15

Click here to load reader

Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Rev Gtn Therm (1996) 35, 475-489 0 Elsevier, Paris

Rkduction de la production des oxydes d’azote (NO,) dans une flamme de diffusion A fioul

par excitation acoustique

Olivier Delabroy*, Edward Haile, Denis Veynante, Francois Lacas, Skbastien Candel Laboratoire EMZC de I’Ecole Centrale et du CNRS, Grande Voie des Vignes, 92295 Chtitenay-Malabry, France

(Recu le 15 fevrier 1996 ; accept6 le 28 juin 1996)

Abridged English version at the end of the text

Summary - Nitrogen oxydes (NO,) emission control in a liquid fuel diffusion flame using acoustic excitation. Nitrogen oxides (NO,) emission control will be a major issue in the upcoming years in the development of domestic boilers as well as automotive or aircraft engines. Pulsed combustion offers an alternative, low-energy solution. In this paper, we demonstrate the efficiency of this pollutant reduction technique when applied to a 20 kW boiler burning domestic fuel oil. An actuator is located on the air duct. Two kinds of actuators have been successfully tested: a loudspeaker and a rotary valve. Both produce frequencies ranging from 100 Hz to 1 000 Hz. Nitrogen oxide emissions can be reduced up to 20%. The feasibility of this concept has been proven on a larger-scale device (840 kW, operating with liquid fuel). The mechanisms involved under excitation are examined using optical diagnostics. Results show a strong reorganization of the flow configuration and flame structure. An annular vortex is formed at each cycle at the trailing edge of the flame holder. This analysis provides guidelines for a new, more effective NO, emission control using acoustic excitation. Keywords : nitrogen oxide, reduction, pulsating combustion, non-premixed flame, liquid fuel, optical diagnostic in combustion

R&sum6 - Le contr6le des dmissions d’oxydes d’azote (NO,) est appele’ b devenir un enjeu majeur dans /es an&es d venir, dans des domaines aussi varie’s que /‘automobile ou /es brLileurs industriels. La combustion pulsLe offre une solution alternative aux mithodes plus classiques qui, de plus, ne s’effectue pas au de’triment du rendement de combustion. Dans cet article, nous montrons I’eficacite’ de cette me’thode appliquie d un brrjleur de chaudiPre domestique de 20 kW. L’actionneur est simplement rajoute’ sur l’arrive’e d’air. Deux types d’actionneurs ont Lti test& avec succds : un haut-parleur et une vanne rotative. Tous deux produisent des frt?quences al/ant de 100 Hz d 1 000 Hz. Les emissions d’oxydes d’azote sont rdduites jusqu’d 20 %. La faisabiliti du concept est ensuite dimontre’e sur un brfileur de puissance supe’rieure (840 kW, ci fioul liquide). Les mecanismes mis en jeu lors d’une excitation sont expliquks d /‘aide de l’imagerie du radical CH*. Les r&u/tats mettent en e’vidence une forte re’organisation de I’icoulement, ainsi que de la structure de la pamme. A chaque cycle d’excitation, un tourbillon annulaire se forme au bord de fuite de I’accroche-flamme et se developpe ensuite tout en Ltant convect6 vers l’aval. Ces r&u/tats donnent des informations sur ce nouveau concept de re’duction des oxydes d’azote par excitation acoustique. blots-cl& : oxydes d’azote, reduction, combustion pulske, flamme de diffusion, fioul liquide, diagnostic optique en combustion

Nomenclature

dF EINO, k L f LNO

Fi UF T urni?- XF z

PI

diametre caracteristique du jet indice de NO,. . . . . . constante cinetique

m g.kg-’

longueur de flamme . . . longueur caracteristique de la formation de NO . . . . . . . . . debit-masse . . . . . . . masse molaire . . . . . . vitesse initiale du jet. . . temperature . . . . . . . . . . . . . . . . . . vitesse de l’ecoulement d’air . . fraction molaire de l’espece F. fraction de melange

ua

kg. s”’ kg.mol-’

m.s-l K

m.s-’ wm

concentration de l’espece F mol.mP3

* Correspondance et tires a part

@ PF

richesse du melange masse volumique du fioul. . kg.m3

Cet article fait suite dr une journde d’ktudes organiske par la section Combustion et Flammes de la Socidte’ FranGuise des Thermiciens (SFT) sur le th6me Combustion et formation des polluants. (Paris, 23 janvier 1996).

INTRODUCTION

Les oxydes d’azote NO, ont un impact considera- ble sur l’environnement (pollution atmospherique, pluies acides, etc). De ce fait, les normes qui concer- nent leurs &missions dans les applications auto-

475 A

Page 2: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

mobiles, domestiques ou industrielles (moteurs, chaudieres, bruleurs de centrales thermiques) de- viennent de plus en plus contraignantes.

Si une recherche a long terme pour la conception de nouveaux brGleurs bas-NO, est necessaire, il faut trouver des solutions a court et moyen terme pour que les brtileurs actuels restent dans les normes des an&es a venir.

Dans ce contexte, la combustion pulsee et le controle actif constituent une voie prometteuse. Ainsi, par exemple, Keller et Hongo [ll obtiennent dans le cas dun bruleur auto-pulse un niveau de NO, trois fois inferieur a celui obtenu avec le meme bruleur en configuration stable. McManus et al [2] font pulser la zone d’initiation de la couche de melange en aval dune marche a l’aide dun haut- parleur et obtiennent une diminution des niveaux de NO, de 20 % dans un foyer aliment6 par un premelange gazeux.

L’originalite de notre demarche est d’appliquer ce concept a des bruleurs naturellement stables, fonctionnant avec un combustible liquide, deja op- timises du point de vue de la production des NO,. Diverses solutions technologiques sont proposees pour reduire la production de ce polluant. Certaines ne necessitent pas de modifications du briIileur : les solutions catalytiques (le traitement s’effectue largement en aval de la zone de flamme, sur les fumees) ou l’injection d’eau (tres efficace egale- ment pour reduire les poussieres). D’autres deman- dent une modification plus ou moins simple de la geometric du brGleur (recirculation des fumees, etagement interne ou externe, de l’air ou du com- bustible, etc). La solution offerte par la combustion pulsee est de la premiere categoric. Elle peut Btre greffee sur des brtileurs existants sans autre modi- fication. Ses effets sont cumulatifs avec des techni- ques comme l’injection d’eau ou le post-traitement catalytique. On demontrera l’efficacite du concept sur un brGleur deja muni dune technique de reduc- tion (recirculation des fumees).

L’utilisation dun actionneur monte sur une configuration existante a prouve son efficacite concernant le controle dun brtileur et de ses instabilites acoustiques [31. Le but de la recherche presentee ici est d’appliquer le meme concept au controle des polluants. Apres un premier test effectue sur une chaudiere domestique de 20 kW, les mecanismes mis en jeu dans l’excitation sont detailles essentiellement grace a l’imagerie du radical CH*. Un test de faisabilite industrielle sur un brGleur de 840 kW est ensuite effectue pour lequel une reduction de 20 % du niveau des oxydes d’azote est obtenue de man&e reproductible.

1 n PREMIERS RESULTATS SUR UN BROLEUR 20 KW

Le premier brGleur utilise est une chaudiere de marque Viessmann. Ce briIeur possede un

476 A

systeme de recirculation des fumees. Le ventilateur assurant l’alimentation en air est remplace par l’air cornprime du laboratoire. Un hublot est mis en place afin d’observer la flamme. Les zones de recirculation parasites c&es par l’emplacement du hublot ont une influence negligeable sur la flamme. A part ces deux modifications, le systeme d’injection, d’allumage et de controle de la flamme sont identiques au modele de serie. Le combustible utilise est du fioul domestique de composition moyenne C16H30. Les debits sont respectivement de 30 glmin pour le fioul et de 24 m3fh pour l’air, soit une richesse globale de 0,8. L’actionneur est une vanne rotative montee sur l’arrivee &air. Cette vanne est composee de deux disques per&s d’ouvertures circulaires dont un (le rotor) est entraine par un moteur a courant continu 12 Volts. Le montage general est represente sur la figure 1.

L’analyseur d’oxydes d’azote est de marque Rosemount. Les mesures sont effect&es apres stabilisation des signaux des analyseurs. Une moyenne est effect&e sur 1 min. La reproductibilite des resultats present& a ete verifiee. Le niveau d’emission des NO, saris excitation est de 83 ppm, a 0 % 02. La figure 2 represente le gain obtenu en NO en pulsant l’arrivee d’air. Les frequences correspondent a diverses vitesses de rotation du rotor. On constate l’existence dune zone ou le NO est reduit de 10 % a 15 %. Ce gain est obtenu dans le cas dune chaudiere deja commercialisee et opti- misee du point de vue des emissions polluantes. Le resultat obtenu peut done etre consider+ comme prometteur.

Une comprehension des mecanismes de la com- bustion pulsee pouvant conduire a une reduction des oxydes d’azote est essentielle a l’optimisation de telles methodes. Le bruleur utilise pour cette premiere etude n’est pas bien adapt6 pour une etude detaillee des phenomenes mis en jeu. Nous avons done mis en place un nouveau brGleur sur lequel cette etude sera effectuee.

2 I VISUALISATION ET COMPRkHENSION DES PHcNOMiiNES

Dans le deuxieme bane d’essai, le systeme d’injec- tion (injecteur, plaque accroche-flamme, debits, etc) est semblable a celui de la chaudiere Btudiee dans la section precedente. On dispose d’acces optiques et d’acces pour les sondes type couple thermoelec- trique ou microphone en nombre plus grand que sur la chaudiere Viessmann. L’actionneur a vanne rotative est remplace par un haut-parleur. On sou- haite en effet proceder dans cette configuration a de l’imagerie en moyenne de phase. Le signal de la vanne rotative ne permet pas d’obtenir une bonne

Page 3: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Rkduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion a fioul

FFT Recessing - LeCroy oscilloscope

I

Fuel -

Actionneur

I Air

Fig 1. Nature et emplacement de l’actionneur utilisk. La vanne rotative est situke sur I’arrivke d’air. Fig 1. Location of the actuator used for the first test. The rotary valve is located on the air duct.

Sonde vers les analyseurs NOx,CO,Cq ,9 etc.

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1ooo

Fnq@=Y w

Fig 2. Influence d’une excitation acoustique sur V&mission de NO. La reduction en NO est reprbenthe en pourcentage relatif calcuk par rapport a la valeur initiale (83 ppm ?I 0 % d’Oz). Fig 2. NO reduction using acoustic excitation. The NO reduction is displayed in relative percentage of the reference value (83 ppm at 0 % 02).

definition de la phase. En revanche, l’utilisation dun haut-parleur permet d’utiliser un signal d’ex- citation sinusoidal. On peut done reperer la phase et s’en servir comme reference pour reconstruire un cycle entier d’excitation.

2.1. REPR~SENTATIVIT~ DE CE NOUVEAU BROLEUR

11 faut s’assurer que les changements de confi- guration ne modifient pas le comportement global de ce nouveau briYeur, Dans ce but, on va exami- ner la structure des dew flammes et les resultats d’analyse de gaz.

2.1 .l. Structure de la flamme

11 a et6 signal6 plus haut qu’il Btait impossible de reconstruire une imagerie du cycle entier d’excitation sur le briYeur Viessmann. En revanche, on peut prendre une image a une phase arbitraire et comparer ce resultat avec une image du brGleur de laboratoire.

Les figures 3 et 4 representent dew images prises avec un filtre centre sur le radical Cz. La similitude des deux structures de flamme est Cvidente.

477 A

Page 4: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

Fig 3. Image instantanee de la flamme du brtileur Viessmann. Fig 3. Instantaneous image of the Viessmann burner flame.

Fig 4. Image moyennke sur plusieurs cycles, a la mCme phase de la flamme du brOleur vertical de laboratoire. Fig 4. Image of the laboratory vertical burner flame, at the same phase. This image is averaged over several cycles.

2.1.2. Emissions polluantes

Le brtileur de laboratoire utilise pour la visuali- sation ne dispose pas d’environnement chaudikre. 11 n’y a pas de recirculation des gaz chauds (comme dans les chaudieres Viessmann) ce qui rend delicat une comparaison entre les concentrations absolues des especes intervenant dans la composition des fumees. Les echanges thermiques avec les parois sont differents dans les deux systemes ce qui va jouer sur la temperature des gaz brY&s.

D’un autre c&k, il est souhaitable de s’assurer que l’utilisation de l’actionneur presente des effets cornparables h ceux mis en evidence sur le bruleur industriel. Pour les raisons Bvoquees plus haut, on attend uniquement la reproduction de certaines tendances et non pas celle des niveaux absolus.

La figure 5 represente l’evolution de la concen- tration de NO, rapportee a 0 % d’O2, en fonction de la frequence d’excitation, dans la configuration de laboratoire.

On observe une courbe en S centree autour de 400 Hz. La concentration en NO, est reduite

478 A

Rkduction de 6 % 2 120-

it t++r Vi ++ +

& _ -_+

++ -+ 0” 115-

+ +i -+ , ++

@- i+ +tt++ a . ..“.-..-‘-..--.-~-.........--..-..-...................... :: IlO- ++* ++ ,i

lj : ‘+Y+ + 6 105-

+ Nweau avec excmt,on R6Mrence (saris excitation)

I....,.,..I..,,.,..I....I....I....,....I....I- 0 200 400 600 800 1009

Frkquence d’excitation (Hz)

Fig 5. Evolution de la concentration en NO, ramen a 0 % en O2 en fonction de la frkquence d’excitation. Fig 5. Influence of the excitation frequency on NO, concentration at 0 % 02.

de quelques pour cent (= 6 %) sur une bande de frequences en dessous de 400 Hz. Au-delh de cette fi-equence, l’effet est soit negligeable, soit contraire. Les niveaux de reduction obtenus sont plus faibles que dans le brGleur precedent. L’essentiel est neanmoins acquis : les tendances sont reproduites. On peut done conclure a la bonne representativite du briTileur de laboratoire.

2.2. IMACERIE EN M~WWE OE PHASE

En controlant le signal sinusoidal que l’on delivre au haut-parleur, il est possible de conttiler sa phase et done de faire de l’imagerie conditionnee de Yemission spontanee d’especes radicalaires inter- mediaires de la combustion. Le choix du radical est soumis a quelques contraintes. En premier lieu, il faut que ce radical represente correctement le front de flamme. En general, la duree de vie doit Btre courte afin que le radical Btudie constitue un traceur correct de la zone de reaction. On utilise typiquement pour ce type d’analyse Cz et CH*.

L’emission de lumiere correspondante peut etre observee a l’aide de filtres cent&s sur la bande d’bmission de ces radicaux. En revanche, rien ne dit que ces radicaux seront les seuls a Bmettre dans la bande passante du filtre. 11 est done important d’etablir un spectre d’emission de la flamme et de verifier la presence des raies Cz ou CH*. La figure 6 montre un spectre de la lumiere rayon&e par la flamme obtenu a l’aide d’un spectrometre a reseau. La raie C.$ ne se distingue pas du fond continu. Le rayonnement continu est constitue par l’emission dun ensemble de molecules (comme les precurseurs de suie par exemple). En revanche, la raie CH* apparait distinctement du fond continu. C’est done ce radical que nous avons choisi de visualiser.

La figure 7 montre le resultat de l’imagerie du radical CH*. Les visualisations correspondent a neuf instants couvrant la totalite dune periode. A chaque cycle d’excitation, un tourbillon annulaire est lathe au niveau de l’accroche-flamme (instants 12 et 31). Ces tourbillons vont provoquer un melange

Page 5: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Reduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion a fioul

Raie Cz

Longueur d’onde (A)

Fig 6. Spectre d’kmission de la flamme. Les raies CH* et C; sont signalkes. Le radical CH* apparait comme le bon traceur. Fig 6. Emission spectra of the flame. CH* and C2 lines are displayed. CH* radical appears to be the correct tracer.

supplementaire entre le combustible et l’air. Deux types de flammes apparaissent, chacune influencant la production des NO,.

Le tourbillon se developpe tout d’abord (instants 14, 5 et 61) et une flamme de diffusion apparait a la frontier-e externe de la structure. Les taux d’etirement sont importants a cet endroit de la flamme (la flamme est enroulee, allongee le long des bras du tourbillon et sa longueur augmente). Pendant la convection du tourbillon, le noyau se developpe et melange le combustible et l’air qui ne reagissent pas encore.

Dans un deuxieme temps, il y a allumage de la poche de p&melange au cceur du tourbillon (instant [73). L’ensemble du mecanisme est schematise a la figure 8.

Nous connaissons a present de man&-e detaillee l’evolution de la structure de la flamme durant un cycle #excitation. 11 s’agit maintenant d’expliquer pourquoi une telle evolution est favorable a la reduction des NO,.

3 I MECANISMES DE REDUCTION DES NOx

L’interpretation des reductions d’oxydes d’azote observees experimentalement est developpee dans cette section a partir des informations recueillies sur les deux banes d’essai.

3.1. REDUCTION DES NON : PH~NOM~NE GLOBAL

La premiere information importante est d’ordre Une autre methode couramment utilisee pour global et nous est fournie par l’etude de la longueur elaborer une loi d’evolution consiste a traiter de flamme. Cette etude est effectuee sur le briYileur de nombreuses donnees experimentales par un Viessmann de la section 1. Un acces optique sur ce ajustement. L’exemple le plus pousse de cette

foyer permet d’estimer la longueur de flamme de man&-e coherente dune frequence a l’autre. Les resultats sont report% sur la figure 9.

On constate que la longueur de flamme est systematiquement reduite lors dune excitation. Lovett et Turns [4 et 51 constatent le meme phenomene sur leur configuration (jet de propane non confme, l’actionneur Btant un haut-parleur).

Une des consequences dune diminution de la lon- gueur de flamme est la reduction du temps de sejour des gaz dans les zones a hautes temperatures. On sait que le taux de production du NO thermique varie exponentiellement avec la temperature. Si les gaz passent moins de temps dans les zones a hautes temperatures, la production globale de NO, par le mecanisme thermique sera reduite [6].

Une autre approche du meme phenomene est donnee par les lois d’evolution de l’indice de NO, (EINO,). Cet indice est Bgal a l’emission de NO, (comptee en grammes) ramenee a la quantite de combustible (en kilogramme). Ainsi cette valeur est independante de la dilution causee par l’air. Driscoll [7] propose la formule suivante :

MNO O,OOl.-

EINOz (g/k) = xNO,. Mprod

~fuel (3.1)

kfu,l + %ir

Dans cette expression, Mz designe la masse molaire de Z, XNO la fraction molaire en NO, en ppm et riaZ le dzbit-masse. Cet indice est une autre man&e de presenter et de corriger les concentrations de NO, et est tres repandu dans la litterature scientifique.

11 est interessant de remarquer qu’on consider-e en general que cet indice varie comme Lflamme

OU L3flamme~ Ainsi, par exemple, une analyse de Peters et Donnerhack [8] conduit dans le cas dun jet a l’expression suivante :

EINOz (g/kg) = (34

ou Lf est la longueur de flamme, dp et UF sent le diametre et la vitesse initiale du jet de fuel, c est une constante dependante de la nature du fuel.

Ce dimensionnement est etabli dans le cas tres particulier dun jet libre et moyennant certaines hypotheses. 11 ne tient pas compte de mecanismes qui peuvent augmenter la production des NO, (NO precoce, concentration de l’atome 0 au-de18 de sa valeur d’equilibre), d’autres ayant tendance a la diminuer (taux d’etirement, pertes radiatives).

Page 6: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

6

Fig 7. Cycle d’excitation a 89 Hz. Un filtre centr6 sur le radical CH* (430 nm) est utilis.6 devant I’objectif. Fig 7. Excitation cycle at 89 Hz. A filter centered on CH* radical (430 nm) is mounted on the camera.

480 A

Page 7: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Rkduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion i fioul

Flamme de diffusion

Pr&m&lange du fioul et de l’air

PhaSc 1 Phase 2

Allumage d’une flamme de pri!m&nge au cwur du

tourbillon

Phase 3

l LBcher du tourbillon l Enroulement/Etirement de la surface de flamme l Combustion du type pr6mPlange l Combustion de type diffusion aux frontikes du tourbillon l Prkmklange du fioul et de I’air dans le noyau du tourbillon

Fig 8. Historique du dkveloppement du tourbillon. Etablissement de deux types de flammes, chacune favorable a une rkduction des taux de formation des NO,. Fig 8. Development of the vortex. Two kinds of flame appear, both likely to reduce NO, formation rates.

Relcrence value ----------- ------------------

0 Ioil 200 300 400 500 6co 700 8Kl 900 IO00

Fig 9. Evolution de la longueur de flamme en fonction de la frkquence d’excitation. La valeur de reference (sans excitation) est kgalement reportbe. Sous excitation acoustique, la flamme est plus courte. Fig 9. Influence of an acoustic excitation on the flame length. The reference value (without excitation) is displayed. During an excitation, the frame length is always reduced.

technique est don& par le travail de Stansel et al [9]. Ces auteurs considhrent un brGleur B gaz naturel. A partir de considkrations sur la gCom&rie des zones de flammes, en intkgrant

4w 1’6quation cin&ique du type dt = 2 k[Ol[Nal, et en interpolant leurs rksultats d’analyse de gaz,

les auteurs obtiennent une corr6lation globale :

EINOs = f(e, 2. Tair) (3.3)

oti Z reprksente la fraction de mklange, vUair, Tair sont respectivement les vitesse et tempkrature de l’air primaire et LNO longueur caractkristique de la zone de reaction pour le NO (proportionnelle B Lf WI).

En r&urn& une diminution de la longueur de flamme, Lf (fig 9) entraine une reduction de la production de NO, que l’on se place sous l’angle du temps de s6jour ou sous celui d’un dimensionnement de l’indice de NO,. Cette considkation s’adresse au NO thermique. 11 est important d’kvaluer son importance dans notre configuration. Des mesures effect&es ponctuellement dans la flamme B l’aide d’un couple thermo6lectrique donnent des temperatures de l’ordre de 1700-l 800 K. On peut estimer le temps de s6jour des gaz dans la zone de flamme. La vitesse des gaz est de l’ordre de 10 m.s-l (estim6e B froid avec un fil chaud). La longueur de flamme est de l’ordre de 20 cm. On a done des temps de skjour de l’ordre de 20 ms. Compte tenu de cet ordre de grandeur et des temperatures rencontrkes, le NO thermique peut se former mais ne sera pas majoritaire dans ce type

481 A

Page 8: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

de flamme. 11 est done important d’examiner les phenomenes de reduction de man&e plus precise, plus locale, en examinant Bgalement ce qu’il advient du NO precoce.

3.2. REDUCTION DES NON : PH~NOM~NE LOCAL

L’imagerie en moyenne de phase a permis d’identifier les structures de l’ecoulement pendant le cycle d’excitation. Dew types de flamme sont mis en evidence donnant lieu a un type de combustion qui differe sensiblement de celui observe en absence #excitation.

3.2.1. Une flamme de diffusion CtirCe

Cette flamme s’enroule autour des tourbillons issus de la plaque de stabilisation (fig 8). D’apres les simulations de Thevenin [lo], l’epaisseur du front de flamme diminue lorsque celui-ci s’enroule dans les bras du tourbillon. Le gradient de la fraction de melange, 2, augmente done dans la zone des bras. La dissipation scalaire (proportionnelle au car& du gradient) va augmenter et avec elle l’etirement (proportionnel a la dissipation scalaire). Nous sommes done en presence dune flamme fortement etiree. La production des NO, est sensible au taux d’etirement [ll et 121 et il a ete montre qu’une augmentation locale du taux d’etirement faisait chuter fortement le taux de formation de NO, thermique. Procter [13] suggere Bgalement que les taux d’etirement importants sont a l’origine des faibles niveaux de NO, observes dans les brGleurs auto-pulses. En revanche, le NO precoce semble ne pas subir l’influence de l’etirement [14].

3.2.2. Une flamme de prCmClange

Alors que le developpement du tourbillon se poursuit, un melange s’effectue au cceur de celui- ci entre le combustible (gouttelettes vaporides) et l’air. On reconnait la man&e caracteristique avec laquelle ce type de flamme s’allume. Le melange se fait et s’enflamme avec un certain retard au contact des gaz chauds issus des flammes de diffusion peripheriques. Dans la flamme sans excitation, la combustion n’a pas lieu de man&e aussi organisee et structuree.

Un premelange est d’abord favorable car il reduit les heterogeneites de concentration d’especes done de temperature. Dans nos conditions de fonctionnement, toute heterogeneite conduit h une augmentation du NO, [15 et 161. Un bon melange sera done la garantie dun meilleur controle de la production de NO,.

11 est possible d’etudier plus en detail les avan- tages dune flamme de premelange sur une flamme de diffusion. Une flamme de diffusion presente tou- jours a son interface des especes en proportion stoe- chiometrique. De ce fait, la temperature obtenue

482 A

localement sera la temperature stoechiometrique, done la plus Blevee que l’on puisse obtenir. Dans le cas dune combustion premelangee, au contraire, la temperature sera obligatoirement plus basse (en dehors du point stoechiometrique). On a deja dit tout l’interet de baisser la temperature pour le NO thermique. Une reduction du niveau de tempera- ture est tout aussi importante pour le NO precoce. En effet, le chemin reactionnel correspondant est control6 par le mecanisme de Fenimore (molecules HCN) pour des combustions proches de la stoe- chiometrie. En revanche, pour des conditions plus pauvres (et c’est notre cas), il devient controle par le mecanisme mettant en jeu les especes 0 et OH presentes au-delh de leur valeur d’equilibre 1171. Or Keller [18] montre que le taux de formation des oxydes d’azote associe a ce mecanisme parti- culier chute avec la temperature. Les experiences presentees dans cet article sont toutes en regime pauvre (0.5 < pi < 0,8X Done le raisonnement deve- loppe precedemment s’applique : le NO precoce est essentiellement produit par le mecanisme faisant intervenir [O] et [OH] et les niveaux seront d’autant plus bas que la temperature est basse.

Une combustion de type premelange va done concourir a baisser les niveaux de temperatures ce qui est favorable dans nos conditions a une baisse des taux de formation des NO, aussi bien thermique que precoce.

3.2.3. Analogie avec le reburning

Un dernier argument concerne particulierement le NO precoce. La structure de la flamme sans excitation est classique de ce type.de configuration. La recirculation creee au niveau de l’accroche- flamme forme une zone de flamme primaire, tres riche, qui sert a vaporiser le combustible et a fournir l’energie necessaire a la stabilisation de la deuxieme zone de flamme. Cette zone primaire n’est pas modifiee par l’excitation acoustique (fig 10). Etant t&s riche, elle va fournir de nombreux radicaux CHi. Ces radicaux vont, contrairement au cas non pulse, subir l’ecoulement mis en place par la pulsation et se retrouver centrifuges vers l’exterieur de la flamme (fig 10). Ces radicaux vont Qtre disponibles pour reconsommer le NO produit dans la flamme de premelange au cceur du tourbillon. Les reactions sont de type : CH + NO + HCN + 0 ou N + HCO, CH + NO + CNO + H. Utiliser les radicaux CH, pour reduire la production de NO correspond aux techniques de reburning [19]. Dans notre cas, l’etagement nest pas tree de maniere externe mais de maniere interne. 11 existe d’autres manieres de creer un Btagement interne [20] mais l’avantage de la combustion pulsee est encore une fois qu’elle ne necessite pas de modification du bruleur. Cette methode de reduction s’adresse a tout type de NO. En particulier, elle explique l’efficacite de la combustion pulsee sur le NO du combustible (voir section suivante).

Page 9: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Reduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion i fioul

- Destruction de NO

entrainement des CHi qui ant survivre plus longtemps

- Production de NO - Production de HCN

&ne Riche - Production de CHi

Fig 10. Production de radicaux CHi dans la zone primaire. Destruction de NO en aval (analogie avec les techniques de reburning). Fig IO. Production of CHi radicals in the primary combustion zone. Destruction of NO further downstream (similar with reburning methods).

4 n FAISABILITE INDUSTRIELLE

Les sections precedentes decrivent un concept original pour la reduction des emissions d’oxydes d’azote par modulation acoustique. La valeur de ce concept doit Qtre verifiee en dernier ressort en environnement industriel, c’est-a-dire sur un foyer de puissance suffisamment grande. C’est le but de cette section. Les essais ont et6 effectues en collaboration avec la Societe Bertin & Cie, sur le site de Tarnos. Le btileur utilise est dune puissance de 840 kW.

4.1. CONFIGURATION EXPERIMENTALE

4.1.1. L’actionneur

Les essais r&ah&s sur le bane 840 kW ont per- mis de tester plusieurs types d’actionneur. Dans une premiere configuration, l’actionneur Btait com- pose de trois ouvertures circulaires sur chacun des disques, stator et rotor. Dans un dew&me cas, les stator et rotor etaient respectivement constitues de trois et six ouvertures circulaires. Dans la derniere configuration, les rotor et stator Btaient respective- ment constitues de trois ouvertures triangulaires. Cette derniere configuration donne les meilleurs resultats. Nous nous contenterons done de presen- ter ce cas.

Le bloc actionneur (moteur + disques) est place sur l’alimentation en air. Un ceilleton est prevu dans la configuration originale du br-uleur pour controler visuellement la presence de la flamme.

L’actionneur est place exactement dans la section de l’ceilleton, elle-m&me sit&e dans le corps du bloc ventilateur. Si on ne change rien a la geometric du canal, il subsiste une ouverture au-dessus des disques actionneurs, dans le renfoncement destine a recevoir l’ceilleton de controle. On tree done un by-pass (fig 11). Dans cette situation, seule une partie du debit d’air est pulsee par l’actionneur et la perte de charge correspondante est reduite. On peut aussi monter un capot qui bouche l’ouverture et forcer ainsi tout le debit d’air a passer a travers l’actionneur.

En resume, nous disposons de deux configura- tions : l’une tree une leg&r-e perte de charge (saris capot), l’autre tree une perte de charge maximum (avec capot).

La geometric g&&-ale des actionneurs est representee sur la figure 12.

4.1.2. Traitement des donnkes

On fait l’acquisition des signaux des analyseurs, des temperatures et de la tension actionneur. Entre chaque mesure, il y a un delai de 10 s. La premiere operation du traitement consiste a isoler les transitoires dtis au temps de reponse de la chambre et surtout au temps de reponse des analyseurs de gaz. On ne retiendra que les points ayant atteint une valeur stabilisee.

Lors de la mise en rotation de l’actionneur, on constate un pit de CO ainsi que de NO. Ces points, meme s’ils nous renseignent sur la man&-e dont un brGleur reagit dans les premiers moments de l’excitation, seront Bgalement mis de cot6 pour le depouillement.

Ces donnees seront represent&es sous forme de diagrammes C02-NO,,,,+~. 11 est necessaire d’uti- liser le NOcorrig~ afin de pouvoir comparer entre elles les differentes valeurs de NO, mesurees (en ppm) lors d’experiences differentes. Une autre so- lution est d’utiliser l’indice EINO, comme nous l’avons fait sur les donnees du br6leur de labo- ratoire. Une valeur plus couramment utilisee, en particulier par les chaudieristes, est la valeur de NO (ou CO, etc) rapportees a 0 % d’O2. Cela revient a ramener les valeurs d’emission aux conditions stoechiometriques. Pour effectuer cette correction, nous utiliserons la formule :

N%,,igt(PPm) = N%,,w~(PPm) xw2~t”ec,Jw2 rnesurt! 1 (4.4

avec P%:,0&0 ] = 15,2 % dans notre configura- tion.

Nous avons pour chaque serie d’essais, une serie de couples XNO - XCoZ. Dans un diagramme dans lequel XcoZ est port6 en abscisse et XNO est port6 en ordonnee, on obtient un nuage de points. Chaque condition de fonctionnement (arret

483 A

Page 10: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

T&e de btileur Monarch Type L En prkence du by-pass une partie de l’air ne passe pas au travers des disques actuateurs

Fig 11. Emplacement de I’actionneur dans le bloc moteur Monarch. L’ouverture de I’ceilleton crCe une possibilite de by-pass pour I’Ccoulement d’air. Fig Il. Location of the actuator in the Monarch burner. The aperture initially available for security check purpose creates a by-pass for the air flow.

ROTOR STATOR

Fig 12. Les deux actionneurs utilises lors des essais 840 kW tests. Fig 12. Two actuators tested during the 840 kW tests.

ou marche de l’actionneur, point de reference, etc) se voit associe un nuage de points. Une information complementaire est donnee par la moyenne et les &arts types de ces nuages de points. Ces dernieres informations sont representees sous forme de tableaux.

4.1.3. Choix d’une rkfkrence

11 est important de noter qu’il y a des differences importantes entre les essais a grande echelle sur le bane 840 kW et les essais de laboratoire. Lair de combustion des essais de laboratoire est fourni par une source d’air cornprime qui assure done un debit constant. Dans le cas industriel, l’air provient du ventilateur d’origine. La presence ou non de l’actionneur, la mise en route ou non de sa rotation

vont modifier la perte de charge en entree et done modifier les debits d’air. Dans ces conditions, la stoechiometrie du melange varie.

Cette constatation impose un choix du point de reference. Un changement de stoechiometrie entraine un changement des concentrations des especes et en particulier de celles des polluants. Si on constate une diminution des niveaux de NOx, il faut pouvoir decoupler les effets dus a l’excitation et ceux simplement dus a un changement du rapport de melange.

Cela explique l’existence des essais intitules r6f6rence CO2. La methodologie est la suivante : tout d’abord, lors de l’excitation, on mesure la variation en CO2. Ensuite, il suffit d’arreter l’excitation et de reproduire de man&e artificielle le meme niveau de CO2 en modifiant la perte de charge en entree. Un obstacle amovible est utilise a cette fin. Nous disposons ainsi de la concentration de NO que presenterait le btileur pour un point de fonctionnement (ou un niveau de CO21 semblable, et ce saris excitation.

4.2. RbULTAT DE L’ACTIONNEUR TRIANCULAIRE

4.2.1. Cas d’une perte de charge importante

Le premier essai est effectue avec le capot. La puissance d’excitation est done maximale puisque

484 A

Page 11: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Reduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion A fioul

120- Avant fonctionnement actuateur

Reference B mCme niveau de CO:!

llO- :*

++ -saris excitation-

*++ loo-

XX

4

9 Volts, 0 ppm de CO

go-

80- 12 Volts, 30 ppm de CO

70- ,,(, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, , I 1111,,,,*

10 11 12 13 14

Concentration en CO:! (%)

Fig 13. Diagramme NOcorrzg~ /CO* de I’essai 1 - Actionneur triangulaire.

Fig 13. NO CO~~eCted/C02, Test 1 - Triangular actuator.

tout le dbbit d’air est puls6. En revanche, la perte de charge est importante. Deux tensions sont appliqutSes successivement B l’actionneur, 9 et 12 V. La figure 13 prkente les r&ultats et fait apparaitre trois zones.

- Le z&-o brlileur C’est la configuiation initiale du btileur. La

perte de charge depend de la position respective des deux disques (de la position respective des ouvertures situbes sur le stator par rapport B celles situbes sur le rotor). Deux positions diffbrentes provoqueront deux pertes de charges diffbrentes done deux conditions de fonctionnement 16gGrement diffkrentes. Aprik chaque operation, on refait un point zero du brQleur. Le nuage centrb autour de lo,5 % est d&ni avant le fonctionnement de l’actionneur, celui cent& autour de 11 %, est obtenu aprk son fonctionnement.

- Le point p&t Une amplitude de 9112 V est dblivrbe au moteur

de l’actionneur. Les niveaux de CO sont pr&entks au voisinage de chaque nuage de points.

-La rfZff?rence CO2 Comme expliquk auparavant, il faut trancher

entre les effets dfis uniquement au changement de stoechiom&rie et les effets propres dGs & l’excitation. On reproduit done un point au mBme niveau de CO2 (= 12,4 %), et ce, sans excitation.

Le tableau I resume ces donnbes. Les dew tensions appliqukes conduisent & une reduction des niveaux de NO. Le point & 9 V induit une reduction de 19 % sans aucune augmentation de CO. En revanche, si on Porte la tension dklivrke & l’actionneur B 12 V, on augmente encore la reduction de NO (25 %) mais on produit plus de CO (= 30 ppm). On peut voir qu’on se rapproche encore

du point stoechiom&rique situ6 & une fraction molaire de CO2 de 15,2 %. Ce comportement est directement lik B la variation de perte de charge. L’actionneur c&e une perte de charge qui augmente avec la vitesse de rotation. Pour le point & 12 V, on dkpasse la limite de perte de charge admissible. La combustion est done d&radke, et on augmente la production de CO.

La gkom&rie Btudiee ici comporte le capot situ6 sur la section de l’actionneur. De par sa prksence, tout 1’6coulement est affect6 par la pulsation. Le capot c&e une perte de charge supplkmentaire. Nous avons done effectub une autre s&ie d’essais sans le capot.

4.2.2. Cas d’une faible perte de charge

Dans cette s&ie d’essais effect&e sans capot, on essaye de rksoudre les problemes de perte de charge. On a cherchd & determiner la perte de charge limite, done & augmenter la tension dblivree h l’actionneur (c’est-B-dire augmenter sa vitesse de rotation, done augmenter la frbquence d’excitation) jusqu’8 l’apparition des premiers ppm de CO. Une tension de 15 V conduit la premiere & l’apparition de quelques ppm de CO. On prksente done en d&ail les effets pour cette tension de 15 V sur la figure 14.

Le tableau II resume les donnbes de la figure 14. Les niveaux absolus varient lkgkrement par rapport B l’essai prkkdent : lo,39 % de CO2 et 88,5 ppm de NO pour cet essai, lo,51 % et 110,9 ppm pour le prkkdent. Les gains obtenus restent prometteurs : 27 %I18 % (en fonction de la rkfkrence choisie) sur la fraction molaire de NO. Lors de cet essai, la production de CO n’est que de 6 ppm. Cela montre bien que l’actionneur est B la limite de la perte de charge admissible.

485 A

Page 12: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

TABLEAU I / TABLE I Essai 1 - Actionneur triangulaire

Test 1 - Triangular actuator

Reference

Niveau initial du btileur Reference sur CO2

CO (ppm) co2 (%I NO (ppm) CO (ppm) co2 (%I NO (ppm)

0 10,51 * 0,06 110,4 f 1,5 0 12,41 Y?Z 0,05 110,9 + 0,5

Excitation

Volts Concentrations Gains obtenus

1 (v) 1 CO (ppm) 1 COG (%I I NO (ppm) 1 CO2 I NO initial I NO reference I

12 31,4 f 8,5 12,55 i 0,06 83,2 f 1,4 +19 % -25 % -25%

9 0 11,86 i 0,08 89,8 f 2,3 +13 % -19 % -19 %

Avant fonctionnement actuateur

loo-

95-

go-

85-

R6f&-ence B mCme niveau de CO2 -saris excitation-

*

80-

75- 15 Volts

70-

65-1 ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,, ,,,,

9.0 10.0 11.0 12.0 13.0 14.0

Concentration en CO;? (%)

Fig 14. Diagramme NOcorrzge ,/CO2 de l’essai 2 - Actionneur triangulaire.

Fig 14. N%mected /COz, Test 2 - Triangular actuator.

4.3. SIMULATION DE FIOULS LOURDS

L’effet dune pulsation est confirm6 sur le NO thermique et le NO precoce. Une question impor- tante qui reste posee concerne le NO du combus- tible (qui represente jusqu’a 75 % de la production de NO, dans le cas des fiouls lourds). A priori, la presence des radicaux CH, devrait etre aussi efficace pour reduire le NO fabrique a partir de l’azote substitue sur le combustible. Une experience simple pour valider cette affirmation consiste a si- muler le contenu en atome N dun fioul lourd B l’aide d’un compose azote. L’experience a et6 realise avec le br-uleur precedent et du fioul domestique dope k la pyridine pour une teneur en azote de

0,4 % en masse. Les resultats sont resumes dans le tableau III. Une reduction de l’ordre de 25 % est ob- tenue, confirmant ainsi l’efficacite de la combustion pulsee sur des fiouls lourds.

Dans ces dernieres experiences, il n’etait pas question d’optimiser la reduction des NOx, la geometric de l’actuateur, sa perte de charge, etc, mais de montrer que le concept est applicable a des briYeurs de plus grande puissance, fonctionnant eventuellement au fioul lourd, et que la reduction obtenue est d’un ordre de grandeur suffisant pour que l’effort de recherche soit poursuivi. Une reduction de 20 % a 25 %, sans augmentation de CO, est obtenue.

486 A

Page 13: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Reduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion i fioul

TABLEAU II / TABLE II Essai 2 - Actionneur triangulaire

Test 2 - Triangular actuator

RBf&ence

I Niveau initial du bnIleur I RBfkrence sur CO2

CO (ppm) co2 (%I NO hxn) CO @pm) co2 (%) NO (ppm)

02 10,39 z!c 0,07 98,5 f l,o 0,2 + 0,l 13,47 It 0,05 Es,5 f 0,4 Excitation

Concentrations Gains obtenus

CO @pm) co2 (o/o) ,

NO @pm) co2 NO initial NO rbfbrence

6,2 41 2,l 13,52 f 0,08 72,2 f 1,2 +30% -27% - 18 %

TABLEAU Ill / TABLE Ill Essai 3 - Fioul domestique dopd d la pyridine : simulation du contenu en atomes N des fiouls lourds

Test 3 - Domestic fuel oil with pyridine : simulation of the nitrogen content of a heavy fuel

RBf&ence

Niveau initial du brtileur RBf&ence sur CO2

CO (ppm) co2 (%I NO @pm) CO (ppm) CO2 (%I NO (ppm)

072 10,o i 0,l 428 * 1,5 0,2 f 0,l 13,45 f 0,08 328,5 * 0,8

Excitation

Concentrations Gains obtenus

1 CO (ppm) 1 CO:! (o/o) 1 NO (ppm) 1 CO2 1 NO initial 1 NO rbfbrence

LO 1 13,5 zt 0,03 1 248,2 zt 1,0 1 +26 % 1 - 42% -24%

Un probleme qui n’a pas et6 aborde est celui du bruit genere par le systeme actionneur. Ce bruit est localise et ne se repercute pas dans la chaudiere ou dans la cheminee d’evacuation des fumees. Les frequences mises en jeu (quelques centaines de Hz) ne sont pas de nature a generer des vibrations nui- sibles aux systemes. Un fonctionnement industriel necessitera un capotage isolant, aise B mettre en place.

5 I CONCLUSION

Les etudes experimentales engagees au Labora- On ne peut appliquer le contrhle actif B n’importe toire EMBC ont permis d’expliquer les phenomenes quel bruleur et dans n’importe quelles conditions. mis en jeu lors dune excitation externe de flammes L’arrivee d’air doit etre accessible et sit&e en formees par un brouillard de fioul. Ces flammes amont de l’injection. Cela exclut done (dans un sont typiquement rencontrees dans des configura- premier tempsl les systemes a caissons d’air. On tions pratiques. En particulier, les resultats d’ima- peut typiquement envisager des applications B des gerie relient les structures locales observees a la bri3eurs dont la puissance est comprise entre 1 MW reduction des taux de production des differentes et 20 MW.

sources de NO,. Cette Btape de comprehension des mecanismes est essentielle, en particulier quand on cherche a passer sur des installations de puis- sance superieure sur lesquelles l’experimentation detaillee sera moins facilement realisee.

La faisabilite industrielle a et6 demontree sur un brGleur de 840 kW. Une reduction de 20 % de la production de NO, est une donnee reproductible et etablie sans augmentation de CO.

Pour passer a 1’etape suivante (augmenter la puissance et l’integration sur un site industriel), il est important de resoudre quelques questions supplementaires et de garder A l’esprit quelques re- commandations essentielles. 11 faudra notamment :

- Dkfinir le champ d’application

487 A

Page 14: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

0 Delabroy, E Haile, D Veynante, F Lacas, S Candel

- Traiter les questions de similitude Une premiere question est celle du domaine de

frkquence. On a montr6 que le choix de la frbquence n’6tait pas crucial. 11 n’y a pas B proprement parler de frequences propres ou favorisr5es (et c’est d’ailleurs heureux). En revanche, la r6ponse de la flamme suit une courbe en S : efficacit6 pour une premiere bande de frequence et au-delh d’une frequence limite, la flamme ne r6pond plus et les effets sur les NO, sont nbgligeables. Encore une fois, la p&vision de cette frbquence limite en fonction de longueurs caract&istiques du bri3eur peut btre inGressante. La dew&me question est celle de l’amplitude acoustique n&essaire pour rhorganiser la flamme. Les essais sont B poursuivre pour mieux definir la puissance acoustique de l’actionneur.

- Chercher la gbomdtrie optimale pour l’action- neur

M6me si les effets de la vanne rotative ou du haut-parleur sont comparables, la r6ponse structurelle de la flamme dependra dans une certaine mesure du type d’actionneur et de la g6om6trie du dispositif. Cela pose la question du choix de l’actionneur notamment pour des applications & grande puissance. Un effort de recherche est clairement n&essaire pour d&elopper de nouveaux types d’actionneur.

La simplicit6 de la conception et de la mise en ceuvre de ce syst&me et son faible cotit en font un candidat prometteur pour aider les brfileurs existants A passer la barre de normes plus contrai- gnantes. De plus, cette solution peut 6tre cumula- tive avec d’autres m&hodes de rbduction des oxydes d’azote : par exemple, les premiers r6sultats ont 6tC obtenus sur un btileur muni de la recirculation de fum6es et cette m&hode ne remet aucunement en cause l’application de reduction catalytique.

Remerciements

Nous remercions la soci6t6 Bertin & Cie pour l’aide apportie 1 la rbalisation des essais, en particulier Mrs C Kirmann et H Martin-Neuville. Les recherches d&rites dans cet article ont Bt6 effectukes avec le soutien de l’ADEME, d’EdF, de Babcock Entreprise, de la CEE (Programme Joule), et de Viessmann Werke.

REFERENCES

[l] Keller JO, Hongo I (1988) Pulse combustion : the mechanisms of NO, production. Report SAND88- 8602, Sandia National Laboratories

[2] McManus KR, Vandsburger V, Bowman CT (1990) Combustor performance enhancement through direct shear layer excitation. Comb Flame 82, 75-92

488 A

[3] Billoud G, Galland MA, Huynh Huu C, Candel SM (1992) Adaptive active control of combustion instabilities. Combust Sci and Tech 81, 257-283

[4] Lovett JA, Turns SR (1989) Experiments on axisym- metrically pulsed turbulent jet flames. A/AA 1 28, 38-46

[S] Lovett JA, Turns SR (1993) The structure of pulsed turbulent nonpremixed jet flames. Combust Sci and Tech 94, 193-2 17

[6] Hayhurst AN, Vince IM (1983) The origin and nature of prompt nitric oxide in flames. Comb Flame 50, 41-57

[7] Chen RH, Driscoll JF (1990) Nitric oxide level of jet dif- fusion flames : effects of coaxial air and other mixing parameters. In : Twenty-Third Symposium (Interna- tional) on Combustion, The Combustion Institute, 281-288

[8] Peters N, Donnerhack S (1981) Structure and similarity of nitric oxide production in turbulent diffusion flames. In : Eighteenth Symposium (International) on Combustion, The Combustion Institute 33-41

[9] Stansel DM, Laurendeau NM, Senser DW (1995) CO and NOx emission from a controlled-air burner : ex- perimental measurements and exhaust correlations. Combust Sci and Tech 104, 207-234

[lo] Thevenin D (1992) Dynamique de I’ullumage de flammes de diffusion dans des e’coulements cisaille’s. Etude the’orique et numirique. PhD thesis, Ecole Centrale Paris

[l 11 Drake MC, Blint RJ (1989) Thermal NOx in stret- ched laminar opposed flow diffusion flames with CO/Hz/N2 fuel. Comb flame 76, 15 l-l 67

[12] Vranos A, Hall RJ (1993) Influence of radiative loss on nitric oxide formation in countefflow diffusion flames at high pressure. Comb Flame 93, 230-238

[13] Procter D (1994) Workshop in pulsating combustion and its application. Technical report

[14] Drake MC, Blint RJ (1991) Relative importance of nitric oxyde formation mechanisms in laminar opposed- flow diffusion flames. Comb Flame 83, 185-203

[l 51 Pompei F, Heywood J8 (1972) The role of mixing in burner-generated carbon monoxide and nitric oxide. Comb Flame 19, 407

1161 Lyons VJ (1980) Fuel/air nonuniformity - effect on axisymmetrically pulsed turbulent jet flames. A/AA j 20, 660

[17] Miller JA, Bowman CT (1989) Mechanism and mode- ling of nitrogen chemistry in combustion. Prog Energy Combust Sci 15, 287-338

[18] Keller JO, Bramlette TT, Barr PK, Alvarez JR (1994) NOx and CO emissions from a pulse combustor operating in a lean premixed mode. Comb Flame 99, 460-466

[191 Kolb T, Jansohn P, Leuckel W (1988) Reduction of NOx emission in turbulent combustion by fuel-staging : effects of mixing and stoichiometry in the reduction zone. tn : Twenty-Second Symposium (International) on Combustion, The Combustion Institute, 1193- 1203

[201 8eerJM (1994) Minimizing NOx emissions from statio- nary combustion : reaction engineering methodology. Chem Eng Sci 49, 4067-4083

Page 15: Réduction de la production des oxydes d'azote (NOX) dans une flamme de diffusion à fioul par excitation acoustique

Reduction de la production de NO, dans une flamme de diffusion ti fioul

ABRIDGED ENGLISH VERSION

Nitrogen oxydes (NO,) emission control in a liquid fuel diffusion flame using acoustic excitation

Due to environmental concerns, nitrogen oxide (NO,) control is a major issue. Pulsed combustors have already shown low NO, levels [l and 21. The goal of this article is to demonstrate the applicability of the concept to stable commercialized burners that are already optimized for low NO, emissions. A rotary valve actuator is placed on the air supply line. After a first test on a small burner (20 kW), a detailed study of the excitation mechanisms involved is performed. The concept is then applied to a more powerful burner (840 kW). A reproducible reduction of 20 70 is achieved.

The first burner studied is a Viessmann boi- ler/burner The fuel burned is domestic fuel oil (average composition C16H3a) at an equivalence ra- tio of 0.8. NOx levels without excitation are 83 ppm at 0 90 02. Figure 2 shows a reduction of 10 to 15 % in NO, emission levels. This reduction is achieved over a range of frequencies (100 to 400 Hz).

Another configuration is studied to understand the mechanisms involved under external excitation. This second burner is equipped with the same injection system as the first one, but has greater optical access. The actuator is a loudspeaker A sine wave is used as the actuator input providing a perfect control over the phase allowing phase- average imaging. The similarity between this burner and the first one is first verified. The structure of the flames is identical (fig 3 and 4), as well as the trend observed in the response of NO, emissions to excitation (fig 5).

Optical diagnostics are performed. The CK* radical is the most appropriate for visualization of the reaction region (fig 6). The entire cycle is detailed in fig 7, and displayed schematically in fig 8.

In order to understand the observed reduction in NO, emission during pulsed operation, one can consider both the global and local effects of acoustic forcing on the flame. Globally, acoustic excitation systematically reduces the visible flame length (Lf,’ (fig 9). This phenomenon has been observed in other configurations [4 and 51. The residence time of burnt

gases in hot temperature zones is therefore reduced. This contributes to reducing thermal NO formation [6]. It is worth noting that all the proposed empirical correlations of NO, production [8 and 91 scale with Lf or Lf3. Therefore, reducing LI will reduce NO, generation.

Locally, at each cycle of excitation, an annular vortex is released from the trailing edge of the flame holder (fig 7). As the vortex is convected downstream, two types of flames appear. The first is a non- premixed flame located in the high-strain region of the vortex braids [lo]. Thermal NO, formation decreases with increasing strain rate [ll and 121 and is therefore reduced in the vortex braids. Further downstream, while the vortex grows and mixes fuel and air, a premixed flame ignites in the core of the vortex. Lean premixed combustion reduces not only thermal NO [15 and 161 but also NO formed by the HCN path [17 and 181. The particular flame structure produced by excitation features a non premixed as well as premixed flame, both favourable to a reduction of NO formed by the thermal and HCN mechanisms.

Finally tests performed on a larger scale device (840 kW) with a special rotary valve actuator (fig 13 and 14) show that a reduction of 20 % can be attained without formation of CO. A final concern about the efficiency of the system described here is about fuel-NO and heavy fuels. In order to see if the mechanisms described before also apply to fuel NO reduction, a last experiment is performed. The domestic fuel used previously is now seeded with pyridine to reach 0.4 % in nitrogen content. This fuel simulates heavy fuel. It is found that a 25 % reduction can be achieved without an increase in CO (table III). This result confirms that pulsating combustion can be applied to heavy fuel burners.

The concept of NO, reduction using acoustic excitation has been proven on a small burner and demonstrated on larger scale industrial system. This concept is energy efficient and therefore can be applied to a large range of industrial burners.

489 A