Couches minces et nanostructures magntiquesOlivier FruchartFonction : Charg de recherches au CNRS. Laboratoire Louis Nel, grenoble.

Les couches minces, nanostructures et htrostructures magntiques prsentent des comportements diffrents et des fonctionnalits nouvelles par rapport aux matriaux massifs : effets thermiques et anisotropie exalts, domaines et parois spcifiques, effets de magntotransport gants etc. Ces effets et leur mise en uvre sont dcrits ici, suivis dexemples de leur intgration technologique dans les domaines de llectronique et de la mdecine : disques durs, capteurs de champ, traceurs etc.

1 PrambuleNota: Nous proposons ici un panorama des proprits des couches minces

et nanostructures magntiques. Certains aspects ont t ponctuellement traits ou approfondis dans dautres articles des TI, notamment Nozires, Geoffroy, Hehn. Une couche mince est une mise en forme de matriau dont une dimension, lpaisseur, est rduite. On parle de nanostructure lorsque un ou deux des autres dimensions sont galement rduites ; on parle respectivement de bandes et de plots. Les proprits des couches minces, et plus encore des nanostructures, sont modifis par rapport aux matriaux massifs dont elles sont constitues. Il est donc ncessaire de les tudier. Du fait de leur gomtrie simple, les couches minces sont les systmes les plus faciles analyser. Ce sont souvent les mmes effets qui interviennent dans les nanostructures, mais dans une gomtrie diffrente et plus complique. Nous commenons donc dcrire les couches minces, puis les nanostructures, pour terminer par les mises en forme et applications.

2 Proprits des couches mincesLaimantation macroscopique dun matriau magntique rsulte de moments magntiques atomiques, qui sordonnent paralllement (ferromagntiques, F) ou antiparalllement [antiferromagntique (AF) en cas de compensation parfaite, ferrimagntique en cas de moment rsultant] en dessous dune temprature critique appele temprature de Curie Tc pour F, de Nel TN pour AF. En dessous de Tc laimantation suit des directions privilgies ; on parle danisotropie magntique. Ces deux proprits, abordes ici en premier, sont dites microscopiques, ou encore intrinsques, car elles ne dpendent que de la structure atomique locale des composs utiliss. Elles sous-tendent les proprits extrinsques comme les domaines et le renversement daimantation, prsentes ensuite.

2.1 Proprits microscopiques2.1.1 Temprature de Curie 2.1.1.1 Argumentation de l'abaissement de la temprature de Curie Dans la thorie de champ moyen dite du champ molculaire Tc est proportionnelle

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au nombre z0 datomes plus proches voisins : Tc = K .z0 (TI Geoffroy). Or dans une couche mince le nombre moyen d'atomes plus proches voisins z(N ) est infrieur z0 en raison des atomes prsents aux deux surfaces : z(N ) = z0 2( z0 zs ) / N o N est le nombre de plans atomiques et zs le nombre de plus proches voisins magntiques dun atome de surface. On sattend donc une dcroissance de Tc pour les couches trs minces, suivant 1 / N , avec un effet de 50% par rapport au compos massif atteint pour quelques plans atomiques, soit 1nm. Cette paisseur peut sembler faible pour sen soucier pour les applications, mais en fait elle se rencontre couramment dans les multicouches, o cest lpaisseur de chaque couche qui compte pour Tc , pas lpaisseur totale de multicouche Exemple : La temprature de Curie de multicouches Co/Pt aimantation perpendiculaire, o lpaisseur des couches de Co est 1 nm au plus, ne dpasse

pas quelques centaines degrs, contre 1121 C en massif. En pratique lapparition du magntisme est parfois repousse des paisseurs trs suprieures la valeur thorique donne ci-dessus, si le procd dlaboration requiert une paisseur minimum pour tablir une bonne structure du matriau, notamment des composs (ferrites, alliages Sm-Co ou Nd-Fe-B etc.), ou en cas dalliage aux interfaces. Le procd de fabrication est donc crucial pour les couches ultraminces.2.1.2 Anisotropies magntiques drives de l'tat massif La matrise de l'anisotropie magntique est ncessaire pour le bon fonctionnement d'un dispositif. Il est donc important de passer en revue les diffrentes sources d'anisotropie pouvant exister en couche mince, et de souligner les diffrences par rapport aux matriaux massifs. Ce paragraphe traite des sources d'anisotropie magntique existant l'tat massif, et quelles sont leurs spcificits lorsqu'elles s'appliquent aux couches minces. Le paragraphe suivant traite de nouvelles sources d'anisotropie, spcifiques aux couches minces.

2.1.2.1 Anisotropie dipolaire L'nergie dipolaire E d est l'nergie d'interaction dipolaire mutuelle, qui agit entre tous les moments magntiques d'un systme. Rappelons deux manires d'exprimer cette nergie, que nous utiliserons dans cet article. Exprime entre deux moments magntiques ponctuels 1 et 2 dcals d'un vecteur r, E d s'crit, une constante prs : . ( .r )(2 .r ) (1) E d = 0 1 2 3 1 4 r 3 r5 On peut montrer que E d 0 . On peut galement crire E d = 01.Hd,2 (r ) o

Hd,2 (r ) est le champ rayonn par le diple 2 : 1 3(2 .r )r (2) Hd,2 (r ) = 2 4r 3 r 2 Dans une approche de milieu continu, et en utilisant l'analogie entre l'lectrostatique et la magntostatique, l'nergie dipolaire d'un systme caractris par une distribution d'aimantation microscopique M(r ) s'crit :

2

(3) E d =

02

V M(r ).Hd (r ) dr

Le champ dipolaire Hd (r ) se calcule de la manire suivante connaissant la distribution de M(r ) : (u)(r u) 3 (u)(r u) (4) Hd (r ) = d u+ dS 3 3 r u r u

Figure 1 Il existe un champ dmagntisant vertical dans une couche mince dont laimantation pointe tout ou partie selon la normale la couche.

La premire intgrale est effectue sur le volume aimant, la seconde sur sa surface. = divM sont dites les charges magntiques de volume, = M.n les charges magntiques de surface avec n la normale oriente vers lextrieur. tudions le cas d'une couche mince, que l'on suppose d'paisseur constante et de dimensions latrales infinies. Supposons que l'aimantation du systme est uniforme, et tudions son nergie en fonction de la direction de l'aimantation, repre par langle fait avec la normale la couche (Figure 1 - ). Appliquons les quations (3) et (4). Chaque surface porte une densit de charges uniforme, M s cos . Le champ dipolaire est uniforme dans la couche et vaut Hd = M s cos u z , et est donc vertical et globalement oppos l'aimantation, do le nom de champ dmagntisant. L'quation (3) permet d'tablir que l'nergie dipolaire par unit de volume vaut2 K d cos 2 , avec la notation usuelle K d = 1 0M s . On peut dire quune couche mince 2 a un coefficient de champ dmagntisant gal 1 dans la direction perpendiculaire, voir 3.1.1.5.

Exemple : M s = 1.73 10 6 A/m pour le Fe et M s = 1.45 10 6 A/m pour le Co, soit 2.17 T et 1.82 T pour 0M s , respectivement. Le Tableau 1 - donne dautres exemples. Pour la plupart des matriaux (exception faite des aimants permanents, ou des couches ultraminces anisotropie de surface, voir 2.1.3.1) l'nergie mise en jeu est grande devant toutes les autres nergies, en particulier l'nergie magntocristalline, voir ci-dessous. C'est donc l'nergie dipolaire qui l'emporte, et impose que les couches minces sont gnralement d'axe perpendiculaire difficile, et de plan facile. Pour caractriser la force du champ dipolaire on peut mesurer un cycle dhystrsis dans la direction perpendiculaire au plan, qui est de difficile aimantation. La courbe idale est rversible, et linaire jusquau champ de saturation 0M s .

2.1.2.2 Anisotropie magnto-cristalline L'anisotropie magntocristalline Emc apparat dans les matriaux cristallins : l'aimantation tend s'orienter dans certaines directions ou plans, en relation avec les directions cristallographiques (TI Geoffroy). En pratique cette nergie est dveloppe sous forme de cosinus (ou sinus) directeurs de l'aimantation par rapport certains axes du cristal, par exemple Emc = K cos 2 pour le cas, courant, dune anisotropie uniaxiale dordre 2. Cette nergie tant d'origine locale, elle existe donc dans les couches minces comme dans les matriaux massifs. La ou les directions de facile aimantation vont donc dpendre de l'orientation des cristaux constituant la couche

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mince. Ceci souligne l'importance de la mthode de prparation, dont le choix et l'optimisation influencent l'orientation, la taille, la dispersion de ces grains. Les consquences de lexistence de grains sur les proprits magntiques sont prsentes au 2.3.1.

2.1.3 Anisotropie : aspects spcifiques aux couches minces Nous avons vu ci-dessus que l'nergie magntocristalline est lie l'environnement cristallin des atomes dun matriau. Dans les couches minces cet environnement est souvent modifi par rapport au matriau massif, induisant une anisotropie magntique spcifique. On distingue deux contributions, lanisotropie d'interface et lanisotropie magntolastique.2.1.3.1 Anisotropie d'interface Aux deux surfaces d'une couche mince l'environnement local des atomes diffre de celui au cur de la couche. Cette diffrence induit, pour chaque interface et chaque constante du dveloppement angulaire de lnergie danisotropie, un terme correctif l'anisotropie magntocristalline du massif K v , appel anisotropie d'interface ou de surface, et note K s . Tout comme K v , K s peut favoriser aussi bien un axe dans le plan qu'hors du plan, et comporter des termes de divers ordres. Comme K s ne s'applique qu'une fois pour chaque interface, la densit dnergie danisotropie magntocristalline totale scrit, dans le cas simplifi de deux interfaces similaires : 2K s (5) K mc (e ) = K v + e En pratique, leffet de K s n'est significatif que pour des paisseurs e de quelques nanomtres au plus ; on parle alors de couche ultramince. La mthode exprimentale pour dterminer K s est de reprsenter pour des couches ultraminces la variation de K tot (e ) en fonction de 1 / e . K s dpend des couples de matriaux, avec un signe variable et une valeur maximum d'environ 0.1 mJ/m 2 . L'effet le plus utile technologiquement, apparat lorsque K s favorise l'orientation de l'aimantation perpendiculairement la couche : E s = K s cos 2 avec K s < 0 . Si K s est suffisamment grand alors pour une paisseur critique ec lanisotropie dinterface compense lanisotropie dipolaire :1 M2 + K mc (e ) < 0 . 2 0 s

La direction de facile

aimantation devient alors la normale la couche. On parle alors d'anisotropie perpendiculaire. Exemple : Le couple de matriaux le plus utilis pour lanisotropie perpendiculaire est Pt/Co/Pt, avec ec 1 nm . Il peut tre galement utilis sous forme de compos, CoPt ou Co3Pt (Tableau 1 - ). Dautres exemples sont Au/Co/Au ( ec 1.5 nm ) et Pd/Co/Pd ( ec 2 nm ). La mise en uvre implique en gnral des multicouches pour obtenir un signal magntique significatif. Pour conclure ce paragraphe, insistons sur le fait que, mme si les grandes tendances sont tablies dans le domaine, les valeurs d'anisotropie d'interface ne doivent pas tre considres comme universelles. On remarque des diffrences suivant la mthode d'laboration (diffrence de rugosit, mlanges aux interfaces).

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2.1.3.2 Anisotropie magnto-lastique L'nergie magnto-lastique est une correction faite l'nergie magnto-cristalline et lie une dformation de la maille cristalline, en taille et/ou en symtrie. Dans le massif la dformation est applique par un oprateur extrieur au systme pendant une mesure. Dans une couche mince, il existe toujours des dformations mme en l'absence d'oprateur extrieur, car le substrat ou la sous-couche de dpt, d'une symtrie et taille de maille cristalline (ou amorphe) donnes, contraint au cours de la croissance le matriau magntique dpos, d'une autre symtrie et/ou taille de maille. Les contraintes lies au refroidissement ou rchauffement d'une couche aprs sa fabrication, peuvent galement tre importantes. Il s'ensuit dans la couche magntique un champ de dformation statique, gnralement non homogne. Son intensit peut atteindre plusieurs pourcents en couches minces. Lnergie danisotropie magntique induite est significative compar au massif, ou seule une dformation dune faible fraction de pour-cent est ralisable, car au-del on assiste une dformation plastique ou une cassure. Au premier ordre l'nergie danisotropie magnto-lastique est linaire avec les diffrentes dformations : K mel ~ Bmel . Des modles simplifis de croissance prdisent une relaxation lastique suivant la loi ~ 1/e , impliquant donc K mel ~ 1/e . La variation selon e est donc similaire celle de lanisotropie dinterface. En pratique, les deux sources danisotropie sont prsentes et se superposent. Il est trs dlicat de sparer ces deux contributions, si bien qu'en pratique on ne parle souvent que d'anisotropie d'interface, par abus de langage, pour dsigner une variation de l'anisotropie selon 1 / e , quelle que soit son origine. 2.1.3.3 Anisotropie induite par la mthode de dpt Le choix ou loptimisation dune mthode de dpt sont dautres moyens courants pour ajuster lanisotropie une valeur diffrente de celle du massif. Par exemple, lanisotropie perpendiculaire des composs TbFeCo amorphes utiliss en enregistrement magnto-optique est induite par le dpt par pulvrisation cathodique (voir 5.1.3), par une structuration ou une incorporation de gaz. Une anisotropie selon un axe du plan peut tre induite par un dpt sous incidence oblique, par une structuration de la surface de dpt (stries) comme pour les disques durs, pour les matriaux doux comme le Permalloy ( Fe 20Ni80 ) par un dpt sous champ magntique. 2.1.3.4 Variation thermique de l'anisotropie Dans tous les matriaux l'anisotropie magntique varie avec la temprature. En gnral l'anisotropie s'affaiblit quand on augmente la temprature, et la dcroissance est souvent plus rapide que celle de l'aimantation spontane. La dcroissance thermique de laimantation et de l'anisotropie sont exacerbe dans les couches ultraminces (et multicouches couches lmentaires ultraminces).

2.2 Parois et domainesTout comme dans les matriaux massifs, les couches minces et nanostructures peuvent se subdiviser en domaines magntiques, spars par des parois de domaines. Les domaines peuvent rsulter de lhistoire magntique comme une dsaimantation en champ alternatif, ou bien tre une structure dquilibre pour minimiser lnergie dipolaire en bouclant le flux magntique. Leur tude lchelle des nanostructures sappelle le micromagntisme. 5

2.2.1 Notions de micromagntisme Nota: (2) est un excellent ouvrage de rfrence du micromagntisme exprimental, analytique et de simulation. (1) est plus spcialis dans les considrations fondamentales. Des outils de simulation numrique dans le domaine public sont OOMMF (http://math.nist.gov/oommf/), GDM2 (http://physics.ucsd.edu/~drf/pub/) et SimulMag (http://math.nist.gov/oommf/contrib/simulmag/), seul le premier tant toujours maintenu. Des outils commerciaux sont Micromagus (http://www.micromagus.de/), LLG Micromagnetics Simulator (http://llgmicro.home.mindspring.com/), Euxine Technologies, orient entre autres vers lenregistrement magntique et les vannes de spin (http://www.euxine.com), MagFEM3D (http://www.ramstock.de/). l'chelle macroscopique les proprits d'aimantation d'un matriau magntique, notamment des matriaux doux, peuvent tre interprtes sur la base d'une susceptibilit : M = H . Dans cette approche l'aimantation M rsulte du dsquilibre des populations de domaines magntiques microscopiques, par rotation de laimantation dans les domaines, ou grossissement des domaines globalement orients dans la direction de H. Quand on s'intresse au dtail des domaines et parois, cette approche nest plus adapte. Il faut alors tenir compte explicitement et en tout point des quatre termes dnergie magntique : l'nergie d'change E ch exprimant la cohsion entre moment atomique voisins, responsable de lordre magntique (voir 2.1.1), les nergies magntocristalline , Zeeman E Z = 0M s H et dipolaire E d . Le micromagntisme est la modlisation de ces quatre termes d'nergie dans une approximation de milieu continu. Du fait de la complexit des quations du micromagntisme, rsultant notamment de la non-linarit et de la nonlocalit du terme dipolaire, seul un trs faible nombre de problmes sont solubles analytiquement, mme en introduisant des approximations. Ce sont gnralement des cas limites, qui ne sont pas applicables directement aux problmes rels. Ils permettent nanmoins de fixer les ides sur les paramtres pertinents. Un exemple de modle parfaitement soluble est la paroi de Bloch, traite dans la partie suivante. Pour dcrire les dtails des systmes rels, il faut gnralement faire appel la simulation numrique. Des programmes commerciaux sont disponibles pour l'approche macroscopique, par exemple Flux2D et Flux3D, FEMLAB. Les outils de simulation micromagntique n'ont t dvelopps qu'il y a une dizaine d'annes. Des rfrences figurent en nota.2.2.2 Rappels sur les parois de Bloch Le modle le plus simple de paroi magntique est unidimensionnel, c..d. considre une chane de spins, et ignore champs dipolaire et appliqu. Il schmatise deux domaines tridimensionnels spars par Figure 2 Paroi de Bloch entre deux une paroi bidimensionnelle, domaines aimants selon y ( gauche) et avec une symtrie de + y ( droite). translation dans le plan de la paroi (Figure 2 ). 6

L'aimantation reste toujours parallle ce plan de la paroi pour raliser divM = 0 . Il suppose une densit d'anisotropie magntique uniaxiale E = K sin2 avec K > 0 en J/m3 , et considre la densit d'nergie d'change dans la limite des milieux continus E ch = A , avec A en J/m . Un calcul prdit la forme de la paroi : x (6) ( x ) = 2Arctan exp( x / A / K )2

[

]

On trouve dans les ouvrages plusieurs manires de dfinir la largeur d'une paroi. La dfinition la plus rpandue, que nous utiliserons ici, consiste considrer l'intersection des asymptotes et de la tangente l'origine de la courbe (x ) , et conduit B = A / K . Il est important de vrifier la dfinition utilise lorsque lon utilise des chiffres dune rfrence. Exemple : La largeur de paroi B est de lordre de 50nm dans le Fer, excde 100nm dans les matriaux trs doux, et descend quelques nanomtres dans les aimants permanents Nd-Fe-B et Sm-Co.2.2.3 Spcificits des parois en couches minces

2.2.3.1 Parois de Bloch en couches minces Dans une couche mince les parois de Bloch sont modifies. Considrons une couche prsentant deux domaines d'aimantation planaire qui seraient spars par une paroi de Bloch identique au massif. Cette configuration induirait des charges magntiques de surface M.n au-dessus et au-dessous de la paroi, coteuses en nergie dipolaire. Pour diminuer cette nergie deux zones d'aimantation essentiellement planaire apparaissent spontanment, qui terminent la paroi de Bloch au niveau des surfaces (Figure 4 - a). Ces zones sont appeles domaines de fermeture de Nel. Une paroi de Bloch en couche mince doit est donc dcrite par une expression bidimensionnelle. Cette description des parois de Bloch est valide dans le cas de couches d'paisseur suprieure B . La prise en compte des domaines de fermeture est essentielle pour pouvoir interprter certaines images des parois magntiques (voir 2.2.4). 2.2.3.2 Parois de Nel Pour e d B les parois sont modifies encore plus drastiquement, laimantation tournant dans le plan de la couche (Figure 4 - b,c) ; on parle de paroi de Nel. Pour sen convaincre considrons toujours deux domaines d'aimantation planaire spars par une paroi, dans un cas de type Bloch, dans lautre de type Nel. En assimilant la paroi un ellipsode uniformment aimant, lnergie dipolaire dans les deux cas est K d et K d e , respectivement, la transition sobservant donc vers e B . On +e +e

remarque que les formes dune paroi de Nel et dun domaine de fermeture de Nel sont similaires Le modle qualitatif ci-dessus a permis de prdire l'existence des parois de Nel, mais ne nous informe pas sur le profil exact de l'aimantation dans une telle paroi. En fait, les champs dipolaires y jouent un rle important. Des simulations micromagntiques montrent que la partie centrale de la paroi, appele cur, est plus troite que la prdiction de Bloch. Inversement, les parois de Nel dans les matriaux doux sont caractrises par de longues 'queues', profil logarithmique, qui 7

peuvent s'tendre sur plusieurs microns. 2.2.3.3 Assemblage complexes de parois Nous navons discut jusqu prsent que des parois 180. Le cot nergtique des parois en fonction de l'angle est compliqu, et dpend de la forme exacte de l'nergie d'anisotropie magntocristalline dans le matriau considr. Pour les parois de Nel dans des matriaux doux, l'nergie des parois est essentiellement lie au dipolaire qui varie comme le carr des charges mises en jeu, et augmente galement avec lpaisseur. On s'attend donc une variation quadratique de l'nergie de la paroi en fonction de l'angle total . Une consquence est quil est plus avantageux de scinder une paroi de Nel 180 en un arrangement de plusieurs parois d'angle infrieur, au-del dune certaine paisseur, mme si la longueur totale de celles-ci excde de loin la longueur initiale. Exprimentalement on observe souvent un arrangement complexe, appel en chelle de perroquet (Figure 3 - ). Du fait de l'existence de domaines orients dans diverses directions, cet arrangement n'apparat que dans les matriaux doux, dans la gamme dpaisseur intermdiaire entre les parois de Nel et de Bloch, par exemple 30 80 nm dans le Permalloy. Une spcificit des chelles de Perroquet est dtre peu mobiles sous champ magntique, par rapport une paroi simple, augmentant la coercitivit et lhystrsis. Un autre arrangement est les parois dites en zigzag, ou ttebche. Dans la plupart des cas les parois magntiques ne portent pas de charge magntique nette. Par exemple, dans les couches minces anisotropie uniaxiale planaire les parois sont en gnral parallles la direction de facile aimantation. (a) (b) Cependant, il peut arriver que Figure 3 Paroi en chelle de perroquet, deux domaines soient connects se substituant une paroi de Nel sparant tte-bche, par exemple du fait deux domaines 180, ligne mdiane des processus de renversement horizontale sur limage : (a) schma, puis d'aimantation. De manire contrastes rsultant en MFM (adapt de H. similaire au cas prcdent, une Joisten, J. Magn. Magn. Mater.). Voir Figure paroi tte-bche 180 se scinde 4 - pour les contrastes en imagerie. spontanment en segments de parois prsentant un angle plus faible. Ces segments de parois peuvent tre de type Bloch, Nel ou chelles de Perroquet suivant les matriaux et l'paisseur de la couche. Cette complexit rend lestimation quantitative de l'angle des zigzags trs difficile. 2.2.3.4 Lignes de Bloch (vortex magntique) Dans les chelles de perroquet la composante planaire de laimantation doit sannuler aux intersections de parois, par des arguments de symtrie. En ralit en ces points laimantation est perpendiculaire la couche. La largeur des lignes de Bloch est dtermine par la comptition entre l'nergie dipolaire associe l'aimantation perpendiculaire locale, et l'nergie d'change avec l'aimantation planaire environnante. Lanalyse dimensionnelle montre que cette largeur est de lordre de ch = A / K d , une grandeur appele longueur d'change.

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Exemple : ch 6 nm pour le Permalloy. La petitesse de cette valeur fait quun vortex est trs difficile observer par les techniques de microscopie magntique. On caractrise en gnral les parois qui sont autour. Longueurs et grandeurs magntiques caractristiques Motivation. Nous avons vu que l'aimantation ne se renverse pas abruptement au niveau des parois magntiques et des lignes de Bloch, mais en variant continment sur une certaine distance. Cette distance dpend en particulier des paramtres du matriau, anisotropie, change et aimantation. des fins de classification, et parce qu'en pratique de nombreux cas sont expliqus par la comptition de deux termes dominants parmi les trois cits ci-dessus, ceci conduit la dfinition de trois longueurs ou grandeurs magntiques caractristiques largement utilises en micromagntisme, mentionnes ci-dessous. Les situations sous champ magntique sont ensuite rapidement abordes. Lestimation de la longueur caractristique dune situation est essentielle pour prvoir grossirement le comportement dun systme, car cest sa comparaison une dimension L du systme (paisseur, taille latrale pour une nanostructure) qui dtermine lapparition de phnomnes micromagntiques par opposition un comportement massif. Les comportements typiques de nanostructures apparaissent dans la gamme 1 L / 100 . La largeur de paroi (de Bloch) B = A / K rsulte de la comptition entre l'change A (en J/m ) et l'anisotropie K (en J/m3 ). Nous avons vu (2.2.2) que plusieurs dfinitions existent, variant entre elles d'un facteur numrique. Cette longueur est pertinente pour dcrire les parois dans les couches paisses. Elle est galement adquate pour les parois dans les couches ultraminces aimantation planaire ou perpendiculaire, car alors les champs dipolaires redeviennent ngligeables.2 (avec K d = 1 0M s ) apparat lorsque 2 rentrent en comptition l'change et l'nergie dipolaire, comme pour le cas des lignes de Bloch, le cur de parois de Nel de matriaux doux, les irrgularits gomtriques de bord (artes, rugosit) etc. Facteur de qualit. Une troisime situation idale est le cas de la comptition de l'anisotropie magntocristalline K mc et l'nergie dipolaire K d . Ces deux quantits tant de mme dimension, ceci ne dfinit pas une longueur, mais un nombre appel facteur de qualit, Q = K mc / K d . Dans le cas de couches anisotropie perpendiculaire Q < 1 favorise lapparition de domaines, mme la rmanence, alors que Q > 1 favorise une rmanence forte. Situations sous champ magntique. L'application d'un champ magntique extrieur modifie les configurations micromagntiques, et donc les longueurs caractristiques d'un problme donn. Plusieurs expressions de longueurs caractristiques peuvent apparatre par combinaison de 0H avec une ou deux autres grandeurs, suivant le problme considr. Donnons simplement quelques exemples : une paroi d'un matriau doux bloque sur une inclusion dure fait

La longueur dchange ch = A / K d

intervenir la longueur

A / 0 M sH , ou

A / 0M sHK pour un matriau possdant

une anisotropie non ngligeable. 2.2.3.5 Parois des couches aimantation perpendiculaire Les parois de couches aimantation perpendiculaire sont gnralement bien

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dcrites par une paroi de type Bloch, laimantation tant planaire dans la paroi (Figure 4 - d). Aux fortes paisseurs une structure particulire peut exister aux surfaces, comme pour les domaines de fermeture de Nel.

2.2.4 Imagerie magntique des domaines et parois Nous avons vu ci-dessus qu'une grande varit de domaines et parois existe dans les couches minces et nanostructures. En pratique, au-del d'une analyse analytique pralable et toujours instructive, le recours une mthode d'imagerie magntique est souhaitable pour dterminer le type de paroi et la forme des domaines d'un systme. Deux techniques dimagerie sont aises et bien adaptes une caractrisation des couches et nanostructures. Le microscope force magntique (MFM) est un microscope force atomique (AFM, anglais) utilisant une pointe recouverte de

Figure 4 Exemple de parois dans les couches minces (en haut : vue de la coupe et du dessus), et du contraste attendu pour la microscopie Kerr (selon M x , M y ou M z ) et MFM (pointe aimante suivant z). (a) Parois de Bloch fermeture de Nel (b) Paroi de Nel 180 (c) Paroi de Nel 90 (d) Paroi 180 dune couche aimantation perpendiculaire. (e-f) Contraste attendu pour des nanostructures, voir partie 3. Voir galement Figure 3 - . quelques dizaines de nanomtres de matriau magntique. Le MFM sonde les champs dipolaires issus de lchantillon (il sagit donc dune mthode indirecte, et potentiellement perturbative). Sa rsolution est de 50 nm environ. La microscopie Kerr est une microscopie optique tirant parti de la modification de polarisation des ondes lumineuses rflchies sur une surface magntique (rotation et ellipticit). Elle

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permet de mesurer directement les composantes planaire (effet Kerr transverse ou longitudinal) ou perpendiculaire (effet Kerr polaire) de laimantation des quelques dizaines de nanomtres de la surface. Elle est particulirement adapte aux surfaces lisses, et prsente une rsolution ultime de lordre de la longueur donde utilise, quelques centaines de nanomtres. Pour permettre au lecteur danalyser les images obtenues, pour les techniques de microscopie les plus courantes, nous examinons ici dans quelques cas dcole quel contraste donne lieu chaque type de paroi.

2.3 Processus de renversement de l'aimantationLe modle de rotation cohrente Le modle de retournement cohrent de l'aimantation traite le renversement d'aimantation d'un systme suppos uniformment aimant, galement appel macrospin. L'intrt de ce modle est de se rsoudre analytiquement, mais il nest applicable tel quel quaux nanoparticules de taille comparable ou infrieure aux longueurs magntiques caractristiques, typiquement 10 nm , pour garantir laimantation uniforme. En revanche, pour les systmes massifs et les couches minces la coercitivit relle peut tre jusqu' un ou deux ordres de grandeurs infrieure la prdiction du modle. Nanmoins, quand il est appliqu des valeurs de volume et d'anisotropie rflchis (voir 2.3.2 : notions de volumes de nuclation, pigeage sur des dfauts localiss durs ou nuclation sur des dfauts doux), il donne des indications sur les grandes tendances des processus de renversement d'aimantation (temprature, dynamique etc.). C'est ce titre que nous l'tudions ici. Pour un systme de volume V on notera = KV , avec K > 0 . l'nergie d'anisotropie totale, suppose du second ordre, et = M sV son moment. Son nergie dans un champ extrieur H s'crit :(7) ( ) = sin2 + 0 H cos

Dans cette notation = 0, est la direction de facile aimantation, la direction initiale d'aimantation est = 0 , et H est appliqu selon = en tant compt positivement. On notera H a = 2K / 0M s dans la suite. Quelques courbes ( ) sont reprsentes Figure 5 - b. Un minimum reprsente un tat dquilibre ; un maximum reprsente une barrire dnergie empchant un renversement daimantation. On trouve que tant que H < H a = 0 reste une position dquilibre stable : si on nglige lagitation thermique laimantation nest pas renverse. Pour H = H a le minimum disparat, provoquant le renversement daimantation ; H a est donc le champ de renversement, H r . Le modle peut tre gnralis pour une direction H de H quelconque ( H = ici). La courbe de H r ( H ) , appele astrode de Stoner-Wohlfarth, est reprsente en Figure 5 - a. Cette dpendance angulaire est exploite pratiquement, voir 5.1.4. Signalons que le champ coercitif H c , dfini par M.Hc = 0 , est la seule quantit mesure pour un matriau massif, caractris par un grand nombre de petits renversements daimantation non dtectables. Pour un macrospin H c est peu pertinent ; cest le champ de renversement H r qui a une signification physique, et qui est reprsent sur lastrode. Cest ce qui explique la surprenante similarit entre les directions facile et difficile, sur cette courbe. Ceci dit, proche des directions faciles Hr = H c puisque les cycles sont peu prs carrs (Figure 5 - a). Cette description est idalise dans le cas dune temprature nulle. En ralit, pour 11

H < H a lagitation thermique peut aider renverser laimantation, en permettant de franchir la barrire dnergie (Figure 5 - b). On calcule : (8) = (1 H / H a )2 . On peut estimer le temps moyen au bout duquel la barrire est franchie, appel temps dattente : = 0 exp( / kBT ) , o 0 ~ 10 -10 s . laide de cette relation, et en inversant lquation (8) pour dterminer le de renversement, on dduit une information concrte : pour une technique de mesure qui ncessite un temps pour raliser une acquisition, le champ coercitif varie suivant la loi k T (9) H c (T , ) = H c (T = 0 K )1 B ln , KV 0 o H c (T = 0 K ) est le champ coercitif dans la limite des trs basses tempratures. Notons que dans le strict cadre du modle Hc (T = 0 K ) = Ha et V est le volume total du systme. Ceci nest applicable que pour les nanoparticules les plus petites, voir 3.2.4. Dans la plupart des autres cas H c (T = 0 K ) doit tre mesur ou extrapol, et V est un volume de taille comparable aux longueurs magntiques caractristiques vues prcdemment, et bien plus petit que le volume total du systme. Cette distinction est essentielle pour appliquer correctement la formule (9).

Figure 5 Modle de rotation cohrente. (a) Champ de renversement en fonction de langle H du champ avec la direction de facile aimantation, en reprsentation polaire (on parle de lastrode de Stoner-Wohlfarth) et cartsienne. Les cycles daimantation sont schmatiss pour quelques angles. (b) Profils dnergie magntique ( ) pour quelques valeurs de champ appliqu 180, pour renverser laimantation initialement selon H .

2.3.1 Cycles d'aimantation Le modle le plus simple de renversement de laimantation est le modle de rotation cohrente, dcrit en encart. Cependant, nous y soulignons quil ne peut tre appliqu

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quaux nanoparticules les plus petites, typiquement 10 nm . Le cycle daimantation est alors carr dans la direction de facile (Figure 5 - a) aimantation. Le cas des couches minces, trs grandes latralement, est similaire aux matriaux massifs : le renversement daimantation ne peut tre dcrit que phnomnologiquement, selon des modles dpendant du type de matriau. Les processus en jeu sont la nuclation localise de domaines renverss, et leur extension par la propagation des parois magntiques les dlimitant. Le dtail microscopique du renversement d'aimantation dans les couches minces est mieux compris quantitativement que pour les matriaux massifs grce lutilisation de microscopies magntiques. Les techniques utilises pour contrler la coercitivit sont cependant les mmes : contrle de l'anisotropie magntocristalline d'une part, de la microstructure d'autre part. Nous renvoyons le lecteur sur les articles TI Geoffroy (autre ?). pour le traitement dtaill de modles. Seul les grandes lignes et les aspects spcifiques aux couches minces figurent ici. Les couches trs douces. La condition pour qu'une couche soit magntiquement douce est une anisotropie magntocristalline et une magntostriction faibles. De plus, le renversement d'aimantation, une fois initi dans un petit volume, ne doit pas tre entrav par la microstructure. C'est pourquoi les couches les plus douces sont soit nanocristallines, soit amorphes. De tels matriaux sont dlicats raliser l'tat massif car ils ncessitent une trempe thermique pour viter la formation de cristaux micromtriques. On peut les obtenir par des procds particuliers comme la trempe sur roue (Ex : FeCoSiB ultradoux) La fabrication de couches minces amorphes ou nanocristalliss est plus aise car, du fait de la croissance progressive partir du substrat, il est possible de conserver les mmes conditions de temprature tous les stades d'paisseur de la couche, contrairement la trempe. Concrtement, une couche amorphe est souvent obtenue par croissance basse temprature ( T < 0 C ) ; une couche nanocristallise est obtenue par recuit d'une couche amorphe, contrl en temprature comme en dure. Les spcificits magntiques des couches nanocristallises sont traites au 4.1.1. Les applications des couches douces sont les guides de flux ou les blindages, les capteurs. Couches dures. Tout comme dans les matriaux durs massifs, utiliss comme aimants permanent, une forte coercitivit H c en couche mince ncessite dune part un matriau danisotropie leve, dautre part une inhibition de la nuclation des domaines renverss et/ou de la propagation des parois. Pratiquement, on dfavorise la nuclation en utilisant des grains fins, c'est dire dont la taille est infrieure ou ne dpasse gure les longueurs magntiques caractristiques. La nuclation s'assimile alors dans le grain fin au renversement cohrent de l'aimantation, dcrit par le modle de SW, impliquant donc une coercitivit leve. De mme, on inhibe la propagation du renversement grce aux joints de grain. Jusqu' prsent ce sont les alliages base de Co qui ont t les plus utiliss pour les couches dures, avec une anisotropie cependant bien infrieure celle des aimants permanents massifs. Citons les alliages CoCr, CoPtCr, CoPtCrTa, CoPtCrB dposs par pulvrisation et utiliss comme media de disques durs (5.1.2). Les grains, composs majoritairement de Co, sont spars par des joints peu ou non magntiques, riches en Cr. Le rle du Ta est de promouvoir la diffusion du Cr aux joints de grains, tandis que le Pt renforce l'anisotropie de grains, et B laimantation spontane. Les grains ont leur direction daimantation impose par une texture des grains, gnralement dans le plan. La couche peut alors prsenter une anisotropie uniaxiale du fait de l'alignement grossier des grains dans une direction, impose par des sillons induits par polissage circulaire pralable de la surface de dpt. Chaque bit d'information est inscrit sur une 13

assemble de grains. Pour minimiser le rapport signal sur bruit il est ncessaire de limiter la dispersion des grains en taille et en coercitivit. Notons quune dispersion de coercitivit invitable est lie aux champs dipolaires entre les grains. Exemple : En 2005 le diamtre dun grain est de lordre de 10 nm , la taille d'un bit de 200 30 nm , pour une paisseur de 15 20 nm nanomtres. Pour les couches anisotropie perpendiculaire on utilise des alliages ou des multicouches base de CoPt, qui prsentent une forte anisotropie d'interface (voir 2.1.3.1). Ces multicouches sont utilises dans le media de disques magntooptiques (voir 5.1.3), et sont en passe de l'tre dans les nouvelles gnrations de disques durs, qui seront prochainement aimantation perpendiculaire. Nous verrons que l'utilisation de grains de plus en plus fins pose le problme de la stabilit thermique de l'information stocke (voir 3.2.4). Il est alors ncessaire de compenser la diminution de volume V par une augmentation de l'anisotropie [q.(9)]. Ainsi l'optimisation en couches minces de matriaux de plus grande anisotropie est aujourd'hui activement mene dans les laboratoires acadmiques et industriels, par exemple avec les alliages L10 de type FePt (Tableau 1 - ). Un cycle d'hystrsis de couches granulaires prsente des spcificits. En premier lieu, ce cycle prsente toujours un renversement d'aimantation distribu dans une certaine gamme de champs. La dispersion de proprit de grains, mais galement les interactions dipolaires inter-grains, influencent cette largeur. Deuximement, l'aimantation rmanente Mr est infrieure un car l'aimantation pointe dans des directions diffrentes dans les diffrents grains. Supposons le cas simple d'une anisotropie uniaxiale. Pour des grains parfaitement orients (couche texture) on trouve Mr = 1 dans la direction facile ; c'est le cas des couches aimantation perpendiculaire. Ceci explique un des attraits des couches aimantation perpendiculaire pour l'enregistrement magntique, car elles permettent d'une part de maximiser le signal de mesure, d'autre part de diminuer le bruit. Les couches aimantation planaire sont quant elles souvent caractrises par une distribution isotrope dans le plan. On a alors Mr = 2 / ~ 0.64 . Enfin, pour une orientation alatoire en 3D, on retrouve Mr = 0.5 comme dans les massifs. Notons que ds que certains grains ont un axe facile hors du plan, ces chiffres sont modifis par les champs dmagntisants.

2.3.2 Nuclation et activation thermique Dans cette partie modlisons le renversement d'aimantation. Ceci nous permet de prdire la tendance de variation du champ coercitif avec le temprature et la dynamique d'application. Les comportements dcrits ici s'appliqueront galement la plupart des nanostructures.2.3.2.1 Volumes de nuclation Dans les couches minces le retournement d'aimantation s'initie dans un petit volume qui renverse son aimantation en premier, comme dans les matriaux massifs. Ce volume est appel volume d'activation ou encore volume de nuclation. Sa taille est comparable celle dune paroi magntique. Ce volume est suffisamment petit pour tre correctement dcrit par le modle de rotation cohrente, le volume considr tant le petit volume dit de nuclation. Une fois que le volume de nuclation est cr, avec une aimantation renverse, la zone renverse peut gagner le reste du systme par la propagation de parois magntiques. Le champ de nuclation du petit volume

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dtermine donc le champ coercitif de la couche, que l'on peut mesurer par magntomtrie. Cette description est valide si la couche ne prsente pas de microstructure forte bloquant significativement le dplacement des parois. Dans le cas contraire il faut mettre en uvre des modles spcifiques, comme dans certains aimants permanents (Rf. TI Geoffroy). Enfin, si les parois ne peuvent pas se propager du tout, comme dans le cas de matriaux granulaires voqus ci-dessous pour l'enregistrement magntique, alors il faut considrer chaque grain comme un systme magntique part entire, dans lequel se droulera un vnement de nuclation. Dans la pratique plusieurs vnements de nuclation peuvent se produire quasiment simultanment en plusieurs endroits du systme. 2.3.2.2 Variation thermique de la coercitivit Appliquons le modle de retournement cohrent un volume de nuclation. Lquation (9) montre que H c dcrot avec la temprature, trs rapidement basse temprature, puis quasiment linairement si lon considre une gamme de temprature suprieure et restreinte. Ceci implique que si l'on doit raliser un dispositif fonctionnant temprature variable, haute ou basse, il faudra considrer sur la gamme de travail la variation de champ coercitif. Si on nglige la variation thermique des constantes d'anisotropie, la pente de la courbe H c ( T ) permet de dterminer la taille Vn du volume de nuclation. Enfin, on constate que H c s'annule au-del d'une certaine temprature, qui peut tre trs infrieure la temprature de Curie. On dit alors que le systme est dans un tat superparamagntique, qui sera tudi plus loin car il concerne essentiellement les nanostructures. 2.3.2.3 Crcitivits quasi-statique et dynamique H c est galement affect par le temps de ralisation d'un processus d'aimantation influence galement H c . Ce temps peut aller de plusieurs minutes la nanoseconde selon les applications. L'quation (9) montre que H c augmente pour les processus rapides. Pour compenser cette diminution des effets thermiques il est ncessaire d'appliquer un champ magntique plus important pour dclencher le renversement d'aimantation. Inversement, l'utilisation de la dpendance H c ( ) est un moyen de dterminer Vn , alternatif l'tude en temprature. Notons que du fait de la dpendance logarithmique de H c avec , la connaissance prcise du temps d'application du champ n'est pas cruciale.

3 Proprits des nanostructures simplesOn appelle nanostructure un systme dont la dimensionnalit est encore rduite par rapport une couche mince, c'est dire dont les dimensions sont limites dans au moins deux directions de l'espace. On peut les produire par des procds de lithographie, ou par voie chimique ou physique (nanoparticules). Les mmes phnomnes physiques l'uvre dans les nanostructures sont les mmes que pour les couches minces, mais suivant une gomtrie diffrente. Cependant, il nest pas possible de contrler la taille latrale de nanostructures jusqu'au nanomtre avec les technologies actuelles. Ainsi les effets qui ne se rvlent qu' ces dimensions, tels que l'anisotropie magntique de surface ou la 15

diminution de la temprature de Curie, ne se rencontrent pas dans la pratique. Le comportement spcifique des nanostructures est li essentiellement aux effets d'nergie dipolaire pour les configurations d'aimantation, et aux effets de volume fini. Les effets nouveaux, rsultant de lutilisation de systmes composites (couches couples, matriaux granulaires etc.), qui apportent une complexit encore suprieure aux nanostructures, font l'objet de la partie suivante.

3.1 tat fondamental micromagntique3.1.1 Plots minces aimantation planaire3.1.1.1 Matriau doux sous champ nul -- Le modle de Van den Berg Une nanostructure tend former des domaines magntiques pour diminuer les charges magntiques et donc son nergie dipolaire. La forme des domaines est dcrite par la construction dite de Van den Berg. Les hypothses du modle sont les suivantes: 1. le matriau est parfaitement doux 2. l'aimantation est planaire

Figure 6 Quelques exemples de constructions de Van den Berg simples (a-d), dordre suprieur (e). (f) Exemple de construction de Bryant et Suhl pour une ellipse, le champ appliqu transverse tant normalis N y M s (daprs Bryant et Suhl). Cycle dhystrsis schmatique dun multidomaine. Lhystrsis est dautant plus grande que lobjet est petit (g) Construction des tas de sable pour (d) et (a). 16

3. l'paisseur du plot est trs faible 4. les parois sont trs fines et ne portent pas d'nergie. En pratique ces conditions peuvent tre considres comme remplies de manire satisfaisante pour un matriau doux quand l'paisseur est faible devant la longueur d'change, et les dimensions latrales trs grandes par rapport aux largeurs de parois. Le thorme de Van den Berg s'nonce ainsi: Le plot est divis en domaines, spars par des parois dont le lieu est l'ensemble des centres des cercles inscrits (intrieurs et tangents) en au moins deux points au contour du plot. En tout point en-dehors des parois, l'aimantation est perpendiculaire aux normales issues des bords. Cette construction gomtrique permet dannuler les charges de surface M.n et de volume div(M) = 0 . Quelques exemples de constructions sont prsents sur la Figure 6 - . Ces tats, forms de plusieurs domaines et parois, sont appels tats multidomaines. Notons que langle de la paroi nest pas ncessairement constant le long de celle-ci. Dans le cas dun plot parfaitement circulaire, on trouve un vortex au centre Figure 6 - d. On remarque galement qu'il n'y a pas unicit de la construction : la configuration magntique d'un plot divis par l'esprit en deux parties, auxquelles on applique sparment le thorme, permet d'annuler simultanment charges de surface et de volume (Figure 6 - e). Ce type de configuration est effectivement observ exprimentalement. En pratique, la configuration obtenue la rmanence dpend du cycle d'hystrsis dcrit prcdemment (histoire magntique). Pour imaginer rapidement le rsultat de la construction de Van den Berg, prsentons l'analogie avec les artes d'un tas de sable ralis sur un support de forme celle du plot (Figure 6 - g). Cette analogie est explique par la constance des pentes du tas, les courbes de niveaux rvlant la direction d'aimantation locale. Un aspect intressant l'utilisation d'un clairage rasant pour estimer le contraste attendu des microscopies rvlant la direction planaire de l'aimantation, comme l'effet Kerr longitudinal ou transverse. 3.1.1.2 Matriau doux sous champ extrieur -- Le modle de Bryant et Suhl Un champ magntique extrieur planaire H a deux effets. D'une part la proportion de domaines colinaires H augmente par rapport aux domaines antiparallles. Dautre part l'aimantation des domaines qui forment un angle avec H, tourne vers celui-ci. Malheureusement la solution, dcrite par Bryant et Suhl, n'est pas aussi simple que celle de Van den Berg, car elle repose sur la rsolution d'quations diffrentielles couples. Dans ce modle, le seul aspect trivial qui est conserv de la rsolution de Van den Berg, est que l'aimantation reste parallle aux bords. La Figure 6 - f donne

Figure 7 Bandes de Fe20Ni80 de largeur 50 m (CEA-LETI), images par effet Kerr longitudinal. Haut : monocouche dpaisseur 100nm. En prsence dune anisotropie magntocristalline (mc), mme faible, les domaines fermeture de flux favorisent la direction de facile aimantation mc (ici, lgrement en biais). Bas : bande bi-couche 2x100nm spares par un matriau non magntique ; le flux se boucle cette fois verticalement en bord de bande, voir 4.2.4. 17

quelques exemples de rsolution. 3.1.1.3 Influence d'une faible anisotropie Si le matriau prsente une anisotropie magntocristalline entre diffrents axes du plan, alors certaines orientations de domaines sont favorises par rapport d'autres. Dans le cas o l'anisotropie reste modre, la configuration est peu modifie par rapport au modle de Van den Berg. Par exemple, dans le cas d'un carr avec l'anisotropie parallle un bord, on observe une construction d'ordre suprieur, qui favorise les domaines colinaires l'axe de facile aimantation, diminuant la proportion de domaines transverses. Une bande prsentant une anisotropie transverse (selon la petite longueur) se subdivise en domaines transverses, de forme hexagonale. Notons que pour une anisotropie modre l'aimantation reste toujours parallle au bord du plot, grce des domaines triangulaires, dits de fermeture (Figure 7 - ). Plus l'anisotropie est leve, plus les domaines de fermeture induisent un cot nergtique important. Ceci favorise la subdivision du plot en un plus grand nombre de domaines colinaires, pour diminuer la surface des domaines de fermeture. 3.1.1.4 Diagramme des tats mono- et multi-domaines Pour des plots trs petits, typiquement au-dessous du micron, la construction de Van den Berg nest plus applicable. Le cot nergtique total des parois W grandit en valeur relative par rapport au gain d'nergie dipolaire d associ la formation d'un tat multidomaines. Lorsque W t d l'tat le plus favorable est un tat sans paroi, o l'aimantation est quasiment uniforme. Cet tat est appel tat monodomaine, ou macrospin. Dans la plupart des cas il n'existe pas de loi analytique permettant d'estimer la taille critique d'un systme, sparant les tats multidomaines du macrospin. Il est ncessaire de faire appel des approximations, des calculs analytiques termins par des rsolutions numriques, voire des simulations micromagntiques. Pour les plots plats, de dimensions latrales comparables dans les deux dimensions, et constitus de matriau doux, la taille latrale critique est peu prs inversement proportionnelle l'paisseur. L'introduction d'une anisotropie magntocristalline ou de forme favorise l'tat monodomaine, par rapport cette courbe (Figure 8 - ). Les calculs sont en trs bon accord avec lexprience. 3.1.1.5 Anisotropie magntique des tats monodomaines Dans les nanostructures monodomaines, l'anisotropie magntocristalline K mc sajoute lanisotropie dipolaire K d , dite galement de forme (TI Geoffroy). Pour les applications requrant une anisotropie modre (mmoires MRAMs, capteurs, 18

Figure 8 Exemple de diagramme des tats monodomaine et vortex pour un plot cylindrique base circulaire, en fonction du diamtre, de la hauteur, et de lintensit dune anisotropie uniaxiale planaire (diffrentes couleurs). Adapt de Jubert et coll., Phys. Rev. B 70, 144402 (2004).

ttes de lecture) il est commode d'utiliser des lments monodomaines dont l'anisotropie est contrle par la forme de l'lment, plutt qu'un matriau magntiquement anisotrope. On vite ainsi la fluctuation statistique de direction d'anisotropie dans les matriaux polycristallins, et il est possible de varier continment K d en jouant sur la gomtrie. K d est calcule comme l'nergie dipolaire Figure 9 Non-uniformit du d'un tat strictement uniformment champ dmagntisant dans un plot aimant. On trouve souvent en exemple les plat, illustre sur laxe dun carr de plaques et cylindres infinis, et les Fe dpaisseur 2.5 nm et de ellipsodes, car ils possdent un champ ct 200 nm (hauteur exagre dmagntisant uniforme pour une configuration d'aimantation uniforme, pour la clart sur le schma). La oriente dans une direction de haute moyenne correspond au coefficient symtrie. En revanche, pour toutes les de champ dmagntisant : autres formes le champ dmagntisant < H d >= N x M s . cre par une aimantation uniforme n'est pas homogne en direction ni en amplitude, induisant une dformation de la configuration d'aimantation par rapport l'tat uniformment aimant. Ceci est notamment le cas de tous les nanostructures plates dintrt technologique, que l'on obtient par lithographie de couches minces : paralllpipdes, disques, ellipses (Figure 9 - ). Exemple : Il ne faut pas confondre un ellipsode, dont la surface est tridimensionnelle et qui possde un champ dmagntisant strictement uniforme, avec un plot plat dont le contour est une ellipse, et qui possde un champ dmagntisant non uniforme. Dans tous les cas on dfinit le coefficient de champ dmagntisant dune nanostructure dans une direction i par la relation K d = N i 1 0M s , et lon a 2 toujours : N x + N y + N z = 1. Il est erron destimer les N i dlments plats en les1 0.9 0.8 0.7 p=1/20 0.6 0.5 0.4 p= p=1/20 0.02 0.04 0.06 0.08 p= 0.12 0.1 0.08 0.06 0.04 0.02 0.1 x=c/a

(a) (b) Figure 10 - Tabulation de coefficients de champ dmagntisant de plots rectangulaires plats de diffrents rapports daspect, latral p= b / a et dpaisseur x= c / a (toutes les gomtries sont dcrites, mme les cylindres verticaux, par permutation des trois axes). (b) est un zoom de (a), adapt pour les plots trs minces. 19

assimilant des ellipsodes de mme rapport daspect (approximation souvent utilise car les N i des derniers sexpriment plus simplement). La Figure 10 - montre les N i pour toutes les gomtries dlments plats paralllpipdiques. Pour les gomtries plus compliques, le recours des simulations micromagntiques est prfrable. 3.1.1.6 Dtail des tats monodomaines Les tats que nous avons qualifis de monodomaines ci-dessus ne sont en ralit jamais parfaitement uniformment aimants, en particulier pour des lments plats, puisque le champ dmagntisant est inhomogne dans tout plot plat, et peut tre significatif en bord de plot (Figure 9 - ), induisant une rotation locale de l'aimantation ; on parle alors de domaine de bord. Suivant l'orientation des domaines de bord, on parle d'tat C ou d'tat S (Figure 11 - ). Lorsque la taille de plot devient de l'ordre de grandeur de la largeur de paroi, laimantation devient quasiment uniforme.

Figure 11 - Variantes S (a) et C (b) de ltat monodomaine, illustre dans un plot plat 1000 500 10 nm (simulation par OOMMF). (c) cration dune paroi 360 pour un champ appliqu dans la grande longueur du plot, (d) qui peut tre vite par lapplication dun champ pralable transverse. Pour (d), si la longueur du plot dpasse quelques centaines de nm, le renversement peut tre plus compliqu et mener galement des parois.

3.1.2 Plots minces aimantation perpendiculaire La structuration d'un matriau aimantation perpendiculaire sous la forme d'un plot de dimensions latrales finies a deux consquences. D'une part le facteur de forme N passe d'une valeur 1 pour la couche mince une valeur plus faible. Ceci tend renforcer l'aimantation perpendiculaire, et augmenter la taille de domaine. En premire approche on peut remplacer le facteur de qualit Q = K u / K d par un facteur effectif suprieur, Qeff = K u /(NK d ) . Le second effet est que les domaines sont confins latralement. Ainsi, si le plot a une taille latrale plus petite que la taille de domaine dans la couche mince de mme paisseur, alors le plot sera monodomaine. Si le plot est significativement plus petit latralement que cette taille de domaine, alors le plot comportera des domaines, mais qui rpliqueront concentriquement le contour du plot. 3.1.3 Nanoparticules Les nanostructures sont qualifies de nanoparticules, ou encore de clusters ou agrgats, lorsque leurs dimensions sont similaires dans les trois directions comme

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pour une sphre ou un cube. Les nanoparticules sont souvent fabriques par voie chimique en solution, ou physique en phase vapeur. Comme pour les plots minces, on attend une transition d'un tat multidomaines un tat monodomaine au-dessous d'une diamtre critique Dc . Cependant, les coefficients de champ dmagntisant sont similaires dans les trois directions, et suprieurs ceux de plots minces. En consquence limite monodomaine est repousse vers les plus petites tailles. Pour les matriaux durs ( Q > 1 ) on peut faire une estimation rapide du diamtre critique : Dc 6E w / K d , soit Dc 2.5QB , o E w est l'nergie de paroi par unit de surface. Pour les matriaux doux, on a Dc 3 ch . Exemple : Pour le Fer on trouve Dc 15 nm .

3.2 Processus d'hystrsisLa partie prcdente traitait de l'tat fondamental de nanostructures, c'est dire dans l'tat rmanent. Nous nous intressons maintenant aux processus d'aimantation, sous l'effet d'un champ magntique et en prsence d'activation thermique.

3.2.1 Nanostructures multidomaines3.2.1.1 Processus de nuclation/annihilation Considrons une nanostructure multidomaines la rmanence. Lorsque le champ appliqu H est important et que E Z domine E d , la configuration est monodomaine. Lorsque H est progressivement rduit il existe une valeur, appele champ de nuclation Hn , o un vortex ou une paroi magntique se cre partir du bord et rentre brusquement dans le plot, conduisant un saut dans le cycle d'hystrsis et une configuration de type Bryant et Suhl pour les grands plots (0). Lorsque le champ est rduit vers zro la paroi se dplace rversiblement pour quilibrer la taille des diffrents domaines. Notons que d'autres vortex ou parois sont susceptibles de rentrer, pour des valeurs de champ intermdiaires. Lorsque le champ est augment dans la direction oppose chaque paroi et/ou vortex se dplace, jusqu' une valeur appele champ d'annihilation H ann , laquelle elle/il est expuls du plot selon un processus irrversible, par un bord (Figure 6 - ). 3.2.1.2 Cycles d'hystrsis On constate que Hn < H ann . Ceci implique une hystrsis, signale sur les cycles d'aimantation par deux ouvertures symtriques, proche de la saturation. De plus, bien que l'utilisation des coefficients de champ dmagntisant soit sujette caution dans le cas de nanostructures, puisque les champs dmagntisants sont non uniformes, on constate que H ann est proche du champ d'anisotropie dipolaire 2NK d / 0 M s , N tant le coefficient de champ dmagntisant dans la direction considre. On constate galement que la variation rversible d'aimantation entre champ nul et Hn est quasiment linaire, et donc la susceptibilit initiale est proche de 1 / N .

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3.2.2 Nanostructures monodomaines3.2.2.1 Champ de renversement Le modle de rotation cohrente (voir encart) dcrit correctement les structures monodomaines de taille modre. Le champ de renversement Hr ( H ) suit dautant mieux lastrode dite de Stoner-Wohlfarth que la taille de nanostructure est faible, c'est--dire que lon est loin de la frontire vers les tats multidomaines (voir 3.1). Une consquence pratique de cette courbe est que Hr est minimum proche d'un angle d'application du champ 45 de l'axe de facile aimantation. Cette proprit est exploite dans les MRAMs, pour diminuer la puissance ncessaire pour le renversement, et pour augmenter la slectivit dcriture entre cellules adjacentes (5.1.4). Ceci dit, une dviation exprimentale de Hr ( H ) lastrode est observe, essentiellement proche de la direction de facile aimantation, dviation dautant forte que la nanostructure est de grande taille. Cette rduction est lie aux dviations locales l'tat d'aimantation strictement uniforme, prsentes prcdemment. 3.2.2.2 Reproductibilit du renversement d'aimantation Nous avons vu qu'un tat dit monodomaine cachait en fait des variantes, comme les tats C et S. L'existence de ces domaines de bord pose un problme technologique car elle peut conduire la formation de parois 360 durant le renversement, empchant le renversement ou modifiant significativement la valeur de champ de renversement du cycle suivant. Ceci est illustr sur la Figure 11 - c-d. De plus, mme si la formation de parois peut tre vite, les tats S et C sont associs des champs de renversement diffrents. Pour ces raisons il est essentiel de pouvoir slectionner de manire reproductible l'tat rmanent. Une solution utilise est d'appliquer une squence de champ plus labore qu'un simple cycle d'hystrsis. Dans un premier temps une impulsion de champ est applique dans la direction planaire de difficile aimantation, infrieure au champ d'anisotropie mais permettant nanmoins de tourner l'ensemble des spins selon la direction transverse. Dans un second temps une impulsion de champ est applique dans la direction de facile aimantation, oppose la direction initiale de l'aimantation, avec un recouvrement temporel avec l'impulsion transverse. Grce la polarisation transverse pralable, tous les moments du plot tournent alors en conservant globalement une configuration uniformment aimante. l'issue du renversement, l'tat S est naturellement slectionn. Cette procdure simplmente aisment dans les technologies MRAM par l'utilisation de deux lignes de courant croises pour produire le champ magntique au niveau de la cellule (5.1.4). 3.2.2.3 Volume de nuclation Bien que l'tat magntique rmanence soit quasiment uniforme, et que le modle de rotation cohrente s'applique de manire satisfaisante, il faut raliser que le mode de renversement, dynamique, implique une aimantation non uniforme ds que la taille du systme est significativement suprieure aux longueurs magntiques caractristiques, notamment la largeur de paroi. Ce mcanisme sapparente une nuclation-propagation (TI Geoffroy). Ainsi, le volume de nuclation qui dclenche le renversement de l'aimantation de la nanostructure, et que l'on a dcrit l'aide du modle de rotation cohrente (voir encart), a une taille de l'ordre de la largeur de paroi. Le volume total de la particule, souvent grand devant le volume de nuclation,

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ne doit donc pas tre pris comme rfrence pour estimer la variation thermique ou dynamique attendue pour le champ coercitif.

3.2.3 Influence de la gomtrie, des bords et des irrgularits du systme sur les processus d'aimantation3.2.3.1 Rle des irrgularits de bord Dans les matriaux massifs la microstructure permet de piger les parois magntiques, induisant hystrsis et coercitivit. Dans les nanostructures une source importante d'anisotropie provient de leffet dipolaire de forme. L'ventuelle irrgularit des contours des nanostructures va donc jouer un rle similaire la microstructure des matriaux, pigeant les parois. Par exemple dans les configurations multidomaines de type Van den Berg, les parois saccrochent sur les irrgularits de bord. Dans le cas des nanostructures monodomaines, la valeur de lanisotropie de forme est modifie, parfois de manire significative mme pour une rugosit modre du fait de la rapide dcroissance des champs dmagntisants loin du bord, un effet dj mentionn. Le champ dmagntisant est diminu dans la direction principale. Une rugosit incontrle dans un procd compromet donc le bon fonctionnement d'un dispositif, qu'il utilise des lments multidomaines ou monodomaine. 3.2.3.2 Constrictions gomtriques Prenons l'exemple d'une bande dans laquelle peut se propager une paroi magntique. Considrant la paroi comme un objet, son nergie totale est grossirement = E w eW , o e et W sont l'paisseur et la largeur de la bande, respectivement. Ainsi, une zone de plus faible largeur constitue un site de pigeage pour les parois (une fois sur place la paroi est bloque, mme sous l'effet d'un champ magntique inverse). Une zone de plus forte largeur constitue une barrire d'nergie (cette fois-ci, un champ inverse permet de faire revenir la paroi). Ces zones peuvent tre une simple rugosit (Cf ci-dessus), ou bien tre cres intentionnellement pour manipuler les parois. 3.2.3.3 Parois tte-bche Dans une bande de matriau doux l'aimantation est aligne selon la longueur de la bande. En consquence, une paroi est ncessairement 180 , et charge, linverse du cas de couches minces. Ce type de paroi peut tre qualifi de tte-bche. Or nous avons vu dans le chapitre prcdent que les parois tte-bche taient trs dfavorable nergtiquement, et que dans le cas de couches minces elles se modifient spontanment en parois en zigzag, par exemple. Pour les bandes, on observe en dtail deux types de parois, la paroi dite transverse et la paroi vortex (Figure 12 - ).

Figure 12 - Parois transverse et vortex, illustres dans une bande de Permalloy dpaisseur 150 nm (OOMMF).

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3.2.4 Activation thermique et superparamagntisme dans le cas de nanoparticules La particularit des nanoparticules est d'tre de trs petite taille. Lorsque leur taille devient comparable infrieure la largeur de paroi et/ou la longueur d'change, alors le volume de nuclation Vn correspond au volume physique V de la particule, qui se renverse entirement par rotation cohrente. Une consquence de l'galit du Vn avec le volume physique V est que l'activation thermique est aise mettre en quations, o l'on utilise directement V, qui est connu, dans l'quation (9). H c dcrot donc avec T, et s'annule au-dessus de la temprature TB telle que KV = kBTB ln( / 0 ) , o = KV est ici l'nergie d'anisotropie totale de la nanoparticule. Exemple : Pour un temps de mesure de l'ordre de 1 s , on obtient l'expression approche: KV 25kBTB . Ces quations peuvent galement tre appliques aux grains constituant les disques durs. Pour permettre la conservation de donnes sans perte sur au moins dix ans on considre qu'il faut vrifier: KV 40 60kBTB . Pour les couches minces KV diminue seulement proportionnellement l'paisseur. Dans les nanoparticules, du fait de la rduction de dimension dans les trois directions, KV diminue proportionnellement la taille au cube. TB peut donc rapidement devenir trs faible en fonction de la taille de la particule et du matriau utilis (Tableau 1 - ). Pour T > TB l'aimantation se retourne spontanment sous la seule action de l'agitation thermique, l'aimantation rmanente mesure est donc nulle. Cette situation est similaire celle du paramagntisme du moment d'atomes isols, mais en considrant cette fois le macrospin de l'ensemble de la particule. Cet tat est qualifi de superparamagntisme. L'analyse de la courbe d'aimantation dans le rgime superparamagntique permet de dduire des informations, notamment sur la valeur , donc du volume V de la particule si M s est connu. Pour une trs faible anisotropie laimantation, normalise 1, suit la loi < m >= coth( h ) 1 / h ; pour particule danisotropie significative, aimante selon son axe facile, on trouve < m >= th(h ) . Dans ces formules h = 0 H / kBT . Ces fonctions sont les Langevin et Brillouin intervenant en paramagntisme (TI Geoffroy), mais ici avec un argument faisant intervenir , pas un moment atomique. Utiliser une fonction inadapte conduit une valeur de errone. Tableau 1 - Paramtres de quelques matriaux magntiques. M s , K et 0H a sont estims 300K. D25 est le diamtre au-dessous duquel un agrgat est superparamagntique 300K. K (kJ/m3) Matriau Tc (K) M s (kA/m) 0H a (T) D25 (nm) Fe 1043 1720 48 0.06 16 Co 1394 1370 530 0.77 7.2 Ni 631 490 -4.5 0.02 35.3 858 480 -13 0.05 24.8 Fe3O 4BaFe12O19Nd2Fe14B SmCo 5

723 585 995

382 1280 907

250 4 900 17 000

1.3 7.7 38

9.2 3.4 2.3

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Sm 2Co17 FePt L10 CoPt L10 Co3Pt hex.

1190 750 840 1100

995 1140 796 1100

3 300 6 600 4 900 2 000

6.6 12 12 3.6

3.9 3.1 3.4 4.6

4 Systmes composites : effets et conceptsDans les parties prcdentes nous avons considr des systmes magntiques individuels : une couche, un plot, un agrgat etc. Dans la pratique les dispositifs utilisent des systmes composites, c'est--dire associant plusieurs matriaux et/ou nanostructures. Plusieurs raisons motivent l'utilisation de systmes composites. Un premier cas est celui de l'association de proprits diffrentes, par exemple une couche pour ses proprits de coercitivit, avec une structure prsentant des proprits de magntotransport, pour servir de capteur magntique. Un second cas est pratique : il est peu commode industriellement d'ajuster des valeurs numriques de proprits telles que coercitivit, anisotropie etc., qui ncessitent une optimisation de matriau pour chaque nouvelle valeur, voire un changement de compos. On combine alors des matriaux de proprits diffrentes en une seule htrostructure, dont les proprits sont intermdiaires entre les deux couches constituantes, et que l'on ajuste par le biais des paisseurs de couches individuelles. C'est par exemple le cas de la coercitivit. Un troisime cas est l'apparition de nouveaux effets lis l'aspect composite, comme les magntorsistances gante et tunnel. Nous prsentons l'ensemble de ces cas de figure dans cette partie, ainsi que leur mise en pratique.

4.1 Effets de couplage directOn appelle couplage direct le couplage qui rsulte de l'change magntique entre les atomes l'interface de deux systmes magntiques en contact direct. Nous considrons ici une couche ferromagntique ou ferrimagntique, en contact avec un autre systme magntique qui peut tre de toute nature : ferro-, ferri- ou antiferromagntique. On dcrit souvent un couplage par un terme dnergie quadratique E J = J cos 2 , o est l'angle que forment les deux aimantations l'interface. Pour J>0 on parle de couplage positif, ou encore ferromagntique. Pour J , et l'on observe alors une dcroissance de H c avec l'augmentation de

Dg , un phnomne classique li aux tailles de grains, galement rencontr dans les

matriaux pour aimants permanents. En pratique, les matriaux nanocristalliss sont obtenus en deux tapes. Dans une premire tape fabrication dun amorphe (trempe rapide, verres mtalliques), dans une seconde tape un recuit contrl permet de nucler des grains de la taille dsire, quelques nanomtres quelques dizaines de nanomtres. Une seconde application de la nanocristallisation est l'augmentation de rmanence de matriaux pour aimants permanents. En effet, ces matriaux sont en gnral constitus de grains fins, agglomrs et dont les axes de facile aimantation sont distribus dans l'espace. Il en rsulte une rmanence infrieure un. Si les grains sont assimils des macrospins, et sont parfaitement dcoupls par change, alors la rmanence peut tre calcule exactement, voir le paragraphe 2.3.1. Si les grains sont coupls par change, par exemple la suite d'un frittage, la rmanence est augmente du fait de la direction d'aimantation mdiane de la matire situe l'interface entre deux grains (Figure 13 - b). Le raisonnement prsent prcdemment n'est pas directement applicable, car la largeur de paroi est trs faible pour les matriaux durs, et il n'y a pas de moyennage de l'anisotropie sur un grand nombre de grains. Notons que l'augmentation de rmanence se fait au dtriment d'une baisse de la coercitivit. 4.1.1.5 Systmes nanocristalliss composites Une approche plus gnrale que celle prsente ci-dessus consiste raliser des matriaux nanocristalliss multiphasiques. L'ide est dassocier des matriaux de proprits magntiques diffrentes, dont on cherche raliser un compromis. Par exemple, partant de stoechiomtries daimants Nd-Fe-B ou Sm-Co, un surdosage en Fe-B, Fe ou Fe-Co, conduit la formation supplmentaire de grains ou matrices de phases douces Fe3B , Fe ou Fe-Co. Pour des proportions optimises, une augmentation de la rmanence est obtenue, au prix dune perte modre de coercitivit.

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4.1.2 Couplage direct ferromagntique antiferromagntique Nota: Pour un approfondissement consulter (9). Nous prsentons ici le couplage entre une couche ferromagntique ou ferrimagntique (F) et une couche antiferromagntique (AF), communment appel couplage ferro/antiferro. Cette association induit deux effets sur le cycle d'hystrsis de la couche F : d'une part une augmentation de la coercitivit, d'autre part un dcalage des cycles par rapport au champ nul, lorsque le systme est refroidi sous la temprature de Nel de AF tandis que F est maintenu satur par un champ magntique extrieur (Figure 14 - ). Les cycles seront alors dcals dune valeur HE dans la direction de ce champ, par un effet mmoire appel biasing ou exchange bias. L'augmentation de H c peut tre comprise simplement : la coercitivit rsulte de l'anisotropie magntocristalline K, qui existe la fois dans F et AF, et donc s'ajoute. En revanche le champ extrieur H, qui permet de dcrire le cycle d'hystrsis, n'agit que sur F. K augmentant et l'nergie Zeeman restant identique, H doit tre plus important pour renverser l'aimantation du systme. Dans le cas de deux couches minces, donc rigidement couples, on peut appliquer la formule (11) pour estimer l'anisotropie quivalente, avec M s,2 = 0 pour l'AF. En revanche, (12) ne peut treapplique car on avait utilis M s comme intermdiaire de calcul, ici nul pour lAF. Un calcul doit tre refait, et l'on trouve : K (16) H c H c,F eF + AF eAF KF Le dcalage des cycles est quant lui expliqu par le fait que seule une partie de l'AF renverse l'aimantation de ses sousrseaux lors du renversement de l'aimantation de F. Le renversement partiel peut prendre la forme d'une paroi magntique perpendiculaire l'interface AF/F, ou bien d'une rupture assez abrupte de l'change l'interface, en cas de dsordre l'interface. HE est reli phnomnologiquement une nergieJE dchange en J/m 2 , selon HE JE /(M s,FeF ) pour les faibles eF . JE

est indirectement reli K AF , et dpend de Figure 14 - Dfinition du champ coercitif H c et dchange HE dun eAF . Pour eAF suprieur quelques systme F/AF [tir de la Rf. (9)]. dizaines de nanomtres JE tend vers une limite. Pour les faibles paisseurs JE diminue et sannule vers quelques nanomtres. JE diminue avec la temprature, sannulant parfois avant la temprature de Nel TN de lAF. Il n'existe l'heure actuelle aucun modle permettant de dcrire quantitativement ces phnomnes dans tous les matriaux. De plus, les valeurs de K AF ne sont pas toujours connues. La caractrisation exprimentale reste la meilleure approche (Tableau 2 - ). Notons que HE augmente gnralement avec le champ de refroidissement appliqu. Les htrostructures F/AF sont utilises essentiellement pour augmenter la 29

coercitivit d'une couche ferromagntique. Nous voyons ici un exemple concret de l'argument gnral de l'avantage des htrostructures sur une couche simple : la valeur de la coercitivit peut tre ajuste continment par le biais de l'paisseur de l'AF, les caractristiques de la couche F restant constantes et pouvant tre optimises pour une autre proprit, par exemple une magntorsistance. Les htrostructures F/AF sont utilises dans les capteurs de champ magntique et les mmoires magntiques solides (MRAMs, voir 5.1.4). Le tableau Tableau 2 rcapitule les caractristiques des matriaux antiferromagntiques les plus utiliss en couches minces. Deux caractristiques sont ncessaires pour les applications : une nergie de couplage JE significative, et TN significativement suprieure 300 K . Tableau 2 - Proprits de quelques matriaux antiferromagntiques utiliss dans le couplage F/AF. Matriau TN (K) TB (K) JE HEeFM s,F pour eF

modrNiO CoO FeMn IrMn PtMn NiMn 520 290 500 690 970 1070 470 290 425 525 650 640

(en J/m 2 ) 10-100 Nul 300K 50-500 50-200 50-300 100-500

4.2 Effets de couplage indirectsLes diffrents lments d'une htrostructure magntique peuvent interagir entre eux mme s'ils ne sont pas en contact direct. Les deux principes physiques de ces interactions sont tout d'abord prsents. On examine ensuite plus particulirement l'influence d'un couplage sur des systmes bicouches, qui interviennent dans la plupart des dispositifs.

4.2.1 Couplage dipolaire Le champ dipolaire Hd ressenti par une nanostructure, issu de nanostructures environnantes, s'ajoute vectoriellement au champ extrieur Hext appliqu par l'oprateur. Hd influence donc le renversement de l'aimantation, et il convient d'estimer son intensit pour en tenir compte. On ne traite ici que le cas de monodomaines. Hd est trs fortement rduit pour une nanostructures configuration multidomaines, car l'essentiel du flux magntique se boucle alors dans la nanostructure elle-mme.4.2.1.1 Nanostructures en rseau Le calcul exact laide de lquation (4) du champ dipolaire Hd (r ) issu d'une structure aimante est complexe mettre en uvre. Il convient donc de considrer les cas limites, pour introduire des approximations adquates. Un cas courant est une assemble de nanostructures en rseau, par exemple pour raliser des points mmoire MRAM. Si deux nanostructures sont raisonnablement espaces, typiquement au moins d'une distance gale leur taille latrale, alors le champ dipolaire rayonn par l'une sur l'autre peut tre approch en assimilant chaque nanostructure un diple ponctuel, de moment i = Ms,iVi , lerreur commise tant 30

infrieure 10%. On utilise alors la formule (2). De plus, il est souvent mentionn que les champs dipolaires sont longue porte. En ralit, cet argument est valide pour un objet tridimensionnel, mais en dimension 2 ils sont courte porte, typiquement l'chelle d'une ou deux couronnes de premiers voisins pour un rseau, qu'il suffit donc de considrer pour estimer Hd . Exemple : Pour deux plots plats base carre, dpaisseur e, de ct L, spars par L, on trouve dans lapproximation des diples ponctuels : B = B0 [3(u.u x )u x u] o u est le vecteur unitaire orient selon , u x selon x, et B0 ( 0M s / 32 )(e / L ) . Pour

e = 5 nm et L = 100 nm on trouve B0 5 10 4 0M s , soit moins de 1 mT pour tout matriau. Pour orient suivant x, le couplage est positif avec Hd 1 mT au centre de la cellule adjacente. Pour voir sil aura une influence, ce champ doit tre compar au champ coercitif attendu. Dans le cas de nanostructures spares par un faible espace, le champ dipolaire est fortement inhomogne. Pour des plots plats, d'paisseur e faible, une bonne approximation consiste assimiler chacune des faces latrales un segment unidimensionnel portant une charge linique = M se cos( ) ( cos = 1 pour une aimantation perpendiculaire au bord). Cette approximation permet de proposer une expression assez simple de Hd pour les paralllpipdes. Le champ rayonn dans un plan par un tel segment est L x 2 u ux (17) H = y 2 4 = 1 y L 2 x +y 2 avec la gomtrie de lexemple ci-dessus. Pour des nanostructures rapproches et de forme non paralllpipdique, il est ncessaire d'avoir recours la simulation numrique. 4.2.1.2 Plots empils en htrostructures Un cas d'intrt pratique est celui de plots F1 et F2 empils, spars verticalement par une fine couche de matriau non magntique NM. Il n'est pas raisonnable d'assimiler chaque plot un diple ponctuel, du fait du faible espacement. Le couplage est toujours ngatif. Une borne suprieure du champ dipolaire moyen cr par F2 sur F1 est donne par le champ auto-dipolaire de F2 sur lui-mme, N2M2 , valeur dautant plus proche de la valeur exacte que NM est fin. Attention : comme pour le champ dmagntisant, ce champ dipolaire est fortement non uniforme dans les plots plats. Le couplage effectif peut se rvler suprieur la valeur moyenne et mme sa borne suprieure mentionne ci-dessus, si le processus de nuclation 31

Figure 15 - Couplage dit de peau dorange : en cas de rugosit des charges magntiques apparaissent aux surfaces des deux couches. Pour une rugosit corrle verticalement les charges + et des couches sont proches, induisant un couplage positif.

est localis au bord du plot, o le champ dipolaire dmagntisant est le plus fort. En pratique les interfaces entre F1, NM et F2 prsentent toujours une rugosit, lie au procd de croissance. Ces interfaces portent donc des charges magntiques alternes positives et ngatives (Figure 15 - ). Un couplage apparat, appel couplage peau d'orange ou couplage de Nel. Pour laimantation planaire, le couplage est toujours positif lorsque la rugosit est corrle verticalement entre les deux interfaces. Le couplage scrit, par exemple pour F1 sur F2 : 2 h2 M (18) HN = .1 e 2 2t F2 / .1 e 2 2t F1 / .e 2 2t N / tF2 s,F1 2 o h est lamplitude de rugosit et sa longueur donde latrale. Pour laimantation perpendiculaire le couplage peut tre positif ou ngatif suivant les cas de gomtrie et danisotropie.

4.2.2 Couplage inter-couches oscillant RKKY Nota: Se rfrer aux revues de Bruno (3) et Stiles (4) pour un approfondissement des phnomnes, la Rf.(5) pour des valeurs pratiques. Cet effet, dorigine quantique, s'observe dans des tricouches F1/M/F2, o Fi dsigne un ferromagntique, et M un mtal non magntique, dpaisseur e. Les lectrons de conduction de M acquirent une faible polarisation au contact des Fi. Durant la traverse de M la polarisation de ces lectrons dcrot en norme tout en subissant une oscillation, qui s'explique par la nature ondulatoire des lectrons. On parle d'oscillation RKKY (Ruderman Kittel - Kasuya - Yosida). Si M est suffisamment mince, typiquement quelques nanomtres, alors les directions d'aimantation de F1 et F2 sont couples par l'intermdiaire de ces lectrons. Si, aprs les oscillations dans M, londe lectronique prsente la mme polarisation aux interfaces F1/M et M/F2, alors le couplage est positif (favorise lalignement parallle). Si la polarisation est en opposition de phase, alors le couplage est ngatif. La thorie, qui dcrit ces oscillations et les effets d'interfrence lis aux rflexions multiples sur les diffrentes interfaces, prdit une variation du couplage sous la forme bilinaire

E = J cos 2 (1 2 ) avec, dans la limite des Tableau 3 - Tabulation des proprits de systmes couplage RKKY oscillant : paisseur pour le paisseurs 1nm : premier couplage antiparallle A1 , sa largeur A1 , A 2e sin + (19) J (t ) = son intensit (erg/cm2), la priode principale e2 doscillation P [tir de (5)].Notons la dcroissance

rapide en 1 / e 2 , la priode doscillation , et ajoutons la dcroissance de A avec la temprature (non indique explicitement ici). On constate exprimentalement une faible dpendance des valeurs en llment

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magntique 3d (Fe, Ni, Co) pour un mtal M donn, voir le Tableau 3 - . Dans la littrature, les valeurs de couplage se trouvent sous deux formes : soit A / e 2 pour une paisseur fixe, typiquement 1 nm , soit pour le premier maximum de couplage antiparallle. Il faut donc tre attentif la convention utilise. Pour certains systmes deux termes de couplage se superposent, associs des constantes et priodes diffrentes. Souvent la courte priode se moyenne, et la longue priode domine. Enfin, on observe parfois un couplage 90, appel aussi couplage biquadratique. Ce couplage se rencontre aux frontires entre les rgions couplages bilinaire positif et ngatif, et rsulte d'effets de faible dsordre des interfaces (fluctuations dpaisseur, contact direct F1/F2 etc.). La plupart des tudes ont t menes pour laimantation planaire, bien que le phnomne existe galement pour les couches perpendiculaires. Le couplage antiferromagntique est actuellement utilis dans les medias de disques durs pour fabriquer des nanocristaux macrospins moment total rduit pour minimiser les interactions dipolaires.

4.2.3 Cas du couplage faible : dcalage de cycles dhystrsis Le couplage dont on examine ici les consquences peut tre d'origine RKKY, peau d'orange ou dipolaire. Considrons deux lments F1 et F2, qui auraient une coercitivit H c,1 < H c,2s'ils taient isols. On qualifiera de faible un couplage dont le champ de couplage ou champ de bias Hbias est raisonnablement infrieur Hc,2 . Alors dans un cycle d'hystrsis le premier renversement intervient H c,1 + Hbias , de manire prmature (respectivement retarde) si le couplage est ngatif (resp. positif). On estime Hbias en effectuant un cycle mineur ; on a alors Hbias = (H1, + H1,+ ) / 2 (Figure 16 - ). Pour Figure 16 - Cycle dhystrsis complet (gris clair) et cycle mineur (gris sombre) dune bicouche faiblement couple. Le sens de parcours des cycles est indiqu par des flches ouvertes, et la configuration des couches par deux flches pleines. Ici, le couplage est positif, favorisant lalignement parallle.

Hbias < Hc,1 le renversement de la couche douce

seffectue avant champ nul. Historiquement le couplage faible ngatif, d'origine surtout RKKY, a t utilis pour imposer une orientation antiparallle de couches rmanence, ceci pour utiliser la magntorsistance par comparaison avec l'tat satur. Cependant, la force du couplage RKKY est souvent importante et non ajustable continment. Cette approche a t abandonne au profit du pigeage d'une couche, dite de rfrence, l'aide d'un couplage direct F/AF (voir 4.1.2), voir la mise en forme en vanne de spin (5.1.1). Actuellement le couplage faible est plutt un inconvnient qu'il convient de minimiser dans les dispositifs, car il contribue la distribution de champ de renversement de plot plot. Il faut mentionner que mme si le couplage moyen est faible, un couplage transitoire local et fort peut exister lors du passage d'une paroi magntique qui balaye la couche la plus douce durant le renversement. Ceci peut dsaimanter progressivement la couche dure, mme sous des champs appliqus H < H c,2 . Le pigeage de F2 par une couche AF permet de rsoudre ce

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problme.

4.2.4 Cas du couplage fort : multicouches, antiferromagntiques artificiel Le couplage parallle indirect nest pas utilis, on prfre le couplage par change direct l'interface. Pour le couplage antiparallle fort, on utilise en pratique le ruthnium du fait de son fort couplage (Voir Tableau 3 - ), au premier pic de couplage ngatif ( e = 0.5 ~ 0.8 nm ), Les tricouches Co/Ru/Co sont appeles antiferromagntique artificiel (Anglais : Artificial (ou Synthetic) Antiferromagnet, AAF ou SAF) par analogie avec des moments atomiques dun AF. Le Co peut constituer l'ensemble de la couche, ou bien n'tre prsent qu' l'interface (1nm environ) pour raliser le couplage RKKY, tandis que l'essentiel du reste de la couche est form d'un autre matriau magntique, coupl au Co par change direct. Les grandeurs effectives dune AAF sont obtenues en modifiant les quations (10)-(12) : e1M s,1 e2M s,2 (20) M s = e1 + e2(21) (22)K = e1K1 + e2K 2 e1 + e2

e M H + e2M s,2H c,2 H c 1 s,1 c,1 e1M s,1 e2M s,2

La rduction de M s a plusieurs consquences. La formule (22) montre que la coercitivit est augmente par rapport une couche simple, du fait de la diminution de l'nergie Zeeman. De plus pour une nanostructure AAF le champ dipolaire rayonn est rduit, ce qui limite le couplage avec dventuelles nanostructures empiles ou environnantes (voir 5.1.4). Cet effet est utilis depuis quelques annes dans les media de disques durs : lorsque l'on diminue la taille des grains des media, actuellement aimantation planaire, le rapport d'aspect vertical de ceux-ci augmente, aggravant les couplages dipolaires inter-grains. l'AAF permet de rduire ce couplage, tout en conservant la mme anisotropie magntique s'opposant au renversement d'aimantation, donc au superparamagntisme. On verra dans les MRAMs une utilisation pour compenser le couplage peau dorange. Du point de vue micromagntique, les champs magntiques internes F1 et F2 sont rduits, par rapport une couche simple. Ceci repousse vers les plus fortes paisseurs tous phnomnes pilots par l'nergie dipolaire, notamment la transition vers un tat monodomaine. Pour les tats multidomaines, la construction de Van den Berg ne peut pas toujours tre applique : il est courant d'observer en vue de dessus l'aimantation localement perpendiculaire aux bords du plot, comme pour les bicouches couples antiparalllement par effet dipolaire (Figure 7 - ). Enfin, les parois magntiques existent et se dplacent de paire sous forme miroir dans F1 et F2, les charges magntiques se compensant. Ceci a par exemple pour consquence de repousser la transition des parois de Bloch vers Nel aux plus fortes paisseurs, et d'liminer les queues logarithmiques des parois de Nel, du moins sous champ appliqu nul.

4.3 Effets de magntorsistanceNota: Ces effets et leurs procds sont dtaills dans (6). Seul un trs bref

rsum est propos ici. On pourra consulter (10) pour leffet tunnel 34

magntique. La magntorsistance est une variation de la rsistance lectrique dun systme magntique, simple ou en htrostructure, en fonction de sa configuration daimantation. Elle est essentielle car elle assure le lien entre linformation magntique (mmoire, capteur etc.) et llectronique. Les dispositifs fonctionnent le plus souvent en rgime de susceptibilit, par exemple selon un axe difficile. Ceci limine les phnomnes dhystrsis, maximise le signal, et permet une relation linaire entre signaux magntique et lectronique. Ces effets, tout comme leffet Hall (TI ?), ont permis un gain substantiel en signal et en compacit par rapport aux mthodes inductives traditionnelles. On dispose des effets suivants. La magntorsistance anisotrope (anglais : AMR) existe dans tous les matriaux magntiques conducteurs, et dpend de langle que fait laimantation par rapport au courant. La rsistance varie selon R(H ) = R + R cos (H ) avec R = R R , o R (resp. R ) est la rsistance pour le courant perpendiculaire (resp. parallle) laimantation. Les domaines linaires sont autour de = / 4 , 3 / 4 , et la priode vaut . Lamplitude vaut 2 4 % dans les matriaux optimiss, alliages FeNi et CoNi. La magntorsistance gante (anglais : GMR), dorigine quantique, apparat dans les htrostructures F1/M/F2, typiquement des tri- ou multicouches, o M ne fait que quelques nanomtres (comme dans le couplage RKKY). La rsistance dpend de langle 12 que font entre elles les aimantations de F1 et F2 :R(12 ) = R + R [(1 cos 12 ) / 2] = R + R sin2 (12 / 2) o R = Rb R avec Rb = R( ) et R = R(0) . Le domaine linaire est autour de = / 2 , et la

priode vaut 2 . Lamplitude dans les dispositifs optimiss est 20-30 %. En pratique, le courant est inject dans le plan des couches (gomtrie dite CIP, Current-inplane). La magntorsistance tunnel (anglais : TMR) apparat dans les tricouches F1/I/F2 o I est un isolant non magntique trs mince ( 1 5 nm ). Les variations de rsistance sont similaires celle de la GMR. Les diffrences sont une plus grande amplitude, pouvant atteindre 50-1