Impact des rayonnements
ionisants sur les matériaux
G. SATTONNAY
Université Paris Sud CSNSM-IN2P3, CNRS Orsay, France
Journées thématiques « Le vide en milieux ionisants » - 22 au 24/11/2017 – GANIL Caen Réseau des Technologies du Vide
PLAN
• Généralités sur les matériaux :
Principales classes de matériaux : propriétés, microstructures et défauts
• Interaction rayonnements ionisants / matière : point de vue des « rayonnements »
• Processus d’endommagement : point de vue du matériau
Principales classes de matériaux
Matériaux classés en fonction de la manière dont les atomes sont liés entre eux
Classe de matériaux
Propriétés (mécaniques, électriques,…)
Liaison chimique
Les liaisons fortes
Fe, Ni, Co
VAN DER WAALS
LIAISON HYDROGENE H2O, N2, Cl2
IONIQUE NaCl, MgO, Al2O3
METALLIQUE Cu, Na, Ag
COVALENTE C (diamant), Si, Ge
cellulose
graphite
SnCl2
CsCl
mica
SiO2
Cr
Sn
As
AsGa
échanges d’e- et interaction coulombienne entre les cations et les anions
partage d’e- pour que la dernière couche soit de type
ns2np6 (gaz rare)
les e- de valence sont détachés des atomes et
répartis (délocalisés) dans une mer d’électrons
qui maintient les cations ensemble;
Fe, Ni, Co
VAN DER WAALS
LIAISON HYDROGENE H2O, N2, Cl2
IONIQUE NaCl, MgO, Al2O3
METALLIQUE Cu, Na, Ag
COVALENTE C (diamant), Si, Ge
cellulose
graphite
SnCl2
CsCl
mica
SiO2
Cr
Sn
As
AsGa
Les liaisons faibles
interactions entre des moments dipolaires
Les grandes classes de matériaux
Fe, Ni, Co
VAN DER WAALS
LIAISON HYDROGENE H2O, N2, Cl2
IONIQUE NaCl, MgO, Al2O3
METALLIQUE Cu, Na, Ag
COVALENTE C (diamant), Si, Ge
cellulose
graphite
SnCl2
CsCl
mica
SiO2
Cr
Sn
As
AsGa
Métaux
résistants, ductiles, conducteurs électriques
et thermiques, brillants lorsque polis
METAUX
Céramiques
Iono-covalentes;
combinaisons de métaux ou
de semi-conducteurs avec les
éléments C, N, O (carbures,
nitrures, oxydes);
durs, fragiles, isolants (e.g.
porcelaine, verres) CERAMIQUES
Semi-conducteurs
Liaison covalente;
propriétés électriques dépendent de la
présence d’éléments dopants ajoutés en très
petites quantités
SEMI CONDUCTEURS
POLYMERES
Polymères
molécules liées par des liaisons covalentes et des forces de van
der Waals; ils sont généralement basés sur les atomes de C et H;
se décomposent à basse température (100-400 °C) et sont légers
Solide Force Fusion Conductivité électrique
Dureté
Ionique Ion-ion Haute à très
haute
Isolant Dur et cassant
Covalent Liaisons covalentes
Très haute
Semiconducteur / isolant
Très dur
Métal Liaisons métalliques
Variable Conducteur Ductile
Moléculaire Van der Waals
Basse Isolant Mou à cassant
Relation liaison chimique - propriétés
Joint de grain
Matériau cristallin: les atomes sont organisés selon un arrangement périodique
Etat amorphe: solide désordonné – pas d’organisation des atomes les uns par rapport aux autres
(pas d’ordre à longue portée mais il existe à courte portée)
Organisation structurale : Cristal et amorphe
Cristallin Amorphe
Ordre à grande distance
Ordre local
Polymères = macromolécules
se ramollit d'une façon répétée lorsqu‘il est chauffée au-dessus d'une certaine température, mais qui, au-dessous, redevient dure
deviennent solides irréversiblement, le plus souvent après chauffage
polymère présentant des propriétés « élastiques », supporte de très grandes déformations avant rupture (caoutchouc)
Métaux et alliages métalliques=solides cristallins
Exemples :
• Laiton (jusque 38 % atomiques Zn dans Cu)
• Alliages Aluminium (AU4G ou série 2017….)
• Acier inoxydable (plus de 12 % atomiques de Cr dans Fe)
• Acier inox austénitique (316L….)
Métaux et alliages
CC (Fe a, Cr, W) CFC (Al, Cu, Ni, Fe g)
Fe a
HCP (Ti, Zr)
Céramiques
Structure NaCl MgO, CaO, NiO
Elaboration par frittage: porosité résiduelle
Nd2Zr2O7
Gd2Ti2O7
Structure corindon Al2O3
Céramiques=solides cristallins ou amorphes (verres)
Thèse Sellami Université Paris Sud (2015)
12
Du cristal parfait au cristal réel : les défauts
Les différents types de défauts
Cristal réel = cristal parfait + défauts
cristallographie 0 dimension = défauts ponctuels
- lacune
- interstitiels
- atomes étrangers en
insertion ou
substitution
1 dimension = défauts linéaires
- dislocations
2 dimensions = défauts
surfaciques
- joints de grains
- boucles de dislocation
- macle
3 dimensions
- précipités
- inclusions
→ La présence de défauts déterminent de nombreuses propriétés mécaniques (résistance, dureté…) et physiques (conductivité,…)
Dislocations = défauts linéaires
La dislocation :
une perturbation linéaire de
l'arrangement des atomes
Insertion d’un ½ plan
dislocation coin
Rôle fondamental des dislocations :
mouvement des dislocations → déformation plastique des métaux
plus les dislocations sont mobiles, plus le matériau est ductile
PLAN
• Généralités sur les matériaux :
Principales classes de matériaux : propriétés, microstructures et défauts
• Interaction rayonnements ionisants / matière : point de vue des « rayonnements »
• Processus d’endommagement : point de vue du matériau
Généralités sur les rayonnements
Rayonnement
Non Ionisant => Electromagnétique
λ>0.1 mm
Ionisant => Electromagnétique
λ<0.1 mm
Particules => Non chargées
=> Chargées => Légères
=> Lourdes
Ondes radio,
UV, visibles,
IR, micro-
ondes
Photons X, γ
Neutrons
Electrons (β-, β+)
α, p, d, PF
Rayonnement ionisant si E > 12,4 eV (Foos)
Particules chargées → interactions coulombiennes avec les e- et les noyaux des atomes → collisions fréquentes → l’énergie est perdue de façon quasiment continue → la particule s’arrête après une distance finie dans la matière → définition d’un parcours (« range ») → rayonnements directement ionisants
Généralités sur les rayonnements
Photons et les neutrons → pas de charge → pas d’interaction entre 2 événements « catastrophiques » → probabilité de traverser la matière sans interaction → pas de «parcours » → rayonnements indirectement ionisants
Le pouvoir d'arrêt représente la quantité d'énergie perdue par le projectile incident par unité de longueur parcourue dans le matériau cible considéré (collisions binaires, élastiques et inélastiques)
On considère une faible épaisseur Δx du matériau cible dans laquelle la particule incidente perd l'énergie ΔE en raison des nombreuses interactions avec les atomes. - Lors d'une seule collision, la particule transmet l'énergie T (Tmin < T < Tmax ) à un noyau ou un électron de la cible. L'énergie moyenne <T> transférée en une interaction est :
σtot correspond à la section efficace totale. dσ est la section efficace différentielle de transfert d'énergie (la probabilité que la particule transfère l'énergie comprise dans l'intervalle [T;T+dT] à un atome de la cible).
- Soit <N> le nombre moyen d'interactions induites par la particule incidente sur l'épaisseur Δx
Généralités sur les rayonnements
Perte d’énergie et pouvoir d’arrêt
N/V = nombre de centre diffuseur par unité de volume
Perte d’énergie moyenne sur l’épaisseur Dx:
Pouvoir d’arrêt:
Pouvoir d’arrêt nucléaire (collisions élastiques avec les noyaux de la cible)
Pouvoir d’arrêt électronique (collisions inélastiques avec les électrons du cortège électronique des atomes de la cible)
Généralités sur les rayonnements
- Pas de changement interne des partenaires (atomes cibles-projectiles) lors de la collision
- Ec conservée Excitation et ionisation des partenaires
de la collision
Le flux f est le nombre de particules incidentes bombardant une cible par unité de temps et de surface de l’échantillon. Unité : nombre de particules.cm-2.s-1 La fluence F correspond à l'intégration sur la durée t de l'irradiation du flux (F = f t ). Unité : nombre de particules.cm-2
Flux et fluence
La dose D et le débit de dose I
La dose absorbée D par un échantillon de matière irradiée correspond à la quantité d'énergie déposée par la particule incidente par unité de masse de cet échantillon. Unité : Gray (1 Gy = 1 J.kg-1).
Le débit de dose I correspond à la quantité d'énergie déposée par la particule incidente par unité de masse de matière et de temps. Unité : Gy.s-1
Généralités sur les rayonnements
Interactions photons-matière
1) Aucune interaction
4) Photon absorbé en cédant tout son énergie : effet photoélectrique Cascades d’électrons secondaires
E=hn
E=hn
E=hn
E=hn
E’=hn
E’=hn
E’ < E hn’ < hn 3) Photon dévié avec transfert partiel
d’énergie au milieu : effet Compton
2) Photon diffusé sans transfert d’énergie = diffusion Rayleigh
Lorsqu'un faisceau de photons g (ou X) traverse un milieu, son intensité décroît en fonction de l’épaisseur traversée suivant une loi exponentielle :
μ le coefficient linéique d’atténuation x épaisseur traversée
Interactions photons-matière
- diffusion inélastique avec conservation de l'énergie cinétique globale - un photon incident entre en collision avec un électron de conduction d'un atome - l'électron est éjecté de l'atome, qui est donc ionisé tandis qu'un photon est diffusé
Effet Compton
E = hn =hc/l
Ec = E0-E
E0 = hn0
=hc/l
Interactions photons-matière
1) Aucune interaction
4) Photon absorbé en cédant tout son énergie : effet photoélectrique Cascades d’électrons secondaires
E=hn
E=hn
E=hn
E=hn
E’=hn
E’=hn
E’ < E hn’ < hn 3) Photon dévié avec transfert partiel
d’énergie au milieu : effet Compton
2) Photon diffusé sans transfert d’énergie = diffusion Rayleigh
Lorsqu'un faisceau de photons g (ou X) traverse un milieu, son intensité décroît en fonction de l’épaisseur traversée suivant une loi exponentielle :
μ le coefficient linéique d’atténuation x épaisseur traversée
Interactions photons-matière
- émission d'électrons par un matériau soumis à l'action de la lumière
Effet photoélectrique
Ec = E0-W
E0
Ec = E0 - WK
E> 10 MeV - réactions photonucléaires - création de paires e- e+
(matérialisation)
Globalement : mise en mouvement e- → irradiation interne par des e-
ce phénomène intervient lorsqu’un photon pénètre dans le champ coulombien d’un noyau: Conversion en une paire électron-positron qui s’annihile ensuite en 2 photons γ d’énergie 511 keV.
L’effet photoélectrique est important pour des éléments lourds (Z grand) et à basse énergie
Interactions photons-matière
L’irradiation g peut se voir comme une irradiation interne par des électrons ayant un spectre d’énergie étalé depuis zéro jusqu’à une certaine fraction de l’énergie des g (Emax)
Source 60Co : photons g d’énergie E= 1,33 MeV Emax (e- Compton) = 1,11 MeV (83 % de l’énergie des photons incidents)
me = masse de l’électron
c = célérité de la lumière dans le vide h= constante de Planck
Interactions photons-matière
Interactions électrons-matière
Pertes d’énergie par collisions élastiques (déviations importantes de la trajectoire des électrons)
Pertes d’énergie par excitations ou ionisations (choc inélastique avec un électron du milieu traversé)
Perte d’énergie par émission de rayonnement (rayonnement de freinage ou Bremsstrahlung): e- = particule relativiste et de faible masse
Interactions électrons-matière
Pertes d’énergie par collisions élastiques (déviations importantes de la trajectoire des électrons)
)2
2
max2
22
cm
cmEET
c
eee
Ee = E’e + T
v e v c = 0
m e , E e m c
v e ’, E e ’
v c ’, T
q 1
q 2
Interactions électrons-matière
Pertes d’énergie par collisions inélastiques (choc inélastique avec un électron du milieu traversé) → Emission électrons secondaires
Interactions électrons-matière
Perte d’énergie par émission de rayonnement (rayonnement de freinage ou Bremsstrahlung) :
Une particule chargée perd de l’énergie par émission de radiation électromagnétique quand sa vitesse change
Au delà d’une énergie dite critique Tc, la perte d’énergie par rayonnement de freinage devient prépondérante
Toute particule chargée rapide peut perdre une partie de son énergie en interagissant avec le champ coulombien des noyaux du milieu traversé → elle y est soumise à une accélération et est déviée de sa trajectoire initiale → émission de photon
Interactions neutrons-matière
• Les neutrons sont des particules neutres → pas d’interactions coulombiennes comme les particules chargées
• Les neutrons ne vont interagir qu’avec les noyaux via les forces nucléaires → les sections
efficaces sont faibles → les neutrons sont des particules très pénétrantes
• les neutrons sont des particules indirectement ionisantes comme les photons → ils peuvent produire des particules secondaires chargées qui sont directement ionisantes
Interactions neutrons-matière
2 types d’interactions : 1.Diffusion: Modification de l’énergie et de la trajectoire du neutron mais le noyau conserve un nombre de protons et de neutrons identique
2.Absorption: Modification du noyau cible → émission de rayonnements secondaires
•Une particule chargée (p, a) → (n,p) ou (n, a) • Un rayonnement g (absorption électromagnétique ou radiative) → (n, g) •Des produits de fission → (n,f)
Interactions neutrons-matière
Transmutation
)
.4T
2Max n
cn
cn Emm
mm
Diffusion élastique
En-T
En T
Li) (n, B 710 a
Ions de Basse énergie
interactions élastiques entre les ions incidents et
les atomes de la cible.
cascades de déplacements
atomiques
Interactions ions-matière
6
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
High-energy ions Low-energy ions
continuous ion tracks
discontinuous ion tracks
dense damage cascades
individual defects
Figure 3
IONS
Energie (MeV)10-2 10-1 100 101 102 103 104 105
Pe
rte
d'é
ne
rgie
(ke
V/n
m)
Perte d'énergie nucléaire
Perte d'énergie électronique
Collisions nucléaires
Pouvoir d’arrêt nucléaire (Sn)
Ions de Haute énergie
Excitations électroniques
Pouvoir d’arrêt électronique (Se)
interactions inélastiques entre les ions incidents et les électrons des atomes de la
cible (excitations et ionisations).
IONS
traces latentes
Variation du pouvoir d’arrêt en
fonction de l’énergie des
particules incidentes
particules
alpha
(~5 MeV)
fragments
de fission
(~100MeV)
Simul.
neutrons
Vitesse de l'ion log v1
Forc
e d
'arr
êt lo
g (
-dE
/dx)
Pouvoir d'arrêt balistique
Pouvoir d'arrêt électronique
Kr (100 MeV)
Kr (100 KeV)
Kr (10 GeV)
• Contributions élastiques et inélastiques
Perte d’énergie des ions en fonction de leur vitesse
Vitesse de l’ion
v1
Etat de charge d’équilibre
Perte d’énergie moyenne
v1 >> ve Totalement
épluché DEe >> DEn
v1 < ve Partiellement
épluché DEe > DEn
v1 << ve Faible
épluchage DEn > DEe
Vitesse de l’ion/cible v1 à comparer à la vitesse quadratique moyenne de ses électrons ve = <ve
2>1/2 = vB Z12/3
Pic de Bragg
vB Z12/3
Pic de Bragg : v1 <ve2>1/2 = vB Z1
2/3 le pouvoir d’arrêt est maximal: la section efficace augmente mais la charge effective du projectile diminue (l’équilibre est atteint au pic de Bragg)
PLAN
• Généralités sur les matériaux :Principales classes de matériaux : propriétés, microstructures et défauts
• Interaction rayonnements ionisants / matière : point de vue des « rayonnements »
• Processus d’endommagement : point de vue du matériau
Dégradation des polymères
• Les polymères sont toujours dégradés par les rayonnement ionisants
• Les chocs élastiques ne sont pas à prendre en compte
• Le paramètre d’irradiation est la dose absorbée (quantité d’énergie
absorbée par le matériau par unité de masse)
• Ils sont sensibles aux effets de densité d’ionisation (effets de TEL ou
(dE/dx)e)
Aude Ventura, Thèse Université de Caen (2013) Nicolas Dély, Thèse Université de Caen (2005) Dominique Corbin Université de Caen (2001)
Dégradation des polymères
Ionisation Molécule se décompose en un radical libre et un radical ionique
L’atmosphère d’irradiation (présence ou absence d’oxygène) est capitale: réactions compétitives peuvent se produire (oxygène dissous dans le polymère : radio oxydation)
Influence de la dose d’irradiation
Recombinaison des radicaux (compétition entre
génération et recombinaison)
Un radical =espèce chimique possédant un ou plusieurs électrons non appariés sur sa couche externe.
Processus en 3 étapes:
-Ionisation : création de radicaux (espèces très réactives) → conduisent à des groupements chimiques stables (défauts) soit dans la chaîne macromoléculaire, soit sous forme de gaz.
- Polyéthylene irradié sous vide ou en atmosphère inerte : formation des doubles liaisons C=C (alcènes), des réticulations et/ou des scissions de chaînes (dégradation)
−CH=CH2
H2 gaz majoritairement créé sous électrons, rayonnements g ou ions de faibles TEL (< 6MeV.cm2.mg-1)
Dégradation des polymères
Réticulation = Branchement de chaînes de polymères entre elles par des ponts ou liaisons chimiques
La structure du polymère influence le rapport scission/réticulation
p(VDF-co-HFP) ou Viton ®
poly(fluorure de vinylidène - co - hexafluoropropylène)
scission de chaînes insignifiante pour D < 10 kGy. réticulation prédomine pour D>1500 kGy (e-)
Dégradation des polymères
PVDF = polyfluorure de vinylidène
Propriétés mécaniques d’un PVDF et de ses copolymères en fonction de la dose reçue. Rayons g sous vide
Dégradation des polymères: Évolution des propriétés mécaniques sous irradiation
diminution de la déformation à rupture lorsque la dose augmente
réticulation du PVDF lorsque les doses deviennent importantes.
Le matériau devient plus dur et cassant après irradiation
Dargaville, T. R.; Celina, M.; Clough, R. L. Evaluation of vinylidene fluoride polymers for use in space environments : Comparison of radiation sensitivities. Radiation Physics and Chemistry 2006, 75, 432-442.
Endommagement par chocs élastiques: métaux et céramiques
Chocs élastiques induits par électrons, neutrons, ions
Création de défauts par chocs élastiques
Electrons : uniquement paires de Frenkel lacune-interstitiel
Ions lourds de basse énergie ou neutrons : cascades de déplacement
Si T > Ed (énergie de seuil de déplacement) l’atome cible peut quitter son site cristallin → création d’une paire de Frenkel (lacune-interstitiel)
Ed = 10-80 eV (25 eV souvent pris par tradition)
Modèle des sphères dures de Kinchin et Pease
Pour une énergie transmise grande devant Ed, l'atome éjecté (PKA) transmet une partie de son énergie aux autres atomes du réseau... ... qui, eux même peuvent déplacer d'autres atomes. → L'atome primaire va induire une cascade de déplacements.
)
)
)
0 si : pas d'autre atome déplacé
1 si 2 : un atome de plus est déplacé
si 2 : plusieurs atomes sont déplacés2
d
d d
d
d
N T T E
N T E T E
TN T T E
E
>
> >
G. H. Kinchin and R. S. Pease, Report on Progress
in Physics 18, 1 (1955)
Création de défauts par chocs élastiques
dpa = nbre d’atomes déplacés / nbre total d’atomes
Le nombre de dpa surestime la quantité de défauts : pas de prise en compte de l’influence de la température mais permet de quantifier le nombre de défauts initialement créés
Évolution des défauts ponctuels au cours du temps
1-Disparition des défauts sur des puits
Puits = dislocations, interfaces, joints de
grains, cavités
2-Aggrégation des défauts ponctuels
Amas de lacunes
(2D=boucles de dislocation lacunaire; 3D=cavités)
Amas d’interstitiels
(boucles de dislocations interstitielles)
Dans le cas général : les défauts ponctuels créés par irradiation vont se recombiner en
se déplaçant sur de grandes distances (par diffusion)
Évolution des défauts ponctuels : modifications microstructurales
Les boucles de dislocations
La formation de cavités et le
gonflement
Acier inoxydable austénitique irradié par des
ions Ni+ de 500keV à 600°C (L. Boulanger)
10 dpa 25 dpa
100 nm
Evolution de la microstructure : cas de ZrO2 cubique irradié avec des ions Au de 4 MeV à Tamb
(endommagement balistique)
Amas de défauts
Boucles de dislocation
b=a/2<110>
0,3 dpa
5 dpa
100 nm
Réseau dense
de dislocations
10 dpa
100 nm
50 nm
Longues dislocations
b=a/2<011>
S. Moll, et al. - J. Appl. Phys. 106 (2009)
100 nm
100 dpa
Agrégats d’atomes de cuivre dans un acier irradié au neutron :
précipitation du à la diffusion accélérée par irradiation
(simulation et analyse à la sonde atomique)
Evolution des propriétés mécaniques induites par irradiation
- Les mécanismes de fragilisation
Peaks of virgin samples are the
(222) and (400) reflections
from the cubic C phase.
Gd2O3 irradiated with 4 MeV Au2+
26 28 30 32 34
-11
2B
-31
0B
00
3B-4
02
B
40
1B
22
2C
11
1B
40
0C
22
2C
Inte
ns
ity
(a
rb.
un
its
)
2q degrees)
virgin
0.8x1015
2x1015
7.5x1015
1x1016
2.3x1016
XRD Gd2O
3
XRD patterns of Gd2O3 irradiated with 4 MeV Au2+
ions at increasing fluences
C -> B
Several new diffraction peaks
appear corresponding to the
monoclinic phase.
REI - July 2017 Suheyla BILGEN
Changements de phase dans les céramiques:
Endommagement par excitation électronique
métaux et céramiques
Les métaux sont peu sensibles aux ionisations :
é- du métal éjecté, compensé rapidement par les é- libres du métal
=> mise en vibration du réseau => pas d’autres effets que de l’échauffement
(rapidement dissipé car métaux bon conducteur thermique)
→ Effets des excitations électroniques dans les isolants (céramiques)
Zhang et al J. Mater. Res. 25 (2010) 1345
Endommagement engendré par l’excitation électronique – Pointe thermique
Température calculée le long de la trajectoire
pour des ions d’énergie 2.7 GeV
ions dans UO2
(T. Wiss et al.)
Changements de phases : cristal → amorphe ou cristal → cristal
Production de défauts
TRACES (TEM) : Gd2Ti2O7 irradié avec 120-MeV U (f=2x1011 cm-2)
Jozwik-Biala, Jagielski , Arey, Kovarik, Sattonnay, Debelle, Monnet, Thomé Acta Mater (2013)
50
nm
IONS
50
nm
10 nm
50
nm
10 nm
20 nm
C. Grygiel et al. / Acta Materialia 140 (2017) 157-167
single crystal irradiated by 92 MeV Xe with 2x1014 ions/cm2 and the diffraction patterns corresponding to the two zones: amorphous at the surface and crystalline in depth.
Recouvrement de traces : amorphisation de Al2O3
XRD RAMAN
C-form
B-form
XRD patterns of Gd2O3
irradiated with a 94 MeV Pb
ions at different fluences
Raman spectra of Gd2O3
irradiated with a 94 MeV Pb
ions at different fluences
Electronic excitation regime
Gd2O3 - 94 MeV Pb – XRD and Raman
G. Sattonnay, S. Bilgen Phys. Status Solidi B 253, 2110–2114 (2016)
Traces – d~4nm
Dislocations le long de la
trajectoire de l’ion • Augmentation de la
densité de dislocations
• Conservation de la
structure cubique
50 nm
100 nm
AFM micrograph obtained from a cubic zirconia
single crystal irradiated with 940-MeV Pb ions at a
fluence of 1010 cm-2
EFFETS DES EXCITATIONS ÉLECTRONIQUES - YSZ
Protubérances en surface
Expulsion de matière
Faible fluence : impacts individuels Forte fluence : recouvrement des traces
Se (keV/nm)
20 30 40 50 60
R2 (
nm
2)
0
5
10
15
20
Au(200 MeV)
Pb(100 MeV)
I(120 MeV)
U(2.6 GeV)
Pb(940 MeV)
Xe(870 MeV)
HAUTEVITESSE
BASSEVITESSE
SEUIL DE FORMATION DES
TRACES
Basse vitesse
SeT ≈ 20 keV/nm
Haute vitesse
SeT ≈ 29 keV/nm
Il existe un seuil en Se en dessous duquel on
n’observe pas de traces (T > Tfusion)
EFFETS DES EXCITATIONS ÉLECTRONIQUES - YSZ
PULVERISATION
Rendement de pulvérisation:
La pulvérisation débute à partir
d’un certain seuil en énergie
E < 1 keV 1 keV< E < 100 keV
Mécanismes
d’éjection
100 keV > E
U=chaleur de sublimation
P. Sigmund, Physical Review. 184, 383 (1969)
• Code de simulation SRIM (Stopping and Range of Ions in Matter)
– Le code TRIM (Transport of Ions in Matter) calcule les interactions d’un projectile (ion ou atome neutre) avec un solide comprenant des atomes au repos
– TRIM fait partie d’un code général appelé SRIM (www.srim.org) et fonctionne sous Windows
– Les calculs sont basés sur une méthode statistique (dite de Monte Carlo): un projectile énergétique impacte la surface d’un solide et la trajectoire du projectiles et de tous les atomes déplacés (atomes de recul) dans le solide sont calculées
Simulation numérique de l’endommagement – Code calcul SRIM
Irradiation de UO2 avec des ions Xe de 70-MeV simulation MC (code SRIM)
0 2 4 6 8
0
5
10
15
20
25
Pert
e d
'én
erg
ie (
ke
V/n
m)
Profondeur (µm)
électronique nucléaire
Xe 70 MeVdans UO2
Excitation électronique prépondérante en début de parcours
Cascades de collisions dans UO2 : impact d’un atome de recul , cas du Th de 100
keV
0 10 20 30 40 50
0
1
2
3
4
5
6
Nucléaire
Electronique
Po
uvo
ir d
'arr
êt
(ke
V/n
m)
Profondeur (nm)
Th 100 keV dans UO2
Ion He de 4,2MeV dans UO2
0 2 4 6 8 10 12 14 16
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
Pe
rte
d'é
ne
rgie
(ke
V/n
m)
Profondeur (nm)
électronique
nucléaire a 4,2 MeV
dans UO2
CONCLUSION
• L’irradiation modifie les propriétés des matériaux
• L’irradiation accélère certains mécanismes de vieillissement
• Mode d’endommagements spécifiques
• Prise en compte de l’endommagement par irradiation afin de
prédire la durée de vie des matériaux en conditions de service
Vitesse de l'ion log v1
Forc
e d
'arr
êt lo
g (
-dE
/dx)
Pouvoir d'arrêt balistique
Pouvoir d'arrêt électronique
Kr (100 MeV)
Kr (100 KeV)
Kr (10 GeV)
• Contributions élastiques et inélastiques
Perte d’énergie des ions en fonction de leur vitesse
Vitesse de l’ion
v1
Etat de charge d’équilibre
Perte d’énergie moyenne
v1 >> ve Totalement
épluché DEe >> DEn
v1 < ve Partiellement
épluché DEe > DEn
v1 << ve Faible
épluchage DEn > DEe
Vitesse de l’ion/cible v1 à comparer à la vitesse quadratique moyenne de ses électrons ve = <ve
2>1/2 = vB Z12/3
Pic de Bragg
vB Z12/3
Pic de Bragg : v1 <ve2>1/2 = vB Z1
2/3 le pouvoir d’arrêt est maximal: la section efficace augmente mais la charge effective du projectile diminue (l’équilibre est atteint au pic de Bragg)
• Caractéristiques principales – Très grande vitesse: interactions (presque) uniquement électroniques
- pouvoir d’arrêt augmente lorsque v1 diminue (section efficace augmente car la durée effective de la collision augmente)
– Autour de v1 <ve2>1/2 = vB Z1
2/3 le pouvoir d’arrêt est maximal: la section efficace augmente mais la charge effective du projectile diminue (l’équilibre est atteint au pic de Bragg)
– Lorsque v1 < vB Z12/3 la perte d’énergie électronique est proportionnelle
à la vitesse de l’ion
– A très basse vitesse, les interactions élastiques ion-atome dominent le pouvoir d’arrêt (mais les interactions inélastiques existent encore)
Perte d’énergie des ions en fonction de leur vitesse