FEMTO-UP 2017 Lyon, 16-20 octobre 2017

Quand femto devient Tera

ou comment faire de la spectroscopie Terahertzgrâce à des impulsions femtosecondes

E. HéraultIMEP-LAHC, Université Savoie Mont Blanc

http://imep-lahc.grenoble-inp.fr/

Plan

• Vous avez dit Terahertz?– Généralités

– Spectroscopie résolue en temps TDS

• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices

– Interactions non linéaires

Le domaine THz

1 10 100 10000 1000 (µm)

1 0.1 0.0110100f (THz)

Domain THzOptique Microondes

10 1 0.11001000E(meV)

10000 1000 100 10 1T(K)

• 0.1 THz < F < 100 THz• qqs 100 µm• E meV

Le domaine THz

THz phénomènes temporels de 50 fs à 10 ps

time

frequency

1 0.1 0.0110100f (THz)

1 ps100 fs10 fs 10 ps 100 ps

Intérêts des THz• Fréquence THz

– Orbite des électrons excités sur les hauts niveaux atomiques– Rotation des petites molécules– Vibration des modes collectifs de protéines importantes en biologie– Résonances des électrons dans les semiconducteurs et leurs

nanostructures– Gap de supraconducteurs– Absorption des liquides polaires (eau,…)– Oscillations de plasmas– Emission de corps noirs T>10 K

• Phénomènes ps– Collision des molécules de gaz à température ambiante– Parcours d’un électron dans la grille d’un transistor

From Report of a DOE-NSF-NIH Workshop held February 12 – 14, 2004, Arlington, VAM. S. Sherwin, C. A. Schmuttenmaer, and P. H. Bucksbaum, Editors

Matériaux dans le domaine THz

• Basse absorption: dielectriques• organiques : PEHD, teflon…• cristaux : quartz• HR SC

• Haute absorption• métaux, SC dopés• liquides polaires• eau et matériaux humides

• Haut indice• ferroelectriques: LiNbO3, LiTaO3…

• Bas indice• mousses, polymers…

Absorptionimage, capteurs, guides d’onde…

phaseimage, composants…

Indice de réfraction

Abs

orpt

ion

cm-1

1 2 5 10

1

10

Mousse SCintrinsèques

Métal

SC dopésMatériauxhumides

Liquides polaires

Ferroélectriques

Dielectriques

Matériaux dans le domaine THz

Applications

• Propriété de la matière aux fréquences THz

– Imagerie : Sécurité, médecine, industrie, art

• Réponse spectrale (spectroscopie)

– Identification : environnement, sécurité/défense, industrie

• Hautes fréquences

– Télécomunications

94-GHz images300-GHz imaging system

Image0.1-1 THzVTT Finlande

• Détection d’arme sous les vêtements

Sécurité

• Détection de produits illicites dans les enveloppes

Images du RikenC. Otani

Sécurité

Image de cancer du colon à 0.76 THzRouge : plus grande absorption, cellules cancéreuses

• Détection de cellules cancéreuses

Images faites par l’Institut de Nanosciences et Nanotechnology, Université de Porto, Portugal

Médecine

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Images de Taiichi Otsuji

Resultats de T. NagatsumaOsaka University

Télécommunications

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• Transmission sans fil à

l’IEMN (G. Ducournau)

Porteuse 0.4 THz

Télécommunications

Environnement

Vérification des tablettes de chocolat !

Plan

• Vous avez dit Terahertz?– Généralités

– Spectroscopie dans le domaine temporel TDS

• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices

– Interactions non linéaires

Transformée de Fourier

0

référence sans échantillon Signal avec

échantillon

T()=S()/Ref()

S()

Ref ()

2 entrées : =0, S(t) S() complexe

T() complexe n(), a()

Spectroscopie dans le domaine temporel

Enregistrement de l’impulsion temporelle

Signaux répétitifs

temps

signal à mesurerimpulsion sonde

réponse non linéaire

temps

21

retard

Principe de l’échantillonnage en temps équivalent

Avantage : on peut utiliser un détecteur lent

THz TDS : dispositif expérimental

laser fs

émetteur

détecteur

ligne à retard

bias

pré-ampli

lock in

chopper

échantillon

miroirs paraboliques

x => t

Identification de molécules proches

Identification d’isomères structuraux

TDS dans le domaine THz

• Technique très intéressante– large bande passante

– n, , d

– très précise

– rapide, à température ambiante

– études résolues en temps

• Inconvénient– faible résolution fréquentielle

THz TDS: systèmes commerciaux

Axes de recherche autour de la TDS-THzà l’IMEP-LAHC

• Emission/Détection – plus de puissance, plus de bande passante, …

• Dispositif expérimental – T, R, goniomètre, ATR, polarimétrie, imagerie multi spectrale, microscopie …

• Méthodes d’extraction de n et – raies de forte absorption, échantillons minces, …

• Echantillons– matériaux, structures, composants,…

– phénomènes physiques

Plan

• Vous avez dit Terahertz?– Généralités

– Spectroscopie résolue en temps TDS

• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices

– Interactions non linéaires

Correspondance temps / fréquence

Onde monochromatique

1 ps 1 THz

Onde périodique limitée dans le tempspar exemple : impulsion laser

Impulsion électrique

Temps Fréquence

Sig

nal

1 ps 1 THz

1 THz

Redressement ~1015 Hz

Principes de la génération optique

• Eclairage de la matière par un pulse laser– polarisation instantanée de la matière : excitation de

dipôles• génération d’un plasma électron/trou (semiconducteur)• rectification optique (optique non linéaire)• séparation des paires de Cooper (supraconducteurs)

– champ électrique induit (courant de déplacement)• Couplage à un circuit électrique

• charges mobiles (courant de conduction)• Couplage à l’environnement ambiant

• émission des dipôles• antennes

avant excitation laser

Champ électrique

après excitation

- appliqué (électrodes)- surface, interface (Schottky)- intrinsèque (pn, pin)

dipôles ↔

courant de déplacement Courant de conduction

e-h+semi-conducteur

h+

e-

impulsion courte nécessaire SC ultra rapide

Photoconduction (impulsionnelle)

• Impulsion électrique ultra courte– temps de vie des porteurs < ps

(pas de courant après le pulse optique)

– matériau très résistif (plus de contraste)

(pas de courant d’obscurité)

• Grande efficacité– grande mobilité de porteurs

– grand champ de claquage

défauts

intrinsèque

III-V

Bonne qualité cristalline

SC ultra rapides pour l’optoelectroniqueTHz

from J.-L. Coutaz and A. Krotkus, Proceedings of the 3rd Symposium on Non-Stoichiometric III-V Compounds, pp. 19-24, edited by S. Malzer, T. Marek and P. Kiesel, Physik Mikrostrukturierter Halbleiter 23, , Friedrich Alexander Universität, Erlangen 2001

0.1

1

10

100

1 10 100 1000 104

Car

rier l

ifetim

e (p

s)

Carrier mobility (cm2/V/s)

amorphous andpolycristalline Si

LT-GaAsBe:LT-GaAs

poly-CdTe

LT-CdTe

LT-InAlAs

LT-Ga on Si

RD-SOS

ii-InP

SC ultra rapides pour l’optoelectronique THz

GaAs

Epitaxie du GaAs àT=200~250 oC VGa

AsGa

Asexcès d’arsenic

Electrons piégés par les défauts dus au surplus d’arsenicTrous piégés par le manque de gallium = 40-500 fsQualité structurelle mauvaise (diamètre As > diamètres Ga) Recuit court à 600-800°C => meilleure qualité cristalline, meilleur mobilité

interstitiel

antisite

manque de Ga

h+

VB

CBe-

niveau piège

nonradiative

LT - GaAs

Antenne THz photoswitch

lignes en or

LTG-GaAsdurée

impulsion laser

temps de vie des electrons

temps de vie des trous

temps

courant

durée <ps

bias V

faisceau laser

Antenne THz photoswitch

• Et en détection?Porteurs + THz = courant

e-

laser

e-

laser

THz field

THz signal

insulating SC

currentdetection

laser beam

Signal typique obtenu avec un photoswitch

0 5 10 15 20 25 30 35-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

Cur

rent

(nA

)

Time (ps)

-80

-70

-60

-50

-40

-30

-20

-10

0

0 1 2 3 4 5 6

4 THz signal

Spec

tral p

ower

am

plitu

de (d

B)

Frequency (THz)

20/12/00

2 µW at 80 MHz rep rate

H2O lines

Laser Ti:saphir, 100 fs, 80 MHz, 20 mW moyen sur chaque antenne

Emission : LT-GaAs PC laser Ti:Saphir 12 fsDétection : ZnTe

Vers les plus hautes fréquences

Y. Shen et al., APL 83, 3117 (2003)

TOZnTe

TOGaAs

300 µm 8.6 µm

Détection par antenne PC jusqu’à 170 THzImpulsions laser 5 fs

Encore plus haut !

M. Achida, Osaka University (CLEO Europe 2009)

Et plus d’énergie ?

X. Ropagnol et al., Opt. Express Vol. 24, 2016

Antenne interdigitée en ZnSePolarisation : générateur haute tension (20 ns, 7 kV)

LT-GaAs LT-InGaAs ii-InGaAs

EL2

(Br) In0.53Ga0.47As

J. Mangeney et P. CrozatIEF Orsay

Irradiation ions lourds :défauts dus à la rupture de la périodicité cristalline

Croissance LT :défauts dus à la

non stœchiométrie

Vers des matériaux à 1.55 µm

Antennes sandwichs

B. Sartorius, Fraunhofer Heinrich-Hertz-Institute, Berlin

Plan

• Vous avez dit Terahertz?– Généralités

– Spectroscopie résolue en temps TDS

• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices

– Interactions non linéaires

Effet non linéaire d’ordre 2 : ETHz Eoptique2

Redressement optique : - = 0Génération THz par redressement optique

Frequency1015 Hz

1013 Hz1

2

Time

Lase

r pul

ses

pulse 1

pulse 2

100 fs

Time

Volta

ge

<100 fs

1013 Hz FrequencyRec

tifie

d si

gnal 1- 2

– = THz

laser

// ┴

Champ THz => biréfringence de Pockels

Détection THz par effet EO

THz

Séparateur de polarisation

• Avantages– Pas de transport de charges– Polarisation non linéaire quasi instantanée Spectre ultra large possible– Pas besoin d’ajouter une antenne

• Mais il faut un cristal non linéaire – efficace – transparent à la fois pour la pompe et le signal THz– haut seuil de dommage (et une pompe optique puissante)– accord de phase

Génération THz par redressement optique

Cristaux pour redressement optiqueet EO

H. A. Hafez et al., J. Opt. 18, 2016

Génération THz dans ZnTe

Q. Guo et al., Solid State Com. 141, 2007

Laser Ti:saphir 13 fs, 75 MHz, 66 mW moyen

• Largement utilisé car bon accord de phase• Possibilité de contrôler la polarisation THz• Mais coefficient EO faible• Intensité pompe optique limitée par absorption à 2 photons• Il y a des phonons!

Génération THz dans ZnTe

G. Gaborit et al., 2015

P. Y. Han et al., APL 73, 3050 (1998)

phononà 5.3 THz Pd de accord

de phase

Génération THz dans LiNbO3

• Fort coefficient EO et haut seuil de dommage• Mais mauvais accord de phase

On joue avec les angles

F. Blanchard et al., Opt. Lett. 39 (2014) Pompe 70 mJ, 100 Hz

• Le cristal parfait n’existe pas (encore)• Pistes : DSTMS, BGSe, CdSiP2, KTP, LBO, LGT, BNA, …

Génération THz par redressement optique

Collaboration IMEP-LAHC / Institut NéelF. Sanjuan, C. Bernerd

Piste pour source THzmonochromatique

Génération THz dans un gaz (air)• Milieu non linéaire : plasma généré par pulse laser focalisé

dans l’air• Interaction non linéaire d’ordre 3• + Courant du aux électrons libres du plasma• Pas de seuil de dommage• Laser amplifié nécessaire

+ = THz

Détection THz dans un gaz (air)• Méthode ABCD Air Breakdown Coherent Detection• Milieu non linéaire : plasma généré par pulse laser focalisé

dans l’air• Interaction non linéaire d’ordre 3 + THz =

Jianming Dai and X.-C. Zhang , The Institute of Optics, University of Rochester

From X.-C. Zhang, Troy (now in Rochester)

Génération THz dans un gaz (air)

Génération THz dans un gaz (air)

• Problème : le profil du faisceau

P. Karlskov et al.,New journal of physics 15 (2013)

Génération THz dans un gaz (air)

• Laser filamentation

Y.S. You et al.,Phys. Rev. Lett. 109 (2012)

TDS ultra large bande

K. Kalteneker et al., IRMMW 2016

Ibuprofene

S. Engelbrecht et al., IRMMW 2015

Source originale

• Microscopie THz par redressement optique– Pb : qqs 100 µm

– Et si on générait le signal THz dans l’échantillon?

Signal rayonné par la zone excitée par le laser µm2 << (THz)2

– Effet non linéaire du 2nd ordre

– Uniquement dans des matériaux non centraux symétriques

– Inspiré de la SHIM

IR THz

Echantillon

Microscopie THz par redressement optique

THzLASER

TeflonEchantillon

/4 ZnTe

WollastonPhotodiodes balancées

Laser amplifié, 50fs, 1 kHz, 1 mJ

Echantillon : du sucre!

F. Sanjuan, IMEP-LAHC

Emission par des grains de sucre

• Première génération de THz dans du sucre

• Pas de saturation (avant caramélisation…)

Emission par un grain de sucre

• Etude en cours

• Premières images bientôt !

• Echantillons moins « non linéaires »

ConclusionBilan sur les techniques d’émission• Antennes PC (0.1 - 3 THz)

• Redressement optique (0.1 - 6 THz)

• Claquage dans l’air (0.1 - 10 THz)Pas de seuil de dommageCouvre tout le spectre THz sans trouFort champ

Emission coniqueAccord de phase stable 800 nm/ 400nmLaser amplifié

Efficacité de conversion élevéeDispositif expérimental simpleTrès stable

Seuil de dommage des cristauxAccord de phasePhonons

Très stableFiable Simple

Faible champSeuil de dommage de l’antenne Saturation à basse fluence optique

A chaque application sa source!

Merci!

J-L Coutaz

J-F Roux

F. Garet

G. Gaborit

M. Bernier

M. Astic

F. Sanjuan

B. Muller

F. Bonnefoy

G. Soylu