INSTITUT POLYTECHNIQUE DE GRENOBLE

N attribu par la bibliothque |_|_|_|_|_|_|_|_|_|_|

THESEpour obtenir le grade de

DOCTEUR DE L'Institut polytechnique de GrenobleSpcialit : Mcanique des Fluides, Energtique, Procdsprpare au Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie

dans le cadre de

l'Ecole Doctorale Ingnierie - Matriaux, Mcanique, Environnement, Energtique, Procds, Production

prsente et soutenue publiquement

par

Perrine GUILLEMINle 4 Dcembre 2009

Recherche de la haute conversion en cycle thorium dans les racteurs CANDU et REPDveloppement des mthodes de simulation associes et tude de scnarios symbiotiquesDirecteur de thse : Co-directeur de thse :Roger BRISSOT Alexis NUTTIN

JURYM. Guy MARLEAU M. David LECARPENTIER M. Marc DELPECH M. Roger BRISSOT M. Alexis NUTTIN M. Eric LIATARD M. Sylvain DAVID M. Dominique GRENECHE Prsident Rapporteur Rapporteur Directeur de thse Co-directeur Examinateur Examinateur Examinateur

INSTITUT POLYTECHNIQUE DE GRENOBLE

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THESEpour obtenir le grade de

DOCTEUR DE L'Institut polytechnique de GrenobleSpcialit : Mcanique des Fluides, Energtique, Procdsprpare au Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie

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prsente et soutenue publiquement

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Perrine GUILLEMINle 4 Dcembre 2009

Recherche de la haute conversion en cycle thorium dans les racteurs CANDU et REPDveloppement des mthodes de simulation associes et tude de scnarios symbiotiquesDirecteur de thse : Co-directeur de thse :Roger BRISSOT Alexis NUTTIN

JURYM. Guy MARLEAU M. David LECARPENTIER M. Marc DELPECH M. Roger BRISSOT M. Alexis NUTTIN M. Eric LIATARD M. Sylvain DAVID M. Dominique GRENECHE Prsident Rapporteur Rapporteur Directeur de thse Co-directeur Examinateur Examinateur Examinateur

Alexis,

RemerciementsJe souhaiterais avant tout remercier Alexis Nuttin (alias Nut) qui au dtour d'un couloir et au hasard d'un poster de CANDU a appris que j'avais eectu mon stage de deuxime anne d'cole d'ingnieur avec des p'tits qubecois de Montral et m'a ainsi propos (en quelques minutes dans ce mme couloir) un sujet de stage de n d'tudes puis un sujet de thse quelques mois plus tard. Malgr le PCP (Principe de Contradiction de Perrine) qui m'habite, nos caractres et nos niveaux de perfectionnisme respectifs, il a toujours su trouv le temps d'changer avec moi et de me guider. Sa passion et sa prcision pour la neutronique ont t les garde-fous de ma frnsie de simulation. Je remercie du coup Jean-Marie Loiseaux (alias Jamel) et Herv Nifenecker (alias Nif ) dont les discussions avec Alexis ont conduit ce sujet de thse. Avec leur curiosit scientique sans limite, ces papys du groupe m'ont donn l'exemple de la recherche telle que je la conois c'est--dire base sur l'change et la confrontation d'ides. Outre-Atlantique je me dois de remercier Guy Marleau et Elisabeth Varin qui m'ont accueillie l't 2005 et forme sur les racteurs canadiens et les codes dterministes. Je n'aurais certainement pas eu ce parcours sans eux. Ces qubecois (plus ou moins de souche) possdent des qualits relationnelles rares tout en tant des pointures dans leur domaine. Guy a toujours t prsent au cours de ces trois annes de thse pour rpondre mes questions... et tabarnak, je crains d'ailleurs le montant que je vais devoir rgler pour a ds que je vais passer Montral. Quitte tre chez eux z'autres, j'en prote pour remercier Tanguy Courau qui a suivi ma thse avec intrt et fourni des pistes de rexion intressantes au cours de nos direntes runions, et surtout Richard Chambon, alias le Caribou, qui m'a dptre de mon casse-tte mthodologie pendant ma premire anne de thse avec son innie patience et gentillesse. Je remercie les membres de mon jury de thse Eric Liatard, Guy Marleau, Sylvain David et Dominique Greneche pour leur prsence ma soutenance et leur qualit d'coute (au sens propre puisque j'ai soutenu moiti aphone !) ainsi que mes deux rapporteurs David Lecarpentier et Marc Delpech pour leur relecture et les diverses corrections apportes mon manuscrit. Je tiens remercier chaleureusement Serge Kox de m'avoir accueillie au sein du LPSC et surtout d'tre aussi impliqu et bienveillant avec les thsards du labo. Un grand merci Roger Brissot, mon directeur de thse pour avoir suivi ma thse avec conviction (de toute faon en simulation, tu montres ce que tu veux !) ;-) et pour le stock de blagues sur les femmes qu'il a subtilement parsemes la pause caf. Merci Roger mme si tu ne me verras pas en jupe courte tailleur de si tt... Je suis dsole mais ceci dit je vais quand mme remercier Xavier Doligez mon coloc de bureau pour le rythme tap sur le bureau tous les jours, pour les sautes d'humeur de aux joies de

i

Remerciements

la programmation mais avant tout pour m'avoir supporte, coute, faite relativise et laisse gagner aux chettes jusque dans les derniers instants de ma rdaction de thse. Oui Xav les crivains qui crivent des gros bouquins mettent autant de temps que nous a crire une thse... Reste tel que tu es et garde la foi bonhomme ! Merci Adrien Bidaud pour toutes les pistes de rexion qu'il a apportes ma thse avec son eervescence intellectuelle, merci aussi Bid pour ta capacit additionner tous les points de mes frles chettes. Je remercie Olivier Mplan (alias PTO) pour sa dconcertante disponibilit et gentillesse lorsque les problmes informatiques rcurrents venaient perturber mon egme habituel. Je tiens remercier les parisiens de la MURE Team : Sylvain David (alias Sdav), Jon Wilson, Julie Brizi et Nicolas Capellan (mon compagnon de galre : t'en es combien de pages toi ?)... Je remercie galement tous les autres membres du groupe de physique des racteurs (ainsi que les ex et les alis) : Murielle, Greg, Annick, Sbastien, Vronique, Daniel, Elsa, Henry-Emmanuel, Marie-Anne, Christian... Merci de m'avoir supporte pendant tout ce temps, il en faut du courage ! Merci aussi tous les thsards du labo (Maud, Julien, Colas.....) pour les barbecues et autres moments partags au LPSC. Bien sur, mes penses vont tous mes amis qui m'acceptent telle que je suis, dont je ne pourrais pas me passer et qui sont tous formidables et formidaux : Delf, Makar, Kikou, les M&M's, Cc, Maud et Ludo, Rgis, Jos, Greg, Christophe et Sarah, Cline, Raf, Dammut, Claire Jo et Jules, David et Capu... et plus particulirement Flor et non ma belle on ne nous avait pas prvenues qu'un jour il faudrait grandir. J'exprime toute ma gratitude mes sponsors ociels : la Bobine, le Shannon... Pour me faire pardonner, j'invite d'ailleurs tous ceux que j'oublie de remercier venir boire un canon avec moi dans un de ces endroits de perdition. Un grand merci toutes mes p'tites handballeuses pour m'avoir permis de trouver un quilibre (un dfouloir ?) pendant ces trois annes de thse : en particulier Sv mon cap'tain avec toute son lgance handballistique, Naine ma minie ailire, Mamy Baggio, Tom coach... Je remercie Pierre de m'avoir accompagne si agrablement pendant ces annes presque jusqu'au bout. Enn mes penses vont toute ma famille et plus particulirement Bertrand mon chtit frro et oui bonhomme c'est si long que a a rdig une thse ! (enn pour ma part), et mes parents dont l'ouverture d'esprit n'a d'gale que la gnrosit de coeur. Voil Mamy, j'ai enn ni mes rvisions... et mes remerciements par la mme occasion !

ii

Table des matiresIntroduction1 Contexte et haute conversion1.1 Contexte 1.1.1 1.1.2 1.2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

577 7 8 9 10 10 10 12 13 13 13 15 16 18 19 20 20 21

Gnrations de racteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Scnarios nergtiques mondiaux envisageables . . . . . . . . . . . . . . . . .

Le cycle Thorium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.1 1.2.2 1.2.3 1.2.4 1.2.5 1.2.6 Abondance et ressources . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Radiotoxicit des rsidus miniers Proprits neutroniques du Impact radiologique Non-prolifration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . et de l'

232 T h

233 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Les proprits du thorium

1.3

La haute conversion en racteurs eau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.3.1 1.3.2 1.3.3 Le RCVS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Le LWBR de Shippingport

Le cas particulier du CANDU . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1.4

Critres d'valuation des systmes racteur / combustible 1.4.1 1.4.2 1.4.3 Dnitions

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Lien entre FIR et CR Lien entre CR et

k

2

Mthodologie2.1 2.2 Introduction sur la simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Codes de calcul 2.2.1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2323 24 24 24 26 34 35 47 50 52 53

Approche stochastique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2.1.1 2.2.1.2 MCNP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Le code MURE

2.2.2

Approche dterministe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2.2.1 2.2.2.2 2.2.2.3 2.2.2.4 2.2.2.5 Rsolution de l'quation de transport neutronique . . . . . . . . . .

Le code DRAGON . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Du transport la diusion L'quation de la diusion Le code DONJON . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1

Table des matires

2.3

Description des racteurs et schma de calcul associ 2.3.1 Le CANDU 2.3.1.1 2.3.1.2 2.3.1.3 2.3.2

. . . . . . . . . . . . . . . . . .

54 56 56 59 67 72 72 74 82 94

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Description physique du racteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Modlisation d'une cellule de CANDU . . . . . . . . . . . . . . . . . Calculs cur pour quivalence cur-cellule . . . . . . . . . . . . . .

LE REP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3.2.1 2.3.2.2 2.3.2.3 Description du racteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Simulation de l'assemblage REP

Calcul cur en REP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.4

Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3

Le CANDU3.1 3.2 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Production 3.2.1

9797 97 98 98

233 U d'

en CANDU Th/Pu

once-through

. . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Production 3.2.1.1 3.2.1.2 3.2.1.3

233 U d'

en cellules homognes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Description des dirents combustibles Th/Pu

Impact de la teneur en Pu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 Variation du rapport de modration . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

3.2.2 3.2.3 3.3

Rpartition du combustible fertile/ssile au sein d'une grappe . . . . . . . . . 103 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 en CANDU . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 . . . . . . . . . . . . . . . . 109

Rgnration de 3.3.1

233 U l'

Optimisation du taux de rgnration 3.3.1.1 3.3.1.2

Variation du rapport de modration

Utilisation de l'htrognit de spectre

3.3.2 3.4

Sensibilits aux donnes nuclaires

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115

Multirecyclage 3.4.1 3.4.2

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

Principe et rsultats

Particularits du cycle Th/U 3.4.2.1 3.4.2.2 3.4.2.3

Mise l'quilibre de l' Rle de

236 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

233 U l'

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121

Proportion de disparition par capture du

233 P a

. . . . . . . . . . . . 125

3.5 3.6

tude prliminaire et simplie du couplage cintique - thermohydraulique du CANDU126 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126

4

Le REP4.1 4.2

129233 U

Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129 Production d' 4.2.1 4.2.2 en REP Th/Pu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130

Sensibilits lies au combustible Th/Pu

Inuence de la teneur en plutonium et du rapport de modration sur la production d'

233 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133

4.2.3

Coecients de contre-raction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135 4.2.3.1 4.2.3.2 Coecient Doppler . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

Coecient de temprature du modrateur . . . . . . . . . . . . . . . 135

2

Table des matires

4.2.3.3 4.2.3.4 4.2.3.5 4.2.3.6 4.3

CVR

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136 . . . . . . . . . . . . . . 136

Fraction de neutrons retards

Temps de gnration des neutrons prompts Ecacit du bore

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

Capacit de conversion du thorium en REP en spectre thermique et pithermique . . 136 4.3.1 4.3.2 Sensibilits lies au combustible

T h/233 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

Impact du rapport de modration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139 4.3.2.1 4.3.2.2 En spectre thermique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139

En spectre pithermique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 140 . . . . . . . 142 . . . . . . . 143

4.3.3

Rpartition du combustible fertile/ssile au sein d'un assemblage 4.3.3.1 4.3.3.2 4.3.3.3 Niveau d'htrognit pour la rpartition fertile/ssile Assemblage type Seed-Blanket Unit

. . . . . . . . . . . . . . . . . 146

Variation du rapport de modration dans le concept Seed-Blanket Unit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149 . . . . . . . . . 151

4.4 4.5

Bilan des modications classiques et comparaisons avec le CANDU Modications plus innovantes et passage en spectre rapide 4.5.1

. . . . . . . . . . . . . . . 153

Le REP eau lourde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153 4.5.1.1 4.5.1.2 Mthodologie pour le REP eau lourde Niveau de la teneur en . . . . . . . . . . . . . . . . 155

233 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156

4.5.2

Coecients de contre-raction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157 4.5.2.1 4.5.2.2 Coecient Doppler CVR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 158

4.5.3

Gestion de la ractivit en spectre rapide 4.5.3.1 4.5.3.2

Par variation de la puret du caloporteur

D2 O

. . . . . . . . . . . . 158 . . . . . . . . . 162

Par retrait de barres fertiles au sein des assemblages

4.5.4 4.5.5

Le REP eau lourde sous-modr

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164

Coecients de contre-raction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166 4.5.5.1 4.5.5.2 Coecient Doppler CVR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166

4.6

Conclusions

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166

5

Scnarios5.1 5.2

169

Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169 Les scnarios 5.2.1 5.2.2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169

Les scnarios la main . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170 Le code OSCAR 5.2.2.1 5.2.2.2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172

Principe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172 Rsultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174

5.2.3 5.3

Le code COSI . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182

Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183

3

Table des matires

ConclusionAnnexe A : Article paru dans la RGN Annexe B : tudes thermohydraulique et cintique du CANDU Bibliographie Liste des gures Liste des tableaux Rsum

185189 201 207 215 219 224

4

Introduction

Les systmes nuclaires actuellement en exploitation ou en cours de construction dans le monde sont 92% des racteurs modrs l'eau (lgre pour 89% d'entre eux, et lourde pour le reste) [1]. Ces centrales existantes verront vraisemblablement leur dure de vie prolonge de 10 ou 20 ans si la tenue au vieillissement de leur cuve (temprature, dose et pression) est dmontre. De plus, les systmes nuclaires de quatrime gnration qui sont en dveloppement ne seront pas disponibles pour un dploiement grande chelle avant un laps de temps au mieux quivalent. Pendant ces quelques annes de possible transition, il nous faut rchir la fois au futur rle potentiel de l'nergie nuclaire dans le mix nergtique mondial mais aussi l'organisation technologique de ce rle s'il en est. Ces dernires annes, des eorts de R&D importants se sont ports sur les technologies nuclaires avances de quatrime gnration. Prsents comme la solution prenne du nuclaire du futur, les racteurs de quatrime gnration peinent rellement merger dans les scnarios envisags et le contraste est de plus en plus frappant entre l'optimisme de la recherche et la frilosit de l'industrie, entre la crativit des tudes de conception et le conservatisme raisonnable des oprateurs, impos par les ralits conomiques. Cet cart de point de vue qui se creuse souligne deux questions essentielles : la quatrime gnration de racteurs est-elle rellement indispensable, et les racteurs eau actuels ne fonctionnent-ils pas trop bien, tellement bien en tout cas qu'on en oublierait presque qu'ils sont perfectibles ? Cette relle ecience quotidienne des racteurs eau et la possible ncessit future de racteurs haute conversion conduisent se demander si la question caloporteur eau a vraiment t compltement explore. La rconciliation entre recherche et industrie ne passerait-elle pas par une amlioration des technologies existantes de racteurs plutt que par le dveloppement d'une technologie nouvelle ? D'autre part, les tudes sur le combustible thorium connaissent depuis plusieurs annes un renouveau. D'un point de vue conomique, le cycle uranium est certainement plus comptitif l'heure actuelle puisque toutes les technologies lies son enrichissement, son transport et son retraitement sont dj disponibles. Il est certes trs peu probable que le cycle thorium s'introduise rapidement et massivement dans la technologie de racteurs existants, mais qu'en sera-t-il si l'uranium naturel venait manquer et/ou si son prix augmentait fortement ? L'intrt du cycle thorium ne se situe pas dans le remplacement complet et direct du cycle uranium mais plutt dans l'conomie progressive sur les ressources d'uranium naturel qu'il peut engendrer condition que ses surcots

5

Introduction

soient matriss. De plus, ses capacits de rgnration en spectre thermique et sa production rduite d'actinides mineurs font que son intrt n'est pas limit seulement la quatrime gnration de racteurs. C'est dans ce double contexte o les systmes de quatrime gnration et les combustibles bass sur le thorium sont soumis aux inuences contraires d'une rvolution technologique ncessaire d'une part et du ralisme conomique d'autre part, que s'inscrit notre tude des capacits de conversion des racteurs CANDU (CANadian Deuterium Uranium) et REP (Racteurs Eau Pressurise) en cycle thorium. Dans cet examen, nous commenons par dcrire les scnarios envisags pour les annes venir et comment le cycle thorium peut s'inscrire dans de tels scnarios. Les principaux critres d'valuation des systmes racteur / combustible que nous serons amens analyser sont dnis galement dans ce premier chapitre. Les outils de cette analyse sont dcrits dans le deuxime chapitre. Pour asseoir la conance accordable des rsultats de simulation et pour compenser le manque certain de mesures exprimentales sur les racteurs classiques de puissance industrielle eau et combustibles thoris, deux codes de calcul de principes bien distincts sont utiliss. Ces codes dterministe et probabiliste sont au l des annes de plus en plus complmentaires. Au cours de cette tude, nous utiliserons donc ces deux types de code en parallle. Des racteurs CANDU et REP existants (avec leur combustible respectif usuel) sont d'abord simuls, an d'optimiser le schma de calcul ddi chaque racteur et d'valuer les incertitudes lies chaque schma de calcul. Les tudes proprement parles sont ensuite ralises sur les deux racteurs d'intrt, savoir le CANDU et le REP. La recherche de la haute conversion dans ces racteurs par le biais de combustibles oxydes thoris est ralise en minimisant dans la mesure du possible les modications de gomtrie et de fonctionnement apportes ces racteurs. Pour le CANDU, une analyse plus pousse du multirecyclage permet d'apprhender les paramtres d'un cycle ferm et le comportement du combustible thori dans un tel cycle. Enn, la mise en perpective des rsultats obtenus pour ces deux racteurs est examine dans le cadre de scnarios symbiotiques (i.e. constitus de plusieurs racteurs s'alimentant les uns les autres) et par comparaison avec les scnarios de rfrence (REP ou REP et Racteurs Neutrons Rapides - RNR - en cycle uranium). La slection des meilleurs systmes racteur / combustible ne peut en eet se limiter aux seuls critres neutroniques globaux ; une tude de scnarios symbiotiques est ncessaire pour se faire une ide complte de l'apport industriel possible des racteurs eau et haute conversion.

6

Chapitre 1

Contexte et haute conversion1.11.1.1

ContexteGnrations de racteurs

Les grandes lires de racteurs sont classes par gnration. La gure 1.1 illustre la chronologie de ces technologies nuclaires depuis le milieu du

` 20eme

sicle jusqu'au milieu du

` 21eme

[2].

Fig. 1.1 Gnrations de racteurs [2]

La premire gnration qui date des annes 50 et 60 comprend le premier REB (Racteur Eau Bouillante) de Dresden 1 et le REP (Racteur Eau Pressurise) de Shippingport dont nous dtaillerons une partie de la vie plus tard dans ce chapitre, ainsi que les premiers RNR (Racteur Neutrons Rapides) et les premires centrales Magnox en Europe. En comptant les RNR dans cette

7

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

premire gnration, l'accent est mis sur les limites d'une telle classication. La notion de gnration de racteurs est donc ici cheval entre poque et technologie. La deuxime gnration est celle des racteurs eau ordinaire REB et REP construits dans les annes 70 et 80, y compris les lires sovitiques RBMK (refroidi l'eau lgre et modr au graphite) et VVER (la version russe des REP) et les racteurs eau lourde (PHWR - Pressurized Heavy Water Reactor -) tel que le CANDU. Les racteurs refroidis au gaz en service au Royaume-Uni et le RNR caloporteur sodium franais Superphnix sont galement de cette gnration. La troisime gnration, dont le dveloppement a commenc dans les annes 90, est constitue des racteurs eau lourde sous pression (le CANDU-6) et de plusieurs racteurs eau ordinaire (par exemple, le racteur amricain AP600). Elle prsente notamment des caractristiques de sret amliores par rapport la gnration prcdente, de mme que la gnration III+ qui comprend entre autres des racteurs eau ordinaire - tel que l'EPR (European Pressurized Reactor) - et des PHWR, mais aussi des racteurs haute temprature caloporteur gaz. Globalement, les racteurs de cette gnration sont en construction. Les racteurs de quatrime gnration - au sens technologique du terme - doivent remplir une srie de critres bass sur la sret, les performances conomiques, l'utilisation des ressources naturelles, la rsistance la prolifration et une protection physique renforces. Ils doivent notamment tre rgnrateur (ou surgnrateur) c'est--dire produire autant de matires ssiles qu'ils n'en consomment. Ces racteurs sont en cours de dveloppement. La plupart des systmes de quatrime gnration mettent en jeu des racteurs neutrons rapides associs un cycle du combustible ferm. Une slection de six lires de racteurs innovants de quatrime gnration (Generation IV) a t tablie lors de la proposition amricaine en 2001 d'inaugurer un Forum entre un certain nombre de pays capables et intresss [3].

1.1.2

Scnarios nergtiques mondiaux envisageables

Les scnarios nergtiques mondiaux retenus par le CNRS correspondent deux grandes classes selon les hypothses de rarfaction de la ressource uranium naturel (Unat) [4]. La premire classe suppose une croissance de la production d'nergie nuclaire dans les dcennies venir susamment importante pour induire une hausse durable et importante des prix de l'uranium. Dans ce cas, il devient avantageux de dployer des racteurs surgnrateurs ds le milieu du sicle. Or le recours la rgnration ne s'imposera que si la demande nuclaire au niveau mondial augmente trs signicativement (il faudrait qu'elle soit multiplie par 8) [4]. Si la demande nuclaire double d'ici 2050, les rserves d'uranium devraient tre susantes, la rgnration ne s'impose pas. D'o une seconde classe dans laquelle on admet au contraire que la ncessit de recourir la surgnration ne se matrialisera pas avant le

` 22eme sicle et que le recours la quatrime gnration

de racteurs n'est pas impos par les contraintes conomiques. Dans cette seconde classe, mme si les ressources en Unat ne sont plus le problme principal, il est possible d'amliorer voire de remplacer le cycle uranium. Par exemple, la stratgie de multirecyclage du plutonium (Pu) en REP permet une conomie d'Unat mais conduit une production importante d'actinides mineurs, qui pourraient tre incinrs dans une seconde strate constitue de systmes hybrides ddis la transmutation [5, 6]. On peut galement tudier l'incinration du Pu et des actinides mineurs en racteurs rapides sousgnrateurs. Enn la voie du thorium peut tre explore, en utilisant des racteurs de technologie

8

1.2 Le cycle Thorium

existante, refroidis l'eau lgre ou lourde tels que le REP et le CANDU, qui peuvent apporter des avantages en termes d'conomie, d'inventaires de matire ssile et de production de dchets. Notre tude sur les racteurs eau au thorium se place donc dans la seconde catgorie. Plusieurs tudes ont dj t menes sur le cycle thorium en racteurs eau et cela depuis de nombreuses annes. Il ressort nanmoins que ces recherches sont complter pour juger de la faisabilit et des performances relles du cycle thorium dans les conditions actuelles. Des eorts supplmentaires sont ncessaires dans la recherche du comportement neutronique, de la sret et des dchets. L'enjeu de ce rexamen du cycle thorium en racteurs eau est d'valuer les capacits de conversion de ces racteurs avec la contrainte de modication minimale partant de technologies dj prouves soit les CANDU et les REP -. La rexion sur l'volutivit des racteurs eau sera d'autant plus importante si des tensions sur les rserves en ssile uranium (naturelles et articielles) mergent avant la disponibilit de la technologie de la quatrime gnration.

1.2

Le cycle Thorium

Lors de la mise en route de l'nergie nuclaire, les cycles ont d'abord t fonds sur la lire uranium-plutonium car l'uranium est le seul lment chimique l'tat naturel possdant un isotope ssile. Nanmoins, comme l'uranium, le thorium possde un isotope prsent dans la nature dit fertile c'est--dire susceptible de produire un noyau ssile articiel par capture d'un neutron suivie de deux dsintgrations

,

il s'agit du

232 T h

comme on peut le voir sur la gure 1.2.

Fig. 1.2 Cycles thorium et uranium

Dans les annes 60 70, dans un contexte d'conomie des ressources naturelles en uranium, un vif intrt pour l'utilisation de combustible thorium avait dj conduit la construction de plusieurs racteurs. L'arrt des tudes dans les annes 70-80 est principalement d aux dicults

9

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

lies l'installation du cycle cause des missions gamma et aux moindres performances en terme de rgnration en cycle ferm en comparaison du cycle uranium. Dans les annes 90, des publications prouvant la minimisation des dchets vie longue du cycle thorium ont relanc cette lire [7].

1.2.1

Abondance et ressources

La crote terrestre comprend en moyenne de l'ordre de 6000 ppb (1000 ppb = 1 ppm) en masse de thorium contre 1800 ppb d'uranium [8]. Le thorium est prsent sous diverses formes minrales dont la plus courante est l'oxyde de thorium (thorite). Les rserves de thorium sont principalement situes en Australie, en Inde, en Norvge, aux Etats-Unis, au Canada, en Afrique du Sud et au Brsil [9]. Toutefois, ces masses sont comparer la quantit de thorium rellement accessible. En eet, il n'est pas sr que les ressources de thorium accessibles soient suprieures celle de l'uranium. Les incertitudes concernant les ressources en thorium restent donc assez leves et ce critre d'abondance ne saurait tre un critre dterminant pour le choix du combustible thorium.

1.2.2

Radiotoxicit des rsidus miniers

L'oxyde de thorium se trouve dans des phosphates de terres rares appels monazites. Comparativement ceux de l'extraction de l'uranium, les risques potentiels long terme par ingestion ds l'extraction de l'oxyde de thorium sont relativement faibles. Cette radiotoxicit dcrot en eet au mme rythme que

228 Ra

de la lire thorium, cet isotope possde une priode de 5,7 ans.

Les isotopes de la lire uranium responsables de cette dcroissance,

230 T h

ou

236 Ra

selon les cas,

possdent des priodes beaucoup plus longues (respectivement 80000 ans et 1600 ans). Par ailleurs, un autre avantage des rsidus miniers du thorium est l'absence de ce qu'on appelle l'eet radon due son exhalation : la priode de l'isotope (

220 Rn)

du radon qui intervient dans la chane du thorium

est trop courte (56 s) pour lui permettre de migrer travers les rsidus miniers. L'isotope (

222 Rn)

prsent dans l'uranium a quant lui une priode susante (3,8 jours). Concernant la radiotoxicit du combustible, l'

232 U

form essentiellement partir de l'

233 U

mais aussi partir du

232 T h

et

230 T h,

possde un impact radiologique court terme non ngligeable tant donn que par dcroissances alpha et par dsintgration

,

il conduit l'isotope

208 T l

metteur de rayonnements gamma de

haute nergie. Quelque soit la forme du combustible thori produit, un blindage des chanes de fabrication est ncessaire.

1.2.3

Proprits neutroniques du 232 T h et de l'233 U233 Udans la nature, il est donc ncessaire d'utiliser d'autres isotopes ssiles tels

Il n'existe pas d' que l'

235 U

et le

239 P u

(galement absent dans la nature mais produit dans les racteurs uranium)

pour dmarrer le cycle. Le combustible doit tre constitu d'un mlange d'uranium-thorium ou de plutonium-thorium. L'avantage d'un combustible uranium-thorium est une signicative rduction de la teneur en plutonium du combustible irradi et ce malgr la prsence d'

238 U .

L'avantage d'avoir de

238 U l'

dans le combustible de dpart est que celui-ci dnature

233 U l'

et vite ainsi toute prolifration.

Sur la gure 1.3 est reprsent le facteur de reproduction noyaux ssiles

en fonction de l'nergie pour les

233 U , 235 U ,

et

239 P u ;

le facteur

tant dni tel que :

10

1.2 Le cycle Thorium

=avec

f f + cet

(1.1)

le nombre moyen de neutrons produits par ssion, f

c les sections ecaces microscopiques

de ssion et de capture.

Fig. 1.3 Facteur de reproduction de l'

233 U ,

de l'

235 U ,

de l'

238 U

et du

239 P u

en fonction de l'nergie

des neutrons. La rgion des rsonances du

239 P u

est supprime pour la visibilit de la gure [10].

Un des principaux atouts de la lire thorium est le nombre de neutrons disponibles en spectre thermique. En spectre thermique, la rgnration est thoriquement possible en cycle thorium, alors qu'elle ne l'est pas en cycle uranium. Le principal intrt de cette rgnration possible en spectre thermique est la rduction de l'inventaire ssile en cur, l'inconvnient tant que les produits de ssion capturent plus et empoisonnent trs vite le racteur. La section ecace d'absorption du

232 T h

qui est suprieure celle de l'

238 U

aux nergies ther-

miques n'est pas forcment un avantage : elle assure une conversion plus rapide en isotopes ssiles, mais elle ncessite une teneur en isotopes ssiles plus leve pour dmarrer le premier cycle. Les proprits neutroniques du

232 T h

et de l'

233 U

peuvent dans une certaine mesure compliquer le

contrle du racteur. Les rsonances pithermiques du que celles de

232 T h

sont bien plus faibles en amplitude

238 U l'

ce qui tend rduire l'eet Doppler et donc peut rendre plus dangereuse une

brusque augmentation de temprature du seul point de vue des proprits nuclaires du combustible. De plus, l'

ef f ) infrieure l'235 U ce qui complique 233 P a (27 jours) introduit une ractivit le pilotage du racteur. Par ailleurs, la longue priode du 239 N p qui a plus importante (et elle est positive) lors des arrts de cur (comparativement avec lea une fraction de neutrons retardes ( une priode de 2,3 jours). Cette augmentation de la ractivit est nomme fonctionnement, pendant ce temps de dcroissance, le

233 U

eet protactinium.

En

233 P a

a le temps de capturer pour donner de

234 U l'

non ssile (mais fertile !).

11

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

Enn, une analyse du spectre des noyaux forms en racteurs montre que les actinides Np, Pu, Am et Cm de la lire uranium ne sont pratiquement pas produits par la lire thorium. Notamment, la lire thorium propose une solution alternative o le plutonium devient une ressource (incinration possible comme ssile de transition), sans s'interdire d'eectuer une transition ultrieure vers un parc rgnrateur grce la production d'

233 U .

Les isotopes

232 U

et

234 U

sont quant eux forms

au cours du cycle thorium et ont tous deux un impact radiologique non ngligeable respectivement court terme et long terme.

1.2.4

Impact radiologique

Le dioxyde de thorium est la forme oxyde la plus stable du thorium ce qui peut laisser envisager une amlioration des capacits d'entreposage du combustible usag. D'autre part, d'aprs le spectre de noyaux forms, la radioactivit due aux actinides mineurs d'un combustible irradi est moindre pour le cycle thorium. Ceci laisse penser que des conomies pourraient tre faites sur le dimensionnement et donc sur le cot du stockage des dchets. Mais le stockage des dchets HAVL ( Haute Activit et Vie Longue) ne reprsente qu'une partie du stockage profond et donc qu'une partie du cot. La radiotoxicit des produits de ssion (PF) court terme (premires dcennies) est domine par le

137 Cs

et le

90 Sr

qui sont les seuls PF de priode de l'ordre de 30 ans. Or le

90 Sr

est produit avec un rendement plus lev par la ssion de l'

233 U

dans la partie lgre de la

distribution en masse des fragments de ssion par rapport sa production par ssion de l' surtout du

235 U

et

239 P u

(ssiles pour lesquels la bosse de gauche se dcale vers les masses plus leves). En

combustible thorium, environ 3 fois plus de

90 Sr

sont produits [11]. La radiotoxicit court terme

du cycle thorium est donc multipli par 3 ce qui alourdit un peu plus le problme de radioactivit gamma pos par l'aval du cycle thorium. Dans les paramtres de dimensionnement du stockage, les contraintes sont : la charge thermique lors de l'introduction des colis ( 60 ou 120 ans selon la dure de l'entreposage des colis vitris) qui ne doit pas conduire dpasser la temprature de 80-85C, la thermique moyen terme (quelques milliers d'annes) pour ne pas dpasser un autre seuil en temprature li la tenue du verre au sein du colis (relchement des mobiles) et les doses la biosphre. A vec les colis actuels, c'est la thermique court terme qui pilote le dimensionnement. Il faut donc avoir des gains signicatifs sur la puissance thermique des PF et des actinides des colis 60-120 ans pour rduire la taille du stockage [8]. De plus, tant donn que le cycle ncessite d'tre amorc, ventuellement par du plutonium, les gains attendus sur la radioactivit des dchets pourraient tre considrablement diminus. Des tudes comparatives des volutions de la radiotoxicit induite par les dchets des deux lires uranium et thorium ont prouv que la radiotoxicit de l'ensemble des lments radioactifs vie longue est rduite d'un facteur 10 20 comparativement au cycle U/Pu [12]. Mais cet avantage n'est plus valable au-del de 10000 ans, temps partir duquel la radiotoxicit du (passage par

239 P u

continue de dcrotre

235 U l'

quasi stable cette chelle de temps) tandis que celle de l'

233 U

crot de nou-

veau. Ce phnomne est d une croissance de l'activit du mesure de la dcroissance de

229 T h

(7300 ans de priode) au fur et

233 U l'

vers du

229 T h.

La minimisation de la quantit et de la radio-

toxicit des dchets du combustible thorium est donc trs relative. On peut nanmoins considrer que, quantit gale du taux de pertes de retraitement li aux techniques de retraitement, le gain en actinides mineurs est signicatif pour la lire thorium. La rduction de radiotoxicit des dchets

12

1.3 La haute conversion en racteurs eau

est galement trs dpendante du concept de racteur et donc du cycle choisi.

1.2.5

Non-prolifration233 Uest accompagne de celle d' La dsintgration du

La production d' cessives conduit au

232 U ,

isotope qui par dsintgrations alpha suc-

208 T l.

208 T l

s'accompagne de l'mission d'un rayonnement

gamma de 2,6 MeV extrmement pntrant. Cette mission gamma rend dicile voire impossible la fabrication d'une arme nuclaire base de thorium ; elle impose en eet que les oprateurs soient protgs par d'importantes paisseurs de plomb. Nanmoins elle constitue un facteur trs pnalisant pour la fabrication de combustibles base d'

233 U .

De plus, le dbit de dose d l'

232 U

augmente

avec l'ge de l'uranium spar (i.e. compt aprs la sparation chimique de l'uranium) en raison de la mise l'quilibre du

228 T h,

descendant direct de l'

232 U

et lui-mme prcurseur de

208 T l.

D'autre

part, la mise en place du cycle thorium conduirait une diminution signicative de l'inventaire en plutonium dans les combustibles irradis. Cet avantage ainsi que la possibilit de retraitement des combustibles thorium irradis sont des conditions de non-prolifration non ngligeables. La mise en uvre du cycle thorium permet donc d'envisager une relative scurit quant la non utilisation de cette lire pour la fabrication d'armes nuclaires, elle s'accompagne toutefois d'un risque radiologique potentiel beaucoup plus important pour les oprateurs que celui observ dans le cycle uranium-plutonium. La mise en uvre du thorium dans un combustible liquide sels fondus (envisage dans d'autres tudes CNRS entre autres) limiterait ce problme li au recyclage de l'uranium et du thorium dans des combustibles solides.

1.2.6

Les proprits du thorium

En dehors de ces aspects neutroniques, d'autres paramtres ont t analyss par la communaut scientique internationale : les proprits thermiques de l'oxyde de thorium, il faut notamment souligner sa bonne conductivit thermique et sa haute temprature de fusion qui permettent de travailler de hauts taux de combustion et/ou d'augmenter la marge fusion du combustible. les proprits chimiques du thorium dont l'tude est indispensable pour le retraitement du combustible. Un procd de retraitement par hydromtallurgie, le procd THOREX (THORiumUranium EXtraction), a t dvelopp, il permet la rcupration quantitative de l'uranium et du thorium [9]. Le retraitement se complique fortement si le combustible contient du plutonium car une combinaison des procds THOREX et PUREX est alors ncessaire. D'autres procds tel que la pyrochimie (en milieu uorure) dj utilise pour le combustible U/Pu sont en cours d'tude pour le cycle thorium [8].

1.3

La haute conversion en racteurs eau

Dans les annes 60, deux coles de pense s'arontaient quant la recherche de la haute conversion en racteurs eau [13]. La premire cole de pense prtendait que la simplicit du racteur tait le facteur primordial dans la mesure o les variations technologiques d'un racteur haute conversion devaient tre minimales par rapport au REP de l'poque ; or pour conserver le circuit

13

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

primaire d'un REP, des concessions taient faire sur la conversion. La deuxime cole assurait que la haute conversion et mme la rgnration tait une priorit. Pour obtenir la rgnration, deux possibilits taient envisages : l'utilisation d'eau lourde comme caloporteur et/ou l'utilisation d'un racteur gomtrie variable pour contrler la ractivit. L'eau lourde tant un moins bon modrateur que l'eau lgre, quantit gale, dans un REP, un spectre rapide tait obtenu (nous le vrierons dans le chapitre 4 lors de l'tude du REP). Ainsi, il tait possible en principe d'atteindre la rgnration en cycle U/Pu et en cycle

T h/233 U

avec un REP caloport l'eau lourde.

Fig. 1.4 Rapport de conversion initial en fonction du rapport de modration, du cycle et ducaloporteur [13]

La gure 1.4 montre la variation du rapport de conversion pour un REP en fonction du rapport de modration (rapport des volumes modrateur sur combustible), du cycle du combustible et du caloporteur ; le rapport de conversion tant dni dans cette tude pour le cycle U/Pu par exemple, par :

CR

c (238 U ) c (232 T h) a (239 P u) a (233 U )

(1.2)

On constate, d'aprs cette tude, que l'eau lourde et/ou un rapport de modration rduit permettent d'augmenter le rapport de conversion signicativement. L'arontement entre recherche de haute conversion et modication minimale des caractristiques de racteurs existants, ainsi que les constats eectus cette poque sur l'impact du rapport de modration et du caloporteur sur le rapport de conversion, constituent les bases de notre travail de recherche sur les CANDU et REP hauts taux de conversion en combustible thorium. La suite de ce mmoire va s'attacher prsenter quels modles de racteurs ont dj t envisags et sont actuellement l'tude pour la recherche de la haute conversion en racteurs eau.

14

1.3 La haute conversion en racteurs eau

Globalement tout se joue autour du modrateur, que ce soit en cycle uranium ou thorium, et part les tudes sur le CANDU, les concepts de racteurs eau pour de hauts taux de conversion sont tous bass sur une recherche de spectre rapide. Ce spectre rapide est obtenu par sous-modration de direntes faons : par un rseau serr avec de l'eau lgre liquide. Beaucoup d'tudes ont dj t eectues sur des REP sous-modrs. En France, le CEA s'est pench depuis les annes 80 sur le REP sous-modr en cycle U/Pu avec assemblage en rseau hexagonal ou non [14, 15]. Il ressort que la limite thermohydraulique d'extraction de chaleur impose un rapport de modration suprieur 0.8 en rseau carr (ce rapport est de 2 en REP classique) et qu'au dea de ce rapport de modration, la rgnration n'est pas accessible en cycle U/Pu. avec un caloporteur eau lourde et ventuellement un rseau serr [16, 17]. On peut notamment penser toutes les tudes indiennes sur la recherche de haute conversion dans les racteurs eau lourde [18, 19]. avec de l'eau lgre dans un racteur bouillant et ventuellement un rseau serr comme c'est le cas pour le concept japonais FLWR (innovative Water Reactor for Flexible fuel cycle) [20, 21, 22, 23]. avec de l'eau lgre super-critique avec par exemple le SCLWR (Super Critical Light Water Reactor) qui permet notamment d'obtenir la rgnration en combustible Th/U [24]. Par ailleurs, un concept et une ralisation exprimentale historiques sont galement l'origine de nos rexions.

1.3.1

Le RCVS

En 1981, aprs la n de l'avant-projet N4, FRAMATOME a lanc un travail de R&D autour de nouvelles conceptions de cur [25]. Les objectifs prioritaires de ces nouvelles conceptions taient la rduction des cots, la souplesse d'utilisation de la matire ssile et la souplesse d'exploitation. Dans un premier temps, l'analyse tait oriente vers les racteurs sous-modrs (RSM) et les racteurs variation de spectre (RVS) utilisant de l'uranium. Le concept RCVS (Racteur Convertible Variation de Spectre) a t dni ds 1984 dans l'ide que la matire ssile viendrait rapidement manquer (au moins partir du dbut du

` 21eme sicle)

et dans celle de pouvoir utiliser aussi bien

l'uranium que le plutonium (Pu) produit par les REP. Le RCVS, prvu pour atteindre

4250 M Wth ,

tait un racteur haut taux de conversion dont la gestion de ractivit se faisait par variation de spectre. Par souci d'utiliser les technologies REP et les moyens industriels existant, les crayons de combustible taient semblables aux crayons standard de REP. Les crayons de combustible taient placs dans un rseau pas triangulaire avec un cartement entre crayons du mme ordre que celui d'un assemblage REP. Les assemblages taient constitus de combustible fertile ou ssile et le racteur avait un cur hexagonal. Il existait deux versions de cur : une base sur un combustible d'uranium enrichi et l'autre sur un combustible

238 U/P u.

En dbut de cycle, des grappes fertiles constitues de 36 crayons d'uranium appauvri et de gadolinium taient insres dans environ deux assemblages sur trois pour compenser l'excs de ractivit initiale. Au cours de l'puisement du combustible, ces grappes taient petit petit retires du cur et remplaces par de l'eau lgre au niveau des tubes guide o elles s'insraient. Ce retrait, qui tait ralis par un systme mcanique, augmentait le rapport de modration et entranait ainsi

15

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

une variation de spectre et une rduction du taux de capture qui permettaient de maintenir la ractivit au cours de l'volution du combustible. Le cur avait alors un rapport de modration compris entre 1.6 et 2.0 pour la version avec combustible uranium et entre 1.2 et 1.5 pour la version avec combustible

238 U/P u.

Pour amliorer la conversion, le bore soluble a t supprim en fonctionnement normal et la puissance linique lgrement rduite (par rapport un REP). En complment de la gestion par variation de spectre, des grappes d'arrt et de pilotage taient implantes dans environ un assemblage sur trois. L'analyse des cots faite l'poque montre que le gain sur le kWh au niveau de l'installation tait de l'ordre de 1% par rapport au REP. Ce racteur n'a certes jamais vu le jour mais sa gestion de ractivit spatiale par retrait de grappes fertiles est particulirement intressante pour la rduction des absorptions parasites par le bore et donc pour l'augmentation du taux de conversion.

1.3.2

Le LWBR de Shippingport

Le racteur REP de Shippingport fut le premier modle de REP civil ociel connect au rseau lectrique. Mis en service en dcembre 1957, il a t maintenu en exploitation jusqu'en 1982 [26, 27]. Plusieurs types de combustible furent tests pendant les phases 1 et 2 du cur de Shippingport de 1957 1974 : l'

U O2 ,

le

T hO2 U O2ces

et le

ZrO2 U O2 ,le racteur

qualiant ainsi le comportement des gaines

en Zircaloy pour le dveloppement grande chelle de la technologie nuclaire REP. Suite au succs de oprations, fut radapt pour recevoir du combustible

(T h/233 U )O2

avec l'ide de dmontrer la possibilit de rgnration de

233 U l'

en cycle thorium

dans des racteurs eau lgre moyenne chelle (

60 M We ).

Le cur du Light Water Breeder

Reactor (LWBR) a ainsi t install dans le racteur REP de Shippingport et fonctionna de 1977 1982. Pour accueillir le L WBR, la cuve de REP tait utilise mais le couvercle de la cuve, les mcanismes de contrle des grappes et le cur lui-mme ont bien sr t modis. Comme le montre la gure 1.5, le cur du LWBR contenait 12 assemblages hexagonaux entours de 15 modules de recteurs. Les modules de recteurs (en combustible

T hO2 ) taient dimensionns pour limiter les

fuites du cur et donc circulairement rpartis en priphrie du cur. Chaque assemblage combustible tait compos d'une partie centrale mobile, partie contenant le combustible ssile (appel

seed

car tant la zone nourricire en neutrons). La partie immobile

tait quant elle constitue de combustible fertile (appel la gure 1.6. Les crayons de combustible de la zone hauteur de 4.3 5.2%wgt. en

blanket

- couverture -) comme l'illustre

seed

contenaient du combustible

(T h/233 U )O2

enrichi

233 U .

Le rapport de modration (rapport des volumes modrateur sur

combustible) tait annonc 0.58 (en incluant la gaine des crayons dans le volume combustible) pour la zone

seed

- nous l'avons recalcul 0.8 sans les gaines -. Pour la zone

blanket,

le combustible

(T h/233 U )O2

tait enrichi hauteur de 1.2 2.7%wgt. et le rapport de modration tait compris

entre 0.57 et 0.34 (gaines incluses et nous l'avons recalcul sans les gaines 0.4) ; le rapport de modration tant fonction de l'emplacement de la zone fertile (en

standard

ou en

power attening

sur la gure 1.5). Les parties axiales, suprieures et infrieures, de tous les assemblages (seed et

blanket )

contenaient du

T hO2

pour minimiser les fuites neutroniques axiales.

16

1.3 La haute conversion en racteurs eau

Fig. 1.5 Coupe transversale du cur LWBR de Shippingport [26]

Fig. 1.6 Contrle du LWBR par mouvement de la zone ssile [26]

17

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

La concentration de la ractivit l'intrieur d'une petite zone gomtrie variable. Le mouvement de la zone

seed

facilitait l'utilisation d'une

seed

tait ajust de manire compenser exactement

la variation de ractivit avec l'volution du combustible. La gestion de ractivit tait ralise par abaissement ou par remonte des assemblages

seed

mobiles et donc en modiant la hauteur

d'insertion de ceux-ci dans le cur. L'absence de barres de contrle ou de poisons solubles optimisait au maximum l'conomie de neutrons en se dbarrassant le plus possible des captures parasites. la n du programme et aprs analyse des combustibles irradis, le chargement nal en

233 U

avait t augment de 1.3% par rapport au chargement initial. Cette exprience dmontra donc que la rgnration - et mme la surgnration - taient possibles dans un racteur eau lgre grce un cur sous-modr, une puissance volumique rduite (

40 W/cm3

par rapport au

100 W/cm3

du REP) et une technique de gestion de la ractivit conome en neutrons. cause de dcisions politiques, le programme de Shippingport ne connut aucune suite lors de son arrt en 1982. Plus rcemment, en s'inspirant de l'exprience de Shippingport, l'assemblage htrogne

seed-blanket

a t rexamin avec le concept du Radkowsky Thorium Reactor (RTR) [28].

Ce nouveau type de combustible mis au point par la rme amricaine Radkowsky Thorium Power Corporation en partenariat avec la Russie doit tre utilis dans les centrales russes VVER. Le but premier de ce nouveau combustible est d'empcher sa rutilisation dans des armes atomiques en limitant la fabrication de plutonium. En pratique, dans l'assemblage, la partie thorium du combustible est spare de celle de l'uranium. Cette sparation autorise des schmas de gestion distincts pour les deux parties du combustible : un assemblage semblage

blanket

de thorium sous-critique et un as-

seed

d'uranium sur-critique. Elle permet de faire varier les limites de taux de combustion

de chaque assemblage indpendamment l'un de l'autre (en laissant les assemblages

blanket

plus

longtemps dans le cur - environ 10 ans -) et ainsi de limiter le retraitement et la prolifration de l'

233 U .

L'objectif de la zone

blanket

est une gnration et une ssion ecaces de l'

233 U

tandis que

celui de l'assemblage

seed

est de produire les neutrons par ssion. Cette gomtrie a t pense de

faon minimiser l'investissement en uranium et rduire galement la quantit de combustible irradi et donc de dchets.

1.3.3

Le cas particulier du CANDU

Le racteur canadien CANDU est un des racteurs les plus susceptibles d'accueillir la lire thorium [29, 30, 31]. Le CANDU permet le dchargement et le rechargement de ses crayons de combustible sans arrt du cur, il est ainsi possible de faire varier la composition du cur quasiment tout moment et cette gestion de ractivit est trs conome en neutrons ce qui autorise une utilisation optimale du combustible. L'importance des gains en ractivit du cur lors du rechargement et les perturbations engendres par les variations de puissance peuvent aisment tre contrles par le nombre de grappes recharges et par l'arrangement de ces grappes dans les canaux. La manire dont ce rechargement est eectu permet donc de dnir un choix trs prcis parmi un large panel d'options du cycle thorium dans les CANDU. L'AECL (Atomic Energy of Canada Limited) a dj men par le pass un programme de dveloppement de la lire thorium : du milieu des annes 70 au milieu des annes 80, des tests

18

1.4 Critres d'valuation des systmes racteur / combustible

d'irradiation ont t raliss dans un racteur WR-1 (Whiteshell Reactor) dans les laboratoires de Whiteshell et de 1977 1987, l'AECL a irradi des grappes de 19 crayons dans le racteur NPD (Nuclear Power Demonstration Reactor) [32]. Le racteur WR 1 tait un racteur de recherche de

60 M Wth

dont le caloporteur tait constitu d'un liquide organique (huile) plutt que de l'eau ; ceci

lui permettait de fonctionner de plus hautes tempratures, de plus basses pressions et avec des taux de corrosion rduits. Il servait au dpart de racteur d'essai pour le programme du racteur de puissance CANDU caloporteur organique. Quand ce programme fut abandonn en 1972, WR-1 servit de racteur d'irradiation et de recherches. Les programmes d'tude raliss aujourd'hui par l'AECL sur le CANDU portent sur : l'tude du cycle combustible, l'exprimentation et la simulation de la physique des racteurs, la fabrication des combustibles thorium, l'tude d'irradiation de ces combustibles (le laboratoire de Chalk River est notamment charg de cette partie du programme) et l'valuation des performances du combustible et de la gestion des dchets. Les CANDU sont galement envisags pour rduire les stocks de plutonium des armes nuclaires. Plus rcemment, des tudes ont t menes pour voir si l'ACR-1000 (Advanced CANDU Reactor) pouvait accueillir des combustibles thoris [33]. Les caractristiques particulires aux CANDU (spectre thermique, gestion de ractivit conome en neutrons, ...) orent des conditions ingales en spectre thermique pour atteindre la rgnration en cycle thorium.

1.4

Critres d'valuation des systmes racteur / combustible

An d'valuer au mieux les capacits de conversion des systmes racteur / combustible que nous allons tudier, des observables communes doivent tre tablies.

Fig. 1.7 Taux d'utilisation de l'Unat en fonction du rapport de conversion [34]

Le rapport de conversion est un critre d'optimisation (du point de vue neutronique) important qui nous aidera quantier l'intrt des systmes tudis dans les scnarios. On peut par exemple tracer la courbe d'utilisation de l'Unat en fonction du rapport de conversion (gure 1.7) [34]. Sur

19

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

la gure 1.7, on constate que pour des rapports de conversion de 0.70 0.90, la courbe est quasi plate, les racteurs ayant de tels rapports de conversion n'autorisent donc qu'un faible gain sur les besoins en Unat. Ce gain augmente fortement partir de 0.90.

1.4.1

Dnitions

La conversion peut tre value de direntes faons. Pour la suite de notre tude en cycle thorium, nous allons conserver deux critres d'optimisation : le FIR (Fissile Inventory Ratio) dont la dnition est :

F IR =

mEOC + mEOCa + mEOC M asse f issile f inale 233 U 233 P 235 U = M asse f issile initiale mBOC + mBOC 233 U 235 U

(1.3)

avec les notations BOC (Beginning Of Cycle) et EOC (End Of Cycle) dsignant les dbut et n de cycle. le CR (Conversion Ratio) tel que :

T aux de production de f issiles P a N P a + c U CR = = T aux de consommation de f issiles 233 U + 235 U a aCes critres sont dnis en fonction de certains isotopes ssiles (ici l' les ssiles du

233

233

234

(1.4)

233 U ,

l'

235 U

et le

233 P a),est ici

Pu

n'tant pas retenus pour les calculs en cycle thorium. Notons que le

233 P a

considr comme ssile pour le calcul du FIR tant donn qu'une fois sorti du racteur (i.e. hors ux) il est amen dcrotre pour donner de l'

233 U .

Le FIR correspond une grandeur globale (sur

tout le cycle) qui permet de faire le bilan de la matire ssile produite par rapport la matire ssile initiale et donc de qualier directement la capacit d'un racteur rgnrer la matire ssile. Quand le FIR dpasse 1.0 (plus les pertes au retraitement), le racteur est considr comme rgnrateur. Le CR est quant lui utilis en grandeur instantane, fonction du temps, pour dcrire le comportement initial d'un systme racteur / combustible. Le CR tel que dni ici correspond bien au Conversion ratio de la gure 1.7.

1.4.2

Lien entre FIR et CR

Ces deux grandeurs sont lies. Soit en instantan, on a alors :

N (t)

le nombre d'atomes de ssiles en fonction du temps ;

t

N (t) F IR = et N (t) = N (0)0Or :

dN dt dt

(1.5)

dN f = T aux de consommation de f issiles (CR(t) 1) = N (t)a issiles (CR(t) 1) dtavec

(1.6)

f a issiles

la section ecace microscopique d'absorption des ssiles.

20

1.4 Critres d'valuation des systmes racteur / combustible

Le sens de variation du FIR est directement impos par le signe de

CR(t) 1. La gure 1.8 issue

de l'exprience L WBR de Shippingport montre eectivement le lien direct entre CR et FIR [26]. Le FIR est une intgrale sur le temps qui dpend du CR. Sur la gure 1.8, tant que le CR est suprieur 1.0 (ou

CR 1 > 0

et mme s'il diminue), le racteur est surgnrateur puisqu'il

produit plus de ssiles qu'il n'en consomme et du coup le FIR augmente. Mais ds que le CR devient infrieur 1.0, le racteur est sous-gnrateur et le FIR diminue.

Fig. 1.8 CR et FIR calculs dans le LWBR [26]

1.4.3

Lien entre CR et

k

Par ailleurs, le CR permet de caractriser les capacits de rgnration d'un racteur et notamment en tout dbut de cycle. Suite quelques simplications, il est possible de l'exprimer en fonction du

k .

La premire hypothse ncessaire pour ce faire est de se placer en dbut de cycle

et de ne considrer que l' crire que :

233 U

en tant que ssile [13]. Aux captures sur le

233 P a

prs, on peut alors

CRavec

BOC

Th c233 U a

232

(1.7)

c

et

a

les sections ecaces macroscopiques de capture et d'absorption.

Or le

k

est dni tel que :

BOC k =

e racteur f e racteur a21

(1.8)

Chapitre 1 : Contexte et haute conversion

Si seul l'

233 U

est ssile, on a alors :233 U 233 U

BOC k

f

r aeacteur

=

f

combustible a

combustible a e racteur a232 T h:

(1.9)

La deuxime hypothse faire est de ne tenir compte que des captures du233 U

BOC k

f

233 U + 232 T h c a

combustible a e racteur a

(1.10)

L'expression du facteur de reproduction pour l'

233 U

est telle que (les sections ecaces macro-

scopiques tant fournies ici pour un spectre thermique) :233 U

233 U

=

f

233 U a

(1.11)

Donc si on se place en spectre thermique, on a :233

BOC kSoit :

233 U

combustible a U a racteur ae 233 U + 232 T h a c

(1.12)

BOC k

U combustible a racteur 1 + CR ae ken dbut de cycle par :

233

(1.13)

Donc le CR peut tre crit en fonction du

CR

BOC

combustible U BOC a racteur 1 k ae

233

(1.14)

Cette expression montre qu'avec une observable telle que le CR, il est possible ds le dbut de cycle de quantier les capacits de conversion d'un systme racteur / combustible. Or l'tat initial d'un tel systme dpend de la teneur en ssile (et donc du rapport des proportions fertile sur ssile) et de l'tat neutronique du racteur (mthode de gestion de la ractivit : avec ou sans captures parasites du bore par exemple, captures des structures, captures des caloporteur et modrateur, fuites). D'aprs la formule 1.14, on voit clairement qu'une teneur initiale en ssile leve signie un

k

en dbut de cycle plus lev et donc un CR plus faible. On en conclut et nous le vrierons lors des chapitres de rsultats sur le CANDU et le REP que la

conversion est dpendante des conditions de fonctionnement d'un racteur et qu'elle est inversement proportionnelle au taux de combustion ou burnup (BU) puisque inversement proportionnelle la teneur initiale en ssile.

22

Chapitre 2

MthodologieNothing is as dicult as it may appear, it has been done many times before.Confrence IAEA Atam Rao

2.1

Introduction sur la simulation

Quelle conance avoir dans les rsultats d'une simulation en physique des racteurs ? Comme pour toute simulation en physique, l'idal serait de respecter la mthode scientique base sur l'inrmation par l'exprience et donc d'avoir toujours un lien, mme indirect, entre rsultats de simulation et mesures exprimentales. Un exemple convaincant de ce lien ncessaire est l'exprience du LWBR de Shippingport : une toute petite maquette trs sous-critique a d'abord t ralise puis la validation du code de calcul a t faite sur cette maquette. Ensuite, le L WBR construire a t simul avec le code, la taille relle du racteur ce qui a permis de construire directement le L WBR critique sans passer par une taille de racteur intermdiaire [26]. La validation du code de calcul n'a donc pas t ralise directement sur le racteur taille relle mais la conance de la validation sur la maquette a su la construction du racteur. Conscients des limites de la simulation et ne disposant pas d'exprience de qualication pour les calculs de combustibles thoris en REP et en CANDU, nous avons donc dcid de confronter nos simulations des systmes racteur/combustible existants : l'uranium naturel (Unat) en CANDU et l'uranium enrichi (UOX) en REP. Dans cette logique, par exemple, la confrontation de notre calcul de ractivit du vide du CANDU Unat avec la valeur exprimentale autorise une plus grande conance sur notre calcul de ractivit du vide en CANDU avec du combustible thorium. D'autre part, pour valider les rsultats, deux codes de calcul de principes bien distincts ont t utiliss, et ce pour pouvoir dcoupler les eets et identier plus facilement les incertitudes inhrentes chacun. Dans ce chapitre, nous commenons par dcrire ces codes de calcul ainsi que leurs mthodes propres. Ensuite, ces codes de calcul sont appliqus aux CANDU Unat et REP UOX an d'optimiser le schma de calcul correspondant chaque racteur et an d'valuer les carts et incertitudes lis ces schmas de calcul et l'utilisation des codes.

23

Chapitre 2 : Mthodologie

2.2

Codes de calcul

Les deux types de mthodes numriques de calcul du ux en neutronique sont : les mthodes de rsolution dterministes qui font le bilan des apparitions et disparitions des neutrons synthtis par l'quation de Boltzmann. Ces mthodes traitent cette quation complexe par dcomposition des variables, elles s'appuient notamment sur une discrtisation nergtique pralable. La rsolution de l'quation de Boltzmann ncessite plusieurs approximations. la mthode de Monte Carlo base sur les probabilits d'interaction et de dviation angulaire obtenu par tirage alatoire des parcours de propagation des neutrons dans la matire. La pratique actuelle tend utiliser des codes probabilistes pour tablir des calculs de rfrence et des codes dterministes pour rapidement identier les congurations optimales. Ces derniers sont des codes qui ont subi de nombreuses amliorations sur plusieurs annes et qui ont t confronts des rsultats exprimentaux. Leurs temps de calcul sont courts. Le pouvoir prdictif des codes dterministes peut sembler plus limit puisque pour parvenir faire converger le calcul de ux dans un code dterministe, il faut se baser sur la ralit et proposer au code un premier spectre partir duquel il lance l'itration ; mais les codes probabilistes ncessitent galement une distribution de source de neutrons initiale. Moyennant des cots en calcul plus levs, les codes probabilistes peuvent traiter des cas plus complexes et plus innovants avec un minimum d'approximations grce la mthode de Monte Carlo. Le recours la simulation Monte Carlo est devenue rellement intressante ces dernires annes de par l'augmentation des capacits de calcul des ordinateurs. Il est noter que les codes probabilistes ne rsolvent pas explicitement l'quation de Boltzmann pour les neutrons, d'o le peu d'approximations ncessaires. Ces deux types de codes sont donc complmentaires. Les codes probabilistes servent de validation aux dterministes, un peu comme l'exprience pourrait le faire.

2.2.12.2.1.1

Approche stochastiqueMCNP

Le code Monte-Carlo N-Particle transport (MCNP [35]) dvelopp par le Los Alamos National Laboratory (LANL) est actuellement l'un des codes de calcul de transport de particules (neutrons et

)

et d'interaction avec la matire les plus utiliss dans le monde. Ses domaines d'application

sont trs vastes et varis, que ce soit pour la radioprotection, la dosimtrie, l'imagerie mdicale, les calculs de racteurs ou toute autre installation nuclaire. Le principe de la mthode dite de Monte Carlo est de suivre la propagation des particules dans la matire sur une longueur tire au hasard. Tout au long de son parcours cette particule peut interagir avec le milieu o elle se propage. MCNP peut propager des neutrons, des photons ou des lectrons. Pour la physique des racteurs, nous nous intressons essentiellement aux neutrons. Pour chaque neutron suivi, le code MCNP fonctionne en plusieurs tapes : Calcul du libre parcours moyen

de la particule dni par :

=

1 tot

avec tot =i

Ni tot,i

(2.1)

24

2.2 Codes de calcul

o

tot

est la section ecace macroscopique totale d'interaction du milieu,

par unit de volume (en (soit

1024 /cm3 )

i et tot,i la section ecace microscopique totale du noyau i en barnle nombre de noyaux

Ni

1024 cm2 ). Le libre parcours moyen correspond alors l'inverse de la probabilit d'interaction

du neutron par cm. Il est fonction, comme l'est galement la section ecace macroscopique totale, de l'nergie du neutron. Tirage de la longueur parcourue nombre alatoire

l

avant l'interaction suivante : pour cela il sut de tirer un

p

avec une distribution uniforme sur

[0, 1[

: (2.2)

l = ln(1 p)

Si cette longueur permet au neutron de rester dans le milieu, on tire alors de la mme manire le noyau k sur lequel la raction a lieu puis le type de raction. Le noyau le test :

k

est slectionn par

k1

N

k

tot,i < pi=1 i=1

tot,i F=1.627

1.613 1.171 1.525 0.815 0.824 0.857 0.590 0.624

1.570 1.462 1.137 0.842 0.952 0.754 0.720 0.763 0.624

1.6270.977 1.272 0.856 0.648 0.975 0.720 0.590

1.298 1.098 0.797 0.910 0.639 0.648 0.754 0.857 0.957 0.801 0.791 0.910 0.856 0.952 0.824 0.846 0.879 0.801 0.797 1.272 0.842 0.815 0.846 0.957 1.098 0.977 1.137 1.525 1.298

1.6271.462 1.171 1.570 1.613

0.524

Fig. 2.30 Vue 3D et carte (quart nord-est) de la puissance normalise assemblage par assemblaged'un cur REP N4 UOX charg par 1/4

Discrtisation spatiale de la gomtrie du curL'optimisation du plan de chargement dpend galement de la discrtisation spatiale de la gomtrie du cur lors du calcul de diusion. Dans le paragraphe prcdent, un dcoupage en 17 mailles de calcul des rgions de combustible et de recteur a t appliqu. Or ce type de dcoupage (considr comme tant celui de rfrence) conduit des temps de calcul d'environ une heure et demie (avec une frquence du CPU

2 GHz ).BU (MWj/t) pour 43060 43190

Chargement par... tiers quart

discr = 2

BU (MWj/t) pour 44770 43950

discr = 17

Tab. 2.15 Impact de la discrtisation spatiale de la gomtrie de cur sur le BU nal

91

Puissance normalisee

Chapitre 2 : Mthodologie

Dans le tableau 2.15, nous comparons les BU calculs dans ce prcdent paragraphe avec ceux dont la discrtisation spatiale (

discr)

de la gomtrie n'est que de 2. Ce niveau 2 de discrtisation

permet un calcul cur infrieur la minute. Cette discrtisation lmentaire de 2 conduit un cart de par tiers et de

4%

sur le BU nal du cur charg

2%

sur le BU nal du cur charg par quart.

Rsultats du calcul cur REP UOXAvec une gestion par quart de cur, une discrtisation spatiale de 17,

1000 pcm

de marge d'anti-

ractivit pour les barres de contrle et le recteur d'un cur simpli cylindrique en transport comme milieu homogne quivalent pour les proprits du recteur, le BU nal obtenu avec DONJON pour le REP-N4 UOX enrichi

3.5%at.

est de

43950 M W j/t

(soit un temps de rsidence de

1168 j ). La valeur exprimentale du BU nal d'un REP-N4 est en moyenne de 40000 M W j/t [1, 46].

Isotopes

cart

mEOC mEOC M U RE DRAGON mEOC M U RE-9.9 49.0 16.4 -2.7 -25.2 0.8 -2.3 -1.3 4.5 3.0 -4.6 0.7 0.0 -0.1 -0.7 -0.8 -2.1 45.6

(%)

mEOC (g) M U RE3.919e+01 5.666e-01 1.335e+01 1.027e+02 3.048e-01 2.539e+01 4.159e+02 8.468e+02 1.554e+03 3.040e+03 1.245e+02 5.661e+01 2.968e+02 5.140e+05 6.113e+00 2.537e+03 3.114e+03 1.498e+00

244 Cm 243 Cm 242 Cm 243 Am 242m Am 241 Am 242 P u 241 P u 240 P u 239 P u 238 P u 239 N p 237 N p 238 U 237 U 236 U 235 U 234 U

Tab. 2.16 carts entre MURE et DRAGON sur les principaux actinides et bilan massique deMURE pour un assemblage de REP UOX en n d'irradiation

L'cart constat entre nos rsultats et la valeur exprimentale est principalement d la modlisation des racteurs (description de la gomtrie avec les grilles et les tubes guide par exemple, prise en compte du bore, ...) et la prcision des plans de chargement plus qu' des erreurs dues aux codes de calcul. Par cet cart, on observe que notre schma de calcul est moins prcis pour le REP qu'il ne l'tait pour le CANDU. L'inventaire des principaux actinides en n d'irradiation pour le calcul d'un assemblage dans MURE ainsi que les carts sur ces inventaires sont prsents dans le tableau 2.16. On constate que

92

2.3 Description des racteurs et schma de calcul associ

les carts entre les deux codes de calcul DRAGON et MURE sont lgrement suprieurs ceux calculs pour le cur du CANDU Unat, tout en restant du mme ordre de grandeur (de l'ordre de 4

5%

pour les isotopes majoritaires). Cette lgre augmentation des carts est en partie due au

BU nal plus grand du REP UOX par rapport au CANDU Unat. On retrouve des carts importants sur l' GON) et sur

234 U

( cause de la section ecace

(n, 2n)

dans DRA-

242m Am l'

et le

242 Cm

(ainsi que sur leurs descendants) dus la dirence sur le

rapport de branchement entre MURE (10%) et DRAGON (12%). L' eet produit partir de de branchement

242m Am

et le

242 Cm

sont en

241 Am l'

hauteur de

x%

242m Am d'

et

(100 x)%

de

242 Cm.

Ce rapport

x

vaut 10% dans MURE (il est rglable) et 12% dans DRAGON.

Il nous faut maintenant vrier que l'hypothse faite sur le bore, savoir son peu d'inuence sur l'volution du vecteur isotopique du combustible, est bien valable. Pour une gestion par tiers de cur, un calcul cur en diusion partir du calcul assemblage avec une concentration en bore de

1300 ppm, eectu aux BU B0 , B1 kef f de 1.01282. Pour une gestion

et

B2

(respectivement 188, 14922 et 29844 MWj/t) conduit un

par quart de cur, le calcul cur partir du calcul assemblage

avec une concentration en bore de

1000 ppm,

eectu aux BU

B0 , B1 , B2

et

B3

(respectivement

188, 11024, 21973 et 32960 MWj/t) conduit un

kef f

de 1.01028. Ces calculs ne sont pas gnrs

B0 = 0

mais

B0 = 188 M W j/t

pour se placer au-del des 5 jours ncessaires la saturation du

Xnon et ainsi s'aranchir du problme de la perte de ractivit brusque en dbut d'irradiation. On dduit de ces rsultats que par tiers de cur et

1300 ppm de 1000 ppm de bore le

bore sont ncessaires en dbut de cycle pour une gestion sont pour une gestion par quart. On retrouve ainsi le fait

qu'une plus forte segmentation des cycles d'irradiation autorise une moindre quantit de bore dans le cur. noter que la valeur de

1000 ppm

de bore a dj t obtenue lors d'autres tudes [50].

Isotopes

EOC mEOC DRAGON (Cb0 =0)mDRAGON (Cb0 =1000) EOC mDRAGON (Cb0 =0)

(%)

EOC mEOC DRAGON (Cb0 =0)mDRAGON (Cb0 =1300) EOC mDRAGON (Cb0 =0)

(%)

244 Cm 243 Cm 242 Cm 243 Am 242m Am 241 Am 242 P u 241 P u 240 P u 239 P u 238 P u 239 N p 237 N p 238 U 237 U 236 U 235 U 234 U

-9.5 -11.1 -7.0 -4.4 -22.1 -14.2 0.9 -11.1 -1.0 -12.0 -9.7 -1.6 -6.4 0.2 -4.6 0.5 -11.0 -10.2

-12.0 -14.3 -8.9 -5.5 -28.7 -18.2 1.2 -14.1 -1.3 -15.4 -12.4 -2.0 -8.2 0.2 -5.8 0.6 -13.9 -13.1

Tab. 2.17 carts sur les principaux actinides entre les cas bors (Cb0

= 1000ppm et Cb0 = 1300ppm

) et le cas non bor dans DRAGON sur l'assemblage de REP UOX en n d'irradiation

93

Chapitre 2 : Mthodologie

Dans le tableau 2.17, nous vrions les carts sur l'inventaire des actinides entre ces cas bors

1000 ppm

et

1300 ppm

et le cas non bors.

Rappelons que la comparaison se fait bien au mme BU nal et avec le mme enrichissement initial. On remarque que ces carts sont relativement importants atteignant jusqu'

15%

sur le

239 P u

et qu'ils vont croissants avec la quantit de bore. En ce qui concerne le FIR en n d'irradiation, les valeurs trouves avec des concentrations en bore telle que

1300 ppm sont respectivement de EOC F IRDRAGON, Cb0 =1300 = 0.4203. Pour gros carts (jusqu' 15% sur le FIR)

EOC F IRDRAGON, Cb0 =0le calcul

Cb0 = 0, Cb0 = 1000 ppm et Cb0 = EOC = 0.3668, F IRDRAGON, Cb0 =1000 = 0.4087 et EOC MURE, on obtient F IR M U RE, Cb0 =0 = 0.3675 . De

dcoulent donc du choix de simulation de la gestion de la

ractivit par le bore. Faut-il pour autant aner le schma de calcul pour simuler la gestion de ractivit par le bore ? Il faut souligner que la quantit de bore ncessaire l'volution a t volontairement surestime (puisqu'on a pris la quantit de bore initiale) an de quantier l'cart maximal d la gestion du bore ; en gnral l'volution est faite avec une quantit de bore moyenne (500 ppm). Par ailleurs, le combustible UOX est trs sensible la concentration de bore puisque celuici dgrade signicativement la partie thermique du spectre [10]. Nanmoins, pour un combustible Th/Pu, la partie thermique du spectre tant dj dgrade par la prsence en dbut d'irradiation du Pu, l'impact du bore sur l'volution de l'inventaire isotopique sera moindre. De mme, les combustibles Th/U sont moins sensibles aux changements de spectre (car ne contenant pas de Pu) que le combustible UOX. Pour l'tude des combustibles thoris, nous dcidons donc de conserver cette mthodologie - avec une discrtisation spatiale de 2,

1000 pcm

de marge d'anti-ractivit pour les

barres de contrle et le recteur d'un cur simpli cylindrique en transport comme milieu homogne quivalent pour les proprits du recteur - en vriant au pralable l'impact du plan de chargement et de la gestion du bore pour chaque type de combustible (Th/Pu et Th/U). Les calculs sur les racteurs modis sont ensuite raliss sans bore et avec un plan de chargement par tiers ; l'intrt tant de comparer les systmes entre eux et de connatre les carts possibles sur les calculs, et non de trouver un BU nal et un FIR trs prcis pour chaque systme racteur/combustible.

2.4

Conclusion

Les outils qui seront utiliss tout au long de notre tude sur les combustibles thoris, ont t ans et valus au cours de ce chapitre. La comparaison des deux types de code a permis de mieux discerner les incertitudes dues chacun et ainsi de mieux soupeser le conance accordable aux rsultats de simulation. Globalement, les mthodes dterministes remplissent leur rle de calcul de l'ensemble des caractristiques des curs et le schma dterministe (DRAGON/DONJON) est bien adapt l'tude des systmes racteur/combustible que nous nous proposons de faire. Les rsultats Monte Carlo servent quant eux de rfrence et parfois les rsultats dterministes doivent tre recals sur certains rsultats Monte Carlo. Les avances signicatives de ces dernires annes sur la puissance des processeurs et sur la paralllisation laissent penser que les calculs Monte Carlo sont dj mme de rpondre des calculs curs crayon par crayon en volution ; mais un eort supplmentaire de dveloppement reste ncessaire pour tenir compte du fonctionnement des racteurs tel que le rechargement en ligne du CANDU par exemple.

94

2.4 Conclusion

Le schma de calcul de chaque racteur a galement t optimis. Pour le REP en particulier, la modlisation de la gestion de ractivit par le bore et le choix technologique de la segmentation sont l'origine d'carts sur le

k

et sur les inventaires non ngligeables. Il n'est pas envisag ici

d'optimiser les plans de chargement et de simuler trs prcisment la chute de la concentration de bore chaque cycle pour chaque systme racteur/combustible que nous allons tudier. Les marges d'incertitudes lies la modlisation du cur et au plan de chargement associ seront rvalus pour chaque type de combustible (Th/Pu et Th/U) une fois pour toutes et ces marges serviront aux direntes gomtries de racteurs associes chacun de ces combustibles. Ces calculs ont montr qu'un bon accord existe entre MURE et DRAGON/DONJON sur le CANDU Unat et le REP UOX et qu'un bon accord existe galement, pour le BU nal des racteurs notamment, entre nos rsultats et les valeurs exprimentales.

95

Chapitre 2 : Mthodologie

96

Chapitre 3

Le CANDUA quoi bon soulever des montagnes quand il est si simple de passer par dessus ?Boris Vian

3.1

Introduction

Deux options de gestion du cycle thorium sont envisages pour le racteur CANDU. La premire, option court terme, est d'utiliser partiellement le thorium dans le CANDU pour conomiser l'uranium naturel (combustible actuel de ce racteur) et produire de l'

233 U

qui serait conserv en

l'tat sa sortie du racteur. Cette option d'irradiation de thorium en CANDU Th/Pu est celle qui va tre d'abord dtaille, elle est ralise en cycle ouvert (once-through ) c'est--dire sans recycler le plutonium qui sort du racteur aprs son utilisation. Le plutonium utilis est au pralable produit dans d'autres racteurs (REP ou CANDU). La seconde, option plus long terme, consiste utiliser cet

233 U

produit et le recycler dans les CANDU Th/U. Des grappes de combustible Th/U sont

alors optimises pour obtenir le meilleur taux de conversion possible tout en fournissant des BU acceptables. Ces combustibles sont ensuite multirecycls (en cycle ferm) dans le mme racteur.

3.2

Production d'233 U en CANDU Th/Pu once-through233 Uon peut esprer produire

Le but de cette partie est de montrer quelle quantit maximale d'

en CANDU tout en restant le plus proche possible de la gomtrie et du spectre d'une grappe de CANDU classique. L'intrt de conserver une gomtrie assez similaire est multiple : il est tout d'abord thermohydraulique car la conservation de la distance inter-crayons et de la densit du caloporteur permet d'viter de nouveaux calculs de thermohydraulique pour valider l'vacuation de la chaleur ; il est ensuite conomique car reproduire une grappe dj conue est moins onreux que de crer un concept totalement nouveau. La premire condition est donc de conserver la grappe de CANDU telle qu'elle se trouve dans le CANDU-6, c'est--dire avec 37 crayons concentriques de mme taille. Dirents types de combustible (Th/Pu) sont donc tests tout d'abord dans une grappe homogne, c'est--dire dans laquelle la rpartition du combustible est la mme pour les 37 crayons, puis de faon htrogne, c'est--dire en essayant d'optimiser la rpartition des composantes ssile et fertile du combustible au niveau des

97

Chapitre 3 : Le CANDU

couronnes de la grappe CANDU. ces variantes, s'ajoute la variation du rapport de modration de la cellule lmentaire pour analyser l'impact d'un lger changement de spectre.

3.2.13.2.1.1

Production d'233 U en cellules homognesDescription des dirents combustibles Th/Pu

Ce qu'on cherche estimer dans cette partie est la capacit des dirents combustibles produire de l'

U

(i.e.

232 U , 233 U , 234 U , 235 U

et

236 U )

et la qualit de cet uranium, savoir sa teneur en

233 U .

Dans l'optique de trouver le combustible thori le plus comptitif, les cellules homognes tudies ici renferment un mlange de thorium

T hO2

et de plutonium issu de combustibles REP UOX uss

ou CANDU Unat us que nous appellerons pour simplier Pu de type UOX ou Unat. On analyse galement le cas du recyclage du plutonium militaire comme ssile pour le combustible Th/Pu. Les compositions isotopiques de ces Pu sont dcrites dans le tableau 3.1.

Pu de type UOX Temps de refroidissement Origine du vecteur Pu 5 ans [80] 3.1 52.3 24.5 12.3 7.8 20 ans [80] 2.9 56.0 26.4 6.3 8.4

Pu militaire / [65] 0.0 93.0 6.5 0.5 0.0

Pu de type Unat 5 ans MURE 0.1 67.5 26.5 4.4 1.5 DRAGON 0.1 67.0 26.7 4.6 1.6

238 P u 239 P u 240 P u 241 P u 242 P u

Tab. 3.1 Compositions isotopiques (%wgt.) du Pu extrait des combustibles uss ou des armesmilitaires

La composition des vecteurs isotopiques du Pu aprs refroidissement a t calcule par une volution ( ux nul) des combustibles UOX et Unat pendant 5 et 20 ans aprs leur irradiation et avec extraction du Pu au moment de son utilisation. Le Pu UOX provient des donnes d'un racteur REP UOX de type N4, de burnup nal 47.5 GWj/t, dont l'enrichissement initial en

235 U

est de

4 %at. [67, 80]. Le Pu de type Unat est issu d'une simulation (calculs MURE et DRAGON) de CANDU-6 dont le combustible initial est l'Unat et le burnup nal est de 7540 MWj/t. Le Pu n'est extrait du combustible us qu'au moment de l'utiliser, c'est--dire que des dcroissances produisant du Pu sont possibles, comme la dsintegration CANDU restreint la production de une proportion plus importante en (par rapport au REP UOX). Pour mesurer l'impact du temps de refroidissement (

du

244 Cm

en

240 P u

(mais ici le BU faible du

244 Cm). 239 P u

On constate que le Pu de type Unat se distingue par

qui est due au burnup nal plus faible du CANDU Unat

Tref )

sur le vecteur Pu issu du CANDU

Unat, l'cart relatif des masses de chaque isotope du Pu entre des temps de refroidissement de 5 et 20 ans est calcul dans le tableau 3.2. On oberve que la qualit ssile du plutonium des combustibles uss (de type Unat mais il en est de mme pour le Pu provenant des REP UOX) est principalement lie la dcroissance

du

98

3.2 Production d'U233 en CANDU Th/Pu once-through

241 P u

(dont la demi-vie est de 14 ans environ), et donc au temps de refroidissement. Par la suite,

pour viter cette perte de ssiles due au temps de refroidissement, le seul vecteur Pu de type Unat conserv sera celui refroidi 5 ans et provenant du calcul MURE tel qu'il est prsent dans le tableau 3.1.

cart relatif

M asse (` Tref =5 ans)M asse (` Tref =20 ans) a a M asse (` Tref =5 ans) a11.1 0.0 0.2 51.1 0.0

(%)

238 P u 239 P u 240 P u 241 P u 242 P u

Tab. 3.2 Impact du temps de refroidissement sur le vecteur isotopique du Pu extrait du CANDUUnat (calcul MURE)

Pour distinguer l'inuence de la teneur initiale en ssile (et donc du burnup nal) de celle de la composition des vecteurs Pu, la comparaison entre les dirents types de Pu se fait burnup nal quivalent (entre 7500 et 8000 MWj/t). La gure 3.1 donne le

k

en fonction du temps des cellules

CANDU Th/Pu pour les direntes compositions du Pu. Rappelons que la teneur initiale en Pu est donne en pourcentage massique du combustible total (oxygne compris).

1.2 1.2

1.15 1.1

Pu de type UOX (5 ans) (Teneur=2.00%wgt.) Pu de type UOX (20 ans) (Teneur=2.20%wgt.) Pu de type militaire (Teneur=1.30%wgt.) Pu de type Unat (Teneur=1.82%wgt.)

k

8

1.05 1 0.95 0.9

0

100

200

Temps (j)

300

400

500

Fig. 3.1 Inuence de la composition du plutonium sur le

k

d'un CANDU Th/Pu

L'volution de l'inventaire des cellules Th/Pu est assez similaire celle de l'Unat : le rle de fertile assur par l'

238 U

dans l'Unat est donn au

232 T h

tandis que le

` 2eme ssile (239 P u) devient l'233 U

99

Chapitre 3 : Le CANDU

en Th/Pu. Or sur la gure 3.1, il est noter que le

k

des cellules Th/Pu diminue plus rapidement

que pour l'Unat et d'autre part, que le pic du plutonium (c'est--dire la reprise de ractivit que nous avons dcrite dans le chapitre de mthodologie) est absent. En Th/Pu, le

` 2eme

ssile c'est-

-dire celui qui dcoule de l'isotope fertile, a une section ecace de ssion plus faible que le ssile :239 P u 233 U

1er

f 120 b et f 90 b (pour le Th/Pu de type UOX 2.0%wgt. en Pu 100 239 P u 233 U 233 U la ractivit n'est pas jours et 10 f au mme moment). La contribution de l' f 239 P u d'o une dcroissance susamment importante pour compenser la diminution de celle du monotone du k ds le dbut. Le Th/Pu militaire est quant lui trs pauvre en isotopes fertiles,les ssiles sont donc trs peu renouvels et le maintien de la ractivit non assur ce qui expli