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2011

SGM

Auteur : ESNOUF ClaudeCLYM

Séminaire 10

Imagerie par diffusion incohérente : HAADF (STEM)

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Introduction

Vous êtes autorisé : • A reproduire, distribuer et communiquer, au public, ce document,• A modifier ce document, selon les conditions suivantes : Vous devez

indiquer la référence de ce document ainsi que celle de l’ouvrage de référence : ESNOUF Claude. Caractérisation microstructurale des matériaux : Analyse par les rayonnements X et électronique. Lausanne: Presses polytechniques et universitaires romandes, 2011, 596 p. (METIS Lyon Tech) ISBN : 978-2-88074-884-5.

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Accès aux autres séminaires1 - Séminaire « Rappels cristallographie 1 »

2 - Séminaire « Rappels cristallographie 2 »

3 - Séminaire « Emission, détection, propagation, optique des rayons X »

4 - Séminaire « Méthode des poudres en DRX »

5 - Séminaire « Méthodes X rasants et mesure des contraintes »

6 - Séminaire « Emission électronique – Conséquence sur la résolution des microscopes »

7 - Séminaire « Diffraction électronique »

8 - Séminaire « Projection stéréographique »

9 - Séminaire « Imagerie CTEM »

10 - Séminaire « HAADF »

11 - Séminaire « HRTEM »

12 - Séminaire « Ptychographie »

13 - Séminaire « EELS » 3

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IMAGERIE par DIFFUSION INCOHERENTE : HAADF (STEM)IMAGERIE par DIFFUSION INCOHERENTE : HAADF (STEM)

L’image est construite en mode balayage/transmission (STEM) par collection des électrons diffusés aux grands angles [m, M].

m M

2

Faisceau convergent

Echantillon

Détecteur annulaire

Détecteur de champ clair

En principe, l’angle m est supérieur à un angle limite donné par : B est le facteur de Debye-Waller 0,005 nm2.L’angle lim fixe la limite au-delà de laquelle la diffusion électronique est majoritairement à caractère incohérent..

En effet, l’interaction électrons/vibrations thermiques de réseau est prise en compte par le facteur B. L’intensité diffusée par une maille vaut alors : F2

* exp(-B sin2/2).

Que devient la partie perdue : F2 * [1 - exp(-B sin2/2)] ?

Elle constitue la partie diffusion incohérente. La cohérence est perdue à cause de l’interaction électron/phonon qui fait perdre peu d’énergie à l’électron (qq 0,1 eV) mais lui fait subir de grands changement de sa quantité de mouvement (la masse de l’atome est importante relativement à la masse de l’électron).

lim= Ln(2)/B

lim = Ln(2)/B

lim 30 mrad si B = 0,0025 nm2

Analogie avec l’effet ComptonA. Compton (1892-1962) 4

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Fer (Fer (ZZ = 26) = 26)

sinsin// (Å (Å-1-1))

Diffusion incohérente : effet de Diffusion incohérente : effet de ZZ

• • Aux grands angles, la diffusion s’approche beaucoup de la diffusion de type RutherfordAux grands angles, la diffusion s’approche beaucoup de la diffusion de type Rutherford((ieie diffusion par un centre diffusant ponctuel, le noyau atomique). Le facteur de diffusion diffusion par un centre diffusant ponctuel, le noyau atomique). Le facteur de diffusion électronique est alors approché par : électronique est alors approché par :

Sir Ernest Sir Ernest Rutherford Rutherford (1871-1937)(1871-1937)

fe(q) = [Z – fX(q)] = 2,39 108 ZZ (en m)2

2

2

e

o

1( )

4 sin2

m e λ× ×

πε θh

2( )sin

λ

θ

FF2 2 * exp(- exp(- BB sin sin22//22))

Aluminium (Aluminium (ZZ = 13) = 13)

FF2 2 * [1 - exp(- [1 - exp(- BB sin sin22//22)])]

sinsin// (Å (Å-1-1))

sinsin// = = Ln(2)/ Ln(2)/BB

ZZ224( )sin

λ

θ

• • En réalité, il faut tenir compte de l’écrantage par le cortège électronique qui pris en En réalité, il faut tenir compte de l’écrantage par le cortège électronique qui pris en compte par un compte par un potentiel, dit de Wentzel-Yukawapotentiel, dit de Wentzel-Yukawa : ( : (ro = ao Z 1/3)aaoo = rayon de Bohr = 0.59 Å) = rayon de Bohr = 0.59 Å)

L’intensité incohérente L’intensité incohérente intégréeintégrée sur le 1/2 espace (angle solide sur le 1/2 espace (angle solide) varie alors comme ) varie alors comme ZZ4/34/3. .

En HAADF, l’intensité En HAADF, l’intensité intégréeintégrée est comprise entre 2 et 4/3, on prend : est comprise entre 2 et 4/3, on prend : IIHAADFHAADF ~ ~ ZZ1,71,7..

++ZeZe

- - ee

o

1( ) exp( )

4 o

Ze rV r =

πε r r

5

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Imagerie HAADF : ses caractéristiquesImagerie HAADF : ses caractéristiques • • Imagerie en mode STEM nécessairement (voir les problèmes liés à la résolution Imagerie en mode STEM nécessairement (voir les problèmes liés à la résolution spatiale dans le séminaire ‘Emission électronique et résolution’) : spatiale dans le séminaire ‘Emission électronique et résolution’) :

Influence des caractéristiques optiques (Influence des caractéristiques optiques (CCSS, Brillance) + effet de , Brillance) + effet de localisationlocalisation (en (en

mode d’imagerie atomique). mode d’imagerie atomique). • • Imagerie chimique (dite ‘Imagerie chimique (dite ‘ZZ-contrast-contrast’) : ’) : IIHAADFHAADF ~ ~ ZZ1,71,7

La discrimination d’ordre chimique est liée à l’écart de numéro atomique. Dans le La discrimination d’ordre chimique est liée à l’écart de numéro atomique. Dans le cas des composés, la notion de cas des composés, la notion de ZZ moyen n’est pas la meilleure. Il vaut mieux utiliser moyen n’est pas la meilleure. Il vaut mieux utiliserl’l’écart deécart de masse volumique masse volumique ..

FFincohincoh22 = = i i ((ffii

22) ) i i ((ZZii1,71,7) (pas d’interférences)) (pas d’interférences)

IIHAADFHAADF i i ((ZZii1,71,7) ) S t S t / / VVcc à comparer avec : à comparer avec :

== i i ((MMii)/)/VVc c i i ((ZZii)/)/VVc c

11 22

SS

tt TiN

AlN

50 nm

• • Absence Absence (ou presque) de contraste créé par la diffraction : (ou presque) de contraste créé par la diffraction :

Par exemple, des précipités cohérents sont imagés sans besoin de Par exemple, des précipités cohérents sont imagés sans besoin de les mettre en contraste (meilleure statistique de comptage, …..).les mettre en contraste (meilleure statistique de comptage, …..).

+ Caractéristique absolument nécessaire pour la reconstrution des + Caractéristique absolument nécessaire pour la reconstrution des objets nanométriques par objets nanométriques par tomographie électroniquetomographie électronique..

50 nm50 nm

10 nm10 nm

Doublets de colonnes à Doublets de colonnes à 0,139 nm dans le Si 0,139 nm dans le Si <110> (<110> (Jeol IPCMSJeol IPCMS).).

Particules d’or sur bille de silice Particules d’or sur bille de silice ((Micrographies S. Benlekbir et al, Micrographies S. Benlekbir et al, MATEISMATEIS)) Image reconstruite d’une particule Image reconstruite d’une particule

de Pd, de Pd, (S. Benlekbir et al, MATEI S(S. Benlekbir et al, MATEI S))

SimulationSimulationEl Bouayadi, El Bouayadi,

MATEISMATEIS

En 2009, une équipe japonaise (Jeol) a obtenu la séparation des dumbbells En 2009, une équipe japonaise (Jeol) a obtenu la séparation des dumbbells du Ge [114], soit 0,047 nm (300 kV + correction Cs + émission froide).du Ge [114], soit 0,047 nm (300 kV + correction Cs + émission froide).

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[T. EPICIER, K. SATO, T. KONNO, projet ElyT lab. Lyon-Tohoku University, Sendai-Japon]

HAUTE RÉSOLUTION 300 kV, FEI Titan(correcteur de Cs), Tohoku University, Sendai-Japon

STEM-HAADF (non corrigé)

5 nm

Imagerie atomique HAADF (cf ‘ Emission électronique ’)Imagerie atomique HAADF (cf ‘ Emission électronique ’)Précipités Al3ZrSc dans Al

Coquille riche en Zr (Z = 40)Coeur riche en Sc (Z = 21)

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Imagerie HAADF : les réglagesImagerie HAADF : les réglages

Un point important est le Un point important est le réglage de la sonderéglage de la sonde via les condenseurs (les aberrations via les condenseurs (les aberrations de l’objectif deviennent inopérantes).de l’objectif deviennent inopérantes).

Réglage de l’Réglage de l’astigmatismeastigmatisme condenseur à l’aide du condenseur à l’aide du ronchigrammeronchigramme. .

Vasco Ronchi Vasco Ronchi (1897-1988)(1897-1988)

Test de RonchiTest de Ronchi

((RR) Réseau à ) Réseau à quelques traitsquelques traits

(L) Système à tester(F) Faisceau sortant

(E) Ecran

Le point de convergence est près de (Le point de convergence est près de (RR).).Ronchigrammes en relation avec Ronchigrammes en relation avec l’aberration de sphéricité de (l’aberration de sphéricité de (LL).).

En HAADFEn HAADF

((RR) est une zone ) est une zone amorphe (bord amorphe (bord d’échantillon)d’échantillon)

(L) Système condensrur

(F) Sonde électronique

(E) Caméra

Le point de convergence est près de (R) : réglage d’une réglage d’une faible défocalisation.faible défocalisation. Ronchigrammes en relation avec la Ronchigrammes en relation avec la

correction d’astigmatisme.correction d’astigmatisme.8Séminaire suivant : « HRTEM »