. Gleizes pour ses commentairespertinents. Les travaux ont ete subventionnes par leConseil de Recherche en Sciences Naturelles et enG6nie Canada, et le Ministbre de l'Education du Qu6-bec. Le laboratorie Nucl6aire de Chalk River de l'En-ergie Atomique du Canada Ltee nous a prete le thori-um naturel utilis6 pour nos trauvaux.

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Patter continued from page 847

Ge-doped p+-GaAs, which was followed by a Cr/Au positive-side electrode.After lapping, a contact of AuGe/Au was deposited on the bottom. Laserarrays were cleaved from the wafer to a length of 250 pm.

Figure 5 shows the far-field radiation patterns in the laser-junction planeproduced by lasers with the 9- and 5-um spacings. The peaks at 00 and 5.5° inthe 9-pum laser pattern correspond to those calculated when all lasers operatein phase. The lesser peaks surrounding the three main peaks correspond to ahigher-order mode. The width of the three main peaks is 1.3°, which is 1.6times the diffraction-limited width.

The pattern for the 5-pm laser shows a single central peak. The width of1.60 to 1.8° is only about 1.2 times the diffraction limit. This single narrowpeak indicates that the radiation is well concentrated in the fundamentalsupermode.

This work was done by Seiji Mukai, C. P. Lindsey, J. Katz, E. Kapon, A.Yariv, and S. Margalit of Caltech for NASA's Jet Propulsion Laboratory.Refer to NPO-16500.

Vibration-free Raman Doppler velocimeterLaser Doppler velocimetry (LDV) has been used extensively for measuring

flow velocities by tracking particles seeded into the flow. The seeding re-quirement, however, is often undesirable and sometimes impractical. A newmethod is under development to measure the flow velocity of the moleculesdirectly by nonintrusive laser techniques. This method, combined with avibration-free design, makes the flow-velocity measurements practical in se-vere vibrational environments.

The method is based on the Raman scattering of light from specific mole-cules in the flow, such as N2, 02, or H2. If the molecules are moving, thescattered light also exhibits a Doppler shift in frequency. The shift in theRaman spectra, therefore, can be related directly to the velocity of the mole-cules. Spontaneous Raman spectroscopy with a single laser could, in princi-ple, be used, but weak signals and inadequate spectrometer resolution pre-clude such a measurement. The use of coherent (stimulated) Ramanspectroscopy increases the signal by orders of magnitude and has a considera-bly higher resolution due to the narrow linewidths associated with lasers.

In one version of coherent Raman spectroscopy, called stimulated Ramangain spectroscopy (SRGS), two lasers interact, with the molecules, and thedifference in frequency between these lasers is adjusted to be in resonancewith a Raman shift exhibited by a specific molecule. Many geometricalarrangements can be envisioned for these two lasers. Two configurations,however, define the limits to their interactions with the molecules; namely,forward and backward scattering.

In forward scattering, the moving molecules see two laser beams, the fre-quencies of which are shifted in the same (spectral) direction and by about thesame amount; hence, there is very little Doppler shift (and breadth) by whichto measure velocity. In backward scattering, on the other hand, the moleculessee one laser beam shifted in one spectral direction, while the other laser beamis shifted in the opposite direction. This results in a large Doppler shift (andbreadth) that is considerably easier to measure. The ratio of Doppler shift tobreadth is actually the same in both cases, but the larger shift exhibited inbackward scattering (typically fifteen times that for forward scattering) iseasier to measure since it relaxes the stability and linewidth requirementsplaced on the lasers. This concept for measuring molecular velocities hasbeen demonstrated in the laboratory, but the double-ended configurationemploys tightly focused, counterpropagating laser beams and would be impos-sible to apply in severe vibrational environments such as in wind tunnels.

The solution to this problem is to mount both lasers on a single optical tableand retroreflect one of the beams back onto itself. If this is done with a cornercube and lens (in effect, a retrometer), as shown in Fig. 6, the retroreflectedbeam is brought to the same focal point as the forward directed beams. Thissituation occurs since a corner cube sends light back in the same direction fromwhich it came. A lens is used to render a collimated (parallel) beam incidenton the corner cube. This combination renders the desired focal point (withinoptical tolerances set by the individual components) for the retroreflectedbeam. The result is that this retroreflected focal point is practically indepen-dent of lateral or rotational movements of the retrometer. In this manner,counterpropagating focused beams are easily attained with the simple require-ment that the forward beams strike the retrometer. The retrometer can bemoved (shaken) relative to the laser table, but this motion will not impact the

Fig. 6. Raman scattering and retroreflection combine to yield auseful technique for wind-tunnel gas-flow mapping.

overlapping of the two counterpropagating beams. Vibration-free overlap ofthe two counterpropagating beams is therefore attained.

The laser pump beam (directed toward the retrometer) simultaneouslyinteracts with the probe beam in both the forward and backward directions.The detector will first sense a signal (gain/loss) from the backward scattering,followed by a signal from the forward scattering. The latter signal will beobserved at a later time, given by the round-trip time for the probe beam totravel from the focal point to the retrometer and back. Since the speed of lightis -0.3 m/ns and since the round trip is typically 3 m, this delay is about 10 ns,easily discriminated with a boxcar averager.

Thus, an additional advantage of the retrometer configuration is the nearlysimultaneous observation of both forward and backward scattering. In thismode, the forward-scattered spectrum is essentially unshifted with respect tothe backward-scattered spectrum and provides a nearly-zero-shift frequencyreference. In other words, there is no requirement in this setup for an absolutefrequency reference. It is also possible to measure the translational tempera-ture of the gas by measuring the breadth (predominantly Doppler broadened)of the backward-scattered line.

Finally, the breadth of the forward-scattered line can be related to thepressure of the gas, since pressure broadening generally dominates over Dopp-ler broadening in this case. Thus, the use of this system results in avibration-free velocimeter in which both forward and backward scattering can be ob-served simultaneously, yielding nonintrusive point measurements of velocity,temperature, and pressure with a single optical system.

This work was done by Reginald J. Exton of Langley Research Center. Thisinvention is owned by NASA, and a patent application has been filed. Inqui-ries concerning nonexclusive or exclusive license for its commercial develop-ment should be addressed to the Patent Counsel, Langley Research Center.Refer to LAR-13268.

Wedged fibers suppress feedback of laser beamWhen an injected laser is coupled into an optical fiber, emission instabilities

arise because of optical feedback losses from the fiber into the laser. Couplingefficiencies as high as 80%, however, have been obtained by shaping the end ofa multimode fiber into an obtuse-angled wedge. Because the slanted sideseliminate the back reflection, such a wedged fiber can achieve high couplingefficiency. The relationship (see Fig. 7) between the fiber acceptance halfangle and the wedge angle in a typical wedge-ended fiber is given by

0 = sin11n 2 sin[k + cos'(n 2/n)] -0

To investigate the ability of the wedged fiber to suppress optical feedback, alaser was mounted on a temperature stabilized block and operated at aconstant current with an output of.-3 mW. After the spectrum was recorded,a wedged fiber was interposed between the laser and the spectrometer, and the

Fig. 7. Input end of the multimode fiber is wedge shaped to obtainhigh coupling efficiency with reduced optical feedback.

continued on page 882

854 APPLIED OPTICS / Vol. 25, No. 6 / 15 March 1986