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CHAPITRE II

MATERIAUX ET TECHNIQUES

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Ce chapitre rassemble les techniques expérimentales employées pour mener à bien

l’étude. Elles reposent essentiellement sur la réalisation d’essais de traction sur échantillons

dits modèles et sur l’enregistrement des données d’émission acoustique. Il débute par la

présentation des matériaux étudiés.

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1. PRESENTATION DES MATERIAUX

Deux types de composites ont été utilisés lors de cette étude. Une série d’échantillons à

base de résine polyester a été élaborée afin d’obtenir un vieillissement hygrothermique rapide

et présentant des effets notables. Les autres échantillons ont été élaborés à partir de deux

nuances différentes de résines époxy, mais dont la résistance à l’eau est connue pour être

beaucoup plus importante.

1.1 Composite à matrice polyester

Les matériaux nécessaires à l’étude sur le composite polyester ont été élaborés en

collaboration avec le centre IFREMER de Brest.

1.1.1 Constituants

1.1.1.1 Fibres

Les fibres utilisées sont de marque Vetrotex, type E 2400 TEX (2400 g/km). Dans le cas

du composite à matrice polyester, les fibres se présentent en rouleaux de 100 m × 25 cm. Des

fils de colle transversaux, espacés de 4 cm en moyenne, assurent la tenue entre les fibres.

1.1.1.2 Résine

La résine polyester est de marque SCOTT BADER, de type CRYSTIC R 115 PA. Le

durcisseur utilisé est du Peroximon K1, le mélange se faisant avec 1,5 % en masse de

durcisseur. Le durcissement du mélange se fait à température ambiante pendant une dizaine

d’heures. Un traitement de post-cuisson, consistant en un étuvage à 40°C pendant 24 heures, a

été appliqué aux échantillons de résine seule et de composite, afin d’en stabiliser les

propriétés mécaniques. La température de transition vitreuse (Tg) de la résine polyester est

d’environ 80°C.

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1.1.2 Elaboration

Les plaques composites à matrice polyester ont été élaborées par moulage au contact.

Des feuilles de fibres sont pré-imprégnées de résine, puis mises sous pression dans un moule

pour le durcissement. Les faces du moule en aluminium mesurent 350×240 mm² ; elles sont

enduites d’un démoulant MOLD-WIZ F57 NC. La qualité de surface finale des plaques

dépend beaucoup de la propreté des faces du moule, aussi celles-ci ont-elles été préalablement

nettoyées avec soin. Douze feuilles de fibres 380×250 mm² sont prédécoupées dans un

rouleau pour chaque plaque à élaborer.

Une face du moule est enduite de résine au rouleau, puis une feuille est mise en place.

Les plus grosses bulles sont éliminées grâce à un petit rouleau à roues dentées en acier. La

feuille ainsi appliquée est enduite à nouveau de résine avant de placer la suivante. Le contre-

moule est mis en place après la pose des 12 plis et fixé à l’autre face par 12 vis disposées sur

le pourtour (3 par côté). Les vis sont serrées à l’aide d’une clé dynamométrique en appliquant

une force de 0,8 daN.

Les feuilles nécessaires à l’élaboration des plaques unidirectionnelles sont alignées

manuellement. Pour les plaques à plis croisés ± 55°, les plis sont disposés selon une symétrie

miroir, qui évite le vrillage des plaques après le démoulage : une disposition non symétrique

induirait des contraintes internes au composite qui se manifestent lors du durcissement par

l’apparition d’une courbure de la plaque. Celui-ci dure une dizaine d’heures et se fait à l’air

libre, à température ambiante

1.1.3 Propriétés

Le Tableau II.1 présente quelques caractéristiques des matériaux ainsi élaborés. Celles-

ci ont été calculées en fonction de la masse de fibres utilisée pour une plaque, des masses

volumiques des fibres et de la résine et du volume final de chaque plaque ; le taux de porosité

est donc négligé. L’épaisseur finale des plaques est de 2,5 mm en moyenne pour le composite

unidirectionnel (UD), 3 mm en moyenne pour les plis croisés.

Plaques (UD) Plaques plis croisés ±55°

Masse volumique (g/cm3) 1,83 1,84

Taux massique de fibres (%) 77 68

Tableau II.1 : Caractéristiques des plaques composites à matrice polyester

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1.2 Composites à matrice époxy

Les matériaux destinés à l’étude sur composite verre/époxy ont été élaborés par le

CRITT (Centre Régional pour l’Innovation et le Transfert de Technologie) Mécanique

Industrielle de Toulouse. Vingt-huit plaques de taille 300x200 mm², d’une épaisseur de 3 mm

et d’orientations 0° ou ± 55° ont été réalisées par enroulement filamentaire [87] pour les

besoins de l’étude.

1.2.1 Constituants

1.2.1.1 Fibres

Les fibres utilisées sont les mêmes que dans le cas du composite à matrice polyester :

Vetrotex type E 2400 TEX.

1.2.1.2 Résines

• Système époxy Shell :

Ce système se compose d’une résine époxy liquide Epikote 828, développée par Shell

Chemicals, associée à un réticulant liquide Ethacure 100 industrialisé par Safic Alcan. Ces

deux produits n’étant pas développés par le même groupe industriel, les proportions du

mélange et le cycle de cuisson ont été définis par les services d’EDF. Le mélange optimal de

ces deux produits est de 100 parties pondérales d’Epikote 828 pour 23,8 parties pondérales

d’Ethacure 100. Le cycle de cuisson préconisé se compose d’un palier de gélification de deux

heures à 100°C et d’un palier de cuisson de deux heures à 175°C. La température

d’imprégnation optimale de ce système est de 50°C, pour laquelle la viscosité est inférieure à

1 Pa.s et la durée de vie en pot d’environ 8 heures.

• Système époxy Ciba :

Ce système développé par Ciba Speciality Chemicals est à base d’Araldite® LY556

associée à un durcisseur anhydride HY917 et à un accélérateur à base d’amine tertiaire

HY960-1. Le mélange optimal à réaliser est de 100 parties pondérales d’Araldite LY556 pour

90 parties pondérales de durcisseur HY917 et 1,5 parties pondérales d’accélérateur HY960-1.

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Le cycle de cuisson se décompose en un palier de gélification de une heure à 100°C suivi

d’une cuisson de cinq heures à 160°C. La résine a été enduite à une température de 30°C,

pour laquelle la viscosité est de 1 Pa.s et la durée de vie en pot d’environ 4 heures.

1.2.2 Elaboration

L’enroulement filamentaire est un procédé de fabrication de pièces composites

destinées à la réalisation de pièces obtenues par dépose, sur un mandrin, de renfort continu

imprégné par une résine. La machine utilisée pour la réalisation des plaques est une machine à

enroulement filamentaire ADC (Ateliers De la Chaînette) pilotée par un système à commande

numérique de type Num 760F et un logiciel d’aide à la programmation point à point « Elisa ».

Le mandrin est une plaque en alliage d’aluminium d’épaisseur 8 mm et de dimensions

400x1000 mm².

1.2.3 Propriétés

Les plaques pour les deux nuances de résine et les deux types d’enroulement, sont

constituées de 6 plis. Ceci a permis pour les plaques à 0° d’approcher l’épaisseur désirée de

3 mm, sans pour autant dépasser une épaisseur de 4 mm pour les enroulements à ± 55°, tout

en obtenant un taux massique de fibres de plus de 70 %.

Le Tableau II.2 présente les caractéristiques des plaques fabriquées pour les deux

nuances et les deux types d’enroulements, ainsi que celles de leurs constituants [88].

Résines Enroulements 0° Enroulements ± 55°Fibres Ciba (epoxy

anhydride)Shell (epoxy

amine)Ciba (epoxyanhydride)

Shell (epoxyamine)

Ciba (epoxyanhydride)

Shell (epoxyamine)

Massevolumique

(g/cm3)2,6 1,2 1,16 1,91 1,84 1,83 1,81

Taux massiquede fibres (%)

75 78 75 75

Tauxvolumique de

fibres (%)55 55 53 52

Tauxvolumique deporosités (%)

5 10 9 8

Tg (°C) 106 105 98 96 99 97

Tableau II.2 : Caractéristiques des plaques composites à matrice époxy et de leursconstituants

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1.3 Vieillissement hygrothermique

1.3.1 Composite à matrice polyester

Deux des plaques composites à matrice polyester ont subi avant essai un vieillissement

hygrothermique. Celles-ci ont été placées dans une cuve contenant de l’eau distillée dont la

température était régulée à 50,0°C (± 0,1°C). La masse des plaques était mesurée

régulièrement afin de tracer les courbes de sorption (Figure II.1).

L’arrêt du vieillissement a eu lieu pour la plaque au stade 1 à l’atteinte du pseudo-

plateau de diffusion fickienne. Une fois celle-ci retirée, la température du bain a été

augmentée et portée à 70°C, afin d’accélérer le processus de vieillissement. En effet, seules

les cinétiques de dégradation chimique sont dépendantes de la température après le plateau de

diffusion, les phénomènes mis en jeu restant les mêmes. Cette augmentation de température

nous a permis d’atteindre dans des délais raisonnables (deux mois environ) le niveau de

dégradation maximal pour la plaque au stade 2.

0

0,5

1

1,5

2

2,5

0 5 10 15

racine[t(heures)]/épai sseur (mm)

% e

n m

asse

d'e

au a

bsor

bée

Plaque 1 -> Stade 1Plaque 2 -> Stade 2

50 °C 70 °C

Stade 1

Stade 2

Figure II.1 : Courbes de sorption des plaques polyester

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1.3.2 Composites à matrice époxy

Une partie des plaques a été placée en bain thermostaté régulé à 75,0°C (± 0.1°C). Deux

séries d’échantillons ont ainsi été prélevées afin de procéder à des essais pour deux stades

successifs du vieillissement hygrothermique. Les deux stades auxquels ont été prélevés les

échantillons vieillis sont indiqués sur la Figure II.2, qui représente les courbes de sorption du

composite en fonction du temps pour les nuances anhydride (système Ciba) et amine (système

Shell) de la résine époxy. Le stade 2 correspond à une durée de bain d’environ un an.

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

0 5 10 15 20 25 30

racine[t(heures)]/épaisseur (mm)

% e

n m

asse

d'e

au a

bsor

bée

Anhydride UD

Amine UD

Stade 1

Stade 2

Figure II.2 : Courbes de sorption des plaques époxy

1.4 Composites monofilamentaires à matrice polyester

Des échantillons de composite monofilamentaire à matrice polyester ont été élaborés

par le LMM (Laboratoire Matériaux Macromoléculaires) de l’INSA de Lyon.

Ils consistent en une fibre de verre (type E) noyée dans une matrice polyester et

maintenue en tension lors de la polymérisation de la résine afin de compenser les effets de

retrait [89]. Une plaque polyester est polymérisée, dans laquelle six fibres parallèles sont

maintenues sous précontrainte de 570 MPa par des poids de 5g environ. La cuisson se fait à

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50°C pendant 2h, puis un traitement de post-cuisson à 120°C pendant 2h est appliqué afin de

stabiliser les propriétés de la résine.

On obtient après la réticulation des plaques contenant six fibres chacune. Ces dernières

sont repérées au microscope à lumière polarisée. Elles sont ensuite usinées grâce à un gabarit,

pour obtenir les échantillons.

2. CONDITIONS EXPERIMENTALES

2.1 Essais mécaniques

2.1.1 Matériel utilisé et conditions d’essais

Les essais de traction sur éprouvettes de résine seule, de composites unidirectionnels

ainsi que de composites à plis croisés ont été réalisés sur une machine de marque Instron,

équipée avec une cellule de force de 50kN, de rigidité 27kN/mm. Celle-ci est munie de mors

auto-serrants, permettant une bonne tenue des éprouvettes même à charges très élevées. Les

essais sont réalisés à température ambiante. La machine est pilotée à vitesse de traverse

constante. Une série d’essais préliminaires a permis de fixer cette vitesse à 0,1 mm/min pour

tous les types d’échantillons. L’emploi d’une même vitesse, quel que soit le type d’essais,

permet de s’affranchir de l’effet viscoélastique produit par les résines, lors de la comparaison

de résultats provenant de différents essais.

Les essais de traction sur éprouvettes de microcomposites ont été effectués sur une

machine de traction de marque MTS, à mors pneumatiques. La vitesse de déplacement de la

traverse a été fixée à 0.5 mm/min. Les essais ont été effectués à une température de 70°C afin

d’augmenter l’allongement à rupture de la matrice pour pouvoir obtenir des ruptures de fibres

avant la cassure finale de l’échantillon car à température ambiante, l’allongement à rupture de

la résine polyester est inférieur à celui de la fibre [89].

2.1.2 Eprouvettes de traction

2.1.2.1 Echantillons de résine

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Les essais de traction sur résine ont été effectués sur des éprouvettes, de type haltère,

schématisées sur la Figure II.3. Cette géométrie a permis d’obtenir un comportement

uniforme, avec une rupture finale située dans la zone utile des éprouvettes.

10 mm

70 mm

Épaisseur : 5 mm

Figure II.3 : Schéma des éprouvettes de résine

2.1.2.2 Echantillons composites

Les échantillons de traction sont de forme parallélépipédique, de longueur 100 mm et de

largeur 10 mm, l’épaisseur étant déterminée par celle des plaques (environ 3 mm pour la

plupart). L’emploi d’une forme de type haltère pour les échantillons de traction sur composite

pose tout d’abord un problème lié à l’usinage, mais surtout soulève beaucoup de questions

quant aux conséquences des effets de bord sur les zones courbes des éprouvettes

(concentrations de contraintes et lieux préférentiels d’initiation de l’endommagement).

Des éprouvettes ont été usinées dans deux directions par rapport à l’axe des fibres pour

le composite unidirectionnel : 90° et 45°; pour le composite à plis croisés deux directions ont

été étudiées : 35° et 55° par rapport aux fibres (Figure II.4).

Figure II.4 : Les différents types d’ép rouvettes composites

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2.1.2.3 Microcomposites

Les échantillons de traction sur éprouvettes de microcomposites sont de forme haltère

(Figure II.5), de longueur 90 mm, de largeur 10 mm et d’épaisseur 3 mm.

Figure II.5 : Dimensions des échantil lons microcomposites

2.1.2.4 Synthèse

Le Tableau II.3 résume les types de composites étudiés et pour chacun de ces types, les

formes dans lesquelles ils ont été utilisés (composite unidirectionnel, résine seule, etc). Le

nombre indiqué correspond au nombre d’échantillons testés pour chaque type d’éprouvette.

Le composite à matrice polyester est celui pour lequel la gamme des essais a été la plus

complète, incluant un vieillissement hygrothermique mené jusqu’à son terme.

Tableau II.3 : Les différents matériaux et échantillons utilisés pour l’étude

2.2 Caractérisation de l’endommagement post-mortem

Afin de rechercher la manifestation physique des endommagements ayant pu avoir lieu

au sein du composite, nous avons effectué des observations au microscope électronique à

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balayage (MEB) sur des coupes d’échantillons après traction. Le polissage a été effectué selon

une procédure définie préalablement par EDF [90] permettant de polir successivement les

contours des fibres (papier SiC à grains de diamètre décroissant) puis la résine (poudre

diamantée). De plus, le matériau étant fortement micro-poreux, chaque phase de polissage

était suivie d’un passage en bain à ultrasons permettant l’extraction des particules ayant pu

s’introduire dans ces porosités.

2.3 Acquisition de l’émiss ion acoustique

2.3.1 Capteurs et chaîne d’acqu isition

L’acquisition de l’émission acoustique (EA) est effectuée à l’aide du système

MISTRAS (Euro Physical Acoustics). La chaîne de mesure inclut des pré-amplificateurs de

40 dB situés entre les capteurs et la carte d’acquisition numérique.

Deux capteurs résonnants (PAC micro80) sont fixés sur les faces des éprouvettes

(Figure II.6), permettant ainsi la localisation des sources acoustiques. Ces capteurs présentent

une sensibilité importante entre 100 kHz et 1 MHz, ainsi qu’un pic de résonance aux alentours

de 300 kHz (Figure II.7).

Figure II.6 : Disposition des capteurs sur les éprouvettes : (a) résine ou microcomposite ; (b)composite unidirectionnel ou à plis croisés

Les formes d’ondes sont numérisées et enregistrées en temps réel, ainsi qu’un certain

nombre de paramètres relatifs aux signaux. Les paramètres enregistrés lors des essais sont : le

temps de montée (µs), le nombre de coups, la durée (µs), l’énergie (exprimée en attoJoule (aJ)

ou en unité arbitraire selon l’ancienneté du système d’acquisition utilisé), l’amplitude (dB par

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rapport à un niveau de base de 0.1 mV en sortie des pré-amplificateurs), la fréquence

moyenne (kHz) et le nombre de coups pendant la montée.

Figure II.7 : Courbe de calibration fournie par Euro Physical Acoustics des capteurs PACmicro80

2.3.2 Paramétrages du logiciel d ’acquisition

2.3.2.1 Paramètres d’acquisition des salves (PDT, HDT, HLT)

Préalablement à l’essai, un réglage du système est effectuée à l’aide de sources d’EA

simulées par des ruptures de mines de crayons [91]. Les PDT (Peak Definition Time), HDT

(Hit Definition Time), HLT (Hit Lockout Time) sont des fenêtres temporelles qui permettent

de définir, lors de l’acquisition d’un signal, le pic de plus forte amplitude, la durée totale et le

temps d’aveuglement du système. Ces valeurs régissent la manière dont seront calculés les

paramètres sur les signaux et dépendent en particulier des propriétés du matériau. Elles ont été

évaluées expérimentalement pour le composite verre/polyester, puis vérifiées sur les

composites à matrice époxy. Les mêmes valeurs ont été retenues dans les deux cas ; celles-ci

sont présentées dans le Tableau II.4.

PDT (µs) 40HDT (µs) 80HLT (µs) 300Seuil (dB) 32

Tableau II.4 : Paramètres d’acquisition du système Mistras

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Le seuil d’acquisition, également présenté dans ce tableau, est l’amplitude minimale

pour laquelle un signal sera enregistré. Celui-ci est fixé en fonction des capteurs et du bruit

environnant, de manière à ce qu’aucune salve ne soit enregistrée lorsque l’échantillon n’est

pas sollicité, dans les conditions normales d’essais (placement des capteurs, couplage, bruit de

fond généré par la machine de traction, … ).

2.3.2.2 Vitesse des ondes et atténuation

La vitesse de propagation des ondes a été évaluée, à l’aide de sources simulées par

ruptures de mines, pour les différentes configurations des éprouvettes (Tableau II.5). Ces

mesures permettent la localisation des sources d’émission acoustique et donc l’utilisation

exclusive des signaux provenant de la zone utile de l’échantillon. Des mesures similaires ont

montré que ces vitesses n’évoluaient pas de manière significative sur les échantillons ayant

subi un vieillissement hygrothermique.

5pVLQH 9LHLOOLVVHPHQW

6DLQ ���� ���� ���� ���� ����

6WDGH � ���� ����

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PLFURFRPSRVLWHV� ���

(SR[\

3RO\HVWHU

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��� ���

Tableau II.5 : Vitesse des ondes selon le type d’échantillon

D’autre part l’atténuation des ondes a été quantifiée (Figure II.8) : elle augmente avec

l’inclinaison des fibres par rapport à l’axe de traction mais reste cependant négligeable pour

les éprouvettes étudiées (1 à 2 dB de perte sur la longueur utile). Il ne sera donc pas nécessaire

de faire de correction sur les amplitudes mesurées pour compenser l’atténuation.

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Figure II.8 : Atténuation des ondes en fonction de la distance source/capteur pour lecomposite polyester sollicité dans la direction de 90° par rapport à l’axe des fibres