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Title 日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関
Author(s) 友寄, 友造; 清野, 光弘; 島袋, 知巳
Citation 琉球大学理学部紀要 = BULLETIN OF THE FACULTY OFSCIENCE UNIVERSITY OF THE RYUKYUS(97): 9-17
Issue Date 2014-03-31
URL http://hdl.handle.net/20.500.12000/28874
Rights
日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関 9
日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関
友寄友造，清野光弘，島袋知巳
琉球大学理学部物質地球科学科
Correlationbetweenlong-wavedownwardradiationand
greenhousegasesintheregionofJapan
TomozoTomoyose,MitsuhiroSeino,andTomomiShimabukuro
Abstract
Wehavestudiedcorrelationbetweenlong-wavedownwardradiationandgreenhousegases(CO2andH2O)intheregionofJapan・Wefoundthattheseasonalvariationofwatervaporarestronglycorrelatedtothatoflong-wavedownwardradiationwhiletheCO2concentrationareuncorrectedtothelong-wavedownwardradiation.Thelong-waveupperwardradiationsofH2OandCO2arediscussedbycompairingthecollisionrelaxationtimeandthere-radiationrelaxationtimeofmolecules.
①下向き放射②水蒸気量r=0.946
００００００００
５０５０５０５０
４４３３２２１１
５０５０５０
３３２２１１５０
1はじめに ①
呉澱勤陣（廻三）
産業革命以来，人間活動による二酸化炭素の大気中への
増加により，地球温暖化が進行していることが問題になっ
ている．しかし，温室効果ガスとみなされる水蒸気や二酸
化炭素濃度の増加と温室効果に関係がある下向き赤外線放
射との相関を直接示すデーターは少ない．日本域において
下向き赤外線放射の測定が，札幌，筑波，福岡，石垣島，南
烏島の5観測点で本格的に実施されたのは2010年以後の
ことである．それまでは，筑波の観測所が1993年以来日射
量･赤外放射の測定を持続的に行ってきた．地上で観測され
る下向き赤外放射線の由来は，雲・水蒸気・エアロゾル・温
室効果ガスによる再放射とみなされる．本研究では赤外活
性気体である水蒸気および二酸化炭素の季節変動と下向き
赤外線放射の季節変動との相関を調べてみた．水蒸気と二
酸化炭素では下向き赤外線放射に対する相関が異なり，ま
た人工衛星で観測される上向き赤外放射における両者の放
射高度も異なることが分かった．これらの観測データーか
ら得られた相違点を統一的に説明するために赤外活』性気体
の放射過程と大気中の分子間との衝突緩和時間を比較検討
した．
（函昌、崖）閑。『四
②
060120180240300360
day
図1：下向き放射・水蒸気量の季節変化(札幌2012年)．
(データー：気象庁)[11．相関係数r=0.946390
０００
８７６
３３３
言量）遡蕊同ｏＵ
350060120180240300360
day
図2:COo濃度の季節変化(根室2000年),(WDCGG)2
下向き赤外放射と水蒸気量はいずれも8月(240日)頃に
極大を，冬に極小を示し，詳細な変動が一致している．下
向き赤外放射と水蒸気量の相関係数を求めるとγ＝0.946
となり，両者の間に強い相関があることを示している．
2下向き放射と温室効果ガスの変動
図1に地上観測データーから求めた北海道札幌における
2012年に測定された上空からの下向き赤外放射とそれに関
連した水蒸気量を日平均量で表した年間変動(365日）を示す．水蒸気量は観測された地表温度と相対湿度から求めた．
10 TomozoTomoyose,MitsuhiroSeino,andTomomiShimabukuro
①下向き放射②水蒸気量r=0.939 ①下向き放射②水蒸気量r=0.951
５０５０５０
３３２２１１５０
００００００００
５０５０５０５０
４４３３２２１１
００００００００
５０５０５０５０
４４３３２２１１
５０５０５０
３３２２１１５０
① ①①呉測勤卿（廻冒３
芙淵劉卿（廻乳）
①セウ*0●
（国昌『毒）漢。［座
奇昌屋）〆．［四
②i②
0 6 0 120180240300360
day
図3:下向き放射・水蒸気量の季節変化(筑波2012年)．
(データー：気象庁)I1l・相関係数γ=0.939
060120180240300360
day
図4:下向き放射・水蒸気量の季節変化(福岡2012年)．
(データー：気象庁)111．相関係数r=0.951
①下向き放射②水蒸気量r=0.826①下向き放射②水蒸気量r=0.705450
呉澱勤帥（廻国ど
５５５５
４３２１
35
０００００００
８４０６２８４
４４４３３２２
①①呉熱訓脚（廻三）
０５０５
３２２１
０００
０５０
４３３
（国昌、崖）餌．［座
■■■rUU7r■■■■U叩叩I■■■▼U叩叩■■■巴■
（函昌、毒）※。［鴎
②
②
10
5 250 5060120180240300360
day
図6:下向き放射･水蒸気量の季節変化(南烏島2012年)．
(データー：気象庁)[1｝相関係数r=0.826
0 6 0120180240300360
day
図5:下向き放射･水蒸気量の季節変化(石垣島2012年)．
(データー：気象庁)[1]．相関係数r=0.705
405410
５０５０
００９９
４４３３
言三）腿鎚べｏＱ
０５０
０９９
４３３
言三）遡襲圃○９
385 385060120180240300360
day
図7:CO,濃度の季節変化(与那国島2012年).(データー：
WDCGG)12]
060120180240300360
day
図8:COo濃度の季節変化(南烏島2012年).(データー：
WDCGG)2
日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関 11
①下向き放射②水蒸気量r=0.948①下向き放射②水蒸気量r=0.947450
400
30450
400
350
300
250
200
150
100
５０５０５０
３３２２１１５０
①①芙測勤卿（廻呈）
５０５０
２２１１
呉測釧陣（廻豆）
０００
５０５
３３２
奇白、岸）闇。［里
（函昌、崖）×。『』
②
②；■台pUe旬昏●●
200
150
５０
●■■＝
0 60120180240300360
day
図9：下向き放射・水蒸気量の季節変化(札幌2011年)．
(データー：気象庁)I1l・相関係数γ＝0.947
060120180240300360
day
図10:下向き放射・水蒸気量の季節変化(筑波2011年)．
(データー：気象庁)[1]．相関係数γ=0.948
①下向き放射②水蒸気量r=0.894①下向き放射②水蒸気量r=0.956
００００００００
５０５０５０５０
４４３３２２１１
笑測訓卿（更呈）
５０５０５０
３３２２１１５０
450 36n①
芙測劉卿（廻乱）
８０２
２２１
（函昌、毒）溝．［四
400 q■6｡■ﾛやCCI■■q■6｡■ﾛやCCI■■
②②（雨昌崖）閑。［』
●●●｡｡●
② 350FDJ
300
250 4
060120 1 8 0 2 4 0 3 0 0 3 6 0
day
図11：下向き放射･水蒸気量の季節変化(福岡2011年)．
(データー：気象庁)I1l・相関係数γ=0.956
060120180240300360
day
図12:下向き放射･水蒸気量の季節変化(石垣島2011年)．
(データー：気象庁)[11．相関係数γ=0.894
０８６４２０８６４
０９９９９９８８８
４３３３３３３３３
①下向き放射②水蒸気量r=0.825450 40
言登）腿鎚御０９
呉謝訓帥（廻乱）
２４６
３２１
０００５４３
（園昌、毒）農．［』
300
250 8060120180240300360
day
図14:COo濃度の季節変化(南鳥島2011年).(データー：
WDCGG)2
060120180240300360
day
図13:下向き放射･水蒸気量の季節変化(南烏島2011年)．
(データー：気象庁){1]．相関係数γ＝0.825
12 TomozoTomoyose,MitsuhiroSeino,andTomomiShimabukuro
一方，図2に北海道根室における，2000年に観測された
COo濃度の季節変化を示す．年代と地域が少し異なるが，
植物相の光合成の影響を受けCO,濃度は夏に極小を示し，
冬から春に極大を示す．一般に，二酸化炭素の年間季節変
動は北半球では夏に極小を示し，冬に極大を示す逆位相で
あることが知られている．このことから，図1で示された
温室効果を示す下向き赤外放射と図2で示されるCOo濃度
の季節変化にはほとんど温室効果を強める相関が無いこと
が分かる．他の4観測点（筑波，福岡，石垣島，南烏島）か
ら得られたデーターも札幌のデーターと同様な傾向を示す・
図3，図4，図5，図6にはそれぞれ地上観測データー
から求めた筑波，福岡，石垣島，南烏島における2012年に
測定された上空からの下向き赤外放射とそれに関連した水
蒸気量の年間変動を示す．札幌の場合と同様，下向き赤外
放射と水蒸気量はいずれも8月(240日)頃に極大を，冬に
は極小を示し，やはりこれらの量の間に強い相関があるこ
とを示している．筑波，福岡，石垣島，南烏島における下
向き赤外放射と水蒸気量の相関係数はそれぞれγ=0.939,
γ＝0.951,γ＝0.705,γ＝0.826となり，高い相関を示
している．筑波と福岡の観測点では，2012年の二酸化炭素
濃度の季節変動のデーターは存在しないが，図7と図8に
はそれぞれ与那国島と南烏島における2012年の二酸化炭素
濃度の季節変動を示す．与那国島，南烏島の測定結果はい
ずれも図2と同様にCO,濃度の季節変化は夏に極小，冬
に極大の逆位相を示し，図5と図6の下向き赤外放射量の
温室効果を強める相関が無いことが分かる．
図9，図10，図11，図12，図13にはそれぞれ札幌，
筑波，福岡，石垣島，南烏島における2011年に測定された
下向き赤外放射とそれに関連した水蒸気量の年間変動を示
す．図14には南烏島における2011年のCO,濃度の季節
変動を示す．2011年のデーターも2012年の測定データー
と同様，下向き赤外放射と水蒸気量の間に強い相関がある
ことを示している．両者の相関係数の値は札幌，筑波，福
岡，石垣島，南烏島で，それぞれγ＝0.947,γ＝0.948,
γ＝0956,γ＝0.894,γ＝0.825と高い値を示した・こ
れまでの図で示した観測結果から，大気上空から再放射さ
れる下向き赤外放射はその大部分をCOo分子でなく，凝縮
分子である水蒸気や凝縮体である雲などが担っているもの
と考えられる．
す．水蒸気量の増加に伴い下向き赤外放射のフラックスが
増加していることが分かる．
水蒸気量の増加に対する下向き赤外放射フラックスの増
加は線形的変化よりむしろ対数変化に近い変化を示してい
る．このような相関は温室効果ガスと放射強制力の間で良
く示唆される相関に類似している[31.図17～図20には
筑波，福岡における水蒸気量と下向き赤外放射フラックス
の相関図を示す．中緯度地域にある筑波，福岡における水
蒸気量と下向き赤外放射フラックスの相関は札幌のそれと
類似して，やはり対数増加の変化を示している．これは年
間を通して，冬期の湿度が低く水蒸気量が少ない状態から
夏季の湿度が高く水蒸気量が多い状態へ大きく変動するこ
とに対応している．同様に，図21～図24には石垣島と南
烏島の下向き赤外放射と水蒸気量の相関図を示す．亜熱帯
域の石垣島と南烏島は年間を通して気温と水蒸気量の変動
が小さく，水蒸気量と下向き赤外放射フラックスの相関図
は水蒸気量の大きい領域での対数変化を表している．
450
蕊Ｊ列ＦＦＴ
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《鍛蝿且ＪＨ
ふ蕊縦阻Ｊ二
言測瀞
400
奇昌、芦）侭．［』
350
300
250
200
0246810121416182022
水蒸気量(g/m3)
図'5:下向き放射と水蒸気量の相関(札幌20,2年)．（デー
ター：気象庁)1.
450
400
奇昌、岸）闇。［鴎
350
300
250
2002.1下向き赤外放射と水蒸気量の相関
下向き赤外放射と水蒸気量の季節変動が詳細に一致するこ
とから，両者に強い相関があることが示唆された．図15と
図16には，札幌における2012年と2011年の下向き赤外
放射と水蒸気量の季節変動から求めた両者の直接相関を示
0246810121416182022
水蒸気量(g/m3)
図'6:下向き放射と水蒸気量の相関(札幌20,,年)．（デー
ター：気象庁)1-
日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関 13
450 450
識ＪＪＴＴ
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400 400 ､40●■■●b●4C。
含昌、崖）屑。［座
合白、毒）浅弓［』
350 350
8…激!…….…：●GI●●』
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250 250Dba●bOb
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●
200 2000246810121416182022
水蒸気量(g/m3)
図'7:下向き放射と水蒸気量の相関(筑波20,2年)．（デー
ター：気象庁){'1．
0246810121416182022
水蒸気量(g/m3)
図'8:下向き放射と水蒸気量の相関(筑波20,,年)．（デー
ター：気象庁)1.
450 450職弓
……燕
：：ｂｉ芋蜂 燕鍔
>:・；；；
400 400●路
…も
奇昌、崖）閏。［』
喬昌、犀）闇。［座
350
300
350
300
250250
200 200024681012141618202224
水蒸気量(g/m3)
図'9:下向き放射と水蒸気量の相関(福岡20,2年)，（デー
ター：気象庁){'］
024681012141618202224
水蒸気量(g/m3)
図20:下向き放射と水蒸気量の相関(福岡2011年).(デー
ター：気象庁)['］
500 500
450 450
符昌、岸）瀦弓【』
狩白、崖）闇。［』
400 400
350 350●●
●
●●●
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300 300■55句■Br■叩■■■TUU■■qUr司叩5－■■U■■■U■■55■eUU●■早■■●りり与早BCG■U● ●CaF●q■昏●『｡｡C■｡■口e●旬U『■旬65■ウC一C■｡●CG●｡■69●bb●UCQBU巴cbeUCbaq
250 25002468101214161820222426
水蒸気量(g/m3)
図2'：下向き放射と水蒸気量の相関(石垣島20,2年)．
(データー：気象庁)[,]．
02468101214161820222426
水蒸気量(g/m3)
図22：下向き放射と水蒸気量の相関(石垣島20,,年)．
(データー：気象庁)1-
TomozoTomoyose,MitsuhiroSeino,andTomomiShimabukuro14
波長入(/im)2 0 1 5 1 2 1 1 1 0 9 8
450
7●
？・・わ
喬昌、崖）〆。［』
400ーbbd●●G●●beUb●｡b●､1
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●
150
100350 ……も●
●●
●●
●
●
卵０帥卵０
１
（一‐（一‐ＥＣ）一‐』の射‐Ｅ三Ｅ）遡鯉諒橿
3004812 1 6 2 024
水蒸気量(g/m3)
図23：下向き放射と水蒸気量の相関(南烏島20,2年)．
(データー：気象庁)[,,．
鎚塁墓一一
450
●●。
篭餐奇昌、産）汽弓［』
§●
………………………;………6静●！●
？．.､討惑§
50 南極400
=｢晶焦室息呈～
さ二二三二一一0
●ご…《：：…一…：：．……ｉ……
少》わ》
》い・印
一▲ロ一●
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●●郡
》．．毛。
●●一●○函．●
……．ｔ…．：●…：…‐！；…・…・…
●
4006008001000120014001500
波数(cm-1)
図25：人工衛星ニンバス4号で測定した地球放射の放射
輝度スペクトル4,5
350
3004 8 1 2 1 6 2 024
水蒸気量(g/m3)
図24：下向き放射と水蒸気量の相関(南烏島20,,年)．
(データー：気象庁)[,]．
た8～12umの波長域は大気の窓領域と呼ばれ，北アフリカ
の地表からの放射を表す．北アフリカ砂漠の正午に測定さ
れたため，高い地表面温度が観測されている．これに対応す
る地中海のスペクトルは大気の窓領域では地表280K(7℃）
の放射を表している．南極では地表温度が氷床のため極端
に低く大気の窓の波長帯は190K(-83℃）の黒体放射スペクトル上にある．
図25のアフリカ，地中海のスペクトルから，温度約
220K(-53℃）の黒体放射スペクトルに沿った15mnの波
長域にCOoの強い放射バンドがみられる．この温度は高
度10～15kmの対流圏界面の典型的な温度であることから，
CO,の再放射が高高度の対流圏界面付近でなされている
ことが分かる．南極の場合,COoの15umの放射バンドは
210K(-63℃)で少し高い高度での放射を示している.CO,
による上向き放射は全球的に一様化され,CO,による再放
射はどの地域でも気温220K(-53℃)の圏界面(高度10～
15km)で行われていることが分かる．
さらに，図25のアフリカ，地中海のスペクトルから温度
約260K(-13℃)の黒体放射スペクトルに沿ったHoOによ
る20amの放射バンドが観測される．この温度の高度は約4
～5kmに相当する．南極の場合,HoOによる20/imの放射
3上向き放射と温室効果ガス
水蒸気や二酸化炭素により吸収された地表放射は下向き
放射と上向き放射として再放射される．地上で観測可能な
下向き放射と異なり，上向き放射は人工衛星による観測の
みが可能である．人工衛星のリモートセンシングによるグ
ローバルな観測は今後気候問題に関して重要な役割を果た
すと考えられる．
図25には人工衛星ニンバス4号で測定したアフリカ，地
中海，および南極における上向き放射の放射輝度スペクト
ルを波数(波長の逆数)の関数として示してある．図の下の
横軸は波数を上の横軸は波長を表す．図25の人工衛星観測
によるスペクトルは，破線で表された異なるいくつかの温
度の黒体放射スペクトルの重ね合わせで表されることが分
かる．図の上段のアフリカは北アフリカのサハラ砂漠のス
ペクトルを表す.320K(47℃)の黒体放射スペクトルに沿っ
日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関 15
バンドは200K(-73℃)を示し，これはむしろ氷床の地表に
近い位置での放射を示している．南極の平均標高は約2km
で氷床表面の温度は極端に低く冬季には氷床上空500m程
度まで逆転層を形成しており，通常の大気構造と異なると
考えられる．
表1は図25の人工衛星ニンバス4号で測定されたアフリ
カ，地中海，および南極でのCO,,H,0,大気の窓の放射波
長帯域の高度と温度をまとめたものである・表1からCO,
はグローバルに高高度の圏界面(高度10～15km)でのみ上
向き放射(再放射)が可能であり，一方，水蒸気(HaO)は南
極を除き，対流圏中層(高度4～5km)で再放射を行っていることが分かる．両者の放射高度の違いはその気体分子と
しての物’性の違いから生じる．下向き放射に対するCO,と
水蒸気(Ha0)の相関の違い，上向き放射における両者の放
射高度の違いを統一的に説明する必要がある．
表1：人工衛星で観測されたCOo,HoO,大気の窓の放射波
長帯域におけるアフリカ，地中海，南極での放射高度と温
度.COoの上向き放射高度は圏界面(高度10～15km),水
蒸気(HaO)の上向き放射高度は対流圏中層(高度4～5km)に対応する．
CO,の放射バンド15〃、
アフリカ 220K(-53℃） 圏界面(高度10～15km)地中海 220K(-53℃） 圏界面(高度10～15km)南極 210K(-63℃） 圏界面(高度10～15km)
H,0の放射バンド20am.
アフリカ 260K(-13℃） 対流圏中層(高度4～5km)
地中海 260K(-13℃） 対流圏中層(高度4～5km)南極 200K(-73℃） 南極氷床に近い高度
大気の窓8～12〃、
アフリカ 320K(47℃） サハラ砂漠地表面
地中海 280K(7℃） 地中海地表面
南極 190K(-83℃） 南極氷床表面
4分子間衝突時間と凝縮水蒸気分子
赤外活'性気体COoが高高度でしか再放射ができない理由
として次のような推測が可能である.CO,は地表面から放
出される赤外放射を吸収し励起されるが,CO,の振動励起
状態の再放射による緩和時間は空気分子との衝突の緩和時
間より遅く，分子間衝突により再放射過程の機会が失われ
る．そのため,CO,は下層大気では空気分子との衝突によ
り励起エネルギーを空気分子に運動エネルギーとして伝播
し大気を温めていると考えられる.局所熱平衡のもとでは,
逆過程により励起状態のCOo分子が存在するが，個々の分
子の励起状態から基底状態への緩和過程はやはり衝突緩和
時間に支配されていると考えられる．下向き赤外放射の観
測結果はCOo分子の励起状態の再放射過程がほとんどない
ことを示唆している．励起されたCO,分子と空気分子との
衝突頻度が減少する空気密度の薄い対流圏界面付近でのみ，
励起COo分子は赤外線の再放射が可能であり，したがって，
宇宙から測定される放射フラックスは空気密度が相対的に薄
くなる温度220K(-53℃)の高度約10km～15km(圏界面）で最終的に放射されるスペクトルとして観測される．
COoとは異なり，水蒸気は温度の低い高度4～5kmの対
流圏中層で単独水分子ではなく，水素結合等により凝縮し
た凝縮分子を形成していると考えられる．凝縮分子は気体
より液体に近い’性質を示すと考えられ’気体分子間の衝突
過程によるエネルギー伝播機構を失っており，凝縮体とし
ての再放射が可能である．雲のような凝縮体は高度に関係
なく再放射が可能であり，大気上空の水蒸気は雲に近い’性
質をもつと考えられる．
対流圏は巨視的な対流による熱移動以外に，分子過程か
らみると気体の熱移動は放射と熱伝導とのいずれかである．
放射は電子軌道の遷移，分子振動・回転運動の励起に起因
する放射過程が考えられる．これらの励起準位は量子化さ
れた準位であり，再放射過程には緩和時間という時間がか
かる．熱伝導は分子間の直接衝突によるエネルギー伝播過
程で，分子間の衝突頻度に依存する．分子間の平均衝突時
間は衝突頻度に逆比例し，対流圏下部のように気圧が高い
ところでは，再放射の緩和時間より早い現象である．した
がって，赤外線活‘性気体分子に吸収された地表放射は緩和
時間内で再放射される前に，周りの赤外不活‘性気体である
空気分子に衝突しエネルギーを伝播し，大気を暖める．暖
まった水蒸気を含む空気塊は浮力を得て対流を生じ，同時
に水蒸気も上空に運ぶ．対流で上層に移動した空気塊は気
圧が下がると断熱膨張で冷え，凝縮分子を形成し，凝縮分
子の熱振動を赤外放射として再放射する．赤外活性気体の
再放射過程を分析するためには，赤外不活性気体である空
気分子との衝突過程の分析が必要である●
4.1励起赤外活性分子の衝突緩和時間
一般に，分子の振動・回転に関する励起状態の緩和過程
は物質の状態により10-13～lO-^sの幅広い時間スケール
で現れる(6)、気体分子の励起状態の緩和は，再放射による緩和過程以外に，衝突による内部自由度間の遷移を伴う無
放射過程の緩和が重要である．気体分子の励起状態から平
TomozoTomoyose,MitsuhiroSeino,andTomomiShimabukuro16
衡状態への緩和時間Tは次式で与えられる7-
幸=〃抑(-器）（1）ここで，りは励起状態から平衡状態への遷移が起こる頻度を
表し,knはボルツマン定数を表す．ボルツマン因子の△E
は気体分子の励起状態と平衡状態へのエネルギー差を表す．
表2に1気圧,300Kの標準的な気相における分子の振動
(V),回転(R)の励起状態から平衡状態への各緩和過程の緩
和時間の推定値を示す[7]・並進運動エネルギーは準古典的で事実上連続的であるので，衝突による並進から並進運動
への遷移エネルギー△Ettは非常に小さく，緩和時間Ttt
は小さくなる．一方，衝突による振動状態から並進運動へ
の遷移エネルギー△凪ﾉTは並進・回転のそれに比較して大
きく，ボルツマン因子が非常に小さくなり，衝突による振
動状態の緩和時間TVTはTTTTrtに比較して大きくな
る．大気中での衝突過程と再放射過程の素過程に関する明
確な関係を示すデーターは現在のところ無いが，表2の値
をみると分子間衝突による振動・回転の励起状態から平衡
状態への緩和時間はr>io-sと推定される．最も早い
緩和過程7"rr～10-">8は強い双極子-双極子相互作用を持
つ分子間の場合に重要である．
ここでN/Vは大気分子の数密度を表す．有効断面積ぴで
衝突する単位時間当たりの気体分子の衝突数(衝突頻度)w
は理想気体の状態方程式を用いて次式で与えられる．
”言上函｡帆書物等隔妻▽器元⑥したがって，式(')でりを励起状態から平衡状態への遷移
の起こる衝突頻度uﾉとみなすと，任意の高度zkmでの衝
突緩和時間T(z)は次式で与えらえれる．
市▽蓋芸差万岬(-錨）（4）地表付近での気圧を局，気温をTo,衝突緩和時間をTo
とおくと，次式が得られる．
六=蒜元卿(-器）⑤ここで気圧と温度の高度依存』性は大気のスケールハイトH,
大気の温度減率rを用いて次の式で与えられる．
P(z)=Poexp(-zH) （6）
T(z)=To-T-z （7）
式(4)と(5)の比をとると，地表付近での気圧，気温，衝
突緩和時間を既知として任意の高度での衝突緩和時間を次
式で表すことができる．
γ②=丁,卿(-器)祭語卿(錨)⑧CO,分子の振動状態の衝突緩和をみるため，式(8)の△E
を15/xm(667.3cm"̂ )の振動励起のエネルギーとみなす．
1気圧,300Kの表2の振動状態の緩和時間Tvt=lO-^s
を用いてT(z)の高度依存性を求める．図26にCO,分子
の衝突緩和時間γ(*)の高度依存性を示す．図26の計算値
から高度z=10km,z=15kmでの，衝突緩和時間の値
はそれぞれγ(10)=8.04×10-*s,T(15)=2.78×1O-4sとなる．
赤外活性分子CO,が下向き赤外放射とほとんど無相関
で，圏界面の高高度のみで上向き再放射が観測されるとい
うことは，下層大気におけるCO,分子の再放射過程が空気
分子との衝突により失われていることが推定される．分子
間衝突により赤外活’性分子の再放射過程が失活するには分
子間衝突による平衡状態への緩和時間γが再放射の緩和
時間'T'radより短い必要がある．分子間衝突による緩和時間
は高度の増加に対して指数関数的に長くなるが，一方，励
起状態の放射過程による緩和時間Tradは気圧，温度に依存
しないので，ある高度で両者が均衡する．人工衛星で観測
されたCO,の放射高度で両者が均衡すると考えると，放射
過程の緩和時間γradの値は10-*sと推定される。
表2：1気圧,300Kの標準的な気相における分子の励起状
態から平衡状態への各緩和過程の緩和時間[71.Vは振動，
Rは回転,Tは並進運動を表す．
分子の励起状態から平衡状態への遷移の起こる分子間の
衝突頻度を求める．一般に，気体分子間の衝突頻度は大気
分子の数密度と分子間の平均相対速度に比例する．ファン
デルワールスカのような分子間力を単純化して大気中分子
を理想気体として扱う．2つの気体分子の質量をmi,mo,
相対速度をUとし，換算質量を〃=miTTWfmi+1712)と
すると，相対速度がりとり＋伽の間にある単位体積中の
分子数dNbはマックスウェル・ボルツマン分布を仮定する
と次式で与えられる[81.
帆言筈芸(為)‘'，岬(-鈴)州（2）
緩和過程 緩和時間'丁 8
T-T '丁TT:＝＝10
－9
R戸T '丁RT一一 10
－8
R戸R '丁RRﾆーニ10
－10
V-R 丁VR'■■■■■■
q■■■■■■ 10－5
v-v γVV:＝＝10
－8
V-T 7VT一一 10
－5
日本域における下向き赤外放射と温室効果ガスの相関 17
これらの観測事実とそのモデルの解釈から温室効果ガス
と言われる水蒸気と二酸化炭素の放射過程は必ずしも同じ
ではないということが推察される．結論として，赤外活'性
気体は必ずしも有効な温室効果ガスに成り得るとは限らな
いことが分かった．赤外活‘性気体の再放射はミクロな時間
スケールでの放射の緩和過程と，分子間衝突による緩和時
間に支配されており，また赤外活性気体の化学結合の物性
に依存する．ミクロな立場からのこれらの問題に対する更
なる研究が必要と思われる．
－3
10
４
０１
（ｓト歴遊鍬趣
－5
10
0246810121416
高度z(km)
図26:COa分子の振動励起状態の衝突緩和時間T(z)の高度依存‘性．スケールハイトH=7.56km,大気の温度減率
r=6.5K/km,AEを15umの振動励起エネルギーとし，
Po=1013.25hp,Tn=300K,To=Tvt=10"̂ sとして
求めた．
謝辞
下向き赤外放射等の作図に関しては気象庁のデーターを，
二酸化炭素濃度の作図に関してはWDCGGのデーターを
利用させて頂きました．分子の緩和時間について理学部海
洋自然科学科の漢那洋子准教授に有益な助言を頂きました．
原稿を校閲して頂きました理学部物質地球科学科の深水孝
則教授に感謝いたします．5まとめ
日本域における地上での下向き赤外放射の観測と水蒸気
量，大気中CO,濃度の相関の分析から，下向き赤外放射は
水蒸気量と強い相関があることが分かった．下向き赤外放
射は水蒸気量の増加とともに対数変化に類似した増加を示
すことが分かった．一方，赤外活』性気体であるCO,の濃度
の季節変動は下向き赤外放射の変動と逆位相で温室効果を
強める相関が無いことが分かった．また，人工衛星による上
向き放射の観測から水蒸気，二酸化炭素の放射高度が異な
ることが分かった．表1の分析から明らかなように,CO2
気体分子は高高度でのみ赤外放射が可能で，放射高度以下
では,CO,は地表から放射された赤外線を吸収し励起され
るが，空気分子との衝突による衝突緩和により励起エネル
ギーを空気分子に伝播し’平衡状態に達して大気を温めて
いると考察される．一方，水蒸気はその複雑な'性質から地球
の熱環境に多様な反応を示している．水蒸気は単独のH,0
分子というより，むしろ液体に近い凝縮分子を形成してい
ると考えられ，気体分子としての赤外放射だけでなく，凝縮
体としての熱振動による赤外放射も行うと考えられる．雲
等の凝縮体は分子間衝突過程によるエネルギー伝播機構を
失い，凝縮体としての赤外放射を行うため高度にあまり依
存しなくなる．
参考文献
[11気象庁,http://www.jma.go.jp/jma/index.html
[2]TheWorldDataCentreforGreenhouseGases(WD-
CGG),http://ds.data・jma.go.jp/gmd/wdcgg/
3IPCC,ThirdAssessmentReport(2001),
http://www.grida.no/publications/other/ipcc_tar/
4Hanel,R.A.,B.J.Conrath,V.G.Kunde,C.Prab-
hakara,1.Revah,V.V.Salomonson,andG.Wolford,
J.Geophys.Res.77,2629-2641,(1972).
[5]D.J.ジエイコブ,大気化学入門,東京大学出版会,2007.
(6)吉原経太郎,季刊化学総説N0.44超高速化学ダイナミ
クス,2000.
[7]IrioGiuseppeCalasso,DissertationSwissFederalIn-
stituteofTechnologyETH(Zurich),(1998)Tpho-
toacousticandPhotothermalLaserSpectroscopyAp-
pliedtoTraceGasDetectionandMolecularDynam-
ics」．
[81ランダウ・リフシツツ,統計物理学上,岩波書店,1974
第2版．
』一■■』二■■
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