DOCTEUR de L’UNIVERSITÉ DE BORDEAUXori-oai.u-bordeaux1.fr/pdf/2012/SEFRIOUI_CHAIBAINOU_NISRINE_20… · Dauvergne, Patrick Sébastian, Laurent Mora, Sylviane Boya, Alain Sommier,

Université de Bordeaux Ecole Doctorale des Sciences Physiques et de l’Ingénieur

THÈSE

PRÉSENTÉE POUR OBTENIR LE GRADE DE

DOCTEURde

L’UNIVERSITÉ DE BORDEAUXSpécialité : Mécanique et Ingénierie

Etude numérique de l’adsorption et de la désorption de particules

colloïdales en milieu poreux : Influence de la topographie de surface

et des interactions physico-chimiques

Nisrine SEFRIOUI CHAIBAINOU

Présentée le 24 Février 2012 devant le jury d’examen composé de :

Rapporteurs P. CREUX, MCF UPPA, PauG. DEBENEST, MCF INPT, Toulouse

Examinateurs H. WANG, Pr Université du Havre, Le HavreS. VINCENT, MCF IPB, Bordeaux

Directeurs de thèse H. BERTIN, DR CNRS, BordeauxA. OMARI, Pr IPB, BordeauxA. AHMADI-SENICHAULT, Pr Arts et Métiers ParisTech, Bordeaux

N° d’ordre : 4491 Institut de Mécanique et d’Ingénierie - Bordeaux

Thèse réalisée à I2M : Institut de Mécanique et d’Ingénierie - BordeauxDépartement TREFLE, Université de BordeauxEsplanade des Arts et Métiers33405 Talence Cedex

Tél : +33 5 56 84 54 06Fax : +33 5 56 84 54 36

Web : http ://www.trefle.u-bordeaux1.fr/

Sous la direction de Henri BERTIN [email protected]

Co-encadrement Abdelaziz OMARI [email protected]. Azita AHMADI-SENICHAULT [email protected]

Financement Allocation de recherche du Ministère de l’EnseignementSupérieur et de la Recherche

Face à la roche, le ruisseau l’emporte toujours

Non pas par la force, mais par la persévérance.

H. JACKSON BROWN

i

Louange à Dieu Tout puissant

A mes parents

A ma belle-mère

A mon mari

A ma famille

iii

REMERCIEMENTS

Ce travail de thèse, présenté à l’université de Bordeaux 1 a été réalisé au sein du départementTransferts Ecoulements fluides TREFLE de l’Institut de Mécanique et d’Ingénierie de Bor-deaux I2M sur le site de l’école Arts et Métiers ParisTech de Bordeaux. Il a été financé grâceà une allocation de recherche du Ministère de l’Education Nationale, de la Recherche et de laTechnologie (MENRT).

Je tiens tout d’abord à remercier mes directeurs de thèse, Henri Bertin, Directeur de Rechercheau CNRS et directeur adjoint de l’I2M, Azita Ahmadi-Sénichault, Professeur de l’école Artset Métiers ParisTech, et Abdelaziz Omari, Professeur de l’Institut Polytechnique de BordeauxIPB. Tout au long de ces trois années de thèse, ils ont été disponibles et de conseils très avisés,nous avons eu des échanges très intéressants m’ayant permis de progresser dans ce travail.

Je tiens également à remercier Stéphane Vincent, Maître de Conférences à l’IPB, StéphaneGlockner, Ingénieur de Recherche IPB, et Jorge César Brändle de Motta, en thèse à l’ONERA,pour les discussions constructives durant ma thèse sur le code de calcul Thétis.

Mes remerciements vont aussi à Gérald Debenest, Maître de conférences à l’INPT, et PatriceCreux, Maître de conférences à l’UPPA, qui ont accepté de rapporter sur ce travail et qui ontpu porter des remarques et commentaires éclairés à la lecture de ce manuscrit. Et bien sûrHuaqing Wang, Professeur à l’université du Havre, qui m’a fait l’honneur de présider le juryde cette thèse.

J’ai eu l’honneur de rencontrer Michel Combarnous au cours de ma thèse, je le remercie pourses conseils généraux qui m’ont été utiles. Je remercie également Jean-Christophe Batsalepour ses encouragements et conseils. Merci à Didier Lasseux, qui m’a donné l’envie de pour-suivre en milieux poreux.

Je n’oublierai pas les aides permanentes de Marian Antos, qui a su, en plus de son aide etsa bonne humeur, trouver les mots justes aux moments durs pour me redonner courage etconfiance, Frédérique Lapègue, qui a toujours trouvé les bonnes techniques pour résoudremes problèmes informatiques, je n’oublierai pas nos grandes discussions autour d’androïd,Muriel Boré, qui m’a encouragé. J’ai pu discuter, échanger avec beaucoup de permanents queje remercie pour leurs conseils avisés et encourageants. Je remercie également Jean-RodolphePuiggali, Waste Arégba, Wahbi Jomaa, Jean-Luc Battaglia, Andrzej Kusiak, Yann Ledoux,Alain Sempey, Yannick Anguy, Sakir Amiroudine, Raphaël Cherrier, Elena Palomo, Jean-Luc

v

REMERCIEMENTS

Dauvergne, Patrick Sébastian, Laurent Mora, Sylviane Boya, Alain Sommier, Jean FrançoisBonnet.

J’ai pu travailler dans un cadre particulièrement agréable, grâce à l’ensemble des jeunes col-lègues. Je pense particulièrement à Audrey Duphil (mon amie, merci pour ta disponibilité, tonsoutien sans faille, et ta compréhension), à Rim Dorbadj, Wafa Samet et Olfa Mejri (mercipour votre amitié et pour les merveilleux moments passés ensemble), à Sandra Profice (ladéfinition même de la douceur, merci de croire en moi), à Cécile Gaborieau (pour ton aideet ton soutien), à Elvire Tognisso (merci pour ton soutien et tes conseils), à Rania Merheb,à Valdimir Canseco (toujours en mode zen), à Mario Boulos (toujours en forme et de bonnehumeur), à Malick Cissokho (de très bon conseil, sans oublier Emilie), à Manuel Heredia, àAndrea Cappella et Carolina Garcia Darras, à Vanessa Ho Kon Tiat, à Manik Mayur, à EssamAlmansour, à Jésus Nve Mitogo Eseng, à Franck Nono, à Serge Ekomi Ango, à ChristopheRavey, à Louisa Benazzouk, à Ludovic Osmar .... . Que ceux que je n’ai pas cités ne m’enveulent pas. Merci à tous pour votre bonne humeur, pour tous ces moments de rires et de sou-rires, et pour toutes ces discussions autour d’un café ou d’un thé où, comme il se doit, nousavons refait le monde...

Ces remerciements ne seraient pas complets sans une pensée pour mes amis Sylvie, JeanDominique « Jean-Mi », Jaafar et Abder. Merci de m’avoir encouragée, et de m’avoir changéles idées quand j’en avais besoin.

Une très grande pensée à mon oncle Redouane, qui a toujours cru en moi, m’a donné goût auxsciences et m’a poussé vers l’avant. Un immense merci à toute ma famille qui m’a soutenuedès le début et m’a aidée dans les périodes de doute. Merci à mes très chères Kamilia etAbla, à Zakariae, à mon oncle Mohammed et ma tante Assia, ainsi qu’à Sid Ahmed, Nadia etAmine, sans oublier ma grand-mère Oum Kalthoum. Merci à mes belles-soeurs Leila, Nora,Chahrazed et Zahia, ainsi qu’à mes beaux-frères et particulièrement Tarek et Aïssa. Merci àma cousine Rime. Mes dernières pensées iront vers ma belle-mère, qui m’a considérée commesa fille depuis le premier jour, vers mes parents, qui ont toujours cru en moi, qui m’ont donnétous les moyens me permettant de poursuivre mes rêves. Jamais je ne les remercierai assez.Et enfin, je remercie du fond du coeur mon cher et tendre mari, qui m’a toujours soutenue etpoussée au-delà de mes limites en étant toujours à mes côtés.

Je dédie ce travail à ma grand-mère Fatem Zahra, qui nous a quittés deux semaines avant deme voir devenir docteur. Que Dieu ait ton âme en paix.

vi

RÉSUMÉ

Cette étude concerne le transport de particules colloïdales en milieu poreux. Les colloïdes(particules de taille caractéristique inférieure au micron) se rencontrent dans de nombreuxdomaines de la vie quotidienne (encre, cosmétiques, ...), de la biologie (bactéries, virus, pro-tozoaires, ...) et de l’ingénierie (filtration, hydrologie, génie civil, génie pétrolier, ...). De parleur taille et leur nature, l’étude de ces systèmes nécessite de s’intéresser aux interactions quipeuvent exister entre les particules elles mêmes mais aussi avec le milieu environnant. On citeparticulièrement le cas d’écoulements dans des aquifères qui concernent le transport de conta-minants d’origine biologique (bactéries, virus), d’origine chimique (hydrocarbures, polluants)ou d’origine minérale (argiles, métaux, ...). Dans chacun des cas cités, il est nécessaire de s’in-téresser au transport et dépôt/décollement des particules pour mieux comprendre et modéliserles mécanismes mis en jeu.

Une première partie du travail est consacrée à la mise en place et à la résolution d’un modèlemacroscopique de dépôt de particules. La comparaison des résultats numériques avec des don-nées expérimentales de la littérature a permis d’établir les relations existantes entre le facteurde retard et la force ionique d’une part et le nombre de Péclet d’autre part. La seconde partiedu travail concerne l’étude, à l’échelle microscopique, du transport de particules colloïdales enprésence de rugosités de surface (obstacle ou cavité). Les résultats mettent en évidence le rôlejoué par ces rugosités de surface sur l’adsorption et désorption de particules sous l’influencedes forces hydrodynamiques et des interactions physico-chimiques.

Mots clés : Colloïdes, adsorption, désorption, modèle macroscopique, milieu poreux,facteur de retard, physico-chimie, simulation numérique, étude multi-échelles, hétéro-généités.

vii

ABSTRACT

This study deals with the transport of colloidal particles in porous media. Colloids (particleswith a characteristic size smaller than one micron) are found in daily life (ink, cosmetics ...)and in many fields of science and technology such as biology (bacteria, viruses, protozoa ...)and engineering (filtration, hydrology, civil engineering, petroleum engineering ...). Becauseof their size and nature, the study of these systems needs to focus on interactions that mayexist between the particles themselves but also with the surrounding environment. This isparticularly true in the case of transport of colloids in porous media where the particles cha-racteristic dimension size is close to that of the porous medium. We mention especially thecase of flow in aquifers that may affect the transport of contaminants of a biological origin(bacteria, viruses), chemical origin (hydrocarbons, pollutants) or minerals (clay, metals ...). Ineach case cited above, it is necessary to consider particles transport in porous media and theirdeposition/release to better understand and model the involved mechanisms.

The first part of this work is devoted to the development and resolution of a macroscopic modelof particle deposition. Comparison of numerical results with experimental data in the literaturehas established the existing relationships between a delay factor and both ionic strength andthe Peclet number. The second part of the study deals with the study, at the microscopic level,of a colloidal particle transport taking into account DLVO forces for smooth and rough poresurfaces. Our results highlight the role played by surface roughness on the adsorption anddesorption of particles under the influence of ionic strength and flow rate.

Key words : colloids, adsorption, desorption, porous media, retardation factor, nume-rical study, multi-scaling, surface roughness.

ix

Table des matières

REMERCIEMENTS v

RÉSUMÉ vii

ABSTRACT ix

Table des matières xi

Liste des symboles xv

Table des figures xxiii

1 INTRODUCTION 11.1 Contexte général . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.2 Objectifs de la thèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

1.3 Plan du manuscrit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

2 REVUE BIBLIOGRAPHIQUE 72.1 Définitions et notions de base . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

2.1.1 Milieu poreux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2.1.2 Colloïdes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.2 Échelle du Pore . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.2.1 Description de l’écoulement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.2.2 Bilan des forces et des couples hydrodynamiques agissant sur une par-ticule immergée dans un fluide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

xi

TABLE DES MATIÈRES

2.2.3 Mouvement Brownien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.3 Échelle de l’interface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

2.3.1 Forces d’interaction colloïdales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

2.3.1.1 Forces attractives de van der Waals . . . . . . . . . . . . . 16

2.3.1.2 Forces d’interaction électrostatiques . . . . . . . . . . . . 17

2.3.1.3 Théorie DLVO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.3.2 Influence des hétérogénéités de surface . . . . . . . . . . . . . . . . 24

2.3.2.1 Hétérogénéités de charge . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

2.3.2.2 Rugosités géométriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

2.3.2.3 Reformulation des interactions de surface . . . . . . . . . 26

2.3.3 Force de lubrification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

2.4 Échelle macroscopique du Milieu Poreux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

2.4.1 Théorie de la filtration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

2.4.2 Équation d’advection-diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

2.4.3 Désorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

3 MODÈLE MACROSCOPIQUE D’ADSORPTION 393.1 Développement du modèle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

3.1.1 Transport réactif de colloïdes en milieu poreux . . . . . . . . . . . . 40

3.1.2 Adsorption cinétique irréversible . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

3.1.3 Adsorption d’équilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

3.1.4 Modèle macroscopique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

3.2 Données expérimentales de référence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

3.3 Résolution numérique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

3.4 Résultats de simulations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

3.4.1 Courbes de percée . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

3.4.2 Facteur de retard . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

3.5 Interprétation des résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

3.5.1 Influence de la force ionique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

3.5.2 Influence du nombre de Péclet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

3.5.3 Influence de la longueur du milieu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

3.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

xii

TABLE DES MATIÈRES

4 ÉTUDE NUMÉRIQUE A L’ÉCHELLE MICROSCOPIQUE 554.1 Modèle physique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

4.1.1 Prise en compte de la phase solide : modèle à 1-fluide . . . . . . . . . 56

4.1.2 Forces mises en jeu à l’échelle microscopique . . . . . . . . . . . . . 58

4.1.3 Cinétique de désorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

4.2 Résolution numérique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

4.2.1 Processus de traitement des particules dans Thétis . . . . . . . . . . . 65

4.2.2 Schémas numériques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

4.2.3 Fonctionnement du code . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

4.3 Description des cas-tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

4.3.1 Choix du domaine . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

4.3.2 Choix des rugosités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

4.3.3 Choix des paramètres hydrodynamiques et physico-chimiques . . . . 75

4.3.4 Conditions initiales et aux limites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

4.4 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

4.4.1 Validation de l’intégration de la méthode SEI . . . . . . . . . . . . . 76

4.4.2 Influence des rugosités sur le transport de la particule colloïdale . . . 77

4.4.2.1 Cas de la surface lisse (H = 0) . . . . . . . . . . . . . . . 78

4.4.2.2 Cas d’une surface rugueuse comportant un pic (H > 0) . . 80

4.4.2.3 Cas d’une surface rugueuse comportant une vallée (H < 0) 89

4.4.3 Rétention du colloïde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.4.3.1 Test préliminaire de rétention . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.4.3.2 Rétention en présence d’une surface rugueuse comportantun pic (H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

4.4.3.3 Rétention en présence de surface rugueuse comportant unevallée (H < 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

4.4.4 Désorption de colloïde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104

4.4.4.1 Processus de désorption adopté . . . . . . . . . . . . . . . 104

4.4.4.2 Premiers résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104

4.4.4.3 Influence de l’hydrodynamique . . . . . . . . . . . . . . . 106

4.4.4.4 Influence des rugosités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107

xiii

TABLE DES MATIÈRES

4.5 Discussions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107

4.5.1 Influence des interactions physico-chimiques de surface . . . . . . . 109

4.5.2 Influence de la topographie de surface . . . . . . . . . . . . . . . . . 111

4.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114

5 CONCLUSION ET PERSPECTIVES 117

ANNEXES 121ANNEXE A : Adimensionnement du modèle macroscopique de transport . . . . . 121

ANNEXE B : Données expérimentales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123

ANNEXE C : Adimensionnement de l’équation de bilan de forces . . . . . . . . . 124

Bibliographie 127

xiv

Liste des symboles

xv

Liste des symboles

Lettres grecques=Λ tenseur des taux d’élongation s-1

Φ énergie totale d’interaction J

ΦDL énergie d’interaction de double couche J

ΦV DW énergie d’interaction de van der Waals J=Θ tenseur des taux de rotation s-1

=ϒ tenseur des taux de cisaillement s-1

α efficacité de collision -

αL dispersivité m

ε0 permittivité électrique du vide F.m-1

ε1 distance normalisée de séparation particule/paroi critique après la collision -

ε2 distance normalisée de séparation particule/paroi critique avant la collision -

εh distance normalisée de séparation particule/paroi -

εh0 distance normalisée minimale de séparation particule/paroi -

εr permittivité relative -

η efficacité de capture -

ηC efficacité du collecteur -

ηD efficacité de capture liée au transport par diffusion -

ηG efficacité de capture liée au transport par sédimentation -

ηI efficacité de capture liée au transport par interception -

ι viscosité spécifique d’élongation m

xvii

Liste des symboles

κ longueur inverse de Debye m-1

κ -1 longueur de Debye : épaisseur de la double couche m

χ viscosité spécifique de cisaillement m

λ viscosité de dilatation Pa.s

λ f coefficient de filtration m-1

λs terme correcteur du facteur d’amplification de Stokes -

µ viscosité dynamique Pa.s

µ f coefficient de frottement -

µR coefficient de frottement-roulement -

ν viscosité cinématique m2.s-1

−→ω p vitesse angulaire de la particule (échelle microscopique) rad.s-1

φ porosité du milieu poreux -

ϕ fonction indicatrice de phase à l’échelle du pore -

φe f f porosité effective du milieu poreux -

ρ masse volumique du fluide kg.m-3

ρb masse volumique du milieu poreux kg.m-3

ρp masse volumique de la particule kg.m-3

ρs masse volumique de la matrice solide du milieu poreux kg.m-3

=σ tenseur des contraintes Pa=τ tenseur de contraintes visqueuses Pa

τ facteur de tortuosité du milieu -

ϖ viscosité spécifique de rotation m

ζP Potentiel zêta du plan V

ζS Potentiel zêta de la particule sphérique V

Lettres romaines

A aire de la section transversale du milieu poreux m2

Aexc aire d’exclusion m2

AH Constante d’Hamaker J

xviii

As paramètre dépendant de la porosité -

Asp surface spécifique m2.kg-1

C nombre de colloïdes mobiles par unité de volume de phase fluide m-3

C0 concentration initiale en particules colloïdales injectées par unité de volume m-3

D coefficient de dispersion longitudinal m2.s-1

Da nombre de Damköhler -

Db coefficient de diffusion brownienne m2.s-1

EPPDL énergie de la double couche par unité de surface, configuration plan/plan J.m-2

Eplan Energie d’interaction par unité de surface entre deux plans infinis J.m-2

EPPV DW énergie de van der Waals par unité de surface, configuration plan/plan J.m-2

Fc fonction couleur correspondant à la fraction volumique de la phase solide dans la maille-

−→F D force de traînée N

FDL force électrique de la double couche, configuration sphère/plan N

FSEIDL force de double couche calculée par la méthode SEI, configuration sphère/plan N

FDLVO force DLVO, configuration sphère/plan N

FSEIDLVO force DLVO calculée par la méthode SEI, configuration sphère/plan N

~Ff force de frottement N

~FHydro résultante des forces hydrodynamiques appliquées à la particule N−→F L force de portance N−→F lub force de lubrification N

Fres résultante des forces appliquées à la particule N

FV DW force attractive de van der Waals, configuration sphère/plan N

FSEIV DW force de van der Waals calculée par la méthode SEI, configuration sphère/plan N

H hauteur algébrique des rugosités m=I tenseur unité -

I force ionique de la solution M

K perméabilité du milieu poreux m2

xix

Liste des symboles

Kd coefficient d’adsorption (dépôt sur la roche) s-1

Kp coefficient de partition m3.kg-1

=K tenseur de perméabilité m2

L longueur de l’échantillon du milieu poreux m

L1 longueur du domaine d’étude microscopique choisi m

L2 hauteur du domaine d’étude microscopique choisi m

L3 profondeur du domaine d’étude microscopique choisi m

Lc longueur caractéristique de la configuration de l’écoulement m

M point du milieu poreux -

N1 nombre adimensionnel de van der Waals -

N2 nombre adimensionnel de double couche -

NA nombre d’Avogadro mol-1

NAtt nombre adimensionnel d’attraction due à l’interception -

NG nombre adimensionnel de gravité -

NPe nombre de Péclet -

NR rapport de forme entre la particule et le grain collecteur -

NV DW nombre adimensionnel d’énergie de van der Waals -

Op centre de la particule colloïdale -

Pe nombre de Péclet tenant compte de l’ombrage hydrodynamique -

Q débit volumique m3.s-1

R facteur de retard -

Re nombre de Reynolds -

Rep nombre de Reynolds particulaire -

S nombre de particules déposées par unité de masse solide kg-1

S0 fraction de colloïdes attachés à la zone d’équilibre à l’entrée du milieu poreux kg-1

Sad nombre de colloïdes attachés à la zone d’adsorption par unité de masse de phase solidekg-1

SFre isotherme d’adsorption de Freundlich kg-1

SLan isotherme d’adsorption de Langmuir kg-1

xx

Spar nombre de colloïdes situés dans la zone d’équilibre par unité de masse de phase solidekg-1

Sr terme source réactif m-3.s-1

T température absolue K−→U vitesse de Darcy (échelle macroscopique) m.s-1

V volume de prise de moyenne à l’échelle du pore m3

Vp volume intersticiel ou volume de pores m3

VT volume total du milieu poreux m3

V vitesse intersticielle du fluide (échelle macroscopique) m.s-1

Vc vitesse caractéristique de l’écoulement (échelle macroscopique) m.s-1

Vp vitesse particulaire estimée par la vitesse interstitielle évaluée à une distance de 3ap dela paroi m.s-1

ap rayon de la particule m

b constante de Fraundlich propre au système considéré

ci concentration molaire des ions i mol.l-1

dA Elément de surface de la sphère localisé à une distance l du plan m2

dg diamètre de grain m

dmin distance minimale (idéale) à parcourir par la particule m

e charge élémentaire C

~fv forces volumiques par unité de volume N.m-3

−→g accélération de la pesanteur m.s-2

h distance de séparation entre les surfaces particule/paroi m

h0 distance minimale de séparation pour la lubrification m

hmin distance minimale de séparation à laquelle la portée de la force DLVO devient consi-dérable m

katt coefficient d’attachement s-1

kB constante de Boltzmann J.K-1

kdet coefficient de détachement m-3.s-1

kFre coefficient d’isothermes d’adsorption de Freundlich m3.kg-1

xxi

Liste des symboles

kLan coefficient d’isothermes d’adsorption de Langmuir m3.kg-1

l distance de séparation entre dA et le plan m

mp masse de la particule colloïdale kg

~n vecteur unitaire normal sortant de l’élément de surface dA -

p pression Pa

rp rayon de pore m

t temps s

~u vitesse locale du fluide (échelle microscopique) m.s-1

u vitesse moyenne du fluide (échelle microscopique) m.s-1

umax vitesse du fluide à l’entrée du domaine d’étude microscopique choisi m.s-1

−→u p vitesse du fluide évaluée au centre de la particule (échelle microscopique) m.s-1

−→v p vitesse de la particule (échelle microscopique) m.s-1

xp déplacement de la particule m

(x;y;z) coordonnées dans un repère cartésien m

zi valence associée aux ions i eq.mol-1

xxii

Table des figures

1.1.1 Courbe de percée d’adsorption et désorption (Canseco, 2009) . . . . . . . . 3

1.2.1 Représentation des trois échelles d’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

2.1.1 Échelles d’intérêt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2.1.2 Volume élémentaire représentatif et porosité . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.1.3 Classification des particules dispersées par taille et méthodes de séparation(D’après Elimelech et al., 1995). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.2.1 Représentation des forces hydrodynamiques agissant sur une particule enmouvement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2.3.1 Distribution des ions dans la représentation du modèle de la double couche . 18

2.3.2 Valeurs des potentiels zêta pour différentes forces ioniques . . . . . . . . . 19

2.3.3 Forces d’interaction DLVO en fonction de la distance de séparation à pH = 7 21

2.3.4 Profil de forces DLVO en fonction de la distance pour plusieurs forces io-niques pour un système (particules de latex/eau/silicate) à pH = 7 . . . . . . 23

2.3.5 Représentation d’une surface « patchée » . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

2.3.6 Calcul de l’interaction entre la particule sphérique et le plan hétérogène parla méthode d’intégration par éléments de surface . . . . . . . . . . . . . . . 28

2.3.7 Distance particule / paroi pour la force de lubrification . . . . . . . . . . . . 30

2.4.1 Mécanismes de capture d’une particule dans un champ d’écoulement autourd’un collecteur sphérique (Yao et al., 1971) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

3.1.1 Répartition des trois zones de transport de particules dans un pore du milieuporeux saturé . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

3.1.2 Adsorption irréversible . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

3.1.3 Adsorption d’équilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

xxiii

TABLE DES FIGURES

3.1.4 Courbes de percée avec et sans retard . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

3.2.1 Présentation du milieu poreux (Canseco et al., 2009) . . . . . . . . . . . . . 44

3.2.2 Dispositif expérimental (Canseco, 2009) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

3.2.3 Courbes de percée expérimentales pour différents débits et forces ioniques,pH = 7 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

3.4.1 Comparaison des courbes de percée numériques aux résultats expérimentauxpour différentes valeurs de la force ionique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

3.4.2 Comparaison des courbes de percée numériques aux résultats expérimentauxpour différentes valeurs du nombre de Péclet . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

3.4.3 Variation du facteur de retard en fonction de la force ionique . . . . . . . . 49

3.4.4 Variation du facteur de retard en fonction du nombre de Péclet . . . . . . . . 49

3.5.1 Représentation de l’aire d’exclusion « électrostatique » en régime de diffu-sion dominant . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

3.5.2 Variation de l’aire d’exclusion autour d’une particule (ap = 390nm) en fonc-tion de la force ionique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

3.5.3 Relation entre le rapport 6(1−φ)/πφC0dg(ap+βκ−1)2 et la force ionique . . . . . 52

3.5.4 Aire d’exclusion en présence d’ombrage hydrodynamique . . . . . . . . . . 53

3.5.5 Non-dépendance du facteur de retard en la longueur du milieu poreux . . . 54

4.1.1 Modèle de lubrification de ”sous maille” (Breugem, 2010) . . . . . . . . . . 60

4.1.2 Évolution des nombres adimensionnels N1 et N2 en fonction de la force ionique 62

4.1.3 Forces extérieures appliquées à une particule adsorbée sur une surface lisse . 63

4.1.4 Particule adsorbée sur une surface rugueuse . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

4.2.1 Modèle de grille de calcul (D’après Randrianarivelo, 2005) . . . . . . . . . 66

4.2.2 Diagramme de calcul des forces DLVO en tenant compte de la rugosité (avecles 14 étapes) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

4.3.1 Choix du domaine d’étude pour les cas tests . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

4.3.2 Vue plane du domaine d’étude des cas tests . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

4.3.3 Représentation des rugosités utilisées en fonction de H (vue 2D) . . . . . . 74

4.4.1 Profil de FDLVO en fonction de h pour I = 24mM calculée à partir de laméthode SEI pour une interaction particule/surface lisse . . . . . . . . . . . 77

4.4.2 Influence de la force DLVO sur la trajectoire de la particule (H = 0) . . . . 78

xxiv

TABLE DES FIGURES

4.4.3 Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces io-niques en présence de paroi lisse (H = 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

4.4.4 Représentation de la trajectoire de la particule pour une force ionique faibleet une rugosité (H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

4.4.5 Représentation de l’ombrage hydrodynamique pour une force ionique don-née et une rugosité (H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81

4.4.6 Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces io-niques autour du Pic2

(H = 2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

4.4.7 Représentation des lignes de courant en présence de la particule durant sontransport (H = 2ap) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83

4.4.8 Représentation des positions 1 et 2 où la trajectoire de la particule est confon-due pour deux forces ioniques différentes autour du Pic2

(H = 2ap

). . . . . 84

4.4.9 Représentation des vecteurs vitesse du centre de la particule pour deux forcesioniques autour du Pic2

(H = 2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84

4.4.10 Rapport entre les modules de vitesses (et de vitesses angulaires) pour uneforce ionique faible et une force ionique moyenne en cours de montée duPic2

(H = 2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85

4.4.11 Rapport entre les modules de forces hydrodynamiques et DLVO pour desforces ioniques faible et moyenne en cours de montée du Pic2

(H = 2ap

). . 86

4.4.12 Représentation du module de vitesse de la particule pour différentes forcesioniques autour du Pic2

(H = 2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86

4.4.13 Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces io-niques autour du Pic1

(H = ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87

4.4.14 Représentation du module de vitesse de la particule pour différentes forcesioniques autour du Pic1

(H = ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

4.4.15 Représentation de la trajectoire de la particule pour une force ionique donnéeet une rugosité (H < 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

4.4.16 Présence de zone de recirculations dans la vallée . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.4.17 Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces io-niques dans la vallée 2

(H =−2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91

4.4.18 Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces io-niques dans la vallée 1

(H =−ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92

4.4.19 Trajectoire du centre de la particule colloïdale dans le plan (xOpy) pour I =24mM et Rep

1′= 1,6610−8 à différentes itérations i correspondant à t = i×∆t 93

4.4.20 Représentation des vitesses et forces à différentes itérations pour I = 24mMet Rep

1′= 1,6610−8 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

xxv

TABLE DES FIGURES

4.4.21 Profil DLVO et distance de séparation en fonction du nombre d’itérations entemps pour I = 24mM et Rep

1′= 1,6610−8 . . . . . . . . . . . . . . . . . 95

4.4.22 Trajectoire du centre de la particule colloïdale dans le plan (xOpy) pour I =24mM et Rep

2′= 2,910−8 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96

4.4.23 Représentation de l’adsorption de la particule pour une force ionique forte enprésence de pics (H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

4.4.24 Représentation du champs de pression (Pa) en présence de la particule rete-nue au pied des pics (H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

4.4.25 Représentation des lignes de courant en présence de la particule retenue aupied des pics (H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100

4.4.26 Représentation des modules des vecteurs vitesse et vitesse angulaire de laparticule en cours d’adsorption en amont des pics 1 et 2 (H > 0) . . . . . . 100

4.4.27 Représentation du champs de vitesse en présence de la particule adsorbée(H > 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

4.4.28 Représentation de l’adsorption de la particule pour une force ionique forte enprésence de la Vallée 2

(H =−2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

4.4.29 Représentation du champs de pression (Pa) en présence de la particule rete-nue dans la vallée 2

(H =−2ap

). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

4.4.30 Représentation de la particule retenue dans la vallée 2 (H =−2ap) . . . . . 103

4.4.31 Trajectoire de la particule préalablement adsorbée en cours de sa désorptionpour chaque rugosité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105

4.4.32 Distance parcourue en fonction du temps lors de la désorption de particuleen présence de rugosité (H 6= 0) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

4.5.1 Représentation du domaine parcouru par la particule choisi pour le calcul dutemps de séjour . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108

4.5.2 Inverse du temps de séjour en fonction du nombre adimensionnel N2 pourdifférentes topographies de surface et valeurs de force ionique . . . . . . . . 109

4.5.3 Influence des interactions physico-chimiques sur l’inverse du temps de séjouren présence d’une surface lisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

4.5.4 Diagramme de phase d’adsorption pour une surface lisse . . . . . . . . . . 111

4.5.5 Influence de la topographie de surface sur l’inverse du temps de séjour pourune force ionique donnée . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

xxvi

Chapitre 1

INTRODUCTION

1.1 Contexte général

Les colloïdes sont de très petites particules dont une des dimensions caractéristiques est typi-quement inférieure au micromètre. Dans de nombreuses situations, on se trouve en présencede suspensions de particules colloïdales en écoulement en milieu confiné et notamment enmilieu poreux, que cela soit subi (propagation de polluants, ...) ou voulu (filtration, ...). Ci-tons comme exemples le domaine du génie civil où l’on assiste à des endommagements desouvrages hydrauliques en terre lors de l’érosion interne des grains constituant la matrice po-reuse ; le domaine environnemental où la qualité des ressources en eaux souterraines est im-pactée par le transport des colloïdes soit directement, s’ils sont des polluants intrinsèques,ou par des polluants fixés à leur surface et on parle alors de transport facilité de polluants ;l’exploitation pétrolière où on rencontre des problèmes de colmatage des réservoirs lors dela récupération assistée du pétrole par injection d’eau ; l’efficacité du stockage des déchets,utilisant des barrières de protection et des géotextiles pour laquelle le devenir des colloïdeslors de leur transport est déterminant.

Dans toutes ces applications, il est primordial de bien comprendre, afin de mieux appréhender,le comportement des particules colloïdales lors de leur transport en milieu poreux générale-ment saturé ; et plus particulièrement deux processus d’importance capitale que sont la réten-tion (par adsorption sur la roche par exemple) et le relargage (par désorption) de ces particules.

Dans le cas de l’écoulement d’une suspension de particules en milieu poreux, nous devonstenir compte de toutes les interactions possibles y compris hydrodynamiques ou physico-chimiques dans des espaces confinés. S’agissant des aspects de transport stricto sensu, leconfinement peut jouer un rôle important lorsque la dimension caractéristique du pore estdu même ordre de grandeur que celle de la particule . Par ailleurs, pour des particules de taillesuffisamment petite, les interactions de surface entre les particules et les grains constitutifsde la matrice solide du milieu poreux peuvent devenir prédominants, et les forces de volume

1

Chapitre 1 INTRODUCTION

peuvent être négligeables devant les forces de surface. Dans tous les cas, la phénoménologiede l’ensemble dépend globalement des interactions hydrodynamiques et physico-chimiques.

Le dépôt de particules sur la surface d’un milieu poreux résulte de la succession de deuxprocessus. Un processus hydrodynamique qui transporte la particule à proximité du grain col-lecteur, suivi d’un processus de capture de la particule sous l’effet de forces de surface. Cesforces sont à courte portée et dépendent des conditions physico-chimiques. On définira plusprécisément plus loin les échelles d’étude d’intérêt dont les dimensions caractéristiques sontliées à ces processus, que sont l’échelle du pore pour les effets hydrodynamiques, et l’échellede l’interface pour les forces à courte portée.

Les forces de surface de nature physico-chimique sont généralement décrites au travers de lathéorie DLVO (Derjaguin et Landau, 1941; Verwey et Overbeek, 1948) (§ 2.3), qui supposel’additivité des interactions électromagnétiques de van der Waals et électrostatiques. Danscertains cas, des forces agissant à de très faibles échelles sont incluses pour corriger la théorieDLVO (Ruckenstein et Prieve, 1976; Van Oss, 1994).

Les expériences réalisées en laboratoire pour étudier les phénomènes d’adsorption et de dé-sorption de particules colloïdales en milieu poreux, consistent classiquement en l’injectionde suspension colloïdale dans des carottes poreuses comme il est décrit ci-après. L’essen-tiel des travaux expérimentaux porte sur l’influence des modifications des propriétés physico-chimiques à travers la modification de la force ionique et/ou de pH sur les phénomènes d’ad-sorption et de désorption.

L’étude du transport de particules colloïdales en milieu poreux a débuté au département TREFLEde l’Institut de Mécanique et d’Ingénierie de Bordeaux depuis quelques années (Gharbi et al.,2004; Djehiche et al., 2009; Canseco et al., 2009). Dans son travail de thèse, Canseco (2009)a effectué des expériences de rétention et de mobilisation de particules colloïdales dans unmilieu consolidé en s’intéressant aux effets de la force ionique et de l’hydrodynamique sur cesprocessus. Un exemple de résultats obtenus à une valeur du débit est donné en figure 1.1.1, pré-sentant des courbes de percée, c’est à dire l’évolution de la concentration en colloïdes C dansles effluents relativement à la concentration injectée C0 en fonction du nombre de volumes depores de fluide injecté.

2

1.1 Contexte général

FIGURE 1.1.1: Courbe de percée d’adsorption et désorption (Canseco, 2009)

On peut décrire sommairement la courbe de percée présentée ci-dessus en distinguant troisétapes :

Étape I : cette étape représente la phase de dépôt des particules pour une force ionique don-née ;

Étape II le milieu poreux est balayé par une saumure de même force ionique que la suspen-sion utilisée dans l’étape I. Les particules encore libres en suspension sont évacuées ;

Étape III correspond au balayage du milieu poreux par de l’eau pure. On assiste alors à larécupération d’une fraction de particules déjà déposées durant l’étape I. Cette fractionreprésente seulement 31% de ce qui a été déposé, ce qui pourrait traduire une dépen-dance liée à l’influence des rugosités de surface.

Si la théorie DLVO explique qualitativement les résultats obtenus (Canseco et al., 2009), ellese révèle incapable de les expliquer d’un point de vue quantitatif. Les arguments mis en avantpour discuter les écarts quantitatifs observés sont de deux ordres :– la théorie DLVO est élaborée pour des surfaces homogènes en terme de répartition de charge

alors qu’elles comportent en réalité des hétérogénéités par la présence de patchs chargés surla surface ou par constitution naturelle comme les milieux formés par des grains de sableconsolidés par de l’argile ;

– la théorie DLVO est également établie pour des surfaces lisses, alors que la topographieréelle des surfaces des particules et des grains est irrégulière, comportant des rugosités quipeuvent être plus ou moins prononcées.

L’une et l’autre de ces hétérogénéités ont pour conséquence des potentiels d’interaction desurface différents de ceux classiquement calculés.

3


1.2 Objectifs de la thèse

De ce qui précède, on retient que les hétérogénéités de charge et/ou de la topographie dessurfaces sont appelées à jouer un rôle déterminant dans les processus d’adsorption et de dé-sorption de particules colloïdales en milieu poreux.

Dans le présent travail, nous considérons aussi bien l’influence des seules hétérogénéités to-pographiques que la modification des conditions physico-chimiques au travers de la forceionique, le pH restant constant.

L’étude sera ici exclusivement numérique et ne portera que sur l’étude de ces phénomènes àdifférentes échelles (Fig 1.2.1).

(a) Échelle macroscopique (b) Échelle du pore (c) Échelle de l’interface

FIGURE 1.2.1: Représentation des trois échelles d’étude

Échelle macroscopiqueLe milieu poreux est considéré dans son ensemble (Fig 1.2.1a) et, à un nombre de Rey-nolds suffisamment faible, l’écoulement est régi par la loi de Darcy.Le transport de la suspension de particules colloïdales à cette échelle (Yates et al., 1988;Schijven et Hassanizadeh, 2000) obéit à une équation de bilan de masse tenant compte,d’une part, de leur concentration en phases mobile et immobile, et d’autre part, deleur advection et de leur diffusion-dispersion. Cela conduit à l’équation d’advection-diffusion représentée en une dimension ci-dessous (Eq 1.2.1) et explicitée au para-graphe 3.1 :

∂

∂ t

(C+

ρb

φS)= D

∂ 2C∂x2 −Vp

∂C∂x

(1.2.1)

où, C est la concentration des particules mobiles, S la fraction des particules déposées,D est le coefficient de dispersion longitudinal, Vp la vitesse particulaire, ρb la massevolumique du milieu poreux et φ sa porosité.Nous verrons plus loin que la solution de cette équation et sa capacité à représenterdes résultats expérimentaux dépendent de l’expression de S. Ce point fait l’objet duchapitre 3.1 où l’on montre que pour un choix judicieux de la formulation de S, la

4

1.3 Plan du manuscrit

solution du problème est à même de représenter qualitativement et quantitativementcertains résultats expérimentaux disponibles dans la littérature.

Échelle du poreOn distingue les phases fluide et solide. L’écoulement est décrit ici (Fig 1.2.1b) parl’équation de Stokes ou de Navier Stokes selon le régime d’écoulement. L’écoulementdans chaque pore s’obtient en résolvant cette équation avec les conditions aux limitesd’adhérence à l’interface solide/fluide. A cette échelle, les forces hydrodynamiquesconstituées de la traînée et de la portance s’appliquent aux particules colloïdales.

Échelle de l’interfaceLa distance de séparation entre les particules et la paroi solide est suffisamment faiblepour que les interactions de surface de type DLVO se manifestent (Fig 1.2.1c). Cesforces, que ce soit pour le processus d’adsorption ou de désorption ne peuvent êtrenégligées devant les forces hydrodynamiques. Aussi, et comme nous l’avions signaléplus haut, la forme et l’amplitude de ces interactions dépendent de la topographie de lasurface et notamment de la forme des rugosités, de leur taille et de leur densité spatialerelativement à la taille des colloïdes.

L’objectif de ce travail est d’étudier numériquement les phénomènes d’adsorption et de dé-sorption des particules colloïdales en milieu poreux saturé. Pour ce faire, il s’agit, dans unpremier temps, de proposer un modèle de transport de suspension colloïdale à l’échelle ma-croscopique (de Darcy) qui soit à même de décrire les résultats expérimentaux obtenus sur dessystèmes étudiés dans notre laboratoire (correspondant à la partie I de la courbe 1.1.1). Onexaminera particulièrement l’influence de la force ionique de la phase continue et des forceshydrodynamiques sur l’adsorption des particules colloïdales. Nous aborderons, dans un se-cond temps, l’étude à l’échelle microscopique, autrement dit à l’échelle de l’interface, là oùles forces d’adhésion physico-chimiques peuvent devenir significatives et entrer en compéti-tion avec les forces hydrodynamiques.

1.3 Plan du manuscrit

Le présent manuscrit est organisé comme suit :

Le chapitre 2 est dévolu à l’étude bibliographique du transport de colloïdes en milieu poreux.Après le passage en revue de définitions et notions de base, une étude décomposée sur les troiséchelles d’intérêt (Fig 1.2.1) est effectuée. A l’échelle du pore, le modèle physique décrivantl’écoulement et les forces mises en jeu est présenté. à A l’échelle de l’interface, une analysedes forces d’interaction physico-chimiques, en tenant compte des hétérogénéités de surface,est proposée. A l’échelle macroscopique, la théorie de filtration est passée en revue avec uneétude bibliographique de la désorption.

Le chapitre 3 est consacré à la mise en place d’un modèle macroscopique permettant de dé-crire le transport d’une suspension colloïdale en milieu poreux avec la prise en compte des

5


conditions physico-chimiques et hydrodynamiques. Les simulations sont menées avec le lo-giciel COMSOL et, en se basant sur les données expérimentales, une comparaison avec lesrésultats expérimentaux est effectuée et les paramètres d’intérêt sont déterminés et analysés.Une approche qualitative permet d’analyser les résultats obtenus.

Le chapitre 4 est consacré à la mise en place d’un outil qui permet de décrire le transportd’une particule colloïdale dans un pore de surface lisse ou rugueuse, en mettant en évidenceles phénomènes d’adsorption et de désorption. Pour ce faire, le code de calcul Thétis est utilisé,les forces d’interaction à courte portée et la prise en compte de la topographie de la surfacesont intégrées. Nous étudierons principalement l’influence des interactions physico-chimiqueset de la topographie de surface sur le comportement de la particule en terme de trajectoire oude temps de séjour.

6

Chapitre 2

REVUE BIBLIOGRAPHIQUE

Le dépôt de particules colloïdales sur un collecteur peut être abordé suivant deux approchesthéoriques, classiques en mécanique, que sont les approches lagrangienne et eulérienne. L’ap-proche lagrangienne s’intéresse à une particule dans son mouvement en décrivant sa trajec-toire par application de la seconde loi de Newton en incluant les effets du mouvement brow-nien, cette approche sera retenue à l’échelle microscopique. L’approche eulérienne, que nousadopterons à l’échelle macroscopique, s’intéresse à l’évolution temporelle dans l’espace de laconcentration en particules.

2.1 Définitions et notions de base

Pour une bonne compréhension du problème de transport de suspensions colloïdales en milieuporeux, il est nécessaire de considérer les phénomènes mis en jeu à trois échelles d’intérêt. Sil’on considère le squelette solide du milieu poreux comme un ensemble de grains (consolidésou non), ces échelles seront l’échelle macroscopique (de Darcy), l’échelle du pore, et l’échellede l’interface (Fig 2.1.1).

7

Chapitre 2 REVUE BIBLIOGRAPHIQUE

FIGURE 2.1.1: Échelles d’intérêt

Échelle de l’interface A cette échelle, outre les forces d’origine hydrodynamiques, les forcesd’interaction de surface doivent être considérées. Ces dernières sont fonctions de la dis-tance de séparation particule/grains, des matériaux constitutifs du système et de la topo-graphie des surfaces. Ces interactions de surface sont présentées en détail en section 2.3.

Échelle du pore C’est à cette échelle qu’est généralement débutée l’étude du transfert demasse en milieu poreux où l’écoulement (régi par l’équation de Stokes ou de Navier-Stokes) est parfaitement déterminé, si la géométrie du système est considérée connue,tenant compte des conditions aux limites.

Échelle macroscopique Une description du transport à cette échelle peut être obtenue par lamise à l’échelle (par exemple à l’aide d’une prise de moyenne sur un volume élémentairereprésentatif) des équations décrivant le transport à l’échelle du pore.

2.1.1 Milieu poreux

Un milieu poreux est un matériau constitué d’un squelette solide comportant un espace inter-stitiel poral vide. Cet espace poral est constitué de pores et de constrictions (interconnexionsentre les pores).

Un milieu poreux peut être représenté de manière schématique par un empilement de grainsou bien par un faisceau de tubes capillaires.

8


Porosité φ

Si on considère à l’échelle du pore (Fig 2.1.1) un point M centre d’un volume de prise demoyenne V , la porosité φ du milieu est donnée par :

φ =1V

ˆV

ϕ (M) dV (2.1.1)

où ϕ (M) est la fonction indicatrice de phase. Elle est nulle en phase solide, et vaut 1 dans levide.

L’évolution de la porosité en fonction de V est représentée en figure 2.1.2 où l’on constatequ’elle atteint localement un plateau à partir d’une valeur minimale de V . Cette valeur définitle Volume Élémentaire Représentatif (VER) qui est le volume minimum qui permet de définirl’échelle locale.

FIGURE 2.1.2: Volume élémentaire représentatif et porosité

Pour un milieu hétérogène, dès que le volume de prise de moyenne V devient supérieur auVER, la porosité peut s’écrire sous la forme du rapport du volume de pores (du fluide), Vp, auvolume total du milieu poreux, VT, comme le montre la relation ci-dessous :

φ =Vp

VT(2.1.2)

Perméabilité K

Lorsque le milieu poreux est saturé par un fluide de viscosité dynamique µ et de masse vo-lumique ρ , l’écoulement à un nombre de Reynolds suffisamment faible est régi par la loi de

9


Darcy qui exprime la proportionnalité qui existe entre la vitesse et le gradient de pression d’unécoulement dans un milieu poreux. Elle est donnée par :

−→U =−

=Kµ

(−→∇ p−ρ

−→g)

(2.1.3)

où−→U est la vitesse de darcy,

=K le tenseur de perméabilité, p la pression et−→g l’accélération de

la pesanteur.

Cette loi, obtenue à l’origine expérimentalement, a pu être formalisée par les méthodes dechangement d’échelle (Sánchez-Palencia, 1980; Whitaker, 1986) à partir des équations detransfert écrites à l’échelle du pore pour des écoulements rampants.

Dans le cas d’un écoulement unidirectionnel ou d’un milieu poreux isotrope, le tenseur de per-méabilité se réduit à une seule composante K, et l’on parle de perméabilité du milieu poreux.C’est une grandeur intrinsèque qui ne dépend que des propriétés du milieu, elle est homo-gène à une surface et s’exprime généralement en darcy (1darcy ' 0,98710−12m²). Pour unécoulement unidirectionnel horizontal, la relation 2.1.3 est réécrite sous la forme :

U =Kµ

∆pL

=QA

(2.1.4)

où Q représente le débit volumique, A et L sont respectivement la section transversale et lalongueur de l’échantillon du milieu poreux (Fig 2.1.1), et ∆p est la différence de pressionentre l’entrée et la sortie de l’échantillon.

Ainsi, la perméabilité K de l’échantillon supposé homogène peut être déterminée expérimenta-lement par la mesure de Q= f (∆p) pour un fluide donné en utilisant la loi de Darcy (Eq 2.1.4).Elle peut être aussi déterminée à partir de la dimension caractéristique de l’espace poral et desa topologie lorsqu’un milieu poreux est représenté par un empilement consolidé de grainssphériques de diamètre dg. Dans ce cas, la perméabilité peut être estimée à partir de la la loiempirique de Kozeny-Carman donnée par :

K =d2

gφ 3e f f

180(1−φe f f

)2 (2.1.5)

où φe f f représente la porosité effective du milieu poreux, ne faisant intervenir que les poresconducteurs.

Une autre représentation couramment utilisée du milieu poreux consiste à le décrire comme unfaisceau de tubes capillaires de rayon rp. En écrivant que le débit total est la somme des débitsélémentaires dans chacun des tubes capillaires, en supposant valide la relation de Poiseuille,et égalant ce débit à celui donné par (Eq 2.1.4), la perméabilité est reliée au rayon de pore rppar :

10


K =φr2

p

8(2.1.6)

2.1.2 Colloïdes

La Figure 2.1.3 présente une classification des particules en fonction de leur taille et des mé-thodes de séparation fluide/solide. On parle de colloïdes pour des particules dont au moinsune des dimensions caractéristiques est comprise entre 1nm et 1µm typiquement (Russel et al.,1992; Elimelech et al., 1995). Ils comportent généralement une charge de surface engendrantdes interactions inter colloïdales (McCarthy et Zachara, 1989; Choi et Corapcioglu, 1997),ainsi les effets de gravitation sont négligeables par rapport à ceux de l’agitation thermique.

FIGURE 2.1.3: Classification des particules dispersées par taille et méthodes de séparation(D’après Elimelech et al., 1995).

De cette classification (Fig 2.1.3), on peut déduire les propriétés suivantes (Elimelech et al.,1995) :– Sachant que la vitesse de sédimentation est proportionnelle au carré de la taille de particule,

les colloïdes restent généralement en suspension pour des échelles de temps très supérieuresau temps d’observation.

– Pour les dimensions nanométriques, les forces colloïdales sont dominées par les forces dediffusion et l’on parle de particules browniennes.

11


– La surface spécifique Asp est donnée par le ratio de l’aire de la surface de la particule sur samasse, et pour une particule sphérique de rayon ap et de masse volumique ρp, on a :

Asp =3

ρpap(2.1.7)

En conséquence, lorsque ap est très petit (inférieur au micron), les forces de volume sontnégligeables devant les forces de surface (interactions colloïdales).

2.2 Échelle du Pore

L’écoulement à cette échelle (Fig 1.2.1b) permet de déterminer les lignes de courant, les tra-jectoires des particules et les forces de portance et de traînée auxquelles elles sont soumises.Pour des particules de très faible dimension, les forces de diffusion browniennes, résultant deschocs des molécules de fluide les entourant, doivent aussi être prises en compte.

A cette échelle, les grains solides jouent le rôle de collecteurs lorsque l’adsorption des parti-cules est favorable. A faible nombre de Reynolds, l’écoulement est rampant et peut être décritpar les équations de Stokes, et lorsque le nombre de Reynolds particulaire est très petit, lesparticules peuvent suivre les lignes de courant.

L’estimation du flux de particules incident vers un collecteur et les interactions de surfaceparticule/collecteur déterminent, comme nous le verrons plus loin, l’efficacité d’adsorption oul’efficacité de collecteur.

2.2.1 Description de l’écoulement

A l’échelle du pore, la suspension est considérée comme un fluide homogène newtonien ca-ractérisé par un coefficient de viscosité dynamique équivalente. Les lois de la mécanique new-tonienne sont alors applicables. Pour un écoulement fluide, l’équation de conservation de laquantité de mouvement est donnée par :

∂ (ρ~u)∂ t

+~∇ � (ρ~u~u) = ~∇ �=σ +~fv (2.2.1)

où ~u est la vitesse du fluide, ~fv représente les forces volumiques par unité de volume et=σ est

le tenseur de contraintes. Il est donné par :

=σ =−p

=I +λ∇ �~u

=I +

=τ

Avec :=τ = µ

(∇~u+(∇~u)T

)et Tr

(=τ

)= 2µ∇ �~u

(2.2.2)

12


où λ ,=I et

=τ sont respectivement, la viscosité de dilatation, le tenseur unité et le tenseur

de contraintes visqueuses. Pour un fluide incompressible, la viscosité de dilatation est nulle.l’équation 2.2.2 se ramène à :

=σ =−p

=I +µ

(∇~u+(∇~u)T

)(2.2.3)

Suivant l’hypothèse d’incompressibilité, l’équation de conservation de la masse s’écrit :

~∇ �~u = 0 (2.2.4)

En remplaçant les équations 2.2.3 et 2.2.4 dans (Eq 2.2.1), on obtient l’équation de NavierStokes régissant le mouvement d’un fluide newtonien incompressible :

ρ

(∂~u∂ t

+~u �~∇~u)=−~∇p+µ4~u+~fv (2.2.5)

Afin d’évaluer l’ordre de grandeur relatif des termes inertiels et visqueux dans cette équa-tion, elle peut être adimensionnée en utilisant la vitesse caractéristique de l’écoulement, Vc, lalongueur caractéristique de la configuration de l’écoulement 1, Lc, et le temps caractéristiqueLc/Vc. Dans ces conditions, l’équation 2.2.5 devient, dans sa forme adimensionnelle, 2.2.6 oùles quantités avec un astérisque représentent des grandeurs adimensionnées :

ρVcLc

µ

(∂~u∗

∂ t∗+~u∗ �~∇∗~u∗

)=−~∇∗p∗+4∗~u∗+~fv

∗(2.2.6)

Cette équation fait apparaître le nombre de Reynolds Re = ρVcLcµ

, rapport entre les forcesinertielles et visqueuses.

Si Re� 1, le terme inertiel est négligeable devant le terme visqueux, le premier terme del’équation 2.2.6 est alors négligé ramenant au régime de Stokes donné par :{

4∗~u∗ = ~∇∗p∗−~fv∗

~∇∗ �~u∗ = 0(2.2.7)

1. LC peut être imposée par les dimensions du milieu (L), ou des particules colloïdales (ap) autour desquellesle fluide s’écoule

13


2.2.2 Bilan des forces et des couples hydrodynamiques agissant sur uneparticule immergée dans un fluide

Si une particule est en mouvement dans un fluide newtonien en régime de Stokes, elle subitles effets de la force de traînée ~FD, qu’oppose le fluide à son déplacement, et de la force deportance ~FL (Fig 2.2.1).

FIGURE 2.2.1: Représentation des forces hydrodynamiques agissant sur une particule en mou-vement

Russel et al. (1992) présentent la résolution des équations de Stokes (Eq 2.2.7) où la pertur-bation due à la présence de la particule est exprimée en son centre de masse par une forceponctuelle. Cette méthode, initialement utilisée par Batchelor (1967), permet de calculer ana-lytiquement la force de traînée ~FD. Pour une particule sphérique de rayon ap, on obtient l’ex-pression :

~FD = 6πµap (~up−~vp)+πµa3p∆~up (2.2.8)

où ~up représente la vitesse du fluide évaluée au centre de la particule en son absence et~vp estla vitesse de la particule.

Le couple de traînée correspondant est donné par la relation :

~LD = 8πµa3p

(12

[−→∇ ×~up

]−~ωp

)(2.2.9)

où ~ωp est la vitesse angulaire de la particule.

14


En ce qui concerne la force de portance ~FL, Saffman (1965) propose une formulation pour unécoulement en cisaillement simple 2.

~FL = 81,2(2) µa2p

(−→∇ .~up

ν

)1/2

[(~up−~vp) �~e2]~e2 (2.2.10)

où ν est la viscosité cinématique du fluide et−→e2 représente le vecteur unitaire qui porte la force~FL (figure 2.2.1).

2.2.3 Mouvement Brownien

Le mouvement Brownien est le mouvement aléatoire qu’acquiert une particule immergée dansun fluide sous l’effet des chocs avec les molécules du fluide environnant. Ce mouvement er-ratique de la particule a été observé pour la première fois par le botaniste écossais Brown en1827. Il est soumis aux hypothèses suivantes :– entre deux chocs, la particule se déplace en ligne droite avec une vitesse constante ;– la vitesse de la particule est modifiée après le choc avec une molécule du milieu continu ;– les chocs successifs contribuent à augmenter le désordre apparent. Chaque particule consi-

dérée dans son mouvement unitaire a la même probabilité de se déplacer dans toutes lesdirections, ainsi les quantités de mouvement se compensent à l’échelle macroscopique pourdes particules prises au hasard.

Il en résulte que la moyenne quadratique de son déplacement est donnée par :⟨x2

p⟩= 2Dbδ t (2.2.11)

où xp est le déplacement de la particule, δ t un pas de temps et Db est le coefficient de diffusionbrownienne, rapport entre l’énergie thermique et le coefficient de traînée visqueuse :

Db =kBT

6πµap(2.2.12)

où kB est la constante de Boltzmann et T la température absolue.

Pour les colloïdes dont la taille est typiquement inférieure à 100nm, le mouvement Brownienne peut pas être négligé devant les effets hydrodynamiques et peut même être prédominant, onparle de particules browniennes dans ce cas.

A l’inverse, pour des particules microniques, la force d’origine brownienne est généralementnégligeable devant les forces hydrodynamiques, et par conséquent, elle est négligée dans laformulation du principe fondamental de la dynamique.

2. 81,2 est obtenue par la formule 9π( 1

4 )!

( 34 )!

∞̃

0

(3t2+ 14 l2+1)dtdl

l12 (t2+ 1

12 l2+1)32[(t2+ 1

4 l2+1)2−l2t2

]

15


2.3 Échelle de l’interface

A cette échelle (Fig 1.2.1c), la particule colloïdale se trouve à une distance telle que les forcesd’interaction de surface rentrent en jeu et deviennent du même ordre de grandeur que les forceshydrodynamiques. Ces dernières prennent une forme particulière et divergent lorsque la dis-tance de séparation particule/grain collecteur tend vers zéro empêchant leur interpénétration,on parle alors de force de lubrification. Ces forces d’interaction à courte portée dépendent dela nature chimique des grains (milieu suspendant), des conditions physico-chimiques, de latempérature, mais aussi des hétérogénéités de surface, qu’elles soient de nature chimique (parexemple : charges de surface) ou topographique (rugosités).

Dans ce qui suit, nous présenterons successivement les forces d’interactions colloïdales pourdes systèmes lisses, puis l’influence des hétérogénéités de surface et enfin la force de lubrifi-cation d’origine hydrodynamique.

2.3.1 Forces d’interaction colloïdales

Les interactions colloïdales ont pour origine la nature chimique et les conditions thermodyna-miques du système colloïde/grain collecteur/milieu ambiant. Elles jouent un rôle déterminantdans le transport des colloïdes en milieu poreux. Parmi celles-ci les plus importantes sontles forces attractives de van der Waals et les forces d’interaction électrostatiques. La théorieDLVO (Derjaguin et Landau, 1941; Verwey et Overbeek, 1948), dans sa formulation clas-sique, suppose que l’interaction colloïdale totale est la somme de ces deux interactions. Lepotentiel total prend une forme particulière selon la configuration (plan/plan , sphère/plan,sphère/sphère, ...) considérée. Les formulations données ci-après sont restreintes à la configu-ration sphère/plan, où la particule colloïdale est supposée parfaitement sphérique et la surfacedu grain collecteur plane à cette échelle d’étude.

2.3.1.1 Forces attractives de van der Waals

Les forces de van der Waals sont des forces d’interaction attractives électromagnétiques rési-duelles faibles, d’origine quantique, qui dépendent de la répartition de charge atomique et mo-léculaire des matériaux constituants. De ce fait, ces forces agissant sur deux corps proviennentd’interactions entre dipôles créés, résultant du champ électrique produit par un dipôle d’unpremier corps et agissant sur un dipôle créé par le second corps.

L’énergie de van der Waals, ΦV DW , s’obtient en intégrant ces énergies d’interaction pour deuxplaques parallèles (Prieve et Ruckenstein, 1974). Son calcul réalisé par Hamaker pour uneparticule sphérique de rayon ap dont la surface est séparée de la distance h d’un plan infiniconduit à :

16


ΦV DW =−AH

6

[ap

h+

ap

h+2ap+ ln

(h

h+2ap

)](2.3.1)

où AH est la constante d’Hamaker qui tient compte des paramètres moléculaires de la par-ticule, du plan et du fluide d’immersion. A titre d’exemple, pour un système composé departicule de latex / eau / silicate, la constante d’Hamaker correspondante est de l’ordre de4,04 .10−21J (Israelachvili, 1992).

La force de van der Waals FV DW dérive de l’énergie de van der Waals. Elle est calculée à partirde l’équation 2.3.1 pour une particule sphérique de rayon ap séparée de la distance h d’un planinfini et donnée ci-dessous pour une configuration sphère/plan :

FV DW =−∂ΦV DW

∂h=−

2AHa3p

3h2 (h+2ap)2 (2.3.2)

Cette force est typiquement proportionnelle à ap, varie comme −1/h2 et diverge au contact dela particule et de la surface plane du grain collecteur.

2.3.1.2 Forces d’interaction électrostatiques

Propriétés électriques des interfaces

Dans une solution électrolytique, la distribution des ions autour d’une particule chargée n’estpas uniforme et donne lieu à une double couche électrique (Fig 2.3.1). La charge d’une sur-face de la particule est équilibrée par une charge équivalente de contre-ions (ions de chargeopposée) en solution. Ces contre-ions sont soumis à deux influences contradictoires :– L’attraction électrostatique qui tend à les localiser près de la surface de la particule– Leur tendance à se diffuser de façon aléatoire dans la solution, en raison de leur énergie

thermique.La charge de surface d’une particule et la charge des contre-ions qui y sont associés consti-tuent la double couche électrique. Leur distribution dépend fortement de la nature et de laconcentration des sels en solution.

Elimelech et O’Melia (1990); Russel et al. (1992); Israelachvili (1992) présentent plusieursmodèles qui décrivent la répartition des charges suivant la distance de séparation interfaciale.Le modèle initial est celui de Helmholtz qui considère uniquement la couche ionique denseà la surface de la particule, mais ne tient pas compte de l’agitation thermique des ions. Gouyet Chapman, proposent un modèle qui tient compte de cette agitation thermique en faisantintervenir ions et contre-ions sans distinguer leur distribution. Stern corrige ce modèle enproposant un modèle qui tient compte, d’une part, de la couche de contre-ions adsorbés à lasurface de la particule chargée, nommée couche dense, et contenant les plans interne (PIH) etexterne (POH) de Helmholtz et d’autre part, d’une couche diffuse contenant des contre-ions et

17


des ions en interactions qui équilibrent, dans le fluide, la charge induite par la particule. C’estce modèle (Fig 2.3.1) qui décrit au mieux la double couche électrique.

FIGURE 2.3.1: Distribution des ions dans la représentation du modèle de la double couche

Chaque couche ionique est caractérisée par un potentiel de charge, et conformément à la figure2.3.1, on voit apparaître :– La couche dense : elle n’est pas affectée par le mouvement de la particule, et de ce fait

apparaît un plan de cisaillement au niveau du plan externe de Helmholtz (POH) ;– La couche diffuse : elle est caractérisée par un potentiel nul dû à l’équilibre entre les ions

et contre-ions de la solution. Cette couche est séparée de la couche dense par le plan decisaillement.

La mesure de la différence de potentiel entre la solution et la particule se fait au niveau du plande cisaillement. Ce potentiel électrique est appelé potentiel zêta et est généralement mesuré auniveau du plan externe de Helmholtz (POH).

L’épaisseur de la couche diffuse est représentée par la longueur de Debye, κ−1 qui dépend dela chimie de la solution. Elle est liée à la force ionique, I par la relation :

κ−1 =

(ε0εrkBT2e2NAI

) 12

(2.3.3)

où ε0, εr, e, NA et I sont respectivement la permittivité du vide, la permittivité relative, lacharge élémentaire, le nombre d’Avogadro et la force ionique. Cette dernière est expriméecomme suit :

I =12∑

iciz2

i (2.3.4)

18


Où ci et zi sont respectivement la concentration des ions ”i” et la valence associée à ces ions.La concentration globale de la solution est la somme des ci, elle représente la salinité de lasolution.

Forces de la double couche

L’énergie d’interaction de double couche, ΦDL, provient de l’interpénétration des doublescouches diffuses (Fig 2.3.1) de deux corps chargés. Son calcul pour une particule sphériquede rayon ap séparée de la distance h d’un plan infini conduit à :

ΦDL = πε0εrap

[2ζPζS ln

(1+ e−κh

1− e−κh

)+(ζ

2P +ζ

2S)

ln(

1− e−2κh)]

(2.3.5)

où ζS et ζP représentent les potentiels zêta de la particule sphérique et du plan respectivement,ils dépendent notamment du pH et de la salinité du système. A titre d’exemple, pour des par-ticules colloïdales sphériques de latex et des grains de milieu poreux en silicate, les potentielszêta ont été mesurés pour différentes valeurs de la force ionique en présence d’une solution deNaCl à pH = 7 et sont donnés en figure ci-dessous (Canseco, 2009) :

FIGURE 2.3.2: Valeurs des potentiels zêta pour différentes forces ioniques

La force de double couche FDL dérive de l’énergie de double couche. Elle est donnée, pourune particule de rayon ap dont la surface est à la distance h de la surface du grain supposéeplane, par l’expression ci-dessous pour une configuration sphère/plan :

FDL =−∂ΦDL

∂h=

2κπε0εrap

1− e−2κh

(2ζPζSe−κh−

(ζ

2P +ζ

2S)

e−2κh)

(2.3.6)

19


2.3.1.3 Théorie DLVO

Les forces d’interaction de surface qui interviennent dans la théorie DLVO sont la force at-tractive de van der Waals FV DW (Eq 2.3.2) et attractive ou répulsive de la double couche FDL(Eq 2.3.6). Elles sont sommées pour donner la force DLVO, FDLVO :

FDLVO = FV DW +FDL (2.3.7)

Les figures 2.3.3a et 2.3.3b représentent le profil des deux forces élémentaires FV DW et FDL etde leur force résultante FDLVO, en fonction de la distance de séparation h entre la surface d’uneparticule colloïdale et une surface de grain supposée plane, en présence de l’eau.

Pour ces deux figures, la force de van der Waals est négative, ce qui correspond à une attrac-tion. Notons qu’au contact (h = 0) cette force diverge, et qu’elle croit en −1/h2 tendant verszéro pour les grandes distances de séparation.

20


(a) Cas favorable d’adsorption : attractif pur. Interactions entre deux corps de charges oppo-sées

(b) Cas défavorable d’adsorption : présence de barrière d’énergie. Systèmeparticulesde latex

{1}/eau{2}

/silicate{3}

FIGURE 2.3.3: Forces d’interaction DLVO en fonction de la distance de séparation à pH = 7

21


La figure 2.3.3a correspond à un système composé de deux corps de charges opposées et im-mergés dans l’eau. Dans ces conditions, la force électrique de double couche est constammentattractive. La force DLVO est par conséquent purement attractive et admet un minimum globalf1min quand la distance de séparation tend vers zéro. Cette situation est qualifiée de favorableà l’adsorption, car la particule est attirée vers la paroi sans rencontrer de barrière et reste irré-versiblement adsorbée si FDLVO = f1min.

La figure 2.3.3b présente un système (particules colloïdales de latex/grains en silicate/eau) oùles corps mis en jeu comportent la même charge ionique. Dans ces conditions, la force élec-trostatique de la double couche est toujours répulsive. Ce système est qualifié de défavorable àl’adsorption.Globalement, cette figure attire notre attention sur la présence de deux extrema globaux etd’un minimum local pour la force DLVO :– Un maximum global fmax : ce maximum est atteint si l’effet de la force de double couche

est plus important que celui de la force de van der Waals. Il sera déterminé à une certainedistance de séparation où culmine l’effet répulsif de la force de double couche. On parlealors de barrière d’énergie. Notons que la présence de cette barrière place l’adsorption de laparticule à la surface du grain dans un cas défavorable d’adsorption, puisque la particule estsoumise à une force répulsive, à ce niveau, qui l’éloigne de la paroi. Cette valeur correspondà celle d’une énergie DLVO maximale φmax qui, dès qu’elle dépasse la valeur d’une dizainede kBT , place le système dans un cas d’adsorption défavorable (Canseco, 2009) ;

– Un minimum global f1min : appelé premier minimum, il est atteint quand la distance deséparation entre la surface de la particule et celle du grain tend à s’annuler. Si la particulese trouve à une telle distance, elle sera irréversiblement adsorbée à la surface du grain. Pourêtre placée dans cette configuration, la particule doit avoir préalablement dépassé la barrièred’énergie ;

– Un minimum local f2min : appelé second minimum, c’est le premier extremum qui peutpiéger la particule en s’approchant de la paroi si les conditions physico-chimiques sontfavorables. La distance de séparation pour le second minimum est plus grande que cellesdes deux extrema globaux, ceci est dû à la décroissance plus rapide de FDL par rapport à lacroissance de FV DW .

Comme la force de van der Waals ne dépend que des propriétés chimiques des matériaux, et dela température (Eq 2.3.2), sa courbe reste constante pour un système (particules/paroi/fluide)donné. Par conséquent, à un pH fixe, la force DLVO que subit la particule dépend principale-ment de la force de double couche (Eq 2.3.6), et donc de la longueur inverse de Debye ou parles potentiels zêta qui dépendent tous, de manière directe ou indirecte, de la force ionique dela solution.

Dans la figure 2.3.4 sont représentées les forces DLVO pour différentes valeurs de force io-nique en fonction de la distance de séparation entre la surface d’une particule colloïdale delatex et celle du grain en silicate à pH = 7.

22


FIGURE 2.3.4: Profil de forces DLVO en fonction de la distance pour plusieurs forces ioniquespour un système (particules de latex/eau/silicate) à pH = 7

La croissance de la force ionique conduit aux modifications suivantes :– L’augmentation de la profondeur et de la largeur du puits du second minimum en se rappro-

chant vers une distance de séparation plus petite. f2min devient plus importante et se localiseà une distance h plus faible ;

– La diminution de la barrière d’énergie fmax et le déplacement de son abscisse correspon-dante à une distance plus faible aussi.

En somme, plus la salinité de la solution est élevée, plus le profil de la force DLVO tend verscelui donné par la figure 2.3.3a, ce qui favorisera le dépôt de particules colloïdales.

Forces non-DLVO

En dehors de la théorie DLVO, il existe des forces non-DLVO qui reposent sur la prise encompte des interactions moléculaires, et interviennent à des distances de séparation de la par-ticule inférieures au nanomètre. C’est pour cette raison qu’elles ne sont pas intégrées dansle modèle DLVO que nous avons adopté. Parmi ces forces on peut trouver : les forces derépulsion de Born (Ruckenstein et Prieve, 1976), induites par la superposition de nuages élec-troniques ; les forces d’hydratation, répulsives de très courte portée et présentes entre surfacestrès hydrophiles à des forces ioniques très élevées ; les interactions hydrophobes, attractivesde très grande portée entre des surfaces hydrophobes dans l’eau.

23


Dans toute cette partie, on s’est attaché au calcul des interactions de surface. D’une part,il est supposé implicitement que les particules, comme les surfaces des grains collecteurs,comportent une charge uniforme. D’autre part, les surfaces des colloïdes et des grains sontparfaitement lisses. Cependant, si dans certaines expériences, les particules mises en jeu, toutcomme les grains collecteurs, sont tels que leur surface est parfaitement lisse et leur chargeuniformément répartie, la réalité est tout autre.

2.3.2 Influence des hétérogénéités de surface

Dans les processus naturels et industriels, les colloïdes sont de forme variée présentant desfacteurs de forme différents. Ces particules, comme les surfaces collectrices, présentent (selonleur composition chimique) des hétérogénéités de charge électriques et/ou des hétérogénéitéstopographiques. En effet, des « patchs » électrostatiques dus à la présence d’agrégats ou dematières organiques adsorbés sur la surface peuvent se former (Fig 2.3.5), et la topographiedes surfaces n’est pas lisse faisant intervenir des aspérités. Ces hétérogénéités ont pour consé-quence une modification plus ou moins importante de la forme et de l’intensité (Ducker et al.,1991) des interactions de surface, et par conséquent, ont une influence sur les phénomènesd’adsorption et de désorption (Elimelech et O’Melia, 1990).

L’influence de ces hétérogénéités a été mise en avant dans la littérature pour expliquer les ob-servations expérimentales où l’on constate que, même lorsque l’énergie maximale de DLVO,φmax, vaut plusieurs centaines de kBT , on assiste à de l’adsorption (Hoek et Agarwal, 2006).Cette adsorption est due à la présence locale de nano-sites favorables au dépôt sachant que lemilieu est initialement en condition défavorable à l’adsorption. Suresh et Walz (1996, 1997)ont montré dans leurs travaux que le profil de l’amplitude moyenne d’interaction (Fig 2.3.3) aété réduit en présence de rugosités, favorisant ainsi l’adsorption des particules. Cette réductionest liée à la taille des particules et des aspérités ainsi qu’à la densité de ces dernières. Bowenet al. (2002) ont montré que la répulsion de la double couche est très réduite au niveau despics de plots des surfaces rugueuses. Dans ce sens, l’interaction inter-particulaire n’est pasdéterminée par le rayon de courbure des particules mais par celui des aspérités de surface.Shellenberger et Logan (2002) ont constaté qu’il existe une plus grande rétention des micro-sphères de latex sur les billes de verre rugueuses avec des efficacités de collision (Eq 2.4.3) 30à 50% plus grandes que celles observées en présence de billes lisses.

2.3.2.1 Hétérogénéités de charge

Kozlova et Santore (2006); Santore et Kozlova (2007); Duffadar et Davis (2008); Duffadaret al. (2009) ont étudié l’adhésion de particules chargées négativement sur une surface collec-trice de charge négative sur laquelle sont disséminés des nano-patchs cationiques (Fig 2.3.5).

Les différents auteurs ont constaté que le taux d’adhésion augmente avec l’intensité de charge,la distribution spatiale et la taille des patchs. Par exemple, ils ont mesuré expérimentalement

24


FIGURE 2.3.5: Représentation d’une surface « patchée »

le taux d’adhésion des particules sur les surfaces « patchées » en fonction de la densité decharge des patchs attractifs. Ils ont souligné que les surfaces « globalement attractives » (parune grande densité de population de « patchs ») capturent plus de particules et que les surfacesglobalement répulsives restent adhésives mais avec un taux de capture très bas. Ils ont puainsi déterminer la densité critique de patchs nécessaires à la capture de particules en tenantcompte de l’espacement moyen des « patchs » qui peut être assimilé à une modification de laforce ionique et à la capacité des surfaces « patchées » de distinguer de manière sélective lesparticules.

Duffadar et Davis (2008); Duffadar et al. (2009) ont souligné que la force ionique de la solu-tion détermine l’étendue des interactions électrostatiques. Elle peut donc être utilisée afin derégler sélectivement le comportement de l’adhésion dynamique en modulant deux effets com-pétitifs. Pour commencer, la zone d’influence électrostatique de la surface du grain permet dedéterminer si les particules en mouvement rentrent en contact avec la surface « patchée ». Parailleurs, la position des extrema est modifiée en fonction de l’emplacement des patchs, ce quigouverne la transition de la désorption par décollement vers le roulement de la particule etl’arrêt.

Afin de tenir compte de ces fluctuations de charges de surface dans le calcul exact des forcesd’interaction électrostatiques, une méthode basée sur la décomposition en éléments de surfaceest utilisée. Même si nous ne considérons pas d’hétérogénéité de charge dans notre étude,nous nous inspirons de cette méthode pour le calcul des forces d’interactions électrostatiques(§ 2.3.2.3).

2.3.2.2 Rugosités géométriques

Un autre type d’hétérogénéités de surface concerne les rugosités géométriques. Ces rugositéssont caractérisées par leur hauteur, distribution spatiale et rayon de courbure.

Pour étudier théoriquement ou expérimentalement le dépôt ou le relargage des particules d’unesurface rugueuse, Elimelech et O’Melia (1990) ont considéré une surface plane contenant uneseule aspérité hémisphérique de très petite taille devant celle de la particule. Ziskind et al.(1997) ont utilisé la même forme d’aspérité mais ont considéré le contact de la particule avec

25


deux ou trois hémisphères. Rabinovich et al. (2000a,b) ont aussi développé deux types de pro-fils hémisphériques nanométriques de rugosité dans leur recherche sur l’adhérence entre lessurfaces rugueuses. Cette approche a été analysée par Beach et al. (2002) puis adoptée parKatainen et al. (2006). D’autres études basées sur plusieurs aspérités hémisphériques de tailleinférieure ou comparable à celle de la particule ont été réalisées (Hoek et al., 2003; Gradon,2009; Guingo et Minier, 2008, 2011). Burdick et al. (2005) ont étudié le détachement d’uneparticule d’une surface rugueuse où l’aspérité est représentée par un plot cylindrique nanomé-trique qui bloque la particule attachée. Martines et al. (2008) ont considéré l’interaction entreune particule lisse et un plan rugueux composé de petits plots cylindriques nanométriques.

Toutes ces aspérités nanométriques (de taille inférieure à celle de la particule) tendent à réduirela surface de contact entre la particule et la surface du collecteur (Beach et al., 2002). Hoeket Agarwal (2006) ont élaboré un modèle qui fait intervenir des aspérités hémisphériquesde même taille que la particule, ce qui mène à réduire ou augmenter la surface de contactparticule/paroi.

2.3.2.3 Reformulation des interactions de surface

Le calcul des interactions de surface présenté dans la section 2.3.1 a été fait en supposantimplicitement toutes les surfaces planes. Cependant, comme on vient de le voir, il est impor-tant de tenir compte des hétérogénéités de surface dans le calcul des forces DLVO. Commeles forces DLVO dérivent d’une énergie d’interaction, le calcul peut être effectué en termed’énergie ou de force d’interaction en tenant compte de l’aspect hétérogène des surfaces.

Une première technique d’approximation pour le calcul de l’énergie d’interaction entre unesonde sphérique et une plaque a été proposée par Derjaguin en 1934. Cette technique, appeléeDerjaguin’s Approximation Technique « DAT » apporte une estimation de l’énergie (ou force)d’interaction entre deux surfaces incurvées en intégrant les énergies par unité de surface cor-respondantes entre deux plaques planes parallèles et infinies. Mais elle est très limitée car ellen’est valide qu’à de très courtes distances de séparation et pour des particules très grandes.De plus, elle n’est pas valable pour des surfaces très courbées ou des topographies concaves(Bhattacharjee et Elimelech, 1997; Bhattacharjee et al., 1998; Todd et Eppell, 2004).

Bhattacharjee et Elimelech (1997) ont proposé une extension de l’approximation de Derjaguinpour exprimer l’énergie d’interaction entre surfaces de différentes géométries en se basant surla correspondance d’énergie d’interaction plan-plan par unité de surface. Ils ont prouvé queleur technique était plus en accord avec les solutions par éléments finis des interactions sphère-plan que la DAT. Cette technique est appelée technique d’intégration par éléments de surface« SEI » (Bhattacharjee et Elimelech, 1997; Bhattacharjee et al., 2000). Si une particule est eninteraction avec un plan hétérogène, l’énergie d’interaction totale DLVO, ΦDLVO est la sommedes énergies DLVO par unité de surface Eplan entre chaque couple d’éléments de surface de laparticule et du plan considérés parallèles et infinis (Fig 2.3.6). La procédure d’intégration estappliquée à la géométrie exacte des surfaces en interaction.

26


Pour une particule placée à une distance h d’une surface plane rugueuse, son énergie d’inter-action totale Φ est donnée par l’équation :

Φ(h) =¨

sphereEplan (l)dA (2.3.8)

Où dA représente un élément de surface de la sphère, Eplan (Eq 2.3.9) est l’énergie libred’interaction par unité de surface entre dA et la surface plane, et l représente la distance entredA et le plan. Eplan est donnée par la somme des énergies par unité de surface de van derWaals, EPP

V DW , et de la double couche, EPPEDL, exprimées pour deux plans infinis parallèles :

Eplan (l) = EPPV DW (l)+EPP

EDL (l) (2.3.9)

Duffadar et Davis (2007) ont utilisé une autre méthode appelée Grid Surface Integration« GSI ». Cette méthode est basée sur la méthode de SEI, en considérant une intégration sur lasurface totale de la particule, et du plan. Cependant cette double intégration n’est nécessairequ’en cas d’hétérogénéités de surface de la particule et du plan d’interaction.

Martines et al. (2008) se sont basés sur la méthode SEI pour modéliser les forces d’interactionentre particule et plan « nanostructuré » contenant des rugosités en forme de puits ou de bossescylindriques nanométriques. Selon les auteurs, chaque point de la sphère est supposé interagiruniquement avec le point de la surface rugueuse situé en dessous de lui. Pour cela, ils ontsommé les énergies par unité de surface entre chaque paire d’éléments de surface projetésface à face pour les deux parties inférieure et supérieure de la particule séparément.

27


FIGURE 2.3.6: Calcul de l’interaction entre la particule sphérique et le plan hétérogène par laméthode d’intégration par éléments de surface

Comme les particules colloïdales sont supposées lisses, il suffit de considérer l’énergie d’in-teraction totale donnée par l’intégration des énergies par éléments de surface de la particulesur tout le plan. Elle sera donnée par :

Φ(h) =¨

sphereEplan (l)

−→n .−→e2 dA (2.3.10)

où −→n et −→e2 sont respectivement le vecteur unitaire normal sortant de l’élément de surface dela particule dA et le vecteur unitaire de la direction de la force d’interaction entre la particuleet le plan.

Pour formuler la force de van der Waals, FSEIV DW , entre une particule sphérique de rayon ap et un

plan hétérogène par la méthode SEI, on utilise l’approche d’Hamaker (Hamaker, 1937) sanseffet de retard :

EPPV DW (l) =− AH

12πl2 (2.3.11)

Comme la force dérive du potentiel :

FSEIV DW =

¨sphere

−∂EPP

V DW (l)∂ l

dA (2.3.12)

28


On obtient la relation :

FSEIV DW =−

¨sphere

AH

6πl3 dA (2.3.13)

De même, pour formuler la force de double couche, FSEIDL , entre une particule sphérique de

rayon ap et un plan hétérogène par la méthode SEI, on utilise l’expression de Hogg et al.(1966) pour deux plans à potentiel constant :

EPPDL (l) =

ε0εrκ

2(ζ

2P +ζ

2S)[

1− coth(κl)+2ζPζS(

ζ 2P +ζ 2

S

)csch(κl)

](2.3.14)

De la même manière, la relation 2.3.12 s’applique à l’interaction de double couche, et onobtient :

FSEIDL =−ε0εrκ

2

2(ζ

2P +ζ

2S)¨

sphere

(csch2 (κl)− 2ζPζS(

ζ 2P +ζ 2

S

) coth(κl)csch(κl)

)dA

(2.3.15)

En résumé, la force de DLVO, FSEIDLVO, tenant compte des hétérogénéités de surface obtenue

par la méthode d’intégration par éléments de surface SEI s’écrit :

FSEIDLVO =−

¨sphere

[AH

6πl3 −ε0εrκ

2

2(ζ

2P +ζ

2S)(

csch2 (κl)− 2ζPζS(ζ 2

P +ζ 2S


)]dA

(2.3.16)

C’est cette formulation qui sera utilisée si l’on tient compte de la présence d’hétérogénéitésde surface.

2.3.3 Force de lubrification

Lorsqu’une particule s’approche de la paroi d’un collecteur, le maillage de la zone fluide situéeentre la particule et le collecteur n’est plus assez fin pour résoudre correctement les équationsde Navier Stokes (Eq 2.2.5) et la force hydrodynamique agissant sur la sphère à une telle dis-tance est sous-estimée. La force répulsive qui apparaît à cette distance à cause de la pressionengendrée au niveau de ce film fin ne peut pas être correctement calculée. Dans ces conditions,et à cette distance critique, il est primordial de formuler cette force et de la rajouter au bilande forces. Le calcul de cette force de lubrification est basé sur la théorie de la lubrification.

29


Brenner (1961) propose une formulation de cette force (Eq 2.3.17) pour un écoulement ram-pant en se basant sur la loi de Stokes et en faisant apparaître un terme correcteur du facteurd’amplification de Stokes, noté λs qui sera fonction de la distance normalisée εh = h/ap quisépare la particule de rayon ap de la paroi solide dont elle est distante de h (Fig 2.3.7a).

~Flub =−6πµapλs (εh)~vp (2.3.17)

Bien loin de la paroi, la particule ne subit aucune perturbation venant de celle-ci, et λs s’annule.

L’estimation de λs est de grande importance pour capturer toute la physique quand εh de-vient très petit. Brenner (1961) propose un développement asymptotique précis à O(εh) de lasolution exacte du problème de Stokes et λs devient :

λs (εh) =1εh− 1

5log(εh)−

121

εh log(εh)+0,9713+O(εh) (2.3.18)

Ten Cate et al. (2002); Breugem (2010) proposent une reformulation de la force de lubrifi-cation (Eq 2.3.19), qui ne se manifeste que lorsque la distance de séparation interfaciale estinférieure à une distance de référence h0 = apεh0 (Fig 2.3.7b).

~Flub =−6πµap[λs (εh)−λs

(εh0

)]~vp (2.3.19)

(a) Distance h (b) Distance h0

FIGURE 2.3.7: Distance particule / paroi pour la force de lubrification

De plus amples détails techniques sur la prise en compte effective de la force de lubrificationseront donnés au chapitre 4.1.2.

30

2.4 Échelle macroscopique du Milieu Poreux


A l’échelle macroscopique (Fig 1.2.1.a), nous nous intéresserons au transport de la suspensioncolloïdale en milieu poreux, où l’écoulement suit la loi de Darcy. Afin de décrire le transportet l’adsorption des particules colloïdales à cette échelle, nous nous basons sur la théorie de lafiltration.

Les modèles de transport en milieu poreux utilisés dans notre étude sont présentés en unedimension et sont basés sur différents travaux de changement d’échelle dont ceux de Eli-melech et al. (1995). En partant de l’échelle microscopique, qui tient compte des interactionsphysico-chimiques, un changement d’échelle est effectué par la méthode de prise de moyenne,par exemple, (Davit et al., 2010; Davarzani et al., 2010). Une équation d’équilibre local estobtenue par cette méthode, elle décrit correctement le comportement global du transport auxtemps longs. Pour une représentation plus précise du transport aux temps courts, un modèlede non-équilibre avec un coefficient d’échange est nécessaire (Davarzani et al., 2010). Quantaux paramètres relatifs à l’adsorption et à la désorption, ils peuvent être estimés en se basantsur l’équation de Smoluchowski (Wood et al., 2004; Elimelech et al., 1995). Ces différentesméthodes et équations ne sont pas détaillées dans cette étude, seuls les résultats sont présentés.Le lecteur intéressé pourra se référer à ces citations pour de plus amples précisions.

Nous commençons par présenter les différents mécanismes de capture de colloïdes par ungrain collecteur. Ces mécanismes permettent par la suite de définir les efficacités de collecteurintroduites pour décrire le dépôt de particules. La théorie de la filtration utilisée pour un écou-lement non réactif est modifiée pour tenir compte du terme réactif d’adsorption colloïdale.Enfin, nous présentons les différents mécanismes de désorption à cette échelle.

2.4.1 Théorie de la filtration

Un des premiers modèles permettant de décrire la filtration de particules en milieu poreuxsaturé a été introduit par Iwasaki en 1937 en se basant sur des expérimentations de filtrationsur colonnes de sables. Il a proposé un modèle de filtration de premier ordre :

∂C∂x

=−λ fC (2.4.1)

où C, x et λ f représentent successivement la concentration des particules en suspension, ladistance dans la direction de l’écoulement et le coefficient de filtration.

Ce coefficient de filtration, empirique, peut être déterminé expérimentalement et dépend deprocessus mécaniques (aspects géométriques, forces hydrodynamiques, gravité, ...) et physico-chimiques (forces de surface, pH, force ionique, ...).

Yao et al. (1971) ont proposé un concept basé sur différents mécanismes de transport de par-ticules afin de déterminer le coefficient de filtration en le reliant à la porosité du milieu, φ , au

31


diamètre des grains collecteurs, dg et à un autre coefficient empirique ηC appelé efficacité ducollecteur (Eq 2.4.4) :

λ f =32

1−φ

dgηC (2.4.2)

Mécanismes de capture

Lors de leur transport en milieu poreux, les particules peuvent se retrouver dans le champproche des grains. Selon la taille des particules, différents mécanismes de transport peuventprédominer (Yao et al., 1971) comme représentés en figure 2.4.1 pour un grain collecteur deforme sphérique :

FIGURE 2.4.1: Mécanismes de capture d’une particule dans un champ d’écoulement autourd’un collecteur sphérique (Yao et al., 1971)

Pour les particules non colloïdales, la sédimentation est le processus principal (Fig 2.4.1-B),alors que pour les particules browniennes, la diffusion est dominante (Fig 2.4.1-C). Pour desdimensions intermédiaires de particules, l’interception est le mouvement d’advection amenantles particules à une faible distance du collecteur (Fig 2.4.1-A). Les particules ainsi interceptéessont ensuite soumises aux interactions physico-chimiques (à l’échelle de l’interface).

Quel que soit le mécanisme invoqué, le rapport entre le nombre de particules rentrées encollision avec le collecteur, et celui des particules incidentes définit l’efficacité de capture η

(Eq 2.4.5). Cette efficacité dépend des conditions de capture citées plus haut.

Parmi les particules rentrées en collision, une fraction est adsorbée sur le collecteur. Le ra-tio de ces dernières, adsorption

collision , définit l’efficacité de collision, α . Elle dépend exclusivementdes conditions physico-chimiques, et donc du potentiel d’interaction particule/collecteur. Lesthéories existantes ne permettent pas de prédire α (Elimelech et O’Melia, 1990; Elimelech

32


et al., 1995; Ryan et Elimelech, 1996), cependant, il est possible de la déterminer expérimen-talement pour des conditions physico-chimiques données par la relation (Eq 2.4.3) 3 :

α =−23

dg

(1−φ)Lηln(C/C0) (2.4.3)

Le produit de l’efficacité de collision α et de l’efficacité de capture, η , donne l’efficacité ducollecteur :

ηC = αη (2.4.4)

Dans le cas général, les trois mécanismes de transport coexistent mais sont d’importance in-égale. On suppose généralement (Yao et al., 1971) que l’efficacité totale est la somme desefficacités liées à chacun des trois mécanismes :

η = ηD +ηI +ηG (2.4.5)

où ηD, ηI et ηG représentent successivement les efficacités de capture liées dans cet ordre autransport par diffusion, par interception et par sédimentation (Fig 2.4.1). Leur formulation laplus complète a été développée et corrélée par Tufenkji et Elimelech (2004) :

ηD = 2,4A1/3S N−0,081

R N−0,715Pe N−0,052

V DWηI = 0,55AS N−1,675

R N0,125Att

ηG = 0,22N−0,24R N1,11

G N0,053V DW

(2.4.6)

Où les nombres adimensionnels As, NR, NPe, NV DW , NAtt et NG sont décrits dans le tableauci-dessous :

3. La valeur de C/C0 est évaluée à l’exutoire

33


Paramètre Définition Interprétation physique

AS2(1−γ5)

2−3γ+3γ5−2γ6 paramètre dépendant de la porosité[γ = (1−φ)3

]NR

2apdg

rapport de forme entre la particule et le grain collecteur

NPeV dgDb

nombre de Péclet : ratio entre le transport convectif etdiffusif

NV DWAHkBT nombre d’énergie de van der Waals : ratio entre l’énergie

de van der Waals et l’énergie thermique de la particuleNAtt

AH12πµa2

pV nombre d’attraction due à l’interception

NG29

a2p(ρp−ρ f )g

µV nombre de gravité : ratio entre la vitesse particulaire et lavitesse intersticielle du fluide

TABLE 2.4.1: Nombres adimensionnels utilisés pour la formulation de l’efficacité du collec-teur (D’après Tufenkji et Elimelech, 2004)

2.4.2 Équation d’advection-diffusion

Dans le cas d’un écoulement non réactif d’une suspension de concentration C dans un milieuporeux (Yates et al., 1988), l’équation d’advection-dispersion en une dimension s’écrit :

∂C∂ t

= D∂ 2C∂x2 −V

∂C∂x

(2.4.7)

où C est la concentration, D le coefficient de dispersion ( D = Db +αLV , avec αL la dispersi-vité) et V la vitesse intersticielle

(V = U

φ

).

Dans le cas d’un écoulement réactif, un terme source Sr doit être ajouté. Il englobe les termessource/puits réactifs relatifs aux réactions mises en jeu. L’équation devient :

∂C∂ t

= D∂ 2C∂x2 −V

∂C∂x−Sr (2.4.8)

On notera que le terme Sr peut s’exprimer de différentes manières en fonction des propriétésphysiques et chimiques du milieu poreux et des particules colloïdales.

Dans le cas de l’adsorption pour une cinétique de réaction de premier ordre, l’équation 2.4.8devient (Johnson et Elimelech, 1995) :

∂C∂ t

= D∂ 2C∂x2 −V

∂C∂x−KdC (2.4.9)

34


où Kd , est le coefficient de dépôt des particules colloïdales qui est donné par (Eq 2.4.10) (Ryanet Elimelech, 1996; Kretzschmar et al., 1997; Tufenkji et Elimelech, 2004) :

Kd = λ fV =32

1−φ

dgαηV (2.4.10)

Ce coefficient de dépôt a été décrit par Tufenkji et Elimelech (2004), obtenu par la résolu-tion analytique de l’équation 2.4.9 en régime stationnaire. Il se base principalement sur lesefficacités physico-chimiques de filtration, à savoir, l’efficacité de collision, α (Eq 2.4.3) etl’efficacité de capture η (Eq 2.4.5 et 2.4.6).

Les particules colloïdales sont soit mobiles, caractérisées par leur concentration C, soit ad-sorbées, déterminées par leur fraction S (nombre de particules adsorbées par unité de massesolide). L’équation 2.4.8 devient (Tufenkji, 2007) : 4

∂C∂ t

+ρb

φ

∂S∂ t

= D∂ 2C∂x2 −V

∂C∂x

(2.4.11)

où S peut prendre plusieurs formes :– Dans le cas d’une adsorption/désorption cinétique, S peut être donné par :

ρb

φ

∂S∂ t

= kattC−ρb

φkdetS (2.4.12)

Avec katt le coefficient d’attachement des particules sur les surfaces des grains du milieuporeux et kdet le coefficient de détachement des particules des surfaces des grains.

– Dans le cadre d’une adsorption d’équilibre :L’adsorption appelée d’équilibre est décrite par les isothermes d’adsorption, dont les mo-dèles les plus courants sont ceux de Langmuir et Freundlich.La prise en compte des isothermes d’adsorption de Langmuir (Eq 2.4.13) se base sur le faitque tous les sites d’adsorption sont homogènes et qu’il n’existe aucune interaction entre lesparticules adsorbées en surface, ce qui implique qu’une adsorption d’équilibre maximalecorrespond à une mono-couche saturée de particules adsorbées à la surface (Hinz, 2001) etS sera égal à SLan donné par (Eq 2.4.13) :

SLan =kLanC

1+ kLanC(2.4.13)

où kLan est un coefficient des isothermes d’adsorption de Langmuir.Les isothermes de Freundlich ne se basent pas sur l’hypothèse de l’homogénéité des sitesd’adsorption actifs. Dans ce cas, S prendra la forme de SFre donné par (Eq 2.4.14) :

4. Cette écriture peut être plus complexe en présence de plusieurs espèces sujettes à des réactions et transfor-mations (Lunn et al., 1996)

35


SFre = kFreCb (2.4.14)

où kFre est un coefficient des isothermes d’adsorption de Freundlich et b une constante deFreundlich propre au système considéré.

He et al. (2009) proposent un modèle de transport de nano particules de fer stabilisées aucarboxymethyl Cellulose en écoulement en milieu poreux :

R∂C∂ t

= D∂ 2C∂x2 −Vp

∂C∂x−KdC (2.4.15)

Où Kd représente le coefficient d’adsorption, Vp la vitesse particulaire et R un facteur de retarddépendant d’un coefficient de distribution de nano particules entre les phases solide et fluide.

2.4.3 Désorption

Des recherches ont été menées sur la désorption de colloïdes en milieu poreux (Kallay et al.,1987; Tobiason, 1989; Elimelech, 1994; Liu et al., 1995; Rijnaarts et al., 1996; Bergendahlet Grasso, 1998, 1999, 2000). Dans la plupart de ces travaux, l’objectif principal consiste àétudier les effets physico-chimiques et hydrodynamiques des solutions sur le mécanisme dedétachement. Par ailleurs, du point de vue de la modélisation, ces travaux s’accordent pourassimiler l’interaction entre une particule colloïdale et la surface du grain à l’attachementponctuel d’une sphère à une surface plane. Toutefois, en situation réelle, les surfaces des grainsdu milieu poreux ne sont pas lisses et peuvent présenter des aspérités de surface importantes.

Amirtharajah et Raveendran (1993) ont étudié le détachement de particules de latex (d’undiamètre de 2 µm et 5 µm) de grains matérialisés par des billes de verre. Leurs expériencesmontrent que le détachement des particules dépend de la force ionique de la solution, et quel’efficacité du détachement augmente quand la force ionique diminue.

Ryan et Gschwend (1994) ont étudié les effets de la force ionique et du débit sur le détache-ment de colloïdes en hématite d’un milieu poreux composé de grains de quartz. Les résultatsexpérimentaux montrent une augmentation de la désorption des colloïdes avec la diminutionde la force ionique et l’augmentation du débit. Ryan et Elimelech (1996) ont réalisé une étudeapprofondie sur la désorption et le transport des colloïdes dans les aquifères. Cette étude a per-mis de mettre en évidence l’augmentation de la désorption des colloïdes avec la diminutionde la force ionique (comme précédemment) ainsi qu’avec l’augmentation du pH. Par ailleurs,l’analyse a permis de démontrer le fait que l’augmentation du débit des eaux souterrainescontribue au détachement des colloïdes ainsi qu’à leur transport dans l’environnement. Baiet Tien (1997) ont concentré leur étude sur le détachement des particules par filtration. Leurétude se divise en deux parties : analyser plusieurs facteurs affectant le détachement des parti-cules puis effectuer des tests afin d’appuyer leurs conclusions. Bai et Tien (1997) ont constaté

36


que les particules plus grosses sont davantage susceptibles de se détacher du milieu poreuxlorsque la vitesse de l’écoulement augmente.

Freitas et Sharma (1999) ont montré les effets de la double couche électrostatique sur le déta-chement de particules de polystyrène d’un milieu poreux composé de grains de silice. Commeils l’ont observé, l’utilisation d’eau déminéralisée dans la cellule d’écoulement génère l’appa-rition d’une double couche électrostatique répulsive. L’expérience montre alors un importantdétachement des colloïdes. A l’inverse, lorsque la double couche électrostatique répulsive estminimale (en utilisant 0,1M d’une solution de KCl), presque toutes les particules restent atta-chées.

Ryde et Matijevic (2000) ont étudié le détachement de particules sphériques d’hydroxydede chrome d’un milieu poreux formé d’empilements de billes d’acier. Leurs expériences ontconsisté à entraîner le détachement des particules (après une phase de dépôt initiale), parrinçage du milieu poreux avec des solutions à différents pH et différentes forces ioniques.De même que Ryan et Elimelech (1996) et Ryde et Matijevic (2000) ont mis en évidence lacroissance de la désorption avec la diminution de la force ionique et l’augmentation du pH.Dans tous les tests utilisant des milieux formés de billes de verres lisses et nettoyées où Rydeet Matijevic (2000) ont évalué le détachement des particules, l’élimination complète de cesdernières a été démontrée. A l’inverse, l’élimination complète a été impossible à réaliser pourdes particules d’hydroxyde de chrome déposées sur des billes d’acier. Selon Ryde et Matijevic(2000), la raison expliquant ce comportement repose sur la rugosité de la surface du support.Ils ont émis l’hypothèse que des particules sont restées piégées dans les crevasses de la surfacedu métal et ne pouvaient donc se désorber.

37

Chapitre 3

MODÈLE MACROSCOPIQUED’ADSORPTION

Ce chapitre est consacré à la modélisation macroscopique du dépôt de particules colloïdalesau cours de leur transport dans un milieu poreux saturé. Nous proposons un modèle qui tientcompte du caractère non instantané du processus d’adsorption.

Ce modèle qui fait intervenir un facteur de retard, comme nous le verrons, permet de rendrecompte des observations expérimentales telles qu’elles ont été publiées dans la littérature.Nous examinerons notamment l’influence de la force ionique et du débit sur ce coefficient deretard. Une interprétation au moins qualitative de la phénoménologie observée sera présentée.

3.1 Développement du modèle

La mise en place du modèle macroscopique se fait dans une première étape à partir de consi-dérations physiques à l’échelle du pore.

Si on considère une suspension en écoulement dans un pore saturé (Fig 3.1.1a), on distinguetrois types de zones (Fig 3.1.1b) :– Zone d’adsorption : où les particules sont liées de façon permanente à la surface solide ;– Zone d’équilibre : où les particules sont en interaction directe avec les particules déposées ;– Zone de mobilité : où les particules sont en libre mouvement dans la phase fluide.

39

Chapitre 3 MODÈLE MACROSCOPIQUE D’ADSORPTION

(a) Vue dans un pore

(b) Vue agrandie

FIGURE 3.1.1: Répartition des trois zones de transport de particules dans un pore du milieuporeux saturé

3.1.1 Transport réactif de colloïdes en milieu poreux

Le transport est gouverné par l’équation de convection-diffusion donnée en section 2.4, faisantintervenir la concentration en particules mobiles, C, et la fraction de particules non mobiles,S (quantité de particules par unité de masse solide). Cette fraction est constituée par les parti-cules adsorbées dans la zone d’adsorption (Sad) et dans la zone d’équilibre (Spar).

S’agissant de Sad , cette population de particules est fixée sur la surface des grains collec-teurs par des interactions électrostatiques de surface incluant principalement les forces DLVO(§ 2.3.1). Les particules ainsi adsorbées obéissent aux conditions d’attachement irréversible du« clean-bed » (Tufenkji, 2007) où l’interaction particule/grain n’est pas gênée par les particulesvoisines.

Quant à Spar, cette fraction de particules se situant entre les zones d’adsorption et de filtra-tion est en réaction d’équilibre avec le milieu poreux, obéissant aux isothermes d’adsorption.Cette interaction avec le milieu poreux retarde leur élution. Dans ce cas, on parle d’adsorptiond’équilibre. Cette adsorption entraîne un facteur de retard qui représente la différence relativede la vitesse moyenne de transport des colloïdes par rapport à celle du fluide contenu dans lepore.

Afin de reproduire les résultats expérimentaux obtenus par Canseco et al. (2009), nous re-

40


tiendrons l’équation de transport des particules colloïdales en milieu poreux saturé (Eq 3.1.1),basée sur l’équation d’advection-diffusion (Eq 1.2.1) tout en tenant compte du nombre de par-ticules colloïdales situées dans les trois sites de chaque pore comme indiqué dans (Fig 3.1.1b),elle s’écrit (Lunn et al., 1996; Schijven et Hassanizadeh, 2000; Tufenkji, 2007; Li et al.,2009) :

∂

∂ t

(C+

ρb

φS)= D

∂ 2C∂x2 −Vp

∂C∂x

(3.1.1)

où la fraction des colloïdes immobilisés dans le pore se compose de :

S = Spar +Sad (3.1.2)

où :– Sad : fraction des colloïdes enlevés de la suspension de manière irréversible– Spar : fraction des colloïdes attachés à la matrice solide dans un état d’équilibreDans la suite est traitée l’adsorption cinétique irréversible permettant de déterminer la valeurde Sad (§ 3.1.2) et Spar est explicitée dans (§ 3.1.3).

3.1.2 Adsorption cinétique irréversible

Lors du processus d’adsorption, les particules mobiles sont attirées dans un premier temps àla surface des grains par le mécanisme d’adsorption irréversible (Fig 3.1.2).

FIGURE 3.1.2: Adsorption irréversible

Ce processus d’adsorption est supposé suivre ici une cinétique de premier ordre (Yao et al.,1971; Tufenkji et Elimelech, 2004). La fraction de particules colloïdales Sad ainsi éliminéesde la solution est alors liée à C par la relation suivante (Tufenkji, 2007) :

ρb

φ

∂Sad

∂ t= KdC (3.1.3)

Le coefficient d’adsorption Kd est relié à l’efficacité de collision et à l’efficacité de capture etest donné par l’équation 2.4.10. Il détermine la valeur du plateau final des courbes de percéece qui correspond à la zone 2 de la figure 3.1.4.

41


3.1.3 Adsorption d’équilibre

En présence de ces fractions de particules irréversiblement adsorbées, le reste de la suspensionest partitionné en une fraction librement mobile et une deuxième en équilibre avec la coucheadsorbée (Fig 3.1.3).

FIGURE 3.1.3: Adsorption d’équilibre

L’ensemble des particules en équilibre avec la couche adsorbée constitue la fraction Spar, reliéeà C par :

Spar = KpC (3.1.4)

où Kp est le coefficient de partition (partition entre les phases libre et attachée), déduit de larelation 2.4.14.

L’existence de cette fraction de particules est responsable du retard constaté par rapport à lapercée de suspension non réactive (zone 1 de la figure 3.1.4).

FIGURE 3.1.4: Courbes de percée avec et sans retard

En remplaçant Spar donné dans l’équation 3.1.1 par sa valeur correspondant à la concentration

42


de phase fluide (Eq 3.1.4), un terme de retard apparaît (Eq 3.1.6). Ce terme R gouverne leretard dans les courbes de percée comme le montre la zone 1 de la figure 3.1.4.

3.1.4 Modèle macroscopique

En remplaçant Spar et Sad par leurs expressions (Eq 3.1.3 et 3.1.4) dans l’équation 3.1.1, lemodèle macroscopique de transport de particules colloïdales en milieu poreux saturé tenantcompte des phénomènes d’adsorption s’écrit en une dimension :

(1+R)∂C∂ t

= D∂ 2C∂x2 −Vp

∂C∂x−KdC (3.1.5)

où le facteur de retard R est directement lié à Spar par la relation :

R =ρb

φKp =

ρb

φ

Spar

C(3.1.6)

Comme mentionné précédemment, le coefficient d’adsorption, Kd , obtenu par la relation 2.4.10,donne la valeur du plateau final des courbes de percée. Le facteur de retard, R, n’évolue paravec le temps car le ratio Spar

C est constant dans le temps comme nous le verrons dans la relation3.5.2. Ce facteur de retard renseigne sur la pente de ces courbes.

Si on considère le rayon de la particule ap comme distance caractéristique, et ap/Vp commetemps caractéristique, l’équation 3.1.5 s’écrit dans sa forme adimensionnelle où les grandeursadimensionnelles comportent un astérisque (Cf. Annexe-A) :

(1+R)∂C∗

∂ t∗=

1Pe

∂ 2C∗

∂x∗2 −∂C∗

∂x∗−DaC∗ (3.1.7)

Cette équation adimensionnelle fait apparaître :– Le nombre de Péclet, Pe, permettant de quantifier l’ombrage hydrodynamique qu’occa-

sionne une particule déjà déposée. En effet, cette particule préalablement déposée génère laprésence d’une zone située à son aval par rapport à l’écoulement interdite au dépôt d’autresparticules. Pour cela, la vitesse particulaire Vp est relevée pour une particule placée à 3apde la surface du pore.Ce nombre de Péclet représente le rapport entre la vitesse d’advection (Vp) et la vitesse de

diffusion(

Dbap

)des particules colloïdales et est donné par (Eq 3.1.8). Par commodité, le

nombre de Péclet sera désigné par Pe dans la suite.

Pe =Vpap

Db(3.1.8)

43


– Le nombre adimensionnel de Damköhler, Da, qui représente le rapport entre le temps d’ad-vection (ap/Vp) et le temps de réaction

(K−1

d

)des particules colloïdales selon la relation :

Da =ap/Vp

1/Kd(3.1.9)

Remarque : Si le transport des colloïdes est régi uniquement par le processus de dépôt irré-versible, la fraction Spar devient nulle et l’équation de transport se réduit à :

∂C∂ t

= D∂ 2C∂x2 −Vp

∂C∂x−KdC (3.1.10)

Dans ces conditions, aucun retard n’est observé.

3.2 Données expérimentales de référence

La validité du modèle (Eq 3.1.5) proposé ci-dessus est testée en comparant les résultats numé-riques avec des données expérimentales de la littérature (Canseco et al., 2009; Djehiche et al.,2009). Ces études expérimentales, décrites ci-dessous, avaient pour objectif de caractériserl’adsorption de particules de latex dans des milieux poreux consolidés et saturés, pour diffé-rentes valeurs de la force ionique et du débit d’injection de la suspension, évalué au travers dunombre de Péclet.

Le milieu poreux utilisé est un milieu artificiel consolidé constitué de grains de silicate frittés,il est commercialisé sous le nom d’aérolithe 10. La porosité du milieu poreux vaut approxi-mativement 43%, et la perméabilité est de 8 Darcy.

(a) Échantillon non enrobé (b) Échantillon enrobé

FIGURE 3.2.1: Présentation du milieu poreux (Canseco et al., 2009)

44

3.2 Données expérimentales de référence

Les colloïdes utilisés sont des particules sphériques de 390nm de rayon en latex de polysty-rène, comportant des groupes fonctionnels d’acide carboxylique sur leur surface.

La suspension des particules est dispersée dans l’eau déminéralisée pour obtenir une suspen-sion colloïdale de concentration en particules C0 de 200ppm (parties par million) 1.

L’échantillon du milieu poreux est de forme cylindrique (Fig 3.2.1a) de 5cm de diamètre etde longueur 5 ou 15cm selon les expériences. Il est enrobé de résine epoxy (Fig 3.2.1b) afind’en assurer l’étanchéité. Ses deux extrémités sont encastrées dans des flasques en aluminiumtraité comportant des prises de pression et des vannes d’injection des fluides.

Le dispositif expérimental utilisé est représenté dans la figure 3.2.2. Il comporte pour l’es-sentiel une pompe d’injection, des capteurs de mesure de pression différentielle, un collecteurd’effluents en sortie et un spectrophotomètre UV-visible.

FIGURE 3.2.2: Dispositif expérimental (Canseco, 2009)

Une manipulation type consiste en l’injection d’une suspension colloïdale de concentrationinitiale C0 dans l’échantillon à un débit donné, et de mesurer la concentration C des effluentsen sortie à l’aide du spectrophotomètre.

Les courbes de percée sont obtenues en représentant le ratio des concentrations C/C0 en sortiede l’échantillon en fonction du nombre de volumes de pore de la suspension injectée.

Ces expériences sont conduites à pH neutre pour différentes forces ioniques (Eq 2.3.4) variantde 3 à 12mM, et pour différentes débits correspondant à des nombres de Péclet (Eq 3.1.8)allant de 1,12 à 75. Les différentes données expérimentales sont listées en Annexe-B.

Les résultats ainsi obtenus sont présentés sur les figures 3.2.3a et 3.2.3b où sont représentéssuccessivement les influences de la force ionique, et du nombre de Péclet pour les conditionsprécisées en légende.

1. 200ppm≈ 8.4×1011 particules par mL

45


(a) L = 5 cm et Pe = 9,8 (b) L = 15 cm et I = 12 mM

FIGURE 3.2.3: Courbes de percée expérimentales pour différents débits et forces ioniques,pH = 7

Ces deux figures montrent trois régimes, dont la durée est variable selon :– En début d’expérience : toutes les particules injectées sont adsorbées couvrant peu à peu

la surface des grains, et la concentration en colloïdes à la sortie de l’échantillon est quasinulle ;

– A ce régime succède un domaine de croissance rapide de C/C0 sur quelques volumes de pore,où la couche de dépôt est saturée et la percolation a lieu. En conséquence, les particulescolloïdales sortent de l’échantillon ou bien se déposent dans la zone d’équilibre ;

– Ce dernier régime observe un plateau où les particules injectées ont une très faible probabi-lité de fixation.

3.3 Résolution numérique

Les simulations numériques sont effectuées à l’aide du logiciel de simulation COMSOL Mul-tiphysics®. Ce dernier facilite toutes les étapes du processus de modélisation en maillant etrésolvant les équations une fois la géométrie est définie et la physique du problème est spéci-fiée par l’utilisateur. Des outils de post-traitement permettent d’exploiter les résultats.

Afin de résoudre l’équation (Eq 3.1.5), on considère une géométrie 1D linéaire, de longueur Lavec un maillage régulier. La concentration C est fonction du temps t et de l’espace x ∈ [0,L].Les conditions initiale et aux limites sont les suivantes : C = 0 ; (t = 0; x)

C =C0 ; (t > 0; x = 0)∂C∂x = 0 ; (t > 0;x = L)

(3.3.1)

46

3.4 Résultats de simulations

Le maillage utilisé est régulier. Comme le problème est résolu en une dimension, 120 maillessont suffisantes pour une longueur de milieu de 5cm. En effet, une étude de sensibilité montrequ’à partir de ce nombre de mailles, les résultats restent égaux avec un écart inférieur à410−4 %. Quant à la résolution du système, le solveur utilisé est direct de type UMFPACKavec une tolérance en concentration de 10−3.

La démarche que nous avons adoptée est la suivante : le coefficient d’adsorption Kd est es-timé par les équations 2.4.10, 2.4.3 et 2.4.6 à partir des données expérimentales, du nombre dePéclet et de la force ionique. L’équation 3.1.10 associée aux conditions 3.3.1 est résolue numé-riquement et les résultats sont comparés aux données expérimentales. On note que ces résultatspermettent la validation de la valeur de Kd par le calage de la zone 2 de la courbe de percéereprésentée dans la figure 3.1.4. Le calage de la zone 1 de la courbe de percée (Fig 3.1.4)permet de déterminer le coefficient de retard R défini dans le premier membre du modèle ma-croscopique (Eq 3.1.5). Les résultats obtenus pour les différentes valeurs du nombre de Pécletet de la force ionique sont présentés ci-après.


L’ensemble des résultats est présenté dans les figures (Fig 3.4.1 à 3.4.4) qui présentent lescourbes de percée et le facteur de retard en fonction du nombre de Péclet et de la force ionique.

3.4.1 Courbes de percée

Nous présentons dans les figures 3.4.1 et 3.4.2 une comparaison entre les résultats de nossimulations (en symboles) et des données expérimentales (en trait continu ou discontinu) ob-tenus pour différentes valeurs de la force ionique et du nombre de Péclet. Ces résultats sontprésentés en terme de C/C0 en sortie de l’échantillon en fonction du nombre de volumes depores injectés.

Nous obtenons, dans chacun des cas, après un calcul du coefficient d’adsorption Kd et unchoix judicieux du facteur de retard R, un calage satisfaisant à l’exception des premiers pointsexpérimentaux, en raison du manque de précision dans la mesure expérimentale des petitesconcentrations aux temps courts. Ce calage permet de déduire une évolution du facteur deretard en fonction du nombre de Péclet pour une force ionique donnée et en fonction de laforce ionique pour un nombre de Péclet fixe.

47


L = 5cm ; Pe = 9,8 ; I ∈ [3mM; 12mM]

FIGURE 3.4.1: Comparaison des courbes de percée numériques aux résultats expérimentauxpour différentes valeurs de la force ionique

L = 15cm ; I = 12mM ; Pe ∈ [1,12; 75]

FIGURE 3.4.2: Comparaison des courbes de percée numériques aux résultats expérimentauxpour différentes valeurs du nombre de Péclet

48


3.4.2 Facteur de retard

Les évolutions du facteur de retard en fonction du nombre de Péclet ou de la force ionique sontreprésentées dans les figures 3.4.3 et 3.4.4 où les symboles représentent des valeurs obtenuespar la simulation.

La figure 3.4.3 montre globalement qu’à un nombre de Péclet fixe (condition hydrodynamiquedonnée) le facteur de retard est une fonction monotone et croissante tendant vers une valeurplateau aux fortes forces ioniques.

FIGURE 3.4.3: Variation du facteur de retard en fonction de la force ionique

Par ailleurs, à une force ionique fixe et nombre de Péclet variable, le graphe de la figure 3.4.4semble indiquer l’existence de deux régimes, un régime quasi constant aux très faibles Pécletsauquel succède un régime faiblement décroissant aux Péclets élevés.

FIGURE 3.4.4: Variation du facteur de retard en fonction du nombre de Péclet

49


Ces résultats sont discutés dans la section suivante.

3.5 Interprétation des résultats

Afin de mieux comprendre les résultats obtenus dans (Fig 3.4.3) et (Fig 3.4.4), une étudequalitative est menée.

3.5.1 Influence de la force ionique

Notre raisonnement sera basé sur le principe de l’existence d’une aire d’exclusion incluant lesparticules déposées.

On considère une particule colloïdale chargée dans une solution saline (Fig 3.5.1). On peutdéfinir une zone d’exclusion « électrostatique », induite par la présence de la double couchediffuse autour de la particule dont la dimension caractéristique est proportionnelle à la lon-gueur de Debye, κ−1 par une coefficient multiplicatif β supérieur à 1. Cette zone exclut laprésence d’autres particules colloïdales.

FIGURE 3.5.1: Représentation de l’aire d’exclusion « électrostatique » en régime de diffusiondominant

L’aire d’exclusion, Aexc, projetée sur un plan en deux dimensions, est donnée par :

Aexc = π(ap +βκ

−1)2(3.5.1)

Par ailleurs, d’après la définition de la longueur inverse de Debye (Eq 2.3.3), on constatequ’elle est inversement proportionnelle à la racine carrée de la force ionique. Et comme lemontre la courbe de l’aire d’exclusion tracée en fonction de la force ionique dans la figure(Fig 3.5.2), l’aire d’exclusion sera une fonction décroissante de la force ionique.

50


FIGURE 3.5.2: Variation de l’aire d’exclusion autour d’une particule (ap = 390nm) en fonc-tion de la force ionique

On considère maintenant la relation d’équilibre qui existe entre les particules en phase fluideet celles déposées (Tien, 2000) suivant l’équation :

Spar

S0=

CC0

(3.5.2)

où S0 représente le nombre de particules attachées au site d’équilibre par unité de masse solideà l’entrée du milieu poreux. L’aire disponible pour que les particules déposées y séjournent estla surface du grain, et si on suppose que toute cette surface sera remplie de ces particules, alorsS0 sera donnée par le rapport de la surface spécifique du grain (Eq 2.1.7) de masse volumiqueρs et supposé de forme sphérique et de l’aire d’exclusion des particules colloïdales (Eq 3.5.1) :

S0 =Asp

Aexc=

6

πρsdg (ap +βκ−1)2 (3.5.3)

Notons que dans notre cas, cette égalité n’est pas strictement vraie à cause de la forme réelledes grains. En première approximation, un facteur multiplicatif est nécessaire.

Par ailleurs, d’après les relations 3.1.4 et 3.5.2, on obtient l’équation 3.5.4 où on remarque uneproportionnalité entre Kp et S0 :

∂Spar

∂ t=

S0

C0

∂C∂ t

= Kp∂C∂ t

(3.5.4)

En considérant la relation 3.1.6 et en la combinant à la relation 3.5.4, on obtient finalement larelation de proportionnalité suivante :

51


R =ρb

φC0S0 (3.5.5)

Donc d’après les relations 3.5.3 et 3.5.5 on déduit la relation entre le facteur de retard et l’aired’exclusion :

R ∝6(1−φ)

πφC0dg (ap +βκ−1)2 (3.5.6)

Cette relation montre que le facteur de retard est inversement proportionnel à l’aire d’ex-clusion. Et puisque l’aire d’exclusion est une fonction décroissante de la force ionique I(Fig 3.5.2) alors, R sera une fonction croissante de la force ionique.

Par ailleurs, la figure 3.5.3 représente l’évolution du rapport 6(1−φ)/πφC0dg(ap+βκ−1)2 (Eq 3.5.6)

en fonction de la force ionique pour une valeur de β fixée à 5.

FIGURE 3.5.3: Relation entre le rapport 6(1−φ)/πφC0dg(ap+βκ−1)2 et la force ionique

La figure 3.5.3 nous montre que l’évolution du rapport 6(1−φ)/πφC0dg(ap+βκ−1)2 est une fonction

croissante de la force ionique, cette courbe représente une même tendance générale que celleobtenue pour le facteur de retard (Fig 3.4.3). Ce résultat confirme, de manière qualitative, ladépendance du facteur de retard de la force ionique.

Cependant, nous remarquons du point de vue quantitatif, que la pente de la courbe obtenuepour le rapport 6(1−φ)/πφC0dg(ap+βκ−1)

2 est très faible devant celle du facteur de retard. Cecipeut être dû, d’une part, à l’approximation de la relation 2.1.7 pour le calcul de l’aire spécifiquedu grain et, d’autre part, à la non prise en compte de l’influence du nombre de Péclet sur l’aired’exclusion. En effet, à un nombre de Péclet valant 9,8 (dans notre cas), une zone d’ombragehydrodynamique est ajoutée à la zone d’exclusion électrostatique comme nous le verrons dansle paragraphe suivant.

52


3.5.2 Influence du nombre de Péclet

La figure 3.4.4 montre que la valeur du facteur de retard diminue quand le nombre de Pécletaugmente. On peut, de manière phénoménologique, expliquer cette tendance de la manièresuivante. On considère une particule colloïdale déposée sur une surface de grain et un écoule-ment de particules libres à son voisinage. Dans un régime convectif dominant il existe une aired’exclusion hydrodynamique, appelée zone « d’ombrage hydrodynamique » Adamczyk et al.(1992), à l’arrière de la particule immobile comme le montre la figure 3.5.4 . Cette aire, quidépend du débit, se rajoute à l’aire d’exclusion due à la présence de la double couche diffuse(Fig 3.5.1).

FIGURE 3.5.4: Aire d’exclusion en présence d’ombrage hydrodynamique

L’amplitude exacte de l’ombrage hydrodynamique est difficile à prédire avec précision. Qua-litativement, même s’il est difficile de prédire la dépendance exacte de l’aire d’exclusion hy-drodynamique du nombre de Péclet, son amplitude augmente avec le débit. Sachant que Rest proportionnel à S0 (Eq 3.5.5) et que S0 est inversement proportionnel à l’aire d’exclusion(Eq 3.5.3), on valide la décroissance de R avec l’augmentation du débit et donc du nombre dePéclet.

De la même manière que précédemment, on peut considérer qu’en régime diffusif dominant,l’aire d’exclusion hydrodynamique sera peu affectée et que le facteur de retard, fonction del’aire d’exclusion, restera constant pour les faibles valeurs du nombre de Péclet. Ce raisonne-ment est en bon accord qualitatif avec nos résultats observés en figure 3.4.4.

3.5.3 Influence de la longueur du milieu

Les valeurs du facteur de retard ont été obtenues pour des expériences réalisées sur des échan-tillons de longueur 15cm en faisant varier le nombre de Péclet pour une force ionique fixeégale à 12mM, et aussi pour des expériences menées sur des échantillons de longueur 5cm enfaisant varier la force ionique pour un nombre de Péclet égal à 9,8.

La figure 3.5.5 montre que la même valeur du facteur de retard, R = 6, a été obtenue pour pourdeux expériences différentes aux mêmes valeurs de la force ionique, 12mM, et du nombre dePéclet, 9,8 pour deux longueurs de milieu différentes.

53


FIGURE 3.5.5: Non-dépendance du facteur de retard en la longueur du milieu poreux

En résumé, le facteur de retard mis en évidence dans ce modèle ne dépend pas, dans la gammed’échantillons utilisés, de la longueur de l’échantillon du milieu poreux utilisé.

3.6 Conclusion

Après une analyse bibliographique des modèles développés dans la littérature et des méca-nismes mis en jeu lors de l’adsorption de particules colloïdales en milieu poreux, un modèlemacroscopique décrivant le transport de colloïdes en milieu poreux et faisant apparaître un fac-teur de retard, R, et un coefficient d’adsorption, Kd , a été adopté. Un développement théorique,a permis de mettre en évidence la relation entre le facteur de retard, R, et la force ionique, I,d’une part, et le facteur de retard et le nombre de Péclet, Pe, d’autre part.

Le facteur de retard, R, pour un nombre de Péclet donné, augmente en fonction de la force io-nique comme préconisé qualitativement par l’analyse théorique. Pour une force ionique don-née, le facteur de retard diminue en fonction du nombre de Péclet, ce qui peut être expliquépar l’augmentation de l’amplitude de l’ombrage hydrodynamique.

Ce modèle macroscopique proposé dans cette étude a pu décrire les comportements des col-loïdes observés lors des expériences, tout en capturant la physique qui gouverne localement leprocessus d’adsorption colloïdal.

54

Chapitre 4

ÉTUDE NUMÉRIQUE A L’ÉCHELLEMICROSCOPIQUE

Afin de mieux comprendre le comportement macroscopique des particules colloïdales lorsde leur transport en milieu poreux saturé, une étude numérique à l’échelle microscopique esteffectuée.

Cette étude numérique est conduite à l’aide du code de calcul Thétis qui permet de simuler letransport d’une ou de plusieurs particules en mouvement dans un écoulement.

A cette échelle, l’étude tient compte des propriétés de surface des particules et du milieuporeux. Ainsi, il faut considérer le modèle résolu par le code de calcul Thétis et intégrerdans son terme source les interactions électrostatiques en tenant compte de l’existence deshétérogénéités de surface.

Tout d’abord, nous présenterons dans ce chapitre le système d’équations à dérivées partiellesà résoudre, qui tient compte de la phase solide et fluide. En second lieu, nous exposerons lesdifférentes composantes des forces en action et détaillerons la méthode utilisée pour la prise encompte des rugosités de surface. Une étude adimensionnelle est ensuite présentée pour mettreen évidence le rapport entre les effets hydrodynamiques et physico-chimiques.

Nous présenterons par la suite la méthode de résolution numérique, en décrivant d’abord leprocessus de traitement des particules dans le code de calcul, puis le diagramme de calcul desforces de type DLVO avec la prise en compte de la présence des rugosités de surface.

Nous décrirons lors de la phase suivante les tests choisis sur la base des données obtenuesexpérimentalement par Canseco et al. (2009), et présenterons et analyserons finalement lesrésultats obtenus.

55

Chapitre 4 ÉTUDE NUMÉRIQUE A L’ÉCHELLE MICROSCOPIQUE

4.1 Modèle physique

Si on traite le cas d’une particule colloïdale (solide) soumise à un champ d’écoulement dansun domaine fluide, le suivi de l’interface solide/fluide devient une préoccupation importante,et nécessite une méthode bien adaptée.

4.1.1 Prise en compte de la phase solide : modèle à 1-fluide

Afin de tenir compte de l’existence d’une phase solide (particule) dans un domaine fluide, Ilexiste deux types de méthodes de suivi d’interface.

Une première méthode repose sur la considération de maillage variable, où seule la phasefluide est maillée et les interfaces fluide/solide sont des frontières du domaine fluide. Lemouvement des particules est considéré comme un problème à frontière libre et nécessiteun maillage adaptatif au cours de la simulation. Cette méthode compte deux approches : uneapproche purement lagrangienne qui consiste à changer la forme des mailles à chaque itéra-tion, mais cette approche peut générer des problèmes de précision quand le champ proche dela particule est perturbé par des interactions électrostatiques trop importantes ; une deuxièmeapproche, ALE (Arbitrary Lagrangian Eulerian), permet de remailler chaque zone sans chan-ger la structure du maillage. Cette deuxième approche est efficace dans le cas de phases solidesdéformables (Randrianarivelo, 2005; Pianet, 2005).

Une deuxième méthode de suivi d’interface considère un maillage fixe où les différentesphases sont repérées et séparées soit de manière lagrangienne où on parle de « front tracking »,ou de manière eulérienne et on parle de Volume de Fluide « VOF ». Cette méthode est baséesur une approche par domaines fictifs qui consiste à traiter un ensemble de sous-domaines(fluide et solide (particule)) comme un unique domaine, avec l’introduction de techniquesde pénalisation permettant de faire ressortir les caractéristiques physiques de chaque phase.Une fonction couleur Fc qui correspond à la fraction volumique de la phase solide dans lamaille est introduite. Cette fonction couleur permettra de transporter les particules au traversde maillages cartésiens fixes en obéissant à l’équation d’advection présentée dans le champ devitesse local par :

∂Fc

∂ t+−→u .

−→∇ Fc = 0 (4.1.1)

Cette fonction sera couplée avec les équations de Navier Stokes modifiées par la méthode depénalisation et résolue sur tout le domaine d’étude. Ce modèle, dont l’efficacité a été démon-trée dans les travaux de Pianet et al. (2007, 2010), est un traitement à 1-fluide qui permet aucode de calcul Thétis de traiter un seul fluide au sens des équations de Navier Stokes.

Dans Thétis, trois techniques de pénalisation on été développées :– Pénalisation par terme de Brinkmann (Arquis et Caltagirone, 1984; Khadra et al., 2000)

où le milieu est considéré poreux avec une perméabilité différente suivant le sous-domaine

56


considéré. Le milieu fluide aura donc une perméabilité infinie. Dans cette technique, lesolide est considéré comme un milieu imperméable dans lequel aucun écoulement ne peutse produire. Ainsi les équations de Navier-Stokes ne sont résolues que dans le milieu fluide.

– Pénalisation par viscosité (Ritz et Caltagirone, 1999) où le milieu solide est considéré avecune viscosité dynamique infinie. Dans ce sens le tenseur de taux de déformation tend vers0 dans les zones solides.

– Pénalisation tensorielle (Caltagirone et Vincent, 2001) où le tenseur des contraintes est dé-composé en termes de dilatation, d’élongation, de cisaillement et de rotation. Dans ce sens,on peut imposer :– L’incompressibilité dans le sous-domaines fluide– La non-déformation des particules dans le sous-domaine solide.

En utilisant cette dernière technique, on résout la même équation sur tout le domaine ; seulesles valeurs de viscosités spécifiques (artificielles) varieront en fonction du sous-domaine consi-déré. C’est cette technique qui est adoptée dans notre étude et qui sera détaillée dans le para-graphe suivant.

Technique de pénalisation tensorielle

Cette technique de pénalisation tensorielle se base sur la reformulation du tenseur de contraintes,=σ , donné par l’équation 2.2.2 en décomposant le tenseur de contraintes visqueuses

=τ en trois

tenseurs tenant compte de viscosités spécifiques (Eq 4.1.2), à savoir : la viscosité spécifique

d’élongation ι associée au tenseur=Λ, la viscosité spécifique de cisaillement χ associée au ten-

seur=ϒ et la viscosité spécifique de rotation ϖ associée au tenseur

=Θ (Caltagirone et Vincent,

2001).=τ = ι

=Λ+χ

=ϒ+ϖ

=Θ (4.1.2)

Les trois tenseurs=Λ,

=ϒ et

=Θ sont donnés par les relations suivantes :

=Λ=

∂ux∂x 0 00 ∂uy

∂y 0

0 0 ∂uz∂ z

;=ϒ=

0 ∂ux∂y

∂ux∂ z

∂uy∂x 0 ∂uy

∂ z∂uz∂x

∂uz∂y 0

;=Θ=

0 ∂ux

∂y −∂ux∂x

∂ux∂ z −

∂ux∂x

∂uy∂x −

∂uy∂y 0 ∂uy

∂ z −∂uy∂y

∂uz∂x −

∂uz∂ z

∂uz∂y −

∂uz∂ z 0

(4.1.3)

où ux, uy et uz sont respectivement les composantes du vecteur vitesse locale du fluide~u suivantles directions x, y et z.

L’équation de conservation de la quantité de mouvement donnée en (Eq 2.2.1) devient alors :

ρ∂ (~u)

∂ t+ρ

(~u �~∇

)~u = ~∇ �

((−p+λ∇ �~u)

=I + ι

=Λ+χ

=ϒ+ϖ

=Θ

)+~fv (4.1.4)

Ainsi, on peut indépendamment imposer les différentes contraintes aux différents sous-domaines.Ces viscosités spécifiques sont modulées afin d’induire un type de comportement particulier

57


en fonction de chaque phase. Il est intéressant de noter que si l’on affecte à λ la valeur de−2

3 µ , à ι la valeur de 2µ , à χ la valeur de 2µ et à ϖ la valeur de µ , on retrouve la formulationde l’équation de conservation de la quantité de mouvement pour un fluide Newtonien.

Cette méthode de pénalisation permet d’imposer la condition d’incompressibilité dans le sous-domaine « fluide » et de non déformation des particules dans le sous-domaine « solide ». Dansce sens, la même équation sera résolue sur l’ensemble du domaine, les valeurs des viscositésartificielles varieront de manière implicite en fonction du sous-domaine considéré.

En résumé, la résolution du transport des particules dans un domaine fluide sera effectuée parle modèle 1-fluide représenté par le système d’équations qui découlera des relations 2.2.4,4.1.1 et 4.1.4 :

ρ∂ (~u)∂ t +ρ

(~u �~∇

)~u = ~∇ �

(−p

=I +µ

(∇~u+(∇~u)T

))+~fv

∂Fc∂ t +−→u .

−→∇ Fc = 0

~∇ �~u = 0

(4.1.5)

4.1.2 Forces mises en jeu à l’échelle microscopique

Échelle du pore

A cette échelle, lorsque les particules sont suffisamment loin des parois solides, seules lesforces hydrodynamiques, ~FHydro, régissent l’écoulement.

Il s’agit de l’association de la force de portance donnée par la relation 2.2.10 et de la force detraînée initialement définie par l’équation 2.2.8. Pour un écoulement rampant, régi par la loide Stokes, une relation de force de traînée plus simplifiée peut être utilisée :

~FD = 6πµap (~up−~vp) (4.1.6)

Cette relation analytique permettra de vérifier les résultats des forces hydrodynamiques, agis-sant sur une particule, obtenues par la simulation numérique.

Échelle de l’interface

A cette échelle, la particule est assez proche d’une paroi ou d’une rugosité solide pour qu’in-terviennent les forces d’interactions électrostatiques. Ces forces DLVO, ~FDLVO (Eq 2.3.7), sontles forces attractives de van der Waals, ~FV DW (Eq 2.3.2), et répulsives (pour un système sili-cate/eau/latex) de la double couche, ~FDL (Eq 2.3.6).

Lorsqu’une particule s’approche de la paroi d’un collecteur, le maillage de la zone fluide situéeentre la particule et le collecteur n’est plus assez fin pour résoudre correctement les équationsde Navier Stokes (Eq 2.2.5) et la force hydrodynamique agissant sur la sphère à une telle dis-tance est sous-estimée. La force répulsive qui apparaît à cette distance à cause de la pression

58


engendrée au niveau de ce film fin ne peut pas être correctement calculée. Dans ces condi-tions, et à cette distance critique, il est primordial de formuler cette force de lubrification et dela rajouter au bilan de forces. Le calcul de cette force est basé sur la théorie de la lubrification.Brenner (1961) propose une formulation de cette force (Eq 2.3.17) pour un écoulement ram-pant en se basant sur la loi de Stokes et en faisant apparaître un terme correcteur du facteurd’amplification de Stokes, noté λs qui sera fonction de la distance normalisée εh = h/ap quisépare la particule de rayon ap de la paroi solide dont elle est distante de h (Fig 2.3.7a).

Si les forces attractives de van der Waals sont prépondérantes, la particule s’approchera consi-dérablement de la paroi, qu’elle soit lisse ou rugueuse. Si la distance de séparation entre laparticule et cette paroi est de l’ordre d’une maille, l’ajout de la force de lubrification, ~Flub(Eq 2.3.19) au bilan de forces (hydrodynamiques) est nécessaire pour compenser l’erreur nu-mérique dans la résolution des équations de Navier Stokes (§ 2.3.3).

Il faut, par ailleurs, modéliser les collisions sphère-collecteur ou sphère-sphère. Pour cela,deux approches sont possibles : approche sphère dure et approche sphère molle. Dans l’ap-proche sphère dure, il est supposé que les forces d’interaction sont impulsives et donc toutesles autres forces finies sont considérées négligeables (Hoomans et al., 2001). Les trajectoiresdes particules sont déterminées par des collisions binaires conservant la quantité de mouve-ment. Pour des situations plus complexes, telle que la nôtre, où les particules peuvent avoir desinteractions dues aux forces de courte ou longue portée, l’approche sphère molle est utilisée.Dans ce cas, les trajectoires sont déterminées par l’intégration des équations de mouvementde Newton (Deen et al., 2007).

Dans le cadre d’une approche sphère molle, Breugem (2010) propose une démarche qui per-met de prendre en compte les forces de lubrification lorsque la distance entre la particule etla surface du collecteur est très faible. S’inspirant des distances caractéristiques qu’il définit(Fig 4.1.1), une répartition des forces en fonction de la distance de la particule à la paroi auniveau de la dernière maille est implémentée dans le code Thétis (Gazanion, 2010). La figure4.1.1 représente une partie inférieure de la particule proche d’une paroi solide avec la distancede séparation normalisée εh, deux autres distances normalisées sont dans la dernière maillefluide, et une dernière dans la maille solide de la paroi.

59


FIGURE 4.1.1: Modèle de lubrification de ”sous maille” (Breugem, 2010)

Ce modèle, basé sur les travaux de Breugem (2010) (modèle de « sous-maille »), proposedifférentes combinaisons des forces en fonction de la zone concernée selon le principe suivant :

Zone 0 où εh > εh0 : les équations de Navier Stokes sont correctement résolues, la forcede lubrification n’est pas ajoutée au système d’équations.

Zone 1 où ε1 < εh < εh0 : le bas de la particule se trouve dans la dernière maille, et plusprécisément au niveau de la zone 1. La force de lubrification (Eq 2.3.19) est alorsajoutée au système d’équations au niveau des forces extérieures dans le bilan dequantité de mouvement (Eq 4.1.5) et λs (εh) est calculé par la relation 2.3.18.

Zone 2 où 0 < εh < ε1 : la distance de séparation entre la particule et la paroi est endessous d’un seuil critique ε1ap. λs (εh) est imposé égal à λs (ε1). la force delubrification est alors fixe et ne dépend plus de εh.

Zone 3 où −ε2 < εh < 0 : un début de collision entre la particule et la paroi apparaît, uneforce élastique de sphère molle est alors ajoutée en plus au système d’équationsde Navier Stokes (Gazanion, 2010). Notons que dans cette zone la force de lubri-fication est aussi ajoutée au système d’équations sous les mêmes conditions quedans la zone 1.

Zone 4 où εh <−ε2 : si la distance de séparation normalisée atteint cette valeur limite derecouvrement, la force de lubrification n’est plus additionnée au système d’équa-tions (Eq 4.1.5), seule la force élastique l’est. Cet arrêt permet de limiter la dissi-pation visqueuse.

60


Influence des rugosités de surface

Comme il a été vu en section 2.3.2, il est important de tenir compte des hétérogénéités desurface du milieu poreux qui, dans notre cas, sont des rugosités géométriques que l’on supposede dimension du même ordre de grandeur que la taille des particules colloïdales (Fig 4.3.3).Comme les particules colloïdales sont supposées lisses, et les surfaces des grains rugueuses,les forces d’interaction de type DLVO sont reformulées (§ 2.3.2.3) pour rendre compte dela vraie géométrie des surfaces. Ainsi, la force DLVO reformulée, FSEI

DLVO, est donnée par larelation 2.3.16.

Mise sous forme adimensionnelle

En appliquant le principe fondamental de la dynamique à la particule colloïdale de masse, mp,et de vitesse évaluée en son centre, vp, dans son mouvement, l’équation 4.1.7 est obtenue enconsidérant la surface des grains rugueuse :

mpd~vp

dt= ~FHydro +~FSEI

V DW +~FSEIDL (4.1.7)

De cette équation de bilan (Eq 4.1.7), nous mettons en évidence deux phénomènes distincts :– Phénomène purement hydrodynamique : donné par le regroupement des forces d’origine

hydrodynamique 1.

~FHydro = 6πµap (~up−~vp)+81,2 µa2p

(−→∇ .~up

ν

)1/2

[(~up−~vp) �~e2]~e2

−6πµap[λs (εh)−λs

(εh0

)]~vp (4.1.8)

– Phénomène purement physico-chimique : donné par les forces DLVO (Eq 2.3.16), sommede ~FSEI

V DW et de ~FSEIDL :

~FSEIDLVO = −

¨sphere

AH

6πl3 dA~e2 (4.1.9)

−¨

sphere

ε0εrκ2

2(ζ

2P +ζ

2S)(

csch2 (κl)− 2ζPζS(ζ 2

P +ζ 2S


)dA~e2

Les formulations de ~FHydro et de ~FSEIDLVO sont intégrées dans l’équation de bilan 4.1.7. En consi-

dérant le rayon de la particule, ap, comme longueur caractéristique, la vitesse moyenne dufluide dans un pore, u, comme vitesse caractéristique, et leur rapport , ap/u, comme tempscaractéristique, l’équation générale du mouvement de la particule dans son écriture adimen-sionnelle est donnée par (Cf. Annexe-C) :

1. La force de lubrification est rajoutée au bilan de forces hydrodynamiques, si la particule se trouve dans leszones 1, 2 ou 3 (Fig 4.1.1)

61


Repd~v∗pdt∗

= ~F∗Hydro +N1~F∗V DW +N2~F∗DL (4.1.10)

Trois nombres adimensionnels sont mis en évidence dans cette équation. Il s’agit de :– Rep : nombre de Reynolds particulaire

Rep =ρpapu

µ(4.1.11)

On notera que le nombre de Reynolds particulaire obtenu ici est différent de ce qui estconsidéré en général dans la littérature, à savoir ρapu/µ. Cependant, dans le cas de notreétude où ρp/ρ = 1,04, les valeurs des deux nombres de Reynolds particulaires sont trèsproches.

– N1 : nombre dit de « DLVO », il caractérise le rapport entre les forces DLVO et les forceshydrodynamiques

N1 =κAH

µapu(4.1.12)

– N2 : nombre dit « de double couche », il caractérise le rapport entre les forces de doublecouche et les forces hydrodynamiques

N2 =ε0εrζPζS

µapu(4.1.13)

Les nombres adimensionnels de DLVO, N1, et de double couche, N2, varient inversement enfonction de la force ionique I pour un nombre de Reynolds particulaire donné, comme lemontre la figure ci-dessous :

FIGURE 4.1.2: Évolution des nombres adimensionnels N1 et N2 en fonction de la force ionique

En effet, N1 croit avec la force ionique, tandis que N2 décroît avec la force ionique. Sa décrois-sance est plus rapide comparée à la croissance de N1.

62


4.1.3 Cinétique de désorption

Surface lisse

Afin de traiter la cinétique de désorption de la particule colloïdale préalablement adsorbée, ilest important d’envisager tout d’abord les deux configurations d’adsorption sur une surfacelisse présentées dans les figures 4.1.3a et 4.1.3b ci-dessous :

(a) Cas d’une sphère dure (parfaitement sphérique) (b) Cas d’une sphère molle

FIGURE 4.1.3: Forces extérieures appliquées à une particule adsorbée sur une surface lisse

Dans le cas où la particule est considérée comme parfaitement sphérique, appelée sphère dure,elle est adsorbée à la surface lisse en son point de contact (B”) (Fig 4.1.3a).

Dans le cas où la particule est assimilée à une sphère molle (Fig 4.1.3b), si elle est adsorbée àla surface lisse, son adhérence n’est pas ponctuelle comme pour le cas d’une sphère dure maisest étalée sur une aire ramenée à une longueur (BB′) dans le plan (~e1 ; ~e2).

A sa désorption, la particule, molle ou dure, voit apparaître une nouvelle force ~Ff dans sonbilan des forces, due au frottement entre elle et la paroi.

Cette force (Fig 4.1.3) est donnée par la relation 4.1.14 dans le cas où l’on tient compte del’attachement à un seul collecteur (Bai et Tien, 1997; Tien, 2000) :

Ff = µ f FDLVO (4.1.14)

Avec µ f : le coefficient de frottement donné par :

µ f ∝6(1−φ)

dg(4.1.15)

Dans la configuration de sphère dure adsorbée sur une surface lisse (Fig 4.1.3a), le coupleexercé par les interactions DLVO est nul du fait de la présence d’un seul point d’adsorption.

63


Dans ce cas, si la rotation de la particule a lieu, elle sera liée au couple hydrodynamique. Al’inverse, si la particule est considérée comme molle (Fig 4.1.3b) et est adsorbée sur une sur-face lisse, elle tourne autour de son axe perpendiculaire au plan (~e1 ; ~e2) en raison d’un coupleDLVO important devant le couple hydrodynamique. Pour que la particule puisse rouler autourde son point d’adsorption B”, le couple DLVO doit être négligeable devant le moment hydro-dynamique comme le montre la relation ci-dessous (Bergendahl et Grasso, 1998; Rabinovichet al., 2000b) :

FDLVO dx < FD dy +FL dx (4.1.16)

où dx, dy sont respectivement la moitié de la distance d’adhésion entre la particule et la surfacelisse et la distance entre le centre de la particule et la surface lisse comme les représente lafigure 4.1.3b.

Surface rugueuse

Considérons maintenant le cas de présence de rugosité qui bloque la particule adsorbée. Unplot de hauteur hr représentée en figure 4.1.4a devant lequel la particule est bloquée au pointde contact B′, et une cavité de hauteur H où la particule est bloquée en deux points B et B′

(Fig 4.1.4b).

(a) Particule retenue devant un plot (b) Particule retenue dans une cavité

FIGURE 4.1.4: Particule adsorbée sur une surface rugueuse

Si un colloïde est adsorbé, il peut être détaché par trois mécanismes distincts (Tien, 2000;Burdick et al., 2005) :– par décollement (« lift-off ») : dans ce cas, la force de portance est prépondérante devant les

forces DLVO– par glissement (« sliding ») : dans ce cas, la force de traînée est plus importante que la force

de frottement (Fig 4.1.3)– par roulement (« rolling ») : dans ce cas, on aurait :

64


FD > µR (FDLVO−FL) (4.1.17)

Où µR est un coefficient de frottement-roulement déterminé en fonction de la hauteur hr desplots (Fig 4.1.4a) par la relation :

µR = hr

√2ap−hr

ap−hr(4.1.18)

Dans la configuration d’une cavité, le critère de désorption par roulement autour du point B′

est satisfait par la relation de couples donnée par l’inégalité 4.1.16 (Neyland, 2005).


La présence de la particule est possible via une méthode de pénalisation (§ 4.1.1) qui imposeaux mailles composant la particule un comportement solide (avec une viscosité mille foissupérieure à celle du fluide) et constitue ainsi la particule. L’équation de Navier Stokes estrésolue sur tout le maillage. Le transport de la particule est résolu implicitement, ce qui est enréalité une partie de fluide « solide » dans le fluide. Le détail de ce calcul est présenté dans lesparagraphes suivants.

4.2.1 Processus de traitement des particules dans Thétis

On considère des particules sphériques indéformables suivies dans leur déplacement par uneméthode hybride Lagrange/Euler. Tout d’abord, connaissant la fonction couleur Fc dans chaquemaille du domaine de calcul, µ et ρ sont calculées pour chaque maille, ensuite la résolution del’équation de quantité de mouvement permet de connaître le vecteur vitesse en chaque pointdu domaine. Puisque chaque particule est repérée par les coordonnées de son centre de masse,en réalisant une moyenne sur les vitesses des points appartenant à chaque particule, on peutdéduire la vitesse de chaque particule. Et comme elle peut être advectée par une équation detransport, on détermine sa nouvelle position. Sachant que la particule est indéformable, alorselle peut être projetée sur le maillage eulérien et la fonction couleur sera reconstruite pourchaque maille.

4.2.2 Schémas numériques

Les équations de Navier Stokes (Eq 4.1.5) sont résolues par la méthode des volumes finis.La discrétisation spatiale se base sur un maillage décalé en vitesse et en pression (Fig 4.2.1)avec une troisième grille de viscosité. Ce maillage permet d’éviter les oscillations de pression.Tous les termes de l’équation de Navier Stokes seront approchés par un schéma centré d’ordre

65


2 pour une bonne précision. Les termes non linéaire tels que la viscosité et la pression, ainsique le terme inertiel

(~u �~∇

)~u sont linéarisés

(nn �∇un+1).

FIGURE 4.2.1: Modèle de grille de calcul (D’après Randrianarivelo, 2005)

L’algorithme adopté ici pour la résolution des équations de Navier Stokes est basé sur la mé-thode du lagrangien augmenté généralisée aux contraintes d’élongation, de cisaillement et derotation. Il permet de coupler la vitesse et la pression en gardant une méthodologie fondamen-talement implicite.

Le transport de l’interface par l’advection de la fonction couleur est résolu par un schéma basésur la méthode de suivi de volume lagrangien, où l’inclusion rigide est déplacée. le schémachoisi pour ce transport est explicite, et donc assujetti à un critère de stabilité dite de « CFL »(Courant-Friedrichs-Lewy) qui doit toujours être inférieure à 1. Cette condition relie le pas detemps au pas d’espace par le rapport ∆t

∆xu < 1, et préconise que la phase ne peut pas se déplacerd’une maille en une itération.

La prise en compte de l’existence de forces de courte portée de type DLVO de très grandeintensité, conduisent à des vitesses de particules très importantes. Par ailleurs, afin d’éviterle recouvrement particule/paroi solide (zone 3 de la figure 4.1.1) en présence des forces delubrification et compte tenu de ces vitesses, nous avons été restreints à utiliser des pas detemps extrêmement petits conduisant à un temps de calcul très long (quelques jours à quelquessemaines pour chaque simulation) sur un cluster ayant 256 coeurs de processeurs dont chacunpossède 2Go de mémoire vive.

Le système algébrique discrétisé en temps et en espace est ensuite inversé par le solveur itératifdu bi-gradient conjugué stabilisé, avec un préconditionnement Jacobi, qui se distingue par untaux de convergence plus élevé.

66


4.2.3 Fonctionnement du code

Routines de calcul

Le programme principal appelé « Thétis » permet d’initialiser toutes les variables et fait appelà la routine « calcul » qui initialise et prépare les équations à résoudre, et fait ensuite appelaux différentes routines de résolution des équations dont celle qui concerne notre étude, àsavoir la résolution de l’équation de Navier Stokes. Cette résolution est effectuée par la routine« Naviers » qui fait appel aux différentes fonctions entrant dans le calcul de Navier Stokes. Ellefait aussi appel à la routine « Source DLVO » qui permet de calculer les forces d’interactionDLVO ainsi que la force de lubrification pour un système particule/rugosité.

Description des routines intégrées

Le schéma du code réalisé dans « Source DLVO » est représenté dans le diagramme en fi-gure 4.2.2. A l’itération N, la routine « Naviers » fait appel aux différentes fonctions pour lecalcul de Navier Stokes, si la routine « Source DLVO » est appelée, le calcul des forces d’inter-action de type DLVO entre différentes étapes sont suivies dont le détail est donné ci-dessous :Étape 1 entrée dans la routine « Source DLVO » pour le calcul des forces d’interaction

DLVO avec la prise en compte de rugosités de surface.

Étape 2 un test sur les frontières solides est effectué, il permet de redéfinir les nouvellesparois éloignées du centre de la particule en cas d’existence de rugosité. S’il existeune rugosité, ce test renvoie « oui ».

Étape 3 dans le cas d’existence de rugosité, un tableau est alloué, il contient la perméabi-lité de chaque noeud sur la grille de pression (Fig 4.2.1)

Étape 4 dans chaque sens (6 en 3D), et en partant du centre de la particule, le test est faitsur la perméabilité de chaque noeud jusqu’à ce qu’elle soit nulle. le position dela frontière solide (dans ce sens) est redéfinie à ce premier noeud imperméable.Ainsi, les nouvelles frontières, par rapport au centre de la particule, sont détermi-nées et remplacent les frontières de tout le domaine rentrées par l’utilisateur.

Étape 5 après la définition des frontières, qu’elles soient recalculées (étapes 3 et 4) ounon, un test sur le choix de la méthode SEI est appelé. Il permet de décomposerla particule en éléments de surfaces et de définir leur propriétés, une détectiondes frontières solides pour chaque élément de surface est aussi nécessaire. Si laméthode SEI est demandée par l’utilisateur, ce test renvoie « oui »

Étape 6 dans le cas de l’utilisation de la méthode SEI, la particule est décomposée enéléments de surface. Un tableau est alloué contenant les propriétés lagrangiennescalculées de chaque élément de surface. Pour chaque élément, les coordonnées deson barycentre, son aire, et les composantes de la normale sortante à cet élémentsont calculées

67


Étape 7 pour chaque élément de surface, les distances entre son barycentre et les paroissolides (frontières du domaine ou rugosité) sont calculées par une méthode simi-laire à celle de l’étape 4. Ainsi, chaque élément de surface est déterminé par sespropriétés utiles pour le calcul de FDLVO et Flub

Étape 8 après le calcul des propriétés des éléments de surface composant la particule si laméthode SEI est choisie (ou après l’étape 5 si la méthode SEI n’est pas deman-dée), un calcul anticipé de la position et de la vitesse prévisionnelles à l’itérationN+1 est effectué. Ce calcul permettra de tester les distances anticipées à l’itéra-tion N+1, et d’éviter ainsi une interpénétration particule/paroi par exemple. Aprèscette étape, les calculs de la force DLVO et/ou de la force de lubrification sont me-nés en parallèle

Étape 9 un test sur le calcul des forces de lubrification est effectué, il renvoie « oui » sice calcul a été demandé par l’utilisateur. Dans notre cas, il est toujours demandé.Dans ce cas, un test sur la distance de séparation particule/paroi est effectué

Étape 10 si la méthode SEI est demandée par l’utilisateur, la distance de séparation par-ticule/paroi est la valeur minimale des distances de séparation élément de sur-face/paroi, sinon, c’est la distance entre le centre de la particule et la paroi àlaquelle est retranché le rayon de la particule. Une fois cette distance calculée,elle est comparée à h0, distance à laquelle la force de lubrification est nécessairepour la résolution des équations de Navier Stokes (Fig 4.1.1)

Étape 11 si la distance de séparation calculée est inférieure à h0, alors Flub est calculéesuivant les étapes présentées au paragraphe 4.1.2

Étape 9’ un test sur le calcul des forces DLVO est effectué, il renvoie « oui » si ce calcula été demandé par l’utilisateur. Dans notre cas, il est demandé si la force ioniqueest non nulle. Dans ce cas, un test sur la distance de séparation particule/paroi etparticule/particule (dans le cadre de l’existence de plusieurs particules) est effec-tué

Étape 10’ si la méthode SEI est demandée par l’utilisateur, elle ne concerne que le calculde la force DLVO entre chaque particule et la paroi 2, la distance de séparationparticule/paroi est la valeur minimale des distances de séparation élément de sur-face de particule/paroi, sinon, c’est la distance entre le centre de la particule et laparoi à laquelle est retranché le rayon de la particule. Cette distance calculée estcomparée à hmin, distance à laquelle la portée de la force DLVO devient signifi-cative. Dans notre cas, cette distance minimale est fixée à un rayon de particule,hmin = ap . Ce choix est fondé car à cette distance de séparation, la force DLVOest inférieure à la force DLVO maximale de 10−8 %

Étape 11’ si la distance de séparation calculée est inférieure à hmin, alors FDLVO est calculéede manière analytique (Eq 2.3.2 et 2.3.6) si la méthode SEI n’est pas demandée,

2. les particules étant supposées lisses, le calcul de la force DLVO entre deux particules se fait de manièreanalytique

68


sinon, elle est calculée par intégration par éléments de surfaces en utilisant larelation 2.3.16 (§ 2.3.2.3)

Étape 12 les forces de lubrification et DLVO, si demandées, sont additionnées aux forcescalculées dans le second membre des équations de Navier Stokes dans la routine« Naviers »

Étape 13 un retour au programme principal « Thétis » pour la résolution des équations deNavier Stokes et de l’advection de la particule à l’itération N

Étape 14 passage à l’itération N+1, et retour à l’étape 1.

69


FIGURE 4.2.2: Diagramme de calcul des forces DLVO en tenant compte de la rugosité (avecles 14 étapes)

70

4.3 Description des cas-tests

Fichiers de sortie

Parmi les fichiers obtenus en fin de simulation, nous nous intéressons particulièrement auxtrois fichiers suivants :– Le fichier « Calcul.out » donnant, pour chaque itération, le résidu de calcul des équations

de Naviers Stokes et par ailleurs, on contrôle la divergence du vecteur vitesse pour qu’ellesoit inférieure à un certain critère. Ce fichier permet de vérifier la convergence des mé-thodes choisies. Dans notre cas d’étude, la méthode de résolution de Navier Stokes est lelagrangien, avec un schéma centré.

– Le fichier « Résultats_iter.plt » donnant, pour chaque nombre d’itérations choisi (à chaquetemps), un fichier de post traitement graphique, contenant toutes les informations concer-nant la vitesse, la perméabilité, la phase, la pression de tous les points du domaine d’étude.

– Le fichier « Résultats.dat » donnant, pour chaque itération, le pas de temps, la position dela particule, sa vitesse, les composantes des forces hydrodynamiques, de lubrification et desforces DLVO.

Post-traitement

Le post-traitement est basé sur deux processus :– traitement des données sur la particule dans excel.– traitement des données sur le domaine entier par le logiciel Tecplot, qui permet en plus de

visualiser en 3D le comportement du fluide, et de la particule aux itérations préalablementchoisies.


Plusieurs tests sont nécessaires à la compréhension du comportement de la particule dans sontransport à l’échelle microscopique. Dans nos conditions d’expériences, l’écoulement à cetteéchelle s’effectue à un nombre de Reynolds particulaire inférieur à 10−2. Nous pouvons sup-poser que nous sommes proches du régime de Stokes. Les tests effectués ci-après dépendent,non seulement du nombre de Reynolds particulaire (Eq 4.1.11), mais aussi du nombre adi-mensionnel de van der Waals (Eq 4.1.12) et du nombre adimensionnel de la double couche(Eq 4.1.13), ou encore du ratio des forces hydrodynamiques et des forces DLVO. Afin demener les simulations, il est nécessaire de préciser le choix du domaine d’étude, les types derugosité, les conditions initiales et aux limites adoptées.

4.3.1 Choix du domaine

La figure 4.3.1a représente un pore du milieu poreux isolé contenant des particules colloïdalestransportées par l’écoulement du fluide dans le pore.

71


(a) Colloïdes dans un pore du milieu poreux (b) Choix du domaine d’étude

FIGURE 4.3.1: Choix du domaine d’étude pour les cas tests

Comme l’étude du transport colloïdal est effectuée à l’échelle de l’interface, il est inutile deconsidérer le pore dans sa totalité car cela conduirait à un calcul très coûteux en temps et enmémoire. Il est donc essentiel de se restreindre à un domaine d’étude le plus petit possiblepouvant contenir toutes les informations nécessaires qui représentent le pore en entier.

Pour un milieu poreux de type silicate fritté utilisé dans les expériences de Canseco (2009),le rayon moyen de pore est approximativement égal à 1,210−5 m. Le diamètre d’un pore peutcontenir 30 particules colloïdales de rayon ap = 390nm.

Dans notre travail, nous choisissons de représenter un domaine dont la taille correspond àenviron un tiers du rayon de pore (Fig 4.3.1b). Ses dimensions sont prises égales à :– Longueur : L1 = 510−6m, dans la direction x– Hauteur : L2 = 410−6m, dans la direction y– Profondeur : L3 = 3,810−6m, dans la direction zCe domaine est représenté dans la figure 4.3.2 où le plan (xOpy) (Op est le centre de la par-ticule colloïdale de rayon ap) dessiné en jaune sera le plan de symétrie en L3

2 . Les différentsrésultats seront présentés dans ce plan de symétrie.

72


FIGURE 4.3.2: Vue plane du domaine d’étude des cas tests

Le maillage utilisé est fixe et se base sur la méthode « VOF » (Fig 4.2.1). C’est un maillagecartésien, avec un traitement à 1-fluide pour les équations de Navier Stokes.

Par souci de taille de calcul, on considère 8 mailles par rayon de particule, ce maillage estconsidéré suffisant pour résoudre correctement les équations de Navier Stokes. En effet, destravaux menés en parallèle par BRANDE DE MOTTA et al. (2011) ont permis de valider laconvergence des solutions pour ce nombre de mailles pour chaque particule.

Pour la résolution des équations de Navier Stokes, nous prenons en compte :– la force de lubrification : qui apparaît au niveau de la dernière maille qui sépare la particule

de la paroi solide ;– les forces DLVO : qui n’affectent la trajectoire de la particule que quand celle-ci s’approche

à une certaine distance d’une paroi solide (rugosité, maille solide, bords du domaine) ;– la présence des rugosités : éléments solides présents dans le domaine, intégrés sous forme

de phase « fluide » avec une perméabilité nulle (= 10−40 m2). Les rugosités modifient lechamp d’écoulement, et en présence de salinité non nulle dans le fluide, elles rentrent eninteraction électrostatique avec les particules qui s’en approchent.

4.3.2 Choix des rugosités

Pour représenter les irrégularités de surface du pore, le choix s’est porté sur quatre configu-rations représentées dans les figures 4.3.3a, 4.3.3b, 4.3.3d et 4.3.3e. Ces géométries, simples(prismes droits), ont l’avantage d’éviter de présenter des irrégularités (de type pic avec l’exis-tence de grande discontinuité dans la distance de séparation particule paroi, h) qui rendentdifficile le calcul de la force DLVO.

73


(a) Pic 2 (H = 2ap) (b) Pic 1 (H = ap)

(c) Surface lisse (H = 0)

(d) Vallée 1 (H =−ap) (e) Vallée 2 (H =−2ap)

FIGURE 4.3.3: Représentation des rugosités utilisées en fonction de H (vue 2D)

La hauteur algébrique des rugosités, H, a été choisie en fonction du rayon de la particule, ap.La largeur des rugosités est de 2 |H|. De ce fait, toutes les pentes, quand elles existent (H 6= 0)sont de ±45°.

74


Seul le paramètre H change en fonction des rugosités ; dans ce sens, une convention a étéprise pour simplifier la présentation des résultats. Ainsi, les deux pics considérés (Fig 4.3.3aet 4.3.3b) sont indexés avec le rapport |H|/ap (pic1 pour H = ap, et pic2 pour H = 2ap). Lesdeux vallées (Fig 4.3.3e et 4.3.3d) sont choisies avec la même taille et forme (mais inversée)que les pics pour mieux comparer les résultats. Toutes les rugosités choisies sont étalées surtoute la profondeur du domaine, L3, et leur origine est située à la même distance 1,810−6 mdu début du domaine selon x.

4.3.3 Choix des paramètres hydrodynamiques et physico-chimiques

Par choix de conformité avec les conditions expérimentales, les valeurs des grandeurs phy-siques ont été estimées à partir des expériences de Canseco (2009). En considérant les expé-riences avec un nombre de Péclet constant égal à 9,8, l’injection du fluide est faite à un débitconstant Q = 3,210−8 m3s−1. Comme φ = 43% et A = 1,910−3 m2 alors la vitesse intersti-cielle est donnée par :

V =Q

Aφ= 3,7710−5 ms−1 (4.3.1)

La vitesse choisie à l’entrée du domaine, u, est prise égale à 410−5 ms−1 et correspond à unnombre de Reynolds particulaire (Eq 4.1.11) donné par :

Rep =ρpapu

µ= 1,6610−5 (4.3.2)

Les tests choisis seront conformes aux expériences menées à l’échelle de Darcy, et sont effec-tués, dans un premier temps, à débit constant correspondant à un nombre de Péclet valant 9,8.Le tableau ci-dessous permet une correspondance entre les nombres de Péclet et les nombresde Reynolds particulaire

Pe u(ms−1) Rep

1,12 410−6 1,6610−6

4,56 210−5 8,3210−7

9,8 410−5 1,6610−5

75 310−4 1,2510−4

TABLE 4.3.1: Valeurs numériques du nombre de Reynolds particulaire et du nombre de Péclet

A chaque force ionique correspondent les potentiels zêta de la particule colloïdale et de laroche, et ce sont ces trois paramètres qui interviennent dans le calcul de la force DLVO quiagit sur la particule.

75


4.3.4 Conditions initiales et aux limites

On initialise la phase particule avec la position de son centre de coordonnées(xp0;yp0;zp0). Laforce ionique est aussi choisie.

A l’entrée du domaine, on impose une condition limite de vitesse de Dirichlet valant u etcorrespondant à un écoulement permanent.

On impose une condition d’adhérence (u = 0) dans le bas du domaine et les côtés latéraux, etle côté haut est en condition de glissement.

A la sortie du domaine, on impose une condition de Neumann correspondant à un flux nul.

4.4 Résultats

4.4.1 Validation de l’intégration de la méthode SEI

La méthode d’intégration par éléments de surface SEI a été intégrée dans le code de calculThétis afin de tenir compte de la présence des rugosités dans le calcul des interactions parti-cule/surface.

Dans un premier temps, le nombre d’éléments qui composent la particule a été fixé à 4500. Cechoix est justifié par le calcul de l’aire de la particule en sommant les aires de chaque élémentde surface. L’erreur relative entre cette aire ainsi calculée et l’aire analytique est de 0,29%.

Dans un second temps, le calcul des forces d’interaction DLVO est effectué par la méthodeSEI pour une configuration particule/surface lisse (H = 0), il est ensuite comparé aux valeursanalytiques données pour la même configuration. La figure 4.4.1 représente le profil de laforce DLVO pour une force ionique égale à 24mM en fonction de la distance de séparationparticule/paroi, h. La courbe en trait plein est obtenue par le calcul analytique de cette force sebasant sur les relations 2.3.2 et 2.3.6 données en section 2.3. Les résultats obtenus par la mé-thode SEI en intégrant la formulation de FSEI

DLVO donnée par l’équation 2.3.16 sont représentéspar des symboles.

D’après cette figure, nous constatons un bon accord entre les deux méthodes. Pour une distanceh> 2,210−8m l’erreur relative de FSEI

DLVO et de sa formulation analytique ne dépasse pas 2,0%.La précision est moindre pour les distances inférieure à 2,210−8 m et l’erreur atteint 15% ;ceci est dû à la taille de la maille qui vaut 510−8 m. Cependant, les deux courbes restent trèsproches et la méthode d’intégration par éléments de surface SEI est validée.

76

4.4 Résultats

FIGURE 4.4.1: Profil de FDLVO en fonction de h pour I = 24mM calculée à partir de la méthodeSEI pour une interaction particule/surface lisse

4.4.2 Influence des rugosités sur le transport de la particule colloïdale

Tous les tests présentés dans cette section sont menés dans les mêmes conditions hydrody-namiques, à savoir un nombre de Reynolds particulaire, Rep, égal à 1,6610−5. Le domainechoisi, les conditions aux limites et l’emplacement initial de la particule sont décrits en sec-tion 4.3. Les forces ioniques choisies sont répertoriées en trois catégories : I faible, I moyen,et I fort. Leur valeurs en fonction de la taille des rugosités sont listées dans le tableau 4.4.1.Une quatrième force ionique est adoptée pour la surface lisse, nommée I fort+.

H < 0 H = 0 H > 0(Vallée) (Surface lisse) (Pic)

I faible 3mM 3mM 3mMI moyen 7,2mM 7,2mM 7,2mM

I fort 12mM 12mM 18mM

TABLE 4.4.1: Choix des forces ioniques utilisées pour différentes valeurs de H

Nous présentons ci-après la trajectoire de la particule, pour chaque valeur de H, pour lesdifférentes forces ioniques listées ci-dessus. Une étude du comportement de la particule, del’influence de la force ionique, et de la présence des rugosités est ensuite discutée.

77


4.4.2.1 Cas de la surface lisse (H = 0)

La figure 4.4.2a représente une partie du plan (xOpy) pour une surface lisse (H = 0) (Fig 4.3.3c).L’axe des abscisses représente la distance x suivant l’axe ~e1, et l’axe des ordonnées représentela distance y suivant l’axe ~e2. La courbe en continu représente la trajectoire de la particule sou-mise à l’action des forces hydrodynamiques seulement sans tenir compte des forces DLVO.La courbe en pointillés représente la trajectoire de la particule soumise au même champs devitesse en présence d’interactions physico-chimiques liées à une force ionique faible. Deuxpositions sont choisies : la position 1 se situe légèrement après la position xp0 , et la position 2est choisie une maille après la première position.

La figure 4.4.2b représente le profil de FSEIDLVO tracé en fonction de la distance de séparation h,

(h = yp0−ap), relevée à chaque itération en temps au cours de la manipulation et correspon-dant au chemin parcouru en figure 4.4.2a.

(a) Trajectoire de la particule en présence et en absence de DLVO (b) Profil DLVO pour uneforce ionique faible

FIGURE 4.4.2: Influence de la force DLVO sur la trajectoire de la particule (H = 0)

Dans la figure 4.4.2, aux positions 1 et 2 sont représentés, à l’échelle, les vecteurs des forcesagissant sur la particule indexées par 1 ou 2 en fonction de la position. FRes et F

′Res sont res-

pectivement les résultantes des forces agissant sur la particule sans présence de DLVO et enprésence de DLVO correspondant à une faible force ionique.

78

4.4 Résultats

Dans le cas sans DLVO, FRes est obtenue en sommant les forces hydrodynamiques Fx suivant~e1 et Fy suivant l’axe ~e2. FRes1 et FRes2 suivent le même sens (positif), la même direction(oblique) et ont approximativement la même norme.

Dans le cas d’une force ionique faible, F′Res est obtenue en sommant les forces hydrodyna-

miques F′x et F

′y et la force DLVO, FDLVO portée par l’axe ~e2. A la position 1, la force DLVO

F′DLVO1 est répulsive comme le montre le profil DLVO en figure 4.4.2b, et donc orientée dans

le sens vertical ascendant. La force résultante à cette position a la même orientation que FRes1.La distance de séparation entre la particule et la surface lisse augmente au cours du temps etla force DLVO devient attractive comme le montre la figure 4.4.2a. A la position 2, la forceDLVO est attractive, et donc orientée dans le sens vertical descendant, mais comme la forcehydrodynamique suivant ~e1 reste plus importante que cette force d’interaction, la résultanteF′Res2 est dirigée vers le bas formant avec l’horizontale un angle très petit par rapport à celui

de la position 1. Ce vecteur indique que la particule sera légèrement attirée vers la paroi, maiscomme la distance de séparation augmente, les forces DLVO ne sont pas suffisantes pour larapprocher de la surface et la force hydrodynamique devient prépondérante.

Trajectoire de la particule

La figure 4.4.3 présente une partie du plan (xOpy) en présence de paroi lisse (sans rugosité).Les courbes en pointillés verts, en tirets courts jaunes et en tirets longs rouges représententrespectivement la trajectoire de la particule pour une force ionique faible, moyenne et forte.

FIGURE 4.4.3: Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces ioniquesen présence de paroi lisse (H = 0)

Nous notons, d’une part, que pour une force ionique faible, la particule est initialement éloi-gnée de la paroi, et qu’ensuite, elle suit une trajectoire parallèle à celle-ci (cette tendance a

79


été expliquée pour la figure 4.4.2) ; d’autre part, pour les forces ioniques moyenne et forte, laparticule est adsorbée et se déplace pour sortir du domaine.

Concernant la force ionique moyenne, le produit du rayon de la particule et de sa vitesse angu-laire est de 4 dixièmes sa vitesse (apωp = 0,4vp) ce qui veut dire que la particule se déplacepar glissement tout en ayant une vitesse de rotation. Pour la forte force ionique, nous obtenonsapωp = 2vp, la particule se déplace donc par l’effet conjugué de rotation et de glissement.

4.4.2.2 Cas d’une surface rugueuse comportant un pic (H > 0)


La figure 4.4.4 représente une partie du plan (xOpy) contenant une rugosité de type Pic 2(H = 2ap) (Fig 4.3.3a). Ce domaine est maillé

(∆x = ∆y = 510−8 m

)et la particule est repré-

sentée par sa taille réelle (ap = 8∆x).

FIGURE 4.4.4: Représentation de la trajectoire de la particule pour une force ionique faible etune rugosité (H > 0)

Le centre de la particule est initialement placé au point Op0 de coordonnées(1,210−6 m;

1,910−6 m; 4,510−7 m), elle est déplacée suite à un écoulement

(Rep = 1,6610−5), en pré-

sence d’une force ionique faible (Tab 4.4.1). Elle suit la trajectoire présentée par une lignecontinue (Fig 4.4.4).

80

4.4 Résultats

Tout d’abord, la particule est légèrement éloignée de la surface solide dans le sens de ~e2.Cet éloignement est dû au caractère répulsif de la force DLVO à cette distance de séparation(h = 510−8 m

)(Fig 4.4.2b). La particule se dirige ensuite vers la rugosité, et sa trajectoire

épouse la pente tout au long de la montée, la particule roule autour de son axe parallèle àl’axe ~e3 tout en se déplaçant jusqu’au sommet du pic 2. Enfin, après ce sommet, elle s’éloignede la rugosité et sa trajectoire redescend jusqu’à atteindre une valeur minimale après laquellela particule roule sur la surface devenue lisse. Nous remarquons que, lors de la descente, latrajectoire de la particule n’est pas parallèle à la pente comme durant la montée.

Ce phénomène est lié à l’ombrage hydrodynamique (§ 3.5.2) qui est représenté pour le « pic 1 »(Fig 4.3.3b) en figure 4.4.5. Sur cette figure, la trajectoire idéale qu’aurait la particule, si ellecontournait parfaitement l’obstacle, est représentée en pointillés bleus. La trajectoire de laparticule soumise aux mêmes conditions hydrodynamiques et physico-chimiques que cellesde la figure 4.4.4 est représentée en tirets verts.

FIGURE 4.4.5: Représentation de l’ombrage hydrodynamique pour une force ionique donnéeet une rugosité (H > 0)

Deux points importants attirent notre attention dans cette figure :– Au niveau de la paroi ascendante, la trajectoire de la particule épouse parfaitement la pente

du pic au cours d’une certaine distance, la particule à ces positions suit les lignes de courant ;– A l’aval du pic, la trajectoire de la particule est considérablement éloignée de la trajectoire

parfaite. Une zone d’ombrage hydrodynamique est créée par la présence du pic qui perturbela structure de l’écoulement. L’existence de cette zone confirme ce qui a été présenté ensection 3.5.

81


« Pic 2 »

La figure 4.4.6 représente une partie du plan (xOpy) maillé contenant une rugosité de type« Pic 2 » (H = 2ap) (Fig 4.3.3a). Rappelons que le nombre de Reynolds particulaire vaut1,6610−5.

FIGURE 4.4.6: Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces ioniquesautour du Pic2

(H = 2ap

)Les courbes en pointillés verts, en tirets courts jaunes et en tirets longs rouges représententrespectivement la trajectoire de la particule pour une force ionique faible, moyenne et forte.Plusieurs éléments méritent d’être cités :– La trajectoire pour la force ionique faible a été préalablement présentée en figure 4.4.4 et

commentée plus haut ;– Pour I moyen, la trajectoire de la particule épouse davantage la forme de la surface lisse

avant de monter dans la paroi ascendante, ceci est dû à l’attraction de la force DLVO pources distances de séparation.Durant la montée, la trajectoire de la particule rejoint celle obtenue pour une force ioniquefaible. Ce phénomène est révélateur : peu importent les conditions physico-chimiques et lasituation initiale de la particule, si elle n’est pas adsorbée, la particule épouse la forme de larugosité durant sa montée sur une certaine longueur. Deux positions où les deux trajectoiresse confondent sont choisies en figure 4.4.8 et des résultats complémentaires sont présentésci-après.

82

4.4 Résultats

Après avoir dépassé le sommet du pic 2, la trajectoire de la particule, pour I moyen est plusproche de la rugosité que celle obtenue pour I faible, mais reste malgré tout éloignée de laparoi. Une zone d’ombrage existe aussi pour I moyen mais est moins importantes que pourI faible. De ce fait, le phénomène d’ombrage est conséquent des effets combinés des forceshydrodynamiques et des interactions physico-chimiques.

– Pour la force ionique forte, la trajectoire de la particule est arrêtée devant la pente, et laparticule ne peut pas « monter », elle est piégée (retenue). Une étude plus approfondie pourcette force ionique est présentée en section 4.4.3.2.

Par ailleurs, si nous représentons les lignes de courant autour du pic 2 durant le transport de laparticule à trois positions différentes (Fig 4.4.7), nous remarquons que malgré la présence dela particule, ces lignes restent parallèles à la paroi ascendante quelle que soit la position de laparticule.

(a) État 1 (H = 2ap) (b) État 2 (H = 2ap)

(c) État 3 (H = 2ap)

FIGURE 4.4.7: Représentation des lignes de courant en présence de la particule durant sontransport (H = 2ap)

La figure ci-après (Fig 4.4.8) présente deux positions choisies en cours de la montée où lestrajectoires pour I faible et I moyen se rencontrent. Au niveau de la position 1, la trajectoirepour I faible commence à se confondre avec la deuxième trajectoire. La position 2 est choisieau milieu de la partie commune des deux trajectoires.

83


FIGURE 4.4.8: Représentation des positions 1 et 2 où la trajectoire de la particule est confon-due pour deux forces ioniques différentes autour du Pic2

(H = 2ap

)Les figures dans 4.4.9 présentent les vecteur vitesse de la particule (calculés en son centre)pour les deux forces ioniques I faible et I moyen.

(a) Position 1 (b) Positions 1 et 2

FIGURE 4.4.9: Représentation des vecteurs vitesse du centre de la particule pour deux forcesioniques autour du Pic2

(H = 2ap

)Sur la figure 4.4.9a les vecteurs vitesse sont représentés à la position 1. Les deux résultantesde vitesses sont indexées par 1 pour I faible (en tirets longs et discontinus) et par 2 pour Imoyen (en tirets courts). Elles sont toutes deux dirigées parallèlement à la pente du pic 2 versle haut. Notons que la vitesse de la particule pour I faible est légèrement supérieure (rapportinférieur à 2 ) à celle obtenue pour I moyen. En ajoutant les profils de vitesse pour les deuxforces ioniques à la deuxième position en figure 4.4.9b, nous remarquons d’une part, que les

84

4.4 Résultats

sens et directions des quatre vitesses restent les mêmes, et d’autre part, que si pour I moyen,la vitesse reste pratiquement constante, celle pour I faible augmente de manière importante.

Tout au long de la pente, le rapport entre la vitesse de la particule (module de vx et vy) pourune I faible et I moyen est représenté par des triangles sur la figure 4.4.10. Tout d’abord, nousnotons que ce rapport est toujours supérieur à 1, ensuite nous remarquons qu’à la position 1,qui symbolise le début de la superposition de la trajectoire pour I faible avec celle pour Imoyen, les vitesses sont du même ordre de grandeur, et enfin, au dessus de la position 1, cerapport se stabilise autour de 12.

Malgré le même champs d’écoulement, nous remarquons que la vitesse de la particule pourune force ionique faible est plus forte que celle obtenue pour une force ionique moyenne.

FIGURE 4.4.10: Rapport entre les modules de vitesses (et de vitesses angulaires) pour uneforce ionique faible et une force ionique moyenne en cours de montée duPic2

(H = 2ap

)Concernant la vitesse angulaire de la particule, le ratio de celle pour I faible et de celle pour Imoyen (représenté en losanges) suit la même tendance que celui de la vitesse de la particule.Dans tous les cas, la particule roule autour de son axe parallèle à l’axe ~e3 et plus rapidement enprésence de force ionique faible. De plus, la comparaison de la vitesse angulaire par rapport àla vitesse de translation de la particule, cette dernière ne se déplace pas que par roulement, ily a également du glissement.

Tout au long de cette même pente, le rapport entre les forces hydrodynamiques et les forcesDLVO pour une force ionique faible et celui obtenu pour une force ionique moyenne sontsymbolisés respectivement par des « + » et des «× » sur la figure 4.4.11.

Sur cette figure nous observons que, à la position 1 correspondant au début de la montée,les forces hydrodynamiques sont 5 fois inférieures aux forces DLVO pour une force ioniquefaible, alors que le rapport des forces hydrodynamiques sur les forces DLVO est proche de 1,quelque soit la force ionique, lors de la montée du pic.

85


FIGURE 4.4.11: Rapport entre les modules de forces hydrodynamiques et DLVO pour desforces ioniques faible et moyenne en cours de montée du Pic2

(H = 2ap

)Au milieu de la pente s’établit un quasi équilibre entre les forces hydrodynamiques et physico-chimiques appliquées à la particule (entre x = 2,110−6 m et x = 2,310−6 m). Après la distancesuivant x de 2,310−6 m les forces hydrodynamiques sont diminuées de moitié par rapport auxforces DLVO pour une force ionique moyenne.

De plus, si nous représentons l’évolution du module de vitesse de la particule en fonctiondes coordonnées de son centre pour les différentes forces ioniques, nous obtenons la figureci-après :

FIGURE 4.4.12: Représentation du module de vitesse de la particule pour différentes forcesioniques autour du Pic2

(H = 2ap

)

86

4.4 Résultats

Le comportement du module de la vitesse pour le pic 2 est analogue à celui obtenu pour le pic1 (fig 4.4.14), nous choisissons de commenter les tendances pour le pic 1.

« Pic 1 »

La figure 4.4.13 représente une partie du plan (xOpy) maillé contenant une rugosité de typePic 1 (H = ap) (Fig 4.3.3b).

FIGURE 4.4.13: Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces ioniquesautour du Pic1

(H = ap

)Les courbes en pointillés verts, en tirets courts jaunes et en tirets longs rouges représententrespectivement la trajectoire de la particule pour une force ionique faible, moyenne et forte.

Tout d’abord, nous remarquons une grande similitude entre ces trajectoires et celles obtenuesen présence du pic 2 (H = 2ap). La trajectoire obtenue en présence d’une force ionique faiblemarque un plus grand « saut » horizontal après le dépassement du sommet. La zone d’ombragehydrodynamique est donc plus étalée pour la même force ionique avec une hauteur de rugositéplus petite.

87


Pour les forces ioniques faible et moyenne, les trajectoires sont proches dans la partie ascen-dante du pic, et s’éloignent dans la partie descendante. Le phénomène d’ombrage est plusmarqué pour la force ionique faible que pour la force ionique moyenne. De plus, comme lestrajectoires au niveau de la paroi ascendante ne se rencontrent pas comme observé pour lepic 2, nous pouvons dire que la longueur de la paroi a une influence sur la trajectoire de laparticule.

Enfin, notons que pour la force ionique forte, la trajectoire de la particule est bloquée au piedde la pente, et la particule est donc piégée. Une étude plus approfondie pour cette force ioniqueest présentée en section 4.4.3.2.

La figure 4.4.14 présente l’évolution du module de vitesse de la particule en fonction descoordonnées x et y de la position de son centre de masse. Le pic 1 (H = ap) est tracé en lignecontinue pour marquer la présence de la rugosité. Les lignes en pointillées courts, moyenset longs représentent respectivement la vitesse de la particule pour une force ionique faible,moyenne et forte.

FIGURE 4.4.14: Représentation du module de vitesse de la particule pour différentes forcesioniques autour du Pic1

(H = ap

)Différents points attirent notre attention :– la vitesse de la particule pour les trois forces ioniques est confondue sur les trois premières

mailles.

88

4.4 Résultats

– La vitesse de la particule pour une force ionique forte diminue subitement et puis s’annuleau pied du pic 1

– Les deux vitesses pour I faible et I moyen sont proches jusqu’à atteindre le cinquième dela pente, puis la vitesse pour I faible augmente considérablement (rapport de 10 avec cellepour I moyen), tandis que celle pour I moyen s’approche de zéro en raison d’une plus forteattraction due aux des forces DLVO sur cette dernière. L’accélération qui apparaît au niveaude la paroi ascendante pour I faible est une conséquence d’un effet conjugué de la force delubrification et de la vitesse d’arrivée de la particule.

– Après avoir atteint le sommet du pic 1, les deux vitesses convergent et se stabilisent vers unevaleur de 310−5 ms−1. Cependant, la vitesse pour I faible reste plus importante que celleobtenue pour I moyen.

Ces observations sont valables pour le pic 2 (Fig 4.4.12) où l’on observe un comportementsimilaire à celui obtenu ici pour le pic 1.

4.4.2.3 Cas d’une surface rugueuse comportant une vallée (H < 0)


La figure 4.4.15 représente une partie du plan (xOpy) contenant une rugosité de type Vallée 2(H =−2ap) (Fig 4.3.3e).

FIGURE 4.4.15: Représentation de la trajectoire de la particule pour une force ionique donnéeet une rugosité (H < 0)

89


La particule est initialement placée en son centre au point O′p0de coordonnées(

1,210−6 m;1,910−6 m;1,3110−6 m), elle est déplacée suite à un écoulement

(Rep = 410−5),

en présence d’une force ionique faible (Tab 4.4.1). Elle suit la trajectoire présentée en traitcontinu. Une trajectoire « idéale » de la particule roulant sur la rugosité est représentée entirets.

Tout d’abord, la particule est légèrement éloignée de la surface dans le sens positif de ~e2. Cetéloignement est dû à une force DLVO répulsive à cette distance de séparation

(h = 510−8 m

)comme constaté plus haut (Fig 4.4.2b). La particule suit ensuite une trajectoire parallèle à~e1 en se rapprochant de sa trajectoire idéale obtenue si elle roulait directement sur la surfacelisse sans présence de force ionique. Arrivée au début de la vallée, la particule s’éloigne de satrajectoire idéale, et s’approche de sa pente ascendante. Sa trajectoire, au niveau de cette penteascendante, épouse parfaitement la pente tout au long de la montée. La particule, en cours decette montée roule, jusqu’à ce qu’elle arrive à la sortie de la vallée.

Ce phénomène a déjà été observé lors de la montée des pics par la particule (Fig 4.4.6 et4.4.13). Il vient confirmer ce qui a été dit plus haut, à savoir, la trajectoire de la particuleépouse la pente ascendante quel que soit son point de départ.

Par ailleurs, nous remarquons que dans la vallée, la trajectoire de la particule n’est pas symé-trique, et est décalée vers la pente ascendante. Ceci est peut être dû à plusieurs paramètres :– la structure géométrique de la rugosité en vallée impose un domaine accessible plus faible

que celui pour une géométrie en pic– la structure de l’écoulement dans la vallée ne permet pas à la particule d’atteindre le mi-

nimum obtenu pour une trajectoire idéale car des recirculations à ce niveau apparaissentcomme le montre la figure ci-après :

FIGURE 4.4.16: Présence de zone de recirculations dans la vallée

– le sens de l’écoulement et la présence de forces d’interactions électrostatiques, même faibles,a tendance a attirer la particule vers la partie ascendante de la vallée.

90

4.4 Résultats

« Vallée 2 »

La figure 4.4.17 représente une partie du plan (xOpy) maillé contenant une rugosité de typevallée 2 (H =−2ap) (Fig 4.3.3e).

FIGURE 4.4.17: Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces ioniquesdans la vallée 2

(H =−2ap

)Les courbes en pointillés verts, en tirets courts jaunes et en tirets longs rouges représententrespectivement la trajectoire de la particule pour une force ionique faible, moyenne et forte.Plusieurs éléments méritent d’être notés :– La trajectoire pour la force ionique faible a été préalablement présentée en figure 4.4.15 et

commentée plus haut ;– Pour I moyen, la première partie de la trajectoire est proche de celle observée pour I faible

même si la particule pénètre moins profondément dans la vallée. La remontée de la particules’opère dans des conditions proches de celles observées pour I trajectoire de la particuleépouse plus la forme de la surface rugueuse jusqu’au milieu de la vallée, elle est ensuiteplus attirée dans le sens horizontal que celle obtenue pour I faible. Notons d’une part, quele minimum de sa trajectoire est décalé par rapport à celui obtenu pour I faible dans le senspositif horizontal et vertical. D’autre part, durant sa montée, la trajectoire de la particule

91


est parallèle à celle obtenue pour une force ionique faible, comme il a été noté pour lamême condition en présence de la paroi ascendante du pic 1 (Fig 4.4.13). La trajectoire dela particule est ensuite parallèle et à une même distance de la paroi lisse qu’à son entrée.

– Pour la force ionique forte, la particule pénètre dans la vallée et y reste bloquée à une po-sition (« point de blocage ») située en dessous des deux minima des trajectoires obtenuespour les deux forces ioniques plus faibles. De plus amples détails sont présentés en sec-tion 4.4.3.3.

« Vallée 1 »

Les trajectoires de particule obtenues pour différentes forces ioniques sont présentées dans lafigure 4.4.18.

FIGURE 4.4.18: Représentation de la trajectoire de la particule pour différentes forces ioniquesdans la vallée 1

(H =−ap

)Les courbes en pointillés verts et en tirets courts jaunes et en tirets longs rouges représententrespectivement la trajectoire de la particule pour une force ionique faible, moyenne et forte.

Nous notons d’un côté, que les tendances de la trajectoire pour les forces ioniques faible etmoyenne sont similaires à celles obtenues en présence d’une grande vallée.

92

4.4 Résultats

En revanche, contrairement à la grande vallée, la petite vallée ne permet pas de blocage de laparticule pour une force ionique forte.

4.4.3 Rétention du colloïde

4.4.3.1 Test préliminaire de rétention

Afin de pouvoir observer la rétention de la particule sur une surface lisse, nous avons fait lechoix d’augmenter les forces DLVO en prenant une force ionique de 24mM et de diminuerles forces hydrodynamiques et diminuant le nombre de Reynolds particulaire et choisissantles valeurs Rep

1′= 1,6610−8 et Rep

2′= 2,910−8, toutes deux, trois ordres de grandeur plus

petites que la valeur du nombre de Reynolds particulaire des simulations présentées jusqu’ici.

Test 1 : I = 24mM et Rep1′= 1,6610−8

La particule colloïdale est située dans le plan de symétrie du même domaine parallélépipé-dique utilisé. Son centre est initialement placé à 15 mailles de la surface lisse. La figure 4.4.19représente la trajectoire du centre de la particule colloïdale dans le plan (xOpy) pour I = 24mMet Rep

1′= 1,6610−8 (ainsi qu’un zoom sur la partie où la particule est adsorbée).

FIGURE 4.4.19: Trajectoire du centre de la particule colloïdale dans le plan (xOpy) pour I =24mM et Rep

1′= 1,6610−8 à différentes itérations i correspondant à t =

i×∆t

La particule est attirée vers la paroi au lieu de suivre une ligne de courant suivant la directionx. Arrivée au niveau de la paroi, avec une distance de séparation h < 410−8m elle se bloque àcette distance ±10−8m comme le montre le zoom de cette figure 4.4.19.

93


La représentation des vitesses du centre de la particule à différentes itérations en temps(∆t = 10−2 s

)correspondant aux temps 0,05s, 0,5s et 1s est donnée en figure 4.4.20a. Le bilan des forces estaussi représenté pour différentes itérations en temps (correspondant aux temps 0,05s, 0,5s,1s et 2s) sur la figure 4.4.20b.

(a) représentation des vitesses (b) Représentation des forces

FIGURE 4.4.20: Représentation des vitesses et forces à différentes itérations pour I = 24mMet Rep

1′= 1,6610−8

Le profil de vitesse est présenté pour les itérations en temps 5, 50 et 100 correspondant respec-tivement aux temps 0,05s, 0,5s et 1s. Nous observons que le module de la vitesse augmente etque son vecteur est dirigé vers la paroi solide ce qui signifie que la force DLVO l’emporte surla portance. Ce comportement est confirmé par le bilan des forces présenté en figure 4.4.20boù nous voyons l’augmentation importante de la force DLVO qui conduit, après 200 itérations(2s), au blocage de la particule. Les oscillations que montre la figure 4.4.19 s’étendent sur unetrès faible distance correspondant à 6% d’une maille.

La figure 4.4.21a représente le profil DLVO de ce test en fonction du nombre d’itérations entemps, tandis que la figure 4.4.21b représente la distance de séparation entre la particule et laparoi, h, en fonction du même nombre d’itérations.

94

4.4 Résultats

(a) Profil de FDLVO en fonction du nombre d’itérations(∆t = 10−2 s

)

(b) Profil de la distance de séparation, h, en fonction du nombre d’itérations(∆t = 10−2 s

)FIGURE 4.4.21: Profil DLVO et distance de séparation en fonction du nombre d’itérations en

temps pour I = 24mM et Rep1′= 1,6610−8

Ces deux figures peuvent être commentées ensemble :– En début de calcul, la distance de séparation entre la particule et la paroi est de 2,510−7 m

à laquelle correspond une force DLVO attractive de 310−15 N. La particule est alors attiréevers la paroi.

– Après l’itération 150, la particule se retrouve dans la dernière maille fluide qui la sépare dela paroi lisse. A quelques itérations isolées, la distance de séparation h devient inférieureà 1,510−8 m et la force DLVO devient répulsive, ceci pendant deux ou trois itérations à lasuite comme le montre l’agrandissement de la figure 4.4.22. Mais la plupart du temps, ces

95


distances sont comprises dans la zone d’attraction. Cette zone d’attraction se situe dans lepuits du second minimum du profil DLVO pour I = 24mM (Fig 4.4.1).

– Ces passages entre la zone d’attraction et celle de répulsion (plus bref) explique la présencedes oscillations dans la trajectoire de la particule (Fig 4.4.19).

En conclusion, malgré quelques petits passages dans la partie répulsive du profil DLVO, laparticule reste bloquée dans le puits du second minimum. Elle est donc retenue.

Test 2 : I = 24mM et Rep2′= 2,910−8

Un deuxième test est conduit dans les mêmes conditions, mais avec un nombre de Rey-nolds particulaire légèrement supérieur au premier. La particule colloïdale est donc initia-lement placée à une distance de séparation équivalente à 7 mailles de la surface lisse. Lafigure 4.4.22 représente les trajectoires du centre de la particule colloïdale dans le plan (xOpy)pour Rep

1′= 1,6610−8 et Rep

2′= 2,910−8 à la même force ionique I = 24mM .

FIGURE 4.4.22: Trajectoire du centre de la particule colloïdale dans le plan (xOpy) pour I =24mM et Rep

2′= 2,910−8

Comme on pouvait s’y attendre, la trajectoire de la particule est légèrement déviée dans le sensde l’écoulement quand le nombre de Reynolds particulaire augmente. On note aussi que lesinteractions DLVO restent dominantes sur les forces hydrodynamiques et que la particule est

96

4.4 Résultats

bloquée sur la paroi (avec un mouvement oscillant décrit précédemment qui traduit le faibledéplacement de la particule au voisinage du second minimum de l’interaction DLVO).

4.4.3.2 Rétention en présence d’une surface rugueuse comportant un pic (H > 0)

Nous avons noté dans la section précédente la présence du phénomène de rétention du col-loïde pour une force ionique forte (I = 18mM) et un nombre de Reynolds particulaire valant1,6610−5 en présence des pics 1 et 2 (Fig 4.4.6 et 4.4.13).

Les figures 4.4.23a et 4.4.23b présentent la trajectoire de la particule qui s’adsorbe dans le plan(xOpy) pour le pic 1 et le pic 2 respectivement. Les agrandissements au « point d’adsorption »pour les deux pics révèlent une présence de très petites oscillations qui ne dépassent pas 10%de la maille dans la direction horizontale et 0,5% dans la direction verticale pour le pic 2. Pourle pic 1, cette étendue est encore plus réduite avec 2% de maille dans la direction horizontaleet 0,12% dans la direction verticale.

97


(a) Pic1(H = ap

)

(b) Pic2(H = 2ap

)FIGURE 4.4.23: Représentation de l’adsorption de la particule pour une force ionique forte en

présence de pics (H > 0)

Une partie du plan (xOpy) contenant la particule bloquée devant le pic 1 ou le pic 2 est re-présentée respectivement avec le champ de pression en figure 4.4.24, des lignes de courant enfigure 4.4.25 et le champ de vitesse en figure 4.4.27.

Les figures 4.4.24 représentent à la même échelle le champ de pression pour chacun des deuxpics. Ces figures montrent, d’une part, la présence d’une zone de dépression à l’aval des som-mets des deux pics, cette zone est plus étalée pour le pic 2 comme on peut s’y attendre, etd’autre part, l’existence d’une légère surpression à l’amont du sommet du pic 2 qui est presqueinexistante pour le pic 1, la hauteur de ce dernier est inférieure au diamètre de la particule qui

98

4.4 Résultats

se trouve bloquée à l’amont du pic 1. En revanche, une zone de surpression est bien visible àl’amont de la particule (elle est poussée dans le sens de ~e1 par le fluide), cette zone est plusétalée en présence du pic 2 en raison de sa hauteur. Notons également une petite zone dedépression à l’aval de la particule adsorbée au pied du pic 1.

(a) Pic 1 (H = ap) (b) Pic 2 (H = 2ap)

FIGURE 4.4.24: Représentation du champs de pression (Pa) en présence de la particule retenueau pied des pics (H > 0)

Comme la particule est adsorbée au pied du pic, nous pouvons raisonner en terme de « systèmeparticule-pic ». Plus la taille du système est grande, plus les zones de surpression à l’amont dece dernier (à l’amont de la particule) et celles de dépression à son aval (à l’aval du pic) sontétalées. Dans notre cas, ces deux zones sont plus étalées pour le système particule-pic2.

Concernant les lignes de courant (Fig 4.4.25), on notera que la présence des rugosités et dela particule modifie le champ d’écoulement. En effet, les lignes de courant sont obliques àl’amont de la rugosité, et sont horizontales à son aval. Comme les deux pics sont placés à lamême distance de la particule, les lignes de courant du pic 2 (Fig 4.4.25b) seront déforméessur une plus longue distance comparées à celles du pic 1 (Fig 4.4.25a). Dans ce sens, pourles mêmes conditions hydrodynamiques à l’entrée du domaine (en x = 0 ), la vitesse dans lechamp proche et à l’aval du pic 1 sera légèrement plus forte qu’à l’aval du pic 2.

99


(a) Pic 1 (H = ap) (b) Pic 2 (H = 2ap)

FIGURE 4.4.25: Représentation des lignes de courant en présence de la particule retenue aupied des pics (H > 0)

En traçant le module du vecteur vitesse de la particule en fonction de sa position pour les deuxconfigurations (pic 1 et pic 2) en figure 4.4.26a, nous obtenons bien une vitesse de la particulelégèrement supérieure quand cette dernière est en présence du pic 1. Notons par ailleurs queles deux vitesses suivent exactement la même tendance.

(a) Vitesse de la particule (b) Vitesse angulaire de la particule

FIGURE 4.4.26: Représentation des modules des vecteurs vitesse et vitesse angulaire de laparticule en cours d’adsorption en amont des pics 1 et 2 (H > 0)

Malgré la vitesse presque nulle (présence d’oscillations (Fig 4.4.23)) de la particule en sonpoint d’adsorption, nous remarquons qu’elle tourne autour d’elle même. Le champ de vitessereprésenté en figure 4.4.27a pour le pic 1 et 4.4.27b pour le pic 2 montre bien ce phénomène.L’évolution de vitesse angulaire de la particule en cours d’adsorption devant le pic 1 ou 2 estreprésentée en figure 4.4.26b ; notons que la vitesse angulaire de la particule quand elle estbloquée devant le pic 1 est légèrement plus importante que devant le pic 2.

100

4.4 Résultats

(a) Pic 1 (H = ap) (b) Pic 2 (H = 2ap)

FIGURE 4.4.27: Représentation du champs de vitesse en présence de la particule adsorbée(H > 0)

4.4.3.3 Rétention en présence de surface rugueuse comportant une vallée (H < 0)

FIGURE 4.4.28: Représentation de l’adsorption de la particule pour une force ionique forte enprésence de la Vallée 2

(H =−2ap

)En présence d’une vallée, la particule se retrouve adsorbée si elle subit l’effet d’une force io-nique forte (I = 12mM) avec un nombre de Reynolds particulaire valant 1,6610−5. La figure4.4.28 représente la trajectoire isolée de la particule qui s’adsorbe dans le plan (xOpy) dans la

101


vallée 2. Notons que son point d’adsorption n’est pas dans le centre de symétrie de la vallée ;ceci vient appuyer ce qui a été mentionné plus haut sur le décalage des minima des courbesreprésentant la trajectoire de la particule sous plusieurs forces ioniques (Fig 4.4.17). L’agran-dissement au point d’adsorption montre une présence de petites oscillations dont l’étendue nedépasse pas 10% de la maille dans la direction verticale et 4% dans la direction horizontale.

Le champ de pression dans le plan (xOpy) en présence de la particule dans la vallée 2 estreprésenté dans la figure 4.4.29. Notons tout d’abord que l’échelle choisie (de −0,04Pa à0,16Pa) est bien plus restreinte que celle pour les pics en figure 4.4.24 ( de−0,08Pa à 0,4Pa).Nous remarquons ensuite, d’une part, la présence d’une très petite zone de légère surpressionà la sortie de la vallée et, d’autre part, la présence d’une zone de légère dépression à l’entréede la vallée (tout en haut de la paroi descendante). Cette dépression est peu significative sinous la comparons à celle située à l’aval du sommet du pic 2 (Fig 4.4.24b).

Enfin, comme dans le cas des rugosités en pic (Fig 4.4.23) nous notons une zone de surpres-sion à l’amont de la particule (la particule est poussée par le fluide), et une légère zone dedépression à son aval (la particule est bloquée par la vallée).

FIGURE 4.4.29: Représentation du champs de pression (Pa) en présence de la particule retenuedans la vallée 2

(H =−2ap

)Les figures 4.4.30a et 4.4.30b représentent respectivement les lignes de courant et le champde vitesse dans le plan (xOpy) en présence du colloïde adsorbé dans la vallée 2. Notons quedans cette configuration d’adsorption, le champ d’écoulement n’est presque pas perturbé dans

102

4.4 Résultats

la zone proche située au dessus de la particule. Ce système particule adsorbée - vallée 2 peutse ramener à une paroi lisse (H = 0) au niveau de la cavité. Quant au champs de vitesse(Fig 4.4.30b), il montre, d’une part, que la particule tourne autour d’elle même et, d’autrepart, la présence d’une zone de recirculation en dessous de la particule.

On remarquera par ailleurs, que les parois de la vallée présentent des irrégularités dues à uneerreur de maillage, mais ne semblent pas affecter le fonds de notre problème.

(a) Représentation des lignes de courant (H =−2ap) (b) Représentation du champs de vitesse(H =−2ap)

FIGURE 4.4.30: Représentation de la particule retenue dans la vallée 2 (H =−2ap)

Remarquons que le centre de rotation de la particule est légèrement décalé vers la droite de lavallée, là où la particule est adsorbée. Ce décalage peut être principalement dû à la structure dumaillage. En effet, la transition de phase solide/fluide (Eq 4.1.1) du contour de la particule estétalée sur une maille, ainsi que celle de la rugosité (en terme de perméabilité). Une très légèreinterpénétration est remarquée au niveau des valeurs intermédiaires de ces deux paramètres.Ceci est dû à l’approche sphère molle mentionnée en section 4.1.2.

En conclusion de cette section, dans les mêmes conditions hydrodynamiques(Rep = 1,6610−5),

le phénomène d’adsorption apparaît aux fortes forces ioniques en présence de rugosités (H 6= 0).La force ionique à laquelle la particule s’adsorbe dans la vallée 2 est de 12mM, tandis que pourles pics, il est nécessaire d’avoir une force ionique supérieure (ici 18mM) pour que la particules’y adsorbe.

Concernant la vallée 1, la particule ne s’adsorbe pas pour une force ionique forte (même valeurque pour la vallée 2). Elle roule sur la paroi ascendante et sort de la cavité.

103


4.4.4 Désorption de colloïde

En se basant sur les trois cas d’adsorption obtenus en section 4.4.3, une étude préliminaire dela désorption est effectuée.

4.4.4.1 Processus de désorption adopté

La particule colloïdale préalablement adsorbée, peut être désorbée par deux différents proces-sus : soit en gardant les même conditions physico-chimiques (même salinité) et en augmentantle débit (conditions hydrodynamiques plus favorables à la désorption), soit en gardant le mêmedébit, et en injectant de l’eau pure (Fig 1.1.1 Etape3).

Nous avons choisi le le premier processus pour cette étude préliminaire. Pour cela, il est né-cessaire de choisir des nombres de Reynolds particulaires plus élevés que celui utilisé pourl’adsorption (que l’on note Rep1 = 1,6610−5). Pour le cas du pic 2, au point d’adsorption,noté OpA (à I fort), le bilan des forces agissant sur la particule présente une force résultante

horizontale dans le sens positif de ~e1, où FHydroxFDLVOx

=−2 etFHydroyFDLVOy

=−1.

Afin de proposer une première estimation du Rep nécessaire à la désorption de la particule, unbilan des forces est effectué pour la particule placée en OpA devant le même pic 2 sous uneforce ionique faible (Fig 4.4.6). En présence de I faible à xOPA

, nous obtenons FHydroxFDLVOx

= 100 etFHydroyFDLVOy

=−30. Ce rapport est de un à deux ordres de grandeur supérieur à ce celui obtenu dansle cas de la particule adsorbée.

Ici, nous cherchons à trouver les nombres de Reynolds particulaires donnant approximative-ment un comportement analogue à celui obtenu en diminuant la salinité.

Qualitativement, nous avons d’une part, la vitesse de la particule qui est nulle en OpA pour Ifort, donc d’après la relation 4.1.6, la force de traînée est proportionnelle à la vitesse du fluide.D’autre part, d’après la définition du nombre de Reynolds particulaire (Eq 4.1.11), ce dernierest proportionnel à la vitesse du fluide. Il est alors proportionnel aux forces hydrodynamiques.D’après le ratio obtenu pour I faible, nous choisissons un nombre de Reynolds particulaire deRep2 = 8,310−4 soir 50 fois plus grand que Rep3 = 1,1610−3 et 100 fois plus grand que Rep1 .

4.4.4.2 Premiers résultats

La particule, initialement adsorbée en OpA subit l’effet de forces hydrodynamiques plus im-portantes pour les nombres de Reynolds particulaires Rep2 et Rep3 choisis précédemment.

Les figures 4.4.31a , 4.4.31b et 4.4.31c représentent respectivement pour le pic 1, le pic 2 etla vallée 2, la trajectoire de la particule pour les valeurs de ces deux nombres de Reynoldsparticulaires.

104

4.4 Résultats

(a) Pic 1 (H = ap) (b) Pic 2 (H = 2ap)

(c) Vallée 2 (H =−2ap)

FIGURE 4.4.31: Trajectoire de la particule préalablement adsorbée en cours de sa désorptionpour chaque rugosité

Nous remarquons que pour chaque rugosité, les deux trajectoires représentées sont confon-dues et longent la paroi ascendante de la rugosité considérée. La particule est désorbée à unevitesse variant en fonction du nombre de Reynolds particulaire et de la rugosité. Pour rendrecompte de l’influence de ces deux facteurs, nous avons représenté dans la figure 4.4.32 les dis-tances parcourues en fonction du temps pour des particules soumises au nombre de Reynoldsparticulaire Rep2 (symboles vides) et au Reynolds particulaire plus fort Rep3 (symboles pleins)pour les trois types de rugosité.

105


FIGURE 4.4.32: Distance parcourue en fonction du temps lors de la désorption de particule enprésence de rugosité (H 6= 0)

Différents points peuvent être soulignés :– Les courbes obtenues présentent toutes la même tendance, à savoir une évolution linéaire,

correspondant à une vitesse moyenne de particule constante.– Pour chaque nombre de Reynolds particulaire considéré, les distances parcourues sont si-

milaires pour les deux pics (H > 0).– Pour chaque nombre de Reynolds particulaire considéré, la distance parcourue obtenue en

présence de la vallée 2 est plus courte que celle obtenue en présence de pics. En raisonnanten terme de vitesse moyenne, correspondant à la pente de ces courbes) , nous obtenons unevitesse moyenne de particule plus faible en présence de la vallée 2 qu’en présence des deuxpics.

4.4.4.3 Influence de l’hydrodynamique

Il est à noter d’après la figure 4.4.32, que l’échelle des abscisses pour Rep3 est la moitié decelle utilisée pour Rep2 . Les pentes obtenues pour les six courbes représentées sont listées dansle tableau 4.4.2. Il en ressort que les valeurs de la vitesse moyenne de particule relative à Rep2

sont deux fois plus grandes que celles relatives à Rep3 .

106

4.5 Discussions

Rep2 = 8,310−4 Rep3 = 2Rep2

pic 2 7,4210−5 1,5610−4

pic 1 7,4210−5 1,5910−4

vallée 2 2,0710−5 4,1710−5

TABLE 4.4.2: vitesse moyenne de la particule en cours de désorption

Quelle que soit la rugosité observée (pic 1, pic 2 ou vallée 2), pour des nombres de Reynoldsparticulaires assurant la désorption de la particule, le facteur de proportionnalité obtenu pources nombres se conserve pour les vitesses moyennes de particule.

4.4.4.4 Influence des rugosités

Comme nous avons pu le constater sur la figure 4.4.32, les valeurs obtenues pour les deux pics,pour chaque nombre de Reynolds particulaire, sont identiques (très rapprochées) ; comme laparticule désorbée est située dans la première moitié de la paroi ascendante (ayant une mêmepente pour les deux pics), nous ne pouvons pas comparer l’influence des deux pics sur la dé-sorption de la particule. Par contre, une grande différence est observée entre les tendancesobtenues pour une vallée d’une certaine taille (H =−2ap) ou un pic (H > 0). En évaluant lerapport des vitesses obtenues en présence des pics sur celles en présence de vallée, sa valeurvaut 3,58 pour Rep2 et 3,79 pour Rep3 . Il est approximativement égal (du même ordre) pourdeux grandes valeurs de nombres de Reynolds particulaires ; nous pouvons en conclure que,même si la désorption a lieu, les particules retenues dans une grande vallée mettront 3,5 foisplus de temps à sortir que celles bloquées au pied de rugosités sous forme de pics.

En conclusion, cette étude préliminaire de désorption montre que la particule initialementadsorbée sous l’effet d’une force ionique forte en présence d’une rugosité, peut être désorbéeen augmentant le débit. La vitesse à laquelle elle se désorbe dépend, d’une part, des effetshydrodynamiques en fonction du nombre de Reynolds particulaire et, d’autre part du type derugosité.

La présence d’une rugosité en forme de vallée ralentit davantage le processus de désorption.

4.5 Discussions

Dans la section précédente, nous avons présenté les trajectoires de la particule obtenues enprésence de différentes géométries (Fig 4.3.3) : une lisse, deux de hauteur algébrique positive(pic 1 et pic 2) et deux de hauteur algébrique négative ( vallée 1 et vallée 2) pour trois forcesioniques de différente intensité (Tab 4.4.1) et pour un nombre de Reynolds particulaire Rep1

donné.

107


Afin de synthétiser tous les résultats pour avoir une vision globale, nous choisissons de définirun domaine qui est parcouru par la particule. Ce domaine, représenté en coloré en figure 4.5.1,sa longueur Lmin suivant x fait 3 µm (7,5×ap) commençant à x = 1,210−6 m et se terminantà x = 4,210−6 m (la fin du domaine est prise à cette valeur suivant x pour laisser une marge desécurité avant la sortie de tout le domaine à 510−6 m afin d’éviter la présence de perturbationsnumériques dues aux conditions aux limites de sortie).

FIGURE 4.5.1: Représentation du domaine parcouru par la particule choisi pour le calcul dutemps de séjour

Les quatre géométries rugueuses choisies sont également représentées sur cette figure. Pourchaque trajectoire dans le domaine parcouru, le temps de séjour est calculé.

Lors de la mise sous forme adimensionnelle de l’équation générale du mouvement de la parti-cule (Eq 4.1.10), nous avons mis en évidence, outre le nombre de Reynolds particulaire, deuxnombres adimensionnels d’intérêt. Le nombre de « DLVO », N1 Eq 4.1.12) rend compte durapport entre les forces DLVO (double couche et van der Waals) et les forces visqueuses, et lenombre adimensionnel de « double couche », N2 (Eq 4.1.13) qui rend compte du rapport entreles forces de double couche et les forces visqueuses. Par définition, le nombre N2 ne dépend,pour un nombre de Reynolds particulaire donné, que de la force ionique. Nos simulations nu-mériques ayant été effectuées à Rep constant pour différentes valeurs de la force ionique, ilnous paraît approprié de présenter nos résultats en terme de temps de séjour en fonction de N2pour les différentes géométries de rugosités que nous avons étudiées.

108

4.5 Discussions

4.5.1 Influence des interactions physico-chimiques de surface

La figure 4.5.2 représente l’inverse du temps de séjour en fonction du nombre adimension-nel de « double couche » N2. Comme les symboles l’indiquent, ceux en « V » vides et pleinsreprésentent respectivement la grande et la petite vallée, ceux en «4 » vides et pleins repré-sentent successivement le grand et le petit pic et la surface lisse est représentée par un traitplein horizontal.

L’intensité des forces ioniques est représentée par des codes de couleur différents, les couleursverte, jaune et rouge représentent respectivement les forces ioniques faible, moyenne et forte.

Une dernière valeur obtenue pour la surface lisse en trait plein noir correspond aux valeursobtenues avec une force ionique valant 18mM (Tab 4.4.1)

Un agrandissement des valeurs obtenues pour la force ionique forte permet de mieux visualiserl’inverse du temps de séjour

(< 0,6s−1).

FIGURE 4.5.2: Inverse du temps de séjour en fonction du nombre adimensionnel N2 pour dif-férentes topographies de surface et valeurs de force ionique

Notons qu’un temps de séjour infini correspond à une rétention définitive de la particule, pourcette raison, il nous a semblé plus judicieux de traiter les résultats en terme d’inverse du tempsde séjour.

109


Une première tendance est mise en évidence, montrant que les valeurs du temps de séjour sonttrès rapprochées quelle que soit la topographie de surface du milieu poreux. De plus, pour unemême force ionique, faible ou moyenne, nous remarquons une même répartition des inversesde temps de séjour pour les différentes topographies de surface. Par ailleurs, aux fortes forcesioniques, l’inverse du temps de séjour observé pour la particule est inférieur à 0,7s−1, et estnul pour les topographies en forme de pic (H > 0) ou de grande vallée (H =−2ap) (rétentionde particule). Notons de plus pour cette dernière, que le dépôt apparaît à une force ioniqueplus faible (I = 12mM) que pour les deux pics (I = 18mM). Pour la vallée 1 (H =−ap),nous n’observons pas d’adsorption. Le temps de séjour de la particule est cependant important(t−1s = 0,36s−1).

Concernant la surface lisse (H = 0), l’inverse du temps de séjour obtenu pour I = 12mM vaut0,5s−1 tandis que pour I = 18mM, il vaut 0,13s−1. Ce qui signifie que même à cette forceionique forte, la particule n’est pas retenue.

Si nous isolons l’évolution de l’inverse du temps de séjour obtenu pour la surface lisse, enfonction du nombre de double couche N2, nous obtenons la figure 4.5.3 ci-après :

FIGURE 4.5.3: Influence des interactions physico-chimiques sur l’inverse du temps de séjouren présence d’une surface lisse

Pour les quatre simulations menées, la particule n’est jamais immobilisée au nombre de Rey-nolds particulaire choisi

(1,6610−5). Si nous traçons une tendance de l’évolution de l’inverse

du temps de séjour en fonction de N2, nous remarquons que cet inverse peut s’annuler pourun nombre de double couche proche de zéro, en présence du même nombre de Reynoldsparticulaire, où la force de double couche est nulle ou inexistante. Dans ce cas, seules les

110

4.5 Discussions

forces attractives de van der Waals contrôleraient l’adsorption, et la particule serait irréver-siblement retenue. Une autre possibilité de rétention pourrait se produire en présence d’unnombre de Reynolds très faible qui rend les forces hydrodynamiques presque inexistantes de-vant les forces physico-chimiques. Ce comportement a été observé en section 4.4.3.1 pour unnombre de Reynolds particulaire valant 1,6610−8 et une force ionique de 24mM. En consi-dérant cette dernière situation, le nombre de double couche sera très élevé (> 29500).

On peut regrouper les nombres adimensionnels dans le cas des surfaces lisses afin d’obtenirce qui pourrait ressembler à un diagramme de phase. Dans la figure 4.5.4 sont présentés, enabscisse, l’effet des forces physico-chimiques au travers de la force de double couche et, enordonnée, l’effet des forces hydrodynamiques. En comparant le rapport des effets des forcesphysico-chimiques et des forces hydrodynamiques, pour les différentes valeurs obtenues enprésence de la surface lisse, nous pouvons délimiter arbitrairement trois zones décrivant lecomportement de la particule :– une zone où les particules circulent librement sans être adsorbées à la paroi en présence de

forces ioniques faibles ;– une zone où les particules sont adsorbées sans être bloquées pour autant, en présence de

forces ioniques plus élevées ;– une zone de rétention, où les particules sont irréversiblement bloquées, en présence de

forces ioniques très fortes et d’un nombre de Reynolds particulaire très faible.

FIGURE 4.5.4: Diagramme de phase d’adsorption pour une surface lisse

4.5.2 Influence de la topographie de surface

Afin d’évaluer l’influence de la topographie de surface sur le temps de séjour de la particule,nous représentons dans la figure 4.5.5 l’inverse du temps de séjour obtenu pour les cinq topo-graphies de surface que nous avons choisies pour une force ionique faible (notons que la mêmetendance est observée aux forces ioniques moyenne et forte). L’axe des abscisses représentele rapport de la hauteur algébrique des topographies de surface et du rayon de la particule.

111


FIGURE 4.5.5: Influence de la topographie de surface sur l’inverse du temps de séjour pourune force ionique donnée

Nous pouvons raisonner par type de topographie de surface selon le signe de sa hauteur algé-brique.

Surface lisse (H = 0)

L’inverse du temps de séjour pour une surface lisse (H = 0) est supérieur à celui obtenu enprésence de rugosité (H 6= 0). Ceci est directement lié à la tortuosité du milieu, τ que l’ondéfinit par le ratio de la distance minimale à parcourir dmin (correspondant à la trajectoire idéaledonnée par exemple en figure 4.4.5 pour le pic 1) et de la longueur du domaine (3 µm). Letableau ci-dessous regroupe les valeurs de tortuosité pour les différentes topographies adoptéesdans notre travail :

112

4.5 Discussions

Topographie de surface Indice de latopographie

dmin τe

Pic 2 (H = 2ap) H2 3,67 µm 1,22Pic 1 (H = ap) H1 3,39 µm 1,13

surface lisse (H = 0) H0 3 µm 1Vallée 1 (H =−ap) H−1 3,13 µm 1,04

Vallée 2 (H =−2ap) H−2 3,5 µm 1,16

TABLE 4.5.1: Valeurs de tortuosité du milieu pour les différentes géométries

De ce tableau de valeurs nous relevons que la tortuosité du milieu est supérieure à 1 (valeurpour la surface lisse) pour les quatre domaines de topographie rugueuse. De ce fait, nouspouvons globalement conclure que le temps de séjour, pour une même vitesse moyenne defluide, sera plus court pour la plus petite valeur de tortuosité, et par conséquent, l’inversedu temps de séjour pour la surface lisse est plus élevé que pour les rugosités. Notons que lasurface lisse peut être considérée comme un pic ou une vallée de hauteur nulle.

Pour la suite, nous pouvons adopter un raisonnement sommaire basé sur une proportionnalitéentre le temps de séjour et le rapport de la tortuosité et de la vitesse moyenne du fluide, u :

ts ∝τ

uLmin (4.5.1)

Surface rugueuse comportant une vallée (H6 0)

A l’aplomb de la vallée, la vitesse moyenne du fluide augmente lorsque H varie de −2ap à 0.Inversement, la tortuosité diminue (Tab 4.5.1). Ces deux contributions (tortuosité et vitesse)concourent à diminuer le temps de séjour d’après la relation 4.5.1.

C’est ce que nous observons dans la figure 4.5.5, une augmentation de l’inverse du temps deséjour avec la diminution de la profondeur de la vallée (en passant de −2 à 0).

Surface rugueuse comportant un pic (H> 0)

Concernant les rugosités sous forme de pic, la géométrie du domaine fait que les lignes decourant sont plus resserrées pour le grand pic comme le montre la figure 4.4.25. Cette com-pression de lignes de courant au niveau du pic 2 a pour conséquence une augmentation globalede la vitesse moyenne du fluide, entraînant ainsi l’augmentation de la vitesse de la particule, cequi se traduit par un temps de séjour plus faible. Par conséquent, l’inverse du temps de séjourobtenu en présence du pic 1 est plus élevé que celui obtenu en présence du pic 2.

Pour ces formes de rugosité, il existe une compétition entre l’effet de la tortuosité et de lavitesse. En effet, ces deux paramètres augmentent avec l’augmentation de H.

113


Comparons le pic 1 et la surface lisse. Compte tenu de la répartition uniforme de l’écoulementle long de l’axe ~e3, le débit est donné par le produit de la vitesse moyenne du fluide et de lahauteur de la rugosité. Sachant que le débit se conserve, nous obtenons la relation :

u1 (L2−H1) = u0L2 (4.5.2)

De cette relation nous tirons la valeur du rapport u1/u0 égale à 1,11. Comme le rapport destortuosités du pic 1 et de la surface lisse vaut 1,13, nous pouvons dire que l’effet de la tortuositéest plus important que celui des vitesses entre le pic 1 et la surface lisse. Pour cela, nous netenons compte que de l’évolution de la tortuosité qui augmente avec l’augmentation de H. Parconséquent, l’inverse du temps de séjour obtenu pour le pic 1 (ou le pic 2) est inférieur à celuiobtenu pour la surface lisse.

Si nous adoptons le même raisonnement pour les pics 1 et 2, nous observons l’effet inverse : lavitesse l’emporte sur la tortuosité. Comme nous l’avons dit précédemment, la vitesse du fluideen présence du pic 2 est supérieure à celle en présence du pic 1. Par conséquent, l’inverse dutemps de séjour obtenu pour le pic 2 est plus important que celui obtenu pour le pic 1.

En conclusion, nous avons observé une tendance du temps de séjour qui augmente avec lenombre de double couche, où pour chaque N2 ses valeurs obtenues en présence de différentestopographies de surface sont très rapprochées. De plus, nous avons pu noter une répartition dutemps de séjour en fonction de la forme et de la taille de la topographie choisie. Enfin, unerépartition de zones sommaire a été présentée.

4.6 Conclusion

Des subroutines de calcul permettant de prendre en compte les interactions physico-chimiqueset la forme de topographie de surface intervenant dans le transport de particule colloïdaleà l’échelle microscopique ont été implémentées dans le code de calcul Thétis. Nous avonspu mettre en évidence l’influence des interactions physico-chimiques, des forces hydrodyna-miques et de la topographie de surface sur le comportement d’une particule adsorbée ou prochede la paroi, en étudiant sa trajectoire, sa vitesse et son temps de séjour sur une longueur dedomaine définie. La trajectoire de la particule a été présentée pour les différents types de topo-graphies de surface en présence de trois forces ioniques différentes. Des cas d’adsorption departicule ont été observés, ainsi que de rétention et de désorption. Quelle que soit la forme dela topographie de surface choisie, plus les interactions physico-chimiques sont importantes,plus le temps de séjour de la particule est long, jusqu’à l’infini pour les cas où la particule estretenue pour une surface non lisse. En effet, nous notons qu’en présence d’une surface lisse,la particule peut être adsorbée mais roule sur la paroi jusqu’à sortir du milieu.

Pour les topographies de surface sous forme de vallée, la particule, si elle s’adsorbe, est retenuepour des interactions physico-chimiques moins importantes que pour les topographies sous

114

4.6 Conclusion

forme de pics. De plus nous avons noté, pour toutes les topographies non lisses, un temps deséjour plus long que celui obtenu en présence de la surface lisse, dans les mêmes conditionshydrodynamiques et physico-chimiques. Ceci est principalement dû à la tortuosité du milieu.Enfin, concernant la particule retenue par les topographies non lisses, une étude préliminairede désorption a été menée en changeant l’intensité des forces hydrodynamiques par le biaisdu nombre de Reynolds particulaire tout en gardant la même intensité d’interactions physico-chimiques. La particule a pu être désorbée en roulant avec une vitesse de translation et unevitesse angulaire proportionnelles au nombre de Reynolds particulaire choisi.

115

Chapitre 5

CONCLUSION ET PERSPECTIVES

L’étude réalisée dans ce travail s’inscrit dans le cadre de la compréhension des mécanismesde transport et de rétention de particules colloïdales dans un milieu poreux saturé. L’objectifgénéral était d’étudier numériquement les phénomènes d’adsorption et de désorption de cesparticules sous l’influence d’interactions physico-chimiques tout en tenant compte de l’effetde la topographie de surface. Cette étude s’est articulée autour de deux volets :– une modélisation macroscopique du transport de suspension colloïdale permettant de dé-

crire les phénomènes d’adsorption observés lors d’expériences menées au laboratoire, etévoqués dans la littérature. Une attention particulière a été portée d’une part à l’influenced’interactions physico-chimiques qui dépendent de la force ionique, et d’autre part aux ef-fets de l’hydrodynamique.

– une modélisation microscopique à l’échelle du pore, permettant de caractériser l’adsorp-tion, la rétention et la désorption d’une particule colloïdale en présence de topographiesde surface variables. Là encore, l’influence des interactions physico-chimiques et de forceshydrodynamiques a été prise en compte.

A l’échelle macroscopique, un modèle de transport de suspension colloïdale en milieu poreuxsaturé a été mis en place. Ce modèle intègre l’effet de la convection-dispersion des particules,ainsi que celui de leur adsorption. On distingue trois zones dans le pore : une zone de mobilitéoù la particule est transportée par l’écoulement, et atteint rapidement la sortie, une zone d’équi-libre où des particules sont adsorbées mais ne sont pas retenues, elles sortiront après certaintemps produisant un effet de retard, une troisième zone appelée zone d’adsorption où les par-ticules sont irréversiblement déposées. Une équation de conservation de la masse prenant encompte l’existence de ces trois zones fait apparaître deux paramètres d’intérêt : un coefficientd’adsorption et un facteur de retard. Le modèle ainsi proposé a pu rendre compte des obser-vations expérimentales. Une étude théorique a permis de souligner la relation existant entrele facteur de retard et la force ionique et/ou hydrodynamique. En effet, ce facteur de retardaugmente en fonction de la force ionique pour des conditions hydrodynamiques constantes, etdiminue en fonction du nombre de Péclet pour des conditions physico-chimiques données. Lesrésultats obtenus à l’aide de ce modèle macroscopique sont en bon accord avec les résultats

117

Chapitre 5 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

expérimentaux.

A l’échelle du pore, un outil numérique a été développé, à l’aide du code de calcul Thétis, afinde simuler l’adsorption et la désorption d’une particule colloïdale dans un pore sous l’effetd’interactions physico-chimiques, tout en tenant compte de la topographie de surface. Lesprincipaux résultats peuvent être résumés de la manière suivante :– Une méthode d’intégration par éléments de surface a été adoptée et validée pour tenir

compte de la présence d’hétérogénéités de surface dans le calcul des forces d’interactionsphysico-chimiques de type DLVO et des forces de lubrification en proche paroi.

– Des rugosités de surface de géométrie simple (prismes droits en pic ou vallée) et de di-mension comparable à celle de la particule ont été choisies. La trajectoire de la particule aété déterminée en présence de chaque type de rugosité sous l’effet de trois forces ioniquesdifférentes. Pour les fortes forces ioniques, la particule est retenue en présence de rugosités(pic et vallée de dimension suffisante).

– L’examen des conditions de désorption de particules préalablement bloquées a été menéen modifiant l’intensité des forces hydrodynamiques. Dans ces conditions, la vitesse dedésorption de la particule dépend du nombre de Reynolds particulaire.

– Aux fortes forces ioniques, le phénomène d’adsorption est observé pour les topographies desurface sous forme de pics, quelle qu’en soit la taille, ou de vallée de taille au moins égaleà celle de la particule. Ce phénomène, peut être lié macroscopiquement à la phase de récu-pération de particules lors des expériences menées en laboratoire. L’injection de saumurede même force ionique revient ici à injecter en continu du fluide aux mêmes conditionsphysico-chimiques. De cette manière, les particules libres (non retenues par les pics ou lesvallées) sont récupérées à la sortie. Autrement dit, même si elles sont adsorbées, elles sortentdu milieu par roulement.

Le modèle macroscopique capte convenablement le comportement attendu en terme de forceionique et de débit au travers du facteur de retard, cependant un travail théorique plus enamont est nécessaire pour une prédiction plus quantitative. Ceci nécessite de reformuler larelation entre la concentration en particules mobiles et la fraction des particules situées enphase d’équilibre.

Par ailleurs, un modèle permettant de simuler les phases de désorption décrites dans la littéra-ture pourraient compléter le travail présenté.

Bien qu’il s’agisse ici d’un travail préliminaire et qu’il soit nécessaire de simuler un grandnombre de particules et tenir compte des statistiques de parcours, afin de rendre compte dela rétention de particules colloïdales à l’échelle du milieu poreux, nous trouvons néanmoinsdes indications sur le comportement de particules en phase adsorbée ou désorbée qui sonten adéquation avec nos attentes. Ce travail pose les fondements de travaux à venir à plus longterme même si, dès à présent, l’influence de divers paramètres d’intérêt à été mise en évidence.

118

Pour compléter et améliorer le présent travail, l’effort pourra porter sur le développement d’unoutil à même de décrire les observations expérimentales telles que présentées en introduction,il est nécessaire de :– prendre en compte une densité de rugosité représentative du milieu poreux en trois dimen-

sions ;–– adopter un maillage très raffiné pour les fines topographies de surface ;– étudier l’influence des forces hydrodynamiques sur le comprtement de la particule ;– ... .Et afin de pouvoir adopter une approche multi-échelles, il serait nécessaire :– d’effectuer une injection d’un grand nombre de particules pour étudier le rapport de la

concentration en particules en sortie et de leur concentration initiale ;– de tenir compte des statistiques de parcours, afin de rendre compte de la rétention de parti-

cules colloïdales à l’échelle du milieu poreux.

119

ANNEXES

ANNEXE A : Adimensionnement du modèle macroscopiquede transport

Afin de rendre l’équation (Eq 3.1.5) adimensionnelle, on choisit le rayon de la particulecomme distance caractéristique, et la vitesse de la particule, Vp, comme vitesse caractéris-tique. Les grandeurs adimensionnelles seront notées avec un astérisque.

Le déplacement adimensionnel, x∗, est donné par : x∗ = xap

. Le temps caractéristique, t∗, est

donné par t∗ = Vpap

t.

Nous avons :

∂C∂ t

=∂C∂ t∗

∂ t∗

∂ t=

Vp

ap

∂C∂ t∗

∂C∂x

=∂C∂x∗

∂x∗

∂x=

1ap

∂C∂x∗

∂ 2C∂x2 =

∂c∂x

(∂C∂ t

)=

1a2

p

∂ 2C∂x∗2

(1+R)Vp

ap

∂C∂ t∗

=Da2

p

∂ 2C∂x∗2 −

Vp

ap

∂C∂x∗−KdC

(1+R)∂C∂ t∗

=D

Vpap

∂ 2C∂x∗2 −

∂C∂x∗−

apKd

VpC

La concentration en particules adimensionnelle, C∗, sera donnée par :

C∗ =C×Vtotal = πφLr2C

121

ANNEXES

En remplaçant l’expression de C∗, on obtient :

(1+R)∂C∗

∂ t∗=

1PeHS

∂ 2C∗

∂x∗2 −∂C∗

∂x∗−DaC∗

122

ANNEXE B : Données expérimentales

ANNEXE B : Données expérimentales

Les résultats expérimentaux donnés par Canseco et al. (2009) concernant les propriétés phy-siques et chimiques du modèle sont donnés ci-dessous.

Propriétés physiques pour un Peclet constant égal à 9,8 :

– Coefficient de diffusion Db

Db =kBT

6πµap= 5,510−13m2s−1

– Vitesse particulaire Vp correspondant à Pe = 9,8

Vp =V

(2[

1−ap

rp

]2)

= 4,0210−5ms−1

– Coefficient de dispersion D

D = Db + αL︸︷︷︸=L/10

Vp = 1.9410−7m2s−1

Constantes électrostatiques

Symbole Nom Valeur Unitée Charge élémentaire 1,60217648710−19 C

NA Nombre d’Avogadro 6,022141791023 mol−1

kB Constante de Boltzmann 1,380710−23 J.K−1

T Température absolue 293,15 Kε0 Permittivité électrique du vide 8,85418710−12 V−1.m−1

εr Constante diélectrique 80 −AH Constante de Hamaker 4,0410−21 Jλ Longueur d’onde caractéristique du diélectrique ≈ 10−7 m

123

ANNEXES

ANNEXE C : Adimensionnement de l’équation de bilan deforces

Afin d’adimensionner l’équation (Eq 4.1.7), il est important de choisir des valeurs dimension-nelles caratéristiques :– Longueur caractéristique : rayon de la particule colloïdale, ap, en m– Vitesse caractéristique : vitesse moyenne du fluide, u, en ms−1

– Temps caractéristique : Temps lié au mouvement de la particule, t = apu .

Terme d’accumulation

mpdvp

dt=

43

πρpa3p

u2

ap

dv∗pdt∗

Forces hydrodynamiques

FHydro = 6πµap (up− vp)−6πµap

(aph −

aph0

)vp

= 6πµapu(

u∗p−(

1+(h∗)−1− (h∗0)−1)

v∗p)

︸︷︷︸Adim=F∗Hydro

Forces électrostatiques

FDLVO =−2AHa3

p

3h2 (h+2ap)2 +

2κπε0εrap

1− e−2κh

(2ζPζSe−κh−

(ζ

2P +ζ

2S)

e−2κh)

=−κAH2ap

h

3κh(

hap+2)2 + εζPζS

2πκap

1− e−2κh

(2e−κh−

(ζ 2

P +ζ 2S

ζPζS

)e−2κh

)

=−κAH2

3κ∗ (h∗)2 (h∗+2)2 + εζPζS2πκ∗

1− e−2κ∗h∗

(2e−κ∗h∗−

(ζ 2

P +ζ 2S

ζPζS

)e−2κ∗h∗

)

124

ANNEXE C : Adimensionnement de l’équation de bilan de forces

= κAH

−2

3κ∗ (h∗)2 (h∗+2)2︸︷︷︸Adim=F∗V DW

+εζPζS

κAH

2πκ∗

1− e−2κ∗h∗

(2e−κ∗h∗−

(ζ 2

P +ζ 2S

ζPζS

)e−2κ∗h∗

)︸︷︷︸

Adim=F∗DL

D’après l’adimensionnement du terme d’accumulation, des forces hydrodynamiques et desforces physico-chimiques, on obtient :

ρpa3p

u2

ap

dv∗pdt∗

= µapuF∗Hydro +κAHF∗V DW + εζPζSF∗DL

Ce qui conduit finalement à l’équation adimensionnelle :

Repdv∗pdt∗

= F∗Hydro +N1 F∗V DW +N1 F∗DL

Où :Rep =

ρpapuµ

N1 =κAH

µapu

N2 =ε0εrζPζS

µapu

125

Bibliographie

Z. ADAMCZYK, B. SIWEK, M. ZEMBALA et P. WERONSKI : Kinetics of localized adsorptionof colloid particles. Langmuir, 8(11):2605–2610, 1992.

A. AMIRTHARAJAH et P. RAVEENDRAN : Detachment of colloids from sediments and sandgrains. Colloids and Surfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects, 73:211–227,1993. ISSN 0927-7757.

E. ARQUIS et J.P. CALTAGIRONE : Sur les conditions hydrodynamiques au voisinage d’uneinterface milieu fluide-milieux poreux : application à la convection naturelle. ComptesRendus de l’Academie de Sciences - Serie IIb : Mecanique, 299(8):1–4, 1984.

R. BAI et C. TIEN : Particle detachment in deep bed filtration. Journal of Colloid and InterfaceScience, 186(2):307–317, 1997.

G.K. BATCHELOR : An Introduction to Fluid Dynamics. First Cambridge MathematicalLibrary, 1967.

E.R. BEACH, G.W. TORMOEN, J. DRELICH et R. HAN : Pull-off force measurements betweenrough surfaces by atomic force microscopy. Journal of Colloid and Interface Science, 247(1):84–99, 2002.

J. BERGENDAHL et D. GRASSO : Colloid generation during batch leaching tests : Mechanicsof disaggregation. Colloids and Surfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects,135(1-3):193–205, 1998.

J. BERGENDAHL et D. GRASSO : Prediction of colloid detachment in a model porous media :Thermodynamics. AIChE Journal, 45(3):475–484, 1999.

J. BERGENDAHL et D. GRASSO : Prediction of colloid detachment in a model porous media :hydrodynamics. Chemical Engineering Science, 55(9):1523–1532, 2000.

S. BHATTACHARJEE, J.Y. CHEN et M. ELIMELECH : Dlvo interaction energy between sphe-roidal particles and a flat surface. Colloids And Surfaces APhysicochemical And Enginee-ring Aspects, 165(1-3):143–156, 2000.

S. BHATTACHARJEE et M. ELIMELECH : Surface element integration : A novel technique forevaluation of dlvo interaction between a particle and a flat plate. Journal of Colloid andInterface Science, 193(2):273–85, 1997.

127

BIBLIOGRAPHIE

S. BHATTACHARJEE, M. ELIMELECH et M. BORKOVEC : Dlvo interaction between colloi-dal particles : Beyond derjaguin’s approximation. Croatica Chemica Acta, 71(4):883–903,1998.

W.R. BOWEN, T.A. DONEVA et J.A.G. STOTON : The use of atomic force microscopy toquantify membrane surface electrical properties. Colloids and Surfaces A : Physicochemicaland Engineering Aspects, 201(1):73–83, 2002.

J.C. BRANDE DE MOTTA, S. VINCENT, J.-L. ESTIVALEZES et E. CLIMENT : Simula-tion numérique des écoulements de suspension à l’aide d’une méthode de pénalisation deséquations de navier-stokes. In 20 ième Congrès Français de Mécanique. AFM, August-September 2011.

H. BRENNER : The slow motion of a sphere through a viscous fluid towards a plane surface.Chemical Engineering Science, 16(3-4):242–251, 1961.

W.P. BREUGEM : A combined soft-sphere collision / immersed boundary method for resolvedsimulations of particulate flows. In Proceedings of the ASME 2010 3rd Joint US-EuropeanFluids Engineering Summer Meeting and 8th Interational Conference on Nanochannels,Microchannels, and Minichannels, pages FEDSM–ICNMM2010–30634. ASME, August2010.

G.M. BURDICK, N.S. BERMAN et S.P. BEAUDOIN : Hydrodynamic particle removal fromsurfaces. Thin Solid Films, 488(1-2):116 – 123, 2005.

J.P. CALTAGIRONE et S. VINCENT : Tensorial penalisation method for solving navier-stokesequations [sur une méthode de pénalisation tensorielle pour la résolution des équations denavier-stokes]. Comptes Rendus de l’Academie de Sciences - Serie IIb : Mecanique, 329(8):607–613, 2001.

V. CANSECO : Transport de colloïdes en milieu poreux : étude expérimentale. Thèse dedoctorat, Université Bordeaux 1, 2009.

V. CANSECO, A. DJEHICHE, H. BERTIN et A. OMARI : Deposition and re-entrainment ofmodel colloids in saturated consolidated porous media : Experimental study. Colloids andSurfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects, 352(1-3):5–11, 2009.

H. CHOI et M. Y. CORAPCIOGLU : Transport of a non-volatile contaminant in unsaturatedporous media in the presence of colloids. Journal of Contaminant Hydrology, 25:299–324,1997.

H. DAVARZANI, M. MARCOUX et M. QUINTARD : Theoretical predictions of the effec-tive thermodiffusion coefficients in porous media. International Journal of Heat and MassTransfer, 53(7-8):1514 – 1528, 2010.

Y. DAVIT, M. QUINTARD et G. DEBENEST : Equivalence between volume averaging andmoments matching techniques for mass transport models in porous media. InternationalJournal of Heat and Mass Transfer, 53(21-22):4985 – 4993, 2010.

128

BIBLIOGRAPHIE

N.G. DEEN, M. VAN SINT ANNALAND, M.A. Van der HOEF et J.A.M. KUIPERS : Review ofdiscrete particle modeling of fluidized beds. Chemical Engineering Science, 62(12):28–44,2007.

B. DERJAGUIN et L. LANDAU : Theory of the stability of strongly charged lyophobic solsand of the adhesion of strongly charged particles in solutions of electrolytes. Acta PhysicoChemica URSS, (14):733–762, 1941.

A. DJEHICHE, V. CANSECO, A. OMARI et H. BERTIN : Experimental study of colloidalparticles deposit in porous media : Hydrodynamics and salinity effects. Comptes Rendus -Mecanique, 337(9-10):682–692, 2009.

W.A. DUCKER, T.J. SENDEN et R.M. PASHLEY : Direct measurement of colloidal forcesusing an atomic force microscope. Nature, 353(6341):239–241, 1991.

R. DUFFADAR, S. KALASIN, J.M. DAVIS et M.M. SANTORE : The impact of nanoscalechemical features on micron-scale adhesion : Crossover from heterogeneity-dominated tomean-field behavior. Journal of Colloid and Interface Science, 337(2):396–407, 2009.

R.D. DUFFADAR et J.M. DAVIS : Interaction of micrometer-scale particles with nanotexturedsurfaces in shear flow. Journal of Colloid and Interface Science, 308(1):20–29, 2007.

R.D. DUFFADAR et J.M. DAVIS : Dynamic adhesion behavior of micrometer-scale particlesflowing over patchy surfaces with nanoscale electrostatic heterogeneity. Journal of Colloidand Interface Science, 326(1):18–27, 2008.

M. ELIMELECH : Particle deposition on ideal collectors from dilute flowing suspensions :Mathematical formulation, numerical solution, and simulations. Separations Technology, 4(4):186–212, 1994.

M. ELIMELECH, J. GREGORY, X. JIA et R. WILLIAMS : Particle deposition and aggregation :Measurement, modelling and simulation. Butterworth-Heinemann, 1995.

M. ELIMELECH et C.R. O’MELIA : Kinetics of deposition of colloidal particles in porousmedia. Environmental Science and Technology, 24(10):1528–1536, 1990.

A.M. FREITAS et M.M. SHARMA : Effect of surface hydrophobicity on the hydrodynamicdetachment of particles from surfaces. Langmuir, 15(7):2466–2476, 1999. ISSN 0743-7463.

B. GAZANION : Modélisation de l’interaction de particules colides par simulation numériquedirecte. Rapport technique, Institut de mécanique des fluides de Toulouse, 2010.

D. GHARBI, H. BERTIN et A. OMARI : Use of a gamma ray attenuation technique to studycolloid deposition in porous media. Experiments in Fluids, 37(5):665–672, 2004.

L. GRADON : Resuspension of particles from surfaces : Technological, environmental andpharmaceutical aspects. Advanced Powder Technology, 20(1):17–28, 2009.

129

BIBLIOGRAPHIE

M. GUINGO et J.P. MINIER : A new model for the simulation of particle resuspension byturbulent flows based on a stochastic description of wall roughness and adhesion forces.Journal of Aerosol Science, 39(11):957–973, 2008.

M. GUINGO et J.P. MINIER : Stochastic modeling of particle deposition and reentrainment inturbulent flows. Houille Blanche, (1):82–86, 2011.

H.C. HAMAKER : The london-van der waals attraction between spherical particles. Physica,4(10):1058–1072, 1937.

F. HE, M. ZHANG, T. QIAN et D. ZHAO : Transport of carboxymethyl cellulos estabilizediron nanoparticles in porous media : Column experiment sand modeling. Journal of Colloidand Interface Science, 334(1):96–102, 2009.

C. HINZ : Description of sorption data with isotherm equations. Geoderma, 99(3-4):225–243,2001.

E.M.V. HOEK et G.K AGARWAL : Extended dlvo interactions between spherical particles andrough surfaces. Journal of Colloid and Interface Science, 298(1):50–58, 2006.

E.M.V. HOEK, S. BHATTACHARJEE et M. ELIMELECH : Effect of membrane surface rough-ness on colloid-membrane dlvo interactions. Langmuir, 19(11):4836–4847, 2003.

R. HOGG, T.W. HEALY et D.W. FUERSTENAU : Mutual coagulation of colloidal dispersions.Transactions of the Faraday Society, 62:1638–1651, 1966.

B.P.B HOOMANS, J.A.M KUIPERS, M.A MOHD SALLEH, M STEIN et J.P.K SEVILLE : Ex-perimental validation of granular dynamics simulations of gas-fluidised beds with homoge-nous in-flow conditions using positron emission particle tracking. Powder Technology, 116(23):166–177, 2001.

J.N. ISRAELACHVILI : Intermolecular and Surface Forces, Second Edition : With Applicationsto Colloidal and Biological Systems (Colloid Science). Academic Press, January 1992.

P.R. JOHNSON et M. ELIMELECH : Dynamics of colloid deposition in porous media : Blockingbased on random sequential adsorption. Langmuir, 11(3):801–812, 1995.

N. KALLAY, M. TOMIC, B. BISKUP, I. KUNJASIC et E. MATIJEVIC : Particle adhesion andremoval in model systems. xi. kinetics of attachment and detachment for hematite-glasssystems. Colloids and Surfaces, 28(C):185–197, 1987.

J. KATAINEN, M. PAAJANEN, E. AHTOLA, V. PORE et J. LAHTINEN : Adhesion as an inter-play between particle size and surface roughness. Journal of Colloid and Interface Science,304(2):524–529, 2006.

K. KHADRA, P. ANGOT, S. PARNEIX et J.P. CALTAGIRONE : Fictitious domain approachfor numerical modelling of navier-stokes equations. International Journal for NumericalMethods in Fluids, 34(8):651–684, 2000.

130

BIBLIOGRAPHIE

N. KOZLOVA et M.M. SANTORE : Manipulation of micrometer-scale adhesion by tuningnanometer-scale surface features. Langmuir The Acs Journal Of Surfaces And Colloids, 22(3):1135–1142, 2006.

R. KRETZSCHMAR, K. BARMETTLER, D. GROLIMUND, Y-D. YAN, M. BORKOVEC etH. STICHER : Experimental determination of colloid deposition rates and collision effi-ciencies in natural porous media. Water Resources Research, 33(5):1129–1137, 1997.

M-H LI, T-H. WANG et S-P. TENG : Experimental and numerical investigations of effectof column length on retardation factor determination : a case study of cesium transport incrushed granite. Journal of hazardous materials, 162(1):530–5, feb 2009.

D. LIU, P.R. JOHNSON et M. ELIMELECH : Colloid deposition dynamics in flow-throughporous media : Role of electrolyte concentration. Environmental Science and Technology,29(12):2963–2973, 1995.

M. LUNN, R.J. LUNN et R. MACKAY : Determining analytic solutions of multiple speciescontaminant transport, with sorption and decay. Journal of hydrology, 180(1-4):195–210,1996.

E. MARTINES, L. CSADEROVA, H. MORGAN, A.S.G. CURTIS et M.O. RIEHLE : Dlvo in-teraction energy between a sphere and a nano-patterned plate. Colloids and Surfaces A :Physicochemical and Engineering Aspects, 318(1-3):45–52, 2008.

J.F. MCCARTHY et J.M. ZACHARA : Subsurface transport of contaminants. EnvironmentalScience and Technology, 23:496–502, 1989.

R.P. NEYLAND : Colloid detachment from rough surfaces in the environment. Mémoire deD.E.A., Worcester Polytechnic Institute, 2005.

G. PIANET : Simulations 3D non-stationnaires dédiées à l’investigation de processus de sédi-mentation à forte dynamique. Thèse de doctorat, Université Bordeaux 1, 2005.

G. PIANET, A. TEN CATE, J.J. DERKSEN et E. ARQUIS : Assessment of the 1-fluid methodfor dns of particulate flows : Sedimentation of a single sphere at moderate to high reynoldsnumbers. Computers and Fluids, 36(2):359 – 375, 2007.

G. PIANET, S. VINCENT, J. LEBOI, J.P. CALTAGIRONE et M. ANDERHUBER : Simulatingcompressible gas bubbles with a smooth volume tracking 1-fluid method. InternationalJournal of Multiphase Flow, 36(4):273–283, 2010.

D.C. PRIEVE et E. RUCKENSTEIN : Effet of london forces upon the rate of deposition ofbrownian particles. AIChE Journal, 20(6), 1974.

Y.I. RABINOVICH, J.J. ADLER, A. ATA, R.K. SINGH et B.M. MOUDGIL : Adhesion betweennanoscale rough surfaces. i. role of asperity geometry. Journal of Colloid and InterfaceScience, 232(1):10–16, 2000a.

Y.I. RABINOVICH, J.J. ADLER, A. ATA, R.K. SINGH et B.M. MOUDGIL : Adhesion betweennanoscale rough surfaces : Ii. measurement and comparison with theory. Journal of Colloidand Interface Science, 232(1):17–24, 2000b.

131

BIBLIOGRAPHIE

T.N. RANDRIANARIVELO : Étude numérique des interactions hydrodynamiquesfluides/solides : application aux lits fluidisés. Thèse de doctorat, Université Bordeaux 1,2005.

H.M. RIJNAARTS, W. NORDE, E.J. BOUWER, J. LYKLEMA et A.J.B. ZEHNDER : Bacterialdeposition in porous media related to the clean bed collision efficiency and to substratumblocking by attached cells. Environmental Science and Technology, 30(10):2869–2876,1996.

J.B. RITZ et J.P. CALTAGIRONE : A numerical continuous model for the hydrodynamics offluid particle systems. International Journal for Numerical Methods in Fluids, 30(8):1067–1090, 1999.

E. RUCKENSTEIN et D.C. PRIEVE : Adsorption and desorption of particles and their chroma-tographic separation. AIChE Journal, 22(2):276–283, 1976.

W.B. RUSSEL, D.A. SAVILLE et W.R. SCHOWALTER : Colloidal Dispersions. CambridgeUniversity Press, 1992.

J.N. RYAN et M. ELIMELECH : Colloid mobilization and transport in groundwater. Colloidsand Surfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects, 107:1–56, 1996.

J.N. RYAN et P.M. GSCHWEND : Effects of ionic strength and flow rate on colloid release :Relating kinetics to intersurface potential energy. Journal of Colloid And Interface Science,164(1):21–34, 1994.

N.P. RYDE et E. MATIJEVIC : Deposition and detachment studies of fine particles by thepacked column technique. Colloids and Surfaces A : Physicochemical and EngineeringAspects, 165(1-3):59–78, 2000.

P.G. SAFFMAN : The lift on a small sphere in a slow shear flow. Journal of Fluid MechanicsDigital Archive, 22(02):385–400, 1965.

E. SÁNCHEZ-PALENCIA : Non-homogeneous media and vibration theory. Lecture notes inphysics. Springer-Verlag, 1980.

M.M. SANTORE et N. KOZLOVA : Micrometer scale adhesion on nanometer-scale patchysurfaces : Adhesion rates, adhesion thresholds, and curvature-based selectivity. Langmuir,23(9):4782–4791, 2007.

J.F. SCHIJVEN et S.M. HASSANIZADEH : Removal of viruses by soil passage : Overviewof modeling, processes, and parameters. Critical Reviews in Environmental Science andTechnology, 30(1):49–127, 2000.

K. SHELLENBERGER et B.E. LOGAN : Effect of molecular scale roughness of glass beads oncolloidal and bacterial deposition. Environmental Science and Technology, 36(2):184–189,2002.

L. SURESH et J.Y. WALZ : Effect of surface roughness on the interaction energy between acolloidal sphere and a flat plate. Journal of Colloid and Interface Science, 183(1):199 –213, 1996.

132

BIBLIOGRAPHIE

L. SURESH et J.Y. WALZ : Direct measurement of the effect of surface roughness on thecolloidal forces between a particle and flat plate. Journal of Colloid and Interface Science,196(2):177 – 190, 1997.

A. TEN CATE, C.H. NIEUWSTAD, J.J. DERKSEN et H.E.A. Van den AKKER : Particle imagingvelocimetry experiments and lattice-boltzmann simulations on a single sphere settling undergravity. Physics of Fluids, 14(11):4012–4025, 2002.

C. TIEN : Hydrosol deposition in porous media : the effect of surface interactions. AdvancedPowder Technology, 11(1):9–56, 2000. ISSN 0921-8831.

J.E. TOBIASON : Chemical effects on the deposition of non-brownian particles. Colloids andSurfaces, 39(1):53–75, 1989.

B.A. TODD et S.J. EPPELL : Probing the limits of the derjaguin approximation with scanningforce microscopy. Langmuir, 20(12):4892–4897, 2004.

N. TUFENKJI : Modeling microbial transport in porous media : Traditional approaches andrecent developments. Advances in Water Resources, 30(6-7):1455–1469, jun 2007.

N. TUFENKJI et M. ELIMELECH : Correlation equation for predicting single-collector effi-ciency in physicochemical filtration in saturated porous media. Environmental Science andTechnology, 38(2):529–536, 2004.

C.J. VAN OSS : Interfacial Forces in Aqueous Media. Marcel Dekker, New York, 1st ed.édition, 1994.

E.J.W. VERWEY et J.Th.G. OVERBEEK : Theory of the Stability of Lyophobic Colloids. Else-vier Publishing Company, INC, 1948.

S. WHITAKER : Flow in porous media i : A theoretical derivation of darcy’s law. Transport inPorous Media, 1:3–25, 1986.

B.D. WOOD, M. QUINTARD et S. WHITAKER : Estimation of adsorption rate coefficientsbased on the smoluchowski equation. Chemical Engineering Science, 59(10):1905–1921,2004.

K-M. YAO, M. HABIBIAN et C. O’MELIA : Water and waste water filtration : Concepts andapplications. Environmental Science and Technology, 5(11):1105–1112, 1971.

M.V. YATES, S.R. YATES et C.P. GERBA : Modeling microbial fate in the subsurface environ-ment. Crit Rev Environ Contr, 17(4):307–344, 1988.

G. ZISKIND, M. FICHMAN et C. GUTFINGER : Adhesion moment model for estimatingparticle detachment from a surface. Journal of Aerosol Science, 28(4):623–634, 1997.

133

Documents

DOCTEUR de L’UNIVERSITÉ DE BORDEAUXori-oai.u-bordeaux1.fr/pdf/2012/SEFRIOUI_CHAIBAINOU_NISRINE_20… · Dauvergne, Patrick Sébastian, Laurent Mora, Sylviane Boya, Alain Sommier,