La rksistivitk klectrique et la constante diklectrique a frequence infinie du Cd3As2 a 77 et 300 K 1

J.-P. J A Y - G E R I N , ~ L. G . CARON ET M. J. AUBIN Grolrpe de Recherche en Semicond~rcteurs et Die'lecfriqlres et D6portetnenf de Pllysiql~e, Uni~>e~.sitk de Sherbrooke,

Sherbrooke (QrrP.), Cnrrrrdo J1K 2Rl

R e ~ u le 22 dkcembre 1976

La rksistivite klect~ique du Cd3As2 a i t e calculee a77 K et B 300 Ken fonction de la concentra- tion electronique. Pour ce faire, la contribution des mecanismes de diffusion due aux impuretes ionisees, phonons acoustiques et phonons optiques a kt6 tvaluee en tenant cornpte de la structure de bande inversee de type HgTe. En ajustant ces valeurs aux rksultats expkrimentaux dejh publiks, on peut obtenirune valeur rialiste pour laconstante dielect~ique afrkquence infinie e,de 12.

The elect~ical resistivity of Cd3As2 at 77 and 300 K has been calculated as a function of electron concentration. The contribution of ionized impurities, acoustic and optic phonons to the elec- tronic scattering was evaluated taking into account the HgTe-type inverted band structure of this material. A fit of these results to the experimental ones appearing in the literature yields a high-frequency dielectric constant c, of 12. Can. J . Phys.. 55, Y56(1977)

I. Introduction Dans un rtcent article (Jay-Gerin et al. 1977),

nous avons fait t ta t d'une mtthode indirecte et inusitte permettant d'obtenir la constante ditlec- trique statique E~ de I'arstniure de cadmium (Cd,As,) a partir d'une analyse de la mobilitt Clectronique a 4.2 K. 11 s'agissait de comparer les rtsultats exptrimentaux pour la mobilitt a la formule de Szymanska et al. (1974) qui tient comDte du mtcanis~ne de diffusion des electrons sur les impuretts ionistes. Cette derniere Ctant une fonction de E ~ , l'ajustement de la courbe thtoriaue aux valeurs exptrimentales B dif- fbrentes concentrations tlectroniques permettait de dtterminer la constante ditlectrique E, = 36. I1 nous est alors apparu tvident que nous pour- rions obtenir une valeur pour la constante dit- lectrique a haute frequence E, en analysant cette fois-ci les rtsultats de mobilitt ou de rbis- tivitt p a plus haute temptrature. En effet, I'ana- lyse de Szymanska et al. (1974) prtdit que la contribution alors importante des phonons op- tiques B p depend non seulement de E, rnais sur- tout de E,. Compte-tenu de l'tcart entre la valeur de E, obtenue par Haidemenakis et al. (1966), soit 16.3, et celle de 30 dtduite par Rogers et al. (1971), il nous semblait approprit de lever l'in-

'Etude effectuCe gr2ce au support du Conseil national de recherches du Canada.

'En conge du Centre de Recherches sur les Trlts Basses TempCratures, CNRS, et du Service Basses Tempera- tures, Centre d'Etudes Nuclkaires, Grenoble, France.

certitude par des considtrations ttrangkres aux techniques optiques utilistes par ces chercheurs.

Dans cet article, nous nous attarderons donc comparer les nombreux rtsultats exptrimen-

taux de rksistivite Clectrique 300 K et a 77 K aux predictions du modtle de Szymaliska et al. (1974) pour la gamme de concentrations tlec- troniques n trouvees dans la litttrature. Ce modtle thtorique tiendra compte des rntca- nismes de diffusion sur les impuretts ionistes, les phonons acoustiques et optiques, ainsi que de la structure de bande inverste de l'arstniure de cadmium. I1 est en effet ttabli que la symttrie de la bande de conduction de ce semi-metal joue un r61e important dans le calcul de la rtsisti- vitt Clectrique (Jay-Gerin et 01. 1977; Aubin et al. 1977a,b; Caron et al. 1977).

11. ThCorie La forte dtgtntrescence du Cd,As, (n 2 1018

~ m - ~ ) nous permettra de ne porter l'attention que sur les porteurs a la surface de Fermi, la- quelle reste assez bien dtfinie jusqu'a la tem- ptrature de la piece. La bande de conduction pour ce semi-mttal est de symttrie T, et elle est tres bien simulte par le modtle a trois bandes sphtriques de Kane (1966). La relation de dis- persion pour cette bande correspond B la racine maximale de l'expression

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oh k est le nombre d'onde de l'Clectron, E' = E - (A2k2/2 mo) est 1'Cnergie mesurCe a partir du bas de la bande a k = 0, moins 1'Cnergie de 1'Clectron libre h21c2/2 mO, m0 Ctant la masse de 1'Clectron libre, P est 1'ClCment de matrice de I'opCrateur quantitC de mouvement entre les Ctats r, et r, a k = 0, Eo est la br2che d'inergie entre ces Ctats et A est 1'Cnergie de clivage spin- orbite (Aubin et al. 1977a,b). Le nombre d'onde de Fermi k, Ctant dCfini par

on peut calculer a partir de [ l ] la masse effective

B 1'Cnergie de Fermi EF. Notre analyse des rC- sultats exptrimentaux a tempCrature ambiante (Aubin et al. 19770,b) nous a permis de dCduire que

oh n est en cm-3 et les valeurs numiriques des autres paramhtres de [ l ] sont E, = (2 m,/ h2)P2 = 14 eV, Eo = 0.19 eV et A = 0.30 eV. Pour ce qui est des basses temperatures, nous utiliserons le rCsultat citC par Jay-Gerin et al. (1977), i savoir

oh n est toujours en cm-3 et Ep = 13 eV, Eo = 0.11 eV et A = 0.27 eV.

Maintenant que les Clectrons a la surface de Fermi sont caractCrisCs, nous pouvons faire appel aux rksultats de Szymariska et al. (1974) pour la rCsistivitC Clectrique

18 I P = ~ c c + Pac + pop

pcc Ctant la contribution des impuretCs ionisCes considirCe par Jay-Gerin et al. (1977), pa, celle

des phonons acoustiques et pop celle des phonons optiques. Nous reproduisons ci-dessous les rC- sultats de leur analyse:

2kB T[I~*(E,)] 1111 Pop =-;;i;r (+/$)Fop

Dans ces Cquations, e est la charge de I'Clectron, h est la constante de Planck, k B est la constante de Boltzmann, Tes t la tempCrature absolue, Ni est la densite d'impuretks ionisCes que nous avons supposCe Cgale a n comme dans notre travail prCcCdent (Jay-Gerin et al. 1977), Ed est le potentiel de dtformation de la bande de con- duction, d est la densiti de masse du solide et ul l est la vitesse des phonons acoustiques longi- tudinaux. I1 faut noter, cependant, que [ l l ] prC- sume que 17Cnergie thermique kBTest plus grande que 1'Cnergie des phonons optiques impliqds. Cette approximation sera discutte plus loin. C'est d'ailleurs [ l l ] qui justifie la prCtention que la rCsistivitC Clectrique peut servir i dkterminer E,. On a d'autre part pour les facteurs F les ex- pressions suivantes:

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Dans ces expressions, 5 = (2k,h,)2 oh h, est la distance d'effet d'Ccran qui, pour un gaz d'Clec- trons dCgCnCrC, est Cgale a

v, est la vitesse des phonons acoustiques trans- verses et les coefficients b et c sont tels que

[25] D = (A + +E1)(A + E')E1

+ (A + E1)'(E0 + E') + ?,(E, + E')Er2

111. RCsultats et discussion Pour les besoins du calcul de la rksistivitk,

nous avons utilisC une valeur de Ed = 10 eV telle que dkduite de nos calculs de structure de bande (Caron et al. 1977), une valeur de v,, = 3.5 x lo5 cm/s attribuCe a Lebourgeois dans un renvoi de Clavaguera (1975) et verifiCe dans nos laboratoires, une valeur de v, = v,,/2 rapportke par Rosenman (1965) et par Opilska et Opilski (1976), et une valeur de d = 6.21 g/cm3 (Hand- book of Chemist~y and Physics 1961). Nous avons ainsi pu ajuster le seul paramktre inconnu E ,

aux rksultats expkrimentaux connus de p(n) h I'ambiante (Turner et a/. 1961 ; ~danowicz 1962; Spitzer et al. 1966; Armitage et Goldsmid 1969; Blom et Huyser 1969; Rosenman 1969; Brizard 1970; Rogers et al. 1971; Lovett 1972, 1973; Cisowski et ~danowicz 1973; Arushanov et

Chuiko 1973; Clavaguera 1975) et 2 77 K (Turner et al. 1961; Rosenman 1969; Brizard 1970; Lovett 1972; Arushanov et Chuiko 1973; Cisowski et ~danowicz 1973; Clavaguera 1975).

Les rCsultats h tempkrature ambiante ap- paraissent la fig. 1 qui reproduit la rCsistivitC p en fonction de la concentration n. Nous y avons report6 les points expkrimentaux ainsi que les diffirentes contributions pcc, pa, et pop a la rCsis- tivitC totale p pour la valeur ajustte optimale de E, = 12. Nous y avons Cgalement reproduit la courbe de rCsistivitC totale pour E, = 18 afin d'illustrer la sensibilitk des calculs a la valeur exacte de E,. La courbe pour E , = 12 reproduit assez fidilement la dCpendance de p sur iz des Cchantillons de meilleure qualitC. La dCviation notke pour de fortes concentrations (n 2 1019 ~ m - ~ ) peut s'expliquer, d'une part, par un ac- croissement anormal de la masse effective de transport aux densites Clectroniques Clevtes

FIG. 1. Resistiviti electrique p de I'arsCniure de cad- mium en fonction de la concentration Clectronique 11 a T = 300 K. Les points experimentaux sont: (0) Lovett (1972, 1973); (V) Arushanov et Chuiko (1973); ( x ) Armitage et Goldsmid (1969); (a) Rosenman (1969); (A) Spitzer el 01. (1966); (3C) Turner el 01. (1961); (0) Zdanowicz (1962), Cisowski et Zdanowicz (1973); (0) Clavaguera (1975); (+) Rogers e! 01. (1971); (m) Brizard (1970); (A) Blom et Huyser (1969). La courbe suptrieure reprisente la resistivitC totale calculCe pour E , = 12. Les courbes indicees par ac, op et cc representent respective- ment les contributions dues aux phonons acoustiques et optiques et aux impuretes ionisees. La courbe en traits tires est calculCe pour E , = 18.

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(Aubin et al. 1977a,b) et, d'autre part, par une qualitC incontr6lCe des Cchantillons rCsultant de la nCcessitC d'un dopage plut6t sCv2re pour at- teindre ces concentrations. I1 est assez Cvident que pop domine sur p,, et p,, et, par consequent, I'effet de ces dernieres contributions B la valeur de E , est assez faible. Ainsi, une erreur d'estima- tion de 25% de p,, ne changerait rien, A toute fin pratique, B la valeur prCdite de E,. Ceci nous permet de conclure que p z pop. Par contre, [ l l ] ne peut que surestimer la grandeur de pop dans IYhypoth2se oh les auteurs se placent, a savoir que kBT est supCrieur a l'energie des phonons optiques. En effet, si tel n'est pas le cas, il y a moins de phonons optiques que prCvus et donc une perte d'efficaciti du processus de diffusion des Clectrons sur ces phonons. Ainsi, si [ l l ] surestime pop, il en rCsulte une valeur ajustie de E, plus grande que la valeur rCelle. Cet effet est nianmoins partiellenlent compensC du fait que notre valeur de z0 est une limite inferieure (Jay-

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loi7 1019

n (crn-31

FIG. 2. Resistkite electrique p de l'arskniure de cad- mium en fonction de la concentration Clectronique 12 a T = 77 K. Les points expCrinientaux sont: (0) Lovett (1972) ; (0) Rosenrnan (1969); (0) Clavaguera (1975); (V) Arushanov et Chuiko (1973); ( B ) Brizafd (1970); (X) Turner el al. (1961); (0) Cisowski et Zdanowicz (1973). La courbe en trait continu supkrieure reprksente la rksistivitk totale calculke pour E , = 18. Les courbes in- dickes par ac, op et cc reprksentent respectivement les contributions dues aux phonons acoustiques et optiques et aux impuretes ionistes. La courbe en traits tires est calculte pour E , = 12.

Gerin et al. 1977). Par constquent, en tenant compte de l'incertitude inhCrente i notre mCthode de lissage, nous pouvons situer la limite supkrieure a la valeur de E, vers 18.

Les risultats pour 77 K apparaissent B la fig. 2. La valeur ajustCe optimale de la constante diilectrique B frtquence infinie est E, = 18. Cet accroissement assez spectaculaire de E, s'ex- plique difficilement. On pourrait croire que la di- minution de la br2che d'energie Eo de 300 a 77 K menerait bien a une augmentation de e,, B s'en fier B la relation empirique de Moss (1959). Mais une comparaison B des semiconducteurs ana- logues, tels les sels de plomb (Zemel et al. 1965), nous montre que des variations de Eo similaires a celles decrites dans la sect. 11 menent a des varia- tions de E, d'au plus 15%. I1 faut donc croire que le changement observe est fictif et correspond sQrement B la surestinlation de pop par [ l l ] telle que dCcrite prCcedeminent. I1 est en effet fort douteux que kBT soit plus grand que l'tnergie des phonons optiques a 77 K.

Notre valeur de E, = 12 a l'ambiante est assez rapprochie de celle obtenue par Haide- menakis et al. (1966). Cette derniire avait d'ail- leurs CtC utilisCe avec succes par Goncharenko et al. (1971) dans l'interpritation de leurs me- sures de rkflexion infra-rouge. I1 faut donc con- clure que la mCthode indirecte de calcul de e, dtcrite dans cet article est assez prCcise pour Stre utilisee dans tout calcul oh intervient I'in- teraction d'un Clectron avec un chainp Clectrique a haute friquence.

Remerciements L'un des auteurs (J.-P. J.-G.) tient B exprimer

toute sa reconnaissance aux membres du DC- partement de Physique de 1'UniversitC de Sher- brooke pour leur chaleureuse hospitalitk.

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