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Journées Nationales de Géotechnique et de Géologie de l’Ingénieur JNGG2010 -Grenoble 7-9 juillet 2010

MESURE DE LA PERMEABILITE A L’EAU D’UN MATERIAU NON SATURE AVEC LA METHODE DES SOLUTIONS SALINES.

DIRECT WATER PERMEABILITY MEASUREMENT WITH THE SALINE SOLUTIONS METHOD.

Laurent MALINSKY 1, Jean TALANDIER2 1 LMS, Palaiseau, FRANCE 2 ANDRA, Palaiseau, FRANCE

RÉSUMÉ – La perméabilité à l’eau des roches peu perméables et partiellement saturées est classiquement mesurée par une méthode indirecte. Nous présentons une nouvelle méthode de mesure et les premiers résultats obtenus pour une argilite. Cette méthode semble plus fiable car elle permet une mesure directe en régime stationnaire et met en jeu des variations de masse plus importantes.

ABSTRACT – Water permeability of tigth and partially saturated rocks is usually measured with an indirect method. We present a new method and the first results obtained for an argillite. This method seems more reliable since it allows a direct steady state measurement and concerns more important mass variations.

1. Introduction

L’estimation de la perméabilité relative à l’eau des matériaux constitutifs d’un

stockage de déchets radioactifs est un paramètre clef pour simuler et prédire l’évolution de leur état de saturation au cours de la vie du stockage. Nous présentons une nouvelle méthode de mesure et les premiers résultats obtenus sur l’argilite de l’Est, roche hôte du laboratoire souterrain de l’Andra (Bure, Meuse/Haute-Marne).

La perméabilité à l’eau de l’argilite de l’Est partiellement saturée a été déjà été mesurée par une méthode indirecte (Malinsky & al., 2004; Homand & al., 2004; Semete & al., 2008) consistant à soumettre les échantillons à des paliers successifs d’humidité relative imposée dans une enceinte par des solutions salines. La masse de l’échantillon à l’équilibre hydrique en début et en fin de palier fournit deux points de la courbe de rétention et permet d’évaluer la capacité de rétention sur le palier. L’analyse de la cinétique de variation de masse entre les deux états d’équilibre permet de déduire un coefficient de diffusion hydrique linéarisé. La combinaison de la capacité de rétention et du coefficient de diffusion hydrique permet de calculer un coefficient de perméabilité global de l’eau sous forme liquide et vapeur. La mise en œuvre de cette méthode sur un cycle complet d’humidité relative entre 98% et 32% a permis de mesurer un coefficient de diffusivité de 10-11 à 10-10 m2s-1 et une perméabilité à l’eau de 10-23 à 10-22m2. La courbe de rétention présente classiquement une hystérésis. L’évolution du coefficient de diffusion hydrique n’est pas identique en drainage et en imbibition mais la perméabilité semble être une fonction univoque de la teneur en eau. Homand et al. ont mesuré des perméabilités et des diffusivités légèrement supérieures et rapportent d’autre part une diminution plus importante de ces deux paramètres lorsque l’humidité diminue (1,88x10-21m2 pour un palier de séchage de 98% à 93,2% et 1,57x10-22 m2 pour un palier de séchage de 85,1% à 75,4%). Semete et al. ont effectué des paliers de séchage sur

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cinq échantillons pour des humidités de 97% à 6% et obtenu une évolution de la perméabilité en fonction de la pression capillaire sous la forme d’une loi puissance, de 0,7x10-23m2 à 1,1x10-21m2 sur la gamme considérée. Les auteurs ont comparé leurs résultats à ceux de différents auteurs (Malinsky & al., 2004, Koriche, 2004) et concluent à une bonne concordance des résultats. Les mêmes auteurs rapportent par ailleurs des mesures de perméabilité du matériau saturé de 10-21m2 à 10-19m2 (Escoffier, 2002 ; Koriche, 2004).

Dans le cadre de la méthode de mesure indirecte classique, la perméabilité est la combinaison de la pente de la courbe de rétention et du coefficient de diffusivité hydrique. Par ailleurs, dans le domaine des hautes humidités, la non-linéarité est importante et il est nécessaire d’effectuer des mesures avec des humidités successives assez proches, ce qui implique de faibles variations de masse difficiles à mesurer. Nous présentons dans cet article une nouvelle méthode de mesure de la perméabilité d’une roche non-saturée en régime stationnaire et les premiers résultats obtenus pour des échantillons d’argilite de l’Est. Cette méthode permet de mesurer directement un flux à travers l’échantillon et la mesure de variations de masse plus importantes rend la méthode plus fiable.

2. Développement de la méthode de mesure proposée. 2.1. Principe de la méthode

La méthode de mesure consiste simplement à appliquer un gradient d’humidité aux deux faces d’un échantillon cylindrique aplati afin d’obtenir un flux constant d’eau à travers l’échantillon. Nous avons développé à cet effet des cellules de mesure. L’étanchéité de la surface latérale est assurée par l’écrasement d’un joint torique de polyuréthane dans un dispositif en aluminium surmontant un récipient contenant une solution saline imposant l’humidité relative sur la face inférieure de l’échantillon. L’ensemble de ce dispositif est pesé dans une enceinte étanche dans laquelle une humidité relative différente est imposée. Après une période transitoire dépendant de l’état initial de l’échantillon et des humidités constantes imposées aux deux faces, la masse du dispositif évolue linéairement en fonction du temps ce qui fournit une mesure directe du flux d’eau à travers l’échantillon. 2.2. Développement du dispositif expérimental Les deux difficultés principales du développement des cellules de mesure ont été d’une part l’optimisation de la masse des cellules en regard de la portée des balances utilisées (1200g et 2300g avec une résolution de 0,001g) et d’autre part le dimensionnement du joint d’étanchéité à écraser. Pour satisfaire aux contraintes de masse du dispositif, le système d’écrasement du joint est réalisé en aluminium. Le joint doit alors être suffisamment souple pour que son écrasement nécessaire à la fermeture du jeu entre la surface latérale extérieure de l’échantillon et la surface latérale intérieure du joint torique ne déforme pas significativement le dispositif en aluminium. Le dimensionnement a été effectué en testant mécaniquement différents joints et à l’aide de calculs aux éléments finis. Un joint torique en polyuréthane Shore 40 (E≈2MPa) a pu être sélectionné. Deux cellules ont été réalisées (Figure 1). La cellule n°1 avec son joint pèse 780g tandis que la cellule n°2 pèse 830g et permet la mesure interne d’humidité avec un capteur miniature pesant 20g. Le diamètre

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extérieur des cellules est de 130mm, le diamètre extérieur des récipients de verre est de 80mm et leur hauteur de 40mm. Les cellules peuvent être utilisées comme chambre de mesure d’humidité pour des échantillons ou des solutions salines (Figure 1-a).

Figure 1 Cellule 1 (a) et 2 (b). La cellule 2 permet la mesure d'humidité interne.

Figure 2 : Dispositif de mesure de perméabilité à l'eau

Les essais de perméabilités sont effectués en pesant les cellules avec échantillon sur des balances dans des enceintes en PMMA dans lesquelles l’humidité est imposée par des solutions salines contenues dans des bacs (

Figure 2). L’humidité, dite « extérieure », est mesurée dans les boîtes. Durant l’essai l’humidité extérieure est le plus souvent mesurée au dessus de l’échantillon.

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La cellule n°2 permet de mesurer l’humidité, dite « intérieure», au dessous de l’échantillon dans la cellule.

3. Échantillons testés

L’argilite de l’Est (Callovo-Oxfordien) est constituée de 40 à 50% de minéraux argileux, essentiellement des interstratifiés illite-smectite et des illites, de 20 à 25% de quartz, de 20 à 30% de carbonates et de minéraux secondaires comme la pyrite et sa porosité est de 14 à 19% (Gaucher et al., 2007). Les échantillons testés sont issus de la carotte EST27351 prélevée à la profondeur du laboratoire souterrain de Bure (Meuse/Haute-Marne).

La teneur en eau massique initiale à l’ouverture de la cellule au laboratoire mesurée sur 11 échantillons (débris) est w = 6,04±0,22%. La masse volumique apparente ρ mesurée sur 18 échantillons prélevés sur la carotte est 2413,4±10,3kg.m-3. On en déduit une masse volumique sèche ρd = 2275,9±14,5 kg.m-3. En supposant une masse de grains solides ρs = 2670 kg.m-3 (Semete et al., 2008) on calcule une porosité φ = 14,8±0,5.

Treize échantillons cylindriques (D=24mm, H=50mm) ont été soumis à des cures d’humidité relative à 66%, 81%, 90% , 95% et 98% pour évaluer la courbe de teneur en eau (Figure 3). Pour une humidité relative de 98% proche de la saturation en liquide la porosité occupée par le liquide est de 14,2 à 15,2%. Quatre échantillons cylindriques aplatis (H=14,4mm, D=78,6mm) ont été prélevés pour effectuer les essais de perméabilité. La comparaison de la courbe de rétention et de la teneur en eau initiale permet d’évaluer l’humidité relative initiale d’équilibre des échantillons autour de 90%.

Cures à partir de l'état initial

3,00%

3,50%

4,00%

4,50%

5,00%

5,50%

6,00%

6,50%

7,00%

60% 70% 80% 90% 100%

Humidité relative de cure

Te

ne

ur

en e

au

ma

ssi

qu

e

Valeurs mesurées

Courbe moyenne

Teneur en eauinitiale

Figure 3 : Teneur en eau massique des échantillons en fonction de l’humidité relative de cure comparée à la teneur en eau massique initiale de 6,04±0,22%.

4. Résultats d’un essai.

Nous présentons les résultats d’un essai de perméabilité en cours sur deux échantillons. Le Tableau 1 répertorie les humidités relatives et les succions correspondantes théoriquement produites par les solutions salines saturées utilisées

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au cours de cet essai. Les Tableau 2 et Tableau 3 contiennent les humidités relatives moyennes mesurées durant les cinq phases successives de l’essai pour les échantillons 1 et 2 respectivement. Durant les phases 1 et 3 les échantillons sont pesés seuls pour être équilibrés à une humidité relative donnée et les cellules à l’extérieur des boîtes sont remplies de la solution interne qui sera utilisée dans la phase de perméabilité suivante et dont l’humidité est ponctuellement mesurée. Durant les phases 2, 4 et 5 les cellules sont pesées avec leur échantillon pour mesurer la perméabilité. Lorsque le régime permanent est atteint, le taux de variation de la masse du dispositif représente le flux massique d’eau traversant l’échantillon dont la perméabilité peut être évaluée par la formule suivante (loi de Darcy) supposant un gradient constant entre les deux faces de l’échantillon:

l

l

lP

S

H

dt

dmmk Δ−=

ρ

η)( 2 (1)

où m (kg) est la masse de la cellule, H (m) est la hauteur de l’échantillon, S (m2) est sa section, ηl =103Pa.s est la viscosité de l’eau, ρl est la masse volumique de l’eau et ΔPl (Pa) est la différence de pression de liquide évaluée d’après la loi de Kelvin :

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛=−=Δ

i

e

e

llilel HR

HR

M

RTPPP log0ρ

(2)

où R=8,31J.mol-1.K-1 est la constante des gaz parfaits, Me= 18g est la masse molaire de l’eau, T0 (K) est la température, HRe et HRi sont l’humidité extérieure et intérieure respectivement.

Tableau 1 : Solutions salines saturées utilisées. Nom du Sel Sulfate

d’ammonium Sulfate de zinc

hydraté Sulfate de cuivre

hydraté Formule chimique NH4SO4 ZnSO4,7H20 CuSO4,5H20 Humidité relative (%) 81 90 98 Succion (MPa) à 20°C 25,7 14,3 2,7

Tableau 2. Echantillon 1 (balance XP1200, cellule 1). L’humidité interne n’est pas mesurée mais est supposée égale à celle mesurée sous l’échantillon 2.

Phase 1 2 3 4 5 Humidité interne (%) - 83,5 - 98,2 98,7 Humidité externe (%) 81 92,1 92,5 78,2 88,2 Perméabilité (1022m2) - 2,7 - 5,81 8,71

Tableau 3. Echantillon 2 (balance XP2300, cellule 2) Phase 1 2 3 4 5 Humidité interne (%) - 83,5 - 98,2 98,7 Humidité externe (%) 83,5 93,2 94 79,7 89 Perméabilité (1022m2) - 2,73 - 5,23 7,98

L’humidité relative mesurée dans les boîtes est parfois inférieure à l’humidité théorique des solutions salines saturées des bacs. Durant les phases 1, 2 et 3 par

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exemple, l’humidité théorique est de 90% ou 98% respectivement et on mesure au dessus des échantillons une humidité de l’ordre de 81% et 92 à 94% respectivement. L’humidité mesurée dans les boîtes au dessus des bacs est supérieure d’environ 2% à celle mesurée au dessus des échantillons (Figure 4). Lors des phases 1 et 3, on vérifie par contre que l’humidité mesurée dans les cellules est très proche de l’humidité relative théorique de la solution saline (Figure 5). L’écart entre l’humidité mesurée dans les boîtes et l’humidité théorique n’est donc pas un artéfact de mesure mais est sans doute due à l’étanchéité imparfaite des boîtes. Notons que l’humidité relative du laboratoire à l’extérieur des boîtes est de 50 à 60% et que la température est de 20 à 23°C.

Les perméabilités mesurées durant la phase stationnaire pour les échantillons 1 et 2 durant les phases 2, 4 et 5 sont répertoriées dans le Tableau 2 et Tableau 3 respectivement. L’évolution des masses des cellules et des humidités sont représentées sur les Figure 4, Figure 6 et Figure 7. Le flux est de l’extérieur vers l’intérieur pour la phase 2 et de l’extérieur vers l’intérieur pour les phases 4 et 5. La pente de la droite ajustée durant la phase stationnaire atteinte après une période transitoire d’une centaine d’heure permet de calculer la perméabilité moyenne de l’échantillon avec les formules (1) et (2). En soustrayant cette droite à l’évolution de la masse de la cellule on obtient une estimation de l’évolution de la masse de l’échantillon. On vérifie que la valeur asymptotique obtenue est très proche de l’incrément de masse effectif de l’échantillon pesé seul au début et à la fin de la phase de mesure de perméabilité. Durant les phases 2 et 5, on mesure logiquement une augmentation de la masse de l’échantillon puisque l’humidité interne ne varie pas par rapport à celle imposée dans la phase précédente et que l’humidité externe dans les bacs est augmentée par rapport à la phase précédente. Durant la phase 4, l’humidité interne est augmentée par rapport à la phase 3 et l’humidité externe est diminuée. On observe globalement une augmentation de masse de l’échantillon confirmée par les mesures de masse de l’échantillon seul avant et après la phase 4.

Durant la phase 3 l’échantillon est entièrement plongé dans une atmosphère dont l’humidité relative mesurée est de l’ordre de 92% alors que la face inférieure était soumise à une humidité de l’ordre de 81% imposée par la solution dans les cellules durant la phase 2. Il en résulte une augmentation de la masse des échantillons (Figure 5). La durée de la phase transitoire est de l’ordre d’une centaine d’heures comme durant les phases de perméabilité. Durant quelques heures au début de cette phase la masse de l’échantillon commence par décroitre car l’humidité dans la boîte ne revient à la valeur imposée dans la phase précédente qu’après quelques heures. La prise de masse est de l’ordre de 0,07 à 0,13g, soit environ 0,7 à 1,2% de la porosité. On note par ailleurs l’incertitude de mesure de la masse à l’équilibre hydrique. Durant la totalité de la période d’essai, la variation de masse des échantillons est 1 à 1,4g, soit environ 10 à 13% de la porosité. En comparaison, les périodes d’écoulement stationnaire ont donné lieu à la percolation d’un volume cumulé équivalent à une à deux fois la porosité de chaque échantillon. La mesure en régime stationnaire est donc moins sensible aux petites perturbations que ne le serait la mesure classique en régime transitoire.

Les perméabilités mesurées sont compatibles avec les valeurs obtenues précédemment dans la même gamme, intermédiaire entre les valeurs reportées par Homand et al. (2004) ou Semete & al. (2008) et celles reportées par Malinsky et al. (2004). D’autre part on note bien une augmentation de la perméabilité moyenne de l’échantillon avec l’humidité moyenne de l’échantillon.

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Figure 4 : Evolution de l'humidité et de la masse de la cellule 1 (gauche) et de la cellule 2 (droite) durant la phase 2 de mesure de perméabilité. L'humidité externe est mesurée au dessus de l'échantillon durant les 250 premières heures et au dessus de

la solution externe dans la boite par la suite.

Figure 5 : Evolution de l'humidité et de la masse de l'échantillon 1 (gauche) et de l'échantillon 2 (droite) durant la phase 3 d'équilibrage. L'humidité interne de la solution à 98% est mesurée dans les cellules entre l'heure 300 et l'heure 400.

Figure 6 : Evolution de l'humidité et de la masse de la cellule 1 (gauche) et de la cellule 2 (droite) durant la phase 4 de mesure de perméabilité.

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Figure 7 : Evolution de l'humidité et de la masse de la cellule 1 (gauche) et de la cellule 2 (droite) durant la phase 5 de mesure de perméabilité.

5. Conclusions et perspectives

Un dispositif de mesure de perméabilité d’une roche partiellement saturée a été

développé. Les premiers résultats obtenus sur l’argilite de l’Est fournissent des valeurs de perméabilité comparables aux valeurs obtenues précédemment par d’autres études avec une méthode classique indirecte combinant la mesure de la capacité de rétention et l’analyse des cinétiques transitoire en terme de coefficient de diffusivité hydrique. La mesure de la perméabilité en régime stationnaire semble plus fiable car il s’agit d’une mesure directe et que les variations de masse sont plus importantes. Dans le cadre de cette communication nous nous sommes limités à l’analyse du régime stationnaire mais il est possible d’effectuer une analyse plus fine prenant en compte le régime transitoire, à l’aide d’une solution analytique supposant une linéarisation, ou à l’aide d’une modélisation numérique aux éléments finis pour prendre en compte la non-linéarité du comportement.

6. Références bibliographiques Escoffier S. (2002) caractérisation expérimentale du comportement hydromécanique des argilites de

Meuse/Haute-Marne, Thèse de doctorat INPL, France. Gaucher E., Robelin C., Matray J.-M., Négrel G., Gros Y., Heitz J.-F., Vinsot A., Rebours H.,

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Homand F., Giraud A., Escoffier S., Koriche A., Hoxa D. (2004) Permeability determination of a deep argillite in saturated and partially saturated conditions. International Journal of heat and Mass Transfer, vol. 47, p. 3517-3531.

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Semete P., Imbert C., Desgree P., Février B., Courtois A., Touzé G. (2008) Experimental Study of the Water Permeability of a Partially Saturated Argillite. In : Thermo-Hydromechanical and Chemical Couplings in Geomaterials and Applications, Proc. Of the 3rd International Symposium GeoProc'2008. Edited by Jian-Fu Shao, Nicolas Burlion, Wiley ISBN 978-1-84821-043-1.

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