FEMTO-UP 2017 Lyon, 16-20 octobre 2017
Quand femto devient Tera
ou comment faire de la spectroscopie Terahertzgrâce à des impulsions femtosecondes
E. HéraultIMEP-LAHC, Université Savoie Mont Blanc
http://imep-lahc.grenoble-inp.fr/
Plan
• Vous avez dit Terahertz?– Généralités
– Spectroscopie résolue en temps TDS
• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices
– Interactions non linéaires
Le domaine THz
1 10 100 10000 1000 (µm)
1 0.1 0.0110100f (THz)
Domain THzOptique Microondes
10 1 0.11001000E(meV)
10000 1000 100 10 1T(K)
• 0.1 THz < F < 100 THz• qqs 100 µm• E meV
Le domaine THz
THz phénomènes temporels de 50 fs à 10 ps
time
frequency
1 0.1 0.0110100f (THz)
1 ps100 fs10 fs 10 ps 100 ps
Intérêts des THz• Fréquence THz
– Orbite des électrons excités sur les hauts niveaux atomiques– Rotation des petites molécules– Vibration des modes collectifs de protéines importantes en biologie– Résonances des électrons dans les semiconducteurs et leurs
nanostructures– Gap de supraconducteurs– Absorption des liquides polaires (eau,…)– Oscillations de plasmas– Emission de corps noirs T>10 K
• Phénomènes ps– Collision des molécules de gaz à température ambiante– Parcours d’un électron dans la grille d’un transistor
From Report of a DOE-NSF-NIH Workshop held February 12 – 14, 2004, Arlington, VAM. S. Sherwin, C. A. Schmuttenmaer, and P. H. Bucksbaum, Editors
Matériaux dans le domaine THz
• Basse absorption: dielectriques• organiques : PEHD, teflon…• cristaux : quartz• HR SC
• Haute absorption• métaux, SC dopés• liquides polaires• eau et matériaux humides
• Haut indice• ferroelectriques: LiNbO3, LiTaO3…
• Bas indice• mousses, polymers…
Absorptionimage, capteurs, guides d’onde…
phaseimage, composants…
Indice de réfraction
Abs
orpt
ion
cm-1
1 2 5 10
1
10
Mousse SCintrinsèques
Métal
SC dopésMatériauxhumides
Liquides polaires
Ferroélectriques
Dielectriques
Matériaux dans le domaine THz
Applications
• Propriété de la matière aux fréquences THz
– Imagerie : Sécurité, médecine, industrie, art
• Réponse spectrale (spectroscopie)
– Identification : environnement, sécurité/défense, industrie
• Hautes fréquences
– Télécomunications
94-GHz images300-GHz imaging system
Image0.1-1 THzVTT Finlande
• Détection d’arme sous les vêtements
Sécurité
• Détection de produits illicites dans les enveloppes
Images du RikenC. Otani
Sécurité
Image de cancer du colon à 0.76 THzRouge : plus grande absorption, cellules cancéreuses
• Détection de cellules cancéreuses
Images faites par l’Institut de Nanosciences et Nanotechnology, Université de Porto, Portugal
Médecine
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Images de Taiichi Otsuji
Resultats de T. NagatsumaOsaka University
Télécommunications
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• Transmission sans fil à
l’IEMN (G. Ducournau)
Porteuse 0.4 THz
Télécommunications
Environnement
Vérification des tablettes de chocolat !
Plan
• Vous avez dit Terahertz?– Généralités
– Spectroscopie dans le domaine temporel TDS
• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices
– Interactions non linéaires
Transformée de Fourier
0
référence sans échantillon Signal avec
échantillon
T()=S()/Ref()
S()
Ref ()
2 entrées : =0, S(t) S() complexe
T() complexe n(), a()
Spectroscopie dans le domaine temporel
Enregistrement de l’impulsion temporelle
Signaux répétitifs
temps
signal à mesurerimpulsion sonde
réponse non linéaire
temps
21
retard
Principe de l’échantillonnage en temps équivalent
Avantage : on peut utiliser un détecteur lent
THz TDS : dispositif expérimental
laser fs
émetteur
détecteur
ligne à retard
bias
pré-ampli
lock in
chopper
échantillon
miroirs paraboliques
x => t
Identification de molécules proches
Identification d’isomères structuraux
TDS dans le domaine THz
• Technique très intéressante– large bande passante
– n, , d
– très précise
– rapide, à température ambiante
– études résolues en temps
• Inconvénient– faible résolution fréquentielle
THz TDS: systèmes commerciaux
Axes de recherche autour de la TDS-THzà l’IMEP-LAHC
• Emission/Détection – plus de puissance, plus de bande passante, …
• Dispositif expérimental – T, R, goniomètre, ATR, polarimétrie, imagerie multi spectrale, microscopie …
• Méthodes d’extraction de n et – raies de forte absorption, échantillons minces, …
• Echantillons– matériaux, structures, composants,…
– phénomènes physiques
Plan
• Vous avez dit Terahertz?– Généralités
– Spectroscopie résolue en temps TDS
• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices
– Interactions non linéaires
Correspondance temps / fréquence
Onde monochromatique
1 ps 1 THz
Onde périodique limitée dans le tempspar exemple : impulsion laser
Impulsion électrique
Temps Fréquence
Sig
nal
1 ps 1 THz
1 THz
Redressement ~1015 Hz
Principes de la génération optique
• Eclairage de la matière par un pulse laser– polarisation instantanée de la matière : excitation de
dipôles• génération d’un plasma électron/trou (semiconducteur)• rectification optique (optique non linéaire)• séparation des paires de Cooper (supraconducteurs)
– champ électrique induit (courant de déplacement)• Couplage à un circuit électrique
• charges mobiles (courant de conduction)• Couplage à l’environnement ambiant
• émission des dipôles• antennes
avant excitation laser
Champ électrique
après excitation
- appliqué (électrodes)- surface, interface (Schottky)- intrinsèque (pn, pin)
dipôles ↔
courant de déplacement Courant de conduction
e-h+semi-conducteur
h+
e-
impulsion courte nécessaire SC ultra rapide
Photoconduction (impulsionnelle)
• Impulsion électrique ultra courte– temps de vie des porteurs < ps
(pas de courant après le pulse optique)
– matériau très résistif (plus de contraste)
(pas de courant d’obscurité)
• Grande efficacité– grande mobilité de porteurs
– grand champ de claquage
défauts
intrinsèque
III-V
Bonne qualité cristalline
SC ultra rapides pour l’optoelectroniqueTHz
from J.-L. Coutaz and A. Krotkus, Proceedings of the 3rd Symposium on Non-Stoichiometric III-V Compounds, pp. 19-24, edited by S. Malzer, T. Marek and P. Kiesel, Physik Mikrostrukturierter Halbleiter 23, , Friedrich Alexander Universität, Erlangen 2001
0.1
1
10
100
1 10 100 1000 104
Car
rier l
ifetim
e (p
s)
Carrier mobility (cm2/V/s)
amorphous andpolycristalline Si
LT-GaAsBe:LT-GaAs
poly-CdTe
LT-CdTe
LT-InAlAs
LT-Ga on Si
RD-SOS
ii-InP
SC ultra rapides pour l’optoelectronique THz
GaAs
Epitaxie du GaAs àT=200~250 oC VGa
AsGa
Asexcès d’arsenic
Electrons piégés par les défauts dus au surplus d’arsenicTrous piégés par le manque de gallium = 40-500 fsQualité structurelle mauvaise (diamètre As > diamètres Ga) Recuit court à 600-800°C => meilleure qualité cristalline, meilleur mobilité
interstitiel
antisite
manque de Ga
h+
VB
CBe-
niveau piège
nonradiative
LT - GaAs
Antenne THz photoswitch
lignes en or
LTG-GaAsdurée
impulsion laser
temps de vie des electrons
temps de vie des trous
temps
courant
durée <ps
bias V
faisceau laser
Antenne THz photoswitch
• Et en détection?Porteurs + THz = courant
e-
laser
e-
laser
THz field
THz signal
insulating SC
currentdetection
laser beam
Signal typique obtenu avec un photoswitch
0 5 10 15 20 25 30 35-0.6
-0.4
-0.2
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
Cur
rent
(nA
)
Time (ps)
-80
-70
-60
-50
-40
-30
-20
-10
0
0 1 2 3 4 5 6
4 THz signal
Spec
tral p
ower
am
plitu
de (d
B)
Frequency (THz)
20/12/00
2 µW at 80 MHz rep rate
H2O lines
Laser Ti:saphir, 100 fs, 80 MHz, 20 mW moyen sur chaque antenne
Emission : LT-GaAs PC laser Ti:Saphir 12 fsDétection : ZnTe
Vers les plus hautes fréquences
Y. Shen et al., APL 83, 3117 (2003)
TOZnTe
TOGaAs
300 µm 8.6 µm
Détection par antenne PC jusqu’à 170 THzImpulsions laser 5 fs
Encore plus haut !
M. Achida, Osaka University (CLEO Europe 2009)
Et plus d’énergie ?
X. Ropagnol et al., Opt. Express Vol. 24, 2016
Antenne interdigitée en ZnSePolarisation : générateur haute tension (20 ns, 7 kV)
LT-GaAs LT-InGaAs ii-InGaAs
EL2
(Br) In0.53Ga0.47As
J. Mangeney et P. CrozatIEF Orsay
Irradiation ions lourds :défauts dus à la rupture de la périodicité cristalline
Croissance LT :défauts dus à la
non stœchiométrie
Vers des matériaux à 1.55 µm
Antennes sandwichs
B. Sartorius, Fraunhofer Heinrich-Hertz-Institute, Berlin
Plan
• Vous avez dit Terahertz?– Généralités
– Spectroscopie résolue en temps TDS
• Génération / Détection : sources optiques à base d’impulsions fs– Antennes photo conductrices
– Interactions non linéaires
Effet non linéaire d’ordre 2 : ETHz Eoptique2
Redressement optique : - = 0Génération THz par redressement optique
Frequency1015 Hz
1013 Hz1
2
Time
Lase
r pul
ses
pulse 1
pulse 2
100 fs
Time
Volta
ge
<100 fs
1013 Hz FrequencyRec
tifie
d si
gnal 1- 2
– = THz
laser
// ┴
Champ THz => biréfringence de Pockels
Détection THz par effet EO
THz
Séparateur de polarisation
• Avantages– Pas de transport de charges– Polarisation non linéaire quasi instantanée Spectre ultra large possible– Pas besoin d’ajouter une antenne
• Mais il faut un cristal non linéaire – efficace – transparent à la fois pour la pompe et le signal THz– haut seuil de dommage (et une pompe optique puissante)– accord de phase
Génération THz par redressement optique
Cristaux pour redressement optiqueet EO
H. A. Hafez et al., J. Opt. 18, 2016
Génération THz dans ZnTe
Q. Guo et al., Solid State Com. 141, 2007
Laser Ti:saphir 13 fs, 75 MHz, 66 mW moyen
• Largement utilisé car bon accord de phase• Possibilité de contrôler la polarisation THz• Mais coefficient EO faible• Intensité pompe optique limitée par absorption à 2 photons• Il y a des phonons!
Génération THz dans ZnTe
G. Gaborit et al., 2015
P. Y. Han et al., APL 73, 3050 (1998)
phononà 5.3 THz Pd de accord
de phase
Génération THz dans LiNbO3
• Fort coefficient EO et haut seuil de dommage• Mais mauvais accord de phase
On joue avec les angles
F. Blanchard et al., Opt. Lett. 39 (2014) Pompe 70 mJ, 100 Hz
• Le cristal parfait n’existe pas (encore)• Pistes : DSTMS, BGSe, CdSiP2, KTP, LBO, LGT, BNA, …
Génération THz par redressement optique
Collaboration IMEP-LAHC / Institut NéelF. Sanjuan, C. Bernerd
Piste pour source THzmonochromatique
Génération THz dans un gaz (air)• Milieu non linéaire : plasma généré par pulse laser focalisé
dans l’air• Interaction non linéaire d’ordre 3• + Courant du aux électrons libres du plasma• Pas de seuil de dommage• Laser amplifié nécessaire
+ = THz
Détection THz dans un gaz (air)• Méthode ABCD Air Breakdown Coherent Detection• Milieu non linéaire : plasma généré par pulse laser focalisé
dans l’air• Interaction non linéaire d’ordre 3 + THz =
Jianming Dai and X.-C. Zhang , The Institute of Optics, University of Rochester
From X.-C. Zhang, Troy (now in Rochester)
Génération THz dans un gaz (air)
Génération THz dans un gaz (air)
• Problème : le profil du faisceau
P. Karlskov et al.,New journal of physics 15 (2013)
Génération THz dans un gaz (air)
• Laser filamentation
Y.S. You et al.,Phys. Rev. Lett. 109 (2012)
TDS ultra large bande
K. Kalteneker et al., IRMMW 2016
Ibuprofene
S. Engelbrecht et al., IRMMW 2015
Source originale
• Microscopie THz par redressement optique– Pb : qqs 100 µm
– Et si on générait le signal THz dans l’échantillon?
Signal rayonné par la zone excitée par le laser µm2 << (THz)2
– Effet non linéaire du 2nd ordre
– Uniquement dans des matériaux non centraux symétriques
– Inspiré de la SHIM
IR THz
Echantillon
Microscopie THz par redressement optique
THzLASER
TeflonEchantillon
/4 ZnTe
WollastonPhotodiodes balancées
Laser amplifié, 50fs, 1 kHz, 1 mJ
Echantillon : du sucre!
F. Sanjuan, IMEP-LAHC
Emission par des grains de sucre
• Première génération de THz dans du sucre
• Pas de saturation (avant caramélisation…)
Emission par un grain de sucre
• Etude en cours
• Premières images bientôt !
• Echantillons moins « non linéaires »
ConclusionBilan sur les techniques d’émission• Antennes PC (0.1 - 3 THz)
• Redressement optique (0.1 - 6 THz)
• Claquage dans l’air (0.1 - 10 THz)Pas de seuil de dommageCouvre tout le spectre THz sans trouFort champ
Emission coniqueAccord de phase stable 800 nm/ 400nmLaser amplifié
Efficacité de conversion élevéeDispositif expérimental simpleTrès stable
Seuil de dommage des cristauxAccord de phasePhonons
Très stableFiable Simple
Faible champSeuil de dommage de l’antenne Saturation à basse fluence optique
A chaque application sa source!
Merci!
J-L Coutaz
J-F Roux
F. Garet
G. Gaborit
M. Bernier
M. Astic
F. Sanjuan
B. Muller
F. Bonnefoy
G. Soylu