Negatív ion-fragmentumok keletkezése molekulák

ütközéseiben

Juhász Z.1, J.-Y. Chesnel2, E. Lattouf2, Kovács S. T. S.1, Bene E.1, Herczku P.1, B. A. Huber2, A. Méry2, J.-C. Poully2, J. Rangama2, V. Vizcaino2, J. A. Tanis3, Sulik B.1

2MTA Atommagkutató Intézet, 4026 Debrecen, Bem tér 1 8/c.

2Centre de Recherche sur les Ions, les Matériaux et la Photonique (CIMAP), 6 Boulevard Maréchal Juin, F-14050 CAEN cedex 04, F rance

3Department of Physics, Western Michigan University, Kalamazoo, Michigan 49008 USA

Támogatók: OTKA (K109440), TéT (No. 27860ZL/TéT_11-2-2012-0028), MTA- CNRS együttműködés (ANION project) és NIIFI infrastruktúra Szeged.

Magyar Fizikus VándorgyűlésDebrecen, 2016. augusztus 24-27.

A negatív ionok gyakorlati jelentősége:

A H- kozmológiai és asztrofizikai szempontból fontos kémiai reakciók aktív résztvevője

Csillagkeletkezés: hidrogénmolekulák (és egyéb molekulák) képződésében vesz részt:

H- + H → H2 + e- (associative detachment)

Széles elnyelési sávval rendelkezik a látható és infravörös tartományban,ami magyarázza a nap folytonos színképét.

A Rosetta űrszonda a napszélből keletkező H--t talált a 67P/Churyumov-Gerasimenko üstökösnél: Burch et al. Geophys. Res. Lett., 42, 5125–5131

Magfúziós reaktorok fűtése semleges atomnyalábokkal:

H- →gyorsítás → gáz semlegesítő → 1 MeV H →reaktor

H+ →gyorsítás → gáz semlegesítő → 1 MeV H

A H- ionok eddig ismert keletkezési mechanizmusai

Ionforrásokban:

e- + H2* → H- + H (dissociative electron attachment) σ=10-21-10-17 cm2

Hidrogén atomok ütközése lazán kötött elektronokkal rendelkező felületekkel

Kísérletekben:

-Elektronbefogás proton-atom proton-molekula ütközésekben1-100 keV: σ=∼10-18 cm2

- Hidrogén molekulaionok ütközése atomokkal (H2+, H3

+):

Befogás disszociáló állapotokba: H2

+ + Ar → (H2−)* + Ar2+ → H− + H + Ar2+ σ=∼10-17 cm2

Gerjesztés disszociáló állapotokba: (H3+)* → H+ + H− + H+

H. Martinez et al., PRA 78, 062715 (2008) ;F. B. Alarcón et al., Int. J. Mass Sp. 248, 21 (2006)

Kísérleti berendezés (ARIBE, GANIL, Franciaország)

• Ionnyaláb ECR ionforrásból7-keV OH+ (412 eV/amu)

• Gáz targetArgon és aceton

• Elektrosztatikus spektrométer: E/q

• Fogóasztal a megfigyelési szög (θ) beállításához

(θ-t nyalábirányhoz képest mérjük)

Mérés: negatív részecskék energia- és szögeloszlása

Ütközésből származó negatív részecskék energiaspektruma

• Hatáskeresztmetszetek különböző szögeknél

(a) 7-keV OH+ + Ar(b) 7-keV OH+ + aceton

Fekete görbék: elektron emisszióSzínes területek: H

_emisszió

(A szorzófaktorok csak grafikai célt szolgálnak)

(mH<< mC,O,Ar)

Z. Juhász et al., PRA 87, 032718 (2013)

10-24

10-22

10-20

10-18

10-16 H- ionok a lövedékbõl

(x 102)

Hat

áske

resz

tmet

szet

(cm

2 /e

V s

r)

(x 1)

(x 10)

412-eV/amu OH+ + Ar

30°

90°

130°(a)

Ar MNN

Auger

412 eV

1 10 100 1000

10-22

10-20

10-18

10-16

10-14

H- ionoka targetbõl

H- ionoka lövedékbõl

412-eV/amu OH+ + CH3-CO-CH

3

(x 104)

(x 102)

(x 1)

Hat

áske

resz

tmet

szet

(cm

2 /e

V s

r)

Energia (eV)

30°

45°

60°

(b)

Folyamatok szemléltetése

Aceton

OH+Ar

H centrum

H centrum

disszociáció

nagyszögű szórás –

bináris ütközés

A H-/H+ termelés szögfüggése 7-keV OH+ + Ar ütközésekben

0 30 60 90 120 150 18010-21

10-19

10-17

10-15

H-

Observation angle (degree)

0.53 x σH-Ar

dσ

/ dΩ

(cm

2 / sr)

0.0066 x σH-Ar

H+

A hatáskeresztmetszetekarányosak a hidrogénszórásihatáskeresztmetszetekkel

Egyszerű statisztikaitörvény a H-/H+ arányra

E. Lattouf, Z. Juhász et al. PRA 89, 062721 (2014)

Víz fragmentációja

10 100 1000

10-26

10-25

10-24

10-23

10-22

10-21

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

Experiment Theory with KER H- TOF Theory without KER

120° (x 10 -3)

90° (x 1)

60° (x 10 3)

DD

CS

(cm

2 .eV

-1.s

r-1)

Energy (eV)

OH

6.6-keV 16O+ + H2O

_

H_

O_

10 100 1000

10-24

10-22

10-20

10-18

10-16

10-14

10-12

O+

H+ cations

O+ & OH+

O2+

105° (x 10 -3)

90° (x 1)

75° (x 10 3)

60° (x 10 6)

DD

CS

(cm

2 .eV

-1.s

r-1)

Energy (eV)

6.6-keV 16O+ + H2Ocation emission

H+

Anionok (e- mágnesesen szűrve) Kationok

Bináris csúcsok mellett többtest-folyamatokbólszármazó negatív ionok kis energiáknál

gerjesztés → szétesés

Az anionok és kationok eloszlása hasonló -statisztikus törvényszerűségek az ionarányra

Az elektronemisszióval isnagymértékű a hasonlóság

J.-Y. Chesnel, Z. Juhász et al., PRA 91, 060701(R) (2015).

σH-=3x10-18 cm2 σO-=2x10-18 cm2

ionterápia – radiolízis6.5 eV e- DEA: σH-=5x10-18 cm2

A statisztikus modellszámítás eredményei

Jól egyeznek a tapasztaltakkal mennyiségileg más rendszerekre is!

sok számolt trajektória alapján

elektronállapotok – hőmérsékleti eloszlás

0.1 1 10 100

10-22

10-20

10-18

10-16

10-14

10-12

10-10

10-8

10-6

30ox1010

45ox108

60ox106

90ox104

135ox102

Electrons from

7-keV OH+ + Ar collisionsdσ

/dE

/dΩ

(cm

2 /eV

/sr)

Energy of electrons (eV)

150o

10-21

10-19

10-17

10-15

0 30 60 90 120 150 18010-20

10-18

10-16

10-14

(a)

H- ions from 7-keV OH+ + Ar collisions

dσ

/ dΩ

(cm

2 / sr)

0.0066 x σH-Ar

(b)

Experiment

Theory

H+ ions from 7-keV OH+ + Ar collisions

dσ /

dΩ (

cm2 / sr

)

Observation angle (degree)

0.53 x σH-Ar

Z. Juhász, PRA 94, 022707 (2016)

Következtetések

• H– keletkezhet minden hidrogént tartalmazó molekulából kemény kéttest-ütközések és lágy ütközések révén egyaránt

• Lazán kötött rendszerek mint a H– keletkezhetnek nagy energiaátadással járó ütközésekben

• A negatív töltésállapotú hidrogén aránya nem függ a szórásszögtől – statisztikai eloszlás a töltésállapotok között

• Egy statisztikus modellel sikerült jól leírni a keletkező ionok és elektronok mennyiségét és eloszlását.

Köszönöm a figyelmet!

Statisztikus, hőmérsékleti modell az ion- és elektron emisszióra

pseudolocalized free electrons

O H+Ar

Rcrit

bound electrons

continuum

Boltzm

ann-factor

,~ kT

E

ep−

L-V

eff

(a)

(b)

,

2

2

11

'f

V

VTT

=

Pszeudolokalizált állapot

Átmenetek követése helyett a kvázimolekuláriselektronállapotok betöltési valószínűsége:

Elektrongáz hőmérséklete emelkedika rendszer összenyomódásakor:

A folyamat során az elektronok egy részeelhagyja a rendszert – elektronemisszió

a visszamaradó kvázimolekulárision felbomlik – ionemisszió

-16445

-16440

-16435

-16430

-16425

0 2 4 6 8 10 12

-16445

-16440

-16435

-16430

-16425

~

O++H-

X2ΠE

ner

gy (

eV)

O(3P2)+H(2S)a4Σ-

12Σ-

O-(2P)+H+

32Π

C2Σ+

O HR

Arr=100~

(a)

O++H-

En

erg

y (e

V)

Internuclear distance R (a.u.)

O(3P2)+H(2S)

O-(2P)+H+

O HR

Arr=2.5 (b)

Szabad elektronállapotok a rendszer méretérekorlátozva (diszkrét spektrum):

Z. Juhász, PRA 94, 022707 (2016)