2.6 Diffusion des neutrons thermiques Le neutron : une particule Découvert par James Chadwick en...

2.6 Diffusion des neutrons

thermiques

Le neutron : une particule • Découvert par James Chadwick en 1932• Constituant élémentaire du noyau, avec le

proton

Masse : 1,675 10-27 kgCharge : 0 C ( < 2.10-22 e)

Spin : ½Moment magnétique : -1.913 mN

Temps de vie : 889,1 s (n=p+e+ng)

• Interaction avec tous les noyaux• Interaction magnétique

• Énergie ~300 K : dynamique

Le neutron : une onde

Vecteur d’onde :

Moment :

Énergie :

rk ieY

1k

2k

)( vkp M

)2

1(

22

22

MvM

kE

100 1000 10.000 v(m/s)

4 0,4 0,04 l(nm)

0,05 5 500 E(meV)

l[nm]=0.90466{E[meV]}-1/2

300 K (kBT) 25.8 meV6.25 THz

208.5 cm-1

Froids Thermiques ChaudsPetits angles Inélastique phonons Grands Q

2.6 Sources de neutronsLes réacteurs nucléaires

• Les neutrons sont obtenus par la fission de 235U• Ex : neutron lent + 235U 36Ba + 56K + neutrons + b (en moyenne 2.5 n

d’1 MeV)• Modérateur ( Eau lourde (300 K); H2 liquide (20 K); Graphite (1400 K) )

Les sources à spallation

Orphée

• Choc d’un proton de 600 MeV sur une cible de métal lourd (W, Ta, U)

• 10-12 neutrons de 2-3 MeV (Modérateur)• Moins de chaleur à extraire (200 kW / 10-100 MW)• Source de neutrons pulsés (50 Hz)

Les piles à neutrons

• 1971 Institut Laue-Langevin, ILL (Grenoble), 57 MW

• 1944 : Oak Ridge TN, USA, 85 MW

• 1974 Laboratoire Léon Brillouin, LLB, Saclay, 14 MW

Sources à spallation

• 1985 ISIS (Oxford, GB), SNS (USA)• Projets : ESS (Lund)

Diffusion : Système atome-particule change d’état :

Conservation de l’énergie :

dffiii kàk

Etat initial, ei Etat final, ef

i dii k dd k

MpE

MpE

dff

iii

2/

2/2

2

if EE

Conservation de l’impulsion :

id kkq

rkrk kk di id

ii

YYe

1;e

1

États du neutron :Ondes planes

Section efficace de diffusion-1

Règle d’or de Fermi :

2)(

2iffiif HP

Section efficace différentielle partielle

dEd

ddEdNd

22

Section efficace de diffusion

i ffi

2

ifi

2

2i

d2

)EE(HP2

YM

k

k

dEd

d

Formule générale RX-Neutron

Conservation de l’énergie

Hamiltonien d’interaction

Moyenne statistique (temporelle)

Pseudo-potentiel de Fermi

Portée de l’interaction forte ~ 10-15 m

V(r) varie sur des échelles de 10-15 me-iq.r sur des échelles de 10-10 m

)(2

)(2

rr

bM

V

Pseudo-potentiel de Fermi

)()(H rr V

Longueur de diffusion

rr rq 3i d

Mb e)(

2 2

V

b ~ 5 fm s=4pb2 ~ 3 barn

sX= Z2 barn

• b ne dépend pas de q • Eléments légers

• b dépend de l’isotope• b peut être négatif

Formules de Van Hove

dtebbN

k

k

dEd

d

dtebN

k

k

dEd

d

titi-

2

i

d

incoh.

2

ti

m

ti-

i

d

coh.

2

nn

nmn

))0()((

2

))0()((

2

e2

)(

e2

rrq

rrq

Pas de corrélations des bn

0msibbbbb

0msibbb

2mnn

mnn

)(22

2

dteS

dteS

titi-i

ti

m

ti-

nn

nmn

))0()((

))0()((

e2

1),(

e2

1),(

rrq

rrq

q

q

Fonction de diffusion

n

nH )()( nrrr V

b incoherent

sc

si

H1,881,2

D5,62

O4,20

V0,025,0

Ni13,45,0

22

2

bb

b

incoh

coh

Fonctions de corrélations

0,00 )tt,()t,(1

)t,(Gt

au

ruur

Fonction de corrélation dépendante du temps

dtdtGS rrq trqi )(e),(2

1),(

S(q,w) : Transformée de Fourier de G(r,t) dans l’espace et dans le temps

O

r

t=0

t

uruur

rrr

tta

a g

)()(1

),(G

)()()0,(G

Diffraction)()( tt nnn urr

dtebN

k

k

dEd

d ti

m

ti-i-

i

d

coh.

2nmnm

))0()((

2

ee2

uuqrq

))())(0((2))0()(( eee tW-t-i mnnmn uququuq

)))())(0((1(ee 2))0()(( tmnW-t-i nmn uququuq

Terme à « zéro phonon » : diffusion élastique

m

i-

coh.

mbNd

d rqW ee 22

Réflexions de Bragg

hklhkl2

coh. vd

d)(*

)()(

22

Qqq

qF

Diffusion nucléaire élastique

),(),(),( tGGtG t rrr

rr

rrq

riq

trqi

dG

dtdGS

e),()(

e),(2

1),( )(

Partie stationnaire

Diffusion élastique

TF de qui est permanent dans la structure

Cristal, amorphe : Distances moyennes entre atomesLiquide : Pas de diffusion élastique q 0

Cas classique des rayons X

La diffusion est quasi-élastique,on « intègre » en énergie

dE

dEd

d

d

d 2

dt0tdetGNf

dtddetGNf

ddtdetGNf

d

d

i-

tii-

ti-

)(),(

e),(2

),(2

2

2

)(2

rr

rr

rr

rq

rq

rq

rr rq de0GNf

d

d i-),(2

Fonction de corrélation de paire instantanée

On peut résoudre en E

ID28 ESRF

Diffusion inélastique

dtetbN

k

k

dEd

d ti

mmnn

i-

i

d

coh.

2m )()0(e

2

e 22

uquqrqW

Terme « à un phonon »

))(()(n)(

).(

vM2

ebN

k

k

dEd

d

))(()(1n)(

).(

vM2

ebN

k

k

dEd

d

hklhkl ,

,

222

i

d2

hklhkl ,

,

222

i

d2

kQkqk

q

kQkqk

q

kk

kW

kk

kW

Le mode de phonon wa(k) donne deux pics de diffusion en :

q=Qhkl+k, wa(k) (Stokes) q=Qhkl-k, -wa(k) (Antistokes)

1

1)(,

TkBe

n kk : facteur de Bose-Einstein

Trois axes

Spectromètre 1T1 au LLB

Diffusion inélastique

Exemple : Mode mou

Sélénate de potassium K2SeO4

M. Iizumi, J.D. Axe, G. Shirane et K. Shimaoka, Phys. Rev. B15, 4392 (1977).

ParaélectriqueFerroélectriqueIncommensurable

Ti=129.5 KTc=93 K

kc=(1-d)a*/3kc=a*/3

Branche optique s’amollit à kc à la transition :

Mode mou

Exemple II : Mode mouPerovskite ferroélectriques

Mode mou : Transverse Optique