Production de vapeur d'uranium par pulverisation cathodiquedans une cathode creuse: efficacites relatives des gazNe, Ar, Kr et concentration a l'etat 5Lo

J. M. Gagne, B. Mongeau, B. Leblanc, J. P. Saint-Dizier, P. Pianarosa, et L. Bertrand

We have investigated the production of uranium vapors in the 5L0 ground state using a sputtering technique.

We have also compared the performance of the Ne, Ar, Kr gases as carrier agents. We have found that the

krypton gas gives a maximum yield with minimum energy. Finally the density of U vapors has been found

to be of the order of 1012 atoms cm- 3 .

1. Introduction

La production une concentration de l'ordre de1012 atomes cm- 3 d'uranium en phase vapeur dans l'6tatatomique fondamental f 3ds 2 5L0 pose plusieurs prob-lmes.1, 2 Le metal doit etre porte a une temperaturevoisine de 2500 °C en le chauffant par induction ou dansun four. La vapeur ainsi obtenue est soumise aurayonnement thermique de la cavite et du metal in-candescent. L'echange d'energie entre les atomes et lerayonnement devient important, car plusieurs raies der6sonance intenses sont dans les r6gions spectrales duvisible et de l'infrarouge. Une difficulte d'un autreordre est cr66e par le fait que l'uranium liquide est trescorrosif et n6cessite des techniques speciales pour lecontenir dans un creuset.

Il nous a donc paru int6ressant d'etudier un montagede pulverisation cathodique (lampe a cathode creuse)comme dispositif produisant une vapeur d'uranium.Cette m6thode pr6sente l'avantage, entre autres, decreer une vapeur sans passer par la phase liquide,c'est-a-dire par sublimation de l'uranium m6tallique,6liminant ainsi les effets corrosifs de l'uranium liquide.De plus, la mise en operation et l'arr~t d'une cathodecreuse se font en un temps rapide par rapport a un dis-positif de chauffage.

Les effets du rayonnement thermique peuvent etrer6duits en refroidissant le pot cathodique d'uranium;il est aussi possible d'op6rer en r6gime impulsionnel.Cette technique permet l'6limination du rayonnementparasite.

The authors are with Ecole Polytechnique, Campus de l'Universitede Montreal, Laboratoire d'Optique et de spectroscopie, Montreal,Qu6bec H3C 3A7.

Received 11 November 1977.0003-6935/78/0815-2507$0.50/0.© 1978 Optical Society of America.

Dans une premiere etape, nous avons etudie avec unfaisceau laser, accorde sur la raie de resonance 5915 A,l'influence relative de differents gaz rares sur la con-centration des atomes d'uranium a l'6tat fondamentaldans une cathode creuse op6rant en regime continu.

L'efficacite des gaz Ne, Ar et Kr pour obtenir uneabsorption optimale du rayon laser traversant la vapeura ete d6terminee. L'effet de saturation sur la raie deresonance a ete observ6, et la concentration de la vapeurd'uranium a 1'etat atomique fondamental 5L0 a temesur6e.

11. Montage Experimental

La fig. 1 donne une vue schematique de l'ensembledu montage experimental r6alise pour 6tudier l'inter-action d'un rayon laser avec les atomes d'uranium al'6tat fondamental dans la phase vapeur.

Nous utilisons un laser a colorant (rhodamine 6G)Spectra Physic modele 580 aliment6 par un laser Ar+modele 170 (10 W).

La largeur de la raie du faisceau laser est de 50 MHz,et un dispositif de balayage permet de la d6placer dansune bande spectrale de 3500 MHz centree sur la raie deresonance 5915 A de l'uranium 2 38U. Cette raie atom-ique est tres intense et bien degag6e. La puissance dela raie laser varie de 0.3 mW a 30 mW et peut etre at-t6nu6e avec un filtre F (fig. 1). Le faisceau laser tra-verse une cathode creuse d6montable, constitue d'uncylindre d'uranium naturel de 3 cm de long dans lequelest perc6 un trou d'environ 4 mm de diamtre selon l'axeprincipal. Ce cylindre est entoure d'un manchon danslequel circule de l'eau refroidissant la cathode. De partet d'autre du cylindre sont places deux anneaux decuivre qui servent d'anodes. La lampe est remplie avecun gaz rare (Ne, Ar ou Kr); un dispositif de pompage etde remplissage permet de changer le gaz et sa pression

15 August 1978 / Vol. 17, No. 16 / APPLIED OPTICS 2507

CATHODECREUSE+ -+

DET.

LASER LASER -rA A POMPE

ARGON COLORANT MONO-| | CHROMATEUR

P M. --- <---- / M

U~I~ FABRY-

4LEC PEROT{ PM.

Consid6rant les r6sultats exp6rimentaux des figurespr6cedentes, l'absorption est croissante avec le courantdans la d6charge et tend vers une valeur limite maxi-mum diff6rente pour chaque type de gaz: 75% pourle Ne, -87% pour l'Ar et absorption totale (100%) pourle Kr. On deduit alors que l'efficacit6 maximum de l'Arpour la production de vapeur d'U est plus importanteque celle du Ne. Celle du Kr est encore plus grandepuisque l'absorption est totale.

En utilisant les rsultats des fig. 2, on trace lesgraphiques de l'absorption en fonction de la pression

Fig. 1. Vue schematique du montage exp6rimental.

dans un intervalle de 0.1 Torr 5 Torr. La lampe estalimentee avec une source de courant stabilis6e, variableentre 5 mA et 400 mA. On alimente toujours les deuxanodes avec un meme courant.

Le miroir M (fig. 1) semi-r6fl6chissant permet d'en-voyer une fraction du faisceau laser dans un spec-trometre Fabry-Perot photo6lectrique balayagepression.3 Ce spectrometre sert a accorder la frequencedu laser avec la frequence de la transition atomiqueassoci6e a l'isotope 238U.

Un d6tecteur Spectra Physics modele 404 permet demesurer le flux lumineux transmis a travers la vapeurd'uranium dans la zone de la d6charge de la cathodecreuse. L'ensemble de ce montage s'est aver6 suffisantpour les mesures ralis6es.

Ill. Resultats experimentaux et conclusion

A. Efficacites des gaz rares

Nous avons determin6 les efficacit6s relatives des gazNe, Ar et Kr pour la production de vapeur d'uraniuma l'6tat fondamental en mesurant l'absorption d'unrayon laser accorde sur la raie de resonance 5915 A del'isotope 238U. La largeur de raie laser (50 MHz) dansnotre cas est n6gligeable par rapport a celle de la raie deresonance (1000 MHz).

Les mesures de l'absorption maximum du rayon laseren fonction du courant et de la pression du gaz rare dansla cathode sont present6es sur les figs. 2(a), 2(b) et 2(c).L'absorption se calcule par la relation

= [(i - It)/h] X 100, (1)

oi Ii et It sont les intensites incidente et transmise dufaisceau laser. Une correction experimentale est ap-port6e a la mesure de l'intensit6 transmise pour tenircompte du flux lumineux 6mis par la vapeur d'uraniuma la meme longueur d'onde. La valeur de Ii, voisine de0.3 mW, est suffisamment faible pour 6viter tout effetde saturation sur le coefficient d'absorption de latransition. En effet, des mesures faites avec une puis-sance laser de 0.06 mW 1 mW montrent que It est di-rectement proportionnel a Ii, ce qui permet d'ecrire4

I4/100 = 1 - exp (- J' k4dl), (2)

ou 1 est la longueur du milieu absorbant et k est lecoefficient d'absorption ind6pendant de I.

80

70

601-

Z 500

,'40rn0

'030

201-

100%

so

80

o70

60

50

40cooIn

I 30

20

Do

a)

I P. 2.2 Torrnl P 2.4 Torm P 2.9 Tor1 P. 3,3 Tor

NEON

100 200COURANT (mA)

I P=0.4 TorrH P 0.6 TorrI/ P. 0. TorrMI P. 1,1 TorrY P = 1.4 Tor

1 -P 2.6 Torr

50 100 150 200COURANT(mA)

0 50 100 150 200COURANT (mA)

b)

ARGON

250 300

250 300

Fig. 2. Absorption de l'intensite lumineuse a 5915 A par la vapeur238U en fonction du courant pour differentes pressions: (a) gaz n6on,

(b) argon et (c) krypton.

2508 APPLIED OPTICS / Vol. 17, No. 16 / 15 August 1978

l l s s >

10

pour diff6rentes valeurs du courant dans la cathode[figs. 3(a), 3(b) et 3(c)]. La valeur de l'absorption pourl'argon devient maximum, soit 87%, pour une pressionde 1.2 Torr et un courant cathodique de 200 mA. Lekrypton permet d'obtenir une absorption equivalentea l'absorption maximum de l'argon (87%) en utilisantun courant de 65 mA et une pression voisine de 0.5 Torr.II est raisonnable de supposer que pour la meme ab-sorption la densite de vapeur d'uranium a l'6tatfondamental est la m~me quel que soit le gaz utilis6. Lekrypton favorise donc consid6rablement la production

80

70

60-

8

i 7Ir

In

I-m4

-3J 3U2

2

a)

1.200 mA

1\I= 120 mA

X \ \~~~~I= 80 mA

-30mA

I NEON0 2 3

PRESSION (Torr)

0

Fig. 4. Profil de la raie d'absorption en fonction de la frequence pourla transition 5915 A de l'isotope 23

8U. Le gaz est le neon, la pression2.8 Torr et le courant 200 mA.

E

z0 0.4I.-a-Er0(nCO

Id

0u-

1=200 mA

COURANT: mA

Fig. 5. Approximation par une gaussienne du profil du coefficientd'absorption mesure.

ARGONI . . . I .

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6PRESSION (Torr)

-I320 mA

I-40mA C)

KRYPTON

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6

PRESSION (Torr)

Fig. 3. Absorption de la raie 5915 A par la vapeur 2 38U en fonctionde la pression pour diverses valeurs du courant: (a) gaz neon, (b)

argon et (c) krypton.

de la vapeur en consommant 3 fois moins de courant eten utilisant 2.4 fois moins de gaz.

Ces r6sultats sont en accord avec ceux obtenus parLaegreid et Wehner5 et Rosenberg et Wehner6 lorsd'une 6tude du rendement de la pulverisation cathodi-que en utilisant les trois gaz pr6c6dents. Nous pouvonsdonc conclure que l'efficacite de la pulv6risationcathodique est croissante avec la masse atomique du gazrare dans la decharge cathodique.

B. Concentration de la vapeur a l'etat 5L°

On peut determiner la concentration de l'uraniumdans la phase vapeur a l'etat fondamental 5L' par unemesure de l'absorption de la raie de r6sonance 5915 A,en utilisant la relation bien connue 4

f k~d X = 0 g2 N 1 _ g2 N2387rg T., g1 N 1

ou k, est le coefficient d'absorption en fonction de lafr6quence, N1 est le nombre d'atomes cm-3 a l'6tatfondamental 5L1, N2 le nombre d'atomes cm-3 a l'6tatexcit6 7 M7, r, la duree de vie radiative du niveau excit6,

15 August 1978 / Vol. 17, No. 16 / APPLIED OPTICS 2509

-ABSORPTION MAX.aLASER

Z so

0I

Cn 400U,

30

10

0 1300 2600FREQUENCE (MHz)

3900

I00%

90

80

z 60

50

° 40

4 30

20

10

1290 1935

FREQUENCE (MHz)

100%

90

80

70

60

0- 50

IL

°40

4 30

. 20

10

l

. . . . . . .

_

* . * * Xt , . . .

Ao la longueur d'onde de la transition et g1 et g2 sont lespoids statistiques des niveaux. Pour la raie de rso-nance 5915 A, g2 = 15, g, = 13, et la duree de vie radia-tive -r = 300 nsec.7

Dans nos conditions exp6rimentales, on peut sup-poser en premiere approximation que g2N2/g1N << 1,d'ou la concentration de 2 38U dans 5L0 a la valeur

N, = 1867 5 kd,. (4)

La valeur de l'int6grale est d6termin6e en utilisantle profil de la raie d'absorption. Grace au rayon laserde longueur d'onde variable, le profil d'absorption a etemesure. La fig. 4 represente les r6sultats exp6rimen-taux. Le gaz dans la cathode est du neon sous unepression de 2.8 Torr et le courant est 200 mA.

Le profil d'absorption a la forme exp(-fo' kIdl) Ensupposant que la vapeur est homogene dans la cathode,le coefficient d'absorption k, pour la fr6quence v secalcule par la relation

I -In [It(v)lIj(v)] e

out Av est la largeur a mi-hauteur du coefficient d'ab-sorption en s-1 et ko le coefficient d'absorption maxi-mum. Des resultats de la fig. 5, on deduit que Av = 850MHz et que ko = 0.52 cm-', d'ou la concentration de N1est 0.81 X 1012 atomes cm-3. Cette valeur est en bonaccord avec le r6sultat pr6cedent.

Nous avons obtenu une concentration voisine de celledonn6e par Tuccio et al. 8 qui utilisent un dispositif dechauffage. Nous croyons qu'il est possible d'augmentercette valeur en utilisant un gaz plus lourd, en ameliorantla g6om6trie de la cathode et son mode d'op6rationpuls6e. Nous travaillons pr6sentement dans cette di-rection.

Nous remercions P. A. Dion et Y. Lemire pour leurcontribution au montage de l'instrumentation. Letravail a ete subventionn6 par le Conseil National desRecherches du Canada, le Ministere de l'Energie,Mines et Ressources Canada et le Ministere de l'Edu-cation du Qu6bec.

longueur du milieu absorbant

Nous estimons que le milieu absorbant a une longueurde 3 cm. Une integration numerique sous la courbe dela fig. 5 nous donne la valeur

5 kdv = 497 MHz/cm, (6)

d'ou nou dduisons que N1 - 0.92 X 1012 atomescm-3.

Le profil du coefficient d'absorption k, (voir fig. 5) estdecrit par l'equation

exp H- V jP 12n2 I.(7)[\425 MHz! ]

Dans ces conditions

N1 = ko (87rgl'r) ( 7r )1/2 A, (8)

References

1. R. W. Gross, Proc. Soc. Photo-Opt. Instrum. Eng. 49, 135 (1974).Impact of Lasers in Spectroscopy (19, 20 August 1974), San Diego,Calif.

2. G. S. Janes et al., IEEE J. Quantum Electron. QE-12, 111, F6b.(1976).

3. J. M. Gagn6, Appl. Opt. 7, 581 (1968).4. A. C. G. Mitchell and M. Zemansky, Resonance Radiation and

Excited Atoms (Cambridge U. P., New York, 1971).5. N. Laegreid and G. K. Wehner, J. Appl. Phys. 32, 365 (1961).6. D. Rosenberg and G. K. Wehner, J. Appl. Phys. 33, 1842 (1962).7. L. R. Carlson, J. A. Poisner, E. F. Worden, S. A. Johnson, C. A.

May, and R. W. Solarz, J. Opt. Soc. Am. 66, 846 (1976).8. S. A. Tuccio, J. W. Dubrin, 0. G. Peterson, and G. B. Snavely, in

Eighth International Quantum Electronics Conference (Post-Deadline paper Q-142), San Francisco (1974).

Gerald M. Rassweiler1903-1978

2510 APPLIED OPTICS / Vol. 17, No. 16 / 15 August 1978

Ib)