Compte-Rendu

du

Colloque-Atelier

« Interactions Biosphère-Atmosphère »

25 Mars 2014

- Université de Bordeaux - Site de Talence

Rédaction : Maud Leriche et Eric Villenave

Objectifs Suite au Colloque de Chimie Atmosphérique d’Annecy (1-3 octobre 2013) qui a réuni plus de 60 participants, il a été proposé l’organisation de différentes réunions-ateliers, traitant de sujets abordés lors du Colloque, afin d’approfondir les discussions scientifiques et de permettre d’optimiser les interactions entre les différentes équipes de recherche travaillant sur des questions ou des objets communs. C’est dans cette optique que cette réunion a fait suite au Colloque et notamment à l’atelier thématique « Relation atmosphère/biosphère: un atout pour l'étude de l'interaction chimie- climat ? » animé alors par P. Cellier et J. Lathière.

Comité d’organisation : Eric Villenave (EPOC), Pierre-Marie Flaud (EPOC), Emilie Perraudin (EPOC), Eric Lamaud (ISPA), Juliette Lathière (LSCE), Benjamin Loubet (INRA EGC) et Pierre Cellier (INRA EGC)

Soutien financier: ADEME, CNRS-INSU et Université de Bordeaux

Participation au Colloque

Nombre de participants : 24

Nombre de personnes ayant exprimé leur intérêt mais n’ayant pu participer : 12

Nom Prénom Affiliation Participant(e) Intéressé(e) /

pas disponible BEDJANIAN Yuri ICARE X BEEKMANN Matthias LISA X BRUNET Yves INRA ISPA X CELLIER Pierre INRA Grignon X COLL Isabelle LISA X DELON Claire LA X DOUSSIN Jean-François LISA X DUPORTE Geoffroy EPOC X FERNANDEZ Catherine IMBE X FLAUD Pierre-Marie EPOC X FLECHARD Chris INRA Rennes X GALY-LACAUX Corinne LA X GEORGE Christian IRCELYON X GROS Valérie LSCE X GUIMBAUD Christophe LPC2E X HAUGLUSTAINE Didier LIVE-LSCE X JEGOU Fabrice LPC2E X KAMMER Julien EPOC-ISPA X LAGUIONIE Philippe IRSN X LAMAUD Eric INRA ISPA X LATHIERE Juliette LSCE X LERICHE Maud LA X LOUBET Benjamin INRA Grignon X MARO Denis IRSN X MELEUX Frédéric INERIS X MENUT Laurent LMD X PERRAUDIN Emilie EPOC X POMMIER Matthieu LATMOS X SAUVAGE Stéphane E. Mines Douai X SELLEGRI Karine LaMP X SERCA Dominique LA X STAUDT Michael CEFE X TOMAZ Sophie EPOC X VILLENAVE Eric EPOC X VINATIER Virginie ICCF X VOISIN Didier LGGE X

Programme de la journée

9h30: Accueil – Café

10h00: Présentation de la journée par les organisateurs 10h10: Synthèse du Colloque de Chimie Atmosphérique d’Annecy : Juliette Lathière et Benjamin Loubet

10h20: Atelier 1: Contribution de la biosphère (1/2) en lien avec la microbiologie, l’azote, …

10h20: L'azote, un élément clé de l'interface surface - atmosphère aux impacts multiples (Benjamin Loubet) 10h35: Échanges biosphère-atmosphère de composés azotés réactifs en milieu tropical (Claire Delon) 10h50: Interactions entre les réactions radicalaires et microbiologiques dans l’environnement (Virginie Vinatier) 11h05: Discussion générale de l’Atelier 1 - Animation : Michael Staudt et Benjamin Loubet

11H35: Atelier 2: Contribution de la biosphère (2/2) en lien avec le carbone (COV, AOS…)

11H35: Emission de particules marines primaires et secondaires en lien avec la biogéochimie de l'eau de mer: études en mésocosmes (Karine Sellegri)

11h50: Biogéniques et propriétés autophotocatalytiques des aérosols: une nouvelle voie de croissance des aérosols dans l'atmosphère (Christian George)

12h05: Formation d'aérosols organiques secondaires en lien avec les émissions de la forêt landaise : le projet LANDEX (Eric Lamaud) 12h20: Discussion générale de l’Atelier 2 -Animation : Juliette Lathière et Emilie Perraudin

12H50 : Repas (Buffet)

13h50: Atelier 3: Quelles mesures pour quels modèles ?

13h50: Quelles mesures pour quels modèles : Modélisations d’événements de la méso-échelle à la simulation LES (Maud Leriche)

14h05: Observatoire MERA : Séries de mesures long terme et modélisation (Stéphane Sauvage) 14h20: Modèles grande échelle: comment faire simple quand c'est compliqué ? (Juliette Lathière) 14h35: Discussion générale de l’Atelier 3 - Animation : Stéphane Sauvage et Eric Villenave

15h05: Atelier 4 : Sites d’études, moyens et milieux contrôlés

15h05: Laboratory and field measurements of enantiomeric monoterpene emissions from Mediterranean vegetation (Michael Staudt) 15h20: Présentation du Service National Tourbière (Christophe Guimbaud) 15h35: Simulation expérimentale de la production d’aérosol organique secondaire par l'ozonolyse de

l'a-pinène et de son vieillissement (Jean-François Doussin) 15h50: Discussion générale de l’Atelier 4 - Animation : Eric Villenave et Dominique Serça

16h20 : Pause 16h30 : Débat général – Conclusion – Synthèse

17h30 : Fin du Colloque

Synthèse générale

Cette réunion a fait suite au Colloque de Chimie Atmosphérique d’Annecy (1-3 octobre 2013) et notamment à l’atelier thématique « Relation atmosphère/biosphère: un atout pour l'étude de l'interaction chimie- climat ? ». Les grandes questions au cours de la journée ont logiquement tourné autour des verrous scientifiques de la thématique, des besoins de la communauté, des moyens à mettre en œuvre, et des compétences nécessaires pour y aboutir. Plusieurs questions de recherche et des constats importants sont sortis des discussions. En voici un bref aperçu, plus détaillé dans les résumés des différentes interventions orales à la fin de ce rapport de synthèse : Questionnements thématiques:

• Composés réactifs à l’interface biosphère-atmosphère: quantification et compréhension des interactions entre les composés. Couplages maitrisés pour les grands cycles biogéochimiques (N, C) mais pas pour les espèces réactives.

• Réponses des écosystèmes aux changements globaux en termes de fonctionnement mais aussi d’émissions et de dépôts.

• Rôle des écosystèmes dans la dégradation des composés ou la formation des composés secondaires (exemple des AOS)

• Processus et intégration complexe : complexité des processus terrestres/aquatiques et océaniques. Quid de la chimie complexe à la surface (sols, océans)? Modèles d’interface : notion d’écosystèmes plus que de simples surfaces à intégrer.

• Une variété d’écosystème plus ou moins pris en compte : la biosphère atmosphérique i.e. bactéries, phytoplancton et isoprène, rôle des pollens.

• Représentation de la diversité des écosystèmes et de leur fonctionnement dans les modèles de Chimie -Transport et de Chimie-Climat. Améliorer nos connaissances et leur diffusion:

• Manque de dialogue au sein de la thématique entre les communautés, identifier les questions clés, comment promouvoir l’interdisciplinarité et la concrétiser.

• Difficulté pour soumettre des projets multidisciplinaires à un AO. Expression des besoins:

• Plus d’interaction avec les groupes de chimie de laboratoire, maitrisant les processus élémentaires • Des progrès dans les pistes de modélisation : manque de données de vérification aux échelles régionales et

plus larges ; organiser des réseaux de mesures, en s’appuyant sur ceux existants (ICOS, ACTRIS) ; difficulté d’assurer des suivis continus en termes de fiabilité et de main d’œuvre ; positionnement d’un site de mesure physico-chimique dans la forêt des Landes.

• Consensus pour réunir un groupe de réflexion : identifier les questions interdisciplinaires, outils disponibles, etc.

Discussion au sein de l’Atelier 1 : Contribution de la biosphère en lien avec la microbiologie, l’azote, etc. - L’azote réactif : il se définit comme tout ce qui n’est pas N2. Ses sources sont: la fabrication d’engrais industriels, les processus de combustion, etc. L’azote réactif est d’abord produit par l’agriculture et ses émissions ne cessent d’augmenter. Ses principaux impacts sont: rôle en tant que gaz à effet de serre (pour N2O), rôle dans la qualité des sols, de l’eau, de l’air (avec au centre la biodiversité) : il faut de plus considérer les interactions entre ces impacts. Le cout est important pour la société : santé humaine, écosystèmes, climat. Les principaux verrous scientifiques sont : le poids des composés azotés dans la formation des AP et la chimie rapide de l’atmosphère, le rôle des nutriments sur le fonctionnement des écosystèmes, les interactions azote - carbone – climat, puis comment aborder la complexité liée aux problèmes multi-échelles et multi-processus (biologie, chimie, physique). D’autres échanges ont eu lieu sur le rôle des amines (peu de mesures existants pour caractériser les sources d’émissions (élevage, lisier, océans ?), notamment dans la nucléation des aérosols qui semble essentiel (cf. expériences au CERN), et sur le rôle de la réactivité du radical NO3, notamment sur les composés biogéniques. Des questions ouvertes ont été posées sur les meilleurs endroits où aller si on souhaite caractériser les émissions d’amines ? Le site de l’INRA-Grignon apparait comme un site adapté pour ce type d’étude (notamment pour les lisiers). - La présence de pulses d’émissions liés aux changements drastiques d’humidité du sol et aux températures élevées, en zone savanes impacte le bilan annuel d’azote réactif. Le réseau IDAF est très important car il concerne l’étude des dépôts. Les questions posées concernent par exemple le bilan d’azote réactif sur le Sahel entre la surface et l’atmosphère (quantité de biomasse à pénétrer dans le sol?). Il faut retenir l’importance des réactions chimiques pures, comme la transformation par exemple de NO2 en HONO par processus hétérogènes à la surface, mais sur plus long terme, regarder la mise à l’équilibre au niveau de la surface des espèces réactives vis à vis de ces processus chimiques. - Rôle des microbes : ils permettent de transformer l’azote sous une forme réactive (NH4

+ et NO3-) utilisable

par les plantes. Ils jouent donc un rôle dans la nitrification et la dénitrification. Le cycle de l’azote est perturbé par l’Homme : émissions de NOx dans l’atmosphère, production de NH3. - La microbiosphère et l’implication des microorganismes dans les cycles biogéochimiques sont souvent sous-estimés ou ignorés : difficulté d’obtenir des données cinétiques car la production d’enzymes par les cellules dépend de l’environnement. Il faut aussi intégrer ces rôles dans le cycle du fer et sa complexation. Les expériences de chimie rapide en zone rurale ne peuvent se faire sans mesures de microbiologie par la caractérisation des sols et de la végétation. La problématique de mesure des sources d’émissions des microorganismes va aussi se retrouver ensuite dans les eaux environnementales.

Discussion au sein de l’Atelier 2 : Contribution de la biosphère en lien avec le carbone

- Des études en mésocosmes sont aujourd’hui lancées pour étudier les émissions d’aérosols marines primaires et secondaires en lien avec la biogéochimie de l’eau de mer : contribution des composés organiques dans l’aérosol, liée à l’activité biologique marine (partie submicronique : changement d’activité phytoplanctonique dans l’océan). Le suivi de la corrélation Chlorophylle-A / aérosol organique marin est utilisé pour simuler les émissions particulaires marines et leur contribution organique dans les modèles. Il y a des expériences conduites dans le cadre de MISTRALS : étude de la composition de l’eau de mer et caractérisation physico-chimique des flux d’AP marins. Les mesures de diamètre d’activation des AP et leur comparaison avec NaCl (+ lois kappa) permettent une estimation de la fraction organique des AP, soit environ 70% en moyenne. Les faibles corrélations avec la Chl-A induisent la recherche d’une paramétrisation des flux multi-paramètres. Les corrélations observées par satellite pourraient être dues à la formation d’AOS.

Les émissions de COV sont plus fortes lorsqu’il y a plus de Chl-A et la formation de nouvelles AP (nucléation) est corrélée avec le contenu en iode. Il existe probablement une production multiple pour les aérosols primaires et notamment une contribution potentielle à travers l’émission de composés gazeux : intégrer une paramétrisation dans les modèles méso-échelles pour prendre en compte ces processus. Pour quantifier des flux, il y a expérimentalement une nécessité d’avoir un tunnel à vague. - Les quelques études sur une nouvelle voie de croissance des aérosols (basée sur leurs propriétés autophotocatalytiques) dans l’atmosphère ont été présentées. Il a été discuté des processus d’intégration directe des COV dans les particules en présence de lumière, sans passer par une étape d’oxydation pour former des composés semi-volatils par condensation. LA présence de photo-sensibilisateurs comme des fonctions carbonylées dans les particules vont en surface créer de la chimie photosensible avec un cycle catalytique qui génère des radicaux HO2. Ce type de réactivité a déjà été décrit dans la phase aqueuse. Il faut réfléchir comment le mettre en évidence sur le terrain : recherche de traceurs dans le cas du limonène. - Un nouveau projet vient de démarrer sur la formation d’AOS en lien avec les émissions de la forêt landaise : le projet LANDEX. Le site de la forêt des Landes est très intéressant car cette forêt est mono-spécifique (95% de pins maritimes), et borde le littoral aquitain (présence de l’océan, rôle catalytique des embruns sur la formation d’AOS à étudier). L’idée est de caractériser à la fois la chimie des embruns et les émissions et flux dans la forêt : caractérisation de la turbulence atmosphérique et fonctionnement du couvert, concentration et flux de COV et de leur principaux produits d’oxydation, concentration d’oxydants (ozone, oxydes d’azote, NO3), concentration et granulométrie et flux des aérosols. Il faut ensuite définir le rôle de la modélisation dans ce projet. Une pré-campagne aura lieu durant l’été 2014 afin d’affiner les besoins et les partenaires dans ce projet de grande envergure.

Discussion au sein de l’Atelier 3 : Quelles mesures pour quels modèles ?

- Une discussion a eu lieu sur les besoins en termes de modélisation, dans le cadre précis des interactions biosphère/atmosphère. Par une série d’illustrations (avec Meso-NH), les limites des différentes approches actuelles pour modéliser les différents niveaux de polluants montrent la nécessité de mieux maitriser les émissions, notamment ici biogéniques, par type de végétation et l’importance de la résolution dans la précision des modélisations actuelles. - Différents sites et bases de données de concentrations de COV (émissions, flux, dépôts) ont été discutés, notamment l’Observatoire MERA qui a été détaillé. Financé par l’ADEME jusqu’à fin 2013, son financement est assuré directement par le Ministère (MEDD) depuis. Il présente une série de données depuis 1996. - Les études en modélisation grande échelle autour des interactions entre la biosphère et la chimie atmosphérique s’appuie sur l’utilisation de modèles globaux de végétation/biosphère océanique et de chimie-transport. Ces outils intègrent une représentation simplifiée des écosystèmes. Une discussion a été lancée sur le type de modèle à utiliser, le type d’évolution, etc. : Modèles CHIMERE et LMDz-INCA, modèle ORCHIDEE pour la biosphère continentale et modèle PISCES (isoprène, DMS, etc.) pour la biogéochimie marine. La question revient souvent sur le degré de simplification dans la représentation des écosystèmes. Dans ORCHIDEE : 13 types fonctionnels de plantes (PFT) à l’échelle du globe. Autre modèle utilisé pour la représentation par Biomes en général une 40 sur le globe. Il y a utilisation de méta-classe pour paramétrer plus finement la réponse des écosystèmes : faire varier les paramètres à l’intérieur d’une même PFT = en cours de test dans ORCHIDEE. L’utilisation de la méthode inverse pour estimer les flux d’émissions à partir des données satellites a été illustrée. HCHO (formaldéhyde) : seul moyen d’avoir des cartes spatialisées des

émissions directement comparables au modèle type ORCHIDEE ou MEGAN. Il existe néanmoins des biais dans l’approche satellite, par exemple pour HCHO : l’isoprène produit du HCHO mais à quel rendement comparé aux autres COVs biogéniques et quelle est la proportion de l’isoprène dans l’ensemble des COV de la région considérée… Discussion au sein de l’Atelier 4 : Sites d’études, moyens et milieux contrôlés - Une présentation de mesures d’émissions de COV au-dessus de la canopée a été commentée : estimation de la capacité d’émissions de COV sur site (forêt méditerranéenne) à partir de la proportion des différentes espèces d’arbre et de leur capacité d’émissions par type d’espèce. Les mesures d’énantiomères de monoterpènes comme l’alpha-pinène montrent que leur proportion varie selon les sources d’origine et pourrait donc être utilisée comme traceur de sources d’émissions. Les émissions d’énantiomères dépendent de la plante. Quid de l’influence de la lumière et de la température ? A priori pas d’effet sur les proportions d’énantiomères émis. Par contre, à l’intérieur d’un même type d’espèce, les individus n’émettent pas la même proportion. Les mesures effectuées jusqu’ici ne permettent pas de fournir d’explication sur les variations spatiales et temporelles de la proportion énantiomérique observée - Le SNO Tourbière a été présenté : influence à l’échelle globale des forçages climatiques sur le bilan de Carbone des tourbières des zones tempérées-océaniques aux zones subarctiques continentales. Les émissions concernées ici sont celles du méthane et du CO2. Il y a un développement spécifique de la modélisation des modèles biogéochimiques de formation et d’émissions des gaz à effet de serre et l’intégration de ces modèles à des modèles de surface d’émission type ORCHIDEE. Le couplage à des modèles de chimie atmosphérique et climat de type LMDz-INCA permet ensuite l’évaluation de l’impact du changement climatique global sur les émissions de GES et les conséquences induites en retour sur le climat. Une discussion a démarré sur les autres espèces émises sur les sites. - Les milieux contrôlés concernent aussi les simulations expérimentales avec l’utilisation des chambres atmosphériques. On peut notamment y étudier des processus aussi complexes que la formation puis l’évolution par vieillissement des aérosols secondaires. Un exemple d’expérience menée sur la chambre CESAM au LISA a été illustré avec l’ozonolyse de l’alpha-pinène. Les chambres atmosphériques permettent de contrôler le suivi d’une masse d’air confinée soumise à différents forçages : irradiation, humidité, niveau de radicaux, type de radicaux, présence de particules d’ensemencement, etc. Il existe environ 15 chambres en Europe présentant des caractéristiques différentes. Un des avantages de CESAM est qu’elle est en inox, ce qui permet une longue durée de vie de l’aérosol dans la chambre (supérieure à 3 jours pour une particule de 200nm). Comme l’alpha-pinène a été très étudié dans la littérature, le système ozone/alpha-pinène en tant que modèle pour étudier les processus de vieillissement de l’AOS est très adapté notamment pour mieux appréhender le comportement cinétique des composés au sein de l’AOS.

Résumé des présentations orales

L'azote, un élément clé de l'interface surface - atmosphère aux impacts multiples

Benjamin Loubet

INRA, Unité mixte de Recherche INRA-AgroParisTech Environnement et Grandes Cultures, 78850 Thiverval-Grignon

L’azote réactif, naturellement formé par les microorganismes du sol et des eaux, et consommé par les écosystèmes, est aujourd’hui en excès dans l’environnement. Cela est dû à l’augmentation depuis une cinquantaine d’année de la production d’oxydes d’azote par combustion de carburant fossile et à la production d’engrais de synthèse comme fertilisant.

Cet azote réactif qui englobe les espèces NH3, N2O, NOx, les aérosols azotés et les composés organo-azotés, joue un rôle essentiel dans la chimie de l’atmosphère, notamment comme précurseur des aérosols. Les échanges biosphère-atmosphère de ces composés réactifs constituent un processus clé pour la chimie de l’atmosphère et le fonctionnement de la biosphère.

L’agriculture constitue une source importante de certains de ces composés réactifs (NH3, certains organo-azotés, NO), tandis que la biosphère dans son ensemble contribue aux échanges de ces composés. Ces échanges constituent un enjeu pour la recherche en termes de quantification des flux (NH3, organo-azotés, de compréhension de certains processus d’émissions par la biosphère (HONO par exemple) et des processus de dépôt et/ou d’interactions de ces composés réactifs à la surface du sol et des plantes.

Le rôle que jouent ces composés azotés réactifs dans couplage entre le fonctionnement de l’atmosphère et de la biosphère et son déterminisme futur constitue un défi pour la recherche.

Échanges biosphère-atmosphère de composés azotés réactifs en milieu tropical

Claire Delon, Corinne Galy-Lacaux, Dominique Serça, Corinne Jambert

Laboratoire d’Aérologie, Toulouse

En zone semi-aride, en raison de températures élevées, et de changements drastiques d’humidité du sol au début de la saison des pluies, des pulses d’émission impactent fortement le bilan annuel d’azote réactif. Les études que nous menons au LA s’appuient notamment sur le réseau IDAF (IGAC-DEBITS-Africa), programme de mesures sur le long terme dédié à l’étude des dépôts atmosphériques (secs et humides). Ce réseau est composé de 11 stations représentatives des grands types d’écosystèmes africains :- 4 en Afrique du Sud et 7 en Afrique de l’Ouest et Centrale (Cameroun, Bénin, Mali, Niger, CI.). Le dépôt total (sec + humide) des composés oxydés et réduits de l’azote en Afrique est compris entre 6 et 13 kgN.ha-1.yr-1 valeurs qui restent cependant en deçà des estimations de charges critiques en azote (comprises entre 7 et 28 kgN.ha-1.yr-1, Bouwman et al., 2012). A l’échelle globale (Hudman et al., 2012), le bilan annuel des émissions de NO par les sols en 2006 laisse apparaître une forte contribution du Sahel à l’émission nette de NOx. Les études menées jusqu’à présent ont montré que le bilan d’azote au Sahel était largement dominé par le NH3, à cause de la présence importante de bétail. Les émissions sont équivalentes au dépôt, et représentent environ 2 Tg N/an au Sahel. En savane humide, les émissions sont dominées par la combustion de biomasse, et légèrement supérieures aux dépôts (54% vs 46%). En forêt, le dépôt domine (57%). Les savanes brûlent au sud et au nord et émettent de composés azotés qui vont ensuite se redéposer sur la forêt.

Considérant l’importance des régions semi arides pour les bilans d’espèces azotées, nous avons amorcé un projet en région sahélienne, financé par LEFE-CHAT, dans lequel nous souhaitons caractériser les différentes sources et puits des composés azotés, par une approche mesures/modèle, avec mesures des dépôt humide et sec (dépôt particulaire très faible), transfert par ruissellement, émissions par les sols et la litière, volatilisation, et modélisation (1D/3D) pour comprendre les processus de dégradation de MO dans le sol, quantifier l’azote disponible, évaluer l’impact des émissions sur la composition chimique de la troposphère. Ce projet permettra d’étudier le cycle biogéochimique de l’azote en zone semi-aride. La volonté affichée par les deux programmes LEFE et EC2CO de créer un appel d’offre spécifique aux thématiques des échanges surface-atmosphère permettra de mieux soutenir nos actions à l’interface de ces deux communautés de physico-chimistes de l’atmosphère et de biogéochimistes.

Interactions entre les réactions radicalaires et microbiologiques dans l’environnement

Virginie Vinatier

Institut de Chimie de Clermont-Ferrand, UMR 6296 CNRS - Université Blaise Pascal, Campus des Cézeaux, 24 avenue des Landais, BP 80026, 63171 AUBIERE Cedex France

Les microorganismes sont présents dans tous les compartiments terrestres et marins ainsi que dans une partie de l’atmosphère. Ils prennent une part importante dans les cycles géochimiques du carbone, de l’azote, du soufre et du fer en compagnie des réactions radicalaires issues notamment de la photochimie. Dans le cas du cycle du carbone il y a une compétition directe entre ces réactions et le métabolisme des microorganismes. Les composés intermédiaires sont souvent communs aux deux processus puisque la dégradation de la matière organique dans le métabolisme se fait par des enzymes activant l’oxygène grâce à leur centre métallique. Les voies métaboliques ont en plus la possibilité de réduire les composés organiques ou de les intégrer dans leur métabolisme central où ils servent de précurseurs à des molécules plus complexes.

Les interactions entre ces processus peuvent également être indirectes puisque les espèces oxydantes ou leurs précurseurs sont des substrats d’enzymes antioxydantes. Les microorganismes aérobies sont en effet confrontés en permanence à un stress oxydant qu’ils contrôlent de deux façons. Les antioxydants vont d’une part piéger très rapidement les radicaux tandis que des enzymes vont dégrader les espèces oxydantes ou recycler les antioxydants.

Flux d’aérosol marins et activité biologique de l’eau de mer

Karine Sellegri

Laboratoire de Météorologie Physique LaMP-CNRS/OPGC, Université Blaise Pascal, 63170 AUBIERE

Les flux vers l’atmosphère d’aérosols marins ont longtemps été représentés dans les modèles de transport chimie par des flux de sels inorganiques à travers la combinaison des flux physiques (fonction de la vitesse du vent et de surface de moutonnement de la mer) et du contenu en inorganiques de l’eau de mer. Lors des dix dernières années, de nombreux travaux ont montré la présence d’une fraction organique dans l’aérosol marin, qui semble liée à l’activité biologique de l’eau de mer (O’Dowd et al. 2004) mais dont on ne connaît pas l’origine primaire ou secondaire. Une conséquence de ces observations est l’insertion de paramétrisations de la fraction organique de l’aérosol marin en fonction de la Chl-a détectée par satellite dans les modèles méso-échelle et grande échelle. Toutefois, le lien direct entre activité phytoplanctonique à travers le traceur Chl-a et le contenu en organiques dans l’aérosol primaire marin est de plus en plus contesté par des études en atmosphère contrôlée (Prather et al. PNAS 2013, Bates et al. Nature 2014). Dans le cadre du projet ANR SAM, une partie de la communauté française s’est investie dans l’étude des liens entre les propriétés biogéochimiques de l’eau de mer et les propriétés de la fraction en composés organiques dans l’aérosol primaire et secondaire marin. Des études en mésocosmes menées en méditerranée montrent que la fraction en composés organiques semble seulement partiellement corrélée à la concentration en Chl-a dans l’eau de mer, mais montre en parallèle des corrélations significatives avec le contenu en DOC dans l’eau de mer, mais aussi avec la présence de flagellés hétérotrophes et la présence de virus. Ces résultats indiqueraient que la prévision de la quantité de matière organique éjectée vers l’atmosphère à partir de l’eau de mer requerrait des paramétrisations plus complexes que celles basées seulement sur la Chl-a, et qui intégreraient des connaissances sur la biologie marine et par conséquent un couplage dynamique entre biogéochimique marine et chimie atmosphérique.

Biogéniques & Propriétés autophotocatalytiques des aérosols: une nouvelle voie de croissance des aérosols dans l'atmosphère?

Christian George

IRCELYON, Institut de Recherches sur la Catalyse et l’Environnement de Lyon, UMR 5256 CNRS, Université Lyon 1, Villeurbanne, F-69626, France

S’il est acquis que les aérosols exercent de fortes influences sur le climat, le cycle de l’eau ou même la santé publique, il est encore difficile de prédire leur évolution dans l’atmosphère et ainsi prévenir leur impact. Cette difficulté réside principalement dans le fait que les voies de formation des aérosols organiques secondaires (AOS) dans la troposphère restent encore incertaines.

Notre équipe a récemment suggéré de nouvelles voies de formations d’AOS : la lumière solaire active des réactions photosensibilisées à la surface des particules organiques, piégeant chimiquement les COVs sur les particules, aboutissant à une croissance en taille et en masse des aérosols. Les vitesses de croissance calculées par ce processus s’avèrent similaires à celles mesurées dans l’atmosphère.

Plus récemment, nous avons également démontré que certains produits de réactions d’espèces carbonylées (comme le glyoxal) produisaient in-situ des molécules conférant effectivement aux aérosols des propriétés photosensibilisantes, rendant le mécanisme ci-dessus ubiquiste, mais avec cependant une importance plus marquée en présence d’espèces biogéniques, comme ceux présents dans la forêt des Landes.

Cette chimie a été présentée et discutée dans le cadre des campagnes de mesure à venir.

Formation d’Aérosols Organiques Secondaires (AOS) en lien avec les émissions de la forêt landaise : le projet Landex

Julien Kammer,1,2 Jean-Marc Bonnefond,2 Pierre-Marie Flaud,1 Didier Garrigou,2 Emilie Perraudin,1

Eric Lamaud,2 Eric Villenave1

1 EPOC-LPTC (UMR 5805 Université de Bordeaux / CNRS) 2 ISPA-ME (UMR INRA / Bordeaux Sciences Agro)

L'objectif du projet LANDEX (dont l’épisode zéro s’étend sur la période 2013-2014) est d’évaluer la formation et le devenir des Aérosols Organiques Secondaires (AOS) issus de la forêt landaise. D’une superficie de près d’un million d’hectares et composée à 95% de pins maritimes, avec peu de relief et une faible anthropisation, ce massif forestier rassemble de nombreuses conditions favorables à la formation d’AOS d’origine biogénique : fortes émissions de monoterpènes (précurseurs d'AOS), épisodes de fort ensoleillement, influence de l'océan Atlantique dont les apports atmosphériques sont susceptibles de favoriser la formation d’AOS.

Dans le cadre de « LANDEX épisode zéro », les équipes LPTC d’EPOC (Université de Bordeaux / CNRS) et Mécanique Environnementale d’ISPA (INRA / Bordeaux Sciences Agro) ont déjà réalisé en 2013 deux pré-campagnes de mesure visant à optimiser une méthodologie combinant de nombreuses mesures physiques et chimiques : concentrations en oxydants (O3 et NOx), concentration en Composés Organiques Volatils (COV), concentration en nombre et en masse et distribution granulométrique des particules, quantification des flux de chaleur et de quantité de mouvement (pour caractériser la stabilité atmosphérique), des flux de CO2 et de vapeur d'eau (afin d'évaluer l'état physiologique du couvert forestier) et des flux d’ozone (afin d’estimer la quantité de cet oxydant consommée par réaction avec les COV). Les mesures effectuées sur le site INRA de Bilos (22 km du littoral Atlantique) ont ainsi permis d’observer pour la première fois la formation d'AOS issus de la forêt des Landes. Pour les expérimentations prévues en 2014, les deux équipes se sont dotées d’un 2e site forestier situé en aval de Bilos par rapport à la direction des vents dominants (Lucmau, 53 km du littoral). Un 3e site, localisé près du littoral en amont de Bilos, sera également équipé pour caractériser les apports atmosphériques océaniques. Il s’agira ainsi de prendre en compte l’influence de la distance au littoral et du trajet au-dessus de la forêt landaise dans la formation et le devenir des AOS.

Quelles mesures pour quels modèles :

Modélisation d’évènements de la méso-échelle à la simulation LES

Maud Leriche

Laboratoire d'Aérologie, UMR 5560 du CNRS, 14 avenue Edouard Belin, 31400 Toulouse

Dans le contexte des interactions biosphère-atmosphère, quels sont les besoins en termes de mesures des modèles appliqués à la simulation d’évènements ? Par exemple, Meso-NH, qui est un modèle météorologique intégrant la chimie atmosphérique en ligne, a été appliqué à la simulation sur l’Europe de trois événements représentant trois saisons et trois régimes météorologiques différents. Les résultats du modèle en termes de concentrations de polluants gazeux mais aussi particulaires montrent que le modèle a du mal à représenter correctement les niveaux de polluants observés. Ces simulations ont été faites dans une configuration standard du modèle (10 km de résolution), inventaires d’émissions mensualisés à 0.5 degrés de résolution (MACCity et MEGAN). Cet exemple montre qu’il y a une nécessité d’améliorer les sources d’émission des espèces chimiques et notamment de mieux représenter les émissions biogéniques à l’aide des cartes de végétation et de facteurs d’émissions par type de végétation. Ce type de calcul existe dans Meso-NH mais uniquement sur la France avec la base de donnés CORINE de type de végétation qui a une résolution de 250 m. Autre exemple, Meso-NH a été appliqué sur un cas 2D idéalisé d’un nuage orographique observé à la station du Puy de Dôme. Cette simulation a permis de mettre en évidence la formation d’aérosols organiques secondaires sous le vent de la montagne à partir de précurseurs formés par la réactivité chimique dans les gouttes de nuage. Ce type de problématique nécessite pour être étudié de façon plus réaliste en 3D un domaine à fine résolution avec une bonne représentation des émissions biogéniques. Même si Meso-NH permet le calcul en ligne des émissions sur ce domaine, la pertinence des facteurs d’émission utilisés se pose. Finalement se pose la question de comment représenter correctement les émissions biogéniques dans les simulations LES à fine résolution (autour de 100m) alors que les bases de données de type de végétation sont en général à 500 m de résolution.

Observatoire MERA : Séries de mesures long terme et modélisation

Stéphane Sauvage

Ecole des Mines de Douai, Dpt S.A.G.E., 941 rue Charles Bourseul, BP 10838, 59508 Douai Cedex

Cette journée « interactions biosphère atmosphère » a été l’occasion de présenter l’observatoire MERA (http://ce.mines-douai.fr/pages/observatoire-mera). De par son programme de mesure et sa base de données, cet observatoire est un support intéressant, notamment pour les COV et les dépôts, pour l’étude de tendances spatio-temporelles ou l’évaluation de modèles.

Des exemples de travaux ont été présentés sur deux thématiques. Sur le BVOC (1), l’étude sur un site MERA du Gers a permis de mettre en évidence un impact de la forêt des Landes avec des situations contrastées concernant des BVOC et leurs produits de dégradation (Detournay et al.,2013), montrant la pertinence de cette zone d’étude. Des travaux sur les BVOC et leurs impacts sur la chimie atmosphérique sont également en cours dans le cadre du projet CANOPEE et du programme CHArMEx (thèse LSCE de C. Kalogridis).

(2) Dans le cadre du projet PRIMEQUAL SESAME, la combinaison des données de trois observatoires (MERA, BAPMON et CATAENAT) a permis la spatialisation des dépôts totaux inorganiques sur la France pour, d’une part, une comparaison avec des cartes de dépôts modélisées (modèle EMEP). Les difficultés de modélisation des dépôts secs est un des verrous expliquant les désaccords significatifs sur certaines zones. D’autre part, les cartes de dépôts observés ont constitué un support pour la détermination des dépassements de charges critiques. Les résultats montrent qu’en dépit de la diminution des dépôts d’éléments acidifiants, la diminution des dépôts de cations basiques conduit parallèlement à une baisse du pouvoir tampon dans les sols forestiers et donc à une augmentation de la sensibilité de certains écosystèmes.

Quelles mesures pour quelles modèles : Modèle grande échelle, comment faire simple quand c’est compliqué ?

Juliette Lathière

Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement - LSCE-IPSL, 91191 Gif-sur-Yvette

Les études en modélisation grande échelle autour des interactions entre la biosphère et la chimie atmosphérique s’appuient sur l’utilisation de modèles globaux de végétation/biosphère océanique et de chimie-transport. Ces outils intègrent une représentation simplifiée des écosystèmes (par exemple 13 types fonctionnels de plantes ou PFT représentent l’ensemble des écosystèmes présents à la surface du globe dans le modèle global de végétation ORCHIDEE), et des processus, inhérente à l’échelle d’étude et de développement. L’accès aux mesures est extrêmement important pour ces activités de modélisation, à la fois pour le développement des équations intégrées in fine dans les modèles, s’appuyant sur une approche mécaniste ou plus empirique, pour la détermination des paramètres, ou encore pour l’évaluation des modèles. La difficulté à cette échelle de travail est en effet de s’assurer que, partant d’une approche simplifiée, la représentation de la variabilité spatiale et temporelle est suffisamment robuste. Ceci implique donc des besoins particuliers en matière de données expérimentales, idéalement couvrant une large couverture spatiale, ou disponible sur un ensemble suffisamment important de sites diversifiés, et temporelle, témoignant d’une diversité de situation et de caractéristiques en matière d’écosystèmes, de régimes météorologiques, etc., bien documentées et accessibles. Ceci constitue bien sûr une difficulté particulière, tant pour la mise en place des activités expérimentales que pour l’utilisation à bien de ces données dans le cadre d’un travail de modélisation. La mise en place de collaborations long-terme et de projets dédiés, s’appuyant sur une synergie forte entre expérimentation et modélisation est donc particulièrement cruciale.

Mesures en laboratoire et sur le terrain du rapport énantiomèrique de monoterpènes émis par la végétation méditerranéenne

Michael Staudt

Centre d'Ecologie Fonctionnelle et Evolutive (UMR 5175), 1919 Route de Mende

F- 34293 Montpellier cedex 5

Après une brève description du site expérimental de Puechabon (forêt dominée par une végétation fortement émettrice de monoterpènes et équipée avec une tour à flux et des dispositifs d’exclusion de pluie) j’ai présenté quelques résultats d’une étude récente sur les énantiomères de monoterpènes, qui a été réalisée en collaboration avec le MPIC Mainz (Song et al. 2014, Biogeosciences 11:1435-1447). L'objectif était de mieux comprendre les variations temporelles et géographiques des énantiomères d’α-pinène observés dans l’air sur différents sites. Dans ce but, nous avons étudié chez trois espèces communes représentant différents types d’émetteurs de monoterpènes, la dépendance du ratio énantiomérique émis vis à vis de la température et de la lumière, sa variabilité inter et intra-spécifique ainsi que sa variation journalière au-dessus de la forêt de Puechabon. Bien que les mesures in situ confirment une variation journalière du ratio énantiomérique au-dessus de la forêt méditerranéenne, les expériences en laboratoire ne donnent aucun élément explicatif de ce phénomène. Les résultats laissent donc penser qu’il existe des puits et/ou sources spécifiques d'énantiomères inconnus.

Le Service National d’Observation Tourbières

Christophe Guimbaud

LPC2E UMR 7328 CNRS / Université d'Orléans, Laboratoire de Physique et de Chimie de l'Environnement et de l'Espace, 3A, Avenue de la Recherche scientifique - 45071 Orléans cedex 2

Fatima Laggoun (ISTO, OSUC) : Coordinatrice scientifique Sébastien Gogo (CNAP, ISTO, OSUC) : Coordinateur opérationnel, responsable de site (La Guette) Christophe Guimbaud (PU, LPC2E, OSUC) Fabrice Jégou (Chercheur CDI, LPC2E, OSUC): Mesure des émissions de gaz à effet de Serre; modélisation des émissions et étude de l’impact des changements globaux sur le climat.

La complexité du fonctionnement des bio-géo-hydrosystèmes associée à la forte variabilité des forçages climatiques et anthropiques nécessitent l'acquisition sur le long terme de données fiables et spatialisées permettant une meilleure compréhension et modélisation des processus impliqués. Pour cela, il est nécessaire de mettre en place des sites de référence instrumentés pérennes et dotés, le cas échéant, de dispositifs expérimentaux.

Les tourbières à sphaignes qui contiennent un stock important de carbone (C) à l’échelle globale (1/3 du stock des sols mondiaux) sont localisées essentiellement dans les hautes latitudes de l’hémisphère Nord, là où les changements climatiques attendus pour le fin du XXIème siècle sont les plus importants. Il est donc nécessaire d’analyser les rétroactions (négatives ou positives) susceptibles de se produire entre ces systèmes et le climat.

Le Service National d’Observation (SNO) Tourbières est une infrastructure opérationnelle sur le long terme, labellisé par l’INSU SIC en octobre 2011 et porté par l’Observatoire des Sciences de l’Univers en Région Centre. Son objectif est (i) d’observer et de modéliser les flux et les bilans de C (gazeux, dissous et particulière) de ces systèmes et (ii) d’identifier le type de rétroactions engendrées par les changements globaux (naturels ou simulés). Le SNO est composé d’un réseau de quatre sites instrumentés présentant un gradient bioclimatique (altitude de 150 à 1500m) et d’anthropisation : Frasne (Jura), La Guette (Sologne), Landemarais (Bretagne) et Bernadouze (Pyrénées). Cinq groupes de variables y sont mesurées : (i) paramètres météo, (ii) hydrologie, (iii) biogéochimie des eaux et physique du sol, (iv) flux de C, (v) biodiversité végétale.

Les données seront à terme centralisées dans un système d’informations environnementales qui sera intégré aux réseaux internationaux (ex: ICOS Ecosystems) avec pour but de confronter nos modèles de bilans de C en domaine tempéré à ceux produits en zone sub-arctique.

L’instrumentation des 4 sites pour le suivi des flux de C et des variables environnementales à différentes échelles spatiales est en cours. A l’heure actuelle, les mesures s’effectuent à l’échelle de la communauté végétale par des chambres d’accumulation statiques (CO2 : sonde Vaisala® et CH4 : Spectroscopie laser IR à haute résolution spectrale, GC). A moyen terme, des mesures à l’échelle de l’écosystème seront effectuées par eddy covariance (tours à flux).

L’objectif à terme est d’élaborer un modèle biogéochimique de formation et d’émission des GES et de l’intégrer à un modèle de surface d’émission (ex: ORCHIDEE: LSCE). Le couplage d’ORCHIDEE (adapté aux tourbières) à des modèles de chimie atmosphérique et climat (ex: modules LMDZ-INCA) permettra ainsi d’évaluer l’impact des changements globaux sur les émissions de GES par les tourbières et les conséquences induites en retour sur le climat.

Simulation expérimentale de la production d’aérosol organique secondaire par l'ozonolyse de l'α-pinène et de son vieillissement

Jean-François Doussin

Université Paris-Est Créteil Val de Marne (UPEC) Institut Pierre Simon Laplace (IPSL),

Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques, Faculté des Sciences 61, avenue du Général De Gaulle 94010 Créteil Cedex

L’aérosol atmosphérique joue un rôle important sur le climat et la santé et ses impacts doivent être évalués. Cependant, les processus de formation et le vieillissement de sa fraction organique secondaire sont encore mal compris. Le but du travail présenté est d’étudier l’impact des conditions de vieillissement de l’aérosol organique secondaire (AOS) sur sa composition chimique afin d’identifier les mécanismes réactionnels impliqués durant transit dans l’atmosphère. Le vieillissement a été étudié à partir d’un aérosol modèle formé par ozonolyse de l’α-pinène dans la chambre de simulation CESAM. La composition chimique des particules a été analysée par extraction par fluide supercritique couplée à la chromatographie en phase gazeuse et à la spectrométrie de masse ainsi que par chromatographie liquide ultra haute performance couplée à la spectrométrie de masse en tandem, deux techniques permettant d’identifier les différentes espèces constituant l’AOS avec une grande complémentarité. Différentes conditions de vieillissement ont été prises en compte comme la présence d’un excès d’ozone, du rayonnement solaire, de formation d’un nuage et de particules préexistantes de sulfate d’ammonium acidifié. Des mécanismes réactionnels ont été proposés pour expliquer la formation des composés identifiés et l’influence du vieillissement sur les processus de fragmentation, fonctionnalisation et dimérisation de la matière particulaire a également été investiguée. Les résultats montrent que lorsqu'on l'étudie à l'échelle moléculaire la matière organique issus de l'oxydation des émissions de la biosphère, elle subit des transformations que l'on ne sait distinguer si l'on se limite à une approche de proxy type O/C. Il montre aussi que la microstructure des particules est telle qu'il est possible que des espèces réactives (ou volatiles) restent piégées à l’intérieur d'une "membrane" produite au cours du vieillissement troposphérique. Cette dernière observation est en désaccord avec les hypothèses bâties pour construire les modèles (y compris explicits) et doit être investiguée car la validité des calculs de partition gaz-particule (et donc la modélisation de la masse d'aérosol organique secondaire) en dépend. Enfin, l'approche moléculaire en chambre de simulation permet d'identifier des traceurs qui peuvent d'ores et déjà être implémentés sur le terrain pour quantifier des source secondaires d'AOS issus de la biosphère.