Influence de traitements thermiques cycliques sur la précipitation dans les alliages d'aluminium contenant 25 à 30% en poids de zinc

J. MERLIN et al. : Traitements theriniques cycliques dans Al-Zn 435

phys. stat. sol. (a) 21, 435 (1974)

Subject classification: 10.1; 1.3; 12.1; 21; 21.1

Centro Atomic0 Bariloche, Instituto de Fisica ,,Dr. J . Balseiro“, Comision Nacional de Energia Atomiea, Universidad Nacional de Cuyo, S a n Carlos de Bariloche, Argentina

Influence de traitements thermiques cycliques sur la precipitation dans les alliages d’aluminium contenant

25 t i 30% en poids de zinc Par

J. MERLIX~), M. A. MONDINO~) et J. LEROY3)

Au moyen des mesures de proprietes anelastiques, nous avons 6tudiB I’influence des traitements thermiques cycliques sup le phenom&ne de precipitation iL 200 “C dans des alliages d’aluminium contenant 25 a 30% en poids de zinc. Les resultats sont analyses avec l’aide des observations faites en microdurete, microscopie optique et Blectronique e t rayons X. L’ensemble des observations confirme celles d’autres auteurs. 11s avaient dejh souligne la complexite de la precipitation dans cet alliage. 11s confirment aussi la grande sensibilite des alliages aluminium-zinc aux traitements thermiques cycliques.

The influence of cycled thermal treatments on the precipitation phenomena of Al-Zn alloys has been studied by means of inelastic properties measurements. The results are analyzed with the aid of complementary observations such as hardness, electron and optical micro- scopy and X-rays. All these observations confirm earlier works on the complexity of the precipitation phenomena, as well as the great sensibility of Al-Zn alloys to the cycled thermal treatments.

1. Introduction Des Btudes ont 6th entreprises sup des alliages d’aluminium-zinc en vue de

determiner les effets anelastiqucs apparaissant au cours de la pr6cipitation [ 11 de manibre L Btablir un parallde avec les travaux similaires rhalisks sup d’autres alliages d’aluminium [ 2 b 61. Nous comptons verifier ainsi la validit6 du mod6le de Schoeck [7], modkle qui prhvoit un maximum de frottement intBrieur associC b l’existence de pr6cipit6s semi-cohBrents ou incohBreiits, tandis que les prkci- pit& Goherents ne conduisent qu’ b une augmentation monotone de frottement int6rieur.

Afin de pouvoir comparer nos rksultats avec des Btudes dhjL rBaliskes sur l’alliage aluminium-zinc au moyen d’autres techniques [8 L 141, nous avons choisi des alliages L 25 et 30% de poids de zinc.

Ces Btudes nous ont permis d’observer un comportement assez curieux des AZ 30 e t AZ 25 au cows de traitements thermiques cycliques entre la tempBra- ture ambiante et 200 “C; d’autres auteurs [12 L 141 avaient d6jL soulignB la complexit6 des phCnomBnes apparaissant dam ce domaine de temp6rature.

1) Cooperant technique. Programme de coopkration France-Argentine. Laboratoire de

2) Actuellement professeur invite au Laboratoire de Genie Atomique de 1’Ecole Poly-

3, Cooperant technique. Programme de cooperation France-Argentine.

Physique des Materiaux, INSA, Lyon, France.

technique FBdBrale de Lausanne, Suissc.

436 J. MERLIN, M. A. MONDINO e t J. LEROY

2. MBthodes d'Btude experimentale Le present travail a donc finalement consist6 B dkfinir et B analyser l'influence

des traitements thermiques ktagks et cycliques sup les alliages du type AZ 30. Pour cela, now avons utilisk essentiellement les mesures de frottement interieur (Q-1) et de variation de la periode APIP (likes aux variations de module) obtenues au moyen d'un pendule de torsion inverse dont les caractbristiques Btaient les suivantes : frequence de l'ordre de 1 Hz, deformation maximale : quelques tempkrature d'6tude : - 180 B 400 "C, Bprouvettes utilisees : plaquettes de 0,s x 4 x 70 mm3. Pour prBciser certains points, nous avons complBtB ce travail par quelques Btudes en duretk Vickers, rayons X, microscopie optique et klectronique.

Les traitements thermiques subis par les Bchantillons sont schematises sup la Fig. 1: - Un traitement de 15 h B 450 "C suivi d'une trempe B l'eau pour permettre la mise en solution solide du zinc. - Montke en temperature de 1'6chantillon jusqu' B 200 "C B une vitesse de 2 degl min. Durant ce chauffage, on rkalise les mcsures de module et de frottement intkrieur (courbes 1). - Maintien b 200 "C pendant un temps t variant de 0,25 B 100 h. - Refroidissement de I'~chanti1lon jusqu' B une tempkrature 8, generalenient 20 "C, toujours b la m6me vitesse de 2 dkglmin, avec mesure du module et du frottement intBrieur (courbes 2). - Nouveau cycle thermique, mais sans maintien B 200 "C (courbes 3 et 4).

Notons que ce choix de traitement dkcoule de l'ktude sur un Bchantillon de l'effet des temps de vieillissement cumulks, traitements qui nous sont apparus comme non additifs, comme nous allons le voir au paragraphe suivant.

3. Description des resultats obtenus ii partir dos Btudes d'anBlastieit6

Nous dBcrirons d'abord un exemple type de comportement des alliages d' Al-Zn au cours des traitements thermiques cycliqueu. La Fig. 2 reprksente le cas d'un AZ 30 mis en solution, p i s vieilli 18 h B 200 "C.

An cours de la preniiBre montee en temperature (courbe l), et apr&s le maintien B 200 "C (courbe 2), nous observons une variation continue du frottement

4 Fig. 1. Sequence de traitements thermiques subis par les echantillons. Sur les autres figures les parametres pouvant varier seront mentionnks de la maniere suivante: ( t , v, s, 0). Exem- ple: (18 h, 2 dBg/min, 2 h, 20 "C) ce qui

200 "C, refroidi it 2 d6g/min jusqu' it 20 "C, puis maintenu 2 h it cette

temperature

I 450 75h' I

Q 2

signifie: Bchantillon trait6 18 h it

--c temps __

zoo - - - -

----

Influence de traitements thermiques cycliques sur la precipitation dans Al-Zn 437

Fig. 2. Evolution du frottement intkrieur &-l et de la pitriode P d'un itchantillon de AZ 30 traitit 18 h ti 200 "C avant d'effectuer les

mesures correspondant aux courbes 3. (18 h, 2 ditg/min, 2 h, 20 "C)

intBrieur. I1 faut signaler que le module t,end B augmenter durant le vieillissement ti 200 "C. Lorsqu'on remonte en temperature (courbe 3), on observe une augmentation considkrable du frottement intBrieur associB B une augmentation du module ; en refroidissant (courbe 4), on observe les mbmes effets et si l'on poursuit le cyclage (courbe 5 ) , on constate une stabilisatioii du phBno- m h e .

Nous avons realis6 des essais de microduretk suivant le meme traitement thermique et nous avons fait des observations Bquivalentes. Ainsi, dans le cas d'unalliageAZ25, onobserve (Fig.3) une chute continuelle de la duretB durant les deux premiares heurcs B 200 "C, ensuite une augmentation de cette duretB au cours de la descente et durant le maintien B la temperature ambiante. Au cows de la remontBe suivante (courbe 3), nous observons une diminution de la duretB Bquivalente B l'accroissement precedent. Mais sans maintien supplkmentaire B 200 "C, cette duretB se stabilise B un niveau infBrieur (courbe 4) et n'est plus susceptible d'Bvoluer A la temperature ambiante.

I1 se produit done un phenornkne entre le premier et le deuxikme cycle de traitement thermique ; nous avons donc cherchB B prBciser les conditions d'apparition de ce phknomitne.

Par comparaison entre les courbes tracBes au cours de la premihe descente (courbe 2) et de la deuxikme descente (courbe a), nous constatons qu'il faut un temps de maintien minimum to B 200 "C pour que le phbnomane apparaisse. La difference entre la courbe 4 et la courbe 2, dBsignBe (4-2), est representee sur la Fig. 4 dans le cas d'un AZ 30.

Fig. 3. Variation de la duret6 H , pour un khantillon de AZ25 a u cows d'un cyclage thermique du type schbmatish Fig. 1 avec t = 2 h, v = 2 dbg/min, s = 16 h, 0 = 20 "C

L l l u+ 500 20 50 100 150 200

TPCI -

438 J . MERLIN, 31. A. MONUINO et J. LEROY

TlOCl _f

Fig. 4

150

I00

50

I 0 50 700 750 200

TIOC., --- Fig. 5

Fig. 4. b) Courbes (4-2) en frottement intbrieur e t a ) variation de module, obtenues en faisant la diffbrencecentre 1es mesures effectubes au cows de la 2e et de la ler descente en temperature, cela aprhs diffbrents temps de traitement it 200 "C (cas de 1'AZ 30). ( t , 2 dkg/min, 2 h, 20 " C ) :

(1) t = 3 h; (2) 5 h; (3) 10 h; (4) 18 h; (5) 70 h et 100 h . ( t , 2 dbg/min, 20 h, 20 "C): (6) t = 3 h; (7) 5 h

Fig. 5 . Influence de Ia temperature 0 de refroidissement entre le ler et Ie 2e cyclage thermique, sur I'bvolution en frottement interieur (cas de 1'AZ 30)

Le temps to est de l'ordre de 3 h pour AZ 30 mais n'est plus que de l'ordre de 0,25 h pour un AZ 25.

De meme, nous avons montrk qu'il fallait descendre en dessous d'une certaine temperature pour yue le ph6nomAne puisse se developper au cows de la remoiit6e suivante. Nous voyons ainsi sur la Pig. 5 dans le cas d'un AZ 30 trait6 18 h B 200 "C qu'il faut descendre au moins jusqu' B 110 "C pour deceler quelque chose B la remont& suivante. Mais il n'est pas necessaire de descendre en dessous de la temperature ambiante pour que le phenomhne se d6veloppe totalement; un passage B -180 "C ne nous montre aucune difference avec un passage B 20 "C.

On a toutefois montrd qu'il ne suffisait pas de descendre B 20 "C, mais qu'il fallait rester un certain temps dans une gamme de tempkrature situee au dessus de l'ambiante, une trempe B I'eau ii partir de 200 "C ne donnant que partiellement naissance au phknomAne, comme cela est montr6 sur la Pig. 6.

Nous avons aussi realis6 des traitements isothermes entre 20 e t 150 "c a p r h vieillissement de 18 h B 200 "C d'un AZ 30 e t nous avons observe (Fig. 7) l'existence d'un maximum de vitesse de transformation vers 80 "C. Toutefois, nous avons B t B amen& B constater que nous n'dtions pas en presence d'une simple evolution dans un domaine de temperature donne mais que le ph6n.J


Fig. 6. Influence de la vitesse de refroidissement w de 200 "C jusqu' B la temperature ambiante. On montre la difference de comportement entre a) une kprouvette trempke B l'eau (18 h, trempe, 2 h, 2Q' "C) e t b) une 6prouvette refroidie iL 2 ddglmin (18 h,

2 dkg!min, 2 h, 20 "C) (cas de I'AZ 30)

m&ne observe impliquait un processus en deux &apes. Pour preciser ce point, nous avons realis6 deux types de trai- tenients sch6matis6s sur la Fig. 8; aprds vieillissement b 200 "C d'un temps superieur at,, nous avonspourle premier traitement une evolution isotherme b une temperature donnde, 110 "C dans le cas de nos essais, tandis que pour le second traitement 1'6volution b 110 "C est precedee d'un passage de quelques minutes temdrature ambiante. Si

I I I I 0 50 100 150

T P C ) - nous Btious en presence d'une simple evolution, il ne devrait pas esister de differences sensibles entre les deux types d'essais. Au contraire, on observe une modification considerable de 1'CvolutionduphenomCme apres le second type de traitement. Ainsi, le ,,temps d'incubation" (moment b partir duquel onpeut detecter une Bvolution devient de l'ordre de cent fois plus faible, tandis que la vitesse moyenne de transformation est environ trois fois plus grande (comparaison entre courbes ello et &o, Fig. 7)) . Ce comportement est B rapprocher d'un mecanisme du type germination et croissance, mais cela ne permet en rien de faire une hypothese sur la nature des ,,germes" et sur 1'6tat final.

- 5 ao P 5 60 y-

40

20

\

U

0

Pig. 7. Evolution au cours du temps 4iX/M et Q-1 (numeros primks) normaIis6s pour diffkrentes temperatures 8 dans le cas d'un 6chantillon de AZ 30 traitk 18 h 200 'C, 5 dkg/min. La courbe f l i l o o ~ ) correspond B I'eprouvette ayant subi un passage la tempkrature ambiante avant le vieillissement B 110 "C (voir Fig. 8) (1; 1') 0 = 40 " C ; (2; 2') 60 O C ;

(3; 3') 90 "C; (4') 110 "C; (5; 5') 130 "C; (6; 6') 8' = 110 "C

440 J. MERLIN, M. A. MONDINO e t J. LEROY

a

temps - I I I 1

I 10 io2 1e3 L I

0 temps irnm! -- --+

Fig. 8 Fig. 9

Fig. 8. Sch6mas des traitements thermiques correspondant it la Fig. 7: a) passage direct de 200 “C B 0 B la vitesse de 5 deg/min; b) passage de 200 “C B 8’ par l’intermkdiaire de la

tempbrature ambiante

Fig. 9. Reprksentation schbmatique de la courbe T. T. T. correspondant it un alliage du type AZ 30 trait6 it 200 “C un temps t > B 3 h; differents traitements thermiques ont en outre 6t6 indiqu6s schematiquement : (a) cyclage ne traversant pas le domaine de transformation, (b) trempe depuis 200 “C puis remoiltee en tempbrature, (c) cyclage it 2 dkglmin

jusqu’a la temperature ambiante, traversant le doinaine de transformation S, -+ S,

L’ensemble des r6sultats que nous venons de presenter nous a donc permis de d6gager le comportement schkmatis6 sur la Fig. 9 et que nous pouvons resumer ainsi :

1. Immediatement apr&s chauffage B 200 “C les Bprouvettes sont dans un &at initial S ui se maintient durant les premieres heures et est caracthis8 par une augmentation de module et une chute de duret8.

2. Au delB d’un temps to, 3 h pour AZ 30, quelques minutes pour AZ 25, nous passons B I’ktat S, caracterise par une augmentation de frottement interieur, cet &tat S, conditionlie l’apparition de tous les Btats ultkrieurs.

3. Pour des vitesses de refroidissement suffisamment lentes (de l’ordre de 2 d6g/min), nous passons B un &tat intermediaire S, entre 70 et 50 “C. Etat qui ne se traduit par aucune modification notable des proprietes anklastiques. 4. Enfin, un chauffage ulterieur fait passer B 1’6tat final S, caracteris6 par

une augmentation importante de module et par l’apparition en frottement jnterieur d’une anomalie.

Tentative d’interprdtation c i l’aide d’dtudes complkmentaires. Le comportement anhlastique des alliages du type AZ 30 soumis B des traitements thermiques cycliques &ant degage, il reste encore B identifier les &tats So, S,, S,, S, ce qui n’est pas possible avec les seules methodes anelastiques.

D’aprAs Simerska et Synecec [ll] la sequence de prkcipitation pour A1-25 B 30 Zn B 200 “C est la suivante:

aS0l. sol sursstwfe +- zones G P (sph) -+ zones G P (ellip) +-

0 ‘1.

-+ R (rombohQdrique) --f a’(c.f.c.) +- P(h.c.) . Cette sequence traduit la precipitation generalisee dans la matrice, Btant entendu que l’on peut avoir parallblement une precipitation localisee de aux joints de grains e t de a‘ sur les dislocation [S, 14, 171.


Une Btude en rnicroscopie optique nous a permis de verifier que la precipitation aux joints de grains apparait d&s la premiere montee en tempdrature et n’6volue plus par la suite; elle ne peut donc pas &re responsable du comportement observd. Ce point est en accord avec les observations de Wahi et Anant- haraman [lS], Krishna Rao et Herman [14]. L’explication est donc B rechercher au niveau submicroscopique. Dans ce but nous avons entrepris des etudes par rayons X, les essais &ant rBalisBs sur des Bchantillons polycristallins ; les r6sul- tats restent assez confus. I1 semblerait toutefois que 1’Btat S, corresponde B l’existence des prdcipites R ou 01’ dans la matrice et qu’il y ait une intensi- fication progressive des raies correspondant B p quand on passe de l’ktat So & 1’Btat S,. La transition S,+ S, semblerait pouvoir correspondre & la transition R -+ a’ ou a‘ -+ p.

De toute maniitre, il parait certain que le comportement observe est lie & un changement de la structurc des prdcipites. I1 apparait 6galement qu’ il n’y a pas de difference de structure notable entre les Btats S, e t S,.

Nous avons donc poursuivi nos investigations par des etudes en inicroscopie Blectronique et nous avons obtenu les rdsultats suivants aprbs des traitements similaires B ceux du frottement interieur : Etat de ddpart: zones GP dans la matrice; S” : s, : S, :

grosse zone G P ou phase R ; R tres developpe ou a’; identique B S, toutefois l’observation devient plus delicate que pour S, car les precipites tendent B &re arrach6s au cours de l’amincissement ; precipitds presentant un certain degre de coherence avec la matrice e t qui pourraient 6tre soit des gros precipitds a’ soit des petits pr6cipitBs de p n’ayant pas encore perdu totalement leur coherence.

L’existence d’un prBcipit6 semicoherent ou incoherent pourrait interpreter assez bien les effets anelastiques observes, l’augmentation de module et de la stabilisation de la duretd. L’interpretation la plus simple de ce changement de structure au cows du cyclage en tempCrature nous parait resider dans le fait gu’ B 200” C, 15% en poids de zinc est en solution solide, c’est-&-dire de l’ordre de 50% du zinc contenu dans les Bchant,illons, et ce zinc doit tendre B reprecipiter au cows d’un refroidissement suffisamment lent.

Cette precipitation se ferait en deux stades: dans un premier temps (&at s2), on aurait une augmentation de la concentration en Zn autour des prBcipit6s a’ dont le developpement correspondrait b 1’6tat S, et qui joueraient le r6le de germe. Dans un second temps (&at S,) on aurait une prkcipitation de ce zinc sur a’ qui deviendrait alors trop incoherent avec la matrice e t donnerait naissance aux prdcipitBs p bien rdpartis dans l’ensemble de cette matrice.

Dans ces conditions, on est en droit de se demander pour quelles raisons on n’observe pas une redissolution suivie d’une reprecipitation au cows d’un cyclage ulthrieur. En fait, au cours de la montee en tempPrature, une redissolution partielle des prdcipitds p doit bien s’amorcer, mais Bvidemment il ne s’agit pas d’une regression des precipitks B un &at R, et au cours de la descente on aura de nouveau precipitation du zinc, mais cette fois trBs rapide car les precipites de p jouent lo r61e de germe, d’o6 l’apparente stabilite du phBnomhe a p e s le second cycle thermique.

S, :

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4. Conclusions Bien des points restent B prBciser dans ce travail et nous comptons tout

spkcialement chercher B dBtermiiier la structure exacte des precipites. Nous comptons Bgalement preciser l’influence des traitements thermiques de prkvieil- lissement sur l’apparition de la transformation conduisant B 1’Btat structural S,. Les propriktks 6lastiques et l’apparente plus grande stabilite des caracthristiques mCcaniques de cet &at nous paraissent intkressantes.

Ce travail permet de toute fagon de confirmer la grande sensibilitk qu’ont les alliages d’sluminium-zinc aux traitements thermiques cycliques, il permet Pgalement d’envisager la posaibilitB d’un comportement analogue pour d’autres types d’alliages sous certaincs conditions explrimentales.

Renierciements

Les auteurs tiennent B remercier les professeurs G. Schoeck et P. F. Gobin, ainsi que Monsieur M. Wintemberger pour l’intBr&t qu’ils ont bien voulu porter B ce travail et les moyens techniques qu’ils ont mis B leur disposition. N. Mondino tient en outre B remercicr splcialement le professeur B. Vittoz

j~our son accueil clialereux au sein du Laboratoire de GBnie Atomique de 1’Ecole Polytechnique FBdBrale de Lausanne.

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(Received October 4 , 1973)

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