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Explosion coulombienne de H2 induite par
une impulsion laser intense sub-10 fs
Sébastien SAUGOUT
Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay
Introduction
Réduction d’un facteur 1011 dans le visible et proche IR
Tvib(H2) = 7,5 fs
3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003)
Objectif
Etude de processus physiques ultrarapides
→ Prix Nobel de Chimie 1999 : Ahmed H. ZewailEtude des états transitoires des réactions chimiques
par spectroscopie femtoseconde
H2, molécule neutre la plus légère :
• Sensible aux impulsions laser ultracourtes • Modélisation ab initio
Sonde pour les impulsions fsCadre expérimental et théorique
0 2 4 6-40
-20
0
20
40
60
80
H+ + H+
H + H
En
erg
ie p
ote
nti
elle
/ eV
Distance internucléaire R / u.a.
Ionisation double directe
2 principaux types d’ionisation :
Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e-
Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien
Molécule H2
1
R
X 1Σg+
0 2 4 6-40
-20
0
20
40
60
80
H+ + H
H+ + H+
H + H
En
erg
ie p
ote
nti
elle
/ eV
Distance internucléaire R / u.a.
1
R Ionisation double séquentielle
2 principaux types d’ionisation :
Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e-
Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien
Ionisation double directe
Molécule H2
Etude de la dynamique de l’ionisation double
X 2Σg+
X 1Σg+
0 2 4 6-40
-20
0
20
40
60
80
H+ + H
H+ + H+
H + H
En
erg
ie p
ote
nti
elle
/ eV
Distance internucléaire R / u.a.
Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e-
Molécule H2 Molécule O2
0 2 4 6-40
-20
0
20
40
60
80
O2
4+
[U(R
) -
2E(O
2+, 3 P
) ]
/ eV
R / u.a.
Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien
O2+ + O2+
4
R1
R
X 1Σg+
X 2Σg+
II. Dispositif expérimental
III. Effet de la durée d’impulsion laser
IV. Sensibilité à une post-impulsion
V. Mécanismes d’ionisation double
VI. Conclusion et perspectives
intˆ ˆ ˆ ˆ
R el cH T T V H Hamiltonien :
Potentiel :
α(R) et β(R) sont des fonctions de R :Courbes de potentiel de H2 (X 1g
+ ) et H2+ (X 2g
+)bien reproduites
1 2 1 2ˆ, , , , , ,i t Hz tR
tzRz z
Schrödinger :
Trot(H2) = 270 fs Polarisation linéaire
1 2
1 1 1 1
2 2iC
i iR R Rz z zV
z
1
2
2
2
22 2
2
1 1 1
2 2
1
C
ii
iz zR R R R
z
VR
Rz
3 degrés de liberté
Champ laser
Paramètres physiques :- λ = 800 nm- τ = 1 à 10 fs- I0 = 1013 à 1015 W.cm-2
Interaction radiative : 1 2intˆ ( ) ( )z zH E t
0( ) . ( ).cos( . )E t E f t t
Méthode de «l’opérateur fractionné »
Propagation temporelle
ˆ ( ) exp( ) eˆ x ˆ ˆp( ) exp(- )2 2
dt dtU t dt t i i dt iT V T
Espace des vitesses Espace des vitessesEspace des positions
Densités de probabilité
|Ψ(R,z1,z2,t=0)|²
0 1 2 3Distance R / u.a.
Définition de 3 zones :« zone H2 »
Z1
Z2
Cartographie électronique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »
Z1
Z2
Cartographie électronique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Z1
Z2
Cartographie électronique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Ionisation simple Z1
Z2
Cartographie électronique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Ionisation simpleIonisation double
séquentielle
Z1
Z2
Cartographie électronique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Ionisation simpleIonisation double
séquentielleIonisation double directe
Limites : • I < 2.1015 W.cm-2
• τ < 12 fs
Z1
Z2
Cartographie électronique
Spectre d’énergie cinétique :Analyse dans la « zone H+ +
H+ »
( ) ( )P E dE P R dR
E = 1/R
III. Effet de la durée d’impulsion laser
IV. Sensibilité à une post-impulsion
V. Mécanismes d’ionisation double
VI. Conclusion et perspectives
I. Modèle théorique
II. Dispositif expérimental
Source laser kHz
40 fs / 600 µJ
Source laser kHz
40 fs / 600 µJ
Réduction durée10 fs / 200 µJ
Réduction durée10 fs / 200 µJ
Autocorrélateur interférométriqueAutocorrélateur
interférométrique
SpectromètreSpectromètre
Détection d’ionsDétection d’ions
λ / nm
Délai / fs
Source laser femtoseconde « kHz »600 µJ / 40 fs
Fibre creuse remplie d’argon f
Compresseur :
Miroirs « chirpés »
-70fs²/réflexion
Réduction de la durée
Impulsion finale :
200 µJ / 10 fs
Automodulation de phase
Elargissement du spectre
Dispersion de temps de groupe (DTG)
4
( ) ( ( ) ( ))g E t E t dt
Autocorrélation interférométrique
Méthode optique indirecte de mesure de durée :
En routine : 10 fsDurées les plus courtes : 7 fs
Délai / fs
Sig
nal d
’aut
ocor
réla
tion
/ un
it. a
rb.
0
c
T TqF
p
Détection d’ions
Détection d’ions par spectrométrie de masse à temps de vol T : ion de masse m, de charge q et d’impulsion p
Type Wiley – Mc Laren
où 0
mT
q
Fc
Dans l’axe du détecteur
Covariance
3000 4000 500010-5
10-3
10-1
101
H2
+H+
Ion
sig
na
l
Time of flight / nsTemps de vol / ns
Sig
nal d
’ion
0 2 4 6 8 10 1210-4
10-3
10-2
10-1
100
101
Pro
ton
sig
na
l
Energy(H+) / eV
Spectres d’énergie H+ + H, H+ + H+
Sig
nal d
e pr
oton
Ec de chaque proton / eV
Méthode statistique permettant de discriminer la voie de fragmentation H+ + H+
Temps de vol de H+
Tem
ps d
e vo
l de
H+
H+fH+
b
Fc
Comparaison expérience - théorie
Spectres normalisés au pic d’explosion coulombienneDurée d’impulsion : 10 fs Eclairement :
4.5x1014W.cm-2
H+ + H+
H+ + H
Ec de chaque proton / eV
Sig
nal d
e pr
oton
/ un
it. a
rb. Expérience
Théorie
III. Effet de la durée d’impulsion laser
1. Résultats de 1 à 40 fs2. Optimisation in situ de la durée3. Influence de la phase absolue
IV. Sensibilité à une post-impulsion
V. Mécanismes d’ionisation double
VI. Conclusion et perspectives
I. Modèle théorique
II. Dispositif expérimental
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
Ionisation double instantanée
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
1fs
Ionisation double instantanée
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
2fs
Ionisation double instantanée
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
1fs
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
4fs 1fs 2fs
Ionisation double instantanée
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
10fs
Ionisation double instantanée
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
1fs 2fs
4fs
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
1fs 2fs
4fs 10fs
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Ionisation double instantanée
Eclairement de 8.1014 W.cm-2
1fs 2fs
4fs 10fs
40fs
Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Ionisation double instantanée
Densité nucléaire de H+ + H+ à 8.1014 W.cm-2Dynamique nucléaire
Durée : 1 fs Durée : 4 fs
« zone H+ + H+ »« zone H+ + H+ »
400 as
1,7 u.a.
1,8 u.a.
2,1 u.a.
Optimisation in situ de la durée de l’impulsion
Silice :+36 fs²/mm
Sig
nal d
e pr
oton
/ un
it.
arb.
Surcompensation de la dispersion de temps de groupeVariation d’une épaisseur de silice fondue
Impulsions normalisées d’une durée de 2 fs
Effet de la phase absolue0
( ) . ( ).cos( . )E t E f t t
Augmentation de l’effet de la phase avec la diminution de la durée d’impulsion
Effet de la phase absolue
II. Dispositif expérimental
III. Effet de la durée d’impulsion laser
IV. Sensibilité à une post-impulsion
V. Mécanismes d’ionisation double
VI. Conclusion et perspectives
Présence de satellites secondaires
Autocorrélations interférométriques
Impulsion unique
Durée : 10 fs
0 2 4 6 8 10 12 1410-4
10-3
10-2
10-1
100
101
Sig
nal
de
pro
ton
/ u
nit
. arb
.
Ec de chaque proton / eV
Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2
Durée : 10 fs
Impulsion non optimisée :
pas de compensation de la DTG
0 2 4 6 8 10 12 1410-4
10-3
10-2
10-1
100
101
Sig
nal
de
pro
ton
/ u
nit
. arb
.
Ec de chaque proton / eV
Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2
Impulsion non optimisée
Impulsion unique
Expérience pompe-sonde
Durée : 10 fs
La pompe et la sonde sont optimisées
Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2
Expérience pompe-sonde
Durée : 10 fs
La pompe et la sonde sont optimisées
Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2
Expérience pompe-sonde
Durée : 10 fs
La pompe et la sonde sont optimisées
Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2
Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2
Pompe puis sonde retardée de 24 fs
II. Dispositif expérimentalIII. Effet de la durée
d’impulsion laser
IV. Sensibilité à une post-impulsion
V. Mécanismes d’ionisation double
1. Mise en évidence expérimentale de la recollision
2. Etude théorique des mécanismes
VI. Conclusion et perspectives
Mécanisme de recollision
K. Kulander et coll. PRL, 70, 1599 (1993)P.B. Corkum PRL 71, 1994 (1993)
Ip= 15,4 eV
Ionisation tunnel
Elaser
1 Accélération dansle champ laser
2
Ec
3Génération d’harmonique
A+ + e- -> A + hυXUV
Diffusion
A+ + e- -> A+ + e-
3 Ionisation double
A+ + e- -> A2+ + e- + e-
3
Laser en polarisation linéaire
( , ) ( ) . ( )c
z zV t V qz E t
Ionisation double non séquentielle de H2
Mise en évidence des protons issus de la recollision
0 2 4 6 8 10 12 14 1610-4
10-3
10-2
10-1
100
101
102
Sig
nal d
e pr
oton
/ un
it. a
rb.
Ec de chaque proton / eV
Polar. circulaire
0 2 4 6 8 10 12 14 1610-4
10-3
10-2
10-1
100
101
102
Sig
nal d
e pr
oton
/ un
it. a
rb.
Ec de chaque proton / eV
Polarisation circulaire
Polarisation linéaire
Ionisation double non séquentielle de H2
Mise en évidence des protons issus de la recollision
Polar. circulaire
Polar. linéaireτ ≈ 1,33 fs
Taux d’ionisation Impulsion laser : 1 fs φ=π/2 5.1014 W.cm-2
Ioni
sati
ondo
uble
Ioni
sati
onsi
mpl
eC
ham
pél
ectr
ique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Cartographie électronique
Z1
Z2
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Ionisation double séquentielle
Z1
Z2
Cartographie électronique
Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Ionisation double séquentielle
Ionisation double directe
Z1
Z2
Cartographie électronique
Dynamique électroniqueC
ham
p é
lect
riq
ue
t / fs t / fs t / fs
Dynamique électronique… la même chose en mouvement !
Spectres d’énergie
Ec de chaque proton / eV
Autoionisation
Recollision
Sig
nal d
e pr
oton
/ un
it. a
rb.
II. Dispositif expérimental
III. Effet de la durée d’impulsion laser
IV. Sensibilité à une post-impulsion
V. Mécanismes d’ionisation double
VI. Conclusion et perspectives
Conclusion
• Optimisation d’une source laser ultra-courte cadencée au kHz• Durée nominale : 10fs, optimale : 7fs, 200 µJ et I > 1015 Wcm-2
• Développement d’un modèle théorique basé sur l’équation de Schrödinger• Dynamique électronique et nucléaire, bon accord théorie-
expérience
• Effet de la durée d’impulsion laser• Sensibilité du spectre de protons dans la gamme de durée 5 fs -
40 fs• Optimisation la durée de l’impulsion in situ• Mise en évidence de l’influence de la phase absolue
• Détection d’une pré- et post-impulsion• H2 est sensible à la forme temporelle de l’impulsion laser
• Etude des mécanismes d’ionisation double• Mise en évidence expérimentale de protons issus de la recollision• Analyse théorique des différents mécanismes
H2 : Sonde sensible aux impulsions laser intenses sub-10 fs
• Mécanisme de recollision : dynamique électronique
• Blocage de la phase absolue • Spectrométrie de photoélectrons• Modèle théorique à 2 dimensions spatiales pour chaque électron
Perspectives
Oscillateur Ti:Sa
femtoseconde
Oscillateur Ti:Sa
femtoseconde
Etireur àréseau
Etireur àréseau
2 nJ27 fs
800 nm = 50 nm
76 MHz
250 ps
Amplificateurrégénératif
Amplificateurrégénératif
Pompe
1 kHz9 mJ
527 nm
1,2 mJ250 ps800 nm1 kHz
Compresseur àréseaux
Compresseur àréseaux
600 µJ40 fs800 nm et = 25 nm1 kHz
Pompe Argon Ionisé
YLFNd :3
Dispositif expérimental
Le laser source « kHz »
Expérience Explosion Coulombienne (1) Expérience
Les principaux outils d’analyse :
La fonction d’onde électronique à R et t fixés
II. Etude théorique - Modèle
idoinezone
dRdttzzRzzP.
2121²),,,(),(
II. Etude théorique - Modèle
Précision du modèle : signal sur 9 ordres de grandeur
Impulsion de 10fs
Changer l’échelle
Méthode du «Split operator »
Modèle – Propagation temporelle
BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE
int
HVC
)(t
FFT
FFT-1
)( dtt
FFT-1
FFT
~2k
Espace des vitesses Espace des vitessesEspace des positions
~2k
|Ψ(z1,z2)|² initiale
|Ψ(R)|² initiale
3
2 2ˆ ( ) exp( ) exp( ) exp( ) ( )
i it iU t dt t t
T Tt
V t
Le piédestal augmente la largeur à mi-hauteur
Caractérisation de la durée
Calcul de DTG au 2e ordre :
E(SiO2) LMH0 mm 10
fs1 mm 14
fs2 mm 22
fs3 mm 32
fs4 mm 41
fs5 mm 51
fs
1015 W.cm-2
4 cycles optiques
Modélisation théorique
Temps / fs Energie cinétique / eV
Ecl
aire
men
t
Sig
nal
de
pro
ton
/ u
nit
. arb
.
1014 W.cm-2
4 C.O.
Le pic à basse énergie vient d’un piédestal dans l’impulsionH2 est sensible à la qualité temporelle de l’impulsion
1015 W.cm-2
4 cycles optiques
Modélisation théorique
Ecl
aire
men
t
Sig
nal
de
pro
ton
/ u
nit
. arb
.
Temps / fs Energie cinétique / eV
Atténuation de l’effet de la phase avec l’augmentation de la durée d’impulsion
Effet de la phase absolue
0
Modèle théorique
τ < 40 fs et Trot(H2)= 270 fs => mouvement rotationnel gelé
Discrimination angulaire expérimentale=> détection des protons initialement alignés selon l’axe du détecteur
Laser polarisé linéairement => mouvement unidimensionnel des électrons
Ψ(R, z1, z2, t)3 dimensions spatiales traitées quantiquement
1 2 1
2
2( ) ( , , , ) ²z z z zE tRP dR d
Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+
Outil d’analyse
Dans la zone H+ + H+ :
1/E Ravec( ) ( )P E Rd P RE d
Molécule H2
2 principaux types d’ionisation :
Ionisation double directeIonisation double séquentielle
Charge Resonant Enhanced IonizationChelkowski et coll., Phys Rev. A, 48 (1993)
H+ + H+
Rc
Principe de mesure et de calcul
Ionisation double => explosion coulombienne : H2 + laser -> H+ + H+ + e- + e-
Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation
Impulsion laser : • 1 cycle optique• 7x1014 W.cm-2
• φ = π/2
1. E(t) non modifié
1. 2.
2. E(t) « tronqué »
Temps / fs Temps / fs
Ch
amp
éle
ctri
qu
eDynamique nucléaire
Ch
amp
éle
ctri
qu
e
1 2 1 2( , ) ( , , , ) ²z z zP t t d dzR R
« zone H2 »
Dynamique nucléaire
Introduction : objectifs
Caractérisation d’impulsions laser intense de durée < 10 fsdétecteur ultra-rapide : molécule d’hydrogène
P. Agostini et L. Di Mauro, Rep. Prog. Phys. 67, 813 (2004)
Grille de résolution numérique
Calcul sur grilles en z1, z2 et R« zone H2 »« zone H2
+ »« zone H+ + H+ »
Ionisation double séquentielle
Ionisation double directe
50 ua
50 ua
-50 ua
-50 ua
Limite en R => limite en durée d’impulsion : 10 fs
Limite en z => limite en éclairement : 5.1015 W.cm-2
dt = 1 asdR = 0,02 uadz = 0,4 ua
1 2 1 22
1( ) ( , , , ) ²
cP E t d zR z
Rz z d
Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+
Outil d’analyse
Dans la zone H+ + H+ :
Impulsions de 10 fs Eclairement de 1014 à 8.1014 W.cm-2
Effet d’éclairement
Expérience Explosion Coulombienne (1) Expérience
Automodulation de phase
]²exp[),( 0 zAiATzA
La phase dépend de l’éclairement I|A|²
dT
AdK
Tinst
²0
Création de nouvelles fréquences :
II.
AAiz
A 2
Equation :
Solution :
Dispersion de temps de groupe
Vitesse dépendant de dans le gaz rare
Milieu dispersif
z
A t donné
...)(2
1)()()( 2
02010 c
n
0
n
n
nd
dgV
1 Dispersion de Temps
de Groupe
II.
Mathématiquement :
Compression temporelle
21
n1 > n2
12
Introduction de Dispersion de Temps de Groupe négative
sur une large bande spectrale
Remise en phase des composantes spectrales :
0222 ncompressioimpulsionfinale
II.
Oscillateur
Blocage de modes en phase
),(),( 20 trInntrn
n2 : indice non-linéaire
Etireur à réseaux
bleu
rouge
entré
e
sorti
e
Amplificateur régénératif
•V = 0 => Pockels /4 : impulsion injectée•V = V1 => Pockels /2 : impulsion piégée Amplification•V = V2 => Pockels 3/4: impulsion éjectée
Miroirs « chirpés »
Dispersion en fonction de la longueur d’onde
Réflectivité en fonction de lalongueur d’onde
Autocorrélateur Interférométrique
Laser
partie fixe
E(t) + E(t-)
cx2
Méthode de Michelson
Dédoublage et décalage
Interférences
Plan de la fibre
Projet de réduction de la durée
Fibre creuse de 700 mm dans une enceinteGaz inerte (Argon) de pression 0 à 2 bar
Propagation de l ’impulsion dans la fibre : 3 phénomènes physiques• Absorption• Automodulation de phase• Dispersion de temps de groupe
Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs)
Mécanismes direct et séquentiel
CEP influence
Same behaviour over a intensity
range from 2 to 8 x 1014 W.cm-2
Charge-Resonance-Enhanced Ionization
Charge-Resonance-Enhanced Ionization
T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995)