Etude par absorption d'un faisceau laser d'une vapeurd'238U( 5L0) obtenue a l'aide d'une lampea cathode creuse

J. M. Gagn6, B. Leblanc, B. Mongeau, M. Carleer, et L. Bertrand

The density of U atoms in the 5L8 ground state present in a vapor of this element from a hollow cathode lamphas been measured using laser absorption spectroscopy. The influence of the carrier gases (Ar, Kr, Xe) onthe density, the absorption coefficient profiles, and on the ratio of U atoms to the dissipated electrical powerhas been investigated. It has been found that, in our range of operating conditions, the xenon gas is the mostefficient. With xenon, a density of 2.2 X 1012 cm- 3 ground-state U atoms is obtained when the lamp dissip-ates 40 W of electrical power.

1. Introduction

Il a e d6montr rcemment 1 qu'une lampe a cathodecreuse est un dispositif simple qui permet d'obtenir unevapeur d'uranium dont la concentration en atomes238 U[f3ds 2 (5L')] est 6quivalente a celle obtenue par unem6thode de chauffage. Dans la ref. 1, nous avons d-termin6 les efficacit6s relatives des gaz n6on, argon etkrypton pour la production d'atomes d'uranium a l'6tatfondamental. Le present article est la suite de cestravaux.

La production d'atomes d'U(5 L8) a ete determin6epour diff6rentes conditions experimentales. Pourchacun des gaz argon, krypton et xenon, on a mesur6 laconcentration des atomes et le rendement 6nerg6tiquedu proc6d6 en fonction des parametres d'op6ration dela lampe: puissance 6lectrique dissip6e et pression desgaz.

La population du niveau fondamental est calcul6e apartir des profils du coefficient d'absorption de la raieatomique de l'2 38U, 5915.385 A (5 LO-16 900 7 M7). Cesprofils sont calcul6s a partir des mesures de la trans-mission d'un faisceau laser accordable, au voisinage dela raie de r6sonance de la vapeur. L'influence du gazporteur sur la largeur du profil du coefficient d'ab-sorption est pr6sent6e. Enfin nous discutons durendement du proc6de pour produire une vapeur d'u-ranium.

II. Coefficient d'absorption et concentration de lavapeur

L'interaction d'un faisceau de lumiere parallele avecune vapeur atomique homogene, au voisinage d'unetransition de resonance, a ete traitee par plusieurs au-teurs. 2-4 La th6orie semi-quantique de l'interactionlumiere-matiere, dans l'approximation dipolaire 6lec-trique, sans effet de saturation, sera rsumee en vued'interpreter nos rsultats exp6rimentaux.

Consid6rons un faisceau de lumiere parallele, i-neairement polarise, traversant dans la direction Z unevapeur homogene, isotrope, produisant 1'eclairementI(w, z) (W/cm2) au point z et centr6 sur la frequence .La demi-largeur a mi-hauteur de sa distribution spec-trale est (w)I.

Supposons que la vapeur est un ensemble d'atomesa deux niveaux d'6nergie, oi l'effet Doppler d6terminela distribution des fr6quences de resonance o, et que(ACOD soit la demi-largeur a mi-hauteur de cette dis-tribution.

Lorsque la demi-largeur a mi-hauteur de la fonctionde Lorentz (AW)L associee a la transition atomique sa-tisfait la relation suivante

(AO)l << (W)L << (W)D,

la transmission du faisceau laser T(w, 1) a la valeur

T(w, 1) I(w, )/Io, 0) = exp[-k(w)1],

(1)

The authors are with Ecole Polytechnique, Campus de l'Universit6de Montreal, Laboratoire d'Optique et de Spectroscopie, Montreal,Quebec H3C 3A7.

Received 21 September 1978.0003-6935/79/071084-04$00.50/0.©) 1979 Optical Society of America.

(2)

o 1 est l'6paisseur g6om6trique de la vapeur et k () estle coefficient d'absorption de la vapeur.

Nous pouvons 6crire

k (0) = 7r/ 2ko a exp(-0 2 ), (3)

ou

a = (AW)L (n2)"/ 2 /(AWD); 0 = ( - 0o)(AW)D (n2)12; (4)

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ko = 0 g'N1 g 4irT(AW)L g g' N

(5)

ou X0 est la longueur d'onde associ6e a la transition, rla dur6e de vie radiative de l'6tat sup6rieur, N et N' lesconcentrations de l'etat fondamental et de l'6tat excit6,enfin g et g' les poids statistiques des niveaux inf6rieuret sup6rieur.

Une mesure de T(w, 1) permet de determiner le profildu coefficient d'absorption k (4, et si N'g/Ng' << 1, parintegration on obtient

N =2 gS f ln[T(w, I)]dv,X2 g'

so

T0

60

50

40

30

(6)

ou dv = dco/27r. La relation (6) servira a interpreter lesr6sultats.

XENON

40 mA

201

SOmA10 -12____120 mA

O1 .. .t 7

0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6

PRESSION (Torr)111. Montage experimental

On peut voir sur la fig. 1 un sch6ma du montage ex-p6rimental. Le montage ainsi que ses divers 6lementsont d6jA ete d6crits. 1 Seul le laser a colorant a etechang6. Nous utilisons un laser a colorant CoherentRadiation CR-599-21 (L2), pomp6 par un laser a argonionis6 Spectra-Physics, modele 170 (L1 ). Le colorantutilis6 est la rhodamine 6G. La largeur de raie instan-tanee du laser (Aw), est beaucoup plus petite que 1MHz. Des balayages en fr6quence du laser peuvent etreeffectu6s sur des intervalles de 0.01 GHz a 30 GHz. Unmodulateur 6lectro-optique modele 317 de CoherentAssociates (A)1 dont nous avons l6gerement modifi6l'6lectronique permet de stabiliser l'6clairement lasera environ 1% durant un balayage. Un filtre de densit6neutre (F) rduit l'6clairement laser environ 0.1mW/cm2 pour 6viter tout effet de saturation dans lavapeur d'uranium.

IV. Resultats experimentaux

A. Conditions optimales d'op6ration pour le xenonNous avons mesure la transmission T(coo, ) 6valu6e

a la frequence de rsonance (), en fonction de lapression du x6non et du courant dans la lampe.

Les figs. 2 et 3 presentent les r6sultats. Si on s'int&resse a l'interaction entre le faisceau laser et la vapeur

C2

C-

P. M. c= - - ,Y

9 FABRY- PEROT

n PM.

Fig. 1. Vue sch6matique du montage experimental. C1, anode decuivre; C2, systame a vide et de remplissage; C3, cathode creuse d'u-

ranium naturel; C4, manchon refoidisseur; M, separatrice.

MONOCHROMATEUR

Fig. 2. Transmission du faisceau laser a travers la vapeur 23 8U pourla raie de rsonance 5915 A en fonction de la pression du gaz xenon.

80%

70

60

50

40

30

20

10

0

T(W.,I)XENON

1.7 Torr

, t0.9Torr\

0.6Torr

0.3 To j_

20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 mA

Fig. 3. Transmission du faisceau laser a travers la vapeur 238 U pourla raie de resonance 5915 A en fonction du courant dans la lampe pour

le gaz x6non.

d'uranium, pour un courant de 40 mA, on observe unminimum de transmission pour une pression autour de0.3 Torr (Fig. 2). Pour des courants plus eleves, ceminimum n'est plus observable, la lampe devenant in-stable a plus basse pression. Nanmoins la pression de0.3 Torr est la valeur pour laquelle la transmission estminimale quel que soit le courant (Fig. 3).

B. Profil du coefficient d'absorption k(w)

En utilisant les valeurs exp6rimentales T(w, ) pourdifferents gaz, dans diff6rentes conditions (voir, parexemple, fig. 4), on v6rifie que les profils de lnT(w, 1)sont dans une bonne approximation gaussiens et queleur largeur a mi-hauteur est comprise entre 543 MHzet 850 MHz.

D'autre part, la dur6e de vie radiative r de la transi-tion 6tant de 300 nsec,5 on en deduit que (W)L 3MHz, et comme (Aw)4 << 1 MHz la relation (1) est sa-tisfaite, et k (W) est donne par la relation (3).

Les figs. 5-9 presentent les profils des coefficientsd'absorption determines exp6rimentalement. Lesvaleurs limites de k (w = wo) sont 0.52 cm-1 <k (c = wo)

1 April 1979 / Vol. 18, No. 7 / APPLIED OPTICS 1085

t00%

50

0

T(W,1)% I rT'WII)I XENON 0.3TOrr

¶ I /T640 MAV7 ~~Al/T766M2z0.6

- 05E A

0.3

.~ 0.2

0.1

1 2 3 4 5 6 GHZ

Fig. 4. Transmission du faisceau laser en fonction de v, pour uncourant de 40 mA lorsqu'on utilise le x6non.

0.9

0.8

0.7

TE 0.6

Q 0.5

Ž 0.4

0.3

0.2

0.1

AL'

KRYPTON 0.7Torr80 mA

AV,= 623 MHz* GAUSSIENNE

I

ARGON I.ITorr200 mA

1A6 i AD, 812MHzGAUSSIENNE

V

0 I 2 3 4 5 6 GHz 7

Fig. 5.Coefficient d'absorption pour l'argon comme gaz porteur.

0.9

0.8

0.7

- 0.6

IE 0.5

;S 0.4

X 0.3

0.2

0.t

0 I 2 3 4 5GHZ

AL6

XENON 0.3Torr40 mA

AVD= 543 MHz* GAUSSIENNE

I/,

Fig. 6. Coefficient d'absorption pour le krypton comme gazporteur.

1.2

1.1

1.0

0.9

0.8

E 0.7

; 0.6- 0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

Fig. 7.Coefficient d'absorption pour le x6non comme gaz porteur.

XENON 0.3Torr80 mA

AV. = 638 MHz- GAUSSIENNE

2 3 4 5 6 7GHz

Fig. 8. Coefficient d'absorption pour le x6non comme gaz porteur.

1.61.5-14-1.31.21.1 XENON 0.3Torr

1.0 120 mA0.9 AV z670MHz

E 0 GAUSSIENNE0.8AL

0.706 10.5

0.4 -

0.3 0.2 -

0.10.0 *2p

O 1 2 3 4 5 6GHz

Fig. 9. Coefficient d'absorption pour le x6non comme gaz porteur.

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0 I 2 3 4 5 6GHz

=t

A A

o o uu

Tableau I. Resultats experimentauxa

N E(at. (at.

Pr AVD k (wo) cm- 3 ) cm- 3 W-1)Gaz i(mA) V(V) P(W) (Torr) (MHz) cm-' X 1012 X 1o

Neb 200 200 40 2 850 0.52 0.9 0.22Ar 200 215 43 1.1 812 0.65 1.1 0.25Kr 80 215 17.2 0.7 623 0.89 1.1 0.64Xe 40 260 10.4 0.3 543 0.82 0.9 0.86Xe 80 280 22.4 0.3 638 1.20 1.6 0.71Xe 120 330 39.6 0.3 670 1.53 2.2 0.55

a Voir le texte pour plus de d6tails. i(mA), courant total dans lacathode; V(V), voltage aux bornes de la cathode; P(W), puissanceelectrique dissipee dans la lampe; Pr(Torr), pression du gaz;APD(MHz), largeur a mi-hauteur du profil du coefficient d'absorptionk (W); N(at. cm- 3) X 1012, concentration d'atomes U(5L0) obtenue; E= N/P.

b Ref. 1.

< 1.53 cm- 1 en prenant comme epaisseur geom6triquede la vapeur I = 3 cm.

En utilisant la relation bien connue2 reliant (Av)D Ala temperature Doppler T, on calcule les limites sui-vantes 515°C < T < 13040C.

C. Concentration des atomes U[PdS2 (5 L0)]

En calculant num6riquement l'int6grale (6) A partirdes mesures de T(w, 1), on d6termine la concentrationdes atomes U[f3ds2(5 L6)I. Les valeurs de Xo, g et g' sontconnues. Dans le cas de la transition 6tudi6e (5915 ),g' = 15 et g = 13. D'autre part, il est plus difficile dedeterminer les valeurs de r et de I que l'on doit utili-ser.

Pour 1, nous avons choisi la longueur du pot catho-dique, soit 3 cm. I est possible qu'il y ait une certainequantit6 de vapeur d'uranium hors du pot cathodique.Cependant lorsqu'il y a des atomes hors du pot catho-dique, on apercoit la fluorescence A 5915 A (ceci seproduit lorsqu'on opere la lampe A cathode creuse A despressions inf6rieures A 0.1 Torr). Dans les conditionsde pression utilisees, on ne note pas de telle fluores-cence. I reste possible qu'il y ait des atomes d'uraniumtres pres du pot, la fluorescence 6tant alors masquee parla brillance de l'emission lumineuse provenant de lacathode. La longueur oc il peut y avoir de la vapeur ned6passe cependant pas 0.5 cm de part et d'autre dupot.

On a pris r = 300 nsec,5 la valeur de la duree de vietotale du niveau. En fait, il faut choisir l'inverse de laprobabilite de transition du niveau 16 900 au niveaufondamental. Cette probabilite de transition A12 estdonnee par

A12 = BRIT, (7)

ot BR est la probabilite d'6mission par un atome auniveau 16 900 7M 7 d'un photon A 5915 A. D'apres lesresultats obtenus par Radziemski et Blaise,6 BR estprobablement plus grand que 0.5. Les valeurs que nousobtenons sont donc plus petites que les valeurs reellespar au plus un facteur 2. Avec ces parametres la rela-tion (6) devient

N = 622 f ln[T(cw, )]dv.

Par integration num6rique des courbes sur les fig. 5-9,une s6rie de valeurs de N est calculee et est port6e autableau I. On obtient 0.9 X 1012 at./cm 3 < N < 2.2 X1012 at./cm 3 (atomes/cm 3 A l'6tat fondamental).

D. Rendement nergtique

Nous avons d6fini le rendement 6nerg6tique de lalampe comme 6tant le rapport de la concentration d'a-tomes d'uranium dans l'etat fondamental A la puissance6lectrique dissip6e (E = NIP). Les resultats obtenussont present6s au tableau I.

V. Discussion et conclusion

En consid6rant les profils des coefficients d'absorp-tion et les valeurs au tableau I on peut faire les remar-ques suivantes:

(1) Les profils des coefficients d'absorption sontgaussiens dans une bonne approximation. La largeurA mi-hauteur du profil est reli6e A la masse du gaz por-teur et A la puissance dissip6e dans la cathode. Plus lamasse du gaz est leve, plus la raie est fine: parexemple, pour une puissance de 40 W la largeur Dopplerest de 850 MHz pour le neon et seulement de 670 MHzpour le x6non. D'autre part en considrant le xenon,la largeur Doppler croit avec la puissance.

(2) Pour une puissance constante dans la cathode(40 W), la concentration d'atomes U(5 LO) est croissanteavec la masse du gaz: soit 0.92 X 1012 atomes cm- 3 pourle neon et 2.2 X 1012 atomes cm- 3 pour le x6non.

(3) Le meilleur rendement energ6tique est obtenuavec le gaz xenon: E = 9 X 1012 at. cm- 3 W-1 . Cettevaleur correspond A une puissance 6lectrique dissip6edans la cathode de 10 W.

En conclusion, tant du point de vue de la concentra-tion de la vapeur d'uranium que de l'interaction entrele rayon laser et cette vapeur, le xenon est le gaz le plusefficace. Par ailleurs, le rendement nergetique estmaximum lorsque la puissance electrique dissip6e dansla lampe est minimum.

Nous remercions P. A. Dion et Y. Lemire pour leurcontribution au montage experimental. Les travauxont e subventionnes par le Conseil National desRecherches du Canada, le Ministere de l'Energie, Mineset Ressources Canada et le Ministere de l'Education duQuebec.

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anarosa, et L. Bertrand, Appl. Opt. 17, 2507 (1978).2. A. C. G. Mitchell and M. Zemansky, Resonance Radiation and

Excited Atoms (Cambridge U. P., New York, 1971).3. A. Jcsevgi and W. R. Lamb, Jr., Phys. Rev. 185, 517 (1969).4. H. Greenstein and C. W. Bates, Jr., J. Opt. Soc. Am. 65, 33

(1975).5. L. R. Carlson, J. A. Paisner, E. F. Worden, S. A. Johnson, C. A.

May, and R. W. Solarz, J. Opt. Soc. Am. 66, 846 (1976).6. L. J. Radziemski et J. Blaise, donnees non publiees provenant du

laboratoire scientifique Los Alamos.

1 April 1979 I Vol. 18, No. 7 / APPLIED OPTICS 1087